EP4347111A1 - Procédé pour le traitement de gaz et mélanges de gaz, par plasma à températures intermédiaires dit pit pttm, dispositif et utilisation - Google Patents

Procédé pour le traitement de gaz et mélanges de gaz, par plasma à températures intermédiaires dit pit pttm, dispositif et utilisation

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EP4347111A1
EP4347111A1 EP22750892.6A EP22750892A EP4347111A1 EP 4347111 A1 EP4347111 A1 EP 4347111A1 EP 22750892 A EP22750892 A EP 22750892A EP 4347111 A1 EP4347111 A1 EP 4347111A1
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EP
European Patent Office
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pit
gas
pttm
reactor
plasma
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Application number
EP22750892.6A
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German (de)
English (en)
Inventor
Pavel Koulik
Vassili KULIK
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R&D AUTOMATION (SARL)
Original Assignee
Abenz 81-40
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Publication date
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    • H05H2245/00—Applications of plasma devices
    • H05H2245/10—Treatment of gases

Definitions

  • the present invention consists of a process for the plasmochemical treatment of gas or gas mixture(s) at pressure close to or above atmospheric pressure by plasma flow called PIT PTTM, non-isothermal, generated in pulses , and a device for the implementation of this process in particular for the production of hydrogen and carbon black.
  • thermodynamics usually ⁇ 30 - 50%. Efforts to increase this efficiency are in vain since thermal plasmas require temperatures of 5000 to 10,000 K and more to carry out the thermal ionization reaction necessary for their exploitation. At these temperatures, heat losses due to cooling, in particular of the electrodes, are enormous and unavoidable, hence the low efficiency.
  • this energy will be used to decompose the molecules of CH4 by activation and electronic shock, without heating the methane gas.
  • the energy required for this action is significantly lower than the energy of thermal decomposition (75 kJ/mole) since the decomposition takes place not following heating of the product to be treated but by activation and electronic shock at low temperature.
  • the average path length of electrons and activated particles for the targeted reaction, in the plasma, is less than the length of the reactor.
  • the average characteristic turbulent diffusion length is less than the characteristic dimension of the reactor.
  • One of the aims of the present invention is to determine a PIT PTTM process and the characteristics of the corresponding reactor making it possible to carry out in an optimal manner, taking into account the turbulent nature of the PIT PTTM plasma, the targeted plasmochemical reactions.
  • the energy of the electrons of the PIT/PTTM discharge, eU, must be greater than the binding energy H of the molecular components of the treated product: eU »H where e is the electronic charge;
  • H is the binding energy of the molecular components of the treated product H.
  • the average path length of the electrons Ae and the activated particles Aa with respect to the targeted plasmochemical reaction in the plasma must be less than the length of the reactor L, i.e. d. simultaneously :
  • Tn is the temperature of the plasma medium in the reactor
  • m* is the ratio mn/me mn is the mass of neutral particles in the reactor
  • P is the pressure of the gas or gas mixture in the reactor
  • Qen is the mean cross section of the electrons during their inelastic (decomposition) interaction with the neutral particles of the reactive medium of the reactor.
  • Qan is the effective average section of the active particles of the plasma during their inelastic interaction with the neutral particles of the reactive medium of the reactor.
  • the condition for carrying out the plasmochemical reaction is therefore the one that gives the strongest result of the two equations:
  • the average characteristic turbulent diffusion length d must be less than the characteristic dimension of the reactor (mainly the limiting dimension, for example the diameter D): d ⁇ D
  • Re V p D/m
  • Arei is the average path length of the activated particles with respect to their relaxation:
  • Qrei is the mean relaxation cross section of the particles to be treated.
  • the condition of completeness of the targeted plasmochemical reaction is therefore:
  • the present invention in its process, consists of a treatment of gases and gas mixtures, in particular for the production of hydrogen and carbon black, at atmospheric, sub-atmospheric or superatmospheric pressure, by plasma at intermediate temperatures (PIT PTTM) characterized in that the technological parameters of the process are subject to the following conditions:
  • Q is the electronic charge
  • U is the voltage at the electrodes;
  • H is the binding energy of the molecular components of the treated product.
  • L is the active length (i.e. the length of the reactor space limiting the realization of the targeted PIT plasmochemical reaction(s);
  • D is the average diameter of the area where the targeted PIT plasmachemical reaction(s) take place;
  • P is the pressure;
  • Tn is the temperature of the medium (gas or mixture of gases) subjected to the plasmochemical reaction PIT;
  • V is the average velocity of the gas or gas mixtures to be treated in the plasmochemical reaction zone PIT;
  • k is the Boltzmann constant;
  • p is the average density of the gas(es) to be treated
  • m is the mean dynamic viscosity of the gas(es) to be treated
  • Qen is the average cross section of elastic interactions between electrons and neutral particles of the gas(es) to be treated
  • Qan is the average cross section of inelastic interactions between the active particles of the plasma and the particles of the gas(es) to be treated
  • Qrel is the relaxation effective cross section of the activated plasma particles
  • x is the effective relaxation coefficient.
  • m* is the ratio mn/me
  • mn is the mass of molecules of gas or gas mixture to be treated. [70] It is important to emphasize that the claimed process not only makes it possible to treat gaseous components but also solid components, for example coal dust, or particles resulting from the spraying of liquid products, such as liquid hydrocarbons, sprayed
  • FIG. 1 illustrates a possibility of constructing a PIT PTTM reactor allowing the implementation of the claimed process
  • Fig. 2 shows a particular case of realization of a PIT PTTM reactor for the production of hydrogen and carbon black.
  • FIG. 7 shows a photo of the reactor as claimed for the manufacture of hydrogen and carbon black.
  • FIG. 4 shows the drawing of the reactor for the production of hydrogen and carbon black.
  • Fig.5 shows the diagram of the reactor in one of its realizations for the decomposition of methane into hydrogen and carbon black.
  • FIGs. 6 a and b illustrate the treatment of a gas (for example decomposition of methane into hydrogen and carbon black) by means of a PIT discharge in the gaseous channel of a vortex (for example of water) ensuring the separation of the Carbon black produces hydrogen, forming a marketable product, and cooling the reaction zone in the PIT reactor.
  • a gas for example decomposition of methane into hydrogen and carbon black
  • a vortex for example of water
  • FIG. 1 The device for implementing the method as defined in the present invention is illustrated by FIG. 1 .
  • PIT plasma As defined in the present invention, PIT plasma as defined
  • FIG. 1 The device for implementing the method as defined in the present invention is illustrated by FIG. 1 .
  • PIT plasma as defined in document WO 2011/138525 A1, METHOD AND DEVICE FOR GENERATING A NON-ISOTHERMAL PLASMA JET, priority date:
  • 05/20172010 is generated by one or more PIT plasmatrons, 1 , installed in a cylindrical or conical reactor 23.
  • the reactor is in the form of an airtight container.
  • the plasmatron(s) respectively generate one or more PIT plasma jets, 2.
  • the electrodes are preferably made of copper or carbon.
  • the minimum quantity of electrodes, 3, of a plasmatron is 2. This quantity can be increased to 4, 6, and more depending on the volume of the reactor to be swept by the plasma jets so as to obtain an optimal mixture of the plasma. with the gas to be treated and according to the electricity supply mode.
  • the main elements of the plasma jet PIT are the plasma channels, 4, which move chaotically, creating turbulence in the space of the plasma jet 2 through which the electric current passes.
  • Each plasmatron is powered by a current pulse source with current and voltage sensors (not shown in Fig. 1).
  • the current source can be composed of a transformer with a controlled electric current limiting device (for example system of inductors).
  • the frequency of the pulses is equal to the frequency of the primary electric current.
