DK142877B - Analogifremgangsmåde til fremstilling af 16-dehydro-androstan-derivater. - Google Patents

Analogifremgangsmåde til fremstilling af 16-dehydro-androstan-derivater. Download PDF

Info

Publication number
DK142877B
DK142877B DK321676AA DK321676A DK142877B DK 142877 B DK142877 B DK 142877B DK 321676A A DK321676A A DK 321676AA DK 321676 A DK321676 A DK 321676A DK 142877 B DK142877 B DK 142877B
Authority
DK
Denmark
Prior art keywords
androsta
positions
hydrogen atom
dien
derivative
Prior art date
Application number
DK321676AA
Other languages
English (en)
Other versions
DK142877C (da
DK321676A (da
Inventor
Arthur Friedrich Marx
Nicolaas Cornelis Mar Barendse
Original Assignee
Gist Brocades Nv
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Gist Brocades Nv filed Critical Gist Brocades Nv
Publication of DK321676A publication Critical patent/DK321676A/da
Publication of DK142877B publication Critical patent/DK142877B/da
Application granted granted Critical
Publication of DK142877C publication Critical patent/DK142877C/da

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J17/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, having an oxygen-containing hetero ring not condensed with the cyclopenta(a)hydrophenanthrene skeleton
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P17/00Drugs for dermatological disorders
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J1/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, not substituted in position 17 beta by a carbon atom, e.g. estrane, androstane
    • C07J1/0003Androstane derivatives
    • C07J1/0011Androstane derivatives substituted in position 17 by a keto group
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J13/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen having a carbon-to-carbon double bond from or to position 17
    • C07J13/005Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen having a carbon-to-carbon double bond from or to position 17 with double bond in position 16 (17)
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J31/00Normal steroids containing one or more sulfur atoms not belonging to a hetero ring
    • C07J31/006Normal steroids containing one or more sulfur atoms not belonging to a hetero ring not covered by C07J31/003
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J41/00Normal steroids containing one or more nitrogen atoms not belonging to a hetero ring
    • C07J41/0005Normal steroids containing one or more nitrogen atoms not belonging to a hetero ring the nitrogen atom being directly linked to the cyclopenta(a)hydro phenanthrene skeleton
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J53/00Steroids in which the cyclopenta(a)hydrophenanthrene skeleton has been modified by condensation with a carbocyclic rings or by formation of an additional ring by means of a direct link between two ring carbon atoms, including carboxyclic rings fused to the cyclopenta(a)hydrophenanthrene skeleton are included in this class
    • C07J53/002Carbocyclic rings fused
    • C07J53/0043 membered carbocyclic rings
    • C07J53/0053 membered carbocyclic rings in position 12
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J53/00Steroids in which the cyclopenta(a)hydrophenanthrene skeleton has been modified by condensation with a carbocyclic rings or by formation of an additional ring by means of a direct link between two ring carbon atoms, including carboxyclic rings fused to the cyclopenta(a)hydrophenanthrene skeleton are included in this class
    • C07J53/002Carbocyclic rings fused
    • C07J53/0043 membered carbocyclic rings
    • C07J53/0073 membered carbocyclic rings in position 6-7
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J71/00Steroids in which the cyclopenta(a)hydrophenanthrene skeleton is condensed with a heterocyclic ring
    • C07J71/0005Oxygen-containing hetero ring
    • C07J71/001Oxiranes

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Dermatology (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

