DE963193C - Verfahren zur Herstellung einer elektrolytisch leitenden Membrane mit ionenaustauschenden Eigenschaften - Google Patents

Verfahren zur Herstellung einer elektrolytisch leitenden Membrane mit ionenaustauschenden Eigenschaften

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DE963193C
DE963193C DEG9947A DEG0009947A DE963193C DE 963193 C DE963193 C DE 963193C DE G9947 A DEG9947 A DE G9947A DE G0009947 A DEG0009947 A DE G0009947A DE 963193 C DE963193 C DE 963193C
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Malcolm Robert Jesse Wyllie
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Gulf Research and Development Co
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Description

  • Verfahren zur Herstellung einer elektrolytisch leitenden Membrane mit ionenaustaus chenden Eigenschaften Die Erfindung betrifft eine Ionenaustauschmembran, insbesondere. eine elektrolytisch leitende Membran, und ein Verfahren zu ihrer Herstellung, bei dem kein Ionenaustauschteilchen vollständig von dem benachbarten isoliert ist. Durch eine derartige Vermehrung der Anzahl derjenigen Ionenaustauschteilchen, die an der Leitfähigkeit teilhaben, verringert das Verfahren gemäß der Erfindung den elektrischen Widerstand der Membran auf einen sehr niedrigen Wert.
  • Die Membran nach der Erfindung kommt mechanisch und bezüglich ihrer elektrochemischen Wirksammelt den bekannten Membranen gleich, dagegen verbessert der sich ergebende niedrige elektrische Widerstand ihre elektrische Wirksamkeit erheblich und macht sie für sehr empfindliche Messungen und für solche chemischen Prozesse, z. B. für die Elektrodialyse durch die Membran, anwendbar, bei denen elektrische Kraft verbraucht wird.
  • Von den bekannten Verfahren zur Herstellung einer elektrolytisch leitenden Membran mit ionenaustauschenden Eigenschaften, die aus einem pulverförmigen ionenaustauschenden Stoff und einem thermoplasti- suchen, elektrisch isolierenden Kunstharz bestehen, unterscheidet sich das Verfahren gemäß der Erfindung dadurch, daß in die Poren eines unter Druck stehenden und verdichteten Pulvers eines ionenaustauschenden Stoffes eine monomere oder polymere, nach der Behandlung chemisch inerte und elektrisch isolierende Olefinverbindung als Bindemittel bei einem geringeren Druck als dem zum Verdichten des ionenaustauschenden Stoffes angewendeten eingebracht und der Druck auf den zu bildenden Formkörper bis zur Verfestigung des Bindemittels aufrechterhalten wird. Es kann auf diese Weise das Bindemittel eingebracht werden, ohne die Berührung zwischen den Ionenaustauschteilchen zu stören, so daß eine elektrolytisch leitende Membran erzeugt wird, bei der im wesentlichen alle wirksamen Teilchen zu der Leitfähigkeit beitragen, auch wird eine im wesentlichen vollständige Verkettung der Ionenaustauschteilchen erreicht.
  • Die Zeichnung veranschaulicht beispielsweise die Ausführung der Erfindung, und zwar ist Fig. I eine schematische Darstellung einer Formpresse, mit der das Verfahren gemäß der Erfindung ausgeführt wird; Fig. 2, 3 und 4 zeigen schematisch aufeinanderfolgende Schritte einer anderen Ausführungsart des Verfahrens nach der Erfindung; Fig. 5, 6 und 7 zeigen aufeinanderfolgende Schritte nach einer weiteren Ausführungsart, und Fig. 8 ist eine Kurve, die das Verhältnis der Porosität eines besonderen Ionenaustauschmaterials in den Zwischenstufen in Prozenten zeigt, wenn das Material verschiedenen Formungsdrücken untenvorfen wird.
  • Zur Herstellung einer Ionenaustauschmembran nach dem Verfahren gemäß der Erfindung geht man vorzugsweise von einem feingemahlenem Ionenaustauschmaterial aus. Dieses Material kann ein natürlicher oder synthetischer, anionischer oder kationischer Ionenaustauscher sein.
