DK160260B - Fremgangsmaade til fremstilling af blaereholdige polyesterharpikskorn - Google Patents

Fremgangsmaade til fremstilling af blaereholdige polyesterharpikskorn Download PDF

Info

Publication number
DK160260B
DK160260B DK521380A DK521380A DK160260B DK 160260 B DK160260 B DK 160260B DK 521380 A DK521380 A DK 521380A DK 521380 A DK521380 A DK 521380A DK 160260 B DK160260 B DK 160260B
Authority
DK
Denmark
Prior art keywords
base
polyester resin
polyester
acid
water
Prior art date
Application number
DK521380A
Other languages
English (en)
Other versions
DK521380A (da
DK160260C (da
Inventor
Michael Paul Beresford
Willy Braun
Original Assignee
Dulux Australia Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Dulux Australia Ltd filed Critical Dulux Australia Ltd
Publication of DK521380A publication Critical patent/DK521380A/da
Publication of DK160260B publication Critical patent/DK160260B/da
Application granted granted Critical
Publication of DK160260C publication Critical patent/DK160260C/da

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F299/00Macromolecular compounds obtained by interreacting polymers involving only carbon-to-carbon unsaturated bond reactions, in the absence of non-macromolecular monomers
    • C08F299/02Macromolecular compounds obtained by interreacting polymers involving only carbon-to-carbon unsaturated bond reactions, in the absence of non-macromolecular monomers from unsaturated polycondensates
    • C08F299/04Macromolecular compounds obtained by interreacting polymers involving only carbon-to-carbon unsaturated bond reactions, in the absence of non-macromolecular monomers from unsaturated polycondensates from polyesters
    • C08F299/0407Processes of polymerisation
    • C08F299/0414Suspension or emulsion polymerisation

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Macromonomer-Based Addition Polymer (AREA)
  • Polyesters Or Polycarbonates (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Processes Of Treating Macromolecular Substances (AREA)
  • Paints Or Removers (AREA)
  • Processing And Handling Of Plastics And Other Materials For Molding In General (AREA)
  • ing And Chemical Polishing (AREA)
  • Drying Of Semiconductors (AREA)
  • Polymerisation Methods In General (AREA)
  • Structures Of Non-Positive Displacement Pumps (AREA)
  • Consolidation Of Soil By Introduction Of Solidifying Substances Into Soil (AREA)