ih
\RB
(11) FREMLÆGGELSESSKRIFT 142877 DANMARK <«> intci.* c o? j 13/00 «(21) Ansøgning nr. 3216/76 (22) Indleveret døn 15· Jul. 1 97& (24) Løbedeg 15· jul. 1976 (44) Ansøgningen fremlagt og fremlseggelsesskriftet offentliggjort den 1 6. f eb · 1 981
DIREKTORATET FOR
PATENT- OG VAREMÆRKEVÆSENET (30) Pnorrtw '"Ο»* ^
16. Jul. 1975a 29898/75> GB
<71> GIST-BROCADES N.V., 1, Wateringseweg, Delft, NL.
(72) Opfinder: Arthur Friedrich Marx, 12, Florence Nightingalelaan, Delft, NL: Nlcolaas Cornells Maria-Emanuel Barendee, 5, Prinses Beatrix« etraat, Den Hoorn, NL.
(74) Fuldmægtig under sagens behandling:
Internationalt Patent-Bureau._ (64) Analoglfremgangemåde til fremstilling af 16-dehydro-androstan-deri= vater.
Den foreliggende opfindelse angår en analogifremgangsmåde til fremstilling af hidtil ukendte 16-dehydro-androstan-derivater med den almene formel 1 2 2 142877 hvori R og R hver især betegner et hydrogenatom eller en methylgruppe, 12 4 eller R og R betegner sammen en methylengruppe, R betegner et hydrogen- 5 eller halogenatom eller en methylgruppe, R betegner et hydrogenatom, eller 4 5 6 R betegner sammen med R en methylengruppe, R betegner et hydrogenatom eller en alkylgruppe med 1-3 carbonatomer, de stiplede linier mellem stilling . 1-2 og stilling 6-7 indikerer den eventuelle tilstedeværelse af én eller to yderligere dobbeltbindinger, men når alle symbolerne R betegner et hydrogenatom, er der mindst én dobbeltbinding i en af disse stillinger, og bølgelinier- . 4 5 ne i stilling 6 og 7 indikerer, at R og R hver især er i enten a- eller instilling.
Foretrukne forbindelser med den almene formel I er sådanne, hvori R^ 2 5 betegner et hydrogenatom eller en methylgruppe, R og R hver især betegner 4 et hydrogenatom, R betegner et hydrogen- eller chloratom eller en methyl- 4 5 6 gruppe, eller R og R betegner sammen en methylengruppe, R betegner et hydrogenatom eller en methyl- eller ethylgruppe, og også de forbindelser, hvori en dobbeltbinding forefindes i stilling 1-2 og/eller stilling 6-7.
Særligt foretrukne er de forbindelser med formlen I, hvori R betegner et hydrogenatom eller en methyl- eller ethylgruppe, mens de øvrige symboler R betegner et hydrogenatom, og hvori der eventuelt forefindes én eller to yderligere dobbeltbindinger i stilling 1-2 og/eller stilling 6-7.
Af særlig stor interesse er androsta-l,4,16-trien-3-on, 6a-chlor-androsta-1,4,16-trien-3-on, la-methyl-androsta-4,16-dien-3-on, 6a-methyl-androsta-4,16-dien-3-on, 6f3-methyl-androsta-4,16-dien-3-on og 6β,7P-methylen-androsta-4,16-dien-3-on, som alle tilhører den foretrukne forbindelsesklasse.
De omhandlede 16-dehydro-androstan-derivater med den almene formel 1 er terapeutisk nyttige forbindelser. Forbindelserne udviser topisk anti-. androgen virkning, hvorimod den systemiske anti-androgene virkning er meget svag eller ikke forekommer. Forbindelserne har en meget lav toxicitet (akut LD^q i mus intraperitonealt: ca. 1000 mg/kg) og er fri for progesteron- og cortico-steroid-lignende virkning og anti-gonadotrophin-virkning. Forbindelserne kan anvendes ved behandlingen af forskellige dermatologiske lidelser eller forstyrrelser, herunder hirsutisme, acne, seborrhoea, alopecia androgenetica og skaldethed.
Fremgangsmåden ifølge opfindelsen er kendetegnet ved a) at man i stilling 16-17 på i og for sig kendt måde dehydratiserer et 17(3-hydroxyandrostan-derivat med den almene formel 142877 3
OH
οΑΑ|Λ„5 R4 1 2 5 6 4 hvori R1, R , R og R har den tidligere angivne betydning, R betegner et 4 5 hydrogenatom eller en methylgruppe, eller R betegner sammen med R en methy-lengruppe, idet dog, nar alle symbolerne R betegner et hydrogenatom, begge stillingerne 1-2 og 6-7 også kan være mættede, og når der er en dobbeltbinding i stilling 6-7, kan R endvidere betegne et halogenatom, og bølgelinien i stilling 16 indikerer, at en eventuel 16-alkylsubstituent kan have a- eller β-konfigura-tion, og om ønsket kan man, når R4 i formel I betegner et hydrogenatom, på i og for sig kendt måde overføre en således opnået forbindelse i det tilsvarende 3-3 5 alkoxy-Δ ’ -derivat med den almene formel r2 * p _r6 vi1
R V R
hvori R1, R2, R5 og R6 har den tidligere angivne betydning, og R8 betegner en lavere alkylgruppe, og at man derefter omsætter en således opnået forbindelse med et halogenamid til opnåelse af et 16-dehydro-androstan-derivat med formlen I, hvori R4 betegner et 60-halogenatom, og de øvrige symboler har den ovenfor angivne betydning, og om ønsket på i og for sig kendt made overfører et saledes opnået 60-halogen-16-dehydro-androstan-derivat i den tilsvarende 6d-halogen-isomer, hvorhos man på et vilkårligt tidspunkt under fremgangsmaden om ønsket indfører en dobbeltbinding i stilling 1-2 og/eller i stilling 6-7 pa i og for sig kendt made, idet dog , nar der ved dehydratiseringen opnås androsta-4,16-dien-3-on, dette altid halogeneres som ovenfor anført til det tilsvarende 6-halogen-derivat, eller b) at man til fremstilling af 16-dehydro-androstanderivater med den almene formel I, hvori R , R2, R8 og R8 hver betegner et hydrogenatom, og R4 betegner et halogenatom, på i og for sig kendt måde omdanner androsta-4,16-dien-3-on til en 3-alkoxy-androsta-3,5,16~trien og omsætter denne med et halogenamid til opnåelse af en 6|3-halogen-androsta-4,16-dien-3-on og om ønsket omdanner sidstnævnte forbindelse på i og for sig kendt måde til den tilsvarende 6a- 142877 4 halogen-isomer og/eller om Ønsket indfører en dobbeltbinding i stilling 1-2 og/eller i stilling 6-7 på i og for sig kendt måde, eller c) at man til fremstilling af 16-dehydro-androstanderivater med den almene formel I, hvori R.\ R2, R^, R"* og R^ hver betegner et hydrogenatom, og den ene af eller begge stillingerne 1-2 og 6-7 indeholder en dobbeltbinding, indfører en dobbeltbinding i stilling 1-2 og/eller i stilling 6-7 i androsta-4,16-dien-3-on på i og for sig kendt måde.
