DK144156B - Fungicid til anvendelse ved plantebeskyttelse - Google Patents

Fungicid til anvendelse ved plantebeskyttelse Download PDF

Info

Publication number
DK144156B
DK144156B DK9280A DK9280A DK144156B DK 144156 B DK144156 B DK 144156B DK 9280 A DK9280 A DK 9280A DK 9280 A DK9280 A DK 9280A DK 144156 B DK144156 B DK 144156B
Authority
DK
Denmark
Prior art keywords
parts
triazole
dioxolan
ylmethyl
dichlorophenyl
Prior art date
Application number
DK9280A
Other languages
English (en)
Other versions
DK144156C (da
DK9280A (da
Inventor
G V Reet
J Heeres
L Wals
Original Assignee
Janssen Pharmaceutica Nv
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from US05/620,989 external-priority patent/US4079062A/en
Priority claimed from DK517175A external-priority patent/DK143751C/da
Application filed by Janssen Pharmaceutica Nv filed Critical Janssen Pharmaceutica Nv
Priority to DK9280A priority Critical patent/DK144156C/da
Publication of DK9280A publication Critical patent/DK9280A/da
Publication of DK144156B publication Critical patent/DK144156B/da
Application granted granted Critical
Publication of DK144156C publication Critical patent/DK144156C/da

Links

Landscapes

  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)