  • Solche synthetischen Materialien, z. B. die bekannten sulfonierten Phenol-Formaldehyde oder Polyaminharze mit Ionenaustauscheigenschaften, von denen gewisse im Handel befindliche Formen kationisch und gewisse anionisch sind, sind charakteristisch für synthetische Ionenaustauschmaterialien, die verwendet werden können. Gewisse natürliche Tone, wasserstoffhaltiger Glimmer, Illite usw., mit Ionenaustauscheigenschaften können ebenfalls benutzt werden. Vorzugsweise verwendet man synthetische Austauscher, weil damit Membranen erzeugt werden können, die hohe elektrochemische Wirksamkeit haben. Der Ionenaustauscher hat die Form von kleinen Teilchen, wobei die Größe der Teilchen von der gewünschten Charakteristik der herzustellenden Membran abhängig ist und von der Art, in der der Verkettungsprozeß durchgeführt wird.
  • Das feingemahlene lonenaustauschmaterial wird in eine Presse gebracht und stark verdichtet. Die Füllung kann in der Presse geschlagen oder hin- und hergeschüttelt werden, damit sich die Teilchen dadurch auf einen möglichst kleinen Raum absetzen; sie werden dann weiter durch die Anwendung von Druck durch den Kolben der Presse verdichtet. Es hat sich als vorteilhaft erwiesen, einen Druck von 680 kglqcm anzuwenden, um eine möglichst innige Berührung zweier benachbarter Teilchen des Ionenaustauschers zu erreichen. Auf diese Weise wird eine maximale Verkettung der Ionenaustauschteilchen erzielt.
  • Die beschriebene Verdichtung des Materials läßt zwischen den einzelnen Teilchen nur ein geringes Maß an Zwischenraum. Das Verfahren gemäß der Erfindung füllt diese leeren Stellen mit einem chemisch inertem, elektrisch isolierendem Bindemittel aus, ohne jedoch in irgendeiner Weise die Berührungen zwischen den aneinanderliegenden Ionenaustauscherteilchen zu stören. Dieses kann dadurch geschehen, daß der verdichtete und gepreßte Ionenaustauscher einem Vakuum ausgesetzt wird und daß, unter Aufrechterhaltung des Verdichtungsdruckes, in die leeren Räume ein flüssiges Bindemittel eingespritzt wird, bis die leeren Räume etwa bis zur Sättigung ausgefüllt sind. Das Bindemittel läßt man alsdann erhärten.
  • Es kann beispielsweise warm zugeführt werden und beim Abkühlen erhärten, es kann aber auch ein Mittel verwendet werden, das bei chemischer Einwirkung fest wird, z. B. durch Polymerisation, Oxydation oder in irgendeiner anderen Weise, wobei diese chemische Wirkung nicht auf das lonenaustauschmaterial selbst chemisch wirkt, z. B. kann eine plastische Substanz entweder als ein Polymeres durch Erhitzen flüssig gemacht werden, oder es wird ein flüssiges Monomeres verwendet, das. einen Katalysator enthält, der das Monomere verfestigt.
  • Das Imprägnieren erfolgt, während sich der Ionenaustauscher unter dem Verdichtungsdruck befindet, damit kein Bindemittel in die Berührungsfläche zwischen den aneinanderliegenden Ionenaustauschteilchen eintreten kann. Zu diesem Zweck muß der Druck, mit dem das flüssige Bindemittel in die zwischen den Teilchen vorhandenen leeren Räume eingespritzt wird, geringer sein als der Verdichtungsdruck, der auf den Ionenaustauscher während des Einspritzens des flüssigen Bindemittels ausgeübt wird.
  • Auf diese Weise wird die maximale Verkettung der Ionenaustauschteilchen nicht gestört. Ferner wird durch die fast vollständige Ausfüllung der leeren Räume mit dem Bindemittel drs Quellen der Ionenaustauschteilchen sehr wirksam eingeschränkt, und es wird verhindert, daß sie einen den Ausgleich bewirkenden Wassergehalt aufnehmen. Die Tatsache, daß die Ionenaustauscher nicht in der Lage sind, einen solchen Wassergehalt aufzunehmen, scheint die elektrochemische Eigenschaft der Membran stark zu verbessern.
