ES2197659T3 - Retardante de combustion para materiales polimericos. - Google Patents

Retardante de combustion para materiales polimericos.

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Nataliya Grigorievna Butylkina
Nikolai Alexandrovich Khalturinsky
Alexandr Alexandrovich Berlin
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Abstract

Compuesto complejo de sal amoniaco de amida de ácido alquilfosfónico con cloruro de amonio de fórmula (I) **FORMULA** en la que R es el radical alquilo C - 1-3..

Description

Retardante de combustión para materiales poliméricos.
Campo técnico
Esta invención se refiere a una técnica para producir composiciones poliméricas basadas en los polímeros de la cadena del carbono (polietileno, polipropileno, cauchos sintéticos y copolímeros de varias composiciones), polímeros de heterocadenas (poliéster y resinas epoxídicas y fenólicas) y los materiales de la composición de varias composiciones y cargas con baja combustibilidad, baja toxicidad de los gases emitidos durante la combustión y baja emisión de humo.
Los materiales poliméricos se emplean, profusamente en las industrias del cable y del motor, artículos de consumo eléctrico, artículos para la construcción y otros bienes de consumo, para las industrias de la extracción del gas y el petróleo, par la tecnología de la aviación y espacial y para fabricar materiales de embalaje.
Técnica anterior
Un problema muy importante con la mayoría de los materiales poliméricos fabricados a escala industrial es su gran inflamabilidad y su alto grado de combustión mediante la emisión de una gran cantidad de productos tóxicos.
Con el objetivo de reducir la combustibilidad de los polímeros de la cadena del carbono se emplean métodos de modificación físicos (Kistelman V.I., Métodos Físicos para Modificar Materiales Poliméricos, Moscú, Khimiya, 1980, pág. 223) y químicos, y también una combinación de los mismos, por ejemplo, la modificación fotoquímica (Kachan A.A., Zamotayev P.V, La Modificación Fotoquímica de Poliolefinas, Kiev, Naukova dumka, 1990, pág. 276. La modificación química por medio de la halogenación ocasiona un alto grado de reducción de su combustibilidad pero para utilizar este método, con el fin de obtener una olefina que se extinga cuando se elimina la fuente de calor externa, es necesario clorar polietileno (PE) y polipropileno (PP) hasta un contenido de halógeno del 25 al 40% en peso (Aseyeva R.M, Zaikov G.Ye-, La Combustión de los Materiales Poliméricos, Moscú, Nauka, 1991, página 150). La cristalinidad del PE y del PP con tal contenido en cloro se reduce de forma aguda, de manera que se transforman pasando de termoplásticos a elastómeros (Sirota A.G., Modificación de la Estructura y Propiedades de Poliolefinas, Moscú, Khimiya, 1984, pág. 150). El PE clorado tiene, por propio derecho, aplicación como material de baja combustibilidad y en calidad de retardante de la combustión (CR) de la naturaleza de un polímero para otros materiales poliméricos. Los principales problemas con las poliolefinas cloradas son su baja estabilidad térmica y su emisión de productos tóxicos, lo cual limita su aplicabilidad.
Los polímeros con una estabilidad térmica y un índice de oxígeno (OI) (por encima del 27%) se pueden obtener mediante sulfocloración (Aseyeva R.M., Ziakov G.Ye, La Combustión de Materiales Poliméricos, Moscú; Nauka, 1991, pág. 150). Al igual que la cloración, la sulfocloración puede conducir a la formación de elastómeros.
(Nótese que el OI, el índice de oxígeno, es el contenido mínimo de oxígeno en una mezcla con nitrógeno en la cual se observa la combustión estable de una muestra).
Para la modificación química del poliestireno se copolimeriza el estireno con monómeros que contengan cloro, bromo o fósforo: cloruro de vinilo, bromuro de vinilo, cloruro de vinilideno, estirenos clorados o bromados, acrilatos que contengan halógenos, fumaratos halogenados, N-fenilmaleimidas, estireno fosforilizado, ésteres halogenados de ácidos vinílicos y alilfosfónicos, fenildiclorofosfina y tri(metacriloilbrometil) fosfato (Materiales Poliméricos de Baja Combustibilidad, ed. A.N. Pravednikov, Moscú, Khimiya, 1986, pág. 132).
El método de la modificación química de los polímeros de la cadena del carbono con el objeto de impartirles propiedades ignífugas permite un efecto ignífugo el cual es resistente para la obtención de varios tratamientos. Sin embargo, exige cambios en la técnica para producir el polímero, y conduce a la aparición de una serie de propiedades negativas en el producto final, lo cual limita las posibilidades de aplicación de este método.
Los métodos de la modificación química, dentro de la escala de la utilización, se quedan por detrás del método de la introducción de los CR y de los sistemas de los mismos en la etapa del procedimiento de los polímeros (Berlin A.A., Volfson S.A., Oshmyan V.G. y otros, Principios para la Creación de Materiales Poliméricos Ignífugos, Moscú, Khimiya, 1990, pág 240).
