EP4709506A1 - Procédé et appareil de séparation d'un gaz contenant du dioxyde de carbone par condensation partielle et/ou distillation et/ou solidification - Google Patents

Procédé et appareil de séparation d'un gaz contenant du dioxyde de carbone par condensation partielle et/ou distillation et/ou solidification

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EP4709506A1
EP4709506A1 EP24717740.5A EP24717740A EP4709506A1 EP 4709506 A1 EP4709506 A1 EP 4709506A1 EP 24717740 A EP24717740 A EP 24717740A EP 4709506 A1 EP4709506 A1 EP 4709506A1
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EP
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gas
compressed
turbocharger
demercurized
mercury
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Félix PERE
Jean-Baptiste CHAIX
Richard Dubettier-Grenier
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LAir Liquide SA pour lEtude et lExploitation des Procedes Georges Claude
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Air Liquide SA
LAir Liquide SA pour lEtude et lExploitation des Procedes Georges Claude
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Abstract

Un appareil de séparation d'un gaz contenant du CO2, au moins un gaz de l'air et du mercure (1,5) comprend un turbocompresseur (C), une turbine (T) attelée au turbocompresseur, une unité de démercurisation (D), un refroidisseur (G), un réchauffeur (R), une unité de séparation (CC) opérant à des températures inférieures à 10°C, des moyens pour envoyer le gaz contenant du CO2, au moins un gaz de l'air et du mercure (1,5) au turbocompresseur, des moyens pour envoyer le gaz comprimé (7) dans le turbocompresseur à l'unité de démercurisation pour former un gaz demercurisé après chauffage dans le réchauffeur, des moyens pour envoyer le gaz démercurisé (9) au refroidisseur et du refroidisseur à l'unité de séparation pour produire au moins un fluide contenant au moins 95 mol% voire au moins 99 mol% de CO2 (13) et un courant sous pression de gaz appauvri en CO2 (15) et des moyens pour envoyer au moins une partie du gaz appauvri en CO2 se détendre dans la turbine attelée au turbocompresseur.

Description

Procédé et appareil de séparation d’un gaz contenant du dioxyde de carbone par condensation partielle et/ou distillation et/ou solidification
La présente invention est relative à un procédé et à un appareil de séparation d’un gaz contenant du dioxyde de carbone, au moins un gaz de l’air, et du mercure ainsi qu’éventuellement du NO2 par condensation partielle et/ou distillation et/ou solidification.
Les gaz de l’air comprennent l’azote, l’oxygène ou l’argon.
L’invention concerne l’intégration d’un démercuriseur dans une unité de capture de CO2 venant d’un gaz contenant du CO2, pouvant être par exemple des fumées de procédés de combustion.
Selon un objet de l’invention, il est prévu un procédé de séparation d’un gaz contenant du CO2, au moins un gaz de l’air et du mercure contenant les étapes suivantes : i) Compression du gaz dans un turbocompresseur attelé à une turbine formant un gaz comprimé, ii) Réchauffage du gaz comprimé en amont ou en aval du compresseur, et démercurisation du gaz comprimé réchauffé dans un ou plusieurs réacteurs non- régénératifs d’adsorption du mercure produisant un gaz demercurisé, iii) Refroidissement du gaz démercurisé, iv) Séparation du gaz refroidi dans une unité opérant à des températures inférieures à 10°C, voire inférieures à -50°C par condensation partielle à une ou plusieurs étapes et /ou par distillation et/ou solidification, produisant au moins un fluide contenant au moins 95 mol% voire au moins 99 mol% de CO2 et un courant sous pression de gaz appauvri en CO2 et v) Au moins une partie du gaz appauvri en CO2 est détendue dans la turbine attelée au turbocompresseur, éventuellement après avoir été réchauffée jusqu’à une température supérieure à 10°C.
Selon d’autres objets facultatifs :
• on réchauffe le gaz comprimé jusqu’à une température entre 50 et 150°C, voire entre 100°C et 150°C en amont du démercuriseur. • on refroidit le gaz démercurisé par échange de chaleur indirect avec un fluide frigorigène, le fluide frigorigène, de préférence de l’eau, ayant servi à refroidir le gaz démercurisé, sert à chauffer le gaz comprimé dans le réchauffeur.