  • Vorzugsweise wird Polystyrol als plastisches, einzuspritzendes Bindemittel verwendet. Es können aber auch außer monomeren Styrol oder Methylmethacrylat andere plastische Bindemittel, wie gummiartige Polymere, für diesen Zweck verwendet werden. Es ist wesentlich, daß die Formtemperatur nicht höher ist als die Zersetzungstemperatur des Ionenaustauschers und daß die Einspritzung den statischen Druck auf die verdichteten Ionenaustauscher nicht überschreitet.
  • Gemäß Fig. I wird das pulverisierte Ionenaustauschmaterial in einen Behälter 2 einer Presse gebracht, deren Kolben 3 in der üblichen Weise betätigt wird, um auf das Material I einen Druck auszuüben. Das Material wird so gepreßt, daß die leeren Räume einen möglichst geringen Bruchteil des Gesamtvolumens bilden. Bei einer Porosität des Materials vor dem Einspritzen des plastischen Bindemittels zwischen 50 bis zu zu0/,, entsprechend der Größe der Ionen. austauschteilchen, können zufriedenstellende Membranen hergestellt werden. Vorzugsweise werden Ionenaustauscher verwendet, welche so weit gemahlen sind, daß sie durch ein 74-1X-Sieb hindurchgehen.
  • Das Verdichten auf eine Porosität von 25 °lO oder weniger ist erwünscht. Es kann ein Druck von 68 bis 3400 kglqcm angewendet werden, vorzugsweise ein Druck von etwa 270 kg/qcm. Unter Aufrechterhaltung des Preßdruckes wird die Vakuumpumpe 4 angelassen, um die Luft aus den Zwischenräumen zu entfernen. Wenn im wesentlichen die ganze Luft entfernt -ist, wird die Pumpe 5 angelassen und spritzt das flüssige Bindemittel aus dem Behälter 6 ein, wobei der Einspritzdruck an dem Manometer 7 abgelesen werden kann. Wenn es das Bindemittel erforderlich macht, können der Behälter 6, die Pumpe 5 und die verbindenden Leitungen erwärmt werden, um das Bindemittel im geschmolzenen Zustand zu halten.
  • Ein Einspritzdruck von etwa 240 kg/qcm ist besonders günstig, er soll aber in jedem Falle geringer sein als der Druck, den der Kolben 3 auf die Ionenaustauschmasse I ausübt. Wenn das Einspritzen beendet ist, was daraus ersichtlich ist, daß das flüssige Bindemittel an dem Auslaßrohr 8 erscheint, wird abgestellt- und das Bindemittel durch Abkühlung oder auf sonstige Weise zum Erhärten gebracht. Während dieser ganzen Zeit wird der Druck auf den Kolben 3 aufrechterhalten. Nach dem Erhärten wird der Druck abgestellt, und die erhärtete Membran kann aus der Presse entfernt werden. Die erhärtete Membran stellt eine Reihe verketteter, sich einander berührender Ionenaustauschteilchen dar, die in eine hart gewordene plastische Masse eingebettet sind.
  • Fig. I zeigt der Deutlichkeit wegen die Verbindung der Vakuumpumpe 4 und der Einspritzpumpe 5 mit der Masse der Ionenaustauscher durch besondere Leitungen. Es ist aber klar, daß eine einzige Leitung verwendet werden kann, durch die die Ionenaustauschmasse zuerst evakuiert und alsdann die flüssige plastische Masse durch die gleiche Leitung eingespritzt wird. Die Entlüftung oder das Einspritzen kann auch an irgendeiner Begrenzungsstelle der Ionenaustauschmasse, z. B. durch den Kolben 3 selbst oder durch den Boden der Presse, durch geeignete Anordnung von Leitungen, erfolgen. Es können auch andere für das Einspritzen von Flüssigkeiten bekannte Mittel verwendet werden, z. B. um eine geeignete Wärmeübertragung zu erreichen, um das Eintreten der Ionenaustauscher in die verbindenden Leitungen zu verhindern und um die richtige Menge von plastischer Masse einzuspritzen.