Description

DK 160260 B
i
Den foreliggende opfindelsen angår en forbedret fremgangsmåde af den i krav l's indledning angivne art.
Man har i nogen tid kendt teknikken med fremstilling af porøse 5 genstande af carboxyleret umættet polyesterharpiks ved at emulgere vand i polyesterharpiksen i nærværelsen af en base og derpå polymerisere harpiksen. I DE fremlæggelsesskrift nr. 1.220.606 angives således f.eks. en fremgangsmåde under anvendelse af baser, såsom natrium-, kalium- og calciumhydroxider, 10 ammoniak og magnesiumoxid til omsætning med og neutralisation af polyesterens carboxylgrupper. En udvidelse af denne teknik er fremstillingen af "dobbeltemulsioner", dvs. emulsioner, hvori den disperse fase selv er en emulsion. Et eksempel herpå kan findes i US patentskrift nr. 3.255.137, hvor der fremstil-15 les porøse polymere stoffer, der let kan oparbejdes indu strielt ved at dispergere vand i en polymer iserbar væske, dispergere den resulterende emulsion i vand og polymerisere væsken. Til stabi1 isationen af den oprindelige vand-i-olie-emulsion hævdes det, i det nævnte patentskrift, "at der i 20 princippet kan anvendes alle de emulgeringsraidler, som kan anvendes til fremstillingen af omvendte emulsioner" af den specielt anvendte polymeriserbare væske. US patentskrift nr. 3.255.127 angiver et væsentligt antal emulgeringsmidler, herunder fedtsyresalte af jordalkalimetaller.
25
Dette var teknikkens stade ved udstedelsen af US patentskrift nr. 3.622.224. I dette patentskrift beskrives en fremgangsmåde til fremstilling af vesikulære (blæreholdige) polyesterhar-pikskorn ved at dispergere en valgt styrenopløsning af car-30 boxyleret umættet polyesterharpiks i en vandig kontinuert fase i nærværelse af en valgt base. Her dannedes blærerne spontant i kornene. Hvis det imidlertid ønskedes at inkludere pigment i kornene, var en særlig hensigtsmæssig måde at anvende en dobbelt emulsionsproces, som omfattede dispergeringen af pigment 35 i vand, dispergeringen af pigmentdispersionen i polyesteropløsningen til dannelse af en emulsion af pigmentdispersion i polyester og dispergeringen af denne emulsion i den basehol-
DK 160260B
2 dige vandige fase. For de særlige formål med den foreliggende opfindelse var læren fra DE fremlæggelsesskrift nr. 1.220.606 og US patentskrift nr. 3.255.137, som ikke gav nogen begrænsning med hensyn til typerne af polyester eller base, util-5 strækkelig. Polyesteren skulle have en syreværdi, som falder inden for et bestemt område, og basen skulle være en stærk base med en dissociationseksponent på under 8. Typiske baser omfattede natrium-, lithium-, kalium- og ammoniumhydroxider.
10 Korn af denne type var anvendelige til mange formål, men i nogle anvendelser gav den kendsgerning, at disse korn skrumpede ved tørring, anledning til uacceptable mangler. Dette viste sig specielt i malingssammensætninger, som omfattede sådanne korn, idet belægninger fremstillet af sådanne malings-15 sammensætninger ofte krakkelerede ved tørring. Dette problem blev løst ved hjælp af US patentskrift nr. 3.879.314. I dette patentskrift angives, at kornkrympning kunne reduceres til et acceptabelt niveau ved omhyggeligt valg af både polyestersyre-værdi og basetype. Baserne, der kunne anvendes ifølge denne 20 opfindelse, var vandopløselige polyaminer med mindst tre amin-grupper per polyaminmolekyle og en pKa-værdi på mellem 8,5 og 10,5, idet egnede eksempler er diethylentriamin og triethylen-tetramin. I eksempel III i US patentskrift nr. 3.879.314 vises det således tydeligt, at kun aminer med disse egenskaber vil 25 virke. Baser, såsom ammoniak og triethanolamin, som blev foretrukket ifølge den ovennævnte kendte teknik, vil ikke give de ønskede resultater. I dette patent viser aminen sig at udføre en dobbelt funktion. Den stabiliserer den indledningsvise vand-i-olieemulsion og udgør en del af et redoxhærdningssy-30 stem. De ved hjælp af den i US patentskrift nr. 3.879.314 beskrevne fremgangsmåde fremstillede "dimensionsstabile" korn er tilfredsstillende til anvendelse som dækkende midler i belægningsmaterialer, og sådanne materialer er blvet accepteret kommercielt. Disse korn har imidlertid også deres ulemper.
35 Aminen giver f.eks. kornene en gullig farve og dette videreføres til belægningsmaterialerne, hvori de inkorporeres. En yderligere ulempe er aminernes kraftige og ofte utiltalende
DK 160260 B
3 lugt. Dette kan ofte påvises i belægningsmaterialerne og forer til nedsat accept hos forbrugerne.
Det har nu vist sig, at det er muligt at fremstille dimen-5 sionsstabile korn ved en dobbelt emulsionsproces, hvorfra alle de tidligere til stabilisering anvendte polyaminer kan udela des. Der tilvejebringes derfor ifølge den foreliggende opfindelse en fremgangsmåde til fremstilling af en vandig opslæmning af vesikulære (blæreholdige) korn af tværbundet poly-10 esterharpiks, hvilke korn er dimensionsstabile, som defineret nedenfor, hvilken fremgangsmåde omfatter følgende trin: (a) emulgering af vand ind i en opløsning i vanduopløsel ig α,β-ethylenisk umættet monomer af en carboxyleret umættet 15 polyesterharpiks, idet polyesterens syreværdi er 5-50 mg KOH/g i nærværelse af en metalholdig base til dannelse af en stabil emulsion af vand i polyesteropløsning, idet basen indgår i en mængde fra 0,3 ækvivalenter metalkation per ækvivalent poly-estercarboxyIgruppe til den mængde, som er nødvendig til fuld-20 stændig neutralisering af alle carboxylgrupperne, (b) dispergering af denne emulsion ind i vand indeholdende en stabilisator for de resulterende dråber af emulsion, og 25 (c) initiering af additionspolymerisering i dråberne til om dannelse heraf til tværbundet blæreholdig polyesterharpiks, og hvilken fremgangsmåde er ejendommelig ved, at der som base anvendes en forbindelse, som kan deltage i en syre/base-vek-selvirkning med carboxylgrupper, hvilken base omfatter et 30 metaloxid, -hydroxid eller -salt, hvori metalkationen er calcium, magnesium, barium, titan, zink, bly, strontium eller kobolt, og hvis der anvendes et metalsalt er pKa-værdien af den konjugerede syre af anionen over 2.