• le gaz comprimé est réchauffé par un réchauffeur électrique et/ou par un fluide calorigène.
• le gaz comprimé ou le gaz à comprimer est chauffé par échange de chaleur indirect avec le gaz traité dans le démercuriseur.
• l’échange de chaleur indirect a lieu dans un échangeur de chaleur dans lequel le gaz comprimé ou le gaz à comprimer est chauffé et dans lequel le gaz traité dans le démercuriseur se refroidit.
• on refroidit le gaz démercurisé par échange de chaleur indirect avec un fluide frigorigène.
• le fluide frigorigène, de préférence de l’eau, ayant servi à refroidir le gaz démercurisé sert ensuite à réchauffer un gaz de régénération d’un sécheur du gaz contenant du CO2, au moins un gaz de l’air et du mercure.
• un fluide frigorigène ayant servi à refroidir le gaz démercurisé sert ensuite à réchauffer l’au moins une partie du gaz appauvri en CO2 à détendre dans la turbine.
• le fluide frigorigène, de préférence de l’eau, ayant servi à refroidir le gaz démercurisé sert à chauffer le gaz comprimé.
• le fluide frigorigène, de préférence de l’eau, ayant servi à refroidir le gaz démercurisé, sert pour le chauffage et/ou le refroidissement d’au moins un bâtiment.
• le fluide frigorigène est de l’eau et ayant servi à refroidir le gaz démercurisé, est chauffé pour générer de la vapeur d’eau.
• le fluide frigorigène, de préférence de l’eau, ayant servi à refroidir le gaz démercurisé, sert pour vaporiser un liquide de purge de la séparation opérant à moins de 10°C.
• le fluide frigorigène, de préférence de l’eau, ayant servi à refroidir le gaz démercurisé, sert à surchauffer un gaz humide.
• le fluide frigorigène, de préférence de l’eau, ayant servi à refroidir le gaz démercurisé, sert à réchauffer un débit destiné à être détendu dans une turbine • le gaz appauvri en C02 est enrichi en l’au moins un gaz de l’air, par exemple en azote et/ou en oxygène et/ou en argon.
• le gaz contenant du CO2, au moins un gaz de l’air et du mercure contient du NO2 et est traité pour retirer le NO2 dans une unité permettant de retirer le NO2 jusqu’à une concentration inférieure à 5ppm, voire inférieure àl ppm en NO2 produisant un gaz pauvre en NO2 en amont de la compression dans le turbocompresseur.
• le traitement pour retirer le NO2 est un procédé de séparation par condensation partielle et/ou distillation.
• le gaz contenant du CO2, au moins un gaz de l’air et du mercure et éventuellement du NO2 est composé de fumées de combustion.
• le gaz contenant du CO2, au moins un gaz de l’air et du mercure et éventuellement du NO2 est composé de fumées de combustion séparées par adsorption pour réduire leur teneur en l’au moins un gaz de l’air.
Selon un autre objet de l’invention, il est prévu un appareil de séparation d’un gaz contenant du CO2, au moins un gaz de l’air et du mercure comprenant un turbocompresseur, une turbine attelée au turbocompresseur, une unité de démercurisation, un refroidisseur, un réchauffeur, une unité de séparation (CC) par condensation partielle à une ou plusieurs étapes et /ou par distillation opérant à des températures inférieures à 10°C, voire inférieures à -50°C, des moyens pour envoyer le gaz contenant du CO2, au moins un gaz de l’air et du mercure au turbocompresseur, le réchauffeur étant connecté pour réchauffer le gaz en amont ou en aval du turbocompresseur, des moyens pour envoyer le gaz comprimé et chauffé à l’unité de démercurisation pour former un gaz demercurisé, des moyens pour envoyer le gaz démercurisé au refroidisseur et du refroidisseur à l’unité de séparation pour produire au moins un fluide contenant au moins 95 mol% voire au moins 99 mol% de CO2 et un courant sous pression de gaz appauvri en CO2 et des moyens pour envoyer au moins une partie du gaz appauvri en CO2 se détendre dans la turbine attelée au turbocompresseur.
