DE69713193T2 - Schwarze Polyamid-Zusammensetzung - Google Patents

Schwarze Polyamid-Zusammensetzung

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Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine schwarze Polyamidharz-Zusammensetzung, die gutes Aussehen, guten Oberflächenglanz, gute mechanische Eigenschaften und gute Lichtechtheit aufweist.
  • Polyamidharze, die ausgezeichnete mechanische und thermische Eigenschaften sowie gute Ölbeständigkeit aufweisen, werden in weitem Umfang zur Erzeugung von Spritzgussteilen aus Kunststoff eingesetzt, die ihrerseits in Kraftfahrzeugen, elektrischen und elektronischen Produkten und dergleichen Verwendung finden. Weiterhin hat es Versuche gegeben, die mechanischen Eigenschaften, die Wärmebeständigkeit, die chemische Beständigkeit und dergleichen eines Polyamidharzes dadurch zu verbessern, dass in das Polyamidharz faserförmige Verstärkungsmaterialien und andere Materialien eingearbeitet worden sind, um die Anforderungen in einem weiten Bereich gewerblicher und industrieller Anwendungen zu erfüllen; einige dieser Produkte werden bereits in der Praxis angewandt. In den letzten Jahren hat es einen bemerkenswerten Trend dahin gegeben, übliche Metallteile in Kraftfahrzeugen, Fahrrädern und dergleichen durch faserverstärkte Polyamidharzteile zu ersetzen, um Gewicht einzusparen, um Korrosion zu verhindern, um das Herstellungsverfahren zu erleichtern und dergleichen.
  • Aus Gründen des optischen Eindrucks, der farblichen Identifizierbarkeit, der Verbesserung der Lichtechtheit von Kunststoffmaterialien, des Schutzes des Inhalts und einer Bewahrung vor Verfärbung und aus anderen Zwecken sind Polyamidharze gefärbt; schwarz gefärbte Spritzgussteile sind für die gewerbliche und industrielle Anwendung besonders wichtig. Traditionell sind Polyamidharze schwarz eingefärbt worden unter Verwendung von anorganischen Pigmenten und organischen Farbstoffen/Pigmenten, wie etwa Ruß, schwarzen Metallkomplex-Farbstoffen, Azin- Farbstoffen und Perynon-Schwarz.
  • Im einzelnen werden bekannte gefärbte Polyamidharze, einschließlich der Spritzgussmassen, die in der geprüften Japanischen Patentpublikation Nr. 43379/1985 und dem Dokument EP 0 052 944 A beschrieben sind, dadurch hergestellt, dass ein Polyamidharz mit Ruß und Nigrosin (Azin-Farbstoff) gefärbt wird; weiterhin ist eine Harz-Zusammensetzung hergestellt und gefärbt worden, indem ein Polyamidharz mit Nigrosin (Azin-Farbstoff) und mit einem Kupferphthalocyanin-Pigment gefärbt worden ist; und schließlich sind in der ungeprüften Japanischen Patentpublikation Nr. 79665/1991 eine Polyamidharz- Zusammensetzung beschrieben, die hergestellt worden ist durch Zugabe von Magnesiumoxid und Ruß zu einem Polyamidharz.
  • Zu Beispielen von gefärbten, faserverstärkten Polyamidharzen gehören die Polyamid-Fahrzeugteile, die in der ungeprüften Japanischen Patentpublikation Nr. 246958/1987 beschrieben sind, die enthalten ein Nylon-66/6-Copolymer, Glasfasern, ein pulverförmiges anorganisches Mineral und einen Azin-Farbstoff; weiterhin ist hier zu nennen die in der ungeprüften Japanischen Patentpublikation Nr. 50263/1991 beschriebene thermoplastische Harz-Zusammensetzung, die enthält ein Polyamidharz, ein modifiziertes Polyolefin, ein faserförmiges Verstärkungsmaterial und Ruß; schließlich ist zu verweisen auf die in der ungeprüften Japanischen Patentpublikation Nr. 128479/1994 beschriebene glasfaserverstärkte schwarze Polyamidharz- Zusammensetzung, die enthält ein Polyamidharz, oberflächenbehandelte Glasfasern und einen Azin-Farbstoff.
  • Weiterhin beschreibt das Dokument DE-A-35 29 788 Polyamidharz-Zusammensetzungen, die Ruß und Anilinschwarz enthalten.
  • Jedoch sind alle diese gefärbten Harz-Zusammensetzungen unbefriedigend hinsichtlich ihres Aussehens, ihres Oberflächenglanzes, ihrer mechanischen Eigenschaften, ihrer Lichtechtheit und dergleichen. In jüngeren Jahren hat es deshalb in Gewerbe und Industrie eine starke Nachfrage nach einer schwarzen Polyamidharz- Zusammensetzung gegeben, die verbesserte Lichtechtheit aufweist, weil Polyamidharz-Produkte zunehmend in weitem Umfang in solchen Produkten eingesetzt werden, die für die Anwendung im Freien (outdoor-Anwendung) bestimmt sind.
  • Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht darin, eine schwarze Polyamidharz- Zusammensetzung bereitzustellen, die gutes Aussehen, guten Oberflächenglanz, gute mechanische Eigenschaften und gute Lichtechtheit aufweist und die weiterhin die Herstellung von Formkörpern, insbesondere Spritzgussteilen ermöglicht, die faserverstärkt sind oder nicht faserverstärkt sind.
  • Im Rahmen der vorliegenden Erfindung ist festgestellt worden, dass Formkörper, insbesondere Spritzgussteile, die aus einer schwarzen Polyamidharz-Zusammensetzung bestehen, die ihrerseits gefärbt ist mit Nigrosin, Anilinschwarz und Ruß, ausgezeichnetes Aussehen, ausgezeichneten Oberflächenglanz, ausgezeichnete mechanische Eigenschaften und ausgezeichnete Lichtechtheit aufweisen. Auf der Basis dieser Ergebnisse haben die zur vorliegenden Anmeldung benannten Erfinder die vorliegende Erfindung entwickelt.
  • Soweit die erfindungsgemäße schwarze Polyamidharz-Zusammensetzung nicht faserverstärkt ist, handelt es sich um eine Polyamidharz-Zusammensetzung die enthält ein Polyamidharz und Farbmittel, wobei als solche Farbmittel Nigrosin, Anilinschwarz und Ruß enthalten sind.
  • Soweit die erfindungsgemäße, schwarze Polyamidharz-Zusammensetzung faserverstärkt ist, handelt es sich um eine Polyamidharz-Zusammensetzung, die enthält ein Polyamidharz, Farbmittel und ein faserförmiges Verstärkungsmaterial, wobei als diese Farbmittel Nigrosin, Anilinschwarz und Ruß enthalten sind.
  • Weil die erfindungsgemäß vorgesehenen Farbmittel mit Polyamidharzen einerseits hoch verträglich und andererseits hoch dispergierbar sind, liefern diese Farbmittel noch einheitlicher schwarz gefärbte Polyamidharze, selbst bei einem Trockeneinfärbungsverfahren, im Vergleich zu der Anwendung von lediglich schwarzen Pigmenten, wie etwa Ruß als Farbmittel. Diese einheitliche und gleichmäßige farbgebende Wirkung ist besonders ausgeprägt in Polyamidharz-Zusammensetzungen, die ein faserförmiges Verstärkungsmaterial enthalten, in welchen wegen des Einflusses des faserförmigen Verstärkungsmaterials die Farbmittel nur sehr schwierig zu dispergieren sind.
  • Unter den erfindungsgemäß vorgesehenen Farbmitteln wirken Nigrosin und Anilinschwarz als Kristallisationsverzögerer bei der Verformungsbehandlung von Polyamidharzen. Aus diesem Grund gilt: wenn ein Polyamidharz nach dem Spritzgussverfahren in einer Metallform verarbeitet und zu einem Formkörper geformt wird, dann kann die Kristallisationsgeschwindigkeit des Polyamidharzes gut kontrolliert und gesteuert werden, um eine gleichmäßige Verteilung der schwarzen Polyamidharz- Zusammensetzung innerhalb des gesamten Innenraumes der Form zu gewährleisten, was zu einer verbesserten Formtreue führt. Zusätzlich kann ein Formteil mit gutem Aussehen und gutem Oberflächenglanz erhalten werden, weil es unwahrscheinlich ist, dass das erhaltene Formteil eine feine Rauhigkeit an seiner Oberfläche aufweist.
  • Demzufolge zeichnen sich Formteile aus erfindungsgemäßer schwarzer Polyamidharz-Zusammensetzung, ob sie nun ein faserförmiges Verstärkungsmaterial enthalten oder nicht, aus durch gutes Aussehen, guten Oberflächenglanz und einheitliche Einfärbung und gleichförmige Kristallisierung und zeigen nahezu keine Beeinträchtigung der mechanischen Eigenschaften, im Vergleich zu Gegenteilen, die keine Farbmittel enthalten, weil die Dispergierbarkeit und Löslichkeit der Farbmittel in dem Harz hoch sind, und weil Nigrosin und Anilinschwarz zusätzlich als Kristallisationsverzögerer für das Polyamidharz wirken. Auch sind die aus der erfindungsgemäßen schwarzen Polyamidharz-Zusammensetzung erzeugten Formteile, insbesondere Spritzgussteile ideal geeignet als Materialien zur Erzeugung von Teilen für Kraftfahrzeuge, elektrische Produkte, elektronische Produkte und dergleichen; die erfindungsgemäßen schwarzen Polyamidharz-Zusammensetzungen können in weitem Umfang in solchen Produkten eingesetzt werden, weil diese Produkte ausgezeichnete Lichtechtheit besitzen und darüber hinaus nur eine geringe Neigung zur Verfärbung zeigen und im Verlauf der Verfärbungsperiode nahezu keine Änderung des Farbtones auftritt. Weiterhin erleiden die Farbmittel, die in Formteilen aus den erfindungsgemäßen schwarzen Polyamidharz-Zusammensetzungen enthalten sind, keine Verfärbung oder Farbänderung, selbst bei Verarbeitung der heißen Schmelze zur Formgebung im Verlauf des Spritzgussverfahrens, und beeinflussen nicht das Fließverhalten und Fließvermögen der Polyamidharz- Schmelze im Verlauf der Verarbeitung der heißen Polyamidharz-Schmelze.