35 Der tilvejebringes yderligere en vandig opslæmning af dimensionsstabile blæredannende korn af tværbundet polyesterharpiks fremstillet ved hjælp af den ovennævnte fremgangsmåde.
DK 160260 B
4
De ved fremgangsmåden ifølge opfindelsen fremstillede korn har den fordel, at de ikke indeholder amin, og at de således er fri for de deraf følgende misfarvende virkninger og lugt. Belægningsmaterialer, der omfatter sådanne korn, har "renere" 5 farver og ingen utiltalende aminlugt. Aminer kan anvendes i hærdningsstadiet (som beskrevet nedenfor), men den involverede mængder er her meget ringe i sammenligning med de mængder, som forud var nødvendige til stabilisering af vand i opløsningen i monomer af polyesterharpiksen.
10
Med "dimensionsstabi le" korn menes korn, som ved tørring krymper i diameter mindre end svarende til 5% af diameteren af det "våde" korn. Dette måles mikroskopisk ved hjælp af den i US patentskrift nr. 3.879.314 beskrevne metode.
15
Carboxylerede umættede polyesterharpikser, som vil danne tværbindinger ved reaktion med umættede monomere, er velkendte. Egnede polyesterharpikser er kondensationsprodukterne af di-carboxylsyrer (eller deres tilsvarende anhydrider)· og diva-20 lente alkoholer, idet polymeriserbar umætning indføres i kæden ved anvendelsen åf en portion a, Ø-ethylenisk umættet syre.
Polyesterharpikserne, blandt hvilke der foretages en udvælgel-25 se, er kondensationsprodukter af polybasiske syrer (eller deres tilsvarende anhydrider) og divalente alkoholer. Polymeriserbar umætning indføres i molekylet ved valget af en <x, β-ethyleni.sk umættet syre, eventuelt i kombination med en mættet syre eller et mættet anhydrid.
30
Egnede syrer er således f.eks.: umættede alifatiske syrer, f.eks. maleinsyre, fumarsyre og itaconsyre, mættede alifatiske syrer, f.eks. malonsyre, ravsyre, glutarsyre, adipinsyre, pi-melinsyre, azelainsyre, tetrahydrophthalsyre, chlorendiksyre 35 og sebaeinsyre og mættede aromatiske syrer, f.eks. phthalsyre, isophthalsyre, terephthalsyre, tetrachlorphthalsyre, tri-mellitsyre og trimesinsyrer.
DK 160260 B
5
Egnede divalente alkoholer er valgt blandt f.eks. ethylengly-col, poly(ethylenglycoler), f.eks. diethylenglycol, hexan-1,6-diol, propylenglycol, di-cyklohexanol og neopentylglycol. Alternativt kan alkoholen være en alkohol, som i begyndelsen 5 indeholdt tre eller flere hydroxylgrupper, idet antallet af grupper ud over to, eventuelt er i det mindste delvis for-ethret med f.eks. en monovalent alkohol, f.eks. methanol, ethanol og n-butanol eller forestret med en monobasisk syre, f.eks. benzoesyre, p-tert.-butylbenzoesyre og kædelignende 10 alifatiske syrer med 1-18 carbonatomer i kædelængden, f.eks. kokosoliemonoglycerid.
De fremgangsmåder, ved hvilke de umættede polyestere af denne type tilberedes og fremstilles, er velkendte i teknikken.
15
Det er væsentligt ved udøvelsen af den foreliggende opfindelse, at polyesterens syreværdi ligger inden for visse grænser.
Det Jiar vist sig væsentligt at vælge polyestere, hvis syreværdier ligger i intervallet 5-50 mg KOH/g, fortrinsvis 10-25 mg 20 KOH/g.
Den umættede monomer, hvori den umættede polyesterharpiks opløses og tværbindes, skal være i alt væsentlig uopløselig i vand. Monomerer, som har en opløselighed ved 20°C på under 5% 25 (vægt/vægt) i vand, antages at være passende uopløselige i vand til det foreliggende formål. En enkelt monomer eller en blanding af monomerer kan anvendes, og den monomere vil i almindelighed blot indeholde en enkelt polymeriserbar dobbeltbinding. Det er imidlertid kendt, at polyfunktionelle mono-30 merer, dvs. monomerer, som indeholder mere end én polymeriser-bar dobbeltbinding, også anvendes til at tværbinde umættede polyesterharpikser. Sådanne polyfunktionelle monomerer indgår imidlertid normalt kun som en mindre bestanddel af en blanding af monomerer, hvoraf størstedelen er monofunktionel monomer.
35 Der kan derfor i forbindelse med den foreliggende opfindelse anvendes blandinger, som omfatter f.eks. divinylbenzen.
6
DK 160260B
De foretrukne ethylenisk umættede monomerer til almen anvendelse i forbindelse med den foreliggende fremgangsmåde er valgt blandt styren, de blandede isomerer af methylstyren, der er i handelen, som "viny1toluen" og methylmethacrylat på grund 5 af den lethed, hvormed de kan copolymeri seres med den umættede j polyesterharpiks. Til opnåelse af de bedste resultater foretrækkes det, at den monomere skal omfatte mindst 50 vægt% styren.
10 Valget af monomer er imidlertid ikke begrænset til de ovennævnte monomerer alene. Når man tænker på de krav, at alt monomer skal være i alt væsentlig uopløselig i vand og også være et opløsningsmiddel for den umættede polyesterharpiks, kan der i en mindre mængde indgå andre polymeriserbare umæt-15 tede monomerer, for f.eks. at modificere de fysiske egenskaber af de coreagerede harpikser. Typiske comonomerer er f.eks. ethylacry1 at, n-butylmethacrylat, acrylonitril og triallylcya-nurat. Det har i almindelighed vist sig, at den øvre grænse for anvendelighed af sådanne monomerer er 10 vægt%; beregnet 20 på den samlede monomermængde, der anvendes. Højere koncentrationer giver korn, som enten er for skøre eller for gummiag-tige til, at de effektivt kan anvendes i malinger.
Der kan eventuelt iblandes nogle få vægt% af en ikke polymeri- 25 serende organisk væske, f.eks. n-butanol eller toluen, i den monomere for at forøge polyesterharpiksens opløselighed eller indførslen kan ske som en lejlighedsvis del af processen, f.eks. ved fremstillingen af polyesteren.
30 Det første trin ved fremstillingen af de dimensionsstabile korn ifølge den foreliggende opfindelse er emulgeringen af vand i opløsningen i ethylenisk umættet monomer af carboxyle-ret umættet polyester (opløsningen i ethylenisk umættet monomer af carboxyleret umættet polyesterharpiks vil i det følgen-35 de blive benævnt som "polyesteropløsningen", og emulsionen af vand i polyesteropløsningen vil i det følgende blive benævnt som "den første emulsion"). Dette gennemføres ved mekanisk
