ES2220261T3 - Recubrimientos y peliculas de poliimida esencialmente incoloros y transparentes. - Google Patents

Recubrimientos y peliculas de poliimida esencialmente incoloros y transparentes.

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ES2220261T3 ES00100931T ES00100931T ES2220261T3 ES 2220261 T3 ES2220261 T3 ES 2220261T3 ES 00100931 T ES00100931 T ES 00100931T ES 00100931 T ES00100931 T ES 00100931T ES 2220261 T3 ES2220261 T3 ES 2220261T3
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Abstract

Disolución de ácido poliámico esencialmente incolora y transparente preparada haciendo reaccionar al menos un dianhídrido de ácido tetracarboxílico aromático con al menos una diamina aromática para-sustituida en un disolvente polar orgánico, en la que dicho(s) dianhídrido(s) de ácido tetracarboxílico aromático está(n) representado(s) por la **fórmula** en la que X representa -O-, -S-, -SO-, -SO2-, -CH2-, -CF2-, -C(CH3)2-, -C(CF3)2- o un enlace directo, y en la que dicha diamina(s) aromática(s) para-sustituida(s) está(n) representada(s) por, bien la **fórmula** en las que Y representa -O-, -S-, -SO-, -SO2-, -CH2-, -CF2-, -C(CH3)2-, -C(CF3)2-, -CO- o un enlace directo.

Description

Recubrimientos y películas de poliimida esencialmente incoloros y transparentes.
Esta solicitud se basa en parte en la Provisional Patent Application (Solicitud provisional de patente) con nº de serie 60/116.287, presentada el 19 de enero de 1999.
1. Campo de la invención
De forma general, la presente invención se refiere a recubrimientos y películas de poliimida esencialmente incoloros y transparentes y a un procedimiento para preparar los mismos. De manera más particular, la presente invención se refiere a recubrimientos de poliimida esencialmente incoloros y transparentes para fibras ópticas y películas de poliimida esencialmente incoloras y transparentes útiles para recubrimientos de protección térmica.
2. Antecedentes de la invención
Los recubrimientos y las películas de poliimida se han seleccionado para su uso en varias aplicaciones diferentes de producto en las que se consideran necesarias y/o deseables la estabilidad térmica y buenas propiedades eléctricas y mecánicas. Los recubrimientos y películas de poliimida que tienen la propiedad adicional de buena transparencia se han utilizado ampliamente como películas orientadas para dispositivos de visualización de cristal líquido, recubrimientos de cables de fibra óptica, guías de ondas y recubrimientos protectores para células solares. Aunque este tipo de recubrimientos y películas de poliimida tienen buena transparencia, a menudo se colorean de amarillo o marrón como resultado de un antecedente de calor intenso para llegar a su formación. Esta coloración se considera inaceptable en aplicaciones tales como películas orientadas para cristal líquido en las que la coloración oscurece el campo visual y de ese modo afecta a la función del dispositivo de visualización en el que se utiliza la película.
En respuesta a esta deficiencia observada, se han desarrollado varios recubrimientos y películas de poliimida que demuestran un grado pequeño de coloración y una gran transparencia. Una serie de estudios que se han enfocado en la causa de la coloración en las películas transparentes de poliimida ha conducido al desarrollo de este tipo de recubrimientos y películas de la técnica anterior. Estos estudios han informado de que la coloración de una poliimida depende en gran medida de los tipos de dianhídridos de ácido tetracarboxílico aromático y compuestos de diamino seleccionados para usarlos como materiales de partida para la poliimida. En particular, estos estudios han informado de que una diamina aromática que tiene grupos amino en la posición m es especialmente eficaz como compuesto de diamino, y la combinación de éste con un dianhídrido de ácido bifeniltetracarboxílico puede conducir a la formación de una poliimida incolora y transparente (véase Cols. 1-2, líneas 64-6 de la patente de los EE.UU nº 4.876.330 concedida a Higashi et al.).
El principio bien conocido de que las temperaturas superiores de formación o polimerización tienen efectos adversos sobre el grado de coloración de la poliimida resultante también ha conducido al desarrollo de este tipo de recubrimientos y películas de la técnica anterior. En la práctica, estas poliimidas de la técnica anterior se preparan mediante procedimientos en los que el dianhídrido de ácido tetracarboxílico aromático y el compuesto de diamino se polimerizan a temperaturas de 80ºC o menos para formar una disolución de ácido poliámico y después, el ácido poliámico se imida mediante medios térmicos o químicos (véase Col. 8, líneas 25-39 de la patente de los EE.UU nº 4.876.330 concedida a Higashi et al.).