  • Eine andere Art der Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung zur Erzielung einer vollständig verketteten Ionenaustauschmembran ist folgende: Eine Menge von lufttrockenem Ionenaustauschpulver, dessen Größe durch ein Sieb von weniger als 44, hindurchgeht, wird in die Presse gebracht und einem hohen Druck ausgesetzt. Durch Verwendung feinverteilten Materials werden die Teilchen wirksam geformt. Die Formkörper des Ionenaustauschmaterials können dann der Presse entnommen und bequem gehandhabt werden, ohne daß sich die Form des zusammengepreßten Materials ändert. Ein Druck von 340 kglqcm hat sich für das Formpressen als zufriedenstellend erwiesen. Dieser Druck verringert die Porosität des 40--Ionenaustauschpulvers in dem Formkörper auf etwa 20 °10. In einem solchen Formkörper sind die Teilchen des Ionenaustauschers vollständig verkettet, und jedes Teilchen ist in Berührung mit einer großen Anzahl benachbarter Teilchen. Um die Teilchen des Ionenaustauschers zusammen und in Berührung zu haften, wird der Formkörper in ein Gefäß gelegt, welches dann unter Unterdruck gesetzt wird. Wenn sich der Formkörper unter Vakuum befindet, wird ein flüssiges plastisches Mittel darüber gebracht, so daß es darin eintaucht. Das plastische Mittel kann den üblichen Katalysator und einen Beschleuniger enthalten, um das Festwerden bei Zimmertemperatur zu ermöglichen. Der eingetauchte Formkörper kann aus dem Vakuum entfernt werden oder auch in dem luftleer gemachten Gefäß verbleiben, bis die plastische Masse fest ist. Vorzügliche Ergebnisse werden erhalten, wenn man das handelsübliche, mit Styrol vernetzte Alkydharz zusammen mit 0,5 Gewichtsprozent von Methyläthylketonperoxyd als Katalysator und 0,5 Gewichtsprozent Kobaltnaphthenat als Beschleuniger verwendet. Die Menge an Beschleuniger steuert die Erhärtungszeit des plastischen Materials, und der obenerwähnte Prozentsatz reicht aus, um eine vollständige Erhärtung über Nacht zu bewirken, ohne daß der Körper schrumpft. Nachdem das plastische Material erhärtet ist, kann die äußere Schicht des überschüssigen plastischen Materials durch Abschleifen oder andere mechanische Mittel entfernt werden; die Membran ist dann fertig zur Benutzung.
  • Für eine derartig geformte Membran, die in der beschriebenen Weise hergestellt ist, sind Angaben über den Widerstand aufgenommen worden. Der Widerstand verändert sich als Funktion der Konzentration der Natriumlösung, in der die Membran abgeglichen wurde, bevor ihr Widerstand gemessen wurde. Als Beispiel wurden die folgenden Werte bei einer Membran gemessen, die durch Formen von 44-u-Ionenaustauschpulver bei einer Porosität von 25 °/o durch Imprägnieren mit flüssiger plastischer Masse im Vakuum hergestellt wurde: Konzentration der NaCl-Lösung Widerstand 4,0 normal 3I4 Ohm cm 2,0 normal 409 Ohm zum cm 1,0 normal 45I Ohm cm 0,5 normal 538 Oliv cm 0,1 normal 749 Ohm cm 0,05 normal 797 Ohm cm 0,01 normal go8 Ohm cm Die Werte für die elektrochemische Leistung werden durch folgende gemessene Werte in NaCl-Lösungen erläutert:
    Beobachtete
    Lösungen elektro-
    motorische
    Kraft
    auf der einem Seite auf der anderen Seite
    der Membran der Membran Millivolt
    0,01 normal 0,05 normal 36
    O, OI normal O, IO normal 55
    0,01 normal 0,50 normal 92
    0,01 normal I, O normal 106
    0,01 normal 2,0 normal I22
    0,01 normal | 4,0 normal 136
    Der letrterwähnte Weg zur Herstellung einer vollständig verketteten Ionenaustauschmembran hat den Vorteil, daß das lonenaustauschmaterial niemals einer Wärme über der Raumtemperatur ausgesetzt wird.
