DK155125B - Fremgangsmaade til fremstilling af et 6,6,6-trihalogen-3,3-dimethyl-4-hexenoat og forbindelser fremstillet ved fremgangsmaaden - Google Patents

Fremgangsmaade til fremstilling af et 6,6,6-trihalogen-3,3-dimethyl-4-hexenoat og forbindelser fremstillet ved fremgangsmaaden Download PDF

Info

Publication number
DK155125B
DK155125B DK580076AA DK580076A DK155125B DK 155125 B DK155125 B DK 155125B DK 580076A A DK580076A A DK 580076AA DK 580076 A DK580076 A DK 580076A DK 155125 B DK155125 B DK 155125B
Authority
DK
Denmark
Prior art keywords
dimethyl
hexenoate
trichloro
phenoxybenzyl
procedure
Prior art date
Application number
DK580076AA
Other languages
English (en)
Other versions
DK155125C (da
DK580076A (da
Inventor
Kiyoshi Kondo
Kiyohide Matsui
Akira Negishi
Yuriko Takahatake
Original Assignee
Sagami Chem Res
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Sagami Chem Res filed Critical Sagami Chem Res
Publication of DK580076A publication Critical patent/DK580076A/da
Publication of DK155125B publication Critical patent/DK155125B/da
Application granted granted Critical
Publication of DK155125C publication Critical patent/DK155125C/da

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C69/00Esters of carboxylic acids; Esters of carbonic or haloformic acids
    • C07C69/62Halogen-containing esters
    • C07C69/65Halogen-containing esters of unsaturated acids

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
  • Furan Compounds (AREA)
  • Hydrogenated Pyridines (AREA)