  • Die nachfolgende Beschreibung bezieht sich auf beide Ausführungsformen der erfindungsgemäßen schwarzen Polyamidharz-Zusammensetzung, ob diese nun nicht mit faserförmigen Verstärkungsmaterialien verstärkt ist, oder mit faserförmigen Verstärkungsmaterialen verstärkt ist, soweit hier nicht ausdrücklich unterschieden wird.
  • Zu Beispielen für solche Polyamidharze gehören Nylon 6, Nylon 66, Nylon 46, Nylon 11, Nylon 12, Nylon 69, Nylon 610, Nylon 612, Nylon 96, amorphes Nylon, Nylon RIM, Nylon MIX 6, und Copolymere aus zwei oder mehreren Nylon Sorten dieser Art, wie etwa Nylon-6/66-Copolymere, Nylon-6/66/610-Copolymere, Nylon-6/66/11/12- Copolymere und Copolymere aus kristallinem Nylon und amorphem Nylon. Ferner kann es sich bei dem erfindungsgemäß vorgesehenem Polyamidharz um eine Polymerlegierung aus einem Polyamidharz und einem anderen Kunstharz handeln. Zu Beispielen für solche Polymerlegierungen gehören Polyamid/Polyester-Kunststofflegierung, Polyamid/Polyphenylenoxid-Kunststofflegierung, Polyamid/Polycarbonat- Kunststofliegierung, Polyamid/Polyolefin-Kunststofflegierung, Polyamid/Styrol/Acrylnitril-Kunststofflegierung, Polyamid/Acrylsäureester- und -Polyamid/Silikon-Kunststofflegierung. Diese Polyamidharze können allein für sich oder in Form einer Kombination aus zwei oder mehr Kunststoffen dieser Art verwendet werden.
  • Im Falle der üblichen Harzeinfärbung (für Formteile mit niedriger Farbdichte) kann der Anteil an verwendetem Farbmittel von 0,01 bis 10 Gew.-% reichen, bezogen auf das Gewicht des Polyamidharzes. Vorzugsweise beträgt dieser Anteil 0,01 bis 5 Gew.-% und im Hinblick auf die mechanischen Eigenschaften soll dieser Anteil noch weiter bevorzugt 0,01 bis 1,0 Gew.-% betragen, je bezogen auf das Gewicht des Polyamidharzes. Im Falle der Einfärbung einer konzentrierten Vormischung oder Grundmischung (masterbatch) zur Erzeugung von Formteilen mit hoher Farbdichte, kann der Anteil an verwendetem Farbmittel auch 20 bis 50 Gew.-% betragen, bezogen auf das Gewicht des Polyamidharzes; vorzugsweise ist hier ein Farbmittelanteil von 20 bis 35 Gew.-% vorgesehen.
  • Die Anteile an Farbmittel-Komponenten, die angewandt werden können, betragen -bezogen auf das Polyamidharz - 0,01 bis 50 Gew.-% Nigrosin, 0,001 bis 40 Gew.- % Anilinschwarz und 0,001 bis 20 Gew.-% Ruß. Vorzugsweise betragen diese Anteile - bezogen auf das Polyamidharz - 0,01 bis 30 Gew.-% Nigrosin, 0,01 bis 10 Gew.-% Anilinschwarz und 0,01 bis 5 Gew.-% Ruß.
  • Weiterhin ist vorzugsweise vorgesehen, dass die Anteile an Nigrosin, Anilinschwarz und Ruß je betragen 40 bis 95 Gew.-%, 4 bis 50 Gew.-% und 1 bis 30 Gew.-%, je bezogen auf das Gesamtgewicht aller dieser drei Komponenten; werden diese Bedingungen eingehalten, so werden Formteile erhalten, die gutes Aussehen, guten Oberflächenglanz und ausgezeichnete mechanische Eigenschaften aufweisen.
  • Wie bereits oben beschrieben, handelt es sich bei Nigrosin um ein schwarzes Azin- Kondensationsgemisch, entsprechend dem, das im Colorindex als C. I. SOLVENT BLACK 5 oder C. I. SOLVENT BLACK 7 beschrieben ist. Seine Synthese kann beispielsweise erreicht werden durch oxidierende und dehydratisierende Kondensation von Anilin, Anilinhydrochlorid und Nitrobenzol in Gegenwart von Eisenchlorid bei einer Umsetzungstemperatur von 160ºC bis 180ºC.
  • Nigrosin wird erzeugt als ein Gemisch aus verschiedenen unterschiedlichen Verbindungen, was von den Reaktionsbedingungen, den Ausgangsmaterialien und deren jeweiligen Anteilen abhängt; hierbei wird angenommen, dass es sich bei diesem Gemisch um verschiedene Azinverbindungen handelt, wie etwa Triphenazinoxazin und Phenazin-azin.
  • Zu Beispielen für handelsüblich zugängliche Nigrosinprodukte gehören Spirit Black SB und Spirit Black AB (die alle unter C. I. SOLVENT BLACK 5 klassifiziert sind); ferner Nigrosin Base EE, Nigrosin Base EX, Nigrosin Base EX-BP und Nigrosin Base SA (die sämtlich unter C. I. SOLVENT BLACK 7 klassifiziert sind) [hierbei handelt es sich in allen Fällen um Handelsbezeichnungen für Nigrosinprodukte der Orient Chemical Industries, Ltd.].
  • Wie bereits oben beschrieben, handelt es sich bei Anilinschwarz um ein oxidiertes Kondensationsgemisch aus schwarzen Anilinderivaten entsprechend den im Colorindex als C.I. PIGMENT BLACK 1 beschriebenen Produkten. In Abhängigkeit von den Bedingungen der Oxidations-Kondensations-Reaktion kann das Produkt als ein Gemisch aus verschiedenen Arten von Zwischenprodukten und Nebenprodukten auftreten. Seine Synthese kann beispielsweise erreicht werden durch oxidierende Kondensation von Anilinhydrochlorid und Anilin bei einer Umsetzungstemperatur von 40 bis 60ºC im Verlauf von 1 bis 2 Tagen; das gebildete Reaktionsprodukt wird für eine kurze Zeitspanne in, mit Schwefelsäure angesäuerte Bichromatlösung eingetaucht, um eine vollständige Oxidations-Kondensation zu gewährleisten und um ein schwarzes Gemisch zu erhalten.
  • Zu Beispielen für handelsüblich zugängliche Anilinschwarz-Produkte gehören Monolite Black B, Monolite Black BX und Monolite Black XBE-HD (hierbei handelt es sich in allen Fällen um Handelsbezeichnungen für Anilinschwarz-Produkte der ICI);
  • ferner Nr. 2 Super Black, Nr. 2 Aniline Black und Nr. 25 Aniline Black (hierbei handelt es sich in allen Fällen um Handelsbezeichnungen für Anilinschwarz-Produkte der Tokyo Shikizai);
  • ferner Diamond Black #300 und Diamond Black S (hier handelt es sich in beiden Fällen um Handelsbezeichnungen für Anilinschwarz-Produkte der Noma Kagaku);
  • ferner Diamond Black S (hierbei handelt es sich um eine Handelsbezeichnung für ein Anilinschwarz-Produkt der Daito Kasei Kogyo); und
  • ferner Paliotol Black D0080, Paliotol Black K0080, Paliotol Black L0080, Xehal Light Black SNT, Thermosolid Supra Black SNT und Pigment Black A (hierbei handelt es sich in allen Fällen um Handelsbezeichnungen für Anilinschwarz-Produkte der BASF).
  • Wie oben bereits beschrieben, kann es sich bei Ruß beispielsweise handeln um Kanalruß (channel-black), um Ofenruß (Furnaceruß), um Acetylenschwarz (Acetylenruß) und um andere Rußsorten, wie sie etwa im Colorindex als C.I. PIGMENT BLACK 7 beschrieben sind.
  • Zu Beispielen für handelsüblich zugängliche Rußprodukte gehören #44, #45, #55, #600, #960 und #2300 (hierbei handelt es sich in allen Fällen um Handels-Nummern für Rußprodukte der Mitsubishi Chemical Corporation);
  • ferner #201 und #1204 (hierbei handelt es sich in beiden Fällen um Handels- Nummern für Rußprodukte der Showa Denko);
  • ferner #G GPF, #100FEF, #S SRF und #SL SRF-LM (hierbei handelt es sich in allen Fällen um Handels-Nummern für Rußprodukte der Hokutan Shoji);
  • ferner #200HAF, #10FEF, #50SRF und #55 GF (hierbei handelt es sich in allen Fällen um Handels-Nummern für Rußprodukte der Nittetsu Kagaku);
  • ferner Asahi #55, Asahi #60H, Asahi #70 und Asahi #80 (hierbei handelt es sich in allen Fällen um Handels-Nummern für Rußprodukte der Asahi Thermal).