El procedimiento para fabricar materiales sintéticos de baja combustibilidad mediante la introducción de los CR en la mezcla polimérica, durante el moldeo, hace posible la retención de la técnica existente para procesar artículos, es altamente económico y crea las condiciones para desarrollar procedimientos que son ecológicamente limpios. También garantiza que la ignifugación es sumamente resistente a los tratamientos en húmedo.
Los CR para los cauchos más utilizados de todos son el trihidróxido de aluminio y el óxido de aluminio, los cuales no solo reducen la combustibilidad del caucho sino que también eliminan la desventaja de la emisión de humo.
Sin embargo, para producir composiciones que no soportan la combustión en el aire el grado de carga de la composición polimérica con un retardante de la combustión no debe ser menor del 50%, lo cual complica el procedimiento para el tratamiento de las composiciones y reduce los indicadores físicos y mecánicos (Materiales Poliméricos de Baja Combustibilidad, ed. A.N. Pravednikov, Moscú, Khimiya, 1996, pág. 132)
Hay utilizaciones conjuntas, ya conocidas, de Al(OH)_{3} y Mg(OH)_{2} en combinación con grafito esponjador (Khokhlova L.A., Aseyeva R.P., Ruban L.V., Conferencia Internacional sobre Materiales Poliméricos de Baja Combustibilidad, Alma-Ata, 1990, Vol. 1 páginas 16 a 18).
Un gran problema en el procedimiento de los CR inertes es la migración de aditivos (lo cual no es compatible con el retículo polimérico) desde el retículo polimérico hacia su superficie, ya que estos aditivos no están ligados a él. Esto conduce a la disminución del efecto pirorretardante y, en contacto con la superficie de los metales, aumenta la actividad corrosiva con la superficie de los metales.
Los CR más eficaces para las poliolefinas y los cauchos sintéticos son los bromoorgánicos los cuales se introducen en los polímeros en combinación con un aditivo sinérgico, trióxido de antimonio (US 5116898, MPC C 08K 5/06). La substitución de parte del trióxido permite reducir el contenido del CR. Para reducir la combustibilidad del poliestireno se emplean compuestos alifáticos halogenados en combinación con el trióxido de aluminio: cloroparafinas, alquenos preclorados C_{2}Cl_{6-} C_{4}Cl_{10}, compuestos alifáticos que contengan bromo (tetrabromoetano, tetrabromooctano, 2-3 dimetilbutano de 1,2,3,4-tetrabromo, 2,3,4,5-tetrabromo-2,5-dimetilhexano y otros), (Materiales Poliméricos con Baja Combustibilidad, ed. A.N, Pravednikov, Moscú, Khimiya, 1986, pág. 132).
Para impartir propiedades autoextintoras a las poliolefinas y cauchos sintéticos se tienen que utilizar CR orgánicos en concentraciones altas (hasta el 40% de cloro y entre el 20 y 30% de bromo).
Hay varias publicaciones en las que se describe el uso de fósforo rojo (la forma polimérica del fósforo elemental) como un CR para las poliolefinas (Materiales Poliméricos con Baja Combustibilidad, ed. A.N, Pravednikov, Moscú, Khimiya, 1986, pág. 132). Un polietileno con un OI igual al 26,2% tiene un 8% de contenido de fósforo. Sin embargo en el procesado de poliolefinas que contengan fósforo rojo se emite hidrógeno fosforoso tóxico (fosfina).
Hay un uso ya conocido de los fosfatos amónicos como CRs para las poliolefinas y los cauchos sintéticos (Solicitud de patente británica 2272444, MPC 08F 8/40, C08F 9/44).
La eficacia de la acción de los fosfatos amónicos depende de la finura con la que estén triturados, sin embargo, incluso en un alto grado de dispersión, se requiere un alto grado de carga (40 al 50% en peso) para obtener un 28% de OI, lo cual lleva a una reducción considerable de las propiedades físicas y químicas del material.
Se ha dedicado muchos estudios a la síntesis de amidas o alquilamidas del ácido fosfórico o del ácido alquilfosfónico y su utilización de CR para impartir propiedades ignífugas a los materiales poliméricos. Los estudios llevados a cabo por Drews (Drews M.J., Textilveredlung, 1973, Vol. 8, páginas 180 a 186) demostraron que los compuestos que contienen un enlace P-N son unos CR más eficaces que los compuestos con enlaces P-O. La síntesis de la triamida del fósforo se ha descrito (Herlinger H. Textilveredlung, 1977, Vol. 12, páginas 13 a 20) y se ha propuesto para que se tenga que utilizar para que imparta propiedades ignífugas a materiales celulósicos. La reacción se llevó a cabo mediante la interacción de tricloroanhídrido de ácido fosfórico con amoníaco en cloroformo a una temperatura de 10ºC. Un problema con el CR obtenido de esta manera es una reducción de los indicadores físicos y mecánicos de los materiales poliméricos modificados por este CR en un 50-60%.