  • It can also consist of generators of another type, for example inverters, supplying, for example, each pair of electrodes, connected so that the electric current passes from one electrode to the other, either
  • This last mode of connection is preferable because it allows, by varying the amplitudes of current and voltage, as well as the frequency of the pulses, and the time lapses between the pulses, to optimize the structure of the flow of plasma and its contact with the gas(es) or gas mixture(s) to be treated.
  • Fig. 1 illustrates the particular case of the decomposition of methane for its transformation into hydrogen and carbon black by PIT plasma.
  • the methane feeds the axial part of the plasmatron via a flow regulator, 15, runs along and cools the electrodes, and reaches the reactor where it interacts with the PIT plasma by breaking it down into H2+2C.
  • the length 16 and the diameter 17 of the reactor are determined so that the conditions of contact of the PIT plasma with the gas or gases or gas mixtures to be treated expressed in clause 1 of the present invention are respected.
  • the optimal values of these parameters are shown in Fig. 2 for the particular case of the production of hydrogen and carbon black with the concrete flow rates as described in embodiment No. 1 of the present invention.
  • a protective layer for example of hydrogen.
  • a honeycomb device (honeycomb), 7, is provided to standardize the flow rates of flows 5 and 8.
  • the hydrogen produced separates from the carbon black particles, 13, via a standard phase separation device 12, and evacuated through the main collector of hydrogen 11 .
  • This collector is constructed, for example, so that, by centrifugal effect, the major quantity of hydrogen, 10, is separated from the products of the plasmochemical decomposition reaction.
  • the device operates as follows:
  • the gas or gas mixtures to be treated enter the plasmatron via a compressor, a regulator and a valve. In the cold state, they run along the electrodes before reaching, in the form of a jet 6, through a honeycomb device (honeycomb) 7, serving to standardize/profile the outline of the distribution of the axial velocities of the / gases or gas mixtures at the inlet of the reactor.
  • the PIT plasma composed of channels carrying electric current (1000 - 2000 °C), a relatively cold cloud ( ⁇ 200 - 500 °C) of activated particles and high energy electrons (1 - 2 eV) between the electrodes and propelled by the electrodynamic and hydrodynamic forces (blowing) and forms the reactive turbulent plasma zone 8.
  • the decomposition of the gas or gas mixtures to be treated takes place following their contact with the PIT plasma.
  • the residues are expelled and separate according to their respective specific masses.
  • the light hydrogen 10 bypasses the acute angle of the duct (collector) 11 and, under the action of centrifugal forces, is evacuated from the reactor through the compressor output regulator.
  • Some of the hydrogen produced is bypassed, as shown in Fig. 1, through flow regulators and returned to the reactor to create the protection zone 5 and the electrode protection zone 8.
  • the heavy components possibly produced during the plasmochemical reaction in the reactor, for example, carbon black 13, in the case of the decomposition of methane, are evacuated and separated through standard devices such as, for example filters (separator 12).
  • FIG. 2 corresponds to the case where the gas or gas mixtures to be treated, which reach the reactor 23, are separated from the protective and cooling flow 5 by a conical or cylindrical pipe 18.
  • FIG. 2 in particular, illustrates the case of the production of hydrogen and carbon black from methane.
  • all the plasmochemical reactions of transformation of the gas or gas mixtures to be treated take place inside the tube 18, cylindrical or conical, not allowing access to oxygen or air in his pregnant.
  • the reaction products are discharged through the end of this tubing.
  • the tubing 18, preferably, is made of insulating and refractory material, for example quartz.
  • a swirl device 22 for example in the form of inclined fins, fixed at an angle of attack relative to the axis of the plasmatron PIT, an angle whose value can vary between 0° and 80°, can be placed at the output of the plasmatron, for example at the end of the electrodes 3. It can happen that residual products or portions of gas or gas mixtures not having completely reacted with the PIT plasma (for example, not having completely decomposed by plasmochemical reaction) are evacuated from the reactor, mixed with the gas produced.
  • the device of Fig. 2 provides for a gas-dynamic separation of these products 19, their evacuation using the conduits 19, and their reinjection, via a regulator compressor with valve, into the reactor, for their decomposition, simultaneously with that of the / gases or gas mixtures injected into the reactor.
  • Fig. 3 is a photo of the central part of the reactor, in operation. It illustrates the chaotic nature of the PIT/PTTM plasma jet in the hydrogen and carbon black manufacturing process.
  • FIG. 4 is a drawing of the claimed reactor in the case of the manufacture of hydrogen and carbon black.
  • FIG. 5 corresponds to a simplified diagram of the PIT reactor for the decomposition of a gas (for example methane) in which the body of the reactor 23 is a cylindrical tube (for example made of quartz) fixed to the PIT plasmatron, the length of which is determined empirically depending on the degree of completion of the process of decomposition of the incoming gas.
  • the plasmatron and/or the reactor are provided with means 31 for causing a gas vortex so as to project towards the periphery, under the effect of centrifugal forces, the heavy components of the plasmochemical reaction (for example the particles of carbon black ).
  • Fig 6 illustrates the case where the claimed reactor essentially consists of a vortex device 27 ensuring that the PIT discharge takes place in the axial channel of the vortex.
  • the incoming liquid water in particular
  • the PIT discharge takes place in the gas channel (of CH4) formed by the swirling of the water.
  • the flow of water drags the plasma in its swirling motion.
  • the heaviest components of the plasmochemical decomposition reaction carbon black in the case of the decomposition of methane
  • Fig 6a corresponds to the case where the water of the vortex is introduced tangentially into the body of the vortex by an orifice of elongated section (parallelpipedic) distributing the water longitudinally along the body of the vortex 24, 26.
  • Fig 6b corresponds to the case where the water of the vortex is introduced tangentially into the body of the vortex locally through an orifice of circular section 24, 26.
  • the device claimed is characterized in that the PIT discharge is located in the gaseous channel formed by a vortex fed tangentially by a liquid such as water, so as to separate the heavy components from the light components formed in the PIT/PTTM discharge, cooling the device and forming a marketable product, for example composed of water and carbon black.
  • the numbers indicated have the following meaning:
  • Electrodes [107] 3. Electrodes; [108] 4. PIT plasma channels carrying electric current;
  • the present invention is preferably used for the decomposition of the gases or gas mixtures introduced into the reactor 23, more particularly for the production of hydrogen and carbon black by decomposition plasmochemistry of methane. It can be exploited to carry out any other process for transforming gases or gaseous mixtures by plasmochemical means using a PIT plasma.
  • the present invention is very useful for transformation by decomposition under the effect of the impacts of electrons and active particles on the molecules populating the surface of solid particles, for example coal dust or particles resulting from the spraying of liquid products such as, for example, hydrocarbons.
  • the present invention both the method and the claimed devices, allows, by choosing the parameters of the PIT process according to the equations mentioned above, in particular the voltage U between the electrodes, as well as the configuration of the systems of feeding the PIT/PTTM discharge zone containing solid particle dosing devices such as coal particles or particles resulting from the spraying of liquid products, for example hydrocarbons, the decomposition into gaseous components under the effect of impacts electrons and active particles from the plasma PIT PTTM molecules populating the surface of solid particles, for example coal dust or particles resulting from the spraying of liquid products such as, for example, hydrocarbons.
  • Base gas introduced into the reactor methane (CHU) or natural gas.
  • Base gas introduced into the reactor natural gas.

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Abstract

Procédé et dispositif de traitement plasmochimique PIT PTTM de gaz et mélanges gazeux dans un réacteur utilisant un ou plusieurs générateurs PIT PTTM fonctionnant à pression atmosphérique, sub-atmosphérique ou supérieure à la pression atmosphérique, avantageusement utilisable pour la production d'hydrogène et de noir de carbone, dont les paramètres principaux, le diamètre, la longueur et la configuration de la zone de traitement, la vitesse et la température du gaz ou mélange de gaz à traiter, sont liés entre eux par des relations conditionnelles, par un arrangement spécifique des éléments du réacteur, et l'utilisation de dispositifs spéciaux de manière que la réaction plasmochimique visée soit optimale, réduisant au minimum ses résidus. Utilisation d'un dispositif tel que ci-dessus, pour obtenir un procédé dans lequel les paramètres du processus PIT, en particulier la tension entre les électrodes, ainsi que la configuration des systèmes d'alimentation de la zone de décharge PIT/ PTTM contenant des dispositifs de dosage de particules solides comme des particules de noir de carbone ou de particules résultant de la pulvérisation de produits liquides, par exemple des hydrocarbures.

