EP2954032A1 - Utilisation d'une composition d'additif pour reduire les emissions d'oxyde d'azote emises par un moteur a combustion - Google Patents

Utilisation d'une composition d'additif pour reduire les emissions d'oxyde d'azote emises par un moteur a combustion

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EP2954032A1
EP2954032A1 EP14706893.6A EP14706893A EP2954032A1 EP 2954032 A1 EP2954032 A1 EP 2954032A1 EP 14706893 A EP14706893 A EP 14706893A EP 2954032 A1 EP2954032 A1 EP 2954032A1
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EP
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diamine
additive composition
composition according
tallow
alkyl radical
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Withdrawn
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EP14706893.6A
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Antoine Vanlaer
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Desaga Alain
Original Assignee
Desaga Alain
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    • C10L10/00—Use of additives to fuels or fires for particular purposes
    • C10L10/02—Use of additives to fuels or fires for particular purposes for reducing smoke development

Definitions

  • the present invention relates to the use of a composition for reducing the emissions of exhaust pollutants, in particular nitrogen oxides, from a combustion engine fitted for example with a motor vehicle, a ship, an aircraft or a generator.
  • a combustion engine fitted for example with a motor vehicle, a ship, an aircraft or a generator.
  • Liquid fuels and fuels are used in many fields, such as aeronautics, automobiles, marine vessels, and heating.
  • a liquid fuel is a liquid compound capable of uniting with an oxidant (almost always the dioxygen of air) and capable of burning like LPG, FOD, heavy fuel oil and assimilated products; while a fuel is a fuel that feeds an internal combustion engine.
  • a fuel or liquid fuel may be a mixture of several hundred hydrocarbons. These can be derived from the refining of crude oil of fossil origin or can be synthesized according to the Fischer-Tropsch process from fossil carbon (coal, gas) or biomass.
  • the fuels are indeed in general mixtures of hydrocarbons: for gasoline, one can count about 20 to 30% of alkanes of formula CnH 2n + 2 , 5% of cycloalkanes, 30 to 45% of alkenes and at 45% aromatics Vegetable oils or fatty acid methyl esters (FAMEs) may be added to these compounds
  • fuel be it gasoline, diesel, compressed natural gas (CNG or LNG) or LPG
  • hydrocarbons can be simple small molecules such as methane, the main component of natural gas, or large complex molecules. During combustion, these molecules fragment. Ideally, they decompose completely in C0 2 and water vapor, but some escape unchanged or partially degraded in the form of hydrocarbons (HC) or carbon monoxide (CO).
  • HC hydrocarbons
  • CO carbon monoxide
  • PM particulate matter
  • PM consists mainly of soot particles with volatile hydrocarbons and some sulphate and metal residues from fuel and engine lubricants.
  • the other main pollutant present in the exhaust gas results from the fact that the fuel is burned with air, which is composed of 80% nitrogen, not with pure oxygen. At high temperature, nitrogen forms nitrogen oxides (NO x ) in the combustion chamber. The more efficient the combustion, the higher the temperatures will be, resulting in higher emissions of NO x .
  • gas oil naturally contains several components that increase emissions of particles and nitrogen oxides (NO x). This is sulfur and aromatic hydrocarbons (PAHs).
  • NO x nitrogen oxides
  • PAHs sulfur and aromatic hydrocarbons
  • Euro emission standards are implemented on off-schedule dates for cars, light commercial vehicles, motorcycles and trucks.
  • the standards differ between the different types of engines (spark ignition engines (petrol, LPG ...) or diesel engines) and vehicles, even in the selected units, compared to the distance traveled (for example g / km), except for heavy vehicles where they are related to the developed energy (eg g / kWh).
  • the NEDC (New European Driving Cycle) driving cycle, set up in 1973, will be replaced in 2014 at the latest, under the Euro 6 standard, by the WLTC (Harmonized Worldwide Test Procedure for passenger cars and light commercial vehicles), designed to be as close as possible to actual operating conditions.
  • the maximum nitrogen oxide emission standards are 80 mg / km for a diesel vehicle and 60 mg / km for a gasoline or LNG / LPG powered vehicle. These pollutant emissions are measured during a standard NEDC driving cycle that lasts 20 minutes. It includes a first phase of driving typified "city” followed by a faster driving phase typified "road”. The average speed during this cycle is 33 km / h.
  • EGR Exhaust Gas Recirculation
  • Automotive catalysts, traps and filters built into a properly designed engine system can virtually eliminate all pollutant emissions under most driving conditions. Catalysts generally need to reach an adequate operating temperature, but with modern systems this can be achieved in a few seconds.
  • the object of the present invention is to propose a new additive composition which avoids, at least in part, the aforementioned drawbacks.
  • the present invention relates to the use of an additive composition for reducing nitrogen oxide (NO x ) emissions, such as nitrous oxide emissions, emitted during the combustion of a fuel. or a fuel, for example by a combustion heat engine, said composition comprising, by weight, relative to the total weight of said composition, from 5 to 95% of a mixture of at least a first and a second fatty diamine, said diamines being different, and from 5 to 95% of at least one solvent.
  • NO x nitrogen oxide
  • FIG. 1 represents the diagram of the actual driving speeds of the 60NERV driving cycle in time (seconds) as a function of the speed in km / h produced for the experimental tests.
  • the present invention relates to the use of an additive composition to reduce emissions of nitrogen oxides (NO x emitted during the combustion of a fuel or a fuel, example by a combustion engine, said composition comprising, by weight, relative to the total weight of said composition, from 5 to 95% of a mixture of at least a first and a second fatty diamine, said diamines being different, and from 5 to 95% of at least one solvent.
  • an additive composition to reduce emissions of nitrogen oxides (NO x emitted during the combustion of a fuel or a fuel, example by a combustion engine
  • said composition comprising, by weight, relative to the total weight of said composition, from 5 to 95% of a mixture of at least a first and a second fatty diamine, said diamines being different, and from 5 to 95% of at least one solvent.