  • Zu Nigrosin und Anilinschwarz, wie sie als Farbmittel im Rahmen der vorliegenden Erfindung verwendet werden, gehören je Salze höherer Fettsäuren von Nigrosin oder Metallsalze von Nigrosin sowie je Salze höherer Fettsäuren von Anilinschwarz oder Metallsalze von Anilinschwarz. Wie in der nachstehenden Formel (I) angegeben, liefern beispielsweise Nigrosin und Anilinschwarz durch ionische Umsetzung mit einem Salz einer höheren Fettsäure oder mit einem Metallsalz ein als Farbmittel einsetzbares Salz einer höheren Fettsäure. Es können irgendwelche bekannten Herstellungsverfahren angewandt werden, ohne jegliche Beschränkung, um ein derartiges Salz einer höheren Fettsäure eines Farbmittels zu erzeugen, solange eine Umsetzung des Farbmittels und der höheren Fettsäure möglich ist, entweder in einem wässrigen System, oder in einem nicht-wässrigen System (einem System auf der Basis eines organischen Lösemittels).
  • Die erfindungsgemäße schwarze Polyamidharz-Zusammensetzung kann auch erhalten werden, indem getrennt eine oder mehrere Farbmittelkomponente(n) (d. h. Nigrosin und Anilinschwarz) getrennt in Salze höherer Fettsäuren umgewandelt werden, und daraufhin das oder die erhaltene(n) Salz(e) mit einem Polyamidharz vermischt wird. Ferner kann die erfindungsgemäße schwarze Polyamidharz- Zusammensetzung hergestellt werden durch Umwandlung einiger oder aller Farbmittelkomponenten in die entsprechenden Salze höherer Fettsäuren, und die so erhaltenen Salze werden daraufhin mit einem Polyamidharz vermischt. Mehr im einzelnen kann ein Farbmittel verwendet werden, das hergestellt wird durch Umsetzung von Nigrosin und einer höheren Fettsäure in einem organischen Lösemittelsystem, gefolgt von einer Sprühtrocknung des so erzeugten Produktes, und einheitliche Pulververmischung des sprühgetrockneten Produktes mit Anilinschwarz und Ruß unter Anwendung einer Mischmaschine. Ferner kann auch ein Farbmittel verwendet werden, das hergestellt worden ist durch Pulververmischung von Nigrosin und Anilinschwarz, wonach das so erhaltene Gemisch mit Hilfe einer kleinen Menge organischem Lösemittel mit Wasser kompatibel gemacht wird, und anschließend das Gemisch mit einem Metallsalz einer höheren Fettsäure in einem wässrigen System umgesetzt wird; anschließend wird das Reaktionsprodukt filtriert, der abfiltrierte Filterkuchen getrocknet und daraufhin Ruß zu dem so erhaltenen Trockenprodukt hinzugefügt. Ferner kann auch ein solches Farbmittel verwendet werden, das hergestellt worden ist, durch Umsetzung von Nigrosin und einer höheren Fettsäure und weiterhin Umsetzung einer anderen höheren Fettsäure mit Anilinschwarz, je in einem entsprechenden organischen Lösemittelsystem; jedes Reaktionsprodukt wird sprühgetrocknet, und anschließend erfolgt eine Pulververmischung dieser Produkte mit Ruß.
  • Zur Synthese eines Salzes einer höheren Fettsäure eines Farbmittels, oder zur Synthese eines Metallsalzes einer höheren Fettsäure eines Farbmittels, wie das erfindungsgemäß vorgesehen ist, können lineare, verzweigte oder cyclische, je gesättigte oder ungesättigte Monocarbonsäuren eingesetzt werden, die 6 bis 24 Kohlenstoffatome enthalten, oder es können deren Metallsalze eingesetzt werden. Zu Beispielen für solche höheren Fettsäuren gehören Laurinsäure, Myristinsäure, Palmitinsäure, Stearinsäure, Oleinsäure, Linolsäure, Linolensäure und Behensäure. Vorzugsweise werden Monocarbonsäuren mit 12 bis 18 Kohlenstoffatomen verwendet, wobei noch weiter bevorzugt Palmitinsäure, Stearinsäure und Oleinsäure eingesetzt werden. Zur Erzeugung des Salzes einer höheren Fettsäure eines Farbmittels kann eine einzige Art höherer Fettsäure verwendet werden, oder es kann ein Gemisch aus zwei oder mehr Arten höherer Fettsäuren verwendet werden, etwa in Form einer gemischten Fettsäure. Hinsichtlich der Metallsalze der vorstehend genannten, höheren Fettsäure werden vorzugsweise die Salze von Alkalimetallen, wie etwa Lithium, Natrium und Kalium, sowie die Salze von Erdalkalimetallen wie etwa Calzium und Magnesium eingesetzt.
  • Zu Beispielen für handelsüblich zugängliche Produkte aus solchen höheren Fettsäuren und deren Metallsalze gehören NAA-34, NAA-35, NAA-38, NAA-60, NAA- 82, NAA-102, NAA-122, NAA-415, NAA-142, NAA-160, NAA-171, NAA-172, NAA- 180, NAA-174, NAA-175, NAA-222S und NAA-222 (in allen Fällen handelt es sich hier um Handelsbezeichnungen für (höhere Fettsäure)-Produkte der NOF CORPORATION);
  • ferner Extra Linoleic 90, Extra Palmitoleic 90, Extra Oleic 90, Ekuyashi Fatty Acid 100, Palm Fatty Acid 300, Palmitic Acid 60, Palmitic Acid 90, TST-U, TST-P, Stearic Acid 85, Stearic Acid 90, Behenic Acid 35, Behenic Acid 70, Behenic Acid 85, PM#200, PM#300 und PM#810 (hier handelt es sich in allen Fällen um Handelsbezeichnungen (höherer Fettsäure)-Produkte von Miyoshi Oil & Fat Co., Ltd.);
  • ferner Sun Fat 12, Sun Fat 14, Sun Fat 16, Sun Fat 18 und Mikuni Wax (hier handelt es sich in allen Fällen um Handelsbezeichnungen (höherer Fettsäure)-Produkte oder (von Metallsalzen höherer Fettsäure)-Produkte der Lion Corporation); und
  • ferner SS-40N, OS Soap und FR-14 (hier handelt es sich in allen Fällen um Handelsbezeichnungen (von Metallsalzen höherer Fettsäure)-Produkte der Kao Corporation).
  • Wenn es sich bei allen oder einigen Farbmittel-Komponenten (Nigrosin, Anilinschwarz) um die Salze höherer Fettsäuren handelt, dann ist deren Dispergierbarkeit und Löslichkeit in Polyamidharzen dramatisch hoch. Diese, die Dispergierbarkeit/Löslichkeit verbessernde Wirkung ist besonders hoch in Polyamidharz-Zusammensetzungen, die ein faserförmiges Verstärkungsmaterial enthalten, in denen ansonsten eine Dispergierung der Farbmittel nur schwierig durchzuführen ist. Eine solche Verbesserung der Dispergierbarkeit und Löslichkeit gewährleistet eine einheitliche und gleichförmige Dispersion der Farbmittel, was wiederum dazu führt, dass Formteile, insbesondere Spritzgussteile mit schönem Aussehen und verbesserter Lichtechtheit und verbesserter Wärmebeständigkeit erhalten werden. Zusätzlich weisen die so erzeugten Formteile stabilisierte mechanische Eigenschaften und verbesserte chemische Beständigkeit auf.
  • In die erfindungsgemäße schwarze Polyamidharz-Zusammensetzung können zweckmäßige Anteile aus verschiedenen faserförmigen Verstärkungsmaterialien eingearbeitet sein, was von Anwendung und Verwendungszweck der Polyamidharz- Zusammensetzung abhängt. Ohne jegliche Beschränkung können irgendwelche faserförmigen Verstärkungsmaterialien eingearbeitet sein, solange diese zur Verstärkung üblicher Kunstharze brauchbar sind. Zu Beispielen für solche faserförmigen Verstärkungsmaterialien gehören Glasfasern, Kohlenstofffasern und organische Fasern (Aramid, Polyphenylen-Sulfid, Nylon, Polyester, Flüssigkristall- Polymere und dergleichen); vorzugsweise werden als solche faserförmigen Verstärkungsmaterialien Glasfasern eingesetzt.
  • Sofern Glasfasern eingesetzt werden, kann Alkali-haltiges Glas, Glas mit niedrigem Alkaligehalt, Alkali-freies Glas oder dergleichen eingesetzt werden, wobei vorzugsweise Glasfasern aus E-Glas und T-Glas verwendet werden. Die so eingesetzten Glasfasern haben vorzugsweise eine Faserlänge von 2 bis 15 mm und einen Faserdurchmesser von 1 bis 20 um. Auch hinsichtlich der Form der Glasfaser besteht keine Beschränkung. Zum Beispiel können solche Glasfasern in Form von Rovings, Kurzfasern, gemahlene Fasern, Kurzglasfasern, Schnittglasfasern oder dergleichen verwendet werden. Derartige Formen von Glasfasern können auch in einer Kombination aus zwei oder mehr verschiedenen Arten von Glasfasern eingesetzt werden.