Description

[1] jProcédé pour le traitement de gaz et mélanges de gaz, par plasma à températures intermédiaires dit PIT PTTM, dispositif et utilisation.
[2]
[3] [0001] La présente invention consiste en un procédé de traitement plasmochimique de gaz ou de mélange(s) de gaz à pression proche ou supérieure à la pression atmosphérique par flux de plasma dit PIT PTTM, non- isothermique, généré en impulsions, et en un dispositif pour la mise en œuvre de ce procédé en particulier pour la production d’hydrogène et de noir de carbone.
[4] De manière générale, on connaît les méthodes de production par traitement de gaz ou de mélanges de gaz, en particulier pour la production d’hydrogène ou de noir de carbone, par procédés thermiques et/ou chimiques (voir, par exemple, la revue faite par Irma Aleknaviciute, Brunei Univ. London (Uxbridge), School of Engineering and Design, April 2013 10.11877.1156 pdf). Ces méthodes sont à la fois énergivores et peu écologiques. Leur application s’accompagne inévitablement d’émissions néfastes et de formation de déchets difficilement exploitables. En particulier, apparaissent des émissions de gaz à effet de serre comme le dioxyde de carbone, empoisonnant l’atmosphère et accélérant le « Réchauffement Atmosphérique ».
[5] L’utilisation du plasma thermique, correspondant à la plupart des technologies plasmochimiques appliquées aujourd’hui, permet de réduire ces deux facteurs et d’augmenter l’efficacité des processus. Mais ces améliorations ne restent que très partielles et les pertes d’énergie dues au faible rendement thermique de ces méthodes ne leur permet pas d’occuper une position avantageuse sur le marché.
[6] Les méthodes de traitement des gaz et des mélanges de gaz peuvent être avantageusement décrites à l’exemple de la décomposition du méthane en hydrogène et noir de carbone comme se le propose la présente invention.
[7] Les procédés, aujourd’hui adoptés par l’industrie sont :
• Le craquage du méthane par pyrolyse ;
• La dissociation de l’eau (Electrolyse) ;
• Le reformage à la vapeur. [8] Le principal avantage du procédé de craquage du CPU pour la production d’hydrogène est qu’il est thermodynamiquement beaucoup moins énergivore que les procédés utilisant la dissociation de l’eau, par exemple, l’électrolyse, car il nécessite environ sept fois moins d’énergie par masse (ou mole) d’hydrogène (75/2 = 37,5 kJ contre 285 kJ par mole H2). En effet, la réaction de dissociation de l’eau est extrêmement énergivore, car elle nécessite 285 kJ/mole, ce qui correspond à une énergie d’environ 40 kWh/kg H2:
[9] H2O ® H2 + ¾ O2 ; D H 298° = 285 kJ/mole H2O = 285 kJ/mole H2.
[10] Par ailleurs, la demande en énergie pour former par craquage une mole d’H2, égale à : 75/2 = 37,5 kJ/mole d'Pte, est à peine plus que celle nécessaire à la production de H2 par reformage à la vapeur d’eau du gaz naturel, soit 37 kJ/mole d'H2 :
[11 ] CH4 + H2O ® CO + 3H2 ; D hW = + 190 kJ/mole de CHU
[12] CO + H2O ® CO2 + H2 : D H298° = - 42 kJ/mole de CPU [13] CPU + 2 H2O ® CO2 + 4 PI2 ; D PU½ = + 148 kJ/mole de CPU
[14] Cette fourniture en énergie de 148 kJ/mole de CPU correspond à la production de quatre moles de PI2, soit une demande en énergie, pour former une mole d’ H2 par reformage égale à : 148/4 = 37 kJ/mole d‘Pl2.
[15] Il faut noter que le reformage du méthane à la vapeur d’eau est actuellement considéré comme le procédé industriel le plus économique pour la production de l’hydrogène.
[16] Par contre, le reformage à la vapeur est associé à une très lourde émission de CO2 : pour une tonne de PI2 produite, 10 à 11 tonnes de CO2 sont produites et en général émises dans l’atmosphère. [17] L’état de la technique des plasmas thermiques est résumé dans l’ouvrage de synthèse « Production d’hydrogène décarbonisé : la troisième voie. L. Fulchieri, Responsabilité & Environnement - juillet 2020 - N° 99 - ©Annales des Mines ».
[18] Il faut souligner que les méthodes plasmochimiques basées sur l’utilisation de plasmas thermiques (principalement plasmas d’arcs, haute fréquence, micro- ondes) ont inévitablement le désavantage d’un faible rendement thermodynamique, habituellement ~ 30 - 50 %. Les efforts pour augmenter ce rendement sont vains puisque les plasmas thermiques nécessitent des températures de 5000 à 10 000 K et plus pour effectuer la réaction d’ionisation thermique nécessaire à leur exploitation. A ces températures, les pertes de chaleur dues au refroidissement, notamment des électrodes, sont énormes et inévitables, d’où faible rendement.
[19] [0017] Le rendement énergétique de la technologie PIT (Plasma at Intermediary Températures), définie dans le document WO 2011/138525 A1 , METHOD AND DEVICE FOR GENERATING A NON-ISOTHERMAL PLASMA JET, de date de priorité du 05 mai 2010 ; WO2014/076381 , METHOD AND DEVICE FOR TREATING TWO-PHASE FRAGMENTED OR PULVERIZED MATE RIAL BY NON-ISOTHERMAL REACTIVE FLUX de date de priorité du 22 mai 2014, utilisée dans la présente invention, rendement confirmé par mesures industrielles, est proche de 90 - 95 %. Dans le cas des applications visées par la présente invention, cela signifie que 90 - 95 % de l’énergie électrique appliquée est utilisée à la réalisation de la transformation plasmochimique en question. Dans le cas de la fabrication d’hydrogène par décomposition du méthane, par exemple, cette énergie va servir à décomposer les molécules de CH4 par activation et choc électronique, sans échauffer le gaz de méthane. L’énergie nécessaire pour cette action est sensiblement inférieure à l’énergie de décomposition thermique (75 kJ/mole) puisque la décomposition s’effectue non pas suite à un réchauffement du produit à traiter mais par activation et choc électronique à basse température.
[20] En plus, la réaction de décomposition n’étant pas thermique et donc ne nécessitant pas d’apport de chaleur, par exemple suite à la combustion d’une partie du gaz traité, inévitablement suivie d’émission de CO2, le résultat du traitement PIT tel que revendiqué dans la présente invention, sera écologiquement propre puisque, notamment, ne provoquant pas d’émission de CO2.
[21 ] Précédemment, par le document W02020/188344A1 PROCEDE ET DISPOSITIF POUR LE TRAITEMENT DE MATIERE FRACTIONNEE PAR PLASMA A TEMPERATURES INTERMEDIAIRES, date de priorité : 21 mars 2019 la technologie PIT est connue pour le traitement de matière fractionnée. Dans ce document sont déterminées :
[22] · La condition plasmochimique nécessaire pour que les particules du plasma, notamment les électrons, puissent atteindre la surface des portions de matière traitée.
[23] · La condition de dissipation d’énergie, déterminant les échanges convectifs et radiatifs entre le plasma et son environnement.