Description

(19) DANMARK V£&> (φ
® (12) FREMLÆGGELSESSKRIFT od 1156 B
DIREKTORATET FOR PATENT- OG VAREMÆRKEVÆSENET
(21) Ansøgning nr. 92/80 (51) intCI.3 A 01 N 43/64 (22) Indleveringsdag 9* Jan. 1980 // C 07 D 405/06 (24) Løbedag 17· nov. 1975 C 07 D 409/14 (41) Aim. tilgængelig 9. Jan. 198Ο (44) Fremlagt 28. dec. 1981 (86) International ansøgning nr.
(86) International indleveringsdag (85) Videreførelsesdag - (62) Stamansøgning nr. 51 71 /75
(30) Prioritet 18. nov. 1974, 524587# US 9. okt. 1975# 620989, US
(71) Ansøger JANSSEN PHARMACEUTICA N.V., Beerse, BE.
(72) Opfinder Gustaaf Van Reet, BE: Jan Heeres, BE: Lourens Wals, BE· (74) Fuldmægtig Th. Ostenfeld Patentbureau A/s.
(54) Fungicid til anvendelse ved plantebeskyttelse.
Den foreliggende opfindelse angår et fungicid til anvendelse ved plantebeskyttelse indeholdende et inert bærermateriale <?g scan aktiv be^ standdel en hidtil ukendt 1-0-aryl)ethyl-lH-l,2,4-triazolketal.
I U.S.A. patentskrift nr. 3.575.999 er beskrevet 1-(β-aryl)ethyl-imidazolketaler med bl.a. antl-fungale egenskaber, og i U.S.A. patent-skrift nr. 3.755.349 er beskrevet 1-benzyllmidazoler og l-benzyl-1,2,4-^ triazoler med anti-mykotiske egenskaber. Fungiciderne ifølge den fore- q liggende opfindelse udmærker sig ved at besidde et bredere aktlvitetB- Π spektrum end midler på basis af de således kendte forbindelser, j- Fungicidet ifølge opfindelsen er ejendommeligt ved, at l-(Ø-aryl)- £ ethyl-lH-l,2,4-triæolketalen har den almene formel:
C
3 2 144156
--N
η 'Τ (ι) tH2-/C\-Ar
V
hvori Ζ betegner en alkylengruppe med formlen: -CH2-CH2-, -CH2-CH2-CH2-, -CH-CH- eller -CH2“CH- H3C CH3 alkyl hvori alkylgruppen har fra 1 til 10 carbonatomer, og
Ar betegner phenyl, substitueret phenyl, thienyl, halogenthienyl, naphthyl eller fluorenyl,hvori "substitueret phenyl" betyder en phenylgruppe, hvorpå der er substitueret fra 1 til 3 substituenter udvalgt uafhængigt fra gruppen bestående af halogen, c, -c* alkyl# C - C alkyloxy, cyano og nitro eller syreadditions-1 o 16 salte deraf .
Som anvendt i det foregående under definitionen af Z skal udtrykket "alkyl·" omfatte ligekædede og forgrenede carbonhydridgrupper med fra 1 til 10 carbonatomer, som f.eks. methyl, ethyl, 1-methylethyl, propyl, 1,1-dimethylethyl, butyl, pentyl, hexyl, heptyl, octyl, eller decyl. Som anvendt under definitionen af Ar kan C-^-Cg alkyl være ligekædede eller forgrenede carbonhydridgrupper med fra 1 til 6 carbonatomer, som f.eks. methyl, ethyl, propyl, 1-methylethyl, butyl,· 1,1-dimethylethyl, pentyl eller hexyl, og udtrykket "halogen" er generisk for halogenatomer med atomvægt mindre end 127, d.v.s. fluor, chlor, brom og iod.
På grund af særlig høj aktivitet over for visse phytopatogene fungi er foretrukne fungicider ifølge opfindelsen sådanne, hvori den aktive bestanddel er 1-[2-(2,4-dichlorphenyl)-1,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H- 1,2,4-triazol, 1-[2-(2,4-dichlorphenyl)-4-methyl-l,3-dioxolan-2-yl-methyl]-1H-1,2,4-triazol, 1-[2-(2,4-dichlorphenyl)-4-ethyl-l,3-dioxo-lan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazol, 1-[2-(2,4-dichlorphenyl)-4-propyl- 1,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazol eller syreadditionssalte deraf.
Ketalerne med formlen (I)opnås let ved, at man omsætter IH-1,2,4-triazol (II), som forud er omdannet til et metalsalt deraf, som f.eks. ved behandling med et alkalimetalalkoxid, fortrinsvis natriummethoxid, med et halogenid med formlen (III) 3 144156 Y-CH, - C - Ar 2 / \ o p (III) 'z hvori Ar og Z har de foran anførte betydninger, og Y betegner halogen, fortrinsvis brom. Omsætningen af 1H-1,2,4—trlazol (II) med (III) udføres fortrinsvis i et passende polært for reaktionen inert organisk opløsningsmiddel, som f.eks. Ν,Ν-dimethylformsnild, Ν,Ν-dimethylacetamid, acetonitril eller benzonitril. Sådanne opløsningsmidler kan anvendes i kombination med andre for reaktionen inerte organiske opløsningsmidler, som f.eks. benzen, methylbenzen, dimethylbenzeu og lignende. Når Y betegner brom eller chlor, er det passende at tilsætte et alkalimetaliodidf som f.eks. natrium- eller kaliumiodid. Noget forhøjede temperaturer er passende for at forøge reaktionshastigheden og mest foretrukket udføres reaktionen ved reaktionsblandingens tilbagesvalingstemperatur.
Den resulterende ketal med formlen (I) isoleres dernæst fra reaktionsblandingen på konventionel måde, og renses om ønsket yderligere i henhold til sædvanlige rensningsmetoder, som f.eks. krystallisation, ekstraktion, triturering eller kromatografering.
Den foregående fremgangsmåde er yderligere belyst ved følgende reaktionsskema: „ / Y-CH.-^C-Ar 2 / \ ( tu ) Πί' V° v .....^ (I) DMF , Nal (H)
De således opnåede forbindelser med formlen (I) på baseform kan omdannes til deres syreadditionssalte ved omsætning med en passende syre, som f. eks. en uorganisk syre, såsom hydrogen- halogenidsyre, d.v.s. hydrogenchlorid-, hydrogenbromid- eller hydrogen-iodidsyre, svovl-, salpeter- eller thiocyansyre, en phosphorsyre, en organisk syre, såsom eddike-, propion-, hydroxyeddike-, a-hydroxypropion-2-oxopropion-, oxal-, malon-, rav-, malein-, fumar-, æble-, vin-, 2-hydroxy-1,2,3-propan-tricarboxyl-, benzoe-, 3-phenylpropion-, a-hydroxy-benzeneddike-, methansulfon*, ethansulfon-, hydroxyethansulfon·» 4-methyl-benzensulfon-, α-hydroxybenzoe-, 4-amino-2-hydroxybenzoe-, 2-phenoxy-benzoe- eller 2-acetyloxybenzoesyre. Saltene kan igen omdannes til de tilsvarende frie baser på sædvanlig måde, f.eks. ved omsætning med base, såsom natrium-, eller kaliumhydroxid.
144156 4
Udgangsmaterialerne med formlen (III), hvoraf et antal er kendte forbindelser, kan fremstilles i henhold til kendte metoder. Forbindelser, hvori Z betegner -CH2-CH2“, -CH(CH3)-CH2-, -CH(CH3)-CH(CH3)- eller -CH2-CH2“CH2“ og fremgangsmåder til fremstilling deraf er beskrevet i U.S.A. patent nr. 3.575.999. I almindelighed kan forbindelserne med formlen (III) fremstilles ved ketalisering af en passende keton med formlen (IV), hvori Ar og Y har de foran anførte betydninger, med en passende diol med formlen (V) i henhold til kendte ketaliseringsmetoder, som er beskrevet i litteraturen [se f.eks. Synthesis, 1974 (1), 23].
Ifølge en foretrukket fremgangsmåde tilbagesvales begge reaktanter sammen i adskillige timer med azeotrop vandfjernelse i et passende organisk opløsningsmiddel, fortrinsvis i nærværelse af en simpel alkohol, f.eks. ethanol, propanol, butanol eller pentanol, og i nærværelse af en passende stærk syre, som f.eks. 4-methyIbenzensulfonsyre. Egnede organiske opløsningsmidler, som kan anvendes, omfatter derfor f.eks. aromatiske carbonhydrider, såsom benzen, methylbenzen, dimethyl-benzen og lignende og mættede carbonhydrider, såsom cyclohexan.
0
Ar-C-CH,Y V HO-Z-OH J-methy^eniensulfonsyre. , , 2 butanol * (IV) (V) benzen
Ketonerne med formlen (IV) er alment kendte, og kan fremstilles i henhold til i og for sig kendte metoder.
Af formel (I) fremgår det klart, at flere af forbindelserne, der indgår i fungicidet ifølge den foreliggende opfindelse, indeholder asymmetriske carbonatomer i strukturen, og de kan derfor eksistere i forskellige stereokemiske optisk isomere former. Mere specielt er, når der er en alkylgruppe til stede i 4-stillingen af dioxolankernen, det car-bonatom, hvortil den er knyttet,og carbonatomet i 2-stillingen af dioxolankernen asymmetriske. De stereokemiske optiske isomere af forbindelserne med formlen (I) kan skilles og isoleres i henhold til i og for sig kendte metoder. Disse isoemere falder inden for opfindelsens rammer.
Fungiciderne ifølge opfindelsen er meget aktive over for en lang række forskellige fungi, som f. eks.dem, der er årsag til forekomsten af meldug på forskellige plantearter, f. eks. Erysiphe gra-minis, Erysiphe polygon!, Erysiphe cichoracearum, Erisyphe poly- g- 144156
D
phaga, Podosphaera leuchotricha, Sphaerotheca pannosa, Sphaero-theca mors-uvae eller Uncinula necator og andre fungi, som f.eks. Venturia inaequalis, Colletotrichum lindemuthianum, Fusarium oxysporum, Alternaria tenuis, Thielaviopsis basicola, Helminthosporium gramineum eller Penicillium digitatum.
De er særligt værdifulde som følge af deres profylaktiske, såvel som kurative og systemiske virkning. Deres kraftige antifungale virkning overfor phytopathogene fungi er nærmere belyst ved hjælp af de i nedenstående forsøg refererede resultater.
I en række af disse forsøg anvendtes forbindelsen 1—[2— (2,4— dichlorphenyl)-l,3-dioxolan-2-ylmethyl]-lH-l,2,4-triazol, (I-a), som er repræsentativ for forbindelserne med formlen (I).
Va-0-c1 °^° (I-a) A. Profylaktisk virkning af forbindelser med formlen (I) overfor Erysiphe cichoracearum på agurk ved foliar behandling.