De acuerdo con lo anterior, un objeto de la presente invención es proporcionar una disolución de ácido poliámico esencialmente incolora y transparente y un recubrimiento o película de poliimida novedosos que sirven para invalidar los principios y las creencias mantenidos comúnmente.
Es además objeto de la presente invención proporcionar un procedimiento para preparar este tipo de recubrimientos o películas que también funciona de manera contraria a los hallazgos establecidos.
Sumario de la invención
Por tanto, la presente invención se refiere a una disolución de ácido poliámico esencialmente incolora y transparente preparada haciendo reaccionar al menos un dianhídrido de ácido tetracarboxílico aromático representado por la fórmula general:
1
en la que X representa -O-, -S-, -SO-, -SO_{2}-, -CH_{2}-, -CF_{2}-, -C(CH_{3})_{2}-, -C(CF_{3})_{2}- o un enlace directo, con al menos una diamina aromática para-sustituida representada por, bien la fórmula general (I)
2
bien la fórmula general (II)
3
en las que Y representa -O-, -S-, -SO-, -SO_{2}-, -CH_{2}-, -CF_{2}-, -C(CH_{3})_{2}-, -C(CF_{3})_{2}-, -CO- o un enlace directo.
La presente invención también se refiere a un recubrimiento o película de poliimida esencialmente incoloro y transparente que comprende al menos una unidad estructural repetida de fórmula general (A)
4
o de fórmula general (B)
5
en las que X representa -O-, -S-, -SO-, -SO_{2}-, -CH_{2}-, -CF_{2}-, -C(CH_{3})_{2}-, -C(CF_{3})_{2}- o un enlace directo y en las que Y representa -O-, -S-, -SO-, -SO_{2}-, -CH_{2}-, -CF_{2}-, -C(CH_{3})_{2}-, -C(CF_{3})_{2}-, -CO- o un enlace directo.
Además, la presente invención se refiere a un procedimiento para preparar el recubrimiento o película de poliimida esencialmente incoloro y transparente descrito anteriormente, que comprende:
preparar una disolución de ácido poliámico haciendo reaccionar el dianhídrido mencionado anteriormente y componentes de monómero de diamina en un disolvente polar orgánico;
formar un recubrimiento o película del ácido poliámico a partir de la disolución de ácido poliámico preparada; e
imidar el ácido poliámico en el recubrimiento o película formado para dar una poliimida.
Las ventajas y características anteriores y otras de la presente invención se harán más evidentes a partir de la siguiente descripción.
Descripción detallada de la invención
Por medio de la presente invención, los solicitantes han hecho el descubrimiento sorprendente de que las diaminas aromáticas que tienen grupos amino en la posición p pueden servir como materiales de partida eficaces para las poliimidas esencialmente incoloras y transparentes. En particular, los solicitantes han encontrado que la combinación de dianhídridos de ácido tetracarboxílico aromático y diaminas aromáticas para-sustituidas también puede conducir a la formación de recubrimientos y películas de poliimida esencialmente incoloros y transparentes.
Debido al bajo grado de coloración logrado mediante la presente invención, ahora es posible producir recubrimientos y películas de poliimida de color blanco opaco y azul, transparentes. En particular, este tipo de recubrimientos y películas son deseables para su uso con fibras ópticas, dispositivos de visualización de cristal líquido, células solares y guías de ondas.