  • the Applicant has surprisingly discovered that the use of an additive composition as described above makes it possible to reduce nitrogen oxide emissions, such as nitrous oxide (N 2 0) in the chambers. combustion of a machine (such as a generator, a boiler) or a combustion vehicle, such as a motor vehicle.
  • nitrogen oxide emissions such as nitrous oxide (N 2 0) in the chambers. combustion of a machine (such as a generator, a boiler) or a combustion vehicle, such as a motor vehicle.
  • the nitrogen oxides NO x are emissions comprising nitrogen monoxide NO, nitrogen dioxide NO 2 , nitrous oxide nitrous oxide N 2 0, dinitrogen pentoxide N 2 0 5, the dinitrogen tetroxide N 2 0 4, and dinitrogen trioxide N 2 0 3 or a mixture thereof.
  • the additive composition according to the invention is generally poured directly into the tank of the machine, the combustion vehicle or into the tank of a service station.
  • an amount of 0.01 to 10%, preferably 0.01 to 8% and even more preferably 0.01 to 3% by weight. volume of the additive composition relative to the total volume of the tank, is suitable for reducing nitrogen oxide emissions.
  • said first and second diamines that are suitable for the present invention are chosen from a diamine comprising at least one saturated or unsaturated fatty acid radical comprising from 4 to 20, preferably from 8 to 18, carbon atoms, such that decyl radical, stearyl, oleyl, ricinoleyl, linoleyl, lauryl, myristyl, capryl and palmityl or a mixture of C 4 -C 2 O alkyl chains, preferably C 8 -C 8 chains, such as coconut, tallow or coconut chains; (Alkyl radical derived from coconut fatty acid, tallow or coconut).
  • the first diamine corresponds to the following formula I:
  • n 1 and 8
  • R 26 , R 27 , R 28 and R 29 are independently of each other: hydrogen, a linear or branched C 1 -C 4 alkyl radical, or a linear or branched C 4 -C 30 alkyl radical; , preferably C 8 -C 2 o, provided that at least one of R 26, R 27, R 28 and R 29 is a linear or branched alkyl radical C 4 -C 30, preferably C 8 -C 20 .
  • R 26 , R 27 , R 28 and R 29 carries the linear or branched C 4 -C 30 , preferably linear, C 8 -C 20 alkyl radical.
  • R 26 , R 27 , R 28 and R 29 are hydrogen.
  • C 3 o is chosen from: a decyl, stearyl, oleyl, ricinoleyl, linoleyl, lauryl, myristyl, capryl and palmityl radical or alkyl radical derived from coconut, tallow or coconut fatty acid (mixture of C 4 alkyl chains) -C 20, preferably C 8 -C 8).
  • the first diamine is chosen from N-octyl-1,3-propylene diamine, N-decyl-1,3-propylene diamine, N-dodecyl-1,3-propylene diamine, N-tetradecyl-1,3-propylene diamine, N-octodecyl-1,3-propylene diamine, N-oleyl-1,3 propylene diamine, and N-alkyl 1,3 propylene diamine, the alkyl radical of which is derived from a coconut, tallow or coconut fatty acid, or a mixture thereof.
  • N-oleyl-1,3-propylene diamine compound corresponds to the CAS number
  • the first diamine is present in the additive composition at a content by weight, based on the total weight of the composition of 1 to 35%, preferably 8 to 22% and even more preferably 12 to 17%.
  • the second diamine is a polyethoxylated alkyl diamine.
  • a polyethoxylated alkyl diamine or a mixture of several polyethoxylated alkyl diamines suitable for the present invention is preferably a compound of formula II below:
  • R is a C 3 -C 2 alkyl radical
  • the alkyl radical has a molecular weight between 220 and 515 g / mol.
  • the polyethoxylated alkyl diamine is at least one compound chosen from: N, N ', N'-tris (2-hydroxyethyl) -N-tallow-1, 3 propylene diamine; N, N ', N'-polyoxyethylene (25) -N-tallow-1,3 propylene diamine; N, N ', N'-polyoxyethylene (20) -N-tallow-1,3-propylene diamine; N, N ', N'-polyoxyethylene (15) -N-tallow-1, 3 propylene diamine; N, N ', N'-polyoxyethylene (12) -N-tallow-1,3-propylene diamine N, N', N'-polyoxyethylene (10) -N-tallow-1,3-propylene diamine, N, N ', N'-polyoxyethylene (7) -N-tallow-1,3-propylene diamine and N, N ', N'-polyoxyethylene (3) -
  • the polyethoxylated alkyl diamine is at least one selected from: N, N ', N'-polyoxyethylene (25) -N-tallow-1,3 propylene diamine; N, N ', N'-polyoxyethylene (10) -N-tallow-1,3-propylene diamine, and N, ⁇ ', ⁇ '-polyoxyethylene (7) -N-tallow-1,3 propylene diamine, or one of their mixtures.
  • the 7 mole compound of ethylene oxide (N, N ', N'-polyoxyethylene (7) -N-tallow-1, 3 propylene diamine) is preferred. It is liquid at ambient (25 ° C) and comprises about 3% C i4, 30% of C 6, 40% of C 5, 26% of C i8 and 1% of C 2 o It is known as a wetting, dispersing and emulsifying agent.
  • the DINORAMOX ® S7 product of the company CECA Arkema GROUP is particularly suitable for the present composition.
  • the second diamine is present in the additive composition at a content by weight, based on the total weight of the composition of 4 to 90%, preferably 55 to 85% and even more preferably 60 to 78%.
  • the solvent that is suitable for the present invention is chosen from isopropylbenzene, gasoline, fuel oil, and kerosene, or a mixture thereof, preferably the solvent is chosen from isopropylbenzene and / or gasoline.
  • the solvent suitable for the present invention is isopropylbenzene (CAS No. 98-82-8).
  • the solvent is present in the additive composition at a content by weight, based on the total weight of the composition of 5 to 95%, preferably 7 to 25% and even more preferably 12 to 19%.