Unge agurkeplanter, ca. 10 dage gamle, sprøjtedes med en vandig opløsning indeholdende 250, 100 eller 10 dpm af forbindelsen, som skulle testes, mens kontrolplanter ikke behandledes. Efter tørring af planterne foretoges kunstig inficering med sporer af Erysiphe cichoracearum ved let gnidning af planterne med et kraftigt inficeret blad. Den 15, dag efter kunstig inficering vurderedes graden af fungalt angreb ved at tælle antallet af pletter pr. plante. Resultaterne, som er anført i tabel I er middelværdier for to planter, og de er udtrykt i henhold til følgende pointsystem.
0=0 pletter pr. plante 1 = 1-5 pletter pr. plante 6 144156 2 = 6-10 pletter pr. plante 3 = mere end 10 pletter pr. plante TABEL· I: Profylaktisk virkning af forbindelser (I) overfor Erysiphe cichoracearum på agurkeplanter ved foliar behandling.
fi-N
fij]
V
CH
cr^o R '
Ar R Base eller Antifungal pointværdi_ _s al tf orm _250 dpm 100 dpm 10 dpm 2f4-(Cl)2-CgH3 H base - 0 0
CgH5 H base - 3 - 4-N02-CgH4 H base 0 - - 3- Cl-CgH4 H base 2 2-Cl-CgH4 H (COOH)2 0 4- Br-CgH4 H base 0 - 2- Br-CgH4 H (COOH)2 - 2 - 3- OCH3-CgH4 H (COOH)2 1 2-CH3-CgH4 H (COOH)2 0 4- F-CgH4 Ή (COOH)2 0 4-CH3-CgH4 H (COOH)2 0 4-Cl-CgH4 H (C00H)2,H20 0 2’-naphthyl H (COOH)2 0 - - 2,5-(Cl)2-CgH3 H (COOH)2 0 4- CN-CgH4 H (COOH)2 0 - - 3,4-(Cl)2-CgH3 H (COOH)2 3 2-OCH3-CgH4 H (COOH)2 1 - - 2-thienyl H (COOH)2 - 2 - 2- fluorenyl H base 0 - - 5- C1-2-thienyl H base - 2 - 3- Br,4-CH3-CgH3 H base ·0 2-CH3,4-Br-CgH3 H base - 2 - 2- CH3,4-Cl-CgH3 H base 0 - r 3- Br-CgH4 H base 2 - 4- I-CgH4 H (COOH)2 0 7 144166
Tabel I (fortsat)
Ar R Base eller Antifungal pointværdi ______saltform_250 dpm 100 dpm 10 dpm 3.5- (Cl)2-C6H3 H (COOH)2 2 2f3-(Cl)2-C5H3 H (CCX)H)2 0 - - 3-N02-CgH4 H base 1-- 2.4- (Br)2-C6H3 H (C00H)2 -1- 2.4.5- (Cl)3-C6H2 H (C00H)2 0 2-Cl,4-OCH3CgH3 H (COOH)2 2 - 2.4- (Cl)2-CgH3 CH3 HN03 0 2.4- (Cl)2-CgH3 C2H5 HN03 0 0 2.4- (Cl)2-CgH3 nC3H? HNC>3 0 0 2.4- (Cl)2-CgH3 nC4Hg 11/2(COOH)2 -2- 2.4- (Cl)2-CgH3 nC5Hu HN03 - 0 0 2.4- (Cl)2-CgH3 nCgH13 HN03 0 - - 2.4- (ci)2-CgH3 nC7H15 HN03 - 2 - 2.4- (Cl)2-CgH3 nCgH17 HN03 0 A.l. Profylaktisk virkning overfor Erysiphe polyphaga på agurker ved foliar behandling.
Unge agurkeplanter på étbladsstadiet sprøjtedes med en vandig opløsning indeholdende 500, 250 eller 125 dpm af (I-a), mens kontrolplanterne ikke behandledes. Kunstig inficering med sporer af Erysiphe polyphaga foretoges ved let gnidning af planterne med et kraftigt inficeret blad på 4., 6. eller 8. dagen efter behandling. Den 18. og 34. dag efter behandlingen bestemtes procenten af bladoverflader, som var angrebet af svampen separat for de inficerede blade og for de nydannede blade. Resultaterne, som er gengivet i tabel 1.1 er middelværdier for 5 planter, og er udtrykt i procent angreb i forhold til ubehandlet.
8 144156 TABEL 1.1: Profylaktisk virkning på (I-a) overfor Erysiphe polyphaga på agurk ved foliar behandling
Vurderingstidspunkt 18 dage efter behandling 34 dage efter behandling Inficeret på anført dag efter behandling 468 468
Inficerede blade (a) eller nydannede blade (b) ababab ababab
Koncentration af (I-a) i sprøjteopløsning
Ubehandlede 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 500 dpm 000000 000000 250 dpm 000000 000000 125 dpm 000000 000000 B. Profylaktisk virkning overfor Erysiphe graminis på byg ved jordbehandling.
Bygplanter behandledes ved vanding med 100 ml pr. plante af en vandig opløsning indeholdende 1000, 100 eller 10 dpm af (I-a). Kontrolplanter modtog samme volumen af opløsningen uden (I-a). Naturlig infektion, som normalt forekommer, når planterne holdes i drivhus i nærheden af inficerede planter vurderedes 16 dage efter behandlingen ved tælling af antallet af pletter på bladede. For hvert objekt anvendtes 5 planter, og resultaterne i tabel II er middelværdier udtrykt i procent angreb sammenlignet med kontrolplanterne.
TABEL II: Profylaktisk virkning af (I-a) overfor Erysiphe graminis på byg ved jordbehandling.
Dosis i mg (I-a) pr. plante % angreb i forhold til kontrol
Kontrol 100 100 mg 0 10 mg 0 1 mg 53 C. Kurativ virkning overfor Erysiphe graminis på byg ved bladbehandling.
Bygplanter angrebet af Erysiphe graminis sprøjtedes med en vandig opløsning indeholdende (I-a) i den anførte koncentration. På 16. dagen efter behandlingen bestemtes antallet af pletter pr. plante. Pr. objekt anvendtes 5 planter, og resultaterne, som er anført i tabel III er 9 144156 middelværdier udtrykt i procent angreb i forhold til kontrol.
TABEL III; Kurativ virkning af (I-a) overfor Erysiphe graminis på byg ved bladbehandling.
Koncentration af (I-a) % angreb i forhold i sprøjteopløsning til kontrol_ 0 100 1000 dpm 0 10Ό dpm 1,5 10 dpm 25 D. Profylaktisk virkning af (I-a) overfor Podosphaera leuchotricha på æblestiklinger ved sprøjtning.
Et år gamle æblestiklinger sprøjtedes med en vandig opløsning indeholdende (I-a) i den angivne koncentration. Planterne inficeredes kunstigt som beskrevet i forsøg "A" med sporer af Podosphaera leuchotricha 1 dag efter behandling og inkuberedes i 36 timer. Graden af fungalt angreb vurderedes 25 dage efter behandlingen ved tælling af antallet af pletter. Pr. objekt anvendtes 2 planter, og resultaterne, som er anført i tabel IV, er middelværdier udtrykt i procent angreb i forhold til kontrol.
TABEL IV: Profylaktisk virkning af (I-a) overfor Podosphaera leucotricha på æblestiklinger ved sprøjtning.
Koncentration af (I-a) % angreb i forhold i sprøjteopløsning til kontrol 0 100 10 0 dpm 0 10 dpm 6 E. Aktivitet overfor Thielaviopsis sp.
Skiver af kartoffel og porre, 5 mm tykke, dyppedes i en vandig testopløsning indeholdende (I-a) i den anførte koncentration. Efter dypning anbragtes skiverne på filtrerpapir i en stor formstofbakke, og bakken dækkedes med glas. Kunstig inficering foretoges på behandlingsdagen ved sprøjtning af skiverne med en koncentreret suspension af sporer af Thielaviopsis sp., og skiverne inkuberedes ved stuetemperatur.
Svampevækst på skiverne vurderedes 6 dage efter behandling ved at skønne den af svampen angrebne overflade. Resultaterne, som er anført 10 144156 i tabel V, er udtrykt i procent angreb i forhold til kontrollen.
TABEL V: Aktivitet af (I-a) overfor Thielaviopsis sp.
Koncentration af (I-a) i % angreb sammenlignet med testopløsningen i dpm. kontrol__ _ Kartoffel Porre 0 100 100 1000 0 0 10-0 0 0 10 0 42,8 1 11 100
SAMMENLIGNINGSFORSØG
Fungicider ifølge opfindelsen indeholdende forbindelserne
fl-N
1 |j i ch2-r
Nr. R
1 }φ-C1
I_I
Cl 2 >CC©-C1 0 o'—' 1 _L ch3 11 144156
R
Nr. Cl 3 vcc<pVC1 I-L c4H9(n)
Cl 4 >cc{P)~cl o ox— \-Lc3H7(n) 5 >c~^>-cl
O O
M
Cl 6 >CC<0>C1 0 o v—' 1 -L c2h5 H3cJ-Lch3 sammenlignedes med forbindelsen: Π Cl A S .
*Vw-cl
I_I
12 144156 ifølge USA patentskrift nr. 3.575.999 og forbindelsen
O
B I
CW2 >C<H
o o | | hydrochlorid ch3 ch3 ifølge USA patentskrift nr. 3.755.349 med hensyn til fungicid aktivitet.
13 U4156
Testmetoder 1. Virkning mod Puccinia triticina på hvedeplanter (Residual beskyttelsesvirkning) 6 dage gamle hvedeplanter sprøjtedes våddryppende med et substrat (indeholdende 600, 200, 60 og 20 ppm aktiv bestanddel) fremstillet ud fra et befugteligt pulver af den aktive bestanddel.
24 timer senere inficeredes de behandlede planter ensartet; med en sommerspore-suspension af svampen. Efter inkubation i 48 timer ved 95 - 100% relativ fugtighed og ca. 20°C anbragtes de inficerede planter i et drivhus ved ca. 22°C. Antallet og størrelsen af de inficerede områder tjente som kriterium til vurdering af testforbindelsens aktivitet. Hvedeplanter, som var behandlet med forbindelser nr. 1 til 7, var en smule kortere end de, som var behandlet med sammenligningsforbindelser A og B samt de ubehandlede kontrolplanter.
2. Virkning mod Venturia inaegualis på æbletræsstiklinger (Residual beskyttelsesvirkning) Æblestiklinger med nye skud på 10 - 20 cm længde sprøjtedes med en spray-emulsion (indeholdende 600, 200 og 60 ppm aktiv bestanddel) fremstillet ud fra et befugteligt pulver af den aktive bestanddel. Efter 24 timer inficeredes de behandlede planter med en konidiospore-suspension af svampen. Planterne inkuberedes dernæst i 5 dage ved 90 - 100% relativ fugtighed og overførtes i yderligere 10 dage til et drivhus ved 20 - 24°C. En vurdering af skurv-angreb foretoges 15 dage efter, at planterne var blevet inficerede .
3. Virkning på Cercospora arachidicola på jordnødplanter (Residual beskyttelsesvirkning)
Jordnødplanter, der var 10 til 15 cm høje, sprøjtedes med et spray-substrat (indeholdende 200, 60, 20 og 6 ppm aktiv bestanddel) fremstillet ud fra et befugteligt pulver af den aktive bestanddel og inficeredes 48 timer senere med en konidia-suspension af svampen. De inficerede planter inkuberedes i 24 timer ved ca. 21°C