Description

. DK 155125 B
Belgisk patent nr. 833 278 beskriver en fremgangsmåde til fremstilling af dihalogenvinylcyclopropancarboxylater, o som er eller kan konverteres til pyrethroide insekticider; for eksempel 3-phenoxybenzy1 2-(2,2-dichlorvinyl)-3,3-5 dimethylcyclopropancarboxylat. Et af intermediaterne i den angivne proces er et 6,6,6-trihalogen-3,3-dimethy1-4-hexenoat. Som en del af den angivne proces beskrives det, at 6,6,6-trihalogen-3,3-dimethy1-4-hexenoater kan fremstilles ved at dehydrohalogenere 4,6,6,6-tetrahalogen-3,3-10 dimethylhexanoater.
I henhold til beskrivelsen kræver en med godt resultat gennemført fremstilling af disse hexenoater omhyggelig kontrol med den temperatur, ved hvilken dehydrohalogene-ringen gennemføres, idet temperaturer over 25 °C fører 15 til dannelsen af isomere biprodukter, der er besværlige at separere. Ved gennemføringen af processen i kommerciel målestok er det vanskeligt at holde temperaturen under 25 °C, fordi reaktionen er exoterm; at gøre dette kræver dyr, extern afkøling og den langsomme tilsætning af en 20 reaktant til den anden, idet man forlænger reaktionstiden.
Hertil kommer, at den beskrevne dehydrohalogenering kræver anvendelsen af et aprotisk opløsningsmiddel; diethy1-ether, tetrahydrofuran, dimethyl formamid og dimethylsulfoxid er beskrevet specifikt. Disse opløsningsmidler er ikke ønsk-25 værdige at anvende i kommerciel målestok. De etheriske op løsningsmidler frembyder explosionsricisi på grund af dannelsen af peroxider; de andre opløsningsmidler er enten meget toxiske, har høje kogepunkter, hvilket gør dem vanskelige at separere fra produktet, eller er meget dyre.
30 Derfor ville en i kommerciel henseende attraktiv proces til dehydrohalogenering af 4,6,6,6-tetrahalogen-3,3-dimethy1-hexanoat til fremstilling af 6,6,6-trihalogen-3,3-dimethyl- 4-hexenoat-intermediatet i høj grad være ønskværdig.
DK 155125 B
2
Der er således opfindelsens formål at angive en forbedret fremgangsmåde til fremstilling af et 6,6,6-trihalogen-3,3-dimethy1-4-hexenoat, der er relativt frit for biprodukter, ved dehydrohalogenering af et 4,6,6,6-tetrahalogen-3,3-5 dimethylhexanoat under i kommerciel henseende passende be tingelser og at tilvejebringe nye stofblandinger, nemlig produkter fra processen, der kan konverteres til pyrethroi-de insekticider, som beskrevet i litteraturen på dette område.
10 Det har nu vist sig, at både temperaturbegrænsningen og de specifikke opløsningsmiddelkrav ved den tidligere beskrevne dehydrohalogenering kan undgås, således at opfindelsens formål kan opnås.
Fremgangsmåden ifølge opfindelsen, der er af den i indled-15 ningen til krav 1 angivne art, er ejendommelig ved det i den kendetegnende del af krav 1 angivne.
Skønt man kan anvende andre organiske aminer ved dehydro-halogeneringen, er piperidin særligt effektiv. Sædvanligvis anvender man mellem 1 og 3 mol amin per mol hexanoat.
20 Skønt man kan anvende mange 4,6,6,6-tetrahalogen-3,3-di- methylhexanoater, må halogenatomerne i 4-positionen have et højere atomtal end noget af halogenatomerne i 6-posi-tionen, og ingen af halogenatomerne må være iod. Således kan chlor eller brom forekomme i 4-positionen. Hvis et 25 bromatom findes i 4-positionen, kan fluor eller chlor fo rekomme i 6-positionen. Hvis 4-positionen optages af et chloratom, må 6-positionen bære fluor. Fortrinsvis optages 4-positionen af et bromatom og 6-positionen af chlor.
Alkoholdelen i 4,6,6,6-tetrahalogen-3,3-dimethylhexanoatet 30 bør udvælges blandt dem, der enten forekommer i pyrethroid- insekticider som beskrevet i belgisk patent nr. 833 278, såsom f.eks. 3-phenoxybenzy1-, a-cyano-3-phenoxybenzy1- 3
DK 155125 B
eller 5-benzyl-3-furyl-methyl-alkoholdele, eller der konverteres til sådanne alkoholdele, f.eks. en alkoholdel med lavere alkyl (Cj-Cg) .
Fremgangsmåden ifølge opfindelsen vil tydeliggøres under 5 henvisning til de følgende specifikke udførelsesformer. I
