EP0141993A1 - Jodpräparat und Verfahren zum Adsorbieren von Jod - Google Patents
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Classifications
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- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/02—Treating gases
Definitions
- the invention relates to an iodine preparation containing iodine in the form of elemental iodine and / or iodine compounds and a carrier material.
- iodine in the form of an iodine preparation.
- Such iodine preparations are used, for example, in medicine as depot preparations.
- radioactive iodine isotopes in the form of iodine preparations and to have such iodine preparations available.
- the degree of separation for iodine also drops considerably with increasing moisture content of the zeolites or the atmosphere surrounding them. A decrease in the degree of separation can also be observed over time due to chemical aging. Furthermore, the zeolites impregnated with silver nitrate are sensitive to reducing pollutants. In particular due to the required silver nitrate impregnation, this material is associated with high manufacturing costs.
- the object of the present invention was therefore to provide an iodine preparation which overcomes the disadvantages mentioned above, is inexpensive to manufacture, can contain large amounts of iodine and is not sensitive to moisture and pollutants.
- an iodine preparation of the type mentioned in the introduction that it can be obtained by adsorbing iodine, in particular radioactive iodine, in the form of elemental iodine and / or iodine compounds on a layered lattice composed of a polymer containing interlayer molecules or ions forming, inorganic compound, which is able to form intercalation complexes with the elemental iodine or the iodine compounds, existing carrier material.
- the iodine preparation according to the invention is characterized in particular by the advantages that it is non-flammable and not sensitive to moisture or to pollutants such as solvents or nitrogen oxides.
- the iodine preparation according to the invention is subject to No noticeable signs of aging for years.
- the production costs for the iodine preparation according to the invention are relatively low, since the carrier material used does not have to be impregnated, as is required, for example, in the case of the zeolites used hitherto.
- disposal is relatively simple by direct cementation.
- An advantageous iodine preparation is obtained in particular by using an intercalation complex of a layered silicate with inorganic and / or organic interlayer cations as the carrier material.
- Layered silicates suitable for this purpose which are able to form intercalation complexes, occur as natural clay minerals.
- an onium layered silicate as the intercalation complex.
- onium ions come from elements of V. and VI. Main group of the periodic table in question, such as ammonium, phosphonium, stibonium and the like.
- Intercalation complexes of onium montmorillonites are particularly suitable as intercalation complexes of layered onium silicates.
- an intercalation complex which, as interlayer cations, H.aq. + - and / or NR 4 + - ions, where R is a substituted or unsubstituted, branched or straight chain alkyl group having, for example, 1 to 20 carbon atoms, a substituted or unsubstituted, branched or straight chain hydroxyalkyl group having, for example, 1 to 20 carbon atoms or a substituted or unsubstituted, branched or straight-chain alkoxy group having, for example, 1 to 20 carbon atoms and where the radicals R can be identical or different.
- a particularly suitable group of substituents for the radicals R are polyalkylene glycol, in particular polyethylene glycol.
- the iodine can be present both in the form of elemental iodine and in the form of iodine compounds.
- iodine compounds can in particular be alkyl iodides, such as methyl or ethyl iodide.
- the iodine according to the invention also be prepared as a transport medium or as storage material, for example for radioactive iodine isotopes.
- the invention also relates to a method for adsorbing iodine, in particular radioactive iodine, in the form of elemental iodine and / or iodine compounds on a support material, which is characterized in that g as support material a polymeric interlayer molecules or ions containing a layer itter forming, inorganic connects dun g, can form with elemental iodine or iodine compounds the intercalation complexes, are used.
- An intercalation complex of a layered silicate with inorganic and / or organic interlayer cations is preferably used as the carrier material.
- an onium layer silicate most preferably an onium montmorillonite, as the intercalation complex.
- an intercalation complex which is Hdaq. and / or NR 4 + ions, where R is a substituted or unsubstituted, branched or straight chain alkyl group having for example 1 to 20 carbon atoms, a substituted or unsubstituted, branched or straight chain hydroxyalkyl group having for example 1 to 20 carbon atoms or a substituted or unsubstituted means branched or straight-chain alkoxy group having, for example, 1 to 20 carbon atoms, and wherein the radicals R can be identical or different from one another.