  • the additive composition comprises, by weight, relative to the total weight of the emulsion:
  • the emissions of nitrogen oxide emitted by a combustion engine operating with a fuel additive of the composition according to the invention are reduced by about 15% compared to a combustion engine in which the fuel does not contain the additive composition according to the invention as demonstrated in the experimental section below.
  • the additive composition of the invention may be prepared according to the method described below.
  • This process comprises the following steps:
  • the reheating step i) is carried out at a temperature between 30 ° C and 50 ° C, preferably between 35 ° C and 45 ° C, and even more preferably at 40 ° C.
  • stirring is between 20 rpm and 50 rpm during reheating i).
  • reheating and stirring take place at least for 5 days.
  • the solvent is isopropylbenzene, so that the emulsifying composition from step ii) is still liquid at temperatures between 0 ° C and 20 ° C.
  • the present invention also relates to a method for reducing the nitrogen oxide emissions emitted by a combustion engine, said method comprising a step of adding to a fuel an additive composition comprising, by weight, with respect to total weight of said composition, from 5 to 95% of a mixture of at least a first and a second fatty diamine, said diamines being different, and from 5 to 95% of a solvent.
  • Example 2 Composition of the Additive Composition According to the Invention Tested
  • the additive composition comprises, by weight, relative to the total weight of the composition:
  • the additive composition according to the invention has been prepared by:
  • composition For the rest of the description, this composition will be called COMP 1.
  • Example 2 Assessment of the influence of the additive composition of the invention on the emission of pollutants to the nitrogen oxide exhaust NO x (NO, N0 2 and N 2 0) was carried out on a Euro IV definition SCANIA heavy vehicle test vehicle, with a run of around 17000 km between the two configurations.
  • Configuration B SCANIA R420 Euro IV operating with the same commercial type diesel oil additive 1/1000 with the additive composition according to the present invention (COMP 1), after a rolling of 17000 km.
  • the test according to configuration B was carried out 15 minutes after the addition of the additive composition according to the invention in the gas oil.
  • test program included:
  • the measurements carried out concerned the emissions of regulated pollutants NO x and in particular NO + N0 2 and N 2 0, on a cycle of "60NERV" on the technical requirements laid down by Directives 72/306 / EEC and 2005/21 / EC .
  • the analytical methods used are those imposed by the regulations in force, namely chemiluminescence analysis for NO x .
  • the devices used are presented in ⁇ 2.2.1.
  • the speed measurement is displayed on a digital indicator and is calculated from the distance and time indications.
  • This driving guide allows the driver of the vehicle to follow the test cycle defined in Figure 1.
  • the main information is:
  • the gases were taken through a total flow dilution tunnel (POP sampling system).
  • the nitrogen oxides NO x (NO + N0 2 and N 2 0) were on a TOPAZE 2010 analyzer (chemiluminescence type).
  • the ambient air sample is analyzed on the same analyzer and on the same measurement ranges as those used for the sample of the diluted exhaust gas.
  • Table 1 shows the NO x emissions (NO + N0 2 + N 2 0) on the "60NERV" cycle.
  • Table 1 As illustrated in Table 1, the additive composition according to the invention makes it possible to reduce NO x oxide emissions emitted by a fuel oil fuel by 14.5% compared to a comparative diesel fuel not comprising the additive according to the invention.
  • Table 2 shows N 2 O 2 nitroxide emissions on the "60 NERV" cycle.
  • the additive composition according to the invention makes it possible to reduce the emissions of nitrogen oxides and in particular the nitrous oxide emissions, released into the atmosphere during of burning a fuel.

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Abstract

La présente invention a pour objet l'utilisation d'une composition d'additif pour réduire les émissions d'oxyde d'azote émises lors de la combustion d'un carburant, par exemple par moteur thermique à combustion, ladite composition, comprenant en poids, par rapport au poids total de ladite composition, de 5 à 95% d'un mélange d'au moins une première et une seconde diamines grasses, lesdites diamines étant différentes, et de 5 à 95% d'un solvant.

Description

UTILISATION D'UNE COMPOSITION D'ADDITIF POUR REDUIRE LES EMISSIONS D'OXYDE D'AZOTE EMISES PAR UN MOTEUR A COMBUSTION
Domaine de l'invention
La présente invention se rapporte à l'utilisation d'une composition pour réduire les émissions de polluants à l'échappement, en particulier les oxydes d'azote, d'un moteur à combustion équipant par exemple, un véhicule à moteur, un navire, un aéronef ou encore un groupe électrogène. Etat de la technique
Les carburants et combustibles liquides sont utilisés dans de nombreux domaines, tels que l'aéronautique, l'automobile, les embarcations maritime, ou encore le chauffage.
Selon l'invention, un combustible liquide est un composé liquide susceptible de s'unir à un oxydant (presque toujours le dioxygène de l'air) et capable de se consumer comme le GPL, FOD, fioul lourd et produits assimilés ; tandis qu'un carburant est un combustible qui alimente un moteur à combustion interne.
Un carburant ou un combustible liquide peut-être un mélange de plusieurs centaines d'hydrocarbures. Ces derniers peuvent être issus du raffinage du pétrole brut d'origine fossile ou être synthétisés selon le procédé de Fischer-Tropsch à partir de carbone fossile (charbon, gaz) ou de biomasse. Les carburants sont en effet en général des mélanges d'hydrocarbures : pour l'essence, on peut compter environ 20 à 30% d'alcanes de formule CnH2n+2, 5% de cycloalcanes, 30 à 45% d'alcènes et 30 à 45% d'aromatiques Des huiles végétales ou des esters méthyliques d'acides gras (EMAG) peuvent être additionnés à ces composés
La combustion complète de l'essence ou de gazole avec de l'oxygène pur ne produirait que du dioxyde de carbone (C02), de la vapeur d'eau (H20), et de l'énergie. Cependant, dans la réalité, il est impossible de brûler complètement les carburants et il y a donc toujours quelques émissions de carburant imbrûlé ou partiellement brûlé ainsi que des oxydes d'azote (NOx) provenant de l'azote présent dans l'air.