14 144156 og høj fugtighed og anbragtes derefter i et drivhus indtil forekomst af de typiske bladpletter. Vurderingen af den fungicide virkning baseret på antallet og størrelsen af pletterne foretoges 12 dage efter infektionen.
4. Virkning mod Erysiphe graminis på bygplanter (Residual beskyttelsesvirkning)
Bygplanter af ca. 8 cm højde sprøjtedes med en spray-emulsion (indeholdende 200, 60, 20, 6 og 2 ppm aktiv bestanddel) fremstillet ud fra et befugteligt pulver af den aktive bestanddel.
Efter 48 timer pudredes de behandlede planter med konidiosporer af svampen. De inficerede bygplanter opbevaredes i et drivhus ved ca. 22°C, og svampeangrebet vurderedes efter 10 dage.
5. Virkning mod Puccinia triticina på hvedeplanter (Systemisk virkning) 5 dage gamle hvedeplanter vandedes med et substrat (60, 20 og 6 ppm aktiv bestanddel) fremstillet ud fra et befugteligt pulver af den aktive bestanddel. Man drog omsorg for, at substratet ikke kom i kontakt med plantens luftdele. Efter 48 timer inficeredes de behandlede planter ensartet med en sommerspore-suspension af svampen. Eter inkubation i 48 timer ved 95 - 100% relativ fugtighed og ca. 20°C anbragtes de inficerede planter i et drivhus ved ca. 22°C. Antallet og størrelsen af de inficerede områder tjente som kriterium til vurdering af aktiviteten af testforbindelsen. Hvedeplanter, som var behandlet med forbindelserne nr. 1 til 7 var en smule kortere end de, der var behandlet med sammenlignings-forbindelserne A og B samt de ubehandlede kontrolplanter.
6. Virkning mod Erysiphe graminis på bygplanter (Systemisk virkning) 8 cm høje bygplanter vandedes med et substrat (60, 20, 6 og 2 ppm aktiv bestanddel) fremstillet ud fra et befugteligt pulver af den aktive bestanddel. Efter 48 timer pudredes de behandlede planter med konidiosporer af svampen. De inficerede bygplanter anbragtes i et drivhus ved ca. 22°C, og svampeangrebet vurderedes efter 10 dage.
144156
Forsøgsresultater
De opnåede resultater fremgår af tabel VIII nedenfor, hvor koncentrationen af den aktive bestanddel er givet i ppm (600 ppm = 0,06% aktiv bestanddel), i forsøg 1-4 (residual aktivitet) med hensyn til testsubstrat og i forsøg 5-6 (systemisk aktivitet) med hensyn til jordvolumen.
Aktiviteten er udtrykt som det procentuelle angreb i sammenligning med ubehandlede kontrolplanter (= 100%). Det procentuelle angreb falder i et af følgende fire områder: 0 = 0 - 5 % angreb 1 = 5 - 20 % angreb 2 = 20 - 50 % angreb 3 = 50 -100 % angreb (forbindelsen inaktiv)
Hvert forsøg blev foretaget 2 gange.
16 144156 N N fO N Cn) ίη r-c 1-1 CsJ fsl con 1-1 CM 1 π Π Π Π v> VD ^ r-ί i—i rH (—f CN r-i i—I i—<f-l N CM r-l »H CMfsi ΓΠ C") J=.i3 ' d. s o vJ D n OO ri H HH O O O O r-ι H O O rP «Ρ mm K u in V)
P in O
MtnvQOOQO OQ OQ O O O O O O O O CM CS
,¾ vd h h i-t cv| HH rP tsi o r-ι i—i t—i OO η H hh .2 j? CEO.
•P CJ CN CN CM O Q CSCM O O O'-Ι O O O O HH t—I CM
U J-l O in 3 in O
P-covDOOOO H es O O O O O O O O O'-* —i H
CM Η H CM CM HH r-l i—I CM CM N CM i—I H HH HH
sO CN CN rP rP O O r-l rP r-l i—I i—I·—I r-l r-l CM CM CN CS
O
CM r-ι r-t r-l r-l O O O'-* O O O O O O r-l r-l r-IH
CJ r-l X ti o
C- 3 vO O o o o 0-0 O O O O O O O O O O i-ι H
•Ρ Ό K -ri
in w O
P QJ O
WPCMOOOO O O O O O O O O O O O O O O
SO CM CM CM CM t—l r-l O O O O O O r-l r-l r-lr-l CM CM
O
te CM HH O O O O O O O'-! O O O O CM CM HH
P
O r-l α « o
CC. 3 vO CN CM O O O O O O O O O O O O r-t r-l HH
O T3 U *P
p en O
CJ O O
UPCMOOOO O O o.o O O O O O O r-lr-l CM CM
o ·
VD HH o r-l ’ r-t CM O r-l CM CM O r-l O O HH HH
te r-l O -ri CO O
p 3 CN .M r-l O O O O O O O O O O O O r-lcM HH
3 H
U -ri d w o
dl O O
> P sD O r-l o O O O O O O O O O O O r-lr-l r-IH
O
CN O O r—I r-l O r-l O O HH O O O O r-l cN HH
O
SO O r-l O O O O O O CM CM r-t r-l Q r-l CM H cN CS
CO r-l O
•P CO O
CD CM r-l r-l C O O O O O „-O r-ι ri (M O O CM CM rP . fM
-P -O CJ ·Ρ 0 w o
3 W O
Fu P vD O O O O OQ O O O O O O OQ rP cM r-l ,p d •H (U .Q m p η
0 0) P
fil'd d rP cm H pj- in so r-- c pq 17 144156
De omhandlede fungicider kan anvendes i passende opløsningsmidler eller fortyndingsmidler i form af emulsioner, suspensioner, dispersioner eller salver, på passende faste eller halvfaste bæresubstanser i ordinære eller syntetiske sæber, detergenter eller dispersionsmedier, om ønsket sammen med andre forbindelser med arachnicide, insekticide, ovicide, fungicide eller baktericide virkninger eller sammen med inaktivt additiver.
Faste bæresubstanser, som er egnet til fremstilling af præparater på pulverform, omfatter forskellige inerte, porøse og pulverformige fordelingsmidler af uorganisk eller organisk natur, som f.eks. trieal-ciumphosphat, calciumcarbonat i form af tildannet kridt eller formalet limsten, kaolin, bolus, bentonit, talkum, kieselguhr og borsyre; pulveriseret kork, savsmuld og andre fine pulverformige materialer af vegetabilsk oprindelse er også egnede bærersubstanser.
Den aktive bestanddel blandes med disse bærersubstanser, f.eks. ved at formales dermed. Alternativt imprægneres det inerte bærestof med en opløsning af den aktive komponent i et let flygtigt opløsningsmiddel, og opløsningsmidlet elimineres dernæst ved opvarmning eller ved filtrering under sugning ved reduceret tryk. Ved tilsætning af befugtnings- og/eller dispergeringsmidler kan sådanne pulverformige præparater også gøres let befugtelige med vand, således at suspensioner opnås.
Inerte opløsningsmidler, som anvendes til fremstilling af flydende præparatertbør fortrinsvis ikke være let brændbare og bør såvidt muligt være lugtløse og såvidt muligt ikke toxiske for varmblodede dyr eller planter i de relevante omgivelser. Egnede opløsningsmidler til dette formål er højtkogende olier, f.eks. af vegetabilsk oprindelse eller lavere kogende opløsningsmidler med et flammepunkt på mindst 30°C, som f.eks. polyethylenglycol, isopropanol, dimethylsulfoxid, hydrogenerede naphthalener og alkylerede naphthalener. Det er naturligvis også muligt at anvende blandinger af opløsningsmidler. Opløsninger kan fremstilles på den sædvanlige måde, om nødvendigt med bistand af opløsningsfremmende midler. Andre flydende former, som kan anvendes, består af emulsioner eller suspensioner af den aktive forbindelse i vand eller egnede inerte opløsningsmidler eller koncentrater til fremstilling af sådanne emulsioner, der kan indstilles direkte på den ønskede koncentration. Til dette formål kan den aktive bestanddel f.eks. blandes med et dispergerings- eller emulgeringsmiddel. Den aktive bestanddel kan også opløses eller dispergeres i et passende inert opløsningsmiddel, og samtidig eller senere blandes med et dispergerings- eller emulgeringsmiddel.
18 U4156
Det er også muligt at anvende halvfaste bærersubstanser af en cremet salve, pastanatur eller voksagtig natur, hvori den aktive komponent kan inkorporeres om nødvendigt ved hjælp af opløsningsfremmende midler og/eller emulgeringsmidler. Vaseline og andre cremegrundlag er eksempler på halvfaste bærersubstanser.
Endvidere er det muligt at anvende den aktive komponent i form af aerosoler. Til dette formål opløses eller dispergeres den aktive komponent om nødvendigt ved hjælp af passende inerte opløsningsmidler, som bærervæsker, såsom difluordichlormethan, der ved atmosfærisk tryk koger ved en temperatur under stuetemperatur eller i andre flygtige opløsningsmidler. På denne måde opnås opløsninger under tryk, der ved udsprøjtning danner aerosoler, som er særligt egnede til kontrol eller bekæmpelse af fungi og bakterier, f.eks. i lukkede kamre og lagerlokaler og til påføring på vegetation til udryddelse eller hindring af infektioner af fungi eller bakterier.
De omhandlede forbindelser og præparater deraf kan påføres ved hjælp af konventionelle metoder. F. eks. kan et svampeangreb eller et materiale, der skal behandles eller beskyttes mod angreb af svampe, behandles med de omhandlede midler ved pudring, stænkning, sprøjtning, børstning, dypning, smøring, imprægnering eller på andre egnede måder.
Når de aktive forbindelser anvendes i kombination med egnede bærere, f.eks. i opløsning, suspension, pudder, salve, emulsion og lignende former, iagttages en høj aktivitet over et meget stort fortyndingsområde. F.eks. har det vist sig, at koncentrationer af den aktive bestanddel varierende fra 0,1 til 10 vægtprocent baseret på vægten af det anvendte præparat er effektive til bekæmpelse af fungi. Naturligvis kan højere koncentrationer også anvendes, hvis det er ønskeligt i en given situation.
Fremstillingen af de aktive bestanddele og mellemprodukter dertil belyses nærmere i de følgende eksempler. Medmindre andet er anført, er alle dele vægtdele.
Eksempel 1