- a particularly suitable group of substituents for the radicals R are polyalkylene glycol, in particular polyethylene glycol.
- Elemental iodine was adsorbed on various onium montmorillonites.
- the montmorillonite used comes from the Schwaiba mine in Lower Bavaria and can be represented by the following formula: Calcium ions are found here as interlayer cations; x for the iron content is less than 0.30.
- the elemental iodine was adsorbed on the onium montmorillonites produced using cations (1) to (4) at a temperature of 100 ° C. in a water vapor-saturated atmosphere.
- results in the table above show that, with the aid of the support materials used according to the invention, considerable amounts of iodine can be adsorbed even in an atmosphere saturated with water vapor. This is of great advantage particularly in the field of nuclear technology, since moisture must be expected in the event of accidents.
- results also show that, as a rule, over 90% of the adsorbed iodine can be released again from the listed onium montmorillonites. The release takes place here consistently at temperatures above 200 ° C, which in turn can be advantageous in the field of nuclear technology if a release at elevated temperature (below 200 ° C) is to be avoided.
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Abstract
@ Die Erfindung beschreibt ein Jodpräparat, enthaltend Jod in Form von elementarem Jod und/oder Jodverbindungen und ein Trägermaterial, das erhältlich ist durch Adsorbieren von Jod, insbesondere radioaktivem Jod, in Form von elementarem Jod und/oder Jodverbindungen an einem aus einer polymeren, Zwischenschichtmoleküle oder-ionen enthaltenden Schichtverbindung, die gegebenenfalls Interkalationskomplexe mit dem elementaren Jod oder den Jodverbindungen zu bilden vermag, bestehenden Trägermaterial.
Die Erfindung betrifft ebenso ein Verfahren zum Adsorbieren von Jod, insbesondere radioaktivem Jod, in Form von elementarem Jod und/oder Jodverbindungen an einem Trägermaterial, das dadurch gekennzeichnet ist, dass man als Trägermaterial eine polymere, Zwischenschichtmoleküle oder -ionen enthaltende Schichtverbindung, die gegebenenfalls Interkalationskomplexe mit dem elementaren Jod oder den Jodverbindungen zu bilden vermag, einsetzt.
Description
- Die Erfindung betrifft ein Jodpräparat, enthaltend Jod in Form von elementarem Jod und/oder Jodverbindungen und ein Trägermaterial.
- Auf vielen Anwendungsgebieten ist es erwünscht, Jod in Form eines Jodpräparates zu binden. Solche Jodpräparate werden beispielsweise in der Medizin als Depotpräparate eingesetzt. Insbesondere in kerntechnischen Anlagen ist es erwünscht, radioaktive Jodisotope in Form von Jodpräparaten zu binden und solche Jodpräparate zur Verfügung zu haben.
- Zum Adsorbieren von radioaktivem Jod an einem Träger- bzw. Sorptionsmaterial ist es auf dem Gebiet der Kerntechnik bisher üblich, als Sorptionsmaterial mit Kaliumjodid im- prägnierte Aktivkohle oder mit Silbernitrat imprägnierte Zeolithe zu verwenden. Die Verwendung dieser Materialien ist jedoch mit einer Reihe von Nachteilen verbunden.
- So ist mit KJ imprägnierte Aktivkohle darin nachteilig, daß sie brennbar ist, und somit bei Brand die Gefahr besteht, daß das adsorbierte, radioaktive Jod, z.B. 131J, in die Umgebung freigesetzt wird. Weiterhin sinkt der Abscheidegrad der Aktivkohle für Jod erheblich mit zunehmendem Feuchtigkeitsgehalt der Aktivkohle bzw. der diese umgebenden Atmosphäre. Der Abscheidegrad sinkt weiterhin im Verlaufe der Zeit aufgrund chemisch bedingter Alterungserscheinungen der Aktivkohle. Weiterhin ist Aktivkohle empfindlich gegenüber Schadstoffen, wie z.B. Lösungsmittel oder Stickoxide. Zudem ist die Abscheidekapazität von mit KJ imprägnierter Aktivkohle für Jod relativ gering und die Herstellungskosten sind durch wechselnde Chargenqualität und die notwendige KJ-Imprägnierung relativ hoch.
