EP0936631A2 - Carrier for radionuclides, method for fabricating the same and miniaturized radioactive source - Google Patents
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Definitions
- the invention relates to a method for manufacturing of a new carrier material for radionuclides with one increased compared to known carrier materials Absorbance for the radioactive substances.
- the invention also relates to the new Carrier material itself as well as miniaturized radioactive Radiation sources with increased dose rate, which under Using this material.
- the object of the invention was therefore to miniaturize radioactive sources with an increased, for medical applications sufficient dose rate to manufacture.
- the object of the invention is surprisingly simple by providing a modified carrier material solved with pore structure, which has an increased absorption capacity for radionuclides and according to claim 1 is manufactured.
- the addition of a polysaccharide to the carrier material when baking out achieves a fine pore structure, whereby a enlarged inner surface arises.
- the carrier material used for the production have an average grain diameter of 80 to 110 ⁇ m.
- the grain diameter of the polysaccharide should be preferably ⁇ 50 ⁇ m.
- the carrier materials used according to the invention For example, titanium dioxide, zirconium dioxide, Be aluminum oxide or silicon oxide. However, it does come generally all solid carrier materials in question, which in are able to take up radionuclides.
- water can be added with a few Drop of a, preferably 20%, surfactant solution can be shifted for better gliding ability
- Homogenizing the mass is carried out using conventional means such as one evacuable kneader, while also simultaneously any air pockets are removed. Should cylindrical carriers are made, so it can Forming the mass by extrusion or extrusion respectively. But also forming balls or tubes is possible with the kneadable mass. Then will the mass air-dried and then at one Temperature from 800 to 1300 ° C depending on the Carrier material until the formation of a pore structure annealed.
- the polysaccharide is added in a deficit.
- the ratio of carrier material to polysaccharide is between 6: 4 to 9: 1.
- 70 to 90% by mass of titanium dioxide is preferably mixed with 30 to 10% by mass of the polysaccharide.
- zirconium dioxide as a carrier material. If such a support is soaked in a conventional manner, for example with a 90 Sr (NO 3 ) 2 solution, dried and annealed at 1250 ° C., a strontium-90-titanate radiation source with an activity of 12-15 mCi / mm 3 can be used getting produced.
- the activity of the radiation source can be increased further if the carrier material produced according to the invention, which has a size of 0.6 to 0.8 mm 3 for a miniaturized radiation source, is soaked in small portions with the radionuclide solution and after each impregnation step brief tempering is carried out at 800 ° C for a maximum of 30 minutes. With an activity concentration of 7.5 to 10 mCi / ⁇ l, four impregnation steps are usually sufficient to achieve an activity of the miniature radiation source of 20 mCi / per mm 3 . After the last impregnation step, tempering takes place at 1000 to 1300 ° C (depending on the carrier material) for approx. One hour.
- the carrier impregnated with the radionuclide is in Stainless steel vessels of the same shape filled with a Provide sealing cap and laser welded.
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Abstract
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines neuen Trägermaterials für Radionuklide mit einem im Vergleich zu bekannten Trägermaterialien erhöhten Aufnahmevermögen für die radioaktiven Substanzen. Gegenstand der Erfindung sind auch das neue Trägermaterial selbst sowie miniaturisierte radioaktive Strahlungsquellen mit erhöhter Dosisleistung, die unter Verwendung dieses Materials hergestellt wurden.The invention relates to a method for manufacturing of a new carrier material for radionuclides with one increased compared to known carrier materials Absorbance for the radioactive substances. The invention also relates to the new Carrier material itself as well as miniaturized radioactive Radiation sources with increased dose rate, which under Using this material.
Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines neuen Trägermaterials für Radionuklide mit einem im Vergleich zu bekannten Trägermaterialien erhöhten Aufnahmevermögen für die radioaktiven Substanzen. Gegenstand der Erfindung sind auch das neue Trägermaterial selbst sowie miniaturisierte radioaktive Strahlungsquellen mit erhöhter Dosisleistung, die unter Verwendung dieses Materials hergestellt wurden.The invention relates to a method for manufacturing of a new carrier material for radionuclides with one increased compared to known carrier materials Absorbance for the radioactive substances. The invention also relates to the new Carrier material itself as well as miniaturized radioactive Radiation sources with increased dose rate, which under Using this material.