DK 160260 B
7 omrøring, der fortsættes, indtil de disperse smådråber af vand har omtrent den størrelse som de ønskede blærer. Omrøringen gennemføres i nærværelse af en base, som kan indgå i polyesteropløsningen, vandet eller begge dele. Basen er et metal-5 oxid, -hydroxid eller -salt, hvori metallet er valgt fra den gruppe, der består af calcium, magnesium, barium, titan, zink, bly, strontium og kobolt. Det antages uden derfor at begrænse den foreliggende opfindelse på nogen måde, at stabiliseringen af den disperse vandfase i polyesteropløsningen opnås ved en 10 syrebasereaktion (-vekselvirkning) af basen med polyesterharpiksens carboxylgrupper. Baserne i den foreliggende opfindelse skal således være i stand til at deltage i en sådan reaktion, og ethvert metaloxid, -hydroxid eller -salt, som ikke er i stand til dette, er ikke en base i forbindelse med den fore-15 liggende opfindelse. Et særligt eksempel på dette er titanium-dioxid, som, selv om det kan anvendes i hydratiseret (tita-niumhydroxid) form, ikke virker i den vandfri form (titanium-diox.id). Hvor der anvendes et metalsalt, skal pKa-værdien af den konjugerede syre af anionen være over to. Et metalsalt, 20 som har en anion, hvis konjugerede syre har en pKa-værdi på under 2, f.eks. calciumsulfat og magnesiumchlorid, vil således ikke kunne anvendes i forbindelse med opfindelsen. Forbindelser, der er baser i forbindelse med den foreliggende opfindelse, omfatter titaniumhydroxid, calciumhydroxid, zinkoxid, 25 calciumcarbonat, koboltaytenat (som er en intern benævnelse for koboltkation og en blanding af Ce-Cjo-fedtsyreamider), bariumhydroxid, strontiumcarbonat og basisk blycarbonat. Det har vist sig, at magniumoxid til det foreliggende formål giver de bedste resultater, og dette er den foretrukne base. Basen bør 30 indgå i en mængde fra 0,3 ækvivalenter metalkation per ækvivalent carboxylgruppe til den mængde, som er nødvendig til fuldstændig neutralisation af carboxylgrupperne.
Hvis det kræves, at kornene pigmenteres, kan pigmentet blive 35 dispergeret i polyesteropløsningen før emulgeringen af vandet deri eller i vandet, som skal emulgeres deri eller i begge dele, idet pigmenteringen af vandet er en særlig hensigtsmæs-
DK 160260 B I
8 sig metode. Pigmentering kan gennemføres under anvendelse af fremgangsmåder og dispergeringsmidler, som kendes i teknikken. Pigmentet kan være et primært hvidt dækkende pigment, såsom titandioxid, eller det kan være valgt blandt en lang række 5 farvede pigmenter, der anvendes i teknikken. Det kan også være et pigmentstrækmiddel, såsom glimmer, ler eller kalk. En yderligere fremgangsmåde til pigmentering er tilsætningen af en større basemængde end den, som er nødvendig til fuldstændig neutralisation af polyesterharpiksens carboxylgrupper. Alle 10 baserne, der anvendes ved fremgangsmåden ifølge opfindelsen er i stand til at virke som strækmidler, og nogle af dem, f.eks. zinkoxid, er primære dækkende pigmenter i sig selv. Tilsætningen af en større basemængde end den, der kræves til fuldstændig neutralisation af carboxylgrupperne med det formål at 15 pigmentere, omfattes af den foreliggende opfindelse.
Den første emulsion dispergeres i vand, der indeholder en stabilisator for de dispergerede første emulsionspartikler og omrøres, indtil den ønskede kornstørrelse opnås. Stabilisatoren 20 kan vælges blandt en lang række stoffer, som man ved er velegnede til dette formål, men det har vist sig, at et særligt velegnet materiale er et vandopløseligt, delvis hydroliseret poly(vinylacetat) med en molekylvægt på ca. 100.000 og en hydrolysegrad på 85-90%. Som en almen vejledning har det vist 25 sig, at en stabilisatorkoncentration af størrelsesordenen 0,1-1,0 vægt% af vandet giver tilfredsstillende resultater.
En forøgelse af vandets viskositet kan ofte fremme disperge-ringen af emulsionen. En sådan forøgelse kan opnås ved, at der 30 til vandet sættes et vandopløseligt polymert fortykkelsesmiddel. Egnede fortykkelsesmidler er velkendte i teknikken og omfatter sådanne forbindelser som hydroxyethylcellulose, der typisk anvendes i en koncentration på ca. 0,3 vægt% af vand-fasen .
Polymerisationen af polyesterharpiksen gennemføres ved hjælp af fri radikalmidler. Dette kan opnås ved anvendelse af en fri 35
DK 160260 B
9 radikal initiator, såsom et organisk peroxid eller ved at anvende en strålingskilde, såsom ultraviolet bestråling eller et radioaktivt element. Hvor der anvendes en fri radikal initiator, opløses den hensigtsmæssigt i polyesterharpiksopløs-5 ningen før dispergeringen af opløsningen i vand. Det foretrukne initieringssystem er et redoxsystem af diethyolentriamin og cumenhydroperoxid udløst ved hjælp af ferroioner og afledt af ferrosulfat.
10 Den vandige opslæmning af blæreholdige polyesterkorn dannet på denne måde kan anvendes direkte i en vandig latexmaling, eller den kan afvandes på en hvilken som helst hensigtsmæssig måde, f.eks. beskrevet i US patentskrift nr. 4.154.923, og derpå gendispergeres i et vandigt eller ikke vandigt medium eller 15 inkorporeres i en pasta, f.eks. til anvendelse som fyldstof eller spartelmasse. De ved fremgangsmåden ifølge opfindelsen fremstillede perler er ofte væsentlig hvidere end dem, der fremstilles ved hjælp af kendte metoder, og malinger, som indeholder sådanne, giver denne forbedrede hvidhed. Dette er 20 tilfældet, selv med perler, hvor der er blevet anvendt et salt, såsom koboltnaphthenat - koboltnaphthenat giver perlerne en meget svag violet nuance, men dette kan ikke bemærkes i en malingsfilm, der omfatter sådanne perler, og hjælper endog med til at give et indtryk af forøget hvidhed ved at fjerne et-25 hvert indtryk af et gulligt skær.
Opfindelsen belyses nærmere ved hjælp af de følgende eksempler, hvori alle dele er vægtdele.
30 Eksempel 1
Fremstilling af 25 μικ pigmenterede blæreholdige polyesterhar-pikskorn under anvendelse af magnesiumoxidbase.
35 Der blev anvendt følgende stoffer og mængder.
10
DK 160260 B
Dele A Vand 3,088