  • Es ist daher unmöglich, das Ionenaustauschmateial zu beschädigen, und die sich ergebende Membran hat eine hohe elektrochemische Wirksamkeit. Der verwendete Druck zur Herstellung des Formkörpers aus dem lonenaustauschmaterial regelt sowohl die Stärke als auch den Widerstand der Membran. Je höher der Preßdruck ist, desto geringer Ist auch der Widerstand der fertigen Membran. Eine Außerachtlassung dieser Umstände ergibt die Tatsache, daß ein hoher Preßdruck mit der erwarteten niedrigen - Anfangsporosität eine Membran von geringer mechanischer Festigkeit ergibt, und zwar infolge des geringeren spezifischen Gewichts des Bindemittels. Eine Porosität von etwa 200/0 gibt eine brauchbare mechanische Festigkeit zusammen mit dem niedrigen elektrischen Widerstand.
  • Der Preßdruck kann so eingestellt werden, daß der gewünschte Ausgleich zwischen diesen Faktoren erzielt wird, um den besonderen Erfordernissen bei der Herstellung der Membran Rechnung zu tragen, die sich für die verschiedenen Anwendungen ergeben.
  • Eine weitere verhältnismäßig einfache Art der Herstellung einer Membran durch das Verfahren gemäß der Erfindung ist in den Fig. 2, 3 und 4 gezeigt.
  • Ein Stück 10 thermoplastischen Werkstoffes, z. B.
  • Polystyrol, wird zwischen den Kolben 13 der Presse und das pulverförmige lonenaustauschmaterial II gelegt, das in dem Behälter 12 der Presse enthalten ist.
  • Da das Polystyrol bei gewöhnlicher Temperatur fest ist, dient der Druck von etwa 680 kg/qcm auf den Kolben 13 zum Verdichten des Ionenaustauschmaterials 11. Nach der Verdichtung wird das ganze Material unter Aufrechterhaltung des Druckes auf 200° erwärmt. Es hat sich ergeben, daß dabei das Polystyrol schmilzt und in die leeren Räume zwischen den Ionenaustauscher, wie in Fig. 3 gezeigt, niederfließt. Man kühlt dann die Presse und die sich ergebende Masse ab, die die Form nach Fig. 4 hat.
  • Das überschüssige Polystyrol in dem Teil von Fig. 4, der oberhalb der Linie I5-I5 ist, wird weggeschnitten, so daß nur der in Polystyrol eingebettete Ionenaustauscher verbleibt. Dieses Verfahren ist nicht so gut wie das nach Fig. 1, bei dem geschmolzene, plastische Masse eingespritzt wird. Es können aber auch davon Membranen von verhältnismäßig niedrigem elektrischem Widerstand hergestellt werden.
  • Ein besserer Weg zur Ausführung des beschriebenen Verfahrens besteht darin, daß zuerst eine Schicht von porösem Kieselsand I6 (Fig. 5) in die Presse 22 eingebracht wird. Die obere Fläche des Sandes wird durch Stampfen geebnet und der Sand durch Druck mittels Kolben 23 verdichtet. Alsdann wird eine Mischung des Ionenaustauschers 17 und des plastischen Bindemittels I8 auf die Oberfläche des Sandes gebracht, wie in Fig. 5 gezeigt. Die Mischung I7, I8 kann als Ionenaustauscher sulfoniertes Polystyrol enthalten, gemischt mit pulverisiertem Polymethylmethacrylat. Das sulfonierte Polystyrol kann kugelförmig sein in einer Größenordnung von I680 bis 580, u oder kann aus Teilchen folgender Größenordnung bestehen: 50,0% ................. 1680 bis 840 µ 35,00/, 840 bis 590 µ 12,0% ......................... 590 bis 420 µ 2,5% 5 420 bis 297 u 0,5 % zu zu zu zu zu zu zu zu zu zu zu zu zu zu zu zu zu zu durch 2g7-, ll-Sieb Es hat sich als gut erwiesen, etwas gröbere Teilchen zu nehmen als die oben für das Preßverfahren angegebenen. Die Größe des Polymethylmethacrylats ist nicht wesentlich; es ist aber zweckmäßig, sie etwas geringer als 75 u zu wählen. Ein Überschuß an Polymethylmethacrylatpulver ist zweckmäßig, um nicht nur die feineren Räume zwischen den Teilen 17 des Ionenaustauschmaterials zu füllen. Wenn die Mischung des Ionenaustauschers und des