  • Der Anteil an eingesetztem faserförmigen Verstärkungsmaterial (Glasfaser und dergleichen) kann 5 bis 120 Gew.-% betragen, je bezogen auf das Gewicht des Gehalts an Kunstharzkomponente. Vorzugsweise ist ein Gehalt an faserförmigem Verstärkungsmaterial von 10 bis 60 Gew.-% vorgesehen und noch weiter bevorzugt soll der Gehalt an faserförmigem Verstärkungsmaterial 20 bis 50 Gew.-% betragen. Anteile kleiner 5 Gew.-% und Anteile größer 120 Gew.-% sind nicht recht zweckmäßig, weil im ersteren Fall die vollständige Verstärkungswirkung der Glasfasern und dergleichen nicht ausgenutzt werden kann bzw. nicht erhalten wird, und weil im letzteren Falle die Verarbeitbarkeit abnimmt.
  • An den vorstehend beschriebenen Glasfasern kann eine Oberflächenbehandlung mit einem Haftverbesserungsmittel durchgeführt worden sein, um deren Affinität zum Kunstharz zu erhöhen. Zu Beispielen für geeignete Haftvermittler oder Haftverbesserer gehören Silan-Haftverbesserer, wie etwa Aminosilan, Epoxysilan, Vinylsilan und Methacrylsilan, und weiter Titanat-, Aluminium-, Chrom-, Zirkonium- und Boran-Haftverbesserer.
  • Unter diesen Haftverbesserern werden vorzugsweise Silan- und Titanat- Haftverbesserer eingesetzt. Zu besonders bevorzugten Silan- Haftverbesserern gehören beispielsweise
  • Tri-ethoxy-silan,
  • Vinyl-tris-(β-methoxyethoxy)-silan,
  • γ-Methacryl-oxypropyl-trimethoxy-silan,
  • γ-Glycid-oxypropyl-trimethoxy-silan,
  • β-(3,4-Epoxy-cyclohexyl)-ethyl-trimethoxy-silan,
  • N-β-(Aminoethyl)-γ-aminopropyl-methyl-dimethoxy-silan,
  • γ-Aminopropyl-triethoxy-silan,
  • N-Phenyl-γ-aminopropyl-trimethoxy-silan,
  • γ-Mercapto-propyl-trimethoxy-silan und
  • γ-Chlor-propyl-trimethoxy-silan.
  • Ohne Einschränkung können irgendwelche Verfahren zur Oberflächenbehandlung von Glasfasern mit derartigen Haftverbesserern bzw. Haftvermittlern angewandt werden; zu geeigneten Verfahren gehören mit Hilfe einer wässrigen Lösung arbeitende Verfahren, mit Hilfe organischer Lösemittel arbeitende Verfahren und ferner Sprühverfahren, die sämtlich häufig und traditionell angewandt worden sind. Obwohl die Anteile an eingesetztem Haftverbesserer nicht Gegenstand einer Beschränkung sind, werden diese Haftverbesserer üblicherweise in einem Gesamtanteil von 0,1 bis 1,5 Gew.-% eingesetzt, bezogen auf das Gewicht der Glasfasern.
  • Soweit notwendig, kann die erfindungsgemäße schwarze Polyamidharz-Zusammensetzung verschiedene Zusätze (Additive) enthalten. Zu Beispielen für solche Zusätze gehören Hilfs-Farbmittel, Dispergiermittel, Modifikationsmittel, Füllstoffe, Stabilisatoren, Weichmacher, UV-Strahlungs-Absorptionsmittel, Lichtstabilisatoren, Antioxidationsmittel, antistatische Mittel, Schmier- und Gleitmittel, Trennmittel, Formentrennmittel, Ablösemittel, Kristallisierungs-Fördermittel, Kristallkern-Bildungsmittel, Flammschutzmittel und Elastomere zur Verbesserung der Schlagfestigkeit und Schlagzähigkeit.
  • Sofern ein oder mehrere Hilfs-Farbmittel notwendig sind, um die Farbtiefe, Farbkraft oder Einstellung des Farbtones zu verbessern, oder für andere Zwecke, dann kann die erfindungsgemäße schwarze Polyamidharz-Zusammensetzung einen kleinen Anteil an anorganischem Pigment, organischem Pigment oder organischem Farbstoff enthalten, solange die Erzielung der Aufgabe der vorliegenden Erfindung dadurch nicht beeinträchtigt wird.
  • Zu Beispielen für Dispergiermittel gehören Stearate, wie etwa Calziumstearat und Natriumstearat;
  • ferner Polyoxyethylen-alkyl-ether, wie etwa Polyoxyethylen-lauryl-ether und Polyoxyethylen-stearyl-ether; und
  • ferner Alkylnaphthalinsulfonate, wie etwa Natrium-alkylnaphthalinsulfonat.
  • Zu Beispielen für Modifikationsmittel gehören Silikonverbindungen, wie etwa Aminomodifiziertes Silikonöl und Alkyl-modifiziertes Silikonöl.
  • Zu Beispielen für UV-Strahlungs-Absorptionsmittel und Lichtstabilisatoren gehören Benzotriazolverbindungen, Benzophenonverbindungen, Salicylatverbindungen, Cyanoacrylatverbindungen, Benzoatverbindungen, Oxalidverbindungen, sterisch gehinderte Aminoverbindungen und Niccolate.
  • Zu Beispielen für Antioxidantien gehören Phenolverbindungen, Phosphorverbindungen, Schwefelverbindungen und Thioetherverbindungen.
  • Zu Beispielen für bakterienhemmende Mittel und/oder pilztötende Mittel gehören 2-(4'-Thiazolyl)-benzimidazol, 10,10'-Oxy-bisphenoxy-arsin, N-(Fluor-dichlor-methylthio)-phthalimid und Bis-(2-pyridyl-thio-1-oxid)-zink.
  • Zu Beispielen für Flammschutzmittel gehören Halogen-haltige Verbindungen, wie etwa Tetrabrom-(bisphenol-A-)-derivate, Hexabrom-diphenylether und Tetrabromophthalsäureanhydrid;
  • ferner Phosphor-haltige Verbindungen, wie etwa Triphenylphosphat, Triphenylphosphit, roter Phosphor und Amoniumpolyphosphat;
  • ferner Stickstoffhaltige Verbindungen, wie etwa Harnstoff und Guanidin;
  • ferner Silicium-haltige Verbindungen, wie etwa Silikonöl, organische Silane und Aluminiumsilikat; und
  • ferner Antimonverbindungen, wie etwa Antimontrioxid und Antimonphosphat.
  • Zu Beispielen für Schmier- und Gleitmittel gehören Ester aliphatischer Alkohole, Teilester von mehrwertigen Alkoholen und Teilether von mehrwertigen Alkoholen.
  • Zu Beispielen für anorganische Füllstoffe gehören Glasflocken oder Glasplättchen, Glasperlen, Siliciumdioxid, Quarz, amorphe Kieselsäuren, Kalk, Magnesiumcarbonat, Calziumcarbonat, Aluminiumoxid, Montmorillonit, Metallpulver, Kaolin, Calziumsilikat, Glimmer und Wallastonit.
  • Die erfindungsgemäße schwarze Polyamidharz-Zusammensetzung kann hergestellt werden unter Anwendung eines beliebig und wahlweise ausgewählten Verfahrens. Zum Beispiel kann die Herstellung erfolgen, indem in einer geeigneten Mischmaschine miteinander vermischt werden, ein Polyamidharz, etwa in Form von Pellets oder Pulver, ferner pulverförmige Farbmittel und faserförmiges Verstärkungsmaterial und verschiedene Zusätze und Additive soweit erforderlich. Typischerweise werden diese Bestandteile und Komponenten der Formulierung vorzugsweise so gleichmäßig und einheitlich miteinander dispergiert, wie das möglich ist. Zu diesem Zweck können beispielsweise solche Verfahren angewandt werden, bei welchen eine Komponente oder mehrere Komponenten der Formulierung sorgfältig mit Hilfe einer mechanischen Mischvorrichtung vermischt wird/werden, und im Anschluss daran erfolgt die Vermischung mit der oder den anderen Komponente(n); zum Beispiel ein Verfahren, bei welchem die Farbmittel und ein Polyamidharz sorgfältig miteinander vermischt werden, und im Anschluss daran erfolgt das Vermischen mit den anderen Komponenten, einschließlich Glasfasern; ferner können auch solche Verfahren angewandt werden, bei welchen eine Trockenmischung mit Hilfe eines geheizten · Extruders in geschmolzenem Zustand geknetet wird, um eine einheitliche und gleichmäßige Masse bzw. Zusammensetzung zu erhalten. Die erfindungsgemäße Harz- Zusammensetzung kann auch hergestellt werden, indem die Farbmittel zu einem Monomer hinzugefügt werden, das eine zweckmäßige Menge Polymerisations- Katalysator enthält, und anschließend die Polymerisation durchgeführt wird, um das gewünschte Polyamidharz zu erzeugen. Auch die Verformung bzw. Formgebung kann in verschiedenen Verarbeitungsmaschinen durchgeführt werden, beispielsweise Extrudern, Spritzgussmaschinen und Walzenstühlen. Die erfindungsgemäße Harz-Zusammensetzung kann auch in geschmolzenem Zustand geknetet werden und dann mit Hilfe eines Extruders zu endlosen Strängen extrudiert werden, die daraufhin auf die gewünschte Länge zurechtgeschnitten werden, um Granulate zu erhalten.