En effet, le carburant, que ce soit l'essence, le gazole, le gaz naturel comprimé (GNC ou GNL) ou le GPL, est composé d'hydrocarbures. Ceux-ci peuvent être de petites molécules simples comme le méthane, composant principal du gaz naturel, ou de grandes molécules complexes. Pendant la combustion, ces molécules se fragmentent. D'une manière idéale, elles se décomposent complètement en C02 et en vapeur d'eau, mais certaines s'échappent inchangées ou partiellement dégradées sous forme d'hydrocarbures (HC) ou de monoxyde de carbone (CO). Pour les moteurs diesel plus particulièrement, mais aussi pour les moteurs à essence à injection directe, une partie du carburant se transforme en particules (PM). Les PM sont constituées principalement de particules de suie avec des hydrocarbures volatils et quelques résidus sulfatés et métalliques provenant du carburant et des lubrifiants pour moteurs. L'autre polluant principal présent dans les gaz d'échappement résulte du fait que la combustion du carburant s'effectue avec l'air, qui est composé à 80% d'azote, pas avec de l'oxygène pur. A haute température, l'azote forme des oxydes d'azote (NOx) dans la chambre de combustion. Plus la combustion est efficace, plus les températures seront élevées d'où des émissions plus importantes de NOx.
En particulier, le gasoil contient naturellement plusieurs composants qui augmentent les émissions de particules et d'oxydes d'azote (NOx). Il s'agit du soufre et des hydrocarbures aromatiques (HAP).
Afin de réduire la pollution atmosphérique due au transport routier, l'Europe a mis en place des normes européennes d'émission, dites normes Euro. En effet, 0,1 tonne de ΝΟχ engendre 300 tonnes de C02. En outre, les oxydes d'azote NOx présentent un effet destructeur sur la couche d'ozone.
Ces normes Euro sont des règlements de l'Union européenne qui fixent les limites maximales de rejets polluants pour les véhicules roulants. Il s'agit d'un ensemble de normes de plus en plus strictes s'appliquant aux véhicules neufs. Les émissions de C02 (résultant naturellement de la combustion de matières carbonées) ne sont pas prises en compte dans ces normes car ce gaz n'est pas considéré par la législation automobile européenne comme un gaz polluant direct.
La mise en œuvre des normes d'émissions « Euro » se fait à des dates décalées pour les automobiles, les véhicules utilitaires légers, les motos et les poids-lourds. Les normes diffèrent entre les différents types de moteurs (moteurs à allumage commandé (essence, GPL...) ou moteurs Diesel) et de véhicules, jusque dans les unités choisies, rapportées à la distance parcourue (par exemple g/km), sauf pour les véhicules lourds où elles sont rapportées à l'énergie développée (par exemple g/kWh). Le cycle de conduite automobile NEDC (nouveau cycle européen de conduite), mis en place en 1973, sera remplacé en 2014 au plus tard, dans le cadre de la norme Euro 6, par le cycle WLTC ( procédure d'essai mondiale harmonisée pour les voitures particulières et véhicules utilitaires légers), conçu pour être le plus proche possible des conditions d'utilisation réelles.
Par exemple, les normes maximales d'émission d'oxyde d'azote sont de 80 mg/km pour un véhicule à moteur diesel et de 60 mg/km pour un véhicule à moteur essence ou fonctionnant au GNL/GPL. Ces émissions de polluants sont mesurées durant un cycle de conduite normalisé NEDC qui dure 20 minutes. Il comprend une première phase de conduite typée "ville" suivi d'une phase de conduite plus rapide typée "route". La vitesse moyenne durant ce cycle est de 33 km/h.
Les normes évoluent régulièrement et forcent les constructeurs de moteurs à modifier les technologies employées moyennant des investissements lourds. D'ailleurs, une norme Euro 6.2 encore plus contraignante est attendue pour 2017 ou 2018.
Pour se conformer à cette réglementation, diverses solutions ont été proposées dans l'état de la technique.
Une solution consiste à injecter de l'urée sur les gaz d'échappement pour provoquer une réaction chimique qui transforme les oxydes d'azote. Cependant, cette solution présente l'inconvénient d'être assez coûteuse.
Egalement, le contrôle des processus de carburation et de combustion offre un moyen d'obtenir des réductions d'émissions à la sortie du moteur. Les systèmes mécaniques comme le recyclage des gaz d'échappement (Exhaust Gas Recirculation ou EGR) donnent également aux motoristes l'occasion de réduire des émissions spécifiques dans des conditions de fonctionnement appropriées. Par exemple, le système EGR réutilise une partie des gaz d'échappement afin de baisser la température de combustion et réduire les émissions de NOx à la sortie du moteur.
Les catalyseurs automobiles, les pièges et les filtres intégrés à un système moteur conçu correctement peuvent pratiquement éliminer toutes les émissions polluantes dans la plupart des conditions de conduite. Les catalyseurs ont généralement besoin d'atteindre une température adéquate de fonctionnement, mais avec les systèmes modernes, celle-ci peut être obtenue en quelques secondes.
Cependant, ces derniers ne sont pas satisfaisants pour réduire les émissions d'oxydes d'azote.
Par conséquent, il existe un besoin dans l'état de la technique de fournir une nouvelle composition d'additif permettant de réduire les émissions de polluants à l'échappement de moteur à combustion et en particulier de réduire les émissions d'oxyde d'azote (NOx).
Résumé de l'invention
La présente invention a pour but de proposer une nouvelle composition d'additif qui évite au moins en partie les inconvénients précités.