Selon d’autres caractéristiques facultatives, l’appareil comprend :
• des moyens pour refroidir le gaz démercurisé par échange de chaleur indirect avec un fluide frigorigène. • le réchauffeur est en aval des moyens pour refroidir le gaz démercurisé par échange de chaleur indirect avec un fluide frigorigène et est relié pour que le fluide frigorigène, de préférence de l’eau, ayant servi à refroidir le gaz démercurisé, serve à chauffer le gaz comprimé.
• un réchauffeur électrique pour réchauffer le gaz comprimé.
• un échangeur de chaleur relié pour effectuer un échange de chaleur indirect entre le gaz comprimé ou le gaz à comprimer et le gaz traité dans le démercuriseur.
Les fumées de procédés de combustion contiennent de grandes quantités de CO2. La capture du CO2 contenu dans ces fumées est une des voies envisagées pour réduire les effets du changement climatique.
Ces fumées contiennent de nombreux polluants, dont du mercure. Le mercure peut s’avérer particulièrement dommageable pour les équipements en aluminium, car il forme avec eux un complexe métallique liquide menant à une destruction progressive. En conséquence, les procédés employant des équipements en aluminium (comme les procédés cryogéniques) retirent le mercure, ou s’orientent vers des équipements plus coûteux en acier inoxydable.
Le retrait du mercure est un procédé bien connu, et se fait typiquement par adsorption sur des métaux sulfidés ou du charbon actif sulfidé. Il peut demander du chauffage pour limiter la quantité de NO2 adsorbée (si présent) est donc d’éliminer le risque d’auto inflammation du lit d’adsorbant. Un échangeur de chaleur peut permettre de récupérer une partie de la chaleur du gaz traité et de minimiser les besoins de chauffage.
Toutefois, l’usage des adsorbants usuels peut être entravé par la présence d’oxydes d’azotes (NOx), et notamment de NO2. En conséquence, lorsque ces produits de combustion sont présents dans les fumées, ils doivent être retirés avant la démercurisation.
Un but de l’invention est de minimiser l’énergie de chauffage demandée pour la démercurisation, tout en récupérant de préférence une partie de cette chaleur pour d’autres usages dans le procédé de capture.
L’invention propose un schéma intégré permettant de minimiser le besoin de chaleur et de valoriser la chaleur employée pour d’autres consommateurs du procédé. L’invention se propose de traiter un gaz contenant du CO2, du mercure, de l’azote ou un autre composant de l’air, ainsi qu’éventuellement du NO2. Par exemple, ce gaz pourrait être composé des fumées d’une unité de combustion, ou de fumées préconcentrées par un premier traitement, comme une unité d’adsorption à modulation de pression (PSA).
Ces fumées sont dans un premier temps traitées pour se voir retirer le NO2 si elles en contiennent, jusqu’à typiquement 5ppm voire 1 ppm de NO2. Ce traitement peut par exemple être un traitement à basse température tel que la condensation partielle et/ou la distillation (avec séchage éventuel du gaz en amont).
Le gaz, débarrassé de son NO2 (si présent), est ensuite comprimé dans un turbocompresseur. Le gaz en sortie de la machine est chaud, et est encore plus réchauffé pour atteindre les conditions nécessaires à la démercurisation. La température requise à l’entrée du démercuriseur peut être typiquement supérieure à 100°C alors que la température à la sortie du turbocompresseur est typiquement inférieure à 80°C.
Le gaz passe ensuite dans un démercuriseur fonctionnant par adsorption, et le gaz démercurisé est refroidi dans un échangeur contre un fluide frigorigène (par exemple de l’eau). La température de sortie de cette eau est maximisée, et la chaleur qu’elle contient peut être réutilisée ailleurs dans le procédé (régénération de sécheurs, préchauffe de gaz, chauffage de bâtiments, production de froid, production de vapeur d’eau... ).
Le gaz comprimé et démercurisé est ensuite traité dans une unité fonctionnant par condensation partielle et/ou distillation, à un ou plusieurs étages. Cette unité produit du CO2, tandis que la fraction incondensable des fumées sortant de l’unité est détendue dans la turbine attelée au compresseur susmentionné.
Ces incondensables peuvent éventuellement être surchauffés avant détente, par exemple contre tout ou partie du fluide caloporteur récupérant la chaleur en amont du démercuriseur.