Dehydratiseringen i stilling 16-17 ved fremgangsmåde a) kan f.eks. udføres ved, at man overfører et 17fJ-hydroxy-androstan-derivat med den almene formel II i det tilsvarende 17-alkansulfonyloxy-derivat med et alkansulfonyl-halogenid (f.eks. mesylchlorid). Denne reaktion udføres fortrinsvis i et inert organisk medium i nærværelse af en organisk base, såsom pyridin. Det resulterende 17-alkansulfonyloxy-derivat kan derpå ved opvarmning i et hensigtsmæssigt organisk opløsningsmiddel, såsom dimethylformamid, i nærværelse af lithium-chlorid overføres i et 16-dehydro-androstan-derivat med den almene formel I.
Nogle af 173~hydroxy-androstan-derivaterne med den almene formel II er kendte forbindelser. Et 17(3-hydroxyderivat med formlen II, hvori R^ betegner en alkylgruppe, kan fremstilles ved først at overføre en forbindelse med den almene formel: 0 ni
R'CI
hvori R' betegner en beskyttende gruppe, såsom en 2-tetrahydroxypyranylgruppe, i det tilsvarende 16-(carbethoxy-hydroxy)methylen-derivat. Denne overføring kan udføres ved at omsætte en forbindelse med formlen III med diethyloxalat i et inert organisk opløsningsmiddel, såsom benzen, i nærværelse af en stærk base, såsom natriumhydrid. 16-(Carbethoxy-hydroxy)methylen-derivatet kan derpå alkyle- 6' 6' res ned et alkyliodid med formlen R I, hvori R betegner en alkylgruppe med 1-3 carbonatonær. Denne omsætning udføres fortrinsvis i et hensigtsmæssigt opløsningsmiddel, såsom acetone, og i nærværelse af en base, såsom kaliumcarbonat. Efter fuldendelse af reaktionen må den beskyttende gruppe atter fjernes, f.eks. ved hjælp af saltsyre.
Det således opnåede 3β-hydroxy-16-alkyl-androst-5-en-17-on-derivat kan 4 JC 5 142877 derpå overføres i det tilsvarende 3-keto-A -derivat ved oxidation, f.eks. ved Oppenauer's metode ved omsætning med aluminium!sopropoxid i et hensigtsmæssigt opløsningsmiddel, såsom cyclohexanon.
Det således opnåede 16-alkyl-androsta-3,17-dion-derivat kan derpå selektivt reduceres til det tilsvarende 17p-hydroxy-androstan-derivat med den almene formel II. Reduktionen kan f.eks, udføres ved hjælp af natriumborhydrid i methanol ved en temperatur under omgivelsernes temperatur, fortrinsvis mellem 0 og 5°C.
Når man ved dehydratiseringen ved fremgangsmåde a) ifølge opfindelsen opnår en forbindelse med formlen I, hvori R betegner et hydrogenatom, kan denne over-føres i et tilsvarende 3-alkoxy-A ’ -derivat med den almene formel VII, hvori R , R , R^ og R^ har den tidligere angivne betydning, og R® betegner en lavere alkylgruppe (fortrinsvis methyl eller ethyl), ved hjælp af g g et orthoformiat med formlen HC(OR )3, hvori R har den tidligere angivne betydning, i et hensigtsmæssigt opløsningsmiddel, såsom dioxan. Reaktionen katalyseres af syrer, såsom p-toluensulfonsyre.
4
Til opnåelse af et androstan-derivat med den almene formel I, hvori R betegner et halogenatom, omsættes et derivat med formlen VII derpå med et halo-genamid, såsom N-halogen-acetamid eller N-halogen-succlnimid, i et hensigtsmæssigt opløsningsmiddel, f.eks. acetone. Indføringen af et halogenatom i stilling 3 3 4 6 følges derpå af overføring af 3-alkoxy-A * -konfigurationen i 3-keto-A -konfigurationen for androstan-derivateme med formlen I.
Denne reaktion resulterer sædvanligvis i 6-halogen-androstan-derivater med formlen I, overvejende i β-konfigurationen. De tilsvarende 6a-halogen-iso-mere kan derpå opnås ved overføring af et 6β-halogen-derivat i en 3-enolether på den i det foregående beskrevne måde efterfulgt at omsætning af 3-enoletheren med en koncentreret mineralsyre, såsom saltsyre, På denne måde overføres 3- 3 5 4 alkoxy-Δ ' -6-chlor-derivatet i det tilsvarende 3-keto-A -6a-chlor-androstan- derivat med formlen I.
En yderligere dobbeltbinding i stilling 1-2 eller stilling 6-7 eller dobbeltbindinger i begge stillinger kan indføres på i og for sig kendt mide under forskellige trin af den ovenfor beskrevne fremgangsmåde a) til opnåelse af de tilsvarende Δ^-, Δ^- eller Δ*’^-derivater. En yderligere dobbeltbinding kan f.eks. indføres i et ^-hydroxy-derivat med den almene formel II eller i et 16-dehydro-androstan-derivat med den almene formel I, hvori mindst en af stillingerne 1-2 og 6-7 er mættet.
En dobbeltbinding kan indføres i stilling 6-7 ved omsætning med chlor-anil, fortrinsvis ved opvarmning i et opløsningsmiddel, såsom t-butanol i nærværelse af iseddikesyre.
142877 6