La présente invention a pour objet l'utilisation d'une composition d'additif pour réduire les émissions d'oxydes d'azote (NOx), telles que les émissions de protoxyde d'azote, émises lors de la combustion d'un carburant ou d'un combustible , par exemple par un moteur thermique à combustion, ladite composition, comprenant en poids, par rapport au poids total de ladite composition, de 5 à 95% d'un mélange d'au moins une première et une seconde diamines grasses, lesdites diamines étant différentes, et de 5 à 95% d'au moins un solvant.
Dans la présente invention à moins qu'il n'en soit spécifié autrement, l'indication d'un intervalle de valeurs de « X à Y », s'entend comme incluant les valeurs X et Y.
Description de la figure
la figure 1 représente le diagramme des vitesses de roulages réels du cycle de conduite 60NERV en temps (secondes) en fonction de la vitesse en km/h réalisé pour les essais expérimentaux.
Description de l'invention
Tel que susmentionné, la présente invention a pour objet l'utilisation d'une composition d'additif pour réduire les émissions d'oxyde d'azote (NOx, émises lors de la combustion d'un carburant ou d'un combustible , par exemple par un moteur thermique à combustion, ladite composition, comprenant en poids, par rapport au poids total de ladite composition, de 5 à 95% d'un mélange d'au moins une première et une seconde diamines grasses, lesdites diamines étant différentes, et de 5 à 95% d'au moins un solvant.
Le Demandeur a découvert de manière surprenante que l'utilisation d'une composition d'additif telle que décrite ci-dessus permettait de réduire les émissions d'oxyde d'azote, comme le protoxyde d'azote (N20) dans les chambres de combustion d'une machine (comme un groupe électrogène, une chaudière) ou d'un véhicule à combustion, tel qu'un véhicule automobile.
En effet, il n'était pas évident qu'en améliorant le pouvoir comburivore d'un véhicule à moteur qui est connue pour entraîner l'augmentation des températures à l'intérieur des chambres de combustions du moteur, et donc pour augmenter les émissions de Nox, on obtiendrait au contraire une composition d'additif capable de baisser de manière très significative les émissions d'oxydes d'azote comme cela sera démontré ci-dessous dans les essais expérimentaux.
Selon l'invention, les oxydes d'azote NOx sont des émissions regroupant le monoxyde d'azote NO, le dioxyde d'azote N02, le monoxyde de diazote (protoxyde d'azote) N20, le pentaoxyde de diazote N205, le tétraoxyde de diazote N204, et le trioxyde de diazote N203 ou un de leurs mélanges. Pour obtenir cet effet, la composition d'additif selon l'invention est généralement versée directement dans le réservoir de la machine, du véhicule à combustion ou encore dans le réservoir d'une station service.
Par exemple, pour un véhicule à combustion présentant un réservoir de 250 litres de gazole, une quantité de 0,01 à 10%, de préférence de 0,01 à 8 % et de manière encore plus préférée de 0,01 à 3% en volume de la composition d'additif par rapport au volume total du réservoir, convient pour réduire les émissions d'oxyde d'azote.
De préférence, lesdites première et seconde diamines convenant pour la présente invention sont choisies parmi une diamine comprenant au moins un radical d'acide gras saturé ou insaturé comprenant de 4 à 20, de préférence de 8 à 18 atomes de carbone, telle qu'un radical décyle, stéaryle, oléyle, ricinoléyle, linoléyle, lauryle, myristyle, capryle et palmityle ou un mélange de chaînes alkyles en C4-C2o, de préférence en C8-Ci8, comme des chaînes coprah, suif, ou coco (radical alkylé dérivé d'acide gras de coprah, de suif ou de coco).
Préférentiellement, la première diamine répond à la formule I suivante :
Formule I
dans laquelle :
m est un entier entre 1 et 8,
R26, R27, R28 et R29 sont indépendamment les uns des autres : de l'hydrogène, un radical alkyl linéaire ou ramifié en C-|-C4, ou un radical alkyl linéaire ou ramifié en C4-C30, de préférence en C8-C2o, à la condition qu'au moins un parmi R26, R27, R28 et R29 est un radical alkyl linéaire ou ramifié en C4-C30, de préférence en C8-C20.
De manière avantageuse, seulement un groupe parmi R26, R27, R28 et R29 porte le radical alkyl linéaire ou ramifié C4-C30, de préférence linéaire en C8-C20.
En particulier, trois groupes parmi R26, R27, R28 et R29 est de l'hydrogène.
Selon une caractéristique de l'invention, le radical alkyl linéaire ou ramifié en C4-
C3o est choisi parmi : un radical décyle, stéaryle, oléyle, ricinoléyle, linoléyle, lauryle, myristyle, capryle et palmityle ou radical alkylé dérivé d'acide gras de coprah, de suif ou de coco (mélange de chaînes alkyles en C4-C20, de préférence en C8-Ci8).
De manière préférée, la première diamine est choisie parmi N-octyle - 1 ,3 propylène diamine, N-décyl - 1 ,3 propylène diamine, N-dodécyl - 1 ,3 propylène diamine, N-tétradécyle - 1 ,3 propylène diamine, N-octodécyle- 1 ,3 propylène diamine, N-oléyl - 1 ,3 propylène diamine, et N-alkyl 1 ,3 propylène diamine dont le radical alkyl est dérivé d'un acide gras de coprah, de suif ou de coco, ou un de leurs mélanges.
En particulier, la diamine N-oléyle - 1 ,3 propylène diamine est préférée (m=3, R26, R27, R28 = H et R29 = un radical oléyle).
Le composé N-oléyle-1 ,3-propylène diamine correspond au numéro CAS
N°7173-62-8. En particulier, le produit commercialisé sous la marque DINORAM® O de la société CECA ou Duomeen O® de la société Akzo-Nobel peuvent convenir pour la présente invention.
La première diamine est présente dans la composition d'additif à une teneur en poids, par rapport au poids total de la composition de 1 à 35%, de préférence de 8 à 22% et de manière encore plus préférée de 12 à 17%.