El dianhídrido de ácido tetracarboxílico aromático de la presente invención está representado por la siguiente fórmula general:
6
en la que X representa -O-, -S-, -SO-, -SO_{2}-, -CH_{2}-, -CF_{2}-, -C(CH_{3})_{2}-, -C(CF_{3})_{2}- o un enlace directo. Ejemplos de dianhídridos de ácido tetracarboxílico aromático incluyen dianhídrido de bifenilo, dianhídrido de 2,2-bis(3,4-dicarboxifenil)hexafluoropropano, dianhídrido de difenilsulfona, dianhídrido de 2,2-bis(3,4'-dicarboxifenil)propano, dianhídrido de difenilsulfuro, dianhídrido de difenilsulfóxido, anhídrido oxidiftálico, dianhídrido de ácido bifeniltetracarboxílico y dianhídrido de ácido benzofenonatetracarboxílico. En una realización preferida, X es un grupo hidrocarbonado alifático sustituido con flúor. En una realización más preferida, el componente monomérico de dianhídrido de ácido tetracarboxílico aromático de la presente invención es dianhídrido de 2,2-bis(3,4-dicarboxifenil)hexafluoropropano o 6FDA,
7
En otra realización más preferida, X es un enlace directo y el componente monomérico de dianhídrido de ácido tetracarboxílico aromático es dianhídrido de ácido bifeniltetracarboxílico o BPDA,
8
La diamina aromática de la presente invención es una diamina aromática para-sustituida, representada bien por la fórmula general (I)
9
bien por la fórmula general (II)
10
en las que Y representa -O-, -S-, -SO-, -SO_{2}-, -CH_{2}-, -CF_{2}-, -C(CH_{3})_{2}-, -C(CF_{3})_{2}-, -CO- o un enlace directo. Ejemplos de diaminas aromáticas para-sustituidas incluyen bis[4-aminofenil]sulfona, 4,4'-bifenildiamina, oxidianilina, 4,4'-diaminofenilsulfona, sulfuro de 4,4'-diaminofenilo, sulfóxido de 4,4'-diaminofenilo, metilendianilina, 4,4'-diaminodifenildifluorometano, 2,2'-bis[4-(4-aminofenoxi)fenil]propano (BAPP) y bis[4-(4-aminofenoxi)fenil]sulfona (BAPS).
En una realización preferida, Y es un enlace directo y la diamina aromática es 4,4'-bifenildiamina.
11
En otra forma de realización preferida, Y es un grupo sulfonilo y la diamina aromática es bis[4-aminofenil]sulfona o 4,4-DDS,
12
Cuando se utiliza una diamina que contiene una funcionalidad SO_{2}(por ejemplo, 4,4-DDS) y/o enlaces éter Ar-O-Ar (por ejemplo, BAPP o BAPS) para preparar la disolución de ácido poliámico de la presente invención, se prefiere emplear con ella un segundo monómero de diamina, con el fin de reducir el color y/o mejorar la resistencia en la poliimida resultante. El segundo monómero de diamina puede ser una diamina aromática para o meta-sustituida. Ejemplos de diaminas aromáticas meta-sustituidas incluyen bis[4-(3-aminofenoxi)fenil]sulfona o BAPSM, 1,3-metafenilendiamina o MPDA y 3,4'-oxidianilina o 3,4-ODA.
En una realización preferida, la disolución de ácido poliámico de la presente invención se prepara utilizando desde el 65 hasta el 85% en peso de monómero de bis[4-aminofenil]sulfona o de BAPSM o monómero de 4,4-DDS y desde el 15 hasta el 35% en peso de bis[4-(3-aminofenoxi)fenil]sulfona, basado en el peso total de los monómeros de diamina.
En una realización todavía más preferida, la disolución de ácido poliámico de la presente invención se prepara utilizando monómero(s) de dianhídrido de ácido bifeniltetracarboxílico (BPDA) y/o dianhídrido de 2,2-bis(3,4-dicarboxifenil)hexafluoropropano (6FDA), monómero de bis[4-aminofenil]sulfona (4,4-DDS) y monómero de bis[4-(3-aminofenoxi)fenil]sulfona (BAPSM).
La disolución de ácido poliámico o de recubrimiento de la presente invención se prepara haciendo reaccionar o polimerizando el dianhídrido de ácido tetracarboxílico aromático y los componentes de monómero de diamina aromática mencionados anteriormente en un disolvente polar orgánico a temperaturas superiores a 80ºC, y preferiblemente desde 85 hasta 95ºC, en una atmósfera inerte. Los tiempos de reacción son inferiores a 4 horas, y preferiblemente inferiores a 2 horas. Los solicitantes, por medio de la presente invención, han hecho el descubrimiento sorprendente de que las temperaturas de reacción o polimerización superiores a 80ºC no tienen efectos adversos sobre el grado de coloración de la disolución de ácido poliámico resultante o del recubrimiento o película de poliimida preparados a partir de ella. Además, el aumento de las temperaturas de reacción y la reducción resultante de los tiempos de reacción afectan favorablemente a la economía del procedimiento.