Overf 1adeaktivt middel 1 1.595
Antiskummemiddel ("Bevaloid" 60 ex 0,016 5 Richard Hodgson) B titandioxidpigment ("Tioxide"® RHD 6 ex 10,601
Tioxide International Ltd.) 10 C Vand 1,029 D Polyester2 8,686
Styren 4,817 15 Magnesiumoxid 0,045 E Vand 1,647 F Hydroxyethy1 celluloseopløsning3 4,117 20 Poly(vinylalkohol)opløsning4 6,175
Overfladeaktivt middel ("Aerosol" MA ex 0,103
American Cyanamid Co.)
Vand 32,934 - 25 G Vand 24,701 H Cumenhydroperoxid5 0,206
Diethylentriamin 0,051
Ferrosulfat 0,003 30 I Baktericid ("Proxel"® PL ex ICI 0,021
Australia Ltd.) 0,9 Ammoniumopløsning 0,165 35 1 En vandig opløsning med 33 vægt% af en styrenmaleinsyrean- hydridharpiks (SMA 1440A ex Sinclair Petrochemicals, Inc.) neutraliseret med 2-amino-2-methylpropanol blev anvendt.
DK 160260 B
11 2 En opløsning med 65 vægt% tørstof af en 3,11/1/4,73 (molær) fumarsyre/phthalsyreanhydrid/propylenglycolpolyester i styren blev anvendt.
3 En vandig opløsning med 1,5 vægt% tørstof af "Natrosol"® 5 250 HR (ex Hercules Powder Co.) blev anvendt.
4 En vandig opløsning med 7,5 vægt% tørstof af ''Proval” 224G (ex Kuraray Rayon) blev anvendt.
5 Der blev anvendt, i handelen værende bestanddele, 50 vægt% aktivt.
10
Stofferne A blev blandet og pigmenteret B tilsat til A under omrøring. Omrøringen blev fortsat ved høj hastighed, indtil pigmentet var dispergeret fuldstændigt, og vandet C blev derpå tilsat til fremstilling af en formalingsmasse.
15
Stofferne D blev blandet, indtil magnesiumoxidet var fuldstændigt dispergeret, og vandet E blev derpå tilsat til og emulgeret i D under anvendelse af omrøring ved høj hastighed.
20 Det til formaling ovenfor fremstillede materiale blev sat til denne emulsion og ligeledes emulgeret heri, indtil de disper-gerede partikler heraf havde en diameter på ca. 1 pm. Dette er den "første emulsion".
25 Stofferne F blev sammenblandet og den første emulsion sat hertil under anvendelse af omrøring under høj hastighed, idet omrøringen fortsættes, indtil kugler af den første emulsion havde en diameter på 25 pm. Alt vandet G, bortset fra en del, blev sat til denne "dobbeltemulsion".
30
Diethylentriaminet og ferrosulfatet fra H blev opslæmmet i 0,5 dele, hver af vandet G, og derpå blev stofferne H sat til dob-beltemulsionen i den ovenfor viste rækkefølge under tilstrækkelig omrøring til inkorporering heraf. Omrøringen blev derpå 35 afbrudt, og blandingen fik lov til at hærde natten over.
Baktericidet fra I blev derpå tilsat under omrøring og blandingens pH-værdi indstillet til 8,5-9,5 med ammoniakopløsning.
12
DK 160260B
Slutproduktet var en opslæmning med 23,6 vægt% tørstof af tværbundne polyesterharpikskorn med en maksimumdiameter på 25 pm. Disse blev afprøvet med hensyn til krympning ved hjælp af den i US patentskrift nr. 3.879.314 beskrevne metode og viste 5 sig at have en krympning på under 5%.
Eksempel 2
Demonstration af anvendelsen af andre baser.
10
Eksempel 1 blev gentaget, bortset fra, at magnesiumoxidet blev erstattet med en kemisk ækvivalent mængde af en af forbindelserne i den følgende tabel: 15 Oxider Hydroxider Salte (a) blyoxid (h) calciumhy= (n) calciumcarbonat (b) kobaltoxid hydroxid (0) magnesiumcarbonat (o) mangandioxid (i) tltanlumhydroxid (p) Mgnesiumsulfat (d) calciumoxid (j) bariumhydroxid (g) manganchlorid 20 (e) zinkoxid hydroxid"1- (r) kobaltaytenat* (f) titaniumdioxid ^ strontium= (s) aluminiumsulfat (g) vanadiumpent= hydroxid (t) magnesiumortho= oxid \ ...... phosphat (m) ammonium— hydroxid (ul magnesiumacetat . 25 (v) basisk blycarbonat (w) strontiumcarbonat * Koboltkation og en blanding af Cg-Cxo-fedtsyreanioner.
Blandt disse præparater viste det sig, at de, som anvendt i 30 følgende stoffer, gav tilfredsstillende korn, som bestod krympningstesten.
\ 35
DK 160260B
13
Oxider Hydroxider Salte (a) (h) (n) (b) (i) (o) 5 (d) (j) (e) (1) (ti (u) (v) (w) .
10
De resterende præparater gav ikke korn på grund af, at de ikke dannede en tilfredsstillende stabil første emulsion eller dob- 1 belt emulsion. Det fremgår af disse resultater, at kun metal-kationerne, der anvendes ved fremgangsmåden ifølge opfindel-15 sen, gav de ønskede resultater, og at, når der blev anvendt salte, dette kun skete, når dette var salte, hvis konjugerede syrer havde pKa-værdier på over 2.
Eksempel 3 20 Påvisning af variationen af mængden af tilstedeværende base.
I eksempel 1 blev der anvendt 0,4 ækvivalenter magnesiumkation per ækvivalent polyestercarboxylgruppe. Fremstillingen fra 25 eksempel 1 blev gentaget under anvendelse af følgende mængder magnesiumoxid i stedet for de i dette eksempel anførte.
Ækvivalenter til ækvivalent af polyester- 30 Vægt af MgO (delel carboxvlgruppe_ 0,028 0,25 0,079 0,70 0,113 1,00 0,170 1,50
Alle præparaterne gav blæreholdige korn, der krympede under 5% bortset fra, hvor der blev anvendt 0,25 ækvivalenter magne- 35 14
DK 160260 B
siumkation per polyestercarboxylgruppe. I dette tilfælde var det ikke muligt at danne en tilstrækkelig stabil første emulsion. Med hensyn til mængden på 1,50 ækvivalenter per ækvivalent polyestercarboxylgruppe ses det, at det ikke er skadeligt 5 at overstige ækvivalensmængde. Alle baserne, som anvendes ved fremgangsmåden ifølge opfindelsen er i stand til at virke i det mindste som strækmidler.
Eksempel 4 10 Påvisningen af anvendelsen af en række forskellige polyesterharpikser.
Eksempel 1 blev gentaget, men under anvendelse af en identisk 15 vægtmængde af hver af de følgende polyesterharpikser (a) 374/2,46/0,792 propylenglycol/fumarsyre/phthalsyreanhy-dridpolyester, syreværdi 40.
20 (b) 4,4/1/2/1 propylenglycol/adipinsyre/fumarsyre/phthalsyre- anhydridpolyester, syreværdi 20, og (c) 5,9/3,1/1 propy1 englycol/malei nsyre/phthal syreanhydrid-polyester, syreværdi 5,2.
•25
Alle præparaterne gav blæreholdige korn, der krympede under 5%.
Eksempel 5 30
Demonstration af anvendelsen af en række umættede monomerer.
Eksempel 1 blev gentaget, idet der i stedet for de i dette eksempel anvendte 4,817 dele styren, blev anvendt følgende 35 umættede monomer
Monomer (e) Vægt (dele) (a) styren 2,408