Avantageusement, la seconde diamine est une alkyl diamine polyéthoxylée. Une alkyl diamine polyéthoxylée ou un mélange de plusieurs alkyl diamines polyéthoxylées convenant pour la présente invention est de préférence un composé de formule II ci-dessous:
H ( O C H2 C H2)A (C H2 C H20 )xH
/N C H2 C H2C H2 N N^
R (C H2 C H20 )zH
Formule II
dans laquelle :
la somme de x, y et z est de 2 à 25, et
R est un radical alkyl en C3-C22-
De préférence, le radical alkyl présente un poids moléculaire entre 220 et 515 g/mol.
De manière avantageuse, l'alkyl diamine polyéthoxylée est au moins un composé choisi parmi : N, N', N'-tris(2-hydroxyéthyl)-N-suif-1 ,3 propylène diamine ; N, Ν', N'- polyoxyéthylène (25)-N-suif-1 ,3 propylène diamine ; N, N', N'-polyoxyéthylène (20)-N- suif-1 ,3 propylène diamine ; N, N', N'-polyoxyéthylène (15)-N-suif-1 ,3 propylène diamine ; N, N', N'-polyoxyéthylène (12)-N-suif-1 ,3 propylène diamine N, N', N'- polyoxyéthylène (10)-N-suif-1 ,3 propylène diamine , N, N', N'-polyoxyéthylène (7)-N-suif- 1 ,3 propylène diamine et N, N', N'-polyoxyéthylène (3)-N-suif-1 ,3 propylène diamine ou un de leurs mélanges.
De manière encore plus avantageuse, l'alkyl diamine polyéthoxylée est au moins un composé choisi parmi : N, N', N'-polyoxyéthylène (25)-N-suif-1 ,3 propylène diamine ; N, Ν', N'-polyoxyéthylène (10)-N-suif-1 ,3 propylène diamine, et N, Ν', Ν'- polyoxyéthylène (7)-N-suif-1 ,3 propylène diamine, ou un de leurs mélanges.
En particulier, le composé à 7 moles d'oxyde d'éthylène (N, N', N'- polyoxyéthylène (7)-N-suif-1 ,3 propylène diamine) est préféré. Il est liquide à l'air ambiant (25°C) et comprend environ 3% de Ci4, 30% de Ci6, 40% de Ci5, 26% de Ci8 et 1 % de C2o- Il est connu en tant qu'agent mouillant, dispersant et émulsifiant. Le produit DINORAMOX® S7 de la société CECA ARKEMA GROUP convient en particulier pour la présente composition.
La seconde diamine est présente dans la composition d'additif à une teneur en poids, par rapport au poids total de la composition de 4 à 90%, de préférence de 55 à 85% et de manière encore plus préférée de 60 à 78%.
Le solvant convenant pour la présente invention est choisi parmi l'isopropylbenzène, l'essence, du mazout, et le kérosène, ou un de leurs mélanges, de préférence le solvant est choisi parmi l'isopropylbenzène et/ou l'essence. De préférence, le solvant convenant pour la présente invention est l'isopropylbenzène (N° CAS 98-82- 8).
Le solvant est présent dans la composition d'additif à une teneur en poids, par rapport au poids total de la composition de 5 à 95%, de préférence de 7 à 25% et de manière encore plus préférée de 12 à 19%.
Préférentiellement, la composition d'additif comprend en poids, par rapport au poids total de l'émulsion :
a) de 5 à 35%, de préférence de 8% à 22% de N-oléyl-1 ,3-propylène diamine, b) de 40 à 90%, de préférence de 55 à 85% de NN'N'-polyoxyéthylène N-suif propylène diamine,
c) de 5 à 30%, de préférence de 7 à 25 % d'un solvant.
Le présent demandeur a en effet trouvé que ces deux sélections, c'est-à-dire la sélection des aminés à utiliser parmi toutes les aminés existantes d'une part et la sélection des concentrations bien spécifiques d'autre part, permettent d'obtenir une composition d'additif qui, comme l'illustrent les essais décrits ci-dessous, réduit les émissions d'oxyde d'azote NOx d'un moteur et en particulier d'un moteur diesel.
En particulier, les émissions d'oxyde d'azote émises par un moteur à combustion fonctionnant avec un carburant additivé de la composition selon l'invention sont réduites d'environ 15 % par rapport à un moteur à combustion dans lequel le carburant ne contient pas la composition d'additif selon l'invention comme cela est démontré dans la partie expérimentale ci-dessous. La composition d'additif de l'invention peut être préparée selon le procédé décrit ci-dessous.
Ce procédé comprend les étapes suivantes :
i) réchauffer la première diamine et la seconde diamine, de manière à obtenir un premier mélange liquide,
ii) rajouter à ce premier mélange et sous agitation, le solvant, de manière à obtenir une composition émulsionnante liquide.
De préférence, l'étape de réchauffage i) s'effectue à une température entre 30°C et 50°C, de préférence entre 35°C et 45°C, et de manière encore plus préférée à 40°C.
Préférentiellement, l'agitation se fait entre 20 tr/min et 50 tr/min pendant le réchauffage i).
Selon une caractéristique de l'invention, le réchauffage et l'agitation s'effectuent au moins pendant 5 jours.
Avantageusement, le solvant est l'isopropylbenzène, de sorte que la composition émulsionnante issue de l'étape ii) soit encore liquide à des températures situées entre 0°C et 20°C.
La présente invention concerne également un procédé pour réduire les émissions d'oxyde d'azote émises par un moteur thermique à combustion, ledit procédé comprenant une étape d'ajout à un carburant d'une composition d'additive comprenant en poids, par rapport au poids total de ladite composition, de 5 à 95% d'un mélange d'au moins une première et une seconde diamines grasses, lesdites diamines étant différentes, et de 5 à 95 % d'un solvant.
Les caractéristiques mentionnées ci-dessus lors de la description de la composition d'additif selon l'invention, ainsi que son procédé de mise en œuvre sont également reprises ici pour l'invention de procédé permettant de réduire les émissions d'oxyde d'azote émises par un moteur thermique à combustion.