Für medizinische Anwendungen gewinnt die Miniaturisierung der radioaktiven Strahlungsquellen zunehmend an Bedeutung. So wird z.B. in der Tumortherapie und in der intravascularen Brachytherapie, das heißt der Bestrahlung der Innenwand von Blutgefäßen, mit eingeführten Miniaturquellen gearbeitet.The wins for medical applications Miniaturization of radioactive radiation sources increasingly important. For example, in the Tumor therapy and in the intravascular Brachytherapy, that is, the irradiation of the inner wall of blood vessels, with imported miniature sources worked.
Für die Herstellung der für solche Zwecke häufig eingesetzten Miniaturstrahlungsguellen des Isotopes Strontium-90 sind im wesentlichen zwei Verfahren bekannt. So wird bei der Herstellung von flächigen Strahlungsquellen eine Mischfällung AgCO3/90SrCO3/TiO2 mit anschließender Temperung des Niederschlages durchgeführt, wobei der entstehende Silberkuchen in die gewünschte Form gebracht wird. Zur Herstellung von miniaturisierten, zylindrisch geformten Strontium-90-Quellen ist es bekannt, einen vorgeformten Trägerkörper, der aus Titandioxid besteht, mit einer 90Sr(NO3)2-Lösung zu tränken, zu trocknen und anschließend oberhalb 1000°C zu glühen. Dabei bildet sich unlösliches Strontium-90-Titanat (90SrTiO3). Dieses Herstellungsverfahren wird beispielsweise in US-A-3.439.514 beschrieben (vgl. Ausführungsbeispiele). Diese Strahlungsquellen sind dadurch gekennzeichnet, daß sie eine Aktivität von lediglich 5 bis 7 mCi pro mm3 aufweisen. Diese Aktivität und die daraus resultierende Dosisleistung ist aber beispielsweise für die erwähnten medizinischen Anwendungen nicht ausreichend.Essentially two methods are known for producing the miniature radiation sources of the isotope strontium-90 which are frequently used for such purposes. Thus, in the production of sheet-like radiation sources wherein the resulting silver cake is brought into the desired form is a co-precipitation AgCO 3/90 SrCO 3 / TiO 2 was carried out, followed by heat treatment of the precipitate. For the production of miniaturized, cylindrical strontium 90 sources, it is known to impregnate a preformed carrier body, which consists of titanium dioxide, with a 90 Sr (NO 3 ) 2 solution, to dry it and then to anneal it above 1000 ° C. Insoluble strontium-90-titanate ( 90 SrTiO 3 ) is formed. This manufacturing process is described, for example, in US Pat. No. 3,439,514 (cf. exemplary embodiments). These radiation sources are characterized in that they have an activity of only 5 to 7 mCi per mm 3 . This activity and the resulting dose rate, for example, is not sufficient for the medical applications mentioned.
Aufgabe der Erfindung war es deshalb, miniaturisierte radioaktive Quellen mit einer erhöhten, für medizinische Anwendungen ausreichenden Dosisleistung herzustellen.The object of the invention was therefore to miniaturize radioactive sources with an increased, for medical applications sufficient dose rate to manufacture.
Die Aufgabe der Erfindung wird überraschend einfach durch Bereitstellung eines modifizierten Trägermaterials mit Porenstruktur gelöst, das ein erhöhtes Aufnahmevermögen für Radionuklide besitzt und gemäß Anspruch 1 hergestellt wird. Erfindungsgemäß wird durch den Zusatz eines Polysaccharides zum Trägermaterial beim Ausheizen eine feine Porenstruktur erzielt, wodurch eine vergrößerte innere Oberfläche entsteht. Vorzugsweise sollte das zur Herstellung eingesetzte Trägermaterial einen mittleren Korndurchmesser von 80 bis 110µm besitzen. Der Korndurchmesser des Polysaccharides sollte vorzugsweise < 50µm sein.The object of the invention is surprisingly simple by providing a modified carrier material solved with pore structure, which has an increased absorption capacity for radionuclides and according to claim 1 is manufactured. According to the invention, the addition of a polysaccharide to the carrier material when baking out achieves a fine pore structure, whereby a enlarged inner surface arises. Preferably should be the carrier material used for the production have an average grain diameter of 80 to 110 µm. The grain diameter of the polysaccharide should be preferably <50 µm.