En omrørt og afkølet (0°C) opløsning af 30 dele 1-(4-amino-2-methoxyphenyl)ethanon i 360 dele koncentreret saltsyre, 75 dele vand og 30 dele eddikesyre diazoteres med en opløsning af 17,25 dele natriumnitrit i 200 dele vand. Efter omrøring i 30 minutter ved 0°C hældes det hele på en opløsning af 30 dele kobber(I)chlorid i 240 dele koncentreret saltsyre under omrøring. Blandingen opvarmes i 1 time ved 60°C.
19 144156
Efter afkøling til stuetemperatur ekstraheres produktet to gange med 2,2'-oxybispropan. De forenede ekstrakter vaskes i rækkefølge med vand, fortyndet natriumhydroxidopløsning og igen to gange med vand, tørres, filtreres og inddampes til dannelse af 28 dele (76%) 1-(4-chlor-2-methoxy phenyl)ethanon, smeltepunkt 55°C.
Eksempel 2
Til en omrørt blanding af 78,8 dele 2-brom-l-(4-brom-2-methyl-phenyl)-1-ethanon og 200 dele butanol sættes 3 dele 4-methylbenzensul-fonsyre og 225 dele benzen. Dernæst tilsættes dråbevis 33,5 dele 1,2-ethandiol. Når dette er sket,fortsættes omrøringen natten over ved tilbagesvalingstemperatur med vand-separator. Reaktionsblandingen inddampes, og remanensen opløses i 2,2'-oxybispropan. Opløsningen omrøres med 15 dele koncentreret natriumhydroxidopløsning. Lagene skilles, og den vandige fase ekstraheres med 2,2'-oxybispropan. De forenede organiskt lag vaskes med vand (til neutralisation), tørres, filtreres og inddampes. Den faste remanens krystalliseres fra methanol til dannelse af 30,5 dele 2-(brommethyl)-2-(4-brom-2-methylphenyl)-1,3-dioxolan, smeltepunkt 86°C.
Eksempel 3
Ved anvendelse af fremgangsmåden i eksempel 2 og anvendelse af en ækvivalent mængde af en passende l-aryl-2-brom-l-ethanon i stedet for den der anvendte 2-brom-l-(4-brom-2-methylphenyl)-1-ethanon fremstilles følgende 2-aryl-2-brommethyl-l,3-dioxolaner: 4-[2-(brommethyl)-1,3-dioxolan-2-yl]benzonitril, smeltepunkt 92,4°C, 2-(brommethyl)-2-(2-naphthalenyl)-1,3-dioxolan, smeltepunkt 64°C.
Eksempel 4 57 dele 1-(5-chlor-2-thienyl)-1-ethanon opløses i 220 dele 1,2-ethandiol ved 50°C. Under omrøring tilsættes dråbevis i løbet af et tidsrum af 1 time 64 dele brom, uden ydre opvarmning. Efter omrøring i 1 time ved stuetemperatur tilsættes 4 dele 4-methylbenzensulfonsyre og 360 dele benzen. Det hele omrøres og tilbagesvales natten over med vand-separator. Reaktionsblandingen inddampes, og remanensen opsamles i 2,2'-oxybispropan. Den resulterende opløsning vaskes i rækkefølge en gang med fortyndet natriumhydroxidopløsning og tre gange med vand, tørres, filtreres og inddampes. Remanensen destilleres til dannelse af 73,3 dele (64,5%) 2-(brommethyl)-2-(5-chlor-2-thienyl)-1,3-dioxolan, kogepunkt 125-127°C ved 0,1 mm tryk.
20 144156
Eksempel 5
Analogt med fremgangsmåden i eksempel 4 og under anvendelse af en ækvivalent mængde af en passende 1-aryl-l-ethanon i stedet for den der anvendte 1-(5-chlor-2-thienyl)-1-ethanon fremstilles følgende 2-aryl-2-(brommethyl)-1,3-dioxolaner: 2-(brommethyl)-2-(9H-fluoren-2-yl)-l,3-dioxolan, smeltepunkt 90°C, 2-(brommethyl)-2-(3-brom-4-methylphenyl)-1,3-dioxolan, kogepunkt 126-130°C ved 0,1 mm tryk, 2-(brommethyl)-2-(4-iodphenyl)-l,3-dioxolan, smeltepunkt 74°C, 2-(brommethyl)-2-(4-chlor-2-methoxyphenyl)-1,3-dioxolan, smeltepunkt 110°C, og 2-(brommethyl)-2-(2,4-dibromphenyl)-1,3-dioxolan, smeltepunkt 96°C. Eksempel 6 A. Til en omrørt opløsning af 2,3 dele natrium i 120 dele methanol sættes 6,9 dele lH-l,2,4-triazol i 150 dele dimethylformamid. Methanolen fjernes ved normalt tryk til en indre temperatur på 130°C. Dernæst tilsættes 25 dele 2-(brommethyl)-2-(2,4-dichlorphenyl)-1,3-dioxolan. Reaktionsblandingen omrøres og tilbagesvales i 3 timer. Den henstår til afkøling til stuetemperatur og hældes på vand. Det udfældede produkt frafiltreres og krystalliseres fra diisopropylether (aktiveret trækul), til dannelse af 12 dele 1—[2—(2,4-dichlorphenyl)-l,3-dioxolan-2-ylmethyl] 1H-1,2,4-triazol, smeltepunkt 109,9°C.
B. 6 dele 1-[2-(2,4-dichlorphenyl)-l,3-dioxolan-2-ylmethyl]-lH- 1.2.4- triazol omdannes til nitratsaltet i 2,2'-oxybispropan. Efter afkøling frafiltreres saltet og krystalliseres to gange fra 2-propanon til dannelse af 3 dele 1-[2-(2,4-dichlorphenyl)-l,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazol,nitrat, smeltepunkt 172,7°C.
C. 6 dele 1-[2-(2,4-dichlorphenyl)-1,3-dioxolan-2-ylmethylJ-lH- 1.2.4- triazol omdannes til sulfatsaltet i 2,2'-oxybispropan. Det dannede sulfatsalt frafiltreres og krystalliseres fra 2-propanol. Produktet frafiltreres og omkrystalliseres fra ethanol (aktiveret trækul) til dannelse efter tørring af 6 dele 1-[2-(2,4-dichlorphenyl)-1,3-dioxolan-2-ylmethyl]-lH-l,2,4-triazol,sulfat, smeltepunkt 207,1°C.
Eksempel 7
Til en omrørt opløsning af 2,3 dele natrium i 80 dele methanol sættes 6,9 dele 1H-1,2,4-triazol og 2 dele natriumiodid i 100 dele Ν,Ν-dimethylformamid. Methanolen fjernes ved normalt tryk til en indre 144156 21 temperatur på 130°C. Dernæst tilsættes 34,4 dele 2-(brommethyl)-2-(2,4-dichlorphenyl)-4-methyl-l,3-dioxolan, og det hele omrøres og tilbagesvales i 3 timer. Reaktionsblandingen hældes på vand, og produktet ekstraheres to gange med diisopropylether. Ekstrakten vaskes med vand, og et overskud af koncentreret salpetersyre tilsættes. Det rå nitratsalt frafiltreres og krystalliseres fra en blanding af 2-propanol og diisopropylether til dannelse af 15 dele 1-[2-(2,4-dichlorphenyl)-4-methyl-1,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazol,nitrat, smeltepunkt 137,8°C.
Eksempel 8
Til en omrørt natriummethoxidopløsning fremstillet ud fra 2,8 déle natrium i 48 dele methanol sættes 8,3 dele lH-l,2,4-triazol. Efter omrøring i 30 minutter ved stuetemperatur tilsættes 135 dele N,N-dimethyl-formamid, og methanolen afdampes. Dernæst tilsættes en blanding af 24,3 dele 2-(brommethyl)-2-phenyl-l,3-dioxolan og 3 dele kaliumiodid, og det hele omrøres og tilbagesvales i 3 timer. Reaktionsblandingen afkøles til stuetemperatur og hældes på vand. Ved skrabning udfælder produktet. Det suges fra, vaskes med vand, tørres og krystalliseres fra en blanding af ethanol og 2,2'-oxybispropan (1:5 efter volumen) til dannelse af 10,9 dele (43,7%) 1-(2-phenyl-l,3-dioxolan-2-ylmethyl)-1H-1,2,4-triazol, smeltepunkt 127,3°C.
Eksempel 9
Analogt med fremgangsmåden i eksempel 8 og ved anvendelse af en ækvivalent mængde af en passende 2-aryl-2-(brommethyl)-1,3-dioxolan i stedet for den der anvendte 2-(brommethyl)-2-phenyl-l,3-dioxolan opnås følgende 1,2,4-triazoler: 1-[2-(4-nitrophenyl)-1,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazol, smeltepunkt 160,1°C.
1-(2-(3-chlorphenyl)-1,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazol, smeltepunkt 113,9°C, 1-(2-(4-bromphenyl)-1,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazol, smeltepunkt 135,9°C, 1-(2-(3-methylphenyl)-1,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazol, smeltepunkt 105,4°C, 1-[2-(3-bromphenyl)-l,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazol, smeltepunkt 115,4°C, og 1-[2-(3-nitrophenyl)-1,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazol, sme1tepunk t 154,1°C.
22 144156
Eksempel 10
Til en omrørt natriummethoxidopløsning fremstillet ud fra 1,6 dele natrium i 48 dele methanol sættes 4,9 dele 1H-1,2,4-triazol. Efter omrøring i 1 time ved stuetemperatur tilsættes 135 dele N,N-dimethyl-formamid. Methanolen afdestilleres ved normalt tryk til en indre temperatur på 130°C. Dernæst tilsættes successivt 17,4 dele 2-(brommethyl)-2-(2,3,4-trichlorpheny1)-1,3-dioxolan og 3 dele kaliumiodid. Det hele omrøres og tilbagesvales natten over. Efter afkøling til stuetemperatur hældes reaktionsblandingen på vand. Ved skrabning udfælder produktet, som frafiltreres og vaskes med vand. Produktet, opløst i trichlormethan, renses ved søjlekromatografi over silicagel under anvendelse af en blanding af trichlormethan og 5¾ methanol som elueringsmiddel. De rene fraktioner opsamles og elueringsmidlet afdampes. Remanensen krystalliseres fra en blanding af 2,2'-oxybispropan og methanol (9:1 efter volumen) til dannelse af 9,3 dele (55,5%) 1-[2-(2,3,4-trichlorphenyl)-1,3-dioxolan- 2 -ylmet hyl] -1H-1,2,4-triazol, smeltepunkt 181,4°C.
Eksempel 11
Analogt med fremgangsmåden i eksempel 10 og under anvendelse af ækvivalente mængder af de passende udgangsmaterialer fremstilles følgende : 1-[2-(9H-fluoren-2-yl)-l,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazol, smeltepunkt 186,8°C, 1-[2-(5-chlor-2-thienyl)-1,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazol, smeltepunkt 117,4°C, 1-[2—(3-brom—4-methylphenyl)-l,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazol, smeltepunkt 120,7°C, 1-[2-(4-brpm-2-methylphenyl)-l,3-dioxolan-2-ylmethyl]-lH-l,2,4-triazol, smeltepunkt 148,1°C, og 1-[2-(4-chlor-2-methylphenyl)-1,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazol, smeltepunkt 147,9°C.
Eksempel 12