de følgende eksempler er temperaturen angivet i °C. For hvert kogepunkt (kp), der er bestemt under reduceret tryk, er trykket angivet i mm Hg, f.eks. betyder kp 116 °C/0,18 mm, at kogepunktet er 116 °C under et tryk af 0,18 mm Hg.
10 Til NMR spektret anvendtes tetramethylsilan som intern standard, og i forbindelse med de angivne NMR-data har forkortelserne den følgende betydning: s, singlet; d, dublet; t, triplet; q, quartet; m, multiplet. Foran enhver af disse forkortelser kan man sætte b for bred og d for dobbel, 15 f.eks. d.d., dobbel dublet, b.t., bred triplet.
Opfindelsen omhandler tillige de i krav 8 og 9 angivne forbindelser, der er hidtil ukendte, selvom de tilsvarende ethylestere er kendt. Disse to forbindelser, hvoraf fremstillingen svarende til forbindelsen i krav 8 er be-20 skrevet i eksempel II og fremstillingen svarende til for bindelsen i krav 9 er beskrevet i eksempel III, er udmærket egnede som mellemprodukter ved fremstillingen af py-rethroid-insekticider, jvf. den tekniske lære, der kan uddrages af det tidligere citerede BE patentskrift nr.
25 853 278.
EKSEMPEL I
Fremstilling af ethyl-3,3-dimethy1-6,6,6- trichlor-4-hexenoat 7,08 g ethyl-4-brom-6,6,6-trichlor-3,3-dimethylhexanoat 30 og 3,40 g piperidin, hvorved dette sidste er blevet tørret over kaliumhydroxid, blev opløst i 18 ml vandfrit ben- 4
DK 155125 B
zen. Man lod temperaturen af reaktionsblandingen stige på grund af exothermen, og derpå holdt man reaktionsblandingen under omrøring i totalt 17,5 timer under tilbagesvaling .
5 Efter at reaktionsblandingen var afkølet til stuetempera tur, blev den opløst i diethylether. Den etheriske opløsning blev vasket med vandig IN saltsyre for at fjerne eventuelt overskydende piperidin; derpå blev opløsningen vasket successivt med vand og vandigt natriumchlorid, før 10 den blev tørret over vandfrit natriumsulfat.
Opløsningsmidlet blev fjernet fra opløsningen ved destillation, og den resulterende remanens blev destilleret under reduceret tryk til dannelse af 4,17 g (76¾ udbytte) ethy1-3,3-dimethy1-6,6,6-trichlor-4-hexenoat; kp 79-84 °C/ 15 0,2 mm.
NMR spektrum (ppm, i CCl^): 6,37 (d, IH), 5,97 (d, IH), 4,07 (q, 2H), 2,29 (s, 2H), 1,50-1,00 (m, 9H).
EKSEMPEL II
Fremstilling af methy1-3,3-dimethy1-6,6,6-trichlor-4-20 hexenoat
Til en opløsning af 10,2 g methyl-4-brom-6,6,6-trichlor- 3,3-dimethylhexanoat i 45 ml benzen ved stuetemperatur tilsattes 5,11 g piperidin. Reaktionsblandingen blev opvarmet under tilbagesvaling i 20 timer.
25 Reaktionsblandingen blev derpå fortyndet med ether og vasket successivt med vand, vandig saltsyre, vandigt na- triumbicarbonat og vand. Efter at det var tørret over magnesiumsulfat blev etheren destilleret fra reaktionsblandingen, og remanensen blev destilleret under reduceret 5
DK 155125 B
tryk til dannelse af 4,79 g methy1-3,3-dimethy1-6,6,6-trichlor-4-hexenoat; kp 68-70 °C/0,11-0,12 mm.
NMR spektrum C$ppm): 6,25 (d, IH), 6,00 (d, IH), 3,60 (s, 3H), 2,30 (s, 2H), 1,22 (s, 6H).
5 IR spektrum (toppe, cm ^): 1740, 1650, 1440, 1240, 1125, 1080, 960, 720.
Elementæranalyse: beregnet for C 41,7, H 5,1, Cl 41,0 fundet : C 41,7, H 5,0, Cl 41,0.
10 EKSEMPEL III
Fremstilling af 3-phenoxybenzy1-3,3,-dimethy1-6,6,6-tri-chlor-4-hexenoat
Som i eksempel II behandledes 22,1 g 3-phenoxybenzy1-4-brom-6,6,6-trichlorhexanoat med 7:,.4 g piperidin. Ved chro-15 matografi af det rå reaktionsprodukt på en kolonne af træ kul under anvendelse af benzen som eluent fremkom der 13,5 g 3-phenoxybenzyl-3,3-dimethyl-6,6,6-trichlor-4-hexenoat.
NMR spektrum (<f ppm):?,4 - 6,7 (m, 9H), 6,23 (d, IH), 5,95 (d, IH), 4,93 (s, 2H), 2,33 (s, 2H), 1,18 (s, 6H).
20 IR spektrum (toppe, cm"'''): 1740, 1650, 1590, 1490, 1450, 1260, 1220, 1160, 1120, 1080, 965, 940, 850, 730, 695.
Elementæranalyse: beregnet for c2iH2l°3C13: C 59»°> H 5,0, Cl 24,0 fundet : C 58,5, H 4,8, Cl 25,3.