Die erfindungsgemäß verwendeten Trägermaterialien können beispielsweise, Titandioxid, Zirkoniumdioxid, Aluminiumoxid oder Siliziumoxid sein. Es kommen jedoch generell alle festen Trägermaterialien in Frage, die in der Lage sind, Radionuklide aufzunehmen. The carrier materials used according to the invention For example, titanium dioxide, zirconium dioxide, Be aluminum oxide or silicon oxide. However, it does come generally all solid carrier materials in question, which in are able to take up radionuclides.
Als Polysaccharide werden vorzugsweise Stärke oder Cellulose eingesetzt. Stärke hat sich insbesondere in Kombination mit Titandioxid oder Zirkoniumdioxid als Trägermaterial bewährt.Starch or are preferably used as polysaccharides Cellulose used. Strength has grown particularly in Combination with titanium dioxide or zirconium dioxide as Carrier material proven.
Das im erfindungsgemäßen Verfahren gemäß Anspruch 1 zugesetzte Wasser kann gegebenenfalls mit wenigen Tropfen einer, vorzugsweise 20%igen, Tensidlösung versetzt werden, um eine bessere Gleitfähigkeit der Masse zu erreichen. Das Homogenisieren der Masse erfolgt mit üblichen Mitteln wie z.B. einem evakuierbaren Kneter, wobei auch gleichzeitig eventuelle Lufteinschlüsse entfernt werden. Sollen zylindrische Träger hergestellt werden, so kann das Formen der Masse durch Strangpressen bzw. Extrudieren erfolgen. Aber auch ein Formen von Kugeln oder Rohren ist mit der knetbaren Masse möglich. Anschließend wird die Masse luftgetrocknet und danach bei einer Temperatur von 800 bis 1300°C in Abhängigkeit vom Trägermaterial bis zum Entstehen einer Porenstruktur getempert.That in the method according to the invention according to claim 1 water can be added with a few Drop of a, preferably 20%, surfactant solution can be shifted for better gliding ability To reach mass. Homogenizing the mass is carried out using conventional means such as one evacuable kneader, while also simultaneously any air pockets are removed. Should cylindrical carriers are made, so it can Forming the mass by extrusion or extrusion respectively. But also forming balls or tubes is possible with the kneadable mass. Then will the mass air-dried and then at one Temperature from 800 to 1300 ° C depending on the Carrier material until the formation of a pore structure annealed.
Das Polysaccharid wird erfindungsgemäß im Unterschuß zugegeben. Das Verhältnis Trägermaterial zu Polysaccharid beträgt zwischen 6:4 bis 9:1. Im Falle von Titandioxid als Träger werden vorzugsweise 70 bis 90 Masse% Titandioxid mit 30 bis 10 Masse% des Polysaccharides versetzt. Das Gleiche gilt für Zirkoniumdioxid als Trägermaterial. Wird ein solcher Träger z.B. mit einer 90Sr (NO3)2-Lösung in üblicher Weise getränkt, getrocknet und bei 1250°C geglüht, so kann eine Strontium-90-Titanat-Strahlungsquelle mit einer Aktivität von 12-15 mCi/mm3 hergestellt werden. According to the invention, the polysaccharide is added in a deficit. The ratio of carrier material to polysaccharide is between 6: 4 to 9: 1. In the case of titanium dioxide as a carrier, 70 to 90% by mass of titanium dioxide is preferably mixed with 30 to 10% by mass of the polysaccharide. The same applies to zirconium dioxide as a carrier material. If such a support is soaked in a conventional manner, for example with a 90 Sr (NO 3 ) 2 solution, dried and annealed at 1250 ° C., a strontium-90-titanate radiation source with an activity of 12-15 mCi / mm 3 can be used getting produced.
Die Aktivität der Strahlungsquelle kann erfindungsgemäß noch erhöht werden, wenn das gemäß der Erfindung hergestellte Trägermaterial, das für eine miniaturisierte Strahlungsquelle eine Größe von 0,6 bis 0,8 mm3 hat, in kleinen Portionen mit der Radionuklidlösung getränkt wird und nach jedem Tränkschritt eine kurzzeitige Temperung bei 800 °C für maximal 30 Minuten durchgeführt wird. Bei einer Aktivitätskonzentration von 7,5 bis 10 mCi/µl sind dabei in der Regel vier Tränkschritte ausreichend, um eine Aktivität der Miniaturstrahlungsquelle von 20 mCi/pro mm3 zu erreichen. Nach dem letzten Tränkschritt erfolgt eine Temperung bei 1000 bis 1300°C (je nach Trägermaterial) für ca. eine Stunde.According to the invention, the activity of the radiation source can be increased further if the carrier material produced according to the invention, which has a size of 0.6 to 0.8 mm 3 for a miniaturized radiation source, is soaked in small portions with the radionuclide solution and after each impregnation step brief tempering is carried out at 800 ° C for a maximum of 30 minutes. With an activity concentration of 7.5 to 10 mCi / µl, four impregnation steps are usually sufficient to achieve an activity of the miniature radiation source of 20 mCi / per mm 3 . After the last impregnation step, tempering takes place at 1000 to 1300 ° C (depending on the carrier material) for approx. One hour.