- Schließlich ist die Entsorgung der verbrauchten Aktivkohle als brennbarer radioaktiver Abfall aufwendig.
- Bei mit Silbernitrat imprägnierten Zeolithen sinkt ebenfalls der Abscheidegrad für Jod erheblich mit zunehmendem Feuchtigkeitsgehalt der Zeolithe bzw. der diese umgebenden Atmosphäre. Ebenso ist ein Abfallen des Abscheidegrades mit der Zeit aufgrund chemisch bedingter Alterungserscheinungen zu beobachten. Weiterhin sind die mit Silbernitrat imprägnierten Zeolithe gegenüber reduzierenden Schadstoffen empfindlich. Insbesondere bedingt durch die erforderliche Silbernitrat-Imprägnierung ist dieses Material mit hohen Herstellungskosten verbunden.
- Aufgabe der vorliegenden Erfindung war es deshalb, ein Jodpräparat zur Verfügung zu stellen, das die oben erwähnten Nachteile überwindet, insbesondere in der Herstellung billig ist, große Mengen an Jod enthalten kann sowie gegenüber Feuchtigkeit und Schadstoffen nicht empfindlich ist.
- Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch ein Jodpräparat der eingangs genannten Art dadurch gelöst, daß es erhältlich ist durch Adsorbieren von Jod, insbesondere radioaktivem Jod, in Form von elementarem Jod und/oder Jodverbindungen an einem aus einer polymeren, Zwischenschichtmoleküle oder -ionen enthaltenden, ein Schichtgitter bildenden, anorganischen Verbindung, die Interkalationskomplexe mit dem elementaren Jod oder den Jodverbindungen zu bilden vermag, bestehenden Trägermaterial.
- Das erfindungsgemäße Jodpräparat zeichnet sich insbesondere durch die Vorteile aus, daß es nicht brennbar und gegenüber Feuchtigkeit sowie gegenüber Schadstoffen, wie Lösungsmittel oder Stickoxide, nicht empfindlich ist.
- Weiterhin unterliegt das erfindungsgemäße Jodpräparat über Jahre hinweg keinen erkennbaren Alterungserscheinungen. Die Herstellungskosten für das erfindungsgemäße Jodpräparat sind relativ gering, da das verwendete Trägermaterial nicht imprägniert werden muß, wie es etwa im Falle der bisher verwendeten Zeolithe erforderlich ist. Bei erfindungsgemäßen Jodpräparaten, die radioaktive Jodisotope enthalten, ist die Entsorgung relativ einfach durch direkte Zementierung möglich. Ein vorteilhaftes Jodpräparat erhält man insbesondere dadurch, daß man als Trägermaterial einen Interkalationskomplex eines Schichtsilikates mit anorganischen und/oder organischen Zwischenschichtkationen einsetzt. Hierfür geeignete Schichtsilikate, die Interkalationskomplexe zu bilden vermögen, kommen als natürliche Tonminerale vor. Insbesondere ist es erfindungsgemäß bevorzugt als Interkalationskomplex ein Onium-Schichtsilikat einzusetzen. Als Onium-Ionen kommen beispielsweise solche von Elementen der V. und VI. Hauptgruppe des Periodensystems in Frage, wie etwa Ammonium, Phosphonium, Stibonium und dgl.. Als Interkalationskomplexe von Onium-Schichtsilikaten eignen sich ganz besonders Interkalationskomplexe von Onium-Montmorilloniten.