Til en omrørt natriummethoxidopløsning fremstillet ud fra 2,8 dele natrium i 56 dele methanol sættes en blanding af 8,3 dele 1H-1,2,4-triazol og 135 dele Ν,Ν-dijnethylformamid. Methanolen fjernes ved normalt tryk, til en indre temperatur på 130°C er nået. Dernæst tilsættes 27,8 dele 2-(brommethyl)-2-(2-chlorphenyl)-1,3-dioxolan og 3 dele kaliumiodid. Det hele omrøres og tilbagesvales i 6 timer. Reaktionsblandingen får lov at afkøle til stuetemperatur, hældes på vand, og 23 144156 produktet ekstraheres tre gange med 1,1'-oxybisethan. De forenede ekstrakter vaskes to gange med vand, tørres, filtreres og inddampes. Remanensen omdannes til ethandioatsalt i 4-methyl-2-pentanon. Saltet 1 frafiltreres og omkrystalliseres fra 4-methyl~2-pentanon til opnåelse af 16 dele 1-[2-(2-chlorphenyl)-1,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazolethandioat, smeltepunkt 156,5°C.
Eksempel 13
Analogt med fremgangsmåden i eksempel 12 og under anvendelse af ækvivalente mængder af de passende udgangsmaterialer fremstilles følgende 1,2,4-triazolethandioatsalte: ¥
"«•C
1_I
Ar Syresalt Smeltepunkt
2- Br-CgH4 (COOH)2 172,1°C
3- OCH3-C5H4 (COOH)2 155,6°C
2-CH3-C6H4 (COOH)2 177,1°C
4- F-CgH4 (COOH)2 185,5°C
4-CH3-C6H4 (COOH)2 151,2°C
4-Cl-C6H4 (COOH)2 , H20 169,1°C
4-OCH3-C6H4 (COOH)2 187,1°C
2-naphthalenyl (COOH)2 175°C
2,5-(Cl)2-C6H3 (COOH)2 173,7°C -
4-CN-C6H4 (COOH)2 186,3°C
3.4- (Cl)2-C6H3 (COOH)2 182,2°C
2-thienyl (COOH)2 144,5°C
2.4- (Br)2-C6H3 (COOH)2 190,3°C
Eksempel 14
Til en omrørt natriummethoxidopløsning fremstillet ud fra 2,3 dele natrium i 48 dele methanol sættes 6,9 dele 1H-1,2,4-triazol. Efter omrøring i 30 minutter ved stuetemperatur tilsættes 135 dele N,N-dimethylformamid. Methanolen afdestilleres ved normalt tryk til en indre temperatur på 130°C. Dernæst tilsættes successivt 3 dele kalium-iodid og 16,4 dele 2-(brommethyl)-2-(o-methoxyphenyl)-1,3-dioxolan. Det 24 146156 hele omrøres og tilbagesvales i 18 timer. Efter afkøling til stuetemperatur, hældes reaktionsblandingen på vand, og den resulterende opløsning ekstraheres tre gange med trichloride than. De forenede ekstrakter vaskes fire gange med vand, tørres, filtreres og inddampes. Remanensen renses ved søjlekromatografi over silicagel under anvendelse af en blanding af trichloride than og 5% methanol som elueringsmiddel. De rene fraktioner opsamles og elueringsmidlet afdampes. Remanensen omdannes til ethandioatsaltet i 4-methyl-2-pentanon. Saltet frafiltreres og omkrystalliseres fra en blanding af 2-propanon og 2,2'-oxybispropan (2:1 efter volumen), hvilket giver 5,5 dele (26%) 1-[2-(2-methoxyphenyl)-1,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazolethandioat, smeltepunkt 166,4°C.
Eksempel 15
Analogt med fremgangsmåden i eksempel 14 og under anvendelse af ækvivalente mængder af et passende udgangsmateriale fremstilles følgende 1.2.4- triazolethandioatsalte: 1-[2-(4-iodphenyl)-l,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazolethan-dioat, smeltepunkt 169,8°C, 1-[2-(3,5-dichlorphenyl)-1,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazol-ethandioat, smeltepunkt 204,4°C, 1-(2-(2,3-dichlorphenyl)-1,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazolethandioat, smeltepunkt 188,4°C, 1-[2-(4-chlor-2-methoxyphenyl)-1,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazolethandioat, smeltepunkt 173,2°C, 1-[2-(2,4,5-trichlorphenyl)-l,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazolethandioat, smeltepunkt 178,4°C, og 1-[2-(2-chlor-4-methoxyphenyl)-1,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H- 1.2.4- triazolethandioat, smeltepunkt 188,2°C.
Eksempel 16
Til en omrørt blanding af 9,5 dele lH-l,2,4-triazol og 225 dele Ν,Ν-dimethylformamid sættes portionsvis 4,2 dele af en 78% natrium-hydriddispersion. Efter omrøring indtil opskumningen ophører, tilsættes 16 dele 2-(brommethyl)-2-(2,4-dichlorphenyl)-4-propyl-l,3-dioxolan, og omrøringen fortsættes i 5 timer ved tilbagesvalingstemperatur. Reaktionsblandingen afkøles og hældes på vand. Produktet ekstraheres tre gange med 2,2'-oxybispropan. De forenede ekstrakter vaskes med vand, tørres, filtreres og inddampes. Remanensen renses ved søjlekromatografi over silicagel under anvendelse af en blanding af trichlormethan og 2% methanol som elueringsmiddel. Den første fraktion opsamles, og elue- 25 U4156 ringsmidlet afdampes. Remanensen omdannes til nitratsaltet i 2,2'-oxy-bispropan. Saltet frafiltreres og krystalliseres fra en blanding af 2-propanon og petroleumsether til dannelse af 8,2 dele (45%) 1-(2-(2,4-dichlorphenyl)-4-propyl-l,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazol,nitrat, smeltepunkt 132,6°C.
Eksempel 17
Til en omrørt natriumme thoxidooløsning fremstillet ud fra 3,8 dele natrium i 40 dele methanol sættes 11,5 dele 1H-1,2,4-triazol og 225 dele Ν,Ν-dimethylformamid. Methanolen afdestilleres, indtil en indre temperatur på 150°C. Efter tilsætning af 19 dele 2-(brommethyl)-2-(2,4-dichlorphenyl)-4-ethyl-l,3-dioxolan omrøres det hele og tilbagesvales i 4 timer. Reaktionsblandingen afkøles og hældes på vand. Produktet ekstraheres tre gange med 2,2'-oxybispropan. De forenede ekstrakter vaskes med vand, tørres, filtreres og inddampes. Remanensen renses ved søjlekromatografi over silicagel under anvendelse af en blanding af trichlormethan og 2% methanol som elueringsmiddel. Den første fraktion opsamles, og elueringsmidlet afdampes. Remanensen omdannes til nitratsaltet i 2,2'-oxybispropan. Saltet frafiltreres og omkrystailiseres fra en blanding af 4-methyl-2-pentanon og 2,2'-oxybispropan, hvilket givet 10,5 dele (49%) 1-[2-(2,4-dichlorphenyl)-4-ethyl-l,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazol,nitrat, smeltepunkt 119,8°C .
Eksempel 18
Analogt med fremgangsmåden i eksempel 17 og under anvendelse af ækvivalente mængder af et passende udgangsmateriale fremstilles følgende 1.2.4- triazolsyreadditionssalte: 1-[4-butyl-2-(2,4-dichlorphenyl)-1,3-dioxolan-2-ylmethyl]-IH- 1.2.4- triazolsesquiethandioat, smeltepunkt 111,6°C, 1-[2-(2,4-dichlorphenyl)-4-pentyl-l,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H- 1.2.4- triazol,nitrat, smeltepunkt 130,3°C, 1- [2- (2,4-dichlorphenyl)-4-hexyl-l,3-dioxolan-2-ylmethylJ-1H- 1.2.4- triazol,nitrat, smeltepunkt 106,2°C, 1-[2-(2,4-dichlorphenyl)-4-heptyl-l,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H- 1.2.4- triazol,nitrat, smeltepunkt 96,8°C, og 1-[2-(2,4-dichlorphenyl)-4-octyl-l,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H- 1.2.4- triazol,nitrat, smeltepunkt 110,6°C.
Eksempel 19
En blanding af 1,7 dele 1,3-propandiol, 1 del 4-methylbenzensul-fonsyre og 90 dele methylbenzen omrøres og tilbagesvales i 30 minut 26 1*4156 ter med vand-separator. Dernæst tilsættes 7,1 dele l-[2-(2,4-dichlor-phenyl)-2,2-dimethoxyethyl]-1H-1,2,4-triazol-4-methylbenzensulfonat, og omrøring ved tilbagesvaling fortsættes i 4 timer. Reaktionsblandingen afkøles, fortyndes med l,l'-oxybisethan, og det hele vaskes med en fortyndet opløsning af natriumhydroxid og med vand. En koncentreret salpetersyreopløsning tilsættes, hvorefter nitratsaltet udfældes. Det frafiltreres og udkrystalliseres fra en blanding af 2-propanol og 2,2'-oxybispropan til dannelse af 2,2 dele (39%) l-[2-2,4-dichlorphe-nyl)-1,3-dioxan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazol, nitrat? smeltepunkt 143,1°C.
Eksempel 20
En blanding af 1,8 dele 2,3-butandiol, 1 del 4-methylbenzensulfon-syre og 90 dele methylbenzen destilleres azeotropt til tørhed (1 time). Dernæst tilsættes 7,1 dele l-[2-(2,4-dichlorphenyl)-2,2-dimethoxyethyl]-lH-l,2,4-triazol-4-methylbenzensulfonat, og der omrøres ca. 16 timer ved tilbagesvalingstemperatur. Reaktionsblandingen afkøles og fortyndes med en natriumhydroxidopløsning. Produktet ekstraheres med 1,1'-oxybispropan. Ekstrakten vaskes med vand, tørres, filtreres og inddampes. Remanensen omdannes til nitratsaltet i 2,2'-oxybispropan. Saltet frafiltreres og udkrystalliseres fra en blanding af acetonitril og 2,2'-oxybispropan. Produktet frafiltreres og tørres til opnåelse af 4,6 dele 1-[2-(2,4-dichlorphenyl)-4,5-dimethyl-l,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H- 1,2,4-triazol, mononitrat? smeltepunkt 125°C.
Eksempel 21.
Præparaterne ifølge opfindelsen anvendes i de former, som er sædvanlige til kontrol af svampe, f.eks. som suspensioner, puddere eller opløsninger. Dette belyses nærmere nedenfor, hvor alle dele er vægtdele, medmindre andet er anført.
(1) SUSPENSION; 1 kg — l-[2-(2,4-dichlorphenyl)-l,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazol, 21 ... teknisk xylen, 350 ml ... overfladeaktivt middel, vand ... fortynd til ønsket koncentration af aktiv bestanddel.
1-[2-(2,4-dichlorphenyl)-1,3-dioxolan-2-ylmethy1]-1H-1,2,4-tria-zolen danner en stabil vandig suspension, når den opløses i xylenen og emulgeres ved hjælp af det overfladeaktive middel.