Con el objetivo de eliminar este problema se sintetizó pentametilfosforotriamida tratando el oxicloruro de fósforo con dimetilamina y metilamina (L Blanc R.B., Coloristas Quím. de los Tej., 1975, Vol. 7, Núm. 10, págs. 23 a 25). Sin embargo, los compuestos sintetizados poseyeron una estabilidad térmica alta, y fueron, por lo tanto, menos eficaces como ignífugos para los materiales poliméricos.
En otro trabajo se propuso un método para sintetizar diamida de ácido metilfosfónico tratando dicloroanhídrido de ácido metilfosfónico con amoníaco líquido en un medio de cloroformo (Ratz R,J., Soc. Quím. Am., 1955, Vol. 77, páginas 4170 y 4171). Todos los reactivos, incluido del disolvente, se deshidrataron, sin embargo, tal como se mostró en este trabajo, la diamida de ácido metilfosfónico, la cual se separa de la mezcla de la reacción hirviéndola dentro de un medio de dietilamina y cloroformo tiene una resistencia baja ante la acción de substancias hidrolizantes, e incluso ante la acción de la humedad del aire, la diamida de ácido fosfónico pasa, de manera gradual, a través de la sal amoníaco y entra en el ácido metilfosfónico. Debido a ese problema, este compuesto no se puede recomendar como un CR para su introducción en polímero molido.
Con miras a eliminar este fallo, en la patente rusa núm. 20993384 se propuso la microencapsulación de diamida, hidrolizada en parte, del ácido metilfosfónico -la sal amoníaco de amina de ácido metilfosfónico- y una vaina termorresistente basada en poliaramidas. Sin embargo el CR así producido tiene una acción ignífuga insuficientemente activa para las poliolefinas y solo se puede recomendar para una reducción de la combustibilidad de poliamidas y poliésteres. Aquí hay que hacer notar que resulta difícil realizar el procedimiento de la microencapsulación dentro de vainas de poliaramida sin defectos estructurales.
Se conoce el empleo de compuestos orgánicos del silicio para modificar retardantes de la combustión y hacer que el procedimiento de las composiciones con alto grado de carga sea más fácil. Para hacer que el procesado sea más fácil se introducen aditivos modificadores dentro de las composiciones, por ejemplo, se conoce una composición con baja combustibilidad (Bolikhova V.D., Drobinin A.N. Masas Plásticas, Moscú. Z-S., 1944, páginas 46 a 51) que lleva incluido el antipireno Al(OH)_{3}, y un aditivo modificador, ácidos silánico y polisiloxánico.
Los compuestos orgánicos que contengan halógenos se utilizan para modificar los polímeros de heterocadenas, en particular los poliésteres. Estos son principalmente CR aromáticos que contienen bromo. Estos se utilizan debido a su estabilidad térmica más alta y a una emisión de humo más baja en comparación con los compuestos alifáticos que contienen halógenos (Namets R.C., Composición de Plásticos, 1984, Vol. 7, Núm. 4, páginas 26 a 29). Para reducir la emisión de humo se emplean aditivos especiales cuando los CR que contienen halógenos se están introduciendo. Los más activos de todos estos aditivos son los óxidos de aluminio, zinc y estaño. (Cusack P.A., Incendio y Mater., 1986, Vol. 1, Núm. 1, páginas 41 a 46).
Los problemas con el empleo de CR que contengan halógenos son la baja resistencia de los materiales producidos ante la acción de la radiación ultravioleta, su alta toxicidad y la corrosión del equipo durante el procesado.
Los problemas enumerados antes son, en su mayor parte, inaplicables a los CR que contengan fósforo -Bisfenol-S (Horrocks A.P., Estab. Degrad. de Polím., 1996, Vol. 54, páginas 43 a 154). La firma comercial Albright and Wilson comercializa un fosfonato cíclico llamado Amgard 1045 (Solicitud 2250291 Gran Bretaña MPC C08K 08/03, 7/04).
La introducción de fósforo rojo (1 al 5% en peso) y melamicianurato (4 al 15% en peso) en un polímero hace posible la fabricación de un material de gran resistencia (Solicitud 2250291 Gran Bretaña MPC C08K 08/03, 7/04). Sin embargo el procedimiento de aplicación de fósforo rojo con alto riesgo de incendio es muy complicado. También, las composiciones de poliéster que se producen adquieren cierta coloración.
La firma ``Hoechst'' (Alemania) fabrica fibras de poliéster ignífugas empleando un compuesto bifuncional que contiene fósforo en calidad de CR. Este compuesto se denomina Trevira FR y CS (Baranova T.L.., Smirnova T.V., Ayzenshteyn E.M., Fibras Ignífugas de Poliéster, Revista Informativa, Fabricación en Serie de la Fibra Química, Moscú, NJITEKhIM, 1986, página 42). No obstante, las características ignífugas de estas fibras no son lo bastante altas, y para un contenido en fósforo del 0,8 al 1%, el OI está entre el 26 y el 27%.