Claims (4)

1. Fremgangsmåde til fremstilling af en vandig opslæmning af blæreholdige korn af tværbundet polyesterharpiks, hvilke korn har en maksimumkrympning ved tørring på 5% af korndiameteren, hvilken fremgangsmåde omfatter følgende trin: 15 (a) emulgering af vand ind i en opløsning i vanduop løsel i g α,/3-ethylenisk umættet monomer af en carboxyleret umættet polyesterharpiks, idet polyesterens syreværdi er 5-50 mg KOH/g i nærværelse af en metalholdig base til dannelse af en stabil 20 emulsion af vand i polyesteropløsning, idet basen indgår i en mængde fra 0,3 ækvivalenter metalkation per ækvivalent poly-estercarboxylgruppe til den mængde, som er nødvendig til fuldstændig neutralisering af alle carboxylgrupperne, 25 (b) dispergering af denne emulsion ind i vand indeholdende en stabilisator for de resulterende dråber af emulsion, og (c) initiering af additionspolymerisering i dråberne til omdannelse heraf til tværbundet blæreholdig polyesterharpiks, 30 kendetegnet ved, at der som base anvendes en forbindelse, som kan deltage i en syre/base-vekselvirkning med carboxylgrupper, hvilken base omfatter et metaloxid, -hydroxid eller -salt, hvori metalkationen er calcium, magnesium, barium, titan, zink, bly, strontium eller kobolt, og hvis der 35 anvendes et metalsalt, er pKa-værdien af den konjugerede syre af anionen over 2. DK 160260 B IS
2. Fremgangsmåde ifølge krav 1, kendetegnet ved, at basen er magnesiumoxid.
3. Fremgangsmåde ifølge krav 1, kendetegnet ved, 5 at polyesterharpiksens syreværdi er fra 10 til 25 mg KOH/g.
4. Fremgangsmåde ifølge krav 1, kendetegnet ved, at monomeren omfatter mindst 50 vægt% styren. 10 15 20 25 30 35
DK521380A 1979-12-07 1980-12-05 Fremgangsmaade til fremstilling af blaereholdige polyesterharpikskorn DK160260C (da)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
AUPE164379 1979-12-07
AUPE164379 1979-12-07