Le procédé peut comprendre les caractéristiques suivantes:
• le NO2 (si présent) est retiré avant la démercurisation
• le gaz est comprimé avant la démercurisation • l’on profite de la chaleur de compression pour minimiser le besoin de chauffage avant démercurisation
• la chaleur résiduelle est récupérée et réutilisée
• le compresseur est entraîné par la détente des incondensables de la condensation partielle.
L’invention sera décrite de manière plus détaillée en se référant aux figures :
[FIG.1 ] représente un procédé selon l’invention de manière schématique.
[FIG.2] représente une variante du moyen de chauffage du procédé selon la Fig 1 .
[FIG.3] représente une variante du moyen de chauffage du procédé selon la Fig 1 .
[FIG.4] représente une variante du moyen de chauffage du procédé selon la Fig 1 .
Un gaz 1 contient du CO2, du NO2, au moins un gaz de l’air et du mercure et peut être des fumées d’une combustion.
Le gaz 1 est traité dans une unité 3 permettant de retirer le NO2 jusqu’à une concentration inférieure à 5ppm, voire à 1 ppm de NO2, produisant un gaz pauvre en NO2 5. L’unité 3 peut est une unité de séparation par condensation partielle et/ou distillation.
Le gaz pauvre en NO25 est comprimé dans un turbocompresseur C attelé à une turbine T et produit un gaz comprimé 7. Le turbocompresseur C peut ne pas avoir de réfrigérant final ou peut être un compresseur adiabatique pour maximiser la température du gaz 7. Le gaz comprimé est réchauffé dans un réchauffeur R à la sortie du compresseur pour atteindre une température comprise entre 50 et 150°C. La première configuration consiste à utiliser un réchauffeur électrique R pour chauffer le gaz entre typiquement 60°C et 130°C. Cette configuration a l’inconvénient de consommer une quantité importante d’énergie électrique. Le fait que la sortie du compresseur soit chaude permet néanmoins de limiter la puissance de ce réchauffeur: la réduction de puissance électrique du réchauffeur peut être comprise entre 100% et 20%.
Une deuxième configuration consiste à utiliser un fluide caloporteur (par exemple de la vapeur d’eau ou de l’eau chaude) disponible dans l’unité. Si le fluide caloporteur est disponible à une température T1 supérieure à la température requise T2 à l’entrée du démercuriseur, le réchauffeur R est constitué par un échangeur de chaleur permettant un échange de chaleur indirect entre le fluide caloporteur et le gaz contenant du mercure Cet échangeur est placé entre le turbocompresseur C (sans refroidisseur final) et le démercuriseur D. Dans ce cas, le fait que le gaz comprimé soit chaud à la sortie du turbocompresseur permet également d’économiser sur la consommation de fluide caloporteur.
Ensuite le gaz 7 est démercurisé dans un ou plusieurs réacteurs d’adsorption du mercure D produisant un gaz démercurisé 9.
Le gaz démercurisé 9 est refroidi dans un refroidisseur G à l’aide d’un débit de fluide frigorigène W, par exemple de l’eau.
Le gaz refroidi 11 dans le refroidisseur G est séparé dans une unité CC opérant à des températures inférieures à 10°C, voire inférieures à -50°C par condensation partielle à une ou plusieurs étapes et /ou par distillation et/ou solidification, produisant au moins un fluide 13 contenant au moins 95 mol% voire au moins 99 mol% de CO2 et un courant sous pression de gaz 15 appauvri en CO2 et enrichi en l’au moins un gaz de l’air.
Au moins une partie du gaz 15 appauvri en CO2 est détendue dans la turbine T attelée au turbocompresseur C, éventuellement après avoir été réchauffée dans un réchauffeur H jusqu’à une température supérieure à 10°C.
Le gaz détendu 17 est évacué du procédé.
Le fluide W ayant servi à refroidir le gaz démercurisé 9 peut servir à réchauffer le gaz 15 dans le réchauffeur H.
Ce fluide W peut également servir à réchauffer le gaz 7 dans le réchauffeur R en amont ou en aval du compresseur C, à réchauffer un gaz de régénération pour un sécheur, par exemple un sécheur de gaz 1 en amont de l’unité 3.
Il sera compris que le gaz 1 ne contient pas nécessairement du NO2. Dans ce cas, l’unité 3 n’est pas nécessairement présente.