  • Ferner kann eine konzentrierte Vormischung (masterbatch, etwa für Formteile mit hoher Farbdichte) aus der erfindungsgemäßen schwarzen Polyamidharz-Zusammensetzung erzeugt werden, indem beispielsweise das als Basis für die Vormischung dienende Polyamidharz in Form von Pellets oder Pulver mit den Farbmitteln in einem Freifallmischer, einer Drehtrommel, einem Taumelmischer, einem Supermischer oder dergleichen vermischt werden, das so erhaltene Gemisch pelletisiert oder grob granuliert wird, etwa indem die heiße Schmelze mit Hilfe eines Extruders zu einem Strang extrudiert und dieser zerhackt wird; ferner kann die Verarbeitung in einem Chargenkneter, in einem Walzenknetwerk oder dergleichen erfolgen. Eine solche konzentrierte Vormischung (masterbatch) kann auch erhalten werden, indem die Farbmittel zu einem Polyamidharz für diese Vormischung hinzugefügt werden, welche nach der Erzeugung in Lösung bleibt, und daraufhin das Lösemittel entfernt werden.
  • Mehr im einzelnen kann eine schwarze, faserförmiges Verstärkungsmaterial enthaltende Polyamidharz-Zusammensetzung erhalten werden, indem beispielsweise Polyamidharz, Nigrosin, Anilinschwarz und Ruß miteinander vermischt werden, und daraufhin das so erhaltene, in geschmolzenem Zustand befindliche Gemisch und faserförmiges Verstärkungsmaterial, wie etwa Glasfasern mit Hilfe eines üblichen Extruders geknetet werden oder indem in geschmolzenem Zustand befindliches Polyamidharz und faserförmiges Verstärkungsmaterial mit Hilfe eines üblichen Extruders geknetet werden, während Nigrosin, Anilinschwarz und Ruß mit Hilfe einer Dosiereinrichtung mit konstantem Durchsatz zugesetzt werden, oder indem eine konzentrierte Vormischung des Polyamidharzes erzeugt wird, die hohe Konzentrationen an Nigrosin, Anilinschwarz und Ruß enthält, und diese Vormischung daraufhin mit einem Polyamidharz und faserförmigem Verstärkungsmaterial, wie etwa Glasfasern vermischt wird, und das so erhaltene, in geschmolzenem Zustand befindliche Gemisch mit Hilfe eines üblichen Extruders geknetet wird.
  • Die erfindungsgemäße schwarze Polyamidharz-Zusammensetzung kann nach irgendwelchen bekannten Formgebungsverfahren zur Formkörpern und Formteilen mit der gewünschten Gestalt verformt werden; zu beispielhaften Formgebungsverfahren gehören Spritzgussverfahren, Extrusionsformen, Strangpressen, Spritzprägen, Formpressen, Kompressionsformen, Schäumformen, Glasformen, Vakuumverformung, Spritzblasen, Spritzblasformen, Rotationsformen, Auswalzen, Kalanderformen, und das Vergießen einer Harzschmelze in vorgegebene Formen.
  • BEISPIELE
  • Die nachstehenden Beispiele dienen zur weiteren Erläuterung der vorliegenden Erfindung, jedoch dürfen diese Beispiele nicht so ausgelegt werden, als ob damit eine Beschränkung der vorliegenden Erfindung beabsichtigt oder durchgeführt ist.
  • Die nachfolgenden Beispiele 1 bis 10 sowie die Vergleichsbeispiele 1 bis 5 betreffen Ausführungsformen, bei deren Polyamidharz es sich um Nylon 6 handelt.
  • Beispiel 1:
  • Die nachstehend angegebenen Komponenten
  • - 100 g glasfaserverstärktes Nylon 6 (faserverstärktes Polyamidharz mit einem gewichtsmäßigen Mischungsverhältnis von Polyamidharz: Glasfasern von 80 20, das von Ube Industries, Ltd. unter der Handelsbezeichnung 1011 GC-4 vertrieben wird);
  • - 0,18 g Nigrosin (das von Orient Chemical Industries Ltd., unter der Handelsbezeichnung Nigrosin Base SA vertrieben wird);
  • - 0,09 g Anilinschwarz (ein Produkt, das von Toky Shikizai unter der Handelsbezeichnung Nr. 2 Super Black vertrieben wird); und
  • - 0,03 g Ruß (ein Produkt, das von Mitsubishi Chemical Corporation unter der Handelsbezeichnung #960 vertrieben wird);
  • werden 1 h lang in einer Drehtrommel aus rostfreiem Stahl gerührt und miteinander vermischt.
  • Das so erhaltene Gemisch wird daraufhin mit Hilfe eines belüfteten Extruders (hergestellt von Enpla Sangyo, Handelsbezeichnung E30SV) in geschmolzenem Zustand bei 250ºC geknetet; anschließend wird die Masse nach einem üblichen Verfahren zu gefärbten Pellets verarbeitet, die daraufhin 3 h lang bei 80ºC in einem Trockner getrocknet werden.
  • Die getrockneten Pellets werden daraufhin bei 240ºC mit Hilfe einer üblichen Spritzgussmaschine (hergestellt von Kawaguchi Tekko, Handelsbezeichnung: KM50-C) nach einem üblichen Verfahren zu einheitlichen schwarzen Prüfkörpern (mit Abmessungen von 48 · 86 · 3 mm) verarbeitet, die gutes Aussehen und guten Oberflächenglanz aufweisen.
  • An diesen Prüfkörpern wird das Aussehen, die Lichtechtheit, die Izod-Schlagbiegefestigkeit und die Zugfestigkeit bestimmt; die dabei erhaltenen Ergebnisse sind in der nachfolgenden Tabelle 3 aufgeführt.
  • In den nachfolgenden Tabellen 1 bis 6 bezieht sich das Gewichtsverhältnis von Nigrosin, Anilinschwarz und Ruß auf diejenigen Mengen, die miteinander vermischt worden sind, also auf das Mischungsverhältnis N : A : C.
  • Prüfung und Bestimmung des Aussehens
  • Zur Bestimmung des Aussehens wird die Dichte des Reflexionsvermögens (optische Dichte bzw. OD-Wert) der Prüfkörper mit Hilfe eines Durchlässigkeit/Reflexion- Densitometer (hergestellt von Macbeth, Handelsbezeichnung: TR-927) gemessen.
  • Im allgemeinen gilt hier, dass solche Prüfkörper, welche höhere Dichtewerte des Reflexionsvermögens (OD-Werte) aufweisen, eine höhere Oberflächenglätte und mehr Oberflächenglanz haben.
  • Prüfung und Bestimmung der Lichtechtheit
  • Hier werden die Prüfkörper in je einem Zyklus von 006 Prüfbedingungen (die Phasen 1 und 2 werden unter den nachstehend angegebenen Bedingungen wiederholt) 200, 400, 600 und 800 h lang mit Licht aus einer Xenon-Lampe ("Sunshine-xenon-long- life-weather-meter", hergestellt von Shimadzu Corporation, Handelsbezeichnung: XW-1200A) bestrahlt. Nach jeder Bestrahlungsperiode wird die Dichte des Reflexionsvermögens (OD-Wert) mit Hilfe des vorstehend genannten Durchlässigkeit/Reflexion-Densitometer (hergestellt von Macbeth, Handelsbezeichnung: TR-927) bestimmt. Hierbei werden nachstehende Prüfbedingungen mit dieser Xenon-Lampe (Sunshine-xenon-longlife-weather-meter) angewandt:
  • Im allgemeinen werden solche Prüfkörper, welche höhere Dichtewerte des Reflexionsvermögens aufweisen (OD-Werte) so eingeschätzt, dass sie höhere Oberflächenglätte und mehr Oberflächenglanz haben; ferner werden solche Prüfkörper, welche im Verlauf der Bestrahlungsdauer eine größere Abnahme des OD-Wertes zeigen, so eingeschätzt, dass an ihnen ein höheres Maß an Verfärbung des Farbtones und eine höhere Farbänderung aufgetreten ist.
  • Bestimmung der Izod-Schlagbiegefestigkeit
  • In Übereinstimmungen mit den Prüfbedingungen für die Izod-Schlagbiegefestigkeit (JIS K6810, mit Kerbe) werden die Izod-Schlagbiegefestigkeits-Werte der Prüfkörper mit Hilfe eines Izod-Schlagbiegefestigkeit-Prüfgerätes (hergestellt von Toyo Seiki, Handelsbezeichnung: Universal Impact Tester B-122403800) bestimmt.
  • Bestimmung der Zugfestigkeit
  • In Übereinstimmung mit den Prüfbedingungen zur Bestimmung der Zugfestigkeit (JIS K7113) wird die Zugfestigkeit der Prüfkörper mit Hilfe eines Zugfestigkeit-Prüfgerätes (hergestellt von Orientech, Handelsbezeichnung: UTM-10T) bestimmt.
  • Beispiele 2 bis 7:
  • Im wesentlichen nach dem Verfahren nach Beispiel 1 werden einheitliche, schwarze Prüfkörper (mit den Abmessungen 48 · 86 · 3 mm) mit gutem Aussehen und mit gutem Oberflächenglanz erzeugt; abweichend werden anstelle der in Beispiel 1 verwendeten Farbmittel Nigrosin, Anilinschwarz und Ruß die in der nachstehenden Tabelle 1 aufgeführten Farbmittel verwendet.