En dobbeltbinding i stillingen 1-2 kan indføres ved omsætning med 2,3-dichIor-5,6-dicyanobenzoquinon (DDQ) i et opløsningsmiddel, såsom benzen eller dioxan, eller mikrobiologisk ved behandling med en hensigtsmæssig mikroorganisme, såsom Corynebacterium simplex.
Til indføring af dobbeltbindinger i stillingerne 1-2 og 6-7 samtidigt 4 overføres den relevante 3-keto-A -forbindelse først i et tilsvarende 3-alkoxy-3 5 Δ * -derivat på den i det foregående beskrevne måde. Enoletheren kan derpå 14 6 overføres i det tilsvarende 3-keto-A 1 » -derivat ved hjælp af DDQ på den i det foregående beskrevne måde.
Fremgangsmåde b) kan udføres på analog måde som beskrevet ovenfor for de tilsvarende reaktioner under fremgangsmåde a).
Fremgangsmåde c) kan udføres på analog måde som beskrevet ovenfor under fremgangsmåde a) vedrørende indføring af dobbeltbindinger.
De omhandlede 16-dehydro-androstan-derivater med den almene formel I kan anvendes som anti-androgene midler i mennesker og dyr. Den daglige dosis og fortrukne koncentration varierer afhængigt af administrationsvejen. Til terapeutiske formål kan forbindelserne anvendes i form af farmaceutiske præparater, der sædvanligvis anvendes til administrering af terapeutisk aktive stoffer. Farmaceutiske præparater indeholdende androsta-l,4,16-trien-3-on, la-methyl-androsta-4,16-dien-3-on, 6{3-methyl-androsta-4,16-dien-3-on, 6a-methyl-androsta—4,16—dien—3-on, 6a—chlor—androsta—1,4,16-trien—3-on og 6β,7β-methylen—androsta—4,16-dien—3—on er særligt foretrukne.
Forbindelserne med formlen I administreres fortrinsvis topisk. Foretrukne farmaceutiske præparater er følgelig sådanne, som er hensigtsmæssige til topisk anvendelse, såsom geler, lotioner, cremer, salver, stifter og emulsioner. Den foretrukne koncentration af den aktive bestanddel i præparaterne til topisk administrering er 0,01 til 10 vægt%.
Det aktive stof kan også formuleres i en form, der er hensigtsmæssig til parenteral administrering, dvs. som en opløsning eller en suspension eller emulsion i en organisk væske, der sædvanligvis anvendes til injicerbare præparater, f.eks. en vegetabilsk olie, såsom olivenolie. Præparater til parenteral administrering, såsom opløsninger eller suspensioner, indeholder foretrukkent 5-250 mg/ ml, og den foretrukne daglige dosis er 1-5 ml.
Til veterinær anvendelse foretrækkes parenteral administrering. Veterinære præparater til parenteral administrering indeholder foretrukkent 1-100 mg/ml, og den foretrukne daglige dosis er 1-10 ml.
142877 7
Til godtgørelse af at de omhandlede forbindelser udviser god topisk anti-androgen virkning og ingen eller kun ringe systemisk anti-androgen virkning udførtes der følgende prøver.
Frøve på hanekam - lokal virkning.
To dage gamle hanekyllinger fordeltes i grupper på 30. På dag 1 fik hver af kyllingerne en enkelt subkutan injektion (2 mg i 0,1 ml majsolie) af den længe virkende enanthatester af testosteron (TE). Syv lige store daglige doser af prøveforbindelserne eller bæreren administreredes på kammen. Vægten af kammene bestemtes på dag 8. Kamvægtene analyseredes statistisk ved analyse af varians og regression. Statistisk signifikans mellem den gennemsnitlige respons for prøvegrupperne og den gennemsnitlige respons for den TE-behandlede kontrolgruppe bestemtes ved Dunnett's prøve. Den procentiske hæmning af TE-induceret kamvakst er anført i nedenstående tabel 2.
Prøve for systemisk virkning.
Hanrotter (35-40 g) anæstetiseredes med ether og kastreredes. Prøveforbindelserne administreredes dagligt i 10 dage. Forbindelserne blev enten opløst eller suspenderet i majsolie og administreredes subkutant i et volumen på 0,1 ml/rotte/dag. Cyproteron-acetat (CPA) anvendtes som reference-anti-androgen. Testosteron-propionat (TP) injiceredes subkutant i en dosis på 45 pg/rotte/dag i 0,1 ml majsolie. Hver gruppe bestod af 6 rotter. Obduktion udførtes på dag 11, og blærehalskirtlen, sædblæren og levator ani musklen blev vejet. Organvægtene analyseredes statistisk ved analyse af varians og regression. Statistisk signifikans mellem den gennemsnitlige respons for prøvegrupperne og for en TP-kon-trolgruppe bestemtes ved Dunnett's prøve. Den procentiske hæmning af den TP-in-ducerede vækst af levator ani musklen, blærehalskirtlen og sædblærerne er anført i nedenstående tabel 2, hvori eksempelnumrene refererer til de efterfølgende eksempler.
142877 8
Tabel 2
Forbindelse Lokal virkning, kyllinger__Systemisk virkning, rotter
Eksempel nr. ^otal dosis over Opløsnings- % Hæm- dosis % Haamning TP-virkning eller navn _ , . K,, , ° ,, rr-rr-—zrT-2
7 dage i mg middel nmg mg/dag LAM rb SV
TE-virk- __ning__ 2 majsolie 15 1-3 -3 5 lf 13 8 40 < 3 46 < 11 24 < 0,5 majsolie 46< 9 56< 46< 49< 0,5 majsolie 57< 2 63 < 2 majsolie 45 < 1-7 10 4 2e 8 52< 0,5 majsolie 47< 2 64 < i j 2 majsolie 45 < 1 -34 8 14 8 55 < 3 -14 6 18 2a 14 * 9 -3 28 < 35 < 1 58< 12 9 2 majsolie 6 1 12 29 2b 8 43 < 8 majsolie 21? 1 -16 -14 -1 2d 1 30? -1 14 8 majsolie 39 < 1 21 1 13 2l 8 majsolie 65 < 1 -17 7 5 8 majsolie 31 < 1-7 1 10 2~* 8 majsolie 42 < 1 -4 -5 19< 2h 8 majsolie 41< 1 18 2 18 11-8 -11 (fortsættes) 142877 9
Tabel 2 (fortsat)
Forbindelse Lokal virkning, kyllinger_.[Systemisk virkning, rotter
Eksempel nr. dosis OVer Opløsnings- Z Haan- dosis % Hamming TF-virkning