[24] · Les conditions électrodynamiques, déterminant les caractéristiques des impulsions de courant électrique pour que les impulsions soient assez longues pour que le plasma soit généré et assez courtes pour que le plasma ne s’échauffe pas par effet Joule.
[25] · La condition énergétique, selon laquelle la puissance moyenne du plasma ne surpasse pas l’énergie maximum pour effectuer le procédé visé sur les particules à traiter.
[26] Ces conditions, ainsi que les caractéristiques du plasma PIT déterminées dans les références aux inventions évoquées plus haut, cependant, ne peuvent pas être appliquées ou ne sont pas suffisantes pour réaliser les traitements de gaz et/ ou de mélanges de gaz visés par la présente invention.
[27] En effet, pour permettre la réalisation optimale de réactions plasmochimiques sur des gaz ou mélanges gazeux, il faut, notamment, que :
[28] · L’énergie des électrons de la décharge, proportionnelle à Ue, soit supérieure à l’énergie de liaison H des composants moléculaires du produit traité.
[29] · La longueur de parcours moyen des électrons et des particules activées pour la réaction visée, dans le plasma, soit inférieure à la longueur du réacteur.
[30] · La longueur moyenne caractéristique de diffusion turbulente soit inférieure à la dimension caractéristique du réacteur.
[31 ] · La durée de contact entre les particules du gaz ou du mélange de gaz à traiter avec les électrons et les particules activées du plasma soit supérieure à la durée de vie de ces électrons et particules activées, d’une part, et inférieure au temps de relaxation de ces particules dans le milieu réactif. [32] Il a été précisé précédemment que la dénomination PIT (Plasma at Intermediary Températures), dans le document WO2014/076381 , METHOD AND DEVICE FOR TREATING TWO-PHASE FRAGMENTED OR PULVERIZED MATE RIAL BY NON-ISOTHERMAL REACTIVE FLUX. Date de priorité du 22 mai 2014, doit être complétée et que la dénomination PIT PTTM soulignant incontournabilité du caractère turbulent du plasma est préférable et adoptée dans la présente invention.
[33] Un des buts de la présente invention est de déterminer un procédé PIT PTTM et les caractéristiques du réacteur correspondant permettant de réaliser de manière optimale, compte tenu du caractère turbulent du plasma PIT PTTM, les réactions plasmochimiques visées.
[34] Plus particulièrement, il est avantageux d’exploiter un procédé et un réacteur PIT PTTM pour la génération d’hydrogène et de noir de carbone suite à une réaction plasmochimique de décomposition du méthane (ou gaz naturel) en milieu non-oxydant dans un plasma turbulent hors d’équilibre thermodynamique, généré par des impulsions électriques conditionnant le procédé spécifique PIT PTTM, dans un réacteur de dimensions spécifiques telles que précisées dans la présente invention.
[35] Il est également avantageux de développer des réactions plasmochimiques dans un réacteur PIT PTTM à pression atmosphérique, subatmosphérique, et à haute pression.
[36] L’avantage est d’autant plus grand que les paramètres du procédé et du réacteur utilisé permettent d’effectuer la réaction plasmochimique visée à faibles pertes thermiques, à haute efficacité énergétique et à haut rendement.
[37] L’avantage est d’autant plus significatif que le procédé est écologiquement propre et, en particulier exempt d’émanations résiduelles de gaz nocif et/ou à effet de serre tel que l’oxyde de carbone.
[38] Il est extrêmement avantageux de développer un procédé et le dispositif de réalisation correspondant permettant de recycler en circuit fermé les composants de la réaction plasmochimique visée qui n’ont pas été complètement transformés lors du traitement primaire, afin d’obtenir une réaction plasmochimique complète. [39] Il est également de grande importance de développer un procédé dans lequel non seulement des composants constitués de particules gazeuses sont traités, mais aussi des produits contenant des particules solides, les molécules de ces particules solides étant décomposées en résidus gazeux sous l’impact des électrons de haute énergie et des particules actives du plasma.
[40] Le principe du procédé proposé consiste en la réalisation des conditions exprimées ci-dessus :
1. L’énergie des électrons de la décharge PIT/PTTM, eU, doit être supérieure à l’énergie de liaison H des composants moléculaires du produit traité : eU »H où e est la charge électronique ;
U est la tension aux électrodes
H est l’énergie de liaison des composants moléculaires du produit traité H.
2. La longueur de parcours moyen des électrons Ae et des particules activées Aa par rapport à la réaction plasmochimique visée dans le plasma doit être inférieure à la longueur du réacteur L, c’à d. simultanément :
Ae « L Aa « L
Pour Ae et Aa (voir, par exemple, Alexander Fridman & Lawrence A. Kennedy, Plasma Physics and Engineering (second édition) CRC Press Taylor Group) on a, respectivement :
Ae = k.Tn. m*(P.Qe n)-1 Aa = k.Tn(P. Qan)-1 ; où k est la constante de Boltzmann
Tn est la température du milieu plasmique dans le réacteur m* est le rapport mn/me mn est la masse des particules neutres se trouvant dans le réacteur
P est la pression du gaz ou du mélange de gaz dans le réacteur
Qen est la section moyenne efficace des électrons lors de leur interaction inélastique (de décomposition) avec les particules neutres du milieu réactif du réacteur.
Qan est la section moyenne efficace des particules actives du plasma lors de leur interaction inélastique avec les particules neutres du milieu réactif du réacteur. La condition de réalisation de la réaction plasmochimique est donc celle qui donne le résultat le plus fort des deux équations :
L » k.Tn. m*(P.Qe n)-1 (1’)
L » k.Tn(P. Qan)-1 (1”)
- 3. La longueur moyenne caractéristique de diffusion turbulente d doit être inférieure à la dimension caractéristique du réacteur (principalement la dimension restringente, par exemple le diamètre D) : d < D
Pour ô, on a (voir H.Schlichting, K. Gersten “Boundary Layer Theory. Springer - Verlag Berlin, Heidelberg 2017 DOI 10 - 1007/978 - 3 - 612 - 52919_1) d = 3,5 D (Re)-o,5 où
Re est le nombre de Reynolds Re = V p D/m
V est la vitesse moyenne du gaz ou mélange de gaz dans le réacteur ; p est la densité du gaz ou mélange de gaz ; m est la viscosité dynamique moyenne du gaz ou mélange de gaz.
La condition hydrodynamique de réalisation de la réaction plasmochimique visée est donc : V D > 12,25 (m/r) (2)
- 4. La durée de contact t entre les particules du gaz ou du mélange de gaz à traiter avec les électrons et les particules activées du plasma doit être de l’ordre de la durée de vie (de relaxation) trel de ces électrons et particules activées dans le réacteur : t « trel
OÙ t = L/V tr — V / Arel v est la vitesse thermique des particules dans le réacteur v = (kTn/mn)0,5
Arei est la longueur de parcours moyen des particules activées par rapport à leur relaxation :
Arel— (n.Qrel)-1
Qrei est la section efficace moyenne de relaxation des particules à traiter La condition d’entièreté de la réaction plasmochimique visée est donc :
L/V= x (kTn/mn)0,5(P/kTn Qrel) (3) où x est le coefficient de relaxation, exprimant que les particules activées sont « reéexcitées » par le champ électrique de la décharge tant qu’elles restent dans la zone d’excitation de la décharge, de dimension égale au diamètre du jet de plasma D. On a donc : x D / Arel ® D. P.Qrel (kTn)-1
[41 ] [0041 ] Il est important que, simultanément avec les conditions exprimées par les relations (1’), (1”), (2) et (3), soient assurées les conditions de réalisation du procédé PIT telles que déterminées dans les documents WO 2011/138525 A1 , METHOD AND DEVICE FOR GENERATING A NON-ISOTHERMAL PLASMA JET, date de priorité : 05.05.2010 ; WO2014/076381 , METHOD AND DEVICE FOR TREATING TWO-PHASE FRAGMENTED OR PULVERIZED MATERIAL BY NON-ISOTHERMAL REACTIVE FLU, date de priorité : 22.05.2014 ;
PCT/1 B2020/000105 PROCEDE ET DISPOSITIF POUR LE TRAITEMENT DE MATIERE FRACTIONNEE PAR PLASMA A TEMPERATURES INTERMEDIAIRES, date de priorité : 21 mars 2019.