- Bei einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung setzt man einen Interkalationskomplex ein, der als Zwischenschichtkationen H.aq.+- und/oder NR4 +-Ionen enthält, wobei R eine substituierte oder unsubstituierte, verzweigt-oder geradkettige Alkylgruppe mit beispielsweise 1 bis 20 Kohlenstoffatomen, eine substituierte oder unsubstituierte, verzweigt- oder geradkettige Hydroxyalkylgruppe mit beispielsweise 1 bis 20 Kohlenstoffatomen oder eine substituierte oder unsubstituierte, verzweigt- oder geradkettige Alkoxygruppe mit beispielsweise 1 bis 20 Kohlenstoffatomen bedeutet und wobei die Reste R gleich oder voneinander verschieden sein können. Eine besonders geeignete Gruppe von Substituenten für die Reste R sind hierbei Polyalkylenglykol-,insbesondere Polyethylenglykolreste.
- Bei dem erfinaungsgemaßen Jodpräparat kann das Jod sowohl in Form von elementarem Jod als auch in Form von Jodverbindungen vorliegen. Solche Jodverbindungen können insbesondere Alkyljodide, wie Methyl- oder Ethyljodid, sein.
- Je nach Anwendungszweck kann das erfindungsgemäße Jod- . präparat auch als Transportmedium oder als Lagermaterial, beispielsweise für radioaktive Jodisotope, ausgebildet sein.
- Die Erfindung betrifft ebenso ein Verfahren zum Adsorbieren von Jod, insbesondere radioaktivem Jod, in Form von elementarem Jod und/oder Jodverbindungen an einem Trägermaterial, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man als Trägermaterial eine polymere, Zwischenschichtmoleküle oder -ionen enthaltende, ein Schichtgitter bildende, anorganische Verbin- dung, die Interkalationskomplexe mit dem elementaren Jod oder den Jodverbindungen zu bilden vermag, einsetzt.
- Bevorzugt setzt man als Trägermaterial einen Interkalationskomplex eines Schichtsilikates mit anorganischen und/ oder organischen Zwischenschichtkationen ein. Insbesondere ist es bevorzugt, als Interkalationskomplex ein Onium-Schichtsilikat, am meisten bevorzugt einen Onium-Montmorillonit, einzusetzen.
- Bei einer bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens setzt man einen Interkalationskomplex ein, der als Zwischenschichtkationen Hdaq. und/oder NR4 +-Ionen enthält, wobei R eine substituierte oder unsubstituierte, verzweigt- oder geradkettige Alkylgruppe mit beispielsweise 1 bis 20 Kohlenstoffatomen, eine substituierte oder unsubstituierte, verzweigt- oder geradkettige Hydroxyalkylgruppe mit beispielsweise 1 bis 20 Kohlenstoffatomen oder eine substituierte oder unsubstituierte, verzweigt- oder geradkettige Alkoxygruppe mit beispielsweise 1 bis 20 Kohlenstoffatomen bedeutet, und wobei die Reste R gleich oder voneinander verschieden sein können. Eine besonders geeignete Gruppe von Substituenten für die Reste R sind hierbei Polyalkylenglykol-, insbesondere Polyethylenglykolreste.
- Das nachfolgende Beispiel erläutert die Erfindung.
- An verschiedenen Onium-Montmorilloniten wurde elementares Jod adsorbiert. Der verwendete Montmorillonit stammt aus der Grube Schwaiba in Niederbayern und kann durch folgende Formel wiedergegeben werden:
- Die Onium-Montmorillonite wurden über Kationenaustauschreaktion hergestellt, wobei folgende Kationen (als Ammoniumchloride vorliegend) verwendet wurden:
- (1) N-(n-Hexadecyl)-N,N,N-trimethyl-ammonium
- (2) N-(Polyethylenglykol) x -N-(polyethylenglykol) y -N-(n-alkyl)-N-methyl-ammonium; x + y = 5
- (3) N,N-di-(n-Alkyl)-N-(2-hydroxy-n-propyl)-N-methylammonium
- bei der n-Alkylgruppe handelt es sich um ein Gemisch aus:
- n-Tetradecyl, C14H29 ca. 5 %,
- n-Hexadecyl, C16H33 ca. 25 % und
- n-Octadecyl, C18H37 ca. 65 %.