Claims (9)

1. Fremgangsmåde til fremstilling af et 6,6,6-trihalogen- 3,3-dimethy1-4-hexenoat ved dehydrohalogenering af et tilsvarende 4,6,6,6-tetrahalogen-3,3-dimethylhexanoat, kendetegnet ved, at man behandler 4,6,6,6- 5 tetrahalogen-3,3-dimethylhexanoatet roed et 4-halogenatom med højere atomtal end noget af 6-halogenatomerne, hvorved ingen af halogenatomerne er et iodatom, med en organisk amin, fortrinsvis piperidin.
2. Fremgangsmåde ifølge krav 1, kendetegnet 10 ved, at 4-halogenatomet i 4,6,6,6-tetrahalogen-3,3-dime thy lhexanoatet er brom.
3. Fremgangsmåde ifølge krav 2, kendetegnet ved, at 4,6,6,6-tetrahalogen-3,3-dimethylhexanoatet og 6.6.6- trihalogen-3,3-dimethy1-4-hexenoatet er lavere al- 15 kylestere.
4. Fremgangsmåde ifølge krav 3, kendetegnet ved, at man fremstiller methy1-6,6,6-trichlor-3,3-dime-thyl-4-hexenoat ud fra methyl-4-brom-6,6,6-trichlor-3,3-dimethylhexanoat.
5. Fremgangsmåde ifølge krav 3, kendetegnet ved, at man fremstiller ethyl-6,6,6-trichlor-3,3-dimethy1- 4-hexenoat ud fra ethyl-4-brom-6,6,6-trichlor-3,3-dimethy lhexanoat.
6. Fremgangsmåde ifølge krav 2, kendetegnet 25 ved, at 4,6,6,6-tetrahalogen-3,3-dimethylhexanoatet og 6.6.6- trihalogen-3,3-dimethy1-4-hexenoatet er 3-phenoxy-benzyl-, a-cyano-3-phenoxybenzy1- eller 5-benzy1-3-fury1-methyl-estere. DK 155125 B
7. Fremgangsmåde ifølge krav 6, kendetegnet ved, at 3-phenoxybenzyl-6,6,6-trichlor-3,3-dimethyl-4-hexenoat fremstilles ud fra 3-phenoxybenzyl-4-brom-6,6,6-trichlor-3,3-dimethylhexanoat.
8. Forbindelse fremstillet ifølge krav 1, kende tegnet ved, at den er methyl-3,3-dimethyl-6,6,6-trichlor-4-hexenoat.
9. Forbindelse fremstillet ifølge krav 1, kendetegnet ved, at den er 3-phenoxybenzyl-3,3-dimethyl-6,6,6-trichlor-4-hexenoat.
DK580076A 1975-12-26 1976-12-22 Fremgangsmaade til fremstilling af et 6,6,6-trihalogen-3,3-dimethyl-4-hexenoat og forbindelser fremstillet ved fremgangsmaaden DK155125C (da)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP15475575 1975-12-26
JP50154755A JPS5912103B2 (ja) 1975-12-26 1975-12-26 カルボンサンエステルノセイゾウホウホウ

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DK580076A DK580076A (da) 1977-06-27
DK155125B true DK155125B (da) 1989-02-13
DK155125C DK155125C (da) 1989-07-03

Family

ID=15591187

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DK580076A DK155125C (da) 1975-12-26 1976-12-22 Fremgangsmaade til fremstilling af et 6,6,6-trihalogen-3,3-dimethyl-4-hexenoat og forbindelser fremstillet ved fremgangsmaaden

Country Status (11)

Country Link
US (1) US4092482A (da)
JP (1) JPS5912103B2 (da)
BE (1) BE849695A (da)
CA (1) CA1090359A (da)
CH (1) CH631429A5 (da)
DE (1) DE2658281C2 (da)
DK (1) DK155125C (da)
FR (1) FR2336373A1 (da)
GB (1) GB1520690A (da)
IL (1) IL51136A (da)
NL (1) NL181799C (da)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
IT1131883B (it) * 1980-07-02 1986-06-25 Montedison Spa Processo per la sintesi stereoselettiva di ciclopropancarbossilati intermaedi per piretroidi
CH687269A5 (de) * 1993-04-08 1996-10-31 Abb Management Ag Gasturbogruppe.