Una tendencia en gran desarrollo en años recientes es la introducción de aditivos de antipireno a las composiciones poliméricas en forma de microcápsulas.
Los métodos de encapsulado han salido bien para el tetrafluordibrometano (temperatura de ebullición 47,5ºC) y el tetraclorodifluoroetano (temperatura de ebullición 92,8ºC). La gelatina y la goma arábiga se utilizan para la vaina. La empresa italiana ``Eurand'' ha organizado la producción industrial de tetrafluorodibrometano microencapsulado (freón - 114 B2) (Aleksandrov L.V., Smirnova T.V., Khalturinskiy N.A., Materiales Ignífugos, Moscú, VNIIPI, 1991, página 89).
Ya se conocen composiciones ignífugas en las que el antipireno se encuentra encerrado en una vaina polimérica, por ejemplo, una composición basada en poliolefinas, que contenga, como retardante de la combustión, Al(OH)_{3} microencapsulado en una vaina de poliuretano (Patente Europea A 04114971 B 1, C 08 K 9/08, 1995), o una composición que incluya tri-(2,3-dibromopropil)fosfato microencapsulado dentro de una vaina de alcohol de polivinilo o resina de ureaformaldehído (US 3660821, el. 260-2,5, 1972).
Otro problema con las composiciones poliméricas conocidas que tienen un retardante de la combustión microencapsulado es su alto grado de carga con retardante de la combustión (hasta el 60%), y como resultado de lo cual sus indicadores físicos y mecánicos son bajos.
Aún otro problema importante con las composiciones conocidas es la imposibilidad de procesarlas a una T>200ºC (es decir, no se pueden moldear), ya que el Al(OH)_{3} llega a degradarse a una T>180ºC, y las vainas poliméricas de los retardantes microencapsulados de la combustión, en las composiciones conocidas, comienzan a descomponerse incluso a desde 160 hasta 190ºC lo cual conduce a la liberación del antipireno de la vaina y a su descomposición, reduciéndose de esa forma la resistencia de las composiciones y haciendo que las mismas sean más difíciles de procesar.
Hay una composición polimérica, conocida también, basada en las poliolefinas, que incluye fósforo rojo microencapsulado en resina de formaldehído de melamina (EP A 0250662, MPC C 08 K 9/10, 1986). La resina de formaldehído de melamina es algo más estable que la vaina de antipireno en las otras composiciones conocidas, pero a una T>200 a 220ºC también comienza su descomposición, seguida por la hidrólisis del fósforo rojo y por la formación de fosfinas altamente tóxicas. Por consiguiente esta también es una composición que no se puede procesar mediante el moldeo, ya que éste tiene lugar a unas temperaturas que son demasiado altas (250 a 280ºC).
Objeto de la invención
A pesar de la gran cantidad de productos propuestos para reducir la combustibilidad de los materiales poliméricos, el problema para fabricar retardantes de la combustión para materiales poliméricos y para obtener unos medios más eficaces para producir composiciones poliméricas de baja combustibilidad sigue siendo urgente. Esta invención está, primordialmente, destinada hacia la solución de dicho problema.
Otros problemas a los que hace frente esta invención son:
-
La reducción de la capacidad para formar humo durante la pirólisis y la combustión de las composiciones poliméricas ignífugas,
-
mejora de las características de manipulación de las composiciones poliméricas,
-
hacer que la implementación de los procedimientos desarrollados sea posible con el empleo del equipo ya instalado en las líneas de producción para el tratamiento de poliolefinas y cauchos sintéticos.
Los autores de esta invención han propuesto antes la utilización de antipireno microencapsulado T-2 en calidad de CR para polietileno y poliestireno (Zubkova N.S, y otros., Plastmassy, 1996, Num. 5, páginas 35 y 36). Esta es una mezcla técnica de dos compuestos individuales: la sal amoníaco de ácido metilfosfónico y cloruro de amonio.
Para su sorpresa, los autores de esta invención descubrieron más tarde que un compuesto complejo de sal amoníaco de ácido metilfosfónico con cloruro de amonio proporciona propiedades ignífugas más eficaces que la de la mezcla técnica a que se ha hecho referencia más arriba. En ausencia de una teoría para explicar la razón de este inesperado resultado, se puede suponer que los compuestos complejos son catalizadores más activos de los procedimientos para la formación de coque, los cuales son los responsables de la reducción de la combustibilidad de los materiales poliméricos.
Por lo tanto, la finalidad de esta invención es, principalmente, la creación de un nuevo retardante de la combustión para composiciones poliméricas, para lo cual proponemos compuestos complejos de sal amoníaco de amida del ácido alquilfosfónico con cloruro de amonio (I)
1
en la que R es el radical alquilo C - 1-3.