Claims (2)

27 144156 (2) PUDDER: 20 dele l-[2-(2,4-dichlorphenyl)-l,3-dioxolan-2-ylmethyl]-lH- 1.2.4- triazol findeles med 360 dele talkum på en kuglemølle, hvorefter 8 dele olein tilsættes og findelingen fortsættes, og endelig blandes blandingen med 4 dele læsket kalk. Det dannede pulver kan udsprøjtes tilfredsstillende og har god afhæsionskraft. Det kan anvendes til pudring eller til plantebeskyttelsesformål. (3) OPLØSNING: 5 dele 1-[2-(2,4-dichlorphenyl)-1,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H- 1.2.4- triazol opløses i 95 dele alkyleret naphthalen og anvendes som en spray til behandling af fungusinficerede subjekter eller på vægge, gulve eller andre objekter for at hindre infektion af fungi.
1. Fungicid til anvendelse ved plantebeskyttelse indeholdende et inert bærermateriale og som aktiv bestanddel en 1-(β-aryl)ethyl-lH- 1.2.4- triazolketal, KENDETEGNET ved, den almene formel: O ^ N-^ CH9 -C - Ar O eller syreadditionssalte deraf, hvori: Z betegner en alkylengruppe med formlen; -CH2-CH2-, -CH2-CH2-CH2~, -CH(CH3)-CH(CH^)- eller -CH2-CH(alkyl)-, hvori alkylgruppen har 1-10 carbonatomer, og Ar betégner phenyl, substitueret phenyl, thienyl, halogenthienyl, naphthyl eller fluorenyl, hvori "substitueret phenyl" betyder en phenyl-gruppe med 1-3 substituenter udvalgt uafhængigt fra gruppen bestående af halogen, (C^_g) alkyl, (C^_g) alkyloxy, cyano eller nitro.
2. Middel ifølge krav 1, kendetegnet ved, at den aktive bestanddel er 1-[2-(2,4-dichlorphenyl)-1,3-dioxolan-2-ylmethyl]-1H-1,2,4-triazol eller syreadditionssalte deraf.
DK9280A 1974-11-18 1980-01-09 Fungicid til anvendelse ved plantebeskyttelse DK144156C (da)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DK9280A DK144156C (da) 1974-11-18 1980-01-09 Fungicid til anvendelse ved plantebeskyttelse