Exemples
Ci-dessous, un exemple d'émulsion selon l'invention purement illustratif et non limitatif de la portée de l'invention va être décrit (exemple 1 ).
Egalement, un essai a été effectué afin de démontrer l'influence de la composition d'additif selon l'invention sur les émissions de polluants à l'échappement d'oxyde d'azote NOx (NO, N02 et N20) (exemple 2). Exemple 1 : Composition de la composition d'additif selon l'invention testée Pour les essais qui suivent, la composition d'additif comprend, en poids, par rapport au poids total de la composition :
a) 14,76 % de N-oléyl-1 ,3-propylène diamine (DINORAM® O),
b) 69,53 % de NN'N'-polyoxyéthylène N-suif propylène diamine (DINORAMOX®S7), c) 15,71 % d'isopropylbenzène.
La composition d'additif selon l'invention a été préparé par :
- mélange des diamines a) et b) susmentionnées dans un émulsionneur classiquement utilisé dans le domaine des émulsions et connu de l'homme de l'art et chauffage à 40°C pendant 5 jours, puis
- le solvant c) a été ajouté et l'ensemble a été mis sous agitation dans l'émulsionneur.
Pour la suite de la description, cette composition sera appelée COMP 1.
Exemple 2 : L'évaluation de l'influence de la composition d'additif selon l'invention sur les émissions de polluants à l'échappement d'oxyde d'azote NOx (NO, N02 et N20) a été réalisée sur un support d'essais poids lourd SCANIA de type R420 de définition Euro IV, avec un roulage d'environ 17000 km effectué entre les deux configurations.
Les deux configurations suivantes ont été testées:
Configuration A : SCANIA R420 Euro IV fonctionnant avec un gazole de type commercial
Configuration B : SCANIA R420 Euro IV fonctionnant avec le même gazole de type commercial additivé à 1/1000 avec la composition d'additif selon la présente invention (COMP 1 ), après un roulage de 17000 km. L'essai selon la configuration B a été réalisé 15 minutes après l'ajout de la composition d'additif selon l'invention dans le gazole.
Afin d'évaluer l'effet technique de la composition d'additif selon l'invention, une vidange d'huile a été effectuée avant chaque configuration avant d'effectuer les mesures.
1 ) Programme d'essai
1 .1 Conditions générales
Afin de minimiser les dispersions de mesures dues à la conduite sur cycle, le chauffeur retenu au début des essais a assuré la totalité du programme. 1 .2 Cycle de conduite
Les essais ont été réalisés sur un banc mono-rouleau suivant un cycle de conduite, dit "60NERV", mis au point par l'INRETS.
Ses caractéristiques sont les suivantes:
· durée de 906 secondes,
• vitesse maximum de 86 km/h,
• vitesse moyenne de 60 km/h.
Ce cycle d'essai est basé sur les enregistrements de roulages réels. Le diagramme des vitesses est présenté en Figure 1.
1 .3 Déroulement et contenu des essais
Le programme d'essai comprenait :
- Configuration A) la réception, l'instrumentation et la préparation du véhicule nécessaires aux essais, puis six mesures d'oxyde d'azote NO + N02 et N20 sur cycle de conduite "60NER V" ;
- Configuration B) : un roulage de 17000 km, puis de nouveau six mesures d'oxyde d'azote NO + N02 et N20 sur cycle de conduite "60NER V".
1 .3 Mesures réalisées et méthodes de mises en œuyre
Les mesures effectuées ont ainsi concerné les émissions de polluants réglementés NOx et en particulier NO + N02 et N20, sur cycle de « 60NERV » sur les prescriptions techniques fixées par les directives 72/306/CEE et 2005/21 /CE.
Les méthodes analytiques employées sont celles imposées par les réglementations en vigueur, à savoir analyse par chimiluminescence pour les NOx. Les appareils utilisés sont présentés au § 2.2.1 .
2) Matériel d'essai
2.1 Véhicule d'essai
Les essais ont été réalisés sur un poids lourd SCANIA de type R420. Son entretien a été réalisé selon les règles du constructeur et sa consommation de carburant est considérée comme normale. Sa sélection a été réalisée avec un analyseur de gaz portatif pour diagnostiquer l'état du moteur par la combustion, avec en simultané l'utilisation d'un outil de diagnostic électronique de type constructeur afin de vérifier qu'aucun organe, sonde ou capteur ne présentait d'anomalies ayant généré de code erreur. Ses caractéristiques principales sont les suivantes (caractéristiques propres et de simulations) :
Véhicule :
2.2 Installations
2.2.1 Banc mono-rouleau
Banc :
~ banc mono-rouleau d'une circonférence de 8m, avec simulation électrique de l'inertie, de la résistance aérodynamique et des résistances au roulement,
~ incertitude élargie sur la mesure de la vitesse: ± 1 %,
~ indication de force du frein par un capteur d'effort associé à un indicateur numérique, ~ incertitude élargie sur la mesure de la force à la roue: ± 2 %.
Mesure de la distance et de la vitesse :
~ La mesure de la distance est réalisée par un compteur; ce compteur enregistre les informations d'un capteur optique donnant 75 impulsions par mètre.
- La mesure de la vitesse est affichée sur un indicateur numérique et est calculée à partir des indications de distance et de temps.
2.2.2 Mesure des températures
~ T air admission
~ T eau du moteur
2.2.3 Mesure des conditions atmosphériques
~ Pression atmosphérique
~ Humidité
- Air ambiant
2.2.4 Suiveur de cycle
Ce guide à la conduite permet au conducteur du véhicule de suivre le cycle d'essai défini en Figure 1.
Les principales informations sont les suivantes :
~ la vitesse,
~ le temps,
~ la distance. 2.2.5 Mesure d'analyse des émissions de polluants
Les gaz ont été prélevés au travers d'un tunnel de dilution à flux total (système de prélèvement de type POP).