Como será evidente para los expertos en la técnica, se prefiere que cuando se prepare la disolución de ácido poliámico o de recubrimiento, se hagan reaccionar los componentes monoméricos de dianhídrido y diamina en una razón lo más equimolar posible, para aumentar el grado de polimerización. Por tanto, se prefiere que la razón molar de dianhídrido / diamina se mantenga en el intervalo de 0,9 a 1,1 / 1,0, y más preferiblemente de 0,98 a 1,02 / 1,0. Preferiblemente, el peso molecular del ácido poliámico en la disolución de ácido poliámico de la presente invención es de 5.000 a 500.000, y más preferiblemente de 15.000 a 100.000.
Los disolventes polares orgánicos útiles en la presente invención son aquellos disolventes que son inertes a la reacción de polimerización, que pueden disolver los componentes monoméricos y que no se descomponen durante la imidación térmica. Ejemplos de este tipo de disolventes son dimetilacetamida, dimetilformamida, tetrahidrofurano y dioxolano, siendo N,N,N-dimetilacetamida (DMAC) el disolvente preferido. Estos disolventes puede utilizarse solos, como una mezcla o mezclados con otros disolventes, tales como tolueno, xileno o hidrocarburos aromáticos.
Además de los componentes monoméricos de dianhídrido y diamina, la mezcla de reacción puede contener ventajosamente aditivos, tales como adyuvantes de elaboración o de flujo (por ejemplo, adyuvante de flujo MODAFLOW®), antioxidantes, colorantes, pigmentos inorgánicos (por ejemplo, dióxido de titanio, TiO_{2}) y cargas (por ejemplo, politetrafluoroetileno, copolímeros de etileno / propileno fluorados) que no tienen efectos adversos sobre las propiedades de transparencia y color débil del recubrimiento o película de poliimida resultante.
Para facilitar el manejo de la disolución de ácido poliámico, se prefiere que la concentración de ácido poliámico en la disolución oscile desde el 10 hasta el 30% en peso, preferiblemente desde el 20 hasta el 25% en peso, y que la viscosidad de la disolución oscile desde 100 hasta 10.000 cps.
Una vez preparada, la disolución de ácido poliámico puede moldearse por colada o recubrir un artículo ópticamente útil. Los artículos ópticamente útiles contemplados para su uso con la presente invención incluyen, pero no se limitan a eso, visualizadores de cristal líquido, cables de fibra óptica, guías de ondas y células solares.
Al completar el proceso de colada o recubrimiento, el disolvente polar orgánico se elimina de la disolución de ácido poliámico y el ácido poliámico se imida química o térmicamente para dar una poliimida.
En una realización preferida, una disolución de ácido poliámico del 20 al 25% en peso que tiene una viscosidad en el intervalo de desde 500 hasta 2500 cps, se moldea por colada sobre una placa de vidrio, una placa de acero inoxidable hasta un espesor definido. La eliminación del disolvente polar y la imidación del ácido poliámico se llevan a cabo después bien secuencialmente bien simultáneamente. En una realización más preferida, la disolución de ácido poliámico se moldea por colada sobre una superficie objetivo y se seca a temperaturas de desde 80 hasta 120ºC durante de 30 a 120 minutos para formar una película. Después, se aumenta la temperatura hasta 200ºC y esta temperatura se mantiene durante de 10 a 180 minutos. Después, se aumenta la temperatura hasta 250ºC y esta temperatura se mantiene durante de 30 a 120 minutos, imidándose de ese modo la película para dar una película de poliimida.
De manera alternativa, la imida puede cerrarse para dar un anillo mediante un método de imidación química. En una realización preferida, se emplean anhídrido acético y una amina terciaria como catalizadores para el cierre del anillo. En una realización más preferida, se emplea un ácido fuerte tal como ácido metanosulfónico como catalizador y se elimina el agua azeotrópica mediante el uso de un codisolvente tal como el tolueno.
En otra realización preferida, la disolución de ácido poliámico de la presente invención se aplica como un recubrimiento a fibras ópticas. En particular, se hace pasar una fibra óptica a través de un aplicador de recubrimientos y se aplica una disolución de ácido poliámico a del 20 al 25% en peso con una viscosidad en el intervalo de desde 500 hasta 2500 cps, a la longitud de la fibra. Preferiblemente, la eliminación del disolvente polar y la imidación del ácido poliámico se llevan a cabo después, haciendo pasar la(s) fibra(s) óptica(s) recubierta(s) a través de un horno con zonas de temperatura que oscilan desde 120ºC hasta 300ºC a una velocidad de desde 0,3 metros/minuto (m/min.) hasta 9,3 a 12,4 m/min.