  • Auch an den so erhaltenen Prüfkörpern wird das Aussehen, die Lichtechtheit, die Izod-Schlagbiegefestigkeit und die Zugfestigkeit bestimmt; die dabei erhaltenen Ergebnisse sind in der nachfolgenden Tabelle 3 aufgeführt. Tabelle 1:
  • Die in der vorstehenden Tabelle 1 verwendeten Handelsbezeichnungen beziehen sich auf die nachstehend aufgeführten Produkte der Hersteller:
  • - Nigrosin Base SA (Handelsbezeichnung für ein von Orient Chemical Industries Ltd. hergestelltes Nigrosin);
  • - Spirit Black SB (Handelsbezeichnung für ein von Orient Chemical Industries Ltd. hergestelltes Nigrosin);
  • - Nigrosin Base EX (Handelsbezeichnung für ein von Orient Chemical Industries Ltd. hergestelltes Nigrosin);
  • - Nr. 2 Super Black (Handelsbezeichnung für ein von Tokyo Shikizai hergestelltes Anilinschwarz);
  • - Nr. 25 Anilinschwarz (Handelsbezeichnung für ein von Tokyo Shikizai hergestelltes Anilinschwarz);
  • - #960 (Handelsbezeichnung für einen von Mitsubishi Chemical Corporation hergestellten Ruß).
  • Die nachstehenden Beispiele 8 und 9 betreffen Ausführungsformen, bei denen ein Farbmittel oder mehrere Farbmittel in Form der Salze höherer Fettsäuren eingesetzt werden.
  • Beispiel 8:
  • 50 g Nigrosin (hergestellt von Orient Chemical Industries Ltd., Handelsbezeichnung: Nigrosin Base EX) und 28,4 g Stearinsäure werden in einen 1 L Kolben gegeben; daraufhin werden 300 ml Methanol hinzugefügt; das Gemisch wird 1 h lang bei 50ºC gerührt. Nach dieser Rührbehandlung wird die Lösung in einen Rotationsverdampfer (hergestellt von Tokyo Rika, Handelsbezeichnung: N-2-29) überführt, und das Methanol wird abgedampft; danach werden 86,6 g Schwarzer-Farbstoff-Beispiel-1 (schwarzes Pulver) erhalten.
  • Daraufhin werden die nachstehend angegebenen Komponenten
  • - 100 g glasverstärktes Nylon 6 (hergestellt von Ube Industries, Ltd., Handelsbezeichnung: 1011GC-4),
  • - 0,15 g Schwarzer-Farbstoff-Beispiel-1 (schwarzes Pulver),
  • - 0,12 g Anilinschwarz (hergestellt von Tokyo Shikizai, Handelsbezeichnung: Nr. 2 Super Black), und
  • - 0,03 g Ruß (hergestellt von Mitsubishi Chemical Corporation, Handelsbezeichnung: #960)
  • in eine Drehtrommel aus rostfreiem Stahl gegeben und 1 h lang gerührt und miteinander vermischt.
  • Das so erhaltene Gemisch wird bei 250ºC in geschmolzenem Zustand mit Hilfe eines belüfteten Extruders (hergestellt von Enpla Sangyo, Handelsbezeichnung: E30SV) geknetet; danach wird die Masse nach einem üblichen Verfahren zu gefärbten Pellets verarbeitet, die daraufhin 3 h lang bei 80ºC in einem Trockner getrocknet werden.
  • Die getrockneten, gefärbten Pellets werden bei 240ºC nach einem üblichen Verfahren mit Hilfe einer Spritzgussmaschine (hergestellt von Kawaguchi Tekko, Handelsbezeichnung: KM50-C) zu Formkörpern verarbeitet; hierbei werden einheitliche, schwarze Prüfkörper (mit den Abmessungen 48 · 86 · 3 mm) erhalten, die gutes Aussehen und guten Oberflächenglanz aufweisen.
  • An diesen Prüfkörpern wird das Aussehen, die Lichtechtheit, die Izod-Schlagbiegefestigkeit und die Zugfestigkeit bestimmt; die dabei erhaltenen Ergebnisse sind in der nachfolgenden Tabelle 3 aufgeführt.
  • Beispiel 9:
  • 40 g Nigrosin (hergestellt von Orient Chemical Industries Ltd., Handelsbezeichnung: Spirit Black SB) und 20 g Anilinschwarz (hergestellt von Tokyo Shikizai, Handelsbezeichnung: Nr. 2 Anilinschwarz) werden in einen 1 L Kolben gegeben; ferner werden 500 g Wasser hinzugefügt; anschließend wird unter schnellem Rühren erwärmt. Zu der so gebildeten Dispersion wird eine wässrige Lösung von 26,0 g Kaliumoleat in 100 g 70ºC warmem Wasser allmählich und tropfenweise zugesetzt. Nachdem 3 h lang bei 50ºC gerührt worden ist, wird das gebildete Gemisch filtriert; der zurückbleibende Filterkuchen wird mit Wasser gewaschen und anschließend bei 70ºC getrocknet; danach werden 81,0 g Schwarzer-Farbstoff-Beispiel-2 (schwarzes Pulver) erhalten.
  • Daraufhin werden die nachstehenden Komponenten
  • - 100 g glasverstärktes Nylon 6 (hergestellt von Ube Industries, Ltd., Handelsbezeichnung: 1011GC-4),
  • - 0,27 g Schwarzer-Farbstoff-Beispiel-2 (schwarzes Pulver),
  • - 0,03 g Ruß (hergestellt von Mitsubishi Chemical Corporation, Handelsbezeichnung: #960)
  • in eine Drehtrommel aus rostfreiem Stahl gegeben und 1 h lang gerührt und miteinander vermischt.
  • Das so erhaltene Gemisch wird bei 250ºC in geschmolzenem Zustand mit Hilfe eines belüfteten Extruder (hergestellt von Enpla Sangyo, Handelsbezeichnung: E30SV) geknetet; anschließend wird die Masse nach einem üblichen Verfahren zu gefärbten Pellets verarbeitet, die 3 h lang bei 80ºC in einem Trockner getrocknet werden.
  • Die getrockneten, gefärbten Pellets werden mit Hilfe einer Spritzgussmaschine (hergestellt von Kawaguchi Tekko, Handelsbezeichnung: KM50-C) nach einem üblichen Verfahren zu einheitlichen Prüfkörpern (mit Abmessungen von 48 · 86 · 3 mm) verarbeitet, die gutes Aussehen und guten Oberflächenglanz aufweisen.
  • An diesen Prüfkörpern wird das Aussehen, die Lichtechtheit, die Izod-Schlagbiegefestigkeit und die Zugfestigkeit bestimmt. Die so erhaltenen Ergebnisse sind in der nachfolgenden Tabelle 3 aufgeführt.
  • Das nachfolgende Beispiel 10 bezieht sich auf eine Ausführungsform, bei welcher eine konzentrierte Vormischung (masterbatch) in Form von Formkörpern mit hochdichter Färbung erzeugt wird, die anschließend mit weiterem faserverstärktem Polyamidharz verdünnt und zu Formkörpern verarbeitet wird.
  • Beispiel 10:
  • Die nachstehenden Komponenten
  • - 75,0 g Nylon 6 (hergestellt von Toray Industries, Inc., Handelsbezeichnung: CM1017),
  • - 17,5 g Nigrosin (hergestellt von Orient Chemical Industries Ltd., Handelsbezeichnung: Nigrosin Base SA),
  • - 5,0 g Anilinschwarz (hergestellt von Tokyo Shikizai, Handelsbezeichnung: Nr. 2 Super Black), und
  • - 2,5 g Ruß (hergestellt von Mitsubishi Chemical Corporation, Handelsbezeichnung: #960)
  • werden 1 h lang in einer Drehtrommel aus rostfreiem Stahl gerührt und miteinander vermischt.
  • Das so erhaltene Gemisch wird bei 250ºC in geschmolzenem Zustand mit Hilfe eines Doppelschraubenextruder (hergestellt von Ikegai Corporation, Handelsbezeichnung: PCM-30) geknetet, wobei das gebildete Gas abgezogen wird. In üblicher Weise werden schwarze Pellets erzeugt, die unter vermindertem Druck bei 120ºC 1 Tag lang getrocknet werden, um eine konzentrierte Vormischung (masterbatch) zu erhalten, die einen Farbmittel-Anteil von 25 Gew.-% aufweist.
  • Diese konzentrierte Vormischung und glasverstärktes Nylon 6 (hergestellt durch Ube Industries, Ltd., Handelsbezeichnung: 1011GC-4) werden im Gewichtsverhältnis 1 Gew.-Teil masterbatch auf 100 Gew.-Teile glasfaserverstärktes Nylon 6 1 h lang in einer Drehtrommel aus rostfreiem Stahl gerührt und miteinander vermischt, um so die konzentrierte Vormischung mit dem glasverstärkten Nylon 6 zu verdünnen.
  • Das danach erhaltene Gemisch wird 3 h lang bei 80ºC in einem Trockner getrocknet, um gefärbte Pellets zu erhalten. Diese Pellets werden daraufhin bei 240ºC mit Hilfe einer Spritzgussmaschine (hergestellt von Kawaguchi Tekko, Handelsbezeichnung: KM50-C) nach einem üblichen Verfahren zu Formkörpern verarbeitet; es werden einheitliche schwarze Prüfkörper (mit Abmessungen von 48 · 86 · 3 mm) erhalten, die gutes Aussehen und guten Oberflächenglanz aufweisen.