Anschließend wird zur abschließenden Herstellung der Strahlungsquelle in üblicher Art und Weise gekapselt, d.h., der mit dem Radionuklid getränkte Träger wird in formgleiche Edelstahlgefäße eingefüllt, mit einem Verschlußdeckel versehen und laserverschweißt.Then the final production of the Encapsulated radiation source in the usual way, i.e., the carrier impregnated with the radionuclide is in Stainless steel vessels of the same shape filled with a Provide sealing cap and laser welded.
Nachfolgend wird die Erfindung an Ausführungsbeispielen näher erläutert, ohne sie darauf einzuschränken.The invention is illustrated below using exemplary embodiments explained in more detail without restricting them.
Claims (12)
dadurch gekennzeichnet, daß
man ein zur Aufnahme von Radionukliden geeignetes festes Trägermaterial mit einem Polysaccharid im Verhältnis von 6:4 bis 9:1 trocken mischt, anschließend bis zum Entstehen einer knetbaren Masse Wasser zusetzt, die Masse homogenisiert, trocknet und bis zum Entstehen einer Porenstruktur bei Temperaturen zwischen 800 bis 1300 °C tempert.Process for the production of a carrier material for radioactive substances,
characterized in that
a dry carrier material suitable for taking up radionuclides is mixed dry with a polysaccharide in a ratio of 6: 4 to 9: 1, then water is added until a kneadable mass is formed, the mass is homogenized, dried and until a pore structure is formed at temperatures between 800 and 800 tempered up to 1300 ° C.
dadurch gekennzeichnet, daß
die Masse nach dem Homogenisieren und vor dem Trocknen in die gewünschte Form gebracht wird.Method according to claim 1,
characterized in that
the mass is brought into the desired shape after homogenization and before drying.
dadurch gekennzeichnet, daß
ein festes Trägermaterial mit einem mittleren Korndurchmesser von 80 bis 110µm eingesetzt wird.The method of claim 1 or 2,
characterized in that
a solid carrier material with an average grain diameter of 80 to 110 µm is used.
dadurch gekennzeichnet, daß
ein festes Trägermaterial mit einem mittlerem Korndurchmesser von 90 bis 100 µm eingesetzt wird.Method according to claim 3,
characterized in that
a solid carrier material with an average grain diameter of 90 to 100 µm is used.
dadurch gekennzeichnet, daß
als festes Trägermaterial Titandioxid (TiO2), Zirkoniumdioxid (ZrO2), Aluminiumoxid (Al2O3) oder Siliziumdioxid (SiO2) eingesetzt wird.Method according to one of claims 1 to 4,
characterized in that
Titanium dioxide (TiO 2 ), zirconium dioxide (ZrO 2 ), aluminum oxide (Al 2 O 3 ) or silicon dioxide (SiO 2 ) is used as the solid carrier material.
dadurch gekennzeichnet, daß
ein Polysaccharid mit einem Korndurchmesser < 50µm zugesetzt wird. Method according to one of claims 1 to 5,
characterized in that
a polysaccharide with a grain diameter of <50 µm is added.
dadurch gekennzeichnet, daß
als Polysaccharid Stärke oder Cellulose Verwendung findet.Method according to one of claims 1 to 6,
characterized in that
starch or cellulose is used as polysaccharide.
dadurch gekennzeichnet, daß
bei der Verwendung von Titandioxid als Trägermaterial 70 bis 90 Masse% TiO2 mit 30 bis 10 Masse% des Polysaccharides gemischt werden, und die Temperung der Masse bei 900 bis 1000°C erfolgt.Method according to one of claims 1 to 7,
characterized in that
when using titanium dioxide as the carrier material 70 to 90% by mass of TiO 2 are mixed with 30 to 10% by mass of the polysaccharide, and the mass is annealed at 900 to 1000 ° C.
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