[42] L’analyse des relations (T), (1”), (2) et (3) montre qu’elles relient entre eux les paramètres du dispositif revendiqué avec ceux du procédé pour le traitement visé des gaz ou mélanges de gaz par plasma PIT PTTM, en particulier pour la fabrication d’hydrogène et de noir de carbone.
[43] La présente invention, dans son procédé, consiste en un traitement de gaz et mélanges de gaz, en particulier pour la production d’hydrogène et de noir de carbone, à pression atmosphérique, sub-atmosphérique ou supérieure à la pression atmosphérique, par plasma a températures intermédiaires (PIT PTTM) caractérisé en ce que les paramètres technologiques du procédé sont soumis aux conditions suivantes :
[44] eU»H
[45] L » k.Tn. m*(P.Qe n)-1 ou L » k.Tn(P. Qan)-1 ;
[46] V D > 12,25 (m/r) ; [47] L/V= x (kTn/mn)0,5(P/kTn Qrel),
[48] avec [49] x » D.P.Qrel (kTn)-1
[50] où
[51 ] Q est la charge électronique ;
[52] U est la tension aux électrodes ; [53] H est l’énergie de liaison des composantes moléculaire du produit traité.
[54] L est la longueur active (c’à d. la longueur de l’espace du réacteur limitant la réalisation de la ou des réactions plasmochimiques PIT visées ;
[55] D est le diamètre moyen de la zone de réalisation de la/des réaction(s) plasmochimiques PIT visées ; [56] P est la pression ;
[57] Tn est la température du milieu (gaz ou mélange de gaz) soumis à la réaction plasmochimique PIT ;
[58] V est la vitesse moyenne du/des gaz ou mélanges de gaz à traiter dans la zone de réaction plasmochimique PIT ; [59] k est la constante de Boltzmann ;
[60] p est la densité moyenne du/ des gaz à traiter ;
[61 ] m est la viscosité dynamique moyenne du/des gaz à traiter ;
[62] Qen est la section efficace moyenne d’interactions élastiques entre les électrons et les particules neutre du/ des gaz à traiter ; [63] Qan est la section efficace moyenne d’interactions inélastiques entre les particules active du plasma et les particules du/des gaz à traiter ;
[64] Qrel est la section efficace effective de relaxation des particules activées du plasma ;
[65] x est le coefficient effectif de relaxation. [66] m* est le rapport mn/me
[67] où
[68] me est la masse des électrons ;
[69] mn est la masse des molécules de gaz ou de mélange de gaz à traiter. [70] Il est important de souligner que le procédé revendiqué permet non seulement de traiter des composants gazeux mais également des composants solides, par exemple des poussières de charbon, ou des particules résultant de pulvérisation de produits liquides, comme par exemple des hydrocarbures liquides, pulvérisés
[71] D’autres buts, traits et avantages de l’invention ressortent des schémas annexés à la présente invention, dans lesquelles :
[72] la Fig. 1 illustre une possibilité de construction d’un réacteur PIT PTTM permettant la mise en œuvre du procédé revendiqué; [73] la Fig. 2 montre un cas particulier de réalisation d’un réacteur PIT PTTM pour la fabrication d’hydrogène et de noir de carbone.
[74] La Fig 3 montre une photo du réacteur tel que revendiqué pour la fabrication d’hydrogène et de noir de carbone.
[75] La Fig. 4 montre le dessin du réacteur pour la fabrication d’hydrogène et de noir de carbone.
[76] La Fig.5 montre le schéma du réacteur dans une de ses réalisations pour la décomposition du méthane en hydrogène et noir de carbone.
[77] Les Fig. 6 a et b illustrent le traitement d’un gaz (par exemple décomposition du méthane en hydrogène et noir de carbone) au moyen d’une décharge PIT dans le canal gazeux d’un vortex (par exemple d’eau) assurant la séparation du noir de carbone produit de l’hydrogène, la formation d’un produit commercialisable, et le refroidissement de la zone de réaction dans le réacteur PIT.
[78] Le dispositif pour la mise en œuvre du procédé tel que défini dans la présente invention est illustré par la Fig. 1 . Comme le montre la Fig. 1 , le plasma PIT tel que défini
[79] Le dispositif pour la mise en œuvre du procédé tel que défini dans la présente invention est illustré par la Fig. 1 . Comme le montre la Fig. 1 , le plasma PIT tel que défini dans le document WO 2011/138525 A1 , METHOD AND DEVICE FOR GENERATING A NON-ISOTHERMAL PLASMA JET, date de priorité :
05/05/2010, est généré par un ou plusieurs plasmatrons PIT, 1 , installés dans un réacteur cylindrique ou conique 23. Le réacteur se présente sous forme de container hermétique. En particulier, dans le cas de la production d’hydrogène à partir du méthane, le réacteur est hermétique à l’air et/ou à l’oxygène. Le (les) plasmatrons génèrent respectivement un ou plusieurs jets de plasma PIT, 2. Les électrodes sont de préférence en cuivre ou en carbone. La quantité minimum d’électrodes, 3, d’un plasmatron est de 2. Cette quantité peut être augmentée à 4, 6, et plus suivant le volume du réacteur à balayer par les jets de plasma de manière à obtenir un mélange optimal du plasma avec le gaz à traiter et suivant le mode d’alimentation en électricité. Les éléments principaux du jet de plasma PIT sont les canaux de plasma, 4, qui se déplacent de manière chaotique, créant une turbulence dans l’espace du jet de plasma 2 par lesquels passe le courant électrique. Chaque plasmatron est alimenté par une source d’impulsions de courant avec capteurs de courant et de tension (non montrée sur la Fig. 1). En particulier, la source de courant peut être composée, d’un transformateur avec dispositif de limitation contrôlée du courant électrique (par exemple système d’inductances) Dans ce cas la fréquence des impulsions est égale à la fréquence du courant électrique primaire. Elle peut aussi être constituée de générateurs d’un autre type, par exemple d’inverters, alimentant, par exemple, chaque paire d’électrodes, connectées de manière à ce que le courant électrique passe d’une électrode à l’autre, soit
[80] - diamétralement opposées par rapport à l’axe du plasmatron,
[81 ] - voisinant l’une avec l’autre,
[82] - séparées par deux, trois ou plus d’électrodes.
[83] Ce dernier mode de connexion est préférable car il permet, en variant les amplitudes de courant et de tension, ainsi que la fréquence des impulsions, et les laps de temps entre les impulsions, d’optimiser la structure de l’écoulement de plasma et son contact avec le/les gaz ou le/les mélanges de gaz à traiter.
[84] La Fig. 1 illustre le cas particulier de la décomposition de méthane pour sa transformation en hydrogène et noir de carbone par plasma PIT. Le méthane alimente la partie axiale du plasmatron par l’intermédiaire d’un régulateur de débit, 15, longe et refroidit les électrodes, et accède au réacteur où il interagit avec le plasma PIT en le décomposant en H2 + 2C. La longueur 16 et le diamètre 17 du réacteur sont déterminés de manière que soient respectées les conditions de contact du plasma PIT avec le/les gaz ou mélanges gazeux à traiter exprimées à la clause 1 de la présente invention. Les valeurs optimales de ces paramètres sont indiquées sur la Fig. 2 pour le cas particulier de la production d’hydrogène et de noir de carbone avec les débits concrets tels que décrits dans l’exemple de réalisation N°1 de la présente invention.