Applications Claiming Priority (8)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US52458774A 1974-11-18 1974-11-18
US52458774 1974-11-18
US05/620,989 US4079062A (en) 1974-11-18 1975-10-09 Triazole derivatives
US62098975 1975-10-09
DK517175A DK143751C (da) 1974-11-18 1975-11-17 Fungicidt,baktericidt og plantevaekstregulerende virksomme triazolderivater til anvendelse ved plantebeskyttelse
DK517175 1975-11-17
DK9280A DK144156C (da) 1974-11-18 1980-01-09 Fungicid til anvendelse ved plantebeskyttelse
DK9280 1980-01-09

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DK9280A DK9280A (da) 1980-01-09
DK144156B true DK144156B (da) 1981-12-28
DK144156C DK144156C (da) 1982-06-07

Family

ID=27439248

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DK9280A DK144156C (da) 1974-11-18 1980-01-09 Fungicid til anvendelse ved plantebeskyttelse

Country Status (1)

Country Link
DK (1) DK144156C (da)

Also Published As

Publication number Publication date
DK144156C (da) 1982-06-07
DK9280A (da) 1980-01-09

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DK143751B (da) Fungicidt,baktericidt og plante-vaekstregulerende virksomme triazolderivater til anvendelse ved plantebeskyttelse
US4079062A (en) Triazole derivatives
US4160838A (en) Antimicrobial and plant-growth-regulating triazole derivatives
US4598085A (en) Fungicidal 1-(2-aryl-2-R-ethyl)-1H-1,2,4-triazoles
CA1215989A (en) Substituted 1-hydroxyethyl-triazolyl derivatives
FI88505C (fi) Foerfarande foer framstaellning av nya, terapeutiskt anvaendbara //4-/4-(4-fenyl-1-piperazinyl)fenoximetyl/-1,3-dioxolan-2-yl/metyl-1H-imidazol- och -1H-1,2,4-triazolderivat
SU1331427A3 (ru) Способ получени производных 1-карбонил-1-феноксифенил-2-азолилэтанола
EP0234242A2 (en) Fungicidal azolyl-derivatives
HK60683A (en) 1-(2-aryl-2-r-ethyl)-1h-1,2,4-triazoles
HU203452B (en) Fungicide compositions containing alpha-aryl-1h-1,2,4-triazolo-1-propano-nitril derivatives as active components and process for producing the active components
DD215462A5 (de) Fungizide mittel
HU176919B (hu) Fungicidnye preparaty soderzhahhie galogenozamehhjonnye proizvodnye 1-azolil-butana i sposob poluchenija aktivnykh vehhestv
JPH0463068B2 (da)
IE48685B1 (en) Novel antimicrobial triazole derivatives
SE432688B (sv) Ett 1-(2-aryl-1,3-dioxan-2-ylmetyl)-1h-imidazol-eller 1h-1,2,4-triazol-derivat, en komposition innehallande detta samt anvendning av derivatet for att bekempa svamp
HU189549B (en) Fungicide compositions containing 1-azolyl-butan-2-one derivatives as active substances and process for preparing the active substances
DK150591B (da) Fungicidt middel og anvendelse af hydroxyalkyl-triazoler
NO801243L (no) Fluorerte 1-imidazolyl-butan-derivater og deres anvendelse som fungicider.
CA1092129A (en) 1-azolyl-4-hydroxy-butane derivatives and their use as fungicides and bactericides
DK168818B1 (da) Substituerede azolylphenoxyderivater samt syreadditionssalte og metalsaltkomplekser deraf, deres fremstilling og anvendelse som fungicider
DK159774B (da) Substituerede triazolylethyl-ethere og syreadditionssalte, kvaternaere ammoniumsalte og metalkomplekser deraf, fremgangsmaade til deres fremstilling samt middel og fremgangsmaade til bekaempelse af skadelige mikroorganismer
DK144156B (da) Fungicid til anvendelse ved plantebeskyttelse
CA1194481A (en) Azolyl-pentene derivatives having a biocidal action and their manufacture and use
JPS6128674B2 (da)
HU202857B (en) Fungicide and growth-controlling compositions containing substituted oxathiolanes as active components and process for producing the active components

Legal Events

Date Code Title Description
PUP Patent expired