Comme illustré à la Figure 2, le réchauffeur R peut être disposé en amont du turbocompresseur C. Si le fluide caloporteur est disponible à une température T1 inférieure à la température requise T2 à l’entrée du démercuriseur D, il est alors nécessaire de placer l’échangeur de chaleur R en amont du turbocompresseur C. On profite alors du fluide caloporteur sur la plage de températures disponibles et l’augmentation de température jusqu’à la température T2 est assurée par le turbocompresseur. Si le fluide caloporteur a un coût moins important que l’électricité, voire est gratuite, cette configuration permet d’éviter de consommer de l’électricité dans un réchauffeur électrique.
Dans les configurations précédentes, la chaleur est récupérée au niveau d’un refroidisseur G situé après le démercuriseur D. Un échangeur de chaleur peut transférer la chaleur du gaz démercurisé au fluide caloporteur. Ce fluide caloporteur peut être le même que celui utilisé dans la configuration de la Figure 2.
Pour éviter d’utiliser un fluide caloporteur intermédiaire, il est possible d'utiliser un échangeur de chaleur gaz/gaz.
Une première configuration consiste à utiliser un échangeur gaz/gaz EC comme illustré à la Figure 3 en amont du turbocompresseur C. Le gaz en entrée du turbocompresseur C est réchauffé grâce à la chaleur du gaz sortant du démercuriseur D. Cette configuration a l’avantage d’éviter l’utilisation d’un fluide intermédiaire. La chaleur produite par le turbocompresseur C permet de compenser les pertes thermiques au niveau du démercuriseur D. Elle permet également de réduire la taille de l’échangeur de chaleur en ayant une approche supérieure à 10°C au bout chaud de l’échangeur. Le gaz à 30°C est chauffé dans l’échangeur de chaleur EC jusqu’à 105°C, ensuite comprimé dans le compresseur C dont il sort à 130°C, démércurisé à 130°C et ensuite envoyée se refroidir dans l’échangeur de chaleur EC pour le refroidir jusqu’à 58°C, une étape de refroidissement dans le refroidisseur G le refroidissant jusqu’à 32°C.
Une deuxième configuration, illustrée à la Figure 4, consiste à placer le turbocompresseur C en amont de l’échangeur de chaleur gaz/gaz EC. Le gaz comprimé dans C entre dans l’échangeur de chaleur gaz/gaz EC et la chauffe finale est réalisée par un réchauffeur final R (électrique ou utilisant un fluide caloporteur à une température suffisamment haute). Ce réchauffeur final R est nécessaire pour compenser les pertes thermiques et l’approche au bout chaud de l’échangeur EC. C’est dans cette configuration que la chaleur produite par le turbocompresseur est le moins bien mise à profit. En effet, le turbocompresseur C permet uniquement de réduire la taille de l’échangeur de chaleur gaz/gaz EC.

Claims

Revendications
1. Procédé de séparation d’un gaz contenant du CO2, au moins un gaz de l’air et du mercure contenant les étapes suivantes : i) Compression du gaz (1 ,5) dans un turbocompresseur (C) attelé à une turbine (T) formant un gaz comprimé (7), ii) Réchauffage (R, EC) du gaz comprimé en amont ou en aval du compresseur, et démercurisation (D) du gaz comprimé réchauffé dans un ou plusieurs réacteurs non- régénératifs d’adsorption du mercure produisant un gaz démercurisé (9), iii) Refroidissement (G) du gaz démercurisé, iv) Séparation (CC) du gaz refroidi (11 ) dans une unité opérant à des températures inférieures à 10°C, voire inférieures à -50°C par condensation partielle à une ou plusieurs étapes et /ou par distillation et/ou solidification, produisant au moins un fluide contenant au moins 95 mol% voire au moins 99 mol% de CO2 (13) et un courant sous pression de gaz appauvri en CO2 (15) et v) Au moins une partie du gaz appauvri en CO2 est détendue dans la turbine attelée au turbocompresseur, éventuellement après avoir été réchauffée (H) jusqu’à une température supérieure à 10°C.
2. Procédé selon la revendication 1 dans lequel on réchauffe le gaz comprimé jusqu’à une température entre 50 et 150°C en amont du démercuriseur (D).