[85] Dans le réacteur est également introduite par l’intermédiaire du collecteur 9, une couche protectrice, par exemple d’hydrogène. La couche limite 8 entre les deux écoulements 5 et 6, dont la démarcation 14 est organisée de telle manière que les produits de décomposition du/des gaz ou mélanges gazeux traités n’aient pas accès à la paroi intérieure du réacteur et donc, éventuellement, ne la détériorent pas.
[86] Un dispositif en nid d’abeilles, (honeycomb), 7, est prévu pour uniformiser les débits des écoulements 5 et 8.
[87] Dans le cas particulier concret de la décomposition du méthane, l’hydrogène produit se sépare des particules de noir de carbone, 13, par l’intermédiaire d’un dispositif standard de séparation de phases 12, et évacué par le collecteur principal d’hydrogène 11 . Ce collecteur est construit, par exemple, de manière que, par effet centrifuge, la quantité majeure d’hydrogène, 10, soit séparée des produits de la réaction de décomposition plasmochimique.
[88] Les flux de méthane, le flux d’hydrogène produit, les écoulements d’hydrogène 5 et 8 sont gérés par des compresseurs, régulateurs et valves, 15, de telle manière que lesdits flux aient lieu selon les flèches indiquées sur la Fig.1.
[89] Le dispositif fonctionne de la manière suivante :
[90] Le/les gaz ou mélanges gazeux à traiter pénètrent dans le plasmatron par l’intermédiaire d’un compresseur, d’un régulateur et d’une valve. A l’état froid, ils longent les électrodes avant d’accéder, sous forme de jet 6, à travers un dispositif en nid d’abeilles (honeycomb) 7, servant à uniformiser /profiler l’épure de la distribution des vitesses axiales du/des gaz ou mélanges gazeux à l’entrée du réacteur. Le plasma PIT composé des canaux porteurs de courant électrique (1000 - 2000 °C), d’un nuage relativement froid (~200 - 500 °C) de particules activées et d’électrons à haute énergie (1 - 2 eV) entre les électrodes et propulsé par les forces électrodynamique et hydrodynamique (soufflement) et vient former la zone turbulente réactive de plasma 8. C’est dans cette zone qu’a lieu la décomposition du/des gaz ou mélanges gazeux à traiter suite à leur contact avec le plasma PIT. Les résidus sont expulsés et se séparent selon leurs masses spécifiques respectives. Par exemple, dans le cas de la décomposition du méthane, l’hydrogène 10, léger, contourne l’angle aigu du conduit (collecteur) 11 et, sous l’action des forces centrifuges, est évacué du réacteur par l’intermédiaire de compresseur régulateur de sortie. Une partie de l’hydrogène produit est dérivée, comme le montre la Fig. 1 , par l’intermédiaire de régulateurs de débit et renvoyée dans le réacteur pour créer la zone de protection 5 et la zone de protection des électrodes 8.
[91] Les composants lourds, éventuellement produits lors de la réaction plasmochimique dans le réacteur, par exemple, le noir de carbone 13, dans le cas de la décomposition du méthane, sont évacués et séparés par l’intermédiaire de dispositifs standards tels que, par exemple des filtres (séparateur 12).
[92] La Fig.2 correspond au cas où le/les gaz ou mélanges gazeux à traiter, qui accèdent au réacteur 23, sont séparés de l’écoulement protecteur et refroidissant 5 par une tubulure conique ou cylindrique 18. La Fig. 2, en particulier, illustre le cas de la fabrication d’hydrogène et de noir de carbone à partir du méthane. De manière générale, toutes les réactions plasmochimiques de transformation du/des gaz ou mélanges gazeux à traiter ont lieu à l’intérieur de la tubulure 18, cylindrique ou conique, ne permettant pas d’accès à l’oxygène ou à l’air dans son enceinte. Les produits de réaction son évacués par l’extrémité de cette tubulure. La tubulure 18, de préférence, est fabriquée en matière isolante et réfractaire, par exemple en quartz. Pour optimiser le contact du/des gaz ou mélanges gazeux pénétrant dans la tubulure avec la plasma PIT, un dispositif de tourbillonnement 22, par exemple sous forme d’ailettes inclinées, fixées sous un angle d’attaque par rapport à l’axe du plasmatron PIT, angle dont la valeur peut varier entre 0° et 80°, peut être placé à la sortie du plasmatron, par exemple à l’extrémité des électrodes 3. Il peut se faire que des produits résiduels ou des portions de gaz ou mélanges gazeux n’ayant pas entièrement réagi avec le plasma PIT (par exemple, ne s’étant pas entièrement décomposés par réaction plasmochimique) soient évacués du réacteur, mélangés au gaz produit. Dans ce cas, le dispositif de la Fig. 2 prévoit une séparation gaz-dynamique de ces produits 19, leur évacuation à l’aide des conduits 19, et leur réinjection, par l’intermédiaire d’un compresseur régulateur avec valve, dans le réacteur, pour leur décomposition, simultanément avec celle du/des gaz ou mélanges gazeux injectés dans le réacteur.
[93] La Fig. 3 est une photo de la partie centrale du réacteur, en fonctionnement. Elle illustre le caractère chaotique du jet de plasma PIT/PTTM dans le processus de fabrication d’hydrogène et de noir de carbone.
[94] La Fig. 4 est un dessin du réacteur revendiqué dans le cas de la fabrication d’hydrogène et de noir de carbone.
[95] La Fig. 5 correspond à un schéma simplifié du réacteur PIT pour la décomposition d’un gaz (par exemple le méthane) dans lequel le corps du réacteur 23 est un tube cylindrique (par exemple en quartz) fixé au plasmatron PIT, dont la longueur est déterminée empiriquement en fonction du degré de réalisation du procédé de décomposition du gaz entrant. Le plasmatron et/ou le réacteur sont dotés de moyens 31 pour provoquer un tourbillon de gaz de manière à projeter vers la périphérie, sous l’effet des forces centrifuges, les composants lourds de la réaction plasmochimique (par exemple les particules de noir de carbone). [96] La Fig 6 illustre le cas où le réacteur revendiqué est essentiellement constitué d’un dispositif de vortex 27 assurant que la décharge PIT ait lieu dans le canal axial du vortex. Pour ce le liquide entrant (l’eau en particulier) est introduit par un conduit tangentiel 24, 26 dans le corps du vortex. La décharge PIT a lieu dans le canal de gaz (de CH4) formé par le tourbillonnement de l’eau. Le flux d’eau entraîne le plasma dans son mouvement de tourbillonnement. Il en résulte que les composantes les plus lourdes de la réaction plasmochimique de décomposition (le noir de carbone dans le cas de la décomposition du méthane) sont projetées par force centrifuge dans la zone périphérique du plasma d’où elles sont emportées par le flux d’eau et évacuées à l’extérieur du réacteur 28,29. [97] La Fig 6a correspond au cas où l’eau du vortex est introduite tangentiellement dans le corps du vortex par un orifice de section allongée (parallélipipédique) répartissant l’eau longitudinalement le long du corps du vortex 24, 26. [98] La Fig 6b correspond au cas où l’eau du vortex est introduite tangentiellement dans le corps du vortex localement par un orifice de section circulaire 24, 26.
[99] Le résultat de l’utilisation du système de vortex est triple. Il permet :
[100] de projeter les composantes lourdes résultant de la décomposition du gaz initial dans le flux d’eau du vortex, séparant ainsi ces composantes des composantes légères (par exemple le noir de carbone de l’hydrogène)
[101 ] de refroidir le plasma et de protéger le dispositif d’un échauffement excessif dû , par exemple à des réactions exothermiques dans le plasma (par exemple liées à la recombinaison de l’hydrogène constitué de atomique en molécules d’hydrogène
[102] de former un produit commecialisable constitué d’eau chargée de composantes lourdes résultant de la réaction plasmochimique (par exemple le noir de carbone).