- bei der n-Alkylgruppe handelt es sich um ein Gemisch aus:
- (4) N-(t-Butyl)-N,N-di-(2-hydroxyethyl)-ammonium
- Die Adsorption des elementaren Jods an den unter Verwendung der Kationen (1) bis (4) hergestellten Onium-Montmorilloniten erfolgte bei einer Temperatur von 100°C in einer wasserdampfgesättigten Atmosphäre.
- Die Aufnahmekapazitäten für das elementare Jod bei diesen Bedingungen, die Freisetzungstemperatur zur Wiederfreisetzung des adsorbierten Jods sowie die prozentuale Freisetzung an Jod für die einzelnen Onium-Montmorillonite sind in nachstehender Tabelle gezeigt:
-
bei der n-Alkylgruppe handelt es sich um ein Gemisch mit folgender Zusammensetzung;
Claims (12)
1. Jodpräparat, enthaltend Jod in Form von elementarem Jod und/oder Jodverbindungen und ein Trägermaterial, e r h ä 1 t 1 i c n durch Adsorbieren von Jod, insbesondere radioaktivem Jod, in Form von elementarem Jod und/oder Jodverbindungen an einem aus einer polymeren, Zwischenschichtmoleküle oder -ionen enthaltenden, ein Schichtgitter bildenden, anorganischen Verbindung, die Interkalationskflmplexe mit dem elementarem Jod oder den Jodverbindungen zu bilden vermag, bestehenden Trägermaterial.
2. Jodpräparat nach Anspruch 1, dadurch gekenn- zeichnet, daß man als Trägermaterial einen Interkalationskömplex eines Schichtsilikates mit anorganischen und/oder organischen Zwischenschichtkationen einsetzt.
3. Jodpräparat nach Anspruch 2, dadurch gekenn- zeichnet, daß man als Interkalationskomplex ein Onium-Schichtsilikat einsetzt.
4. Jodpräparat nach Anspruch 3, dadurch gekenn- zeichnet, daß man als Interkalationskomplex einen Onium-Montmorillonit einsetzt.
5. Jodpräparat nach mindestens einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet , daß man einen Interkalationskomplex einsetzt, der als Zwischenschichtkationen H-aq.+- und/oder NR4 +-Ionen enthält, wobei R eine substituierte oder unsubstituierte, verzweigt- oder geradkettige Alkyl-, substituierte oder unsubstituierte, verzweigt- oder geradkettige Hydroxyalkyl-oder substituierte oder unsubstituierte, verzweigt- oder geradkettige Alkoxygruppe bedeutet und wobei die Reste R gleich oder voneinander verschieden sein können.
6. Jodpräparat nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet , daß es als Lagermaterial ausgebildet ist.
7. Jodpräparat nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet , daß es als Transportmedium ausgebildet ist.
8. Verfahren zum Adsorbieren von Jod, insbesondere radioaktivem Jod, in Form von elementarem Jod und/oder Jodverbindungen an einem Trägermaterial, dadurch gekennzeichnet , daß man als Trägermaterial eine polymere, Zwischenschichtmoleküle oder -ionen enthaltende, ein Schichtgitter bildende, anorganische Verbindung, die Interkalationskomplexe mit dem elementaren Jod oder den Jodverbindungen zu bilden vermag, einsetzt.
9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekenn- zeichnet, daß man als Trägermaterial einen Interkalationskomplex eines Schichtsilikates mit anorganischen und/oder organischen Zwischenschichtkationen einsetzt.
10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekenn- zeichnet, daß man als Interkalationskomplex ein Onium-Schichtsilikat einsetzt.
11. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekenn- zeichnet, daß man als Interkalationskomplex einen Onium-Montmorillonit einsetzt.
12. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 8 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß man einen Interkalationskomplex einsetzt, der als Zwischenschichtkationen H·aq+- und/oder NR4 +-Ionen enthält, wobei R eine substituierte oder unsubstituierte, verzweigt- oder geradkettige Alkyl-, substituierte oder unsubstituierte, verzweigt- oder geradkettige Hydroxyalkyl- oder substituierte oder unsubstituierte, verzweigt- oder geradkettige Alkoxygruppe bedeutet und wobei die Reste R gleich oder voneinander verschieden sein können.
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