e er navn y dage i mg middel ning mg/dag LAM PG SV
TE-virk- __ning__ 8 majsolie 37< 2,6 26 15 12 2^ 8 majsolie 32< 8 majsolie 33< 0,5 CH2C12/CH30H* 45 < 1 -11 1 11 1 54< 3 31 25< 28< 2g 2 57 < 9 52< 40 < 57< 0,25 CH2C12/CH30H* 33< 0,5 37 < 1 53< 2 CH2C12/CH30H* 24? 1 11 26 4 2f 2 CH2C12/CH30H* 35< 0,05 CH2C12/CH30I^ 17 3 53< 50< 53< 2 m 0,1 43< 1 26 16 27< 0,2 53< 2 majsolie 35< 1 11 37< 23< 8 2 majsolie 29< 1 -67? 12 14 2 majsolie 25< 1 -1 18 14 9 18 43< 52< 2 majsolie 29 1-757 5 8 majsolie 50< 1 -18 -14 -7 8 majsolie 35< δβ-fluor- 2 CH„C1_/CH.0H* 44< 3 -1 18 21? androsta- 22 3 4,16-dien- 1 9 10 -6 3-on 6a-fluor- 2 ciTci.CH.OH* 35< 3 33 42< 5ø< andro s ta- 2 2 3 4,16-dien- 1 6 21 15 3-on CPA Gennemsnit 01 51< 33< 44< _af 3 forsøg_ 142877 ίο ^forhold 1:1 LAM levator ani muskel PG prostata-kirtel SV sædblærer CPA cyproteron-acetat
Fremgangsmåden ifølge opfindelsen belyses nærmere ved hjælp af de følgende eksempler.
Eksempel 1 (a) Til en omrørt opløsning af 20 g 17β-hydroxy-andros ta-1,4-d ien-3-on i 120 ml tør pyridin, afkølet til -5°C, sattes 12 ml methansulfonylchlorid (mesyl-chlorid) på en sådan måde, at reaktionsblandingens temperatur forblev under 0°C. Efter endt tilsætning blev isbadet fjernet og temperaturen for reaktionsblandingen fik lov at stige til stuetemperatur. Efter endt reaktion blev blandingen udhældt i 1,5 liter vand, det udfældede produkt blev opsamlet, vasket med vand og tørret i vakuum. Det rå produkt,17p-mesyloxy-androsta-l,4-dien-3-on (25 g) blev ikke renset yderligere, men anvendt som sådant.
(b) En opløsning af 25 g 17p-mesyloxy-androsta-l,4-dien-3-on og 28 g lithium-chlorid i 280 ml dimethylformamid blev opvarmet til 130°C under nitrogen med omrøring. Efter 75 minutters forløb blev blandingen afkølet til ca. 50°C og derpå udhældt i 3 liter vand. Det olieagtige bundfald blev opløst i methylisobutyl-keton og den organiske opløsning koncentreret til tørhed i vakuum. Resten blev renset ved chromatografi på silicagel, imprægneret med sølvnitrat (1600 g SiO^ indeholdende 12% AgNO^; eluering med toluen + 2% acetone). De fraktioner, der indeholdt produktet, blev kombineret, vasket med 25%'s ammoniak og vand. Opløsningsmidlet blev derpå fjernet ved destillation under reduceret tryk og resten udkrystalliseret af methanol. Udbyttet var 4,3 g ren androsta-1,4,16-trien-3-on, smp. 123-125°C, molspids i massespektrum (m/e): 268.
Eksempel 2
Ved at gå frem efter de i eksempel 1 (a) og (b) beskrevne procedurer blev 10 g af hvert af følgende Πβ-hydroxy-androstan-derivater via de tilsvarende 17-mesylater overført i de tilsvarende i tabel 1 anførte androst-16-ener: a. 17p-hydroxy-androsta-4,6-dien-3-on b. 17p-hydroxy-androsta-l,4,6-trien-3-on c. 6ft,7a-methylen-testosteron d. 16f-methyl-testosteron e. 16β-ethyl-17β-hydroxy-andros ta-1,4-dien-3-on 142877 11 f. ^-isopropyl-testosteron g. la-methyl-testosteron h. 2a-methyl-testosteron i. 6p-methyl-testosteron j. 6a-methyl-testosteron k. 6β,7p-methylen-testosteron l. la,2a-methylen-6-chlor-17p-hydroxy-androsta-4,6-dien-3-on m. la,2a-methylen-testosteron n. la,2a-methylen-17p-hydroxy-androsta-4,6-dien-3-on (testosteron = 17β-hydroxy-andro s t-4-en-3-on)
Tabel 1.
Opnået produkt Udbytte Smp. i Molspids i i g °C massespek- _ trum (m/e) a. androsta-4,6,16-trien-3-on 1,3 122,5-124,5 268 b. androsta-l,4,6,16-tetraen-3-on 1,2 101-102 266 c. 6a,7a-methylen-androsta-4,16-dien-3-on 1,1 181-184 282 d. 16-methyl-androsta-4,16-dien-3-on 2,4 107-108 284 e. 16-ethyl-androsta-l,4,16-trien-3-on 2,6 102-103 296 f. 16-isopropyl-androsta-4,16-dien-3-on 2,7 96-97 312 g. la-methyl-androsta-4,16-dien-3-on 1,4 76-77,5 284 h. 2oc-methyl-androsta-4,16-dien-3-on 1,2 97-98 284 i. 6p-methyl-androsta-4,16-dien-3-on 1,2 103-104 284 j. 6oc-methyl-androsta-4,16-dien-3-on 1,4 81-83 284 k. 6p,7p-methylen-androsta-4,16-dien-3-on 1,1 130-132 282 l. loc,2ot-methylen-6-chlor-androsta-4,6,16- trien-3-on 1,1 209-211 314 m. la,2a-methylen-androsta-4,16-dien-3-on 0,7 72-75 282 n. l«,2a-methylen-androsta-4,6,l6-trien- 3-on 1,3 134-136 280
Eksempel 3 (a) En blanding af 60 ml dioxan, 6 ml triethylorthoformiat og 0,3 g p-toluen-sulfonsyre,monohydrat blev omrørt ved stuetemperatur. Efter 30 minutters forløb blev der tilsat 6 g androsta-4,16-dien-3-on og 6 ml triethylorthoformiat, og den resulterende blanding blev omrørt i yderligere 1 time ved stuetemperatur, hvorefter omsætningen var fuldstændig. 1 ml pyridin blev tilsat, og blandingen blev derpå udhældt i 500 ml vand. Produktet blev frafiltreret, vasket med vand U2877 12 og tørret. Udkrystallisation fra ethanol indeholdende 0,1¾ pyridin gav 5,4 g ren 3-ethoxy-androsta-3,5,16-trien, smp. 108-109°C, molspids i massespektrum (m/e): 298.
(b) En opløsning af 3 g 3-ethoxy-androsta-3,5,16-trien og 2,4 g N-chlor-succinimid i 25 ml acetone og 5 ml vand blev omrørt i 25 minutter ved stuetemperatur. Derefter blev der tilsat 16 ml af en 0,5 molær vandig natriumsulfitop-løsning, og reaktionsblandingen blev derpå fortyndet med 250 ml vand og ekstraheret med methylenchlorid. Ekstrakten blev vasket successivt med en molær vandig natriumcarbonatopløsning og vand og derpå inddampet til tørhed. Resten blev udkrystalliseret af methanol-vand, hvilket gav 2,4 g ren όβ-οΙιΙοΓ-β^Γοβίβ-ιΛ,Ιό-dien-3-on, smp. 96-98°C, molspids i massespektrum (m/e): 304,5.