  • An diesen Prüfkörpern wird das Aussehen, die Lichtechtheit, die Izod-Schlagbiegefestigkeit und die Zugfestigkeit bestimmt. Die so erhaltenen Ergebnisse sind in der nachfolgenden Tabelle 3 aufgeführt.
  • Vergleichsbeispiel 1:
  • Aus den nachfolgenden Komponenten
  • - 100 g glasverstärktes Nylon 6 (hergestellt von Ube Industries, Ltd., Handelsbezeichnung: 1011GC-4),
  • - 0,3 g Nigrosin (hergestellt von Orient Chemical Industries Ltd., Handelsbezeichnung: Nigrosin Base SA)
  • werden in gleicher Weise, wie in Beispiel 1 angegeben, einheitliche, schwarze Prüfstücke (mit Abmessungen von 48 · 86 · 3 mm) erzeugt.
  • An diesen Prüfkörpern wird das Aussehen, die Lichtechtheit, die Izod-Schlagbiegefestigkeit und die Zugfestigkeit bestimmt. Die so erhaltenen Ergebnisse sind in der nachfolgenden Tabelle 3 aufgeführt.
  • Vergleichsbeispiel 2:
  • Aus den nachstehenden Komponenten
  • - 100 g glasverstärktes Nylon 6 (hergestellt von Ube Industries, Ltd., Handelsbezeichnung: 1011GC-4) und
  • - 0,3 g Ruß (hergestellt von Mitsubishi Chemical Corporation, Handelsbezeichnung: #960)
  • werden in gleicher Weise, wie in Beispiel 1 angegeben, gefärbte Pellets hergestellt und diese wiederum nach dem Spritzgussverfahren zu schwarzen Prüfkörpern (mit Abmessungen 48 · 86 · 3 mm) verarbeitet. Diese Prüfkörper weisen wegen den sich an der Oberfläche ansammelnden (aufschwimmenden) Glasfasern nur geringen Oberflächenglanz auf, und die Farbverteilung ist signifikant ungleichmäßig, wegen einer ungleichmäßigen Dispergierung der Farbmittel.
  • Auch an diesen Prüfkörpern wird das Aussehen, die Lichtechtheit, die Izod-Schlagbiegefestigkeit und die Zugfestigkeit bestimmt. Die so erhaltenen Ergebnisse sind in der nachfolgenden Tabelle 3 aufgeführt.
  • Vergleichsbeispiele 3 bis 5:
  • Im wesentlichen in gleicher Weise, wie in Vergleichsbeispiel 1 beschrieben, werden gefärbte Pellets erzeugt und diese zu gleichmäßigen, schwarzen Prüfkörpern (mit Abmessungen von 48 · 86 · 3 mm) verarbeitet; abweichend wird das in Vergleichsbeispiel 1 verwendete Farbmittel Nigrosin durch die in der nachfolgenden Tabelle 2 aufgeführten Farbmittel ersetzt. Die jeweils erhaltenen schwarzen Prüfkörper weisen gutes Aussehen und guten Oberflächenglanz auf.
  • An allen diesen Prüfkörpern wird das Aussehen, die Lichtechtheit, die Izod-Schlagbiegefestigkeit und die Zugfestigkeit bestimmt. Die dabei erhaltenen Ergebnisse sind in der nachfolgenden Tabelle 3 aufgeführt. Tabelle 2 Tabelle 3
  • Die nachfolgenden Beispiele 11 bis 18 sowie die nachfolgenden Vergleichsbeispiele 6 bis 10 beziehen sich auf Ausführungsformen, bei denen als Polyamidharz Nylon 66 dient.
  • Beispiel 11:
  • Die nachfolgenden Komponenten
  • - 100 g glasverstärktes Nylon 66 (ein Glasfaser-verstärktes Polyamidharz mit einem gewichtsmäßigen Mischungsverhältnis von Polyamidharz: Glasfasern von 80 : 20, hergestellt von Du Pont, Handelsbezeichnung: ZYTEL 70G-33L),
  • - 0,18 g Nigrosin (hergestellt von Orient Chemical Industries Ltd., Handelsbezeichnung: Nigrosin Base SA),
  • - 0,09 g Anilinschwarz (hergestellt von Tokyo Shikizai, Handelsbezeichnung: Nr. 2 Super Black), und
  • - 0,03 g Ruß (hergestellt von Mitsubishi Chemical Corporation, Handelsbezeichnung: #960)
  • werden 1 h lang in einer Drehtrommel aus rostfreiem Stahl gerührt und miteinander vermischt.
  • Das so erhaltene Gemisch wird bei 280ºC in geschmolzenem Zustand mit Hilfe eines belüfteten Extruder (hergestellt von Enpla Sangyo, Handelsbezeichnung: E30SV) geknetet; anschließend wird die Masse nach einem üblichen Verfahren zu gefärbten Pellets verarbeitet, die daraufhin 3 h lang bei 80ºC in einem Trockner getrocknet werden.
  • Die getrockneten gefärbten Pellets werden mit Hilfe einer Spritzgussmaschine (hergestellt von Kawaguchi Tekko, Handelsbezeichnung: KM50-C) bei 270ºC nach einem üblichen Verfahren zu einheitlichen, schwarzen Prüfkörpern (mit Abmessungen von 48 · 86 · 3 mm) verarbeitet, die gutes Aussehen und guten Oberflächenglanz aufweisen.
  • An diesen Prüfkörpern wird das Aussehen, die Lichtechtheit, die Izod-Schlagbiegefestigkeit und die Zugfestigkeit bestimmt. Die dabei erhaltenen Ergebnisse sind in der nachfolgenden Tabelle 6 aufgeführt.
  • Beispiele 12 bis 17:
  • Im wesentlichen in gleicher Weise, wie vorstehend in Beispiel 11 beschrieben, werden einheitliche schwarze Prüfkörper (mit Abmessungen von 48 · 86 · 3 mm) erzeugt, die gutes Aussehen und guten Oberflächenglanz aufweisen; abweichend werden anstelle der in Beispiel 11 verwendeten Farbmittel Nigrosin, Anilinschwarz und Ruß die in der nachfolgenden Tabelle 4 angegebenen Farbmittel verwendet.
  • Auch an den so erzeugten Prüfkörpern wird das Aussehen, die Lichtechtheit, die Izod-Schlagbiegefestigkeit und die Zugfestigkeit bestimmt. Die dabei erhaltenen Ergebnisse sind in der nachfolgenden Tabelle 6 aufgeführt. Tabelle 4
  • Die Beispiele 18 und 19 beziehen sich auf Ausführungsformen, bei denen ein Farbmittel oder mehrere Farbmittel in Form von Salzen höherer Fettsäuren vorliegen.
  • Beispiel 18:
  • Die nachfolgend angegebenen Komponenten
  • - 100 g glasverstärktes Nylon 66 (hergestellt von Du Pont, Handelsbezeichnung: ZYTEL 70G-33L),
  • - 0,21 g Schwarzer-Farbstoff-Beispiel-1 (schwarzes Pulver),
  • - 0,03 g Anilinschwarz (hergestellt von Tokyo Shikizai, Handelsbezeichnung: Nr. 2 Super Black), und
  • - 0,06 g Ruß (hergestellt von Mitsubishi Chemical Corporation, Handelsbezeichnung: #960)
  • werden 1 h lang in einer Drehtrommel aus rostfreiem Stahl gerührt und miteinander vermischt.
  • Das so erhaltene Gemisch wird bei 280ºC in geschmolzenem Zustand mit Hilfe eines belüfteten Extruder (hergestellt von Enpla Sangyo, Handelsbezeichnung: E30SV) geknetet; anschließend wird die Masse nach einem üblichen Verfahren zu gefärbten Pellets verarbeitet, die anschließend 3 h lang bei 80ºC in einem Trockner getrocknet werden.
  • Die so erhaltenen getrockneten, gefärbten Pellets werden mit Hilfe einer Spritzgussmaschine (hergestellt von Kawaguchi Tekko, Handelsbezeichnung: KM50-C) bei 270ºC nach einem üblichen Verfahren zu einheitlichen schwarzen Prüfkörpern (mit Abmessungen von 48 · 86 · 3 mm) verarbeitet, die gutes Aussehen und guten Oberflächenglanz aufweisen.
  • An diesen Prüfkörpern wird das Aussehen, die Lichtechtheit, die Izod-Schlagbiegefestigkeit und die Zugfestigkeit bestimmt. Die dabei erhaltenen Ergebnisse sind in der nachfolgenden Tabelle 6 aufgeführt. ·.
  • Beispiel 19:
  • Die nachfolgenden Komponenten
  • - 100 g glasverstärktes Nylon 66 (hergestellt von Du Pont, Handelsbezeichnung: ZYTEL 70G-33L),
  • - 0,27 g Schwarzer-Farbstoff-Beispiel-2 (schwarzes Pulver), und
  • - 0,03 g Ruß (hergestellt von Mitsubishi Chemical Corporation, Handelsbezeichnung: #960)
  • werden 1 h lang in einer Drehtrommel aus rostfreiem Stahl gerührt und miteinander vermischt.