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
IN142702B (da) * 1974-09-10 1977-08-20 Sagami Chem Res

Also Published As

Publication number Publication date
JPS5912103B2 (ja) 1984-03-21
FR2336373B1 (da) 1980-03-28
DE2658281A1 (de) 1977-07-07
CA1090359A (en) 1980-11-25
JPS5278824A (en) 1977-07-02
DE2658281C2 (de) 1986-03-13
DK155125C (da) 1989-07-03
CH631429A5 (de) 1982-08-13
GB1520690A (en) 1978-08-09
IL51136A (en) 1981-01-30
NL181799C (nl) 1987-11-02
US4092482A (en) 1978-05-30
FR2336373A1 (fr) 1977-07-22
DK580076A (da) 1977-06-27
BE849695A (fr) 1977-06-21
NL7614335A (nl) 1977-06-28
NL181799B (nl) 1987-06-01

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE2540210C3 (de) Verfahren zur Herstellung von Organozinntrihalogeniden
DK165448B (da) 1,3,4-trisubstituerede-2,6,7-trioxabicyclooe2,2,2aaoctaner, fremgangsmaade til fremstilling deraf, blandinger indeholdende forbindelserne, ikke-terapeutisk fremgangsmaade til bekaempelse af skadedyr under anvendelse af forbindelserne samt forbindelserne til anvendelse ved terapeutiske fremgangsmaader anvendt paa dyr eller mennesker
DK174496B1 (da) Fremgangsmåde til fremstilling af 5-(2,5-dimethylphenoxy)-2,2-dimethylpentansyre
DK155125B (da) Fremgangsmaade til fremstilling af et 6,6,6-trihalogen-3,3-dimethyl-4-hexenoat og forbindelser fremstillet ved fremgangsmaaden
Piettre et al. Synthesis of fluorinated vinyl sulfides and selenides
US2293969A (en) Manufacture of cyanoacrylic acid esters
Duan et al. Synthesis of trifluoromethyl aryl derivatives via difluorocarbene precursors and nitro-substituted aryl chlorides
US2939872A (en) Ethyl 3-(2, 4-dichlorophenyl) glycidate
US4210611A (en) Halogenated hydrocarbons, useful as insecticide intermediates, and methods for their preparation
US3231623A (en) Propynyl thioether
ES2706298T3 (es) Procedimiento de producción de 4-metiloctanoato de etilo
US2907774A (en) Process for preparing monohaloepoxyalkenes
US4772629A (en) Optically active isomers of trans-3-(2-chloro-2-(4-chloro-phenyl)-vinyl)-2,2-dimethyl-cyclopropane-1-carboxylic acid alpha-cyano-4-fluoro-3-phenoxy-benzyl ester and their use as ectoparasiticides
EP0019804B1 (en) Bromination of side chain of m-phenoxytoluene
US3246040A (en) Di (alkylthio) ether
CA1116613A (en) 2-cyano-3-azabicyclo(3.1.0)hexane
EP0548855B1 (en) Method for producing dichloromethylpyridines
US4228107A (en) Polyhalogenated hydrocarbons, useful as insecticide intermediates, and methods for their preparation
US4440947A (en) Preparation of substituted alpha-halogeno-propionic acids and their derivatives
Cristol et al. Isolation of the o, o'-DDT Isomer from Technical DDT1, 2
US4057585A (en) Method of preparing 2,3-dichloroanisole
EP0198054A1 (en) Process for preparing substituted amino herbicides
EP0290903A2 (de) Beta-Fluoracyl-beta-halogenvinylalkylether
US5717128A (en) Preparation of alkylesters of 0,0-dialkyl-4-phosphono-2-methyl-2-butenoic acid and alkyl esters of 4-halo-2-methyl-2-butenoic acid containing a high percentage of E isomers
US3219683A (en) Dichlorocyclopropaneboronate

Legal Events

Date Code Title Description
PUP Patent expired