Eksempel 4
Ved at gå frem efter den i eksempel 3 (b) beskrevne procedure blev 3 g 3-ethoxy-androsta-3,5,16-trien med N-bromsuccinimid overført i 1,9 g ren 6β-brom-androsta-4,!6-dien-3-on, smp. 112-113°C, molspids i massespektrum (m/e): 349.
Eksempel 5
Ved at gå frem efter den i eksempel 3 (b) beskrevne procedure blev 3 g 3-ethoxy-androsta-3,5,16-trien med N-iodsuccinimid overført i 2,5 g ren όβ-iod-androsta-4,16-dien-3-on, smp. 88-89°C, molspids i massespektrum (m/e): 396.
Eksempel 6
Ved at gå frem efter de i eksempel 3 (a) og (b) beskrevne procedurer blev 2,5 g 16-methyl-androsta-4,16-dien-3-on (fremstillet ifølge den i eksempel 2 (d) beskrevne procedure) overført i 2,0 g 6β-οϊι1θΓ-16-ιηβί1^1-3η0Γθ3ί3-4,16-dien-3-on, smp. 119-123°C, molspids i massespektrum (m/e): 318,5.
Eksempel 7
Ved at gå frem efter de i eksempel 3 (a) og (b) beskrevne procedurer blev 2,5 g la-methyl-androsta-4,16-dien-3-on (fremstillet ifølge den i eksempel 2 (g) beskrevne procedure) overført i 1,9 g 1α-πιβί1^1-6β-ο1ι1οΓ-3η0Γθ5ί3-4,16-dien-3-on, opnået som en olie.
NMR ($ i CDC13): 0,87, 0,91 (dublet), 1,56, 4,78 (dublet) 5,80 (multiplet), 5,89 ppm, molspids i massespektrum (m/e): 318.
Eksempel 8 (a) Ved at gå frem efter den i eksempel 3 (a) beskrevne procedure blev 4 g 6p-chlor-androsta-4,16-dien-3-on (fremstillet ifølge den i eksempel 3 (b) be- 142877 13 skrevne procedure) overført i 2,4 g 3-ethoxy-6-chlor-androsta-3,5,16-trien, snip. lll-lll,5°G, molspids i massespektrum (m/e): 332,5.
(fa) 2,4 g 3-ethoxy-6-chlor-androsta-3,5,16-trien blev sat til en opløsning af 1,25 ml koncentreret saltsyre i 50 ml acetone forvarmet til 50°C, Efter tilsætningen blev blandingen holdt ved 50°C i yderligere 10 minutter og derefter afkølet i is og neutraliseret med 40 ral 0,5 molær vandig opløsning af ammonium-acetat. Ved tilsætning af 40 ml vand udkrystalliserede produktet. Produktet blev renset ved chromatografi (Merck •'Fertigsaule”, Si02 60C, eluering med benzen + 1% acetone). De fraktioner, der indeholdt produktet, blev kombineret, og opløsningsmidlet blev afdampet. Resten blev udkrystalliseret af acetone-vand. Udbyttet var 1,5 g 6oc-chlor-androsta-4,16-dien-3-on, smp. 148-150°C, molspids i massespektrum (m/e): 304,5.
Eksempel 9
Ved at gå frem efter de i eksempel 8 (a) og (b) beskrevne procedurer blev 3,6 g 6p-brom-androsta-4,16-dien-3-on (fremstillet ifølge den i eksempel 4 beskrevne procedure) overført i 0,9 g 6oc-brom-androsta-4,16-dien-3-on, smp. 133-133,5°C, molspids i massespektrum (m/e): 349.
Eksempe1 χο
Ved at gå frem efter de i eksempel 8 (a) og (b) beskrevne procedurer blev 3 g la-methyl-6p-chlor-androsta-4,16-dien-3-on (fremstillet ifølge den i eksempel 7 beskrevne procedure) overført i 1,2 g loc-methyl-6oc-chlor-androsta-4,16-dien-3-on, smp. 157,5-158°C, molspids i massespektrum (ra/e): 318.
Eksempel 11
Ved at gå frem efter de i eksempel 8 (a) og (b) beskrevne procedurer blev 3 g 6p-chlor-16-methyl-androsta-4,16-dien-3-on (fremstillet ifølge den i eksempel 6 beskrevne procedure) overført i 6a-chlor-16-methyl-androsta-4,16-dien-3-on, smp. 186-187°C, molspids i massespektrum (m/e): 318,5.
Eksempel 12 7,7 g 6oc-chlor-androsta-4,16-dien-3-on (fremstillet ifølge den i eksempel 8 beskrevne procedure) og 8,4 g 2,3-dichlor-5,6-dicyanobenzoquinon blev opløst i 100 ml vandfri dioxan, og blandingen blev opvarmet til tilbagesvaling. Efter kogning under tilbagesvaling i 3 timer var omsætningen fuldstændig, og reaktionsblandingen blev afkølet i is. Den udkrystalliserede dichlor-dicyano-hydroquinon blev frafiltreret og vasket med methylenchlorid. Filtratet og vaske- 142877 14 væsken blev kombineret og inddampet til tørhed. Resten blev opløst i benzen og chromatograferet på en silicagelsøjle (Merck "Fertigsaule", SiO^ C, eluering med benzen indeholdende 1,5 % acetone). De fraktioner, der indeholdt produktet, blev kombineret, og opløsningsmidlet blev afdestilleret under reduceret tryk. Resten blev udkrystalliseret af methanol. Udbyttet var 1,7 g ren 6a-chlor-an-drosta-l,4,16-trien-3-on, smp. 148-149°C, molspids i massespektrum (m/e): 302,5.
Eksempel 13 • Ved at gå frem efter den i eksempel 12 beskrevne procedure blev 5 g androsta-4,16-dien-3-on overført i 2,5 g androsta-l,4,16-trien-3-on, smp. 123-125°C, molspids i massespektrum (m/e): 268.
Eksempel 14
En blanding af 5,4 g androsta-4,16-dien-3-on, 14,8 g chloranil, 600 ml t-butanol og 10 ml eddikesyre blev kogt under tilbagesvaling i 3 timer. Den blev dernæst afkølet til stuetemperatur, og den udkrystalliserede tetrachlor-hydroquinon blev frafiltreret og vasket med t-butanol. Filtratet og vaskevæsken blev kombineret og inddampet til tørhed. Resten blev behandlet med toluen (200 ml), filtreret,og toluenopløsningen blev vasket 3 gange med en 15%'s vandig opløsning af natriumhydroxid og med vand til neutralitet. Toluenopløsningen blev koncentreret til tørhed og resten udkrystalliseret successivt af methanol, benzen og heptan. Udbyttet var 2,4 g androsta-4,6,16-trien-3-on, smp. 122,5-124°C, molspids i massespektrum (m/e): 268.