Se estableció, mediante experimentos, que dentro de dicho compuesto complejo hay aproximadamente 1,8 moléculas de cloruro de amonio por cada molécula de sal amonio de la amida del ácido alquilfosfónico.
Este nuevo compuesto complejo, como es el de la fórmula (I), se puede producir mediante la interacción del dicloroanhídrido de ácido alquilsulfónico con amoníaco gaseoso dentro de un medio de disolvente orgánico a una temperatura de 10 a 20ºC.
El retardante de la combustión, el cual es el objeto de esta invención, se puede utilizar con varios métodos.
Con el fin de impartir propiedades ignífugas realzadas a polímeros tales como el polietileno, polipropileno y los copolímeros de varias composiciones, basadas en ellos, el retardante de la combustión que se ha creado se debe introducir en la etapa del procedimiento del polímero.
Por lo tanto, este nuevo retardante de la combustión se puede, por ejemplo, extruir junto con el polímero, después de lo cual la fibra polimérica se puede moldear y reprocesar en forma de gránulos.
Otro procedimiento a aplicar para fabricar materiales poliméricos del tipo anterior es la mezcla del nuevo retardante de la combustión con la composición polimérica y luego laminar la masa y prensarla para formar artículos.
Para los procedimientos que se han descrito antes, y para otros, para la producción de materiales poliméricos con bajo riesgo de incendio, cuando se introduzca el retardante de la combustión, desarrollado por los autores de esta invención, dentro del polímero en el curso de su procedimiento, es aconsejable microencapsular, primero, el retardante de la combustión dentro de una vaina polimérica, siendo el tamaño capsular desde 5 hasta 25 \mum. Para fabricar la vaina de las microcápsulas se puede utilizar polietileno o poliorganosiloxanos, en particular polivinilmetildietoxisiloxano o poliaminopropiletoxisiloxano. Para fabricar materiales poliméricos con bajo riesgo de incendio tales como son las resinas de poliéster y epoxídicas, el nuevo retardante de la combustión se tiene que introducir en la composición polimérica antes de que esta empiece a solidificarse.
Estas composiciones pueden encontrar una gran amplitud de aplicaciones como ligantes para los plásticos de fibra de vidrio, compuestos obturantes, aislamiento de moldes y adhesivos, como revestimientos protectores para varios materiales y para fabricar artículos mediante moldeo en muchos campos de la tecnología, tales como en los campos electrotécnico y electrónico, y también en la construcción, aviación, construcción de barcos, etc.
Cuando se han solidificado, las composiciones producidas son unos materiales sólidos infusibles los cuales no se disuelven en disolventes orgánicos, son resistentes a la acción de los ácidos y alcalinos, poseen unas buenas propiedades de aislamiento térmico, físico, mecánico y eléctrico, sin componente volátil alguno y se extinguen al verse separados de las llamas.
El nuevo retardante de la combustión se puede también utilizar para fabricar cauchos sintéticos con bajo riesgo de incendio.
Esta invención se ilustra además por medio de ejemplos para su implementación.
En estos ejemplos:
-
el índice de oxígeno, OI, es el contenido mínimo de oxígeno, en una mezcla con nitrógeno, al cual la combustión estable de una muestra se mantiene después de la eliminación de la fuente de ignición;
-
el tiempo de combustión residual es el tiempo de combustión de una muestra después de la eliminación de la fuente de ignición;
-
la clase de resistencia al fuego PV es una graduación que va desde 0 a 4, la cual se determinó de acuerdo con la norma GOST28157-89, una normal estatal de la antigua URSS.
Ejemplos para la implementación de la invención Ejemplo 1 Producción del compuesto complejo
Se saturan 300 ml de cloroformo con amoníaco gaseoso a una temperatura de 10ºC. Se añade con lentitud una solución de dicloroanhídrido de ácido metilfosfónico en cloroformo (60 g de dicloroanhídrido de ácido metilfosfónico disueltos en 200 ml de cloroformo), durante un plazo de dos horas, a la solución obtenida. Se hace bullir amoníaco de forma continua a través de la mezcla de la reacción para mantener el medio alcalino (pH = 9). La temperatura del procedimiento no debe sobrepasar los 20ºC. El sedimento que se forma se filtra en un embudo Büchner y se deja secar en una alacena. El rendimiento del producto sintetizado es 78,9%. La fórmula general es CH_{16,3}PN_{3,8},O_{2}Cl_{1,8}.
El análisis elemental hallado fue C 5,8; H 8,1; P 14,3; N 24,9; Cl 30,7, y el calculado fue C 5,8; H 7,8; P 14,9; N 25,5; Cl 30,6.
La formación del compuesto complejo se probó por medio de los métodos de análisis termogravimétrico (TGA), calorimetría de exploración diferencial (DSC) y espectroscopia fotoelectrónica de rayos X (RPES).