3. Procédé selon la revendication 1 ou 2 dans lequel dans lequel on refroidit le gaz démercurisé (9) par échange de chaleur indirect avec un fluide frigorigène (W) et le fluide frigorigène (W), de préférence de l’eau, ayant servi à refroidir le gaz démercurisé (9), sert à chauffer le gaz comprimé (7) dans le réchauffeur (R).
4. Procédé selon l’une des revendications précédentes dans lequel le gaz comprimé est réchauffé par un réchauffeur électrique (R) et/ou par un fluide calorigène.
5. Procédé selon l’une des revendications précédentes dans lequel le gaz comprimé ou le gaz à comprimer est chauffé par échange de chaleur indirect avec le gaz traité (9) dans le démercuriseur.
6. Procédé selon la revendication 5 dans lequel l’échange de chaleur indirect a lieu dans un échangeur de chaleur (EC) dans lequel le gaz comprimé ou le gaz à comprimer est chauffé et dans lequel le gaz traité (9) dans le démercuriseur (D) se refroidit.
7. Procédé selon une des revendications précédentes dans lequel le gaz appauvri en CO2 (15) est enrichi en l’au moins un gaz de l’air, par exemple en azote et/ou en oxygène et/ou en argon.
8. Procédé selon une des revendications précédentes dans lequel le gaz contenant du CO2, au moins un gaz de l’air et du mercure (1 ) contient du NO2 et est traité pour retirer le NO2 dans une unité (3) permettant de retirer le NO2 jusqu’à une concentration inférieure à 5 ppm, voire inférieure à 1 ppm en NO2 produisant un gaz pauvre en NO2 (5) en amont de la compression dans le turbocompresseur.
9. Procédé selon la revendication 8 dans lequel le traitement pour retirer le NO2 est un procédé de séparation par condensation partielle et/ou distillation.
10. Procédé selon une des revendications précédentes dans lequel le gaz contenant du CO2, au moins un gaz de l’air et du mercure et éventuellement du NO2 (1 ) est composé de fumées de combustion.
11 . Appareil de séparation d’un gaz contenant du CO2, au moins un gaz de l’air et du mercure (1 ,5) comprenant un turbocompresseur (C), une turbine (T) attelée au turbocompresseur, une unité de démercurisation (D), un refroidisseur (G), un réchauffeur (R, EC), une unité de séparation (CC) par condensation partielle à une ou plusieurs étapes et /ou par distillation et/ou solidification opérant à des températures inférieures à 10°C, voire inférieures à -50°C, des moyens pour envoyer le gaz contenant du CO2, au moins un gaz de l’air et du mercure (1 ,5) au turbocompresseur, le réchauffeur étant connecté pour réchauffer le gaz en amont ou en aval du turbocompresseur, des moyens pour envoyer le gaz comprimé et chauffé à l’unité de démercurisation pour former un gaz demercurisé, des moyens pour envoyer le gaz démercurisé (9) au refroidisseur et du refroidisseur à l’unité de séparation pour produire au moins un fluide contenant au moins 95 mol% voire au moins 99 mol% de CO2 (13) et un courant sous pression de gaz appauvri en CO2 (15) et des moyens pour envoyer au moins une partie du gaz appauvri en CO2 se détendre dans la turbine attelée au turbocompresseur.
12. Appareil selon la revendication 11 comprenant des moyens pour refroidir le gaz démercurisé (9) par échange de chaleur indirect avec un fluide frigorigène (W).
13. Appareil selon la revendication 12 dans lequel le réchauffeur (R) est en aval des moyens pour refroidir le gaz démercurisé (9) par échange de chaleur indirect avec un fluide frigorigène (W) et est relié pour que le fluide frigorigène (W), de préférence de l’eau, ayant servi à refroidir le gaz démercurisé (9), serve à chauffer le gaz comprimé (7).
14. Appareil selon l’une des revendications précédentes 11 à 13 comprenant un réchauffeur électrique (R) pour réchauffer le gaz comprimé.
15. Appareil selon l’une des revendications 11 à 14 comprenant un échangeur de chaleur (EC) relié pour effectuer un échange de chaleur indirect entre le gaz comprimé ou le gaz à comprimer et le gaz traité (9) dans le démercuriseur (D).
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