[103] En d’autres termes, le dispositif revendiqué est caractérisé en ce que la décharge PIT est localisée dans le canal gazeux formé par un vortex alimenté tangentiellement par un liquide tel que de l’eau, de manière à séparer les composantes lourdes des composantes légères formées dans la décharge PIT / PTTM, à refroidir le dispositif et former un produit commercialisable par exemple composé d’eau et de noir de carbone. [104] Dans les Fig. 1 , Fig. 2, Fig. 3 Fig. 4, Fig 5 et Fig 6 a et b, les chiffres indiqués ont la signification suivante :
[105] 1. Plasmatron PIT ;
[106] 2. Jet de plasma PIT ;
[107] 3. Electrodes ; [108] 4. Canaux de plasma PIT porteurs de courant électrique ;
[109] 5. Flux d’hydrogène pour refroidissement des parois du réacteur ;
[110] 6. Flux d’hydrogène pour le refroidissement des électrodes ;
[111] 7. Honeycomb ;
[112] 8. Zone de mélange ; [113] 9. Collecteur d’hydrogène
[114] 10. Hydrogène fabriqué ;
[115] 11. Collecteur d’hydrogène ;
[116] 12. Séparateur Hydrogène - noir de carbone ;
[117] 13. Sortie du noir de carbone ;
[118] 14. Démarcation plasma - zone de protection ;
[119] 15. Compresseur - contrôleur de débit, valve ;
[120] 16. Longueur du réacteur ;
[121] 17. Diamètre (largeur du réacteur) ;
[122] 18. Tube en Quartz séparant la zone de réaction de la zone de protection ;
[123] 19. Produits résiduels contenant hydrogène et résidus gazeux résultant d’une réaction incomplète de décomposition du méthane dans la zone de réaction.
[124] 20.Zone de réaction avec tourbillonnement du méthane ;
[125] 21. Sortie de l’hydrogène apuré ;
[126] 22. Dispositif de tourbillonnement ;
[127] 23. Réacteur P IT.
[128] 24. Entrée tangentielle d’eau ;
[129] 25. Source de courant ;
[130] 26. Distributeur tangentiel d’eau dans le vortex ;
[131] 27. Vortex d’eau ;
[132] 28. Collecteur de sortie d’eau ;
[133] 29. Sortie d’eau chargée de particules de noir de carbone ;
[134] 30. Tube en quartz ;
[135] 31. Dispositif de tourbillon du plasma.
[136] La présente invention est utilisée de préférence pour la décomposition des gaz ou mélanges gazeux introduits dans le réacteur 23, plus particulièrement pour la fabrication d’hydrogène et de noir de carbone par décomposition plasmochimique du méthane. Elle peut être exploitée pour réaliser tout autre procédé de transformation de gaz ou de mélanges gazeux par voie plasmochimique à l’aide d’un plasma PIT.
[137] La présente invention est de toute utilité pour la transformation par décomposition sous l’effet des impacts d’électrons et de particules actives sur les molécules peuplant la surface de particules solides, par exemple de poussière de charbon ou de particules résultant de la pulvérisation de produits liquides tels que, par exemple, des hydro carbures. En d’autres termes, la présente invention, tant le procédé que les dispositifs revendiqués, permet, en choisissant les paramètres du processus PIT selon les équations mentionnées plus haut , en particulier la tension U entre les électrodes, ainsi que la configuration des systèmes d’alimentation de la zone de décharge PIT/ PTTM contenant des dispositifs de dosage de particules solides comme des particules de charbon ou de particules résultant de la pulvérisation de produits liquides, par exemple des hydrocarbures, la décomposition en composants gazeux sous l’effet des impacts d’électrons et de particules actives du plasma PIT PTTM des molécules peuplant la surface des particules solides, par exemple de poussière de charbon ou de particules résultant de la pulvérisation de produits liquides tels que, par exemple, des hydro-carbures.
[138] Exemples d’application de la présente invention.
[139] Exemple 1
[140] Réacteur pour la fabrication d’hydrogène et de noir de carbone (selon Fig. 2)
[141] Gaz de base introduit dans le réacteur : méthane (CHU) ou gaz naturel.
[142] Puissance du dispositif : 100 - 150 kW
[143] Pression moyenne de génération : ~ 1 bar
[144] Energie de décomposition du CHU et de formation de C + 2H2 : < 75 kJ/mole
[145] Mode de génération de l’électricité : courant alternatif triphasé
[146] Nombre d’électrodes : 6
[147] Mode de connexion phasique : étoile
[148] Tension moyenne entre les électrodes : 15000 V [149] Intensité moyenne de courant dans une phase : 7,5 A
[150] Cos f : 0,8
[151] Débit maximum de CH4 introduit dans le réacteur : ~ 77 kg/h
[152] Débit maximum d’hydrogène obtenu dans le réacteur : ~ 19 kg/h [153] Débit maximum de noir de carbone obtenu dans le réacteur : ~ 58 kg/h
[154] Forme de la tubulure hermétique (18) : cylindre
[155] Diamètre moyen du jet de plasma PIT : 0,07 m
[156] Longueur du jet de plasma : 3 m
[157] Vitesse moyenne du plasma à l’intérieur de la tubulure 18 : ~ 8,5 m/s.
[158] .
[159] Exemple 2.
[160] Réacteur pour la décomposition de méthane et excitation de l’hydrogène à haute pression [161] .
[162] Gaz de base introduit dans le réacteur : gaz naturel.
[163] Puissance du dispositif : 5 - 10 kW
[164] Pression moyenne de génération : entre 1 bar et 17 bar
[165] Energie de décomposition du gaz naturel et de formation de C + 2H2 : 70 - 80 kJ/mole
[166] Mode de génération de l’électricité : inverter
[167] Nombre d’électrodes : 2
[168] Tension moyenne entre les électrodes : 20000 V
[169] Intensité moyenne de courant dans une phase : 5 A [170] Débit maximum de CH4 introduit dans le réacteur : ~ 7 kg/h
[171] Débit maximum d’hydrogène obtenu dans le réacteur : ~ 2 kg/h [172] Débit maximum de noir de carbone obtenu dans le réacteur : ~5 kg/h
[173] Forme de la tubulure hermétique 18 : cylindre
[174] Diamètre moyen du jet de plasma PIT : 0,01 m
[175] Longueur du jet de plasma à pression maximum : 0,1m [176] Vitesse moyenne du plasma à l’intérieur de la tubulure 18 à pression maximum : ~ 6 m/s.
[177] Bien que l’invention ait été décrite en liaison avec des structures particulières, elle n’y est nullement limitée et l’on peut y apporter de nombreuses variantes de réalisation. [178] Les combinaisons des différentes réalisations représentées sur les dessins ou décrites ci-dessus ne sortent pas du cadre de l’invention.
[179] SIGNES DE REFERENCE
[180] 1. Plasmatron PIT
[181] 2. Jet de plasma PIT ;
[182] 3. Electrodes ;
[183] 4. Canaux de plasma PIT porteurs de courant électrique ;
[184] 5. Flux d’hydrogène pour refroidissement des parois du réacteur ;
[185] 6. Flux d’hydrogène pour le refroidissement des électrodes ;
[186] 7. Honeycomb
[187] 8. Zone de mélange ;
[188] 9. Collecteur d’hydrogène
[189] 10. Hydrogène fabriqué ;
[190] 11. Collecteur d’hydrogène ;
[191] 12. Séparateur Hydrogène - noir de carbone ;
[192] 13. Sortie du noir de carbone ;
[193] 14. Démarcation plasma - zone de protection ;
[194] 15. Entrée de CH4 avec Compresseur, contrôleur de débit, valve ; [195] 16. Longueur du réacteur ;
[196] 17. Diamètre (largeur du réacteur) ;
[197] 18. Tube en Quartz séparant la zone de réaction de la zone de protection;
[198] 19. Produits résiduels contenant hydrogène et résidus gazeux résultant d’une réaction incomplète de décomposition du méthane dans la zone de réaction ;
[199] 20.Zone de réaction avec tourbillonnement du méthane ;
[200] 21. Sortie de l’hydrogène apuré ;
[201] 22. Dispositif de tourbillonnage ;
[202] 23. Réacteur PIT ;
[203] 24. Entrée tangentielle d’eau ;
[204] 25. Source de courant ;
[205] 26. Distributeur tangentiel d’eau dans le vortex ;
[206] 27. Vortex d’eau ;
[207] 28. Collecteur de sortie d’eau ;
[208] 29. Sortie d’eau chargée de particules de noir de carbone ;
[209] 30. Tube en quartz ;
[210] 31. Mouvement de tourbillon du plasma.