La curva del TGA del compuesto complejo de la sal amoníaco de la amina de ácido metafosfónico y cloruro de amonio incluye un valor máximo dentro del intervalo de temperaturas desde 240 hasta 400ºC con una temperatura máxima de 348ºC, la cual es característica del compuesto individual. Los datos de la DSC demuestran que el producto sintetizado se fusiona a 202ºC (un pico), lo cual es, de manera considerable, más alto que la temperatura de fusión de la sal amoníaco pura de la amida de ácido metilfosfónico (124ºC).
El espectro de la RPES del producto sintetizado muestra una energía de enlace inusualmente baja de los 2p electrones del nivel del cloro (198,1 eV), lo cual indica la formación del compuesto complejo. El espectro N1_{s} incluye dos valores máximos principales - en la energía de enlace 400,2 eV correspondiente a los enlaces P-N, y a una energía de enlace 401,7 eV, correspondiente al nitrógeno en forma de amoníaco, lo cual, de madera considerable, es inferior al enlace de nitrógeno en NH_{4}Cl.
Ejemplo 2
Una composición que incluye 75 g de fragmentos de polipropileno y 25 g de CR según esta invención se alimentó a un extrusor de husillo. El moldeo tiene lugar a 170ºC. La masa fundida homogénea se introduce en un baño de agua (18 a 25ºC) y se granula. El polietileno modificado tiene un OI del 27,6%, ningún tiempo de combustión residual y una clase de resistencia al fuego de PV-0 de acuerdo con la norma estatal de la URSS (GOST 28157-89).
Ejemplo 3
Se procesa, según el ejemplo 1, una composición que incluye 75 g de fragmentos de polipropileno y 25 g de CR, de acuerdo con esta invención, encapsulado en una vaina de polietileno (esta vaina contiene el 10% en peso del CR, y el tamaño de las microcápsulas es 25 \mum). Temperatura de moldeo: 230ºC. El polipropileno modificado tiene un OI de 28,2%, ningún tiempo de combustión residual y una clase PV-0 de resistencia al fuego.
Ejemplo 4
Se procesa, según el ejemplo 1, una composición que incluye 90 g de fragmentos de poliéster y 10 g de CR, de acuerdo con esta invención, microencapsulada en una vaina (esta vaina contiene el 5% en peso del CR, y el tamaño de las microcápsulas es 10 \mum). Temperatura de moldeo: 270ºC. El poliéster modificado tiene un OI de 29,6%, ningún tiempo de combustión residual y una clase PV-0 de resistencia al fuego.
Ejemplo 5
Se procesa, según el ejemplo 1, una composición que incluye 85 g de fragmentos de poliéster y 15 g de CR, de acuerdo con esta invención, microencapsulada en una vaina (esta vaina contiene el 2% en peso del CR, y el tamaño de las microcápsulas es 10 \mum). Temperatura de moldeo: 270ºC. El poliéster modificado tiene un OI de 31,0%, ningún tiempo de combustión residual y una clase PV-0 de resistencia al fuego.
Ejemplo 6
Se mezclan 100 g de resina epoxídica con 10 g de endurecedor y 15 g de CR, según esta invención, y se dejan solidificar a la temperatura ambiente durante 48 horas; la composición sólida modificada de esta forma se convierte en un material de baja combustibilidad. El OI (índice de oxígeno) es 35%, no hay tiempo alguno de la combustión residual y la clase de resistencia al fuego es PV-0.
Ejemplo 7
Se satura fibra de vidrio con una composición epoxídica fabricada según el ejemplo 5 y se deja que se solidifique a una temperatura entre 60 y 80ºC durante de 20 a 30 minutos. La composición que se obtiene contiene 40% en peso de ligante (composición epoxídica) y 60% de carga (fibra de vidrio). El material de la composición es de baja combustibilidad, no tiene tiempo alguno de combustión residual y la clase de resistencia al fuego es PV-0.
Ejemplo 8
Se prensa una composición que consiste en 60 g de resina de poliéster insaturado, 15 g de CR, según esta invención, dentro de una vaina de poliaminopropiletoxisiloxano (el contenido de la vaina es 5% en peso del CR y el tamaño de las microcápsulas es 15 \mum) y 25 g de fibra cortada, a una temperatura de 180ºC y una presión de 80 kg/cm^{2}. Los plásticos producidos tienen 29,5% de OI y ningún tiempo de combustión residual.
Ejemplo 9
Se mezcla con minuciosidad una composición que consiste en 80 g de mezcla de caucho, incluyendo caucho de estireno de butadieno, y 20 g de CR, según esta invención, se lamina a una temperatura de 140-150ºC y los artículos se prensan luego a unza temperatura de 170 a 180ºC. La mezcla de caucho modificado tiene 28% de OI y ningún tiempo de combustión residual.
Ejemplo 10
Se procesa, según el ejemplo 5, una composición que consiste en 85 g de una mezcla de caucho basado en caucho de isopreno y 15 g de CR, de acuerdo con esta invención, microencapsulada en una vaina de poliaminopropiletoxisiloxano (esta vaina contiene el 5% en peso del CR, y el tamaño de las microcápsulas es 15 \mum). La composición de caucho modificado tiene un OI del 28% y ningún tiempo de combustión residual.