Füllmittels auf die Oberfläche des Sandes gebracht ist, wird durch den Kolben 23 und die erwärmte Preßform ein Druck ausgeübt, um die plastische Masse zu verflüssigen. Der ausgeübte Druck dient dazu, den Ionenaustauscher I7, wie in Fig. 6 gezeigt, zusammenzupressen und zu verdichten. Eine Formtemperatur von 150° und ein Druck von I35 kg/qcm reicht aus, wenn man als Bindemittel Polymethylmethacrylat verwendet. Drücke, die größer sind als etwa 170 kg/qcm, ergeben eine schlechtere mechanische Festigkeit der sich ergebenden Membran, während Drücke, die geringer als 68 kg/qcm sind, Membranen ergeben, die einen größeren als den minimalen elektrischen Widerstand zeigen. Während des Formverfahrens wird die überschüssige plastische Masse I8 aus der Schicht I7 ausgequetscht, und die nicht flüssigen Ionenaustauschteilchen I7 werden durch den Kolben der Presse zusammengepreßt und verkettet. Die überschüssige plastische Masse, die zwischen den Teilchen des Ionenaustauschers herausgequetscht ist, geht in die Poren der Sandschicht I6 hinein. Infolge der tragenden Wirkung der Sandschicht 16 wird ein Druck entwickelt, der bestrebt ist, die Teilchen des Ionenaustauschers I7 in feste Berührung miteinander zu bringen. Außerdem kann der Druck leicht eingestellt werden, um den plastischen Bestandteil der Membran zu regeln. Nach dem Formverfahren und wenn das Material erkaltet ist, wird es aus der Presse genommen, wobei das Ionenaustauschmaterial in Form eines verdichteten, vollständig verketLeten Netzwerkes I7 verbleibt, das in den plastischen Werkstoff eingebettet ist. Der Sandteil r6 kann dann entlang der Linie I9-I9 in Fig. 7 fortgeschnitten werden..
  • Als Beispiel sei angeführt: Eine Form von 25 mm Durchmesser wurde in einer Höhe von 12,5 mm mit Seesand von einer Größe von I49 JU und einer Porosität von ungefähr 40 0/o gefüllt und die Oberfläche des Sandes durch Stampfen geebnet. Alsdann wurde eine Mischung von sulfoniertem Polystyrol von I680 bis 590 a mit einem Überschuß an Polymethylmethacrylatpulver - das letztere war feiner als 74 M - in der Form auf den Sand gebracht. Das Ganze wurde bei einem Druck von I35 kglqcm und einer Temperatur von I50° C geformt. Nach dem Abkühlen wurde die Masse aus der Form entfernt und der Sand fortgeschnitten. Die sich ergebende kationische Austauschmembran hatte folgende Eigenschaften : Widerstand etwa 600 Ohm cm mit lonenaustauschmaterial in der Natriumform; elektrochemische Leistung etwa I34 Millivolt bei der Trennung einer 4 n-Natriumchioridiösung von einer o,oI n-Natriumchloridlösung durch die Membran.
  • Die beschriebene Erfindung kann in genau der gleichen Weise zur Herstellung von elektrolytisch leitenden Ionenaustauschmembranen verwendet werden, die Anionenaustauscheigenschaften haben. Beispielsweise wird das beschriebene Verfahren zur Herstellung einer Ionenaustauschmembran genau der gleichen Ausführung verwendet. Die sich ergebende Membran hat einen Widerstand von etwa 500 Ohm cm, wobei das lonenaustauschmaterial mit Chloriden angereichert ist und eine elektrochemische Leistung von etwa 125 Millivolt, wenn sie eine Natriumchloridlösung von 4 normal einer Natriumchloridlösung von o,oI normal trennt.
  • Natürlich kann der Sand in. dem oben beschriebenen Verfahren durch irgendein anderes Mittel ersetzt werden, welches im wesentlichen inert, feuerfest und porös oder durchlässig ist, so daß der Überschuß von geschmolzener, plastischer Masse durch das Material hindurch oder in dasselbe hineintreten kann. Das einzige Erfordernis für das Material I6 in Fig. Ig ist, daß die Porosität und die Durchlässigkeit durch die Anwendung von Druck nicht erheblich geändert wird.