Les signes de référence insérés après les caractéristiques techniques mentionnées dans les revendications ont pour seul but de faciliter la compréhension de ces dernières et n’en limitent aucunement la portée.

Claims

Revendications
[Revendication 1 ] 1. Procédé pour le traitement de gaz et mélanges de gaz, en particulier pour la production d’hydrogène et de noir de carbone, à pression atmosphérique, sub-atmosphérique ou supérieure à la pression atmosphérique, par plasma à températures intermédiaires (dit PIT PTTM), caractérisé en ce que les paramètres technologiques du procédé sont soumis aux conditions suivantes : ell»H
L » k.Tn. m*(P.Qe n)-1 ou L » k.Tn(P. Qan)-
1 ;
V D > 12,25 (m/r) ;
L/V= x (kTn/mn)0,5(P/kTn Qrel), avec x » D. P. Qrel (kTn)-1 où e est la charge de l’électron ;
U est la tension aux électrodes ;
H est l’énergie de liaison des composantes moléculaires du produit à traiter ;
L est la longueur active (c’à d. la longueur de l’espace du réacteur limitant la réalisation de la ou des réactions plasmochimiques PIT visées ;
D est le diamètre moyen de la zone de réalisation de la/des réaction(s) plasmochimiques PIT visées ;
P est la pression ;
Tn est la température du milieu (gaz ou mélange de gaz) soumis à la réaction plasmochimique PIT ;
V est la vitesse moyenne du/des gaz ou mélanges de gaz à traiter dans la zone de réaction plasmochimique PIT ; k est la constante de Boltzmann ; p est la densité moyenne du/ des gaz à traiter ; m est la viscosité dynamique moyenne du/des gaz à traiter ; Qen est la section efficace moyenne d’interactions élastiques entre les électrons et les particules neutre du/ des gaz à traiter ;
Qan est la section efficace moyenne d’interactions inélastiques entre les particules active du plasma et les particules du/des gaz à traiter ;
Qrei est la section efficace effective de relaxation des particules activées du plasma ; x est le coefficient effectif de relaxation m* est le rapport mn/me où me est la masse des électrons ; mn est la masse des molécules de gaz ou de mélange de gaz à traiter.
2. Procédé selon la revendication 1 caractérisé en ce que le mode de génération de plasma PIT PTTM, notamment la quantité de générateurs et leur position relative, l’un par rapport à l’autre, permette d’optimiser la structure de l’écoulement de plasma PIT PTTM et son contact avec le/les gaz ou le/les de gaz à traiter en variant les amplitudes de courant et de tension, ainsi que la fréquence des impulsions électriques, les laps de temps entre les impulsions, ainsi que la séquence de génération et la distribution des impulsions dans le temps.
3. [Revendication 3] Procédé selon les revendications précédentes assurant le recyclage en circuit fermé des composants de la réaction plasmochimique qui n’ont pas été complètement transformés lors du traitement primaire afin d’obtenir une réaction plasmochimique complète.
4. Dispositif pour la mise en œuvre du procédé selon la revendication 1 , caractérisé en ce qu’il comprend un réacteur générant en interne le plasma (2) comprenant des canaux de plasma PIT PTTM (4), créant une turbulence dans l’espace du jet de plasma (2), ledit réacteur étant hermétique à l’air ou à l’oxygène (23), cylindrique ou conique, excluant l’influence de l’atmosphère environnante sur la réaction plasmochimique visée, réacteur dans lequel sont intégrés le ou les plasmatrons PIT PTTM (1) dont les électrodes, en cuivre ou en carbone, (3), sont situées parallèlement à l’axe du réacteur, et où se trouve disposée sur l’axe du réacteur la zone de réaction plasmochimique PIT PTTM visée (8), de forme cylindrique ou conique, le gaz ou le mélange de gaz à traiter étant introduit axialement, par l’intermédiaire d’un dispositif en nid d’abeille (honeycomb) (7), dans le/les plasmatrons, la zone de réaction et les parois du réacteur étant protégées par un flux coaxial de gaz (5), les résultats de la réaction plasmochimique PIT PTTM étant évacués par un séparateur (12) consistant en des conduits et des collecteurs coaxiaux (11 , 13) destinés à séparer les produits gazeux des produits solides de la réaction, sélectivement, selon leurs masses spécifiques.
5. Dispositif selon la revendication 4 dans lequel des compresseurs, régulateurs de débit et valves (15) sont introduits de manière à organiser les flux dans le réacteur, notamment les circuits permettant de réaliser la protection gaz- dynamique des parois du réacteur et de la zone de réaction plasmochimique PIT PTTM (5), ainsi que l’évacuation des produits de la réaction plasmochimique PIT PTTM et leur renvoi dans la zone de réaction.
6. Dispositif selon la revendication 4, caractérisé en ce que la zone de réaction plasmochimique PIT PTTM (20) est séparée de la zone de protection gazeuse (5) par un dispositif tubulaire, cylindrique ou conique (18), en matériau isolant.
7. Dispositif selon la revendication 4, caractérisé en ce que le flux gazeux à traiter passe par un dispositif de tourbillonnage (22) occasionnant le tourbillonnage du flux gazeux dans la zone de réaction plasmochimique PIT PTTM (20).
8. Dispositif selon la revendication 4, caractérisé par le fait que les générateurs PIT PTTM sont disposés, soit voisinant l’un avec l’autre, soit diamétralement opposés par rapport à l’axe du plasmatron, soit séparés par deux, trois ou plus d’électrodes, de manière à optimiser le processus de transfert de l’énergie développée dans la zone de décharge PIT PTTM aux particules gazeuses à traiter.
9. Dispositif selon l’une quelconque des revendications 4 à 6, caractérisé en ce qu’il est conçu pour le traitement PIT PTTM de gaz ou de mélanges de gaz, dans le cadre particulier de la fabrication d’hydrogène et de noir de carbone à partir de la désintégration de molécules de méthane ou de gaz naturel.
10. Dispositif selon les revendications précédentes caractérisé en ce que la décharge PIT est localisée dans le canal gazeux formé par un vortex alimenté tangentiellement par un liquide tel que de l’eau, de manière à séparer les composantes lourdes des composantes légères formées dans la décharge PIT / PTTM, à refroidir le dispositif et former un produit commercialisable par exemple composé d’eau et de noir de carbone.
11. Utilisation d’un dispositif selon les revendications 4 à 10 précédentes, pour obtenir un procédé dans lequel les paramètres du processus PIT, en particulier la tension entre les électrodes, ainsi que la configuration des systèmes d’alimentation de la zone de décharge PIT / PTTM contenant des dispositifs de dosage de particules solides comme des particules de noir de carbone ou de particules résultant de la pulvérisation de produits liquides, par exemple des hydrocarbures, permettant la décomposition en composants gazeux sous l’effet des impacts d’électrons et de particules actives du plasma PIT / PTTM des molécules peuplant la surface des particules solides, par exemple de poussière de charbon ou de particules résultant de la pulvérisation de produits liquides tels que, par exemple, des hydro-carbures.
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