La película o recubrimiento de poliimida resultante es esencialmente incoloro y transparente. En una realización preferida, la película o recubrimiento demuestra un % de transmitancia de al menos el 70% a 440 nanómetros (nm) para espesores de 20 \pm 10 micrómetros (\mum) de película o recubrimiento, y un índice de amarillez < a 40 (norma ASTM nº D1925).
La invención se describe ahora con referencia a los siguientes ejemplos que están con la finalidad de ilustrar solamente y no pretenden suponer ninguna limitación del alcance de la invención. Los componentes descritos más adelante se hacen reaccionar o se polimerizan en varias combinaciones y razones diferentes y se prueban para determinar varias propiedades.
Componentes utilizados Dianhídridos
6FDA- monómero de dianhídrido de 2,2-bis(3,4-dicarboxifenil)hexafluoropropano obtenido de Clariant Corp., Charlotte, N.C., con la denominación del producto 6FDA - EG.
BPDA- monómero de dianhídrido de ácido bifeniltetracarboxílico obtenido de Mitsubishi Chemical Corporation, Tokio, Japón, con la denominación del producto BPDA.
BTDA- monómero de dianhídrido 3,3',4,4'-benzofenonatetracarboxílico obtenido de Laporte Fine Chemicals USA, Pittsburgh, KS, con la denominación del producto BTDA.
Diaminas
44DDS- monómero de 4,4'-diaminodifenilsulfona obtenido de Wakayama Seika Kogyo Co., Ltd., Wakayama, Japón, con la denominación del producto Seikacure S.
BAPP- monómero de 2,2'-bis[4-(4-aminofenoxi)fenil]propano obtenido de Wakayama Seika Kogyo Co., Ltd., Wakayama, Japón, con la denominación de producto BAPP.
BARS- monómero de bis[4-(4-aminofenoxi)fenil]sulfona obtenido de Wakayama Seika Kogyo Co., Ltd., Wakayama, Japón, con la denominación del producto BAPS.
BAPSM- monómero de bis[4-(3-aminofenoxi)fenil]sulfona obtenido de Wakayama Seika Kogyo Co., Ltd., Wakayama, Japón, con la denominación del producto BAPSM.
MDA- monómero de metilendianilina obtenido de BASF Corporation, Mount Olive, N.J., con la denominación del producto Methylene dianiline (metilendianilina).
Disolvente polar orgánico
DMAC- N,N-dimetilacetamida obtenida de Fisher Scientific Co., Pittsburgh, PA, con la denominación del producto N,N-dimethyl acetamide Reagent Grade (N,N-dimetilacetamida de calidad para reactivo).
Preparación de las muestras y métodos de prueba Síntesis de la disolución de ácido poliámico
Se cargó un reactor con una cantidad de monómero(s) de diamina y disolvente de DMAC y se agitó bajo una atmósfera de nitrógeno y a reflujo a 30ºC hasta que el(los) monómero(s) de diamina se disolvió / disolvieron completamente en el disolvente de DMAC. Después se añadió una cantidad de monómero de dianhídrido al reactor y la mezcla resultante se calentó gradualmente hasta una temperatura de 90ºC. La temperatura de la mezcla se mantuvo a 90ºC durante 60 minutos para formar una disolución de ácido poliámico.
La razón molar de los componentes de monómero de dianhídrido y diamina utilizados para preparar la disolución de ácido poliámico fue de 1,0 / 1,005.
Después, la disolución de ácido poliámico se enfrió hasta la temperatura ambiente y se almacenó en una nevera mantenida a una temperatura \leq a 0ºC.
Preparación de la película de poliimida
La disolución de ácido poliámico se colocó en un desecador y se mantuvo allí dentro a una presión de 10 mm Hg durante una hora, de manera que se consiguiera la desgasificación de la disolución. A continuación, la disolución desgasificada se moldeó por colada sobre una lámina de vidrio con recubrimiento no adherente ("release-coated") hasta un espesor de película de 30 micrómetros (\mum). La uniformidad de espesor en todo el ancho de la película colada se logró mediante un aplicador espiral con un espacio ajustable.
Después, las placas de vidrio coladas se colocaron en un horno y las películas se curaron durante 60 minutos a 120ºC, después durante 10 minutos a 200ºC, después durante 