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DK521380A DK521380A (da) 1981-06-08
DK160260B true DK160260B (da) 1991-02-18
DK160260C DK160260C (da) 1991-08-05

Family

ID=3768377

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DK521380A DK160260C (da) 1979-12-07 1980-12-05 Fremgangsmaade til fremstilling af blaereholdige polyesterharpikskorn

Country Status (17)

Country Link
US (1) US4321332A (da)
EP (1) EP0041508B1 (da)
JP (1) JPH0354127B2 (da)
AT (1) ATE8645T1 (da)
AU (1) AU533959B2 (da)
BE (1) BE886501A (da)
BR (1) BR8008969A (da)
CA (1) CA1139048A (da)
DE (1) DE3068731D1 (da)
DK (1) DK160260C (da)
ES (1) ES8200914A1 (da)
IE (1) IE50478B1 (da)
IT (1) IT1141122B (da)
NZ (1) NZ195624A (da)
WO (1) WO1981001711A1 (da)
ZA (1) ZA807354B (da)
ZW (1) ZW29780A1 (da)

Families Citing this family (14)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
AU537731B2 (en) * 1980-05-09 1984-07-12 Tioxode Group Ltd. Production of crosslinked unsaturated polyester resins
GB2112400B (en) * 1981-12-30 1985-05-22 Tioxide Group Plc Production of vesiculated polymer beads
ZW17683A1 (en) * 1982-08-10 1985-03-06 Dulux Australia Ltd Process of preparing vesiculated polyester granules
US4461849A (en) * 1983-07-26 1984-07-24 The Sherwin-Williams Company Vesiculated beads
GB2229726B (en) * 1989-03-04 1992-04-08 Tioxide Group Plc Polymer granules and compositions containing them
US5332473A (en) * 1989-09-21 1994-07-26 Ici Canada Inc. Vesiculated polymer granules and paper made therefrom
GB9014689D0 (en) * 1990-07-02 1990-08-22 Tioxide Group Services Ltd Supports for active entities
GB9308895D0 (en) * 1993-04-29 1993-06-16 Ici Plc Vesicular polymer beads
US5583162A (en) * 1994-06-06 1996-12-10 Biopore Corporation Polymeric microbeads and method of preparation
US5990183A (en) * 1996-02-26 1999-11-23 Reika Kogyo Kabushiki Kaisha Porous particles, porous hollow particles and method of preparing such particles
US6048908A (en) * 1997-06-27 2000-04-11 Biopore Corporation Hydrophilic polymeric material
AUPR604001A0 (en) * 2001-06-29 2001-07-26 Orica Australia Pty Ltd Vesiculated polyester granules
BR0314829A (pt) * 2002-09-30 2005-08-02 Barloworld Plascon S A Pty Ltd Partìculas poliméricas vesiculadas, composição de matéria-prima para a fabricação de partìculas vesiculadas, e, método para a produção de partìculas vesiculadas
US8389645B2 (en) * 2004-01-30 2013-03-05 Duluxgroup (Australia) Pty Ltd. Initiating system for solid polyester granule manufacture