  • Das so erhaltene Gemisch wird bei 280ºC in geschmolzenem Zustand mit Hilfe eines belüfteten Extruder (hergestellt von Enpla Sangyo, Handelsbezeichnung: E30SV) geknetet; anschließend wird die Masse nach einem bekannten Verfahren zu gefärbten Pellets verarbeitet, die daraufhin 3 h lang bei 80ºC in einem Trockner getrocknet werden.
  • Die getrockneten, gefärbten Pellets werden daraufhin mit Hilfe einer Spritzgussmaschine (hergestellt von Kawaguchi Tekko, Handelsbezeichnung: KM50-C) bei 270ºC nach einem üblichen Verfahren zu einheitlichen schwarzen Prüfkörpern (mit Abmessungen von 48 · 86 · 3 mm) verarbeitet, die gutes Aussehen und guten Oberflächenglanz aufweisen.
  • An diesen Prüfkörpern wird das Aussehen, die Lichtechtheit, die Izod-Schlagbiegefestigkeit und die Zugfestigkeit bestimmt. Die dabei erhaltenen Ergebnisse sind in der nachfolgenden Tabelle 6 aufgeführt.
  • Beispiel 20 bezieht sich auf eine Ausführungsform, bei der eine konzentrierte Vormischung (masterbatch) in Form von Formkörpern mit hochdichter Färbung erzeugt wird, die daraufhin mit weiterem faserverstärktem Polyamidharz verdünnt und zu Formkörpern verarbeitet wird. ·.
  • Beispiel 20:
  • Die nachfolgenden Komponenten
  • - 70 g glasverstärktes Nylon 66 (hergestellt von Du Pont, Handelsbezeichnung: 101L-NC10),
  • - 15 g Nigrosin (hergestellt von Orient Chemical Industries Ltd., Handelsbezeichnung: Nigrosin Base SA),
  • - 7,5 g Anilinschwarz (hergestellt von Tokyo Shikizai, Handelsbezeichnung: Nr. 2 Super Black), und
  • - 7,5 g Ruß (hergestellt von Mitsubishi Chemical Corporation, Handelsbezeichnung: #960)
  • werden 1 h lang in einer Drehtrommel aus rostfreiem Stahl gerührt und miteinander vermischt.
  • Das so erhaltene Gemisch wird bei 280ºC in geschmolzenem Zustand mit Hilfe eines Doppelschraubenextruder (hergestellt von Ikegai Corporation, Handelsbezeichnung: PCM-30) geknetet, wobei das gebildete Gas abgezogen wird; die Masse wird zu schwarzen Pellets verarbeitet. Diese Pellets werden 1 Tag lang bei 120ºC unter vermindertem Druck getrocknet, wonach eine konzentrierte Vormischung erhalten wird, die einen Farbmittelanteil von 30 Gew.-% aufweist.
  • Diese konzentrierte Vormischung und weiteres glasverstärktes Nylon 66 (hergestellt von Du Pont, Handelsbezeichnung: ZYTEL 70G-33L) werden 1 h lang in einer Drehtrommel aus rostfreiem Stahl gerührt und miteinander vermischt; auf diese Weise wird die konzentrierte Vormischung mit der 100-fachen Menge an glasverstärktem Nylon 66 verdünnt.
  • Das so erhaltene Gemisch wird 3 h lang bei 80ºC in einem Trockner getrocknet, danach werden gefärbte Pellets erhalten, die mit Hilfe einer Spritzgussmaschine (hergestellt von Kawaguchi Tekko, Handelsbezeichnung: KM50-C) nach einem üblichen Verfahren bei 270ºC zu einheitlichen, schwarzen Prüfkörpern (mit Abmessungen von 48 · 86 · 3 mm) verarbeitet werden, die gutes Aussehen und guten Oberflächenglanz aufweisen.
  • An diesen Prüfkörpern wird das Aussehen, die Lichtechtheit, die Izod-Schlagbiegefestigkeit und die Zugfestigkeit bestimmt. Die so erhaltenen Ergebnisse sind in der nachfolgenden Tabelle 6 aufgeführt.
  • Vergleichsbeispiel 6:
  • Die nachfolgenden Komponenten
  • - 100 g glasverstärktes Nylon 66 (hergestellt von Du Pont, Handelsbezeichnung: ZYTEL 70G-33L), und
  • - 0,3 g Nigrosin (hergestellt von Orient Chemical Industries Ltd., Handelsbezeichnung: Nigrosin Base SA)
  • werden zu gefärbten Pellets verarbeitet, und diese Pellets werden in gleicher Weise, wie vorstehend in Beispiel 11 beschrieben, zu einheitlichen schwarzen Prüfkörpern (mit Abmessungen von 48 · 86 · 3 mm) verarbeitet.
  • An diesen Prüfkörpern wird das Aussehen, die Lichtechtheit, die Izod-Schlagbiegefestigkeit und die Zugfestigkeit bestimmt. Die dabei erhaltenen Ergebnisse sind in der nachfolgenden Tabelle 6 aufgeführt.
  • Vergleichsbeispiel 7:
  • Die nachfolgenden Komponenten
  • - 100 g glasverstärktes Nylon 66 (hergestellt von Du Pont, Handelsbezeichnung: ZYTEL 70G-33L), und
  • - 0,3 g Ruß (hergestellt von Mitsubishi Chemical Corporation Handelsbezeichnung: #960)
  • werden zu gefärbten Pellets verarbeitet, und diese Pellets werden im Spritzgussverfahren in gleicher Weise, wie vorstehend in Beispiel 11 beschrieben, zu schwarzen Prüfkörpern verarbeitet (mit Abmessungen von 48 · 86 · 3 mm), die wegen der Ansammlung der Glasfasern an der Oberfläche (Aufschwimmen) nur geringen Oberflächenglanz aufweisen, und die wegen der ungleichmäßigen Dispergierung der Farbmittel eine deutliche ungleichmäßige Farbverteilung aufweisen.
  • Auch an diesen Prüfkörpern wird das Aussehen, die Lichtechtheit, die Izod-Schlagbiegefestigkeit und die Zugfestigkeit bestimmt. Die dabei erhaltenen Ergebnisse sind in der nachfolgenden Tabelle 6 aufgeführt.
  • Vergleichsbeispiele 8 bis 10:
  • Im wesentlichen in gleicher Weise, wie vorstehend in Vergleichsbeispiel 6 beschrieben, werden gefärbte Pellets erzeugt, diese im Extruder geknetet, und die dabei erhaltene Masse im wesentlichen in gleicher Weise, wie vorstehend in Vergleichsbeispiel 6 beschrieben, zu Prüfkörpern verarbeitet; abweichend werden anstelle des in Vergleichsbeispiel 6 verwendeten Farbmittel Nigrosin die in der nachstehenden Tabelle 5 aufgeführten Farbmittel verwendet; es werden einheitliche schwarze Prüfkörper (mit Abmessungen von 48 · 86 · 3 mm) erhalten, die gutes Aussehen und guten Oberflächenglanz aufweisen.
  • Auch an diesen Prüfkörpern wird das Aussehen, die Lichtechtheit, die Izod-Schlagbiegefestigkeit und die Zugfestigkeit bestimmt. Die dabei erhaltenen Ergebnisse sind in der nachfolgenden Tabelle 6 aufgeführt. Tabelle 5 Tabelle 6

Claims (9)

1. Schwarze Polyamidharz-Zusammensetzung mit einem Polyamidharz und mit Farbmitteln, dadurch gekennzeichnet, dass als diese Farbmittel Nigrosin, Anilinschwarz und Ruß vorhanden sind.
2. Schwarze Polyamidharz-Zusammensetzung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass zusätzlich ein faserförmiges Verstärkungsmittel vorhanden ist.
3. Schwarze Polyamidharz-Zusammensetzung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass dieses faserförmige Verstärkungsmittel Glasfasern sind.
4. Schwarze Polyamidharz-Zusammensetzung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass der Anteil an faserförmigem Verstärkungsmittel 10 bis 120 Gew.-% ausmacht, bezogen auf den Anteil an Polyamidharz.
5. Schwarze Polyamidharz-Zusammensetzung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass der Anteil an faserförmigem Verstärkungsmittel 10 bis 120 Gew.-% ausmacht, bezogen auf den Anteil an Polyamidharz.
6. Schwarze Polyamidharz-Zusammensetzung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass dieses Polyamidharz Nylon 6 und/oder Nylon 66 ist.
7. Schwarze Polyamidharz-Zusammensetzung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass der Anteil an Nigrosin 0,01 bis 50 Gew.-% ausmacht, der Anteil an Anilinschwarz 0,001 bis 40 Gew.-% ausmacht, und der Anteil an Ruß 0,001 bis 20 Gew.-% ausmacht, je bezogen auf den Anteil an Polyamidharz.
8. Schwarze Polyamidharz-Zusammensetzung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass der Anteil an Nigrosin 40 bis 95 Gew.-% ausmacht, der Anteil an Anilinschwarz 4 bis 50 Gew.-% ausmacht, und der Anteil an Ruß 1 bis 30 Gew.-% ausmacht, je bezogen auf das Gesamtgewicht an Nigrosin, Anilinschwarz und Ruß.
9. Schwarze Polyamidharz-Zusammensetzung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass wenigstens ein Teil der Farbmittel (Höhere Fettsäure)-Salze von Nigrosin oder Anilinschwarz sind.
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