  • Was für ein durchlässiges Material I6 auch immer verwendet wird, es wird an den Boden der Membran I7 gebunden, kann aber nach dem Formen und vor der Benutzung der Membran 17 leicht entfernt werden.
  • Ein weiterer Weg, nach dem das beschriebene Verfahren ausgeführt werden kann, ist, die Teilchen des Ionenaustauschmaterials in flüssiger, plastischer Masse zu suspendieren, so daß eine schmierige Masse entsteht.
  • Es kann ein feingemahlenes lonenaustauschmaterial mit flüssigem polymerisierbarem Harz gemischt werden, so daß ein dicker Brei entsteht. Die nähere Berührung der Ionenaustauschteilchen mit der Flüssigkeit kann durch Umrühren der Mischung erzielt werden, worauf die eingesaugte Luft entfernt wird.
  • Diese Paste oder Schmiere wird in eine Filterpresse gebracht und gepreßt, so daß die überschüssige Flüssigkeit ausgequetscht wird. Der Druck bewirkt gleichzeitig eine im wesentlichen vollständige Verkettung der Teilchen des Ionenaustauschmaterials. Der angewendete Höchstdruck kann so geregelt werden, daß ein gewünschter Prozentsatz von leeren Zwischenräumen zwischen den Teilchen des Ionenaustauschmaterials entsteht, die dann vollständig mit der isolierenden Flüssigkeit gefüllt werden. Der so erhaltene Preßkuchen kann aus der Presse entfernt werden und behält bei sanfter Behandlung seine Form. Hierauf kann der Kuchen gehärtet werden, oder das Bindemittel wird zum plötzlichen Polymerisieren bei Raumtemperatur gebracht, so daß es fest wird. Nach einer abgeänderten Ausführung kann die Polymerisation auch in der Presse stattfinden, und der Kuchen kann dann entfernt werden. Dieses Verfahren ist vorteilhaft, um ein vollständiges Füllen der leeren Zwischenräume zwischen den Ionenaustauschteilchen mit der plastischen Masse zu sichern, und es vermeidet auch jede Möglichkeit, daß einzelne leere Räume ungefüllt bleiben oder nur teilweise gefüllt werden. Wenn flüssiges Bindemittel zum Einfließen gebracht oder unter Druck in die leeren Räume eingepreßt wird, dann kann ein gewisser Teil des leeren Raumes dicht an dem Korn infolge der Oberflächenspannung der Flüssigkeit ungefüllt bleiben, so daß ein Teil des Raumes nicht gefüllt ist. Die Wirkung eines nur teilweise gefüllten Zwischenraumes ist, daß das benachbarte Korn mehr Wasser aufnehmen kann als andere Körner, so daß auf diese Weise der beste Zusammenschluß durch das plastische Bett gestört und die elektrochemische Wirksamkeit der Membran herabgesetzt wird, und dieses wird durch das oben beschriebene Verfahren vermieden.
  • Um die Menge an inerter, plastischer Isoliermasse zu berechnen, die notwendig ist, um die leeren Räume zwischen den verketteten Ionenaustauschteilchen zu füllen, ist es zweckmäßig, das Verhältnis zwischen der Porosität (in Prozent) und dem verwendeten Verdichtungsdruck in der Form für das Ionenaustauschmaterial zu kennen. Eine solche Kurve kann durch besondere Versuche mit pulverförmigem Ionenaustauschmaterial in bekannter Weise hergestellt werden.
  • Die in Fig. 8 gezeigte Kurve 20 gilt für kugelförmige Teilchen handelsüblicher Ionenaustauscher von 500 bis 420 /t, und die Kurve 21 gilt für Pulver, das durch Mahlen des lufttrockenen Ionenaustauschers in einer Kugelmühle erzielt und dann durch ein Sieb mit 44 Löchern gesiebt wird. Die Ordinate oder die Porosität (in Prozent) ist eine logarithmische Skala, so daß die sich ergebenden Kurven linear oder angenähert linear sind. Solche Kurven können benutzt werden, um den Porenraum zu berechnen, der mit inerter, plastischer Masse gefüllt werden muß, wenn ein gegebener Druck auf das lonenaustauschmaterial angewendet wird. Ähnliche Kurven können für jede Art von lonenaustauschmaterial hergestellt werden.