Ejemplo 11
Se procesa una composición que consiste en 85 g de poli(metracrilato de metilo) y 20 g del CR, según esta invención, de acuerdo con el ejemplo 1, a una temperatura de 220ºC. El poli(metracrilato de metilo)modificado tiene el 27,2% de OI y ningún tiempo de combustión residual.
Ejemplo 12
Se procesa, de acuerdo con el ejemplo 1, una composición que consiste en 75 g de policaproamida (PCA) y 25 g del CR según esta invención, microencapsulada en una vaina de etileno (la vaina contiene de 10% en peso del CR y el tamaño de las microcápsulas es 25 \mum). La temperatura de moldeo es 230ºC. La PCA modificada tiene un 29% de OI, ningún tiempo de combustión residual y una resistencia al fuego de PV-0.
Ejemplo 13 (comparativo)
Se procesa, según el ejemplo 4, una composición que incluye 85 g de fragmentos de poliéster y 15 g de mezcla técnica consistente en 7,7 g de sal amoníaco de amida de ácido metilfosfónico y 7,3 g. de cloruro de amonio. El poliéster modificado tiene 27,6% de OI.
Ejemplo 14 (comparativo)
Se procesan 75 g de fragmentos de polipropileno y 25 g de mezcla técnica, la cual incluye 12,8 g de sal amoníaco de amida de ácido metilfosfónico y 12,2 g. de cloruro de amonio, según se indica en el ejemplo 3. El poliéster modificado tiene 24,8% de OI, y una resistencia al fuego de la clase PV-1.
Ejemplo 15 (comparativo)
Se procesa, según el ejemplo 2, una composición que incluye 75 g de fragmentos de polietileno y 25 g de mezcla técnica, la cual incluye 12,8 g de sal amoníaco de amida de ácido metilfosfónico y 12,2 g. de cloruro de amonio. El poliéster modificado tiene 24,8% de OI, y una resistencia al fuego de la clase PV-1.
Ejemplo 16 (comparativo)
Se procesa, según el ejemplo 12, una composición que incluye 75 g de fragmentos de policaproamida y 25 g de mezcla técnica, la cual incluye 12,8 g de sal amoníaco de amida de ácido metilfosfónico y 12,2 g. de cloruro de amonio. El poliéster modificado tiene 24,8% de OI, y una resistencia al fuego de la clase PV-1.
Los ejemplos comparativos ilustran el hecho de que el compuesto complejo que se propone es un antipireno más eficaz para el polietileno (ejemplos 2 y 15, polipropileno (ejemplos 3 y 14), poliéster (ejemplos 5 y 13) y otros polímeros que una mezcla técnica de dos componentes individuales de sal amoníaco de la diamida de ácido metilfosfónico y cloruro de amonio.
Además, la diamida tiene una resistencia baja a la acción de las substancias hidrolizantes e, incluso bajo el efecto de la humedad en el aire, la diamida del ácido metilfosfónico atraviesa, de manera gradual, la sal amoníaco para entrar en el ácido metilfosfónico.
Por consiguiente, el uso del compuesto complejo que se propone es, desde el punto de vista cualitativo, una nueva solución del problema de la reducción de la combustibilidad de los materiales poliméricos.

Claims (35)

1. Compuesto complejo de sal amoníaco de amida de ácido alquilfosfónico con cloruro de amonio de fórmula (I)
2
en la que R es el radical alquilo C - 1-3.
2. Compuesto complejo de acuerdo con la reivindicación 1, en el que hay aproximadamente 1,8 moléculas de cloruro de amonio por una molécula de sal amoníaco de amida de ácido alquilfosfónico.
3. Procedimiento para fabricar un compuesto complejo de sal amoníaco de amida de ácido alquilfosfónico con cloruro de amonio de fórmula (I), constituido por la interacción de dicloroanhídrido de ácido alquilfosfónico con amoníaco gaseoso en un medio de disolvente orgánico a una temperatura de 10 a 20ºC.
4. Retardante de la combustión para materiales poliméricos, constituido por un compuesto complejo de sal amoníaco de amida de ácido alquilfosfónico con cloruro de amonio de la fórmula (I)
3
en la que R es el radical alquilo C-1-3.
5. Retardante de la combustión de acuerdo con la reivindicación 4, en el que hay aproximadamente 1,8 moléculas de cloruro de amonio por molécula de sal amoníaco de amida de ácido alquilfosfónico.
6. Retardante de la combustión según la reivindicación 4 ó 5, caracterizado porque está encapsulado dentro de una vaina polimérica.
7. Retardante de la combustión según la reivindicación 6, caracterizado porque la vaina polimérica está fabricada de polietileno
8. Retardante de la combustión según la reivindicación 6, caracterizado porque dicha vaina polimérica está fabricada de poliorganosiloxanos.