Claims (1)

15 142077 Analogifremgangsmåde til fremstilling af 16-dehydro-androstan-deri-vater med den almene formel 2 i l 1 2 hvori R og R hver især betegner et hydrogenatom eller en methylgruppe, eller 12 4 R og R betegner sammen en methylengruppe, R betegner et hydrogen- eller halogenatom eller en methylgruppe, R"* betegner et hydrogenatom, eller R^ betegner sammen med R"* en methylengruppe, R^ betegner et hydrogenatom eller en alkylgruppe med 1-3 carbonatomer, de stiplede linier mellem stilling 1-2 og stilling 6-7 indikerer den eventuelle tilstedeværelse af én eller to yderligere dobbeltbindinger, men når alle symbolerne R betegner et hydrogenatom, er der mindst én dobbeltbinding i en af disse stillinger, og bølgelinierne i stilling 6 og 7 indikerer, 4 5. at R og R hver især er i enten a- eller (3-stilling, kendetegnet ved a) at man i stilling 16-17 på i og for sig kendt måde dehydratiserer et 17ø- hydroxyandrostanderivat med den almene formel OH hvori r\ R^, R^ og R^ har den tidligere angivne betydning, R^ betegner et hydro- 4 5 genatom eller en methylgruppe, eller R betegner sammen med R en methylengruppe, idet dog, når alle symbolerne R betegner et hydrogenatom, begge stillingerne 1-2 og 6-7 også kan være mættede, og når der er en dobbeltbinding i stilling 6-7, 4 kan R endvidere betegne et halogenatom, og bølgelinien i stilling 16 indikerer, at en eventuel 16-alkylsubstituent kan have a- eller β-konfiguration, og om ønsket kan man, når R^ i formel I betegner et hydrogenatom, på i og for sig kendt måde overføre en således opnået forbindelse i det tilsvarende 3-alkoxy-A ’ -derivat med den almene formel
DK321676AA 1975-07-16 1976-07-15 Analogifremgangsmåde til fremstilling af 16-dehydro-androstan-derivater. DK142877B (da)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GB29898/75A GB1550343A (en) 1975-07-16 1975-07-16 Androstane derivatives
GB2989875 1975-07-16