  • Vorstehend ist ein Verfahren zur Durchführung der Erfindung beschrieben worden, also zur Herstellung einer elektrolytisch leitenden Ionenaustauschmembran, die aus einzelnen Teilchen von Ionenaustauschern besteht und bei der die Teilchen in inniger Berührung mit einer Höchstzahl von benachbarten Teilchen sind und bei der die verbleibenden leeren Zwischenräume mit einem chemisch inerten, elektrisch isolierenden Bindemittel gefüllt sind. Es können natürlich auch andere Verfahren zur Ausführung der Erfindung und ähnliche Wege zur Durchführung der verschiedenen Schritte des Verfahrens verwendet werden, die innerhalb des Bereiches der Erfindung liegen.

Claims (9)

  1. PATENTANSPRÜCHE : I. Verfahren zur Herstellung einer elektrolytisch leitenden Membran mit ionenaustauschenden Eigenschaften aus einem pulverförmigen ionenaustauschenden Stoff und einem thermoplastischen, elektrisch isolierenden Kunstharz, dadurch gekennzeichnet, daß in die Poren eines unter Druck stehenden und verdichteten Pulvers eines ionenaustauschenden Stoffes eine monomere oder polymere, nach der Behandlung chemisch inerte und elektrisch isolierende Olefinverbindung als Bindemittel bei einem geringeren Druck als dem zum Verdichten des ionenaustauschenden Stoffes angewendeten eingebracht und der Druck auf den zu bildenden Formkörper bis zur Verfestigung des Bindemittels aufrechterhalten wird.
  2. 2. Weitere Ausbildung des Verfahrens nach Anspruch I, dadurch gekennzeichnet, daß das Bindemittel aus bei Raumtemperaturen polymensierbaren Verbindungen besteht.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch I und 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Pulver des ionenaustauschenden Stoffes bis unterhalb eines Porenvolumens von 25 0/o der Masse verdichtet wird.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch I bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Poren des unter Druck stehenden Pulvers des ionenaustauschenden Stoffes zwecks Aufnahme des Bindemittels evakuiert werden.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die leeren Zwischenräume mit einer elektrisch isolierenden Flüssigkeit gefüllt werden, die bei Zimmertemperatur polymerisierbar ist, und die Polymerisation der Flüssigkeit vorgenommen wird.
  6. 6. Abänderung des Verfahrens nach Anspruch I, dadurch gekennzeichnet, daß das feinverteilte elektrisch isolierende Bindemittel im Überschuß beigemischt ist, also in einer größeren Menge, als zum vollständigen Füllen der leeren Räume zwischen den Ionenaustauschteilchen erforderlich ist, und die Mischung auf einer porösen Unterlage, z. B. einer Sandschicht, dem Verdichtungsdruck ausgegesetzt wird, so daß der Überschuß des Bindemittels in die poröse Unterlage herein ausgequetscht wird.
  7. 7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Mischung zur Verflüssigung des Bindemittels vor dem Pressen zum Zwecke des Ausquetschens des Überflusses an Bindemittel erwärmt wird.
  8. 8. Verfahren nach Anspruch 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet, daß feinverteiltes Ionenaustauschmaterial dem elektrisch isolierenden Bindemittel in flüssiger Form beigemischt wird, so daß sich eine schmierige Masse ergibt, dann diese Masse gepreßt wird, um den Überschuß -an Flüssigkeit auszuscheiden und eine Verkettung der Teilchen des Ionenaustauschmaterials herbeizuführen, worauf die Flüssigkeit zum Erstarren gebracht wird.
  9. 9. Verfahren nach einem der Ansprüche I bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß das Ionenausta.uschmaterial ein feinverteiltes Ionenaustauschkunstharz ist.
    In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Patentschrift Nr. 594 belgische Patentschrift Nr. 496 550.
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