9. Retardante de la combustión según la reivindicación 8, caracterizado porque los poliorganosiloxanos se eligen del grupo que incluye polivinilmetildietoxisiloxano y poliaminopropiletoxisiloxano.
10. Procedimiento para producir materiales poliméricos con bajo riesgo de incendio mediante la introducción del retardante de la combustión en el polímero durante el curso de su procesado, caracterizado porque el retardante de la combustión es un compuesto complejo de sal amoníaco de amida de ácido alquilfosfónico con cloruro de amonio de la fórmula (I).
11. Procedimiento para fabricar materiales poliméricos con bajo riesgo de incendio, según la reivindicación 10, caracterizado porque incluye la siguiente secuencia de operaciones:
-
extrusión conjunta de dicho retardante de la combustión con el polímero;
-
moldeado de la fibra polimérica;
-
granulado.
12. Procedimiento para fabricar materiales poliméricos con bajo riesgo de incendio, según la reivindicación 10, caracterizado porque incluye la siguiente secuencia de operaciones:
-
mezcla de dicho retardante de la combustión con la composición polimérica;
-
laminado de la masa;
-
prensado de los artículos.
13. Procedimiento de acuerdo con las reivindicaciones 10 a 12 caracterizado porque el retardante de la combustión se microencapsula en una vaina polimérica.
14. Procedimiento según la reivindicación 13, caracterizado porque el tamaño de las microcápsulas es de 5 a 25 \mum.
15. Procedimiento de acuerdo con la reivindicación 13, caracterizado porque la vaina polimérica se fabrica con polietileno con un contenido en la vaina que incluye del 10 al 15% en peso del retardante de la combustión.
16. Procedimiento según la reivindicación 13, caracterizado porque se utilizan poliorganosiloxanos para la vaina polimérica.
17. Procedimiento según las reivindicación 16 caracterizado porque el poliorganosiloxano comprende polimetildietoxisiloxanos con un contenido de la vaina del 2 al 5% en peso del retardante de la combustión.
18. Procedimiento según la reivindicación 16 caracterizado porque el poliorganosiloxano que se utiliza es poliaminopropiletoxisiloxano con un contenido de la vaina del 2 al 5% en peso del retardante de la combustión.
19. Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones 10 a 18 caracterizado porque se procesan polietileno, polipropileno y copolímeros de diversas composiciones basadas en los mismos.
20. Procedimiento de acuerdo con cualquiera de las reivindicaciones 10 a 18 caracterizado porque se procesan poliestireno y copolímeros de diversas composiciones basadas en el mismo.
21. Procedimiento para fabricar materiales poliméricos con bajo riesgo de incendio mediante la introducción del retardante de la combustión dentro del polímero, caracterizado porque el retardante de la combustión que se emplea es un compuesto complejo de sal amoníaco de amida de ácido alquilfosfónico con cloruro de amonio de la fórmula (I), el cual se introduce en el polímero antes de que se solidifique.
22. Procedimiento según la reivindicación 21 caracterizado porque la carga se introduce en la composición polimérica junto con dicho retardante de la combustión, y, como resultado de la saturación de la carga con la composición polimérica endurecedora, se producen los materiales con bajo riesgo de incendio.
23. Procedimiento según las reivindicaciones 21 ó 22 caracterizado porque se procesan poliésteres.
24. Procedimiento según las reivindicaciones 21 ó 22 caracterizado porque se procesan resinas epoxídicas.
25. Procedimiento para fabricar materiales poliméricos con bajo riesgo de incendio caracterizado porque el compuesto complejo de sal amoníaco de amida de ácido alquilfosfónico con cloruro de amonio de la formula (I) se introduce en la composición polimérica con la inclusión de caucho sintético, después de lo cual se lamina antes de prensar el artículo.
26. Polietileno con bajo riesgo de incendio fabricado por medio de un procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones 10 a 18.
27. Polipropileno con bajo riesgo de incendio fabricado por medio de un procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones 10 a 18.
28. Poliestireno con bajo riesgo de incendio fabricado por medio de un procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones 10 a 18.
29. Copolímeros con bajo riesgo de incendio, basados en polietileno, polipropileno y poliestireno, fabricados por medio de un procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones 10 a 18.
30. Poliésteres con bajo riesgo de incendio fabricados por medio de un procedimiento según la reivindicación 21.
31. Resinas epoxídicas con bajo riesgo de incendio fabricadas por medio de un procedimiento según la reivindicación 21.
32. Materiales para composiciones con bajo riesgo de incendio fabricados por medio de un procedimiento según la reivindicación 22.
33. Cauchos sintéticos con bajo riesgo de incendio fabricados por medio de un procedimiento según la reivindicación 25.
34. Materiales de policaproamida con bajo riesgo de incendio fabricados por medio de un procedimiento según la reivindicación 13.
35. Composiciones de poli(metracrilato de metilo)con bajo riesgo de incendio fabricadas por medio de un procedimiento según la reivindicación 11.
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