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DK321676A DK321676A (da) 1977-01-17
DK142877B true DK142877B (da) 1981-02-16
DK142877C DK142877C (da) 1981-09-28

Family

ID=10298992

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DK321676AA DK142877B (da) 1975-07-16 1976-07-15 Analogifremgangsmåde til fremstilling af 16-dehydro-androstan-derivater.

Country Status (20)

Country Link
US (1) US4075233A (da)
JP (1) JPS5212159A (da)
AT (1) AT362085B (da)
AU (1) AU506101B2 (da)
BE (1) BE844169A (da)
CH (1) CH626379A5 (da)
DE (1) DE2631915A1 (da)
DK (1) DK142877B (da)
FI (1) FI55851C (da)
FR (1) FR2317934A1 (da)
GB (1) GB1550343A (da)
HU (1) HU175369B (da)
IE (1) IE43693B1 (da)
IT (1) IT1063150B (da)
LU (1) LU75394A1 (da)
NL (1) NL7607824A (da)
NO (1) NO146865C (da)
NZ (1) NZ181482A (da)
SE (1) SE7608092L (da)
ZA (1) ZA764195B (da)

Families Citing this family (18)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1566905A (en) * 1977-03-28 1980-05-08 Gist Brocades Nv Steroids of the a-nor-androstane and a-nor-estrane series
DE3115995A1 (de) * 1981-04-13 1982-11-04 Schering Ag, 1000 Berlin Und 4619 Bergkamen D-homo-4,17-androstadien-3-on, verfahren zu seiner herstellung und diese verbindung enthaltende pharmazeutische praeparate
JPS58185406A (ja) * 1982-04-20 1983-10-29 Mitsubishi Gas Chem Co Inc 過硼酸塩の製造方法
IE72193B1 (en) * 1983-08-02 1997-03-26 Res Corp Technologies Inc Steroids useful as anti-cancer anti-obesity anti-hyperglycemic anti-autoimmune and anti-hypercholesterolemic agents
DE3514272A1 (de) * 1985-04-17 1986-10-23 Schering AG, 1000 Berlin und 4709 Bergkamen Dermatica
US5028631A (en) * 1987-11-25 1991-07-02 Schwartz Arthur G Homoandrostan-17-one and homoandrosten-17-ones
US5175154A (en) * 1987-11-25 1992-12-29 Research Corporation Technologies, Inc. 5 α-pregnan-20-ones and 5-pregnen-20-ones and related compounds
US4898694A (en) * 1987-11-25 1990-02-06 Schwartz Arthur G 17-Hydroxy-steroids
US5001119A (en) * 1987-11-25 1991-03-19 Schwartz Arthur G 16-substituted androstanes and 16-substituted androstenes
US5969168A (en) * 1991-01-07 1999-10-19 Pherin Corporation Androstanes for inducing hypothalamic effects
US5925774A (en) * 1991-01-07 1999-07-20 Pherin Corporation Estrenes for inducing hypothalamic effects
US5883087A (en) * 1991-01-07 1999-03-16 Pherin Corporation Androstane steroids as neurochemical initiators of change in human hypothalamic function and related pharmaceutical compositions and methods
EP1340502A3 (en) * 1993-06-15 2004-01-21 Pherin Corporation Androstane steroids as neurochemical initiators of change in human hypothalamic function and related pharmaceutical compositions and methods
US6117860A (en) * 1994-08-04 2000-09-12 Pherin Pharmaceuticals, Inc. Steroids as neurochemical stimulators of the VNO to treat paroxistic tachycardia
US6331534B1 (en) 1994-08-04 2001-12-18 Pherin Pharmaceuticals, Inc. Steroids as neurochemical stimulators of the VNO to alleviate pain
US6066627A (en) * 1994-08-04 2000-05-23 Pherin Corporation Steroids as neurochemical initiators of change in human blood levels of LH
US6057439A (en) * 1994-08-04 2000-05-02 Pherin Corporation Steroids as neurochemical stimulators of the VNO to alleviate symptoms of PMS and anxiety
CN112778390B (zh) * 2021-01-22 2022-09-30 厦门欧瑞捷生物科技有限公司 一种雄烯酮的合成方法

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3501462A (en) * 1966-05-02 1970-03-17 Sterling Drug Inc 17-cyclopropyl steroids

Also Published As

Publication number Publication date
FI762058A7 (da) 1977-01-17
NO146865C (no) 1982-12-22
ATA519776A (de) 1980-09-15
FR2317934B1 (da) 1980-11-07
JPS5212159A (en) 1977-01-29
FR2317934A1 (fr) 1977-02-11
FI55851C (fi) 1979-10-10
FI55851B (fi) 1979-06-29
AU1593876A (en) 1978-01-19
DE2631915A1 (de) 1977-02-03
GB1550343A (en) 1979-08-15
NO762483L (da) 1977-01-18
IT1063150B (it) 1985-02-11
US4075233A (en) 1978-02-21
AT362085B (de) 1981-04-27
ZA764195B (en) 1977-07-27
AU506101B2 (en) 1979-12-13
LU75394A1 (da) 1977-02-28
NL7607824A (nl) 1977-01-18
IE43693B1 (en) 1981-05-06
SE7608092L (sv) 1977-01-17
BE844169A (fr) 1977-01-17
NZ181482A (en) 1978-12-18
CH626379A5 (da) 1981-11-13
NO146865B (no) 1982-09-13
HU175369B (hu) 1980-07-28
DK142877C (da) 1981-09-28
IE43693L (en) 1977-01-16
DK321676A (da) 1977-01-17

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DK142877B (da) Analogifremgangsmåde til fremstilling af 16-dehydro-androstan-derivater.
Djerassi et al. Steroids. LIV. 1 Synthesis of 19-Nov-17α-ethynyltestosterone and 19-Nor-17α-methyltestosterone2
EP0277089B1 (de) 11 Beta-alkinyl-estrene und -estradiene, deren Herstellung und diese enthaltende pharmezeutische Präparate
DE3708942A1 (de) 19,11ss-ueberbrueckte steroide, deren herstellung und diese enthaltende pharmazeutische praeparate
EP0404283B1 (de) 11-Beta-aryl-4-estrene, Verfahren zu ihrer Herstellung sowie deren Verwendung als Arzneimittel
DE3874909T2 (de) In stellung 7 substituierte 19-norsteroide, ihre herstellung, ihre anwendung als arzneimittel und die zusammensetzungen, die sie enthalten.
US3705179A (en) Antiandrogenic steroids
JPH035400B2 (da)
EP0559690B1 (de) 8-EN-19, 11 beta-ÜBERBRÜCKTE STEROIDE, DEREN HERSTELLUNG UND DIESE ENTHALTENDE PHARMAZEUTISCHE PRÄPARATE
DE2906017A1 (de) 13-alkyl(oder aryl)-thio-11,17-epoxy- 17-methyl-18-norandrostene und verfahren zu ihrer herstellung
DE2907539A1 (de) 17-alkylthio-(und arylthio)-androsteno eckige klammer auf 17 alpha , 16 alpha -b eckige klammer zu benzopyran- 3-one und - eckige klammer auf 16 alpha , 17 alpha -b eckige klammer zu naphthopyran-3-one sowie deren verwendung als entzuendungshemmende wirkstoffe
US4684636A (en) Antiandrogenic sulfonylsteroidopyrazoles and processes for preparation method of use and compositions thereof
DE2954699C2 (da)
IL41454A (en) 3-keto-7(alpha,bela)-loweralkyl-delta5-androstanes and process for preparing same
US4011316A (en) Cyclohexa-2,5-diene-1-thiones
US4328221A (en) Substituted steroid-spiro-oxazolidinone derivatives and a process for the preparation thereof
US4456601A (en) 3-Chloro-pregnane derivatives and a process for the preparation thereof
US4116978A (en) D-homo oxasteroids
EP0023006B1 (de) Verfahren zur Herstellung von ungesättigten Steroiden
US3954980A (en) Chemical compounds
IE49235B1 (en) New derivatives of 2-substituted-19-nor steroids,processes for their preparation and pharmaceutical compositions containing them
US4130665A (en) A-norandrostane derivatives
Counsell et al. Anabolic agents. 19-Nor-and 19-substituted 5α-androst-2-ene derivatives
DE69302007T2 (de) Androst-4-en[4,5-b]-pyrrol-derivate und ein verfahren zu ihrer herstellung
DE2602891A1 (de) Neue 13-aethinyl-steroide und verfahren zu ihrer herstellung