Analyseurs:
Les oxydes d'azote NOx (NO + N02 et N20) ont été sur un analyseur TOPAZE 2010 (type chimiluminescence).
L'échantillon d'air ambiant est analysé sur le même analyseur et sur les mêmes gammes de mesure que celles utilisées pour l'échantillon des gaz d'échappement dilués. 2.3 Carburant d'essai
Dans le cadre de l'essai expérimentale, le véhicule a été alimenté par un gazole. Configuration A :
3) Résultat des mesures
Le tableau 1 ci-dessous montre les émissions de NOx (NO + N02 +N20) sur cycle « 60NERV ».
Tableau 1 Comme l'illustre ce tableau 1 , la composition d'additif selon l'invention permet de réduire les émissions d'oxyde d'azote NOx émis par un carburant gasoil de 14,5 % par rapport à un carburant gasoil comparatif ne comprenant pas l'additif selon l'invention. Le tableau 2 ci-dessous montre les émissions de protoxyde d'azote N20 sur cycle « 60NERV ».
Tableau 2
Le tableau 2 ci-dessus montre que la baisse des émissions de N20 est telle qu'elle n'a pas pu être mesurée par l'analyseur. Il n'a été relevé que des traces de N20. Ainsi, la composition d'additif selon l'invention permet de réduire de l'ordre de 99,99% les émissions de N20. Cet effet technique surprenant ne pouvait pas être attendu par un homme du métier.
En conclusion, les essais expérimentaux montrent, que de manière inattendue, la composition d'additif selon l'invention permet de réduire les émissions d'oxydes d'azote et en particulier les émissions de protoxyde d'azote, rejetées dans l'atmosphère lors de la combustion d'un carburant.
Bien que l'invention ait été décrite en relation avec un mode de réalisation particulier, il est bien évident qu'elle n'y est nullement limitée et qu'elle comprend tous les équivalents techniques des moyens décrits ainsi que leurs combinaisons si celles-ci entrent dans le cadre de l'invention.

Claims

REVENDICATIONS
1 . Utilisation d'une composition d'additif pour réduire les émissions d'oxyde d'azote émises lors de la combustion d'un carburant ou d'un combustible, ladite composition, comprenant en poids, par rapport au poids total de ladite composition, de 5 à 95% d'un mélange d'au moins une première et une seconde diamines grasses, lesdites diamines étant différentes, et de 5 à 95 % d'un solvant.
2. Utilisation d'une composition d'additif selon la revendication 1 , dans laquelle les émissions d'oxyde d'azote sont choisies parmi les émissions de :monoxyde d'azote NO, de dioxyde d'azote N02, de monoxyde de diazote (protoxyde d'azote) N20, de pentaoxyde de diazote N205, de tétraoxyde de diazote N204, et de trioxyde de diazote N203 ou un de leurs mélanges.
3. Utilisation d'une composition d'additif selon la revendication 1 ou la revendication 2, dans laquelle lesdites première et seconde diamines sont choisies parmi une diamine comprenant au moins un radical d'acide gras saturé ou insaturé comprenant de 4 à 20 atomes de carbone ou un radical alkylé dérivé d'acide gras de coprah, de suif ou de coco.
4. Utilisation d'une composition d'additif selon l'une des revendications 1 à 3, dans laquelle la première diamine répond à la formule I suivante :
Formule I
dans laquelle :
m est un entier entre 1 et 8,
R26, R27, R28 et R29 sont indépendamment les uns des autres : de l'hydrogène, un radical alkyl linéaire ou ramifié en C-|-C4, ou un radical alkyl linéaire ou ramifié en C4- C30, de préférence en C8-C2o, à la condition qu'au moins un parmi R26, R27, R28 et R29 est un radical alkyl linéaire ou ramifié en C4-C30, de préférence en C8-C20.
5. Utilisation d'une composition d'additif selon la revendication 4, dans laquelle ledit radical alkyl linéaire ou ramifié en C4-C30 est choisi parmi un radical : décyle, stéaryle, oléyle, ricinoléyle, linoléyle, lauryle, myristyle, capryle et palmityle ou un radical alkylé dérivé d'acide gras de coprah, de suif ou de coco.
6. Utilisation d'une composition d'additif selon la revendication 4, dans laquelle la première diamine est N-oléyl - 1 ,3 propylène diamine.
7. Utilisation d'une composition d'additif selon l'une des revendications 1 à 6, dans laquelle la seconde diamine est une alkyl diamine polyéthoxylée.
8. Utilisation d'une composition d'additif selon la revendication 7, dans laquelle l'alkyl diamine polyéthoxylée est un composé de formule II suivante :
H ( O C H2 C H2)A (C H2C H20 )xH
/ N C H 2.C H 2.C H 2. N . \
R (C H2C H20 )zH
Formule II dans laquelle la somme de x, y et z est de 2 à 25, et R est un radical alkyl en C3-C22-
9. Utilisation d'une composition d'additif selon la revendication 8, dans laquelle l'alkyl diamine polyéthoxylée est au moins un composé choisi parmi : N, N', N'-tris(2-hydroxyéthyl)-N-suif-1 ,3 propylène diamine, et N, N', N'-polyoxyéthylène-N- suif-1 ,3 propylène diamine, et de préférence l'alkyl diamine polyéthoxylée est N, N', N'-polyoxyéthylène-N-suif-1 ,3 propylène diamine.
10. Utilisation d'une composition d'additif selon l'une des revendications 1 à 9, dans laquelle la composition d'additif comprend en poids, par rapport au poids total de l'émulsion :
a) au moins 1 % à 35 % de N-oléyl-1 ,3-propylène diamine,
b) au moins 4% à 90 % de NN'N'-polyoxyéthylène N-suif propylène diamine, c) au moins 5 % à 95 % d'un solvant.
1 1 . Utilisation d'une composition d'additif selon l'une des revendications 1 à 10, dans laquelle le solvant est choisi parmi l'isopropylbenzène, l'essence, du mazout, et le kérosène, ou un de leurs mélanges.
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