Family Cites Families (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1420831B2 (de) 1959-07-28 1972-04-20 Will, Günther, Dr , 6100 Darmstadt Verfahren zur herstellung von poroesen formkoerpern
GB1515915A (en) * 1969-09-16 1978-06-28 Ashland Oil Inc Water-in-oil emulsions
US3852376A (en) * 1972-02-03 1974-12-03 Kuraray Co Low shrinkage unsaturated polyester resin compositions containing graft copolymers
CH583273A5 (da) * 1972-03-11 1976-12-31 Basf Farben & Fasern
CA1021090A (en) * 1972-06-08 1977-11-15 Raymond R. Hindersinn Tack free polymerizable polyester compositions
AR206777A1 (es) * 1972-11-13 1976-08-23 Dulux Australia Ltd Procedimiento para preparar suspension acuosa de granulos vesiculares de resina poliester resiculares de resina poliester retenida
DE2311395C3 (de) * 1973-03-08 1983-12-22 Basf Ag, 6700 Ludwigshafen Herstellung beschleunigt eindickender härtbarer Polyesterformmassen
US3979342A (en) * 1973-07-24 1976-09-07 E. I. Du Pont De Nemours And Company Manufacture of vesiculated polymer granules
GB1476510A (en) * 1973-07-24 1977-06-16 Du Pont Manufacture of vesiculated polymer granules

Also Published As

Publication number Publication date
IE50478B1 (en) 1986-04-30
JPH0354127B2 (da) 1991-08-19
ES497496A0 (es) 1981-11-16
ZA807354B (en) 1982-07-28
CA1139048A (en) 1983-01-04
EP0041508A4 (en) 1982-04-29
IE802433L (en) 1981-06-07
BR8008969A (pt) 1981-10-20
DE3068731D1 (en) 1984-08-30
IT1141122B (it) 1986-10-01
US4321332A (en) 1982-03-23
AU533959B2 (en) 1983-12-22
ES8200914A1 (es) 1981-11-16
EP0041508B1 (en) 1984-07-25
WO1981001711A1 (en) 1981-06-25
DK521380A (da) 1981-06-08
JPS56501731A (da) 1981-11-26
ATE8645T1 (de) 1984-08-15
NZ195624A (en) 1982-12-21
ZW29780A1 (en) 1982-06-30
DK160260C (da) 1991-08-05
EP0041508A1 (en) 1981-12-16
AU6462280A (en) 1981-09-24
IT8026476A0 (it) 1980-12-05
BE886501A (fr) 1981-04-01

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DK160260B (da) Fremgangsmaade til fremstilling af blaereholdige polyesterharpikskorn
US4464524A (en) Polymeric thickeners and coatings containing same
EP1220874B1 (en) Sulfopolymers as emulsion stabilizers with improved coagulum level
US4489174A (en) Vesiculated beads
DK163933B (da) Stabile vandige filmdannende dispersioner samt fremgangsmaade til fremstilling deraf
GB2046767A (en) Aqueous dispersion polymerization process and product
US4461849A (en) Vesiculated beads
NO770723L (no) Fremgangsm}te for fremstilling av en vandig emulsjon av en kopolymer
EP0116060B1 (en) Process of preparing vesiculated polyester granules
EP0083188A2 (en) Production of veticulated polymer beads
EP0081306B1 (en) Production of vesiculated polymer beads
US3030321A (en) Water-soluble coating compositions
EP1975185B1 (en) Grafted interpolymer latex and method of preparing thereof
JP2668909B2 (ja) アルカリ膨潤性のポリマー粒子、内部に孔を有するポリマー粒子およびこれらを用いた紙被覆用組成物
US3282879A (en) Process for treating iminated vinyl acetate emulsion polymers with water-soluble bisulfites
NO761330L (da)
TW442537B (en) Mixed emulsion composition and method for making the same
US4363888A (en) Bead polymerization process
US20030040557A1 (en) Vesiculated polyester granules
NO153059B (no) Fremgangsmaate for fremstilling av en vandig oppslemming av blaereholdige polyestergranuler
WO1997028199A1 (en) Small particle size latexes
AT412474B (de) Verwendung von wasserverdünnbaren kondensationsharzen als dispergiermittel für wasserverdünnbare pigmentkonzentrate
CA1135443A (en) Copolymers soluble in water in salt form and latex paints containing the same
GB2075523A (en) Bead polymerization process
AT311054B (de) Verfahren zur Herstellung von bläschenförmigen, vernetzten Polyesterharzkörnchen

Legal Events

Date Code Title Description
AHS Application shelved for other reasons than non-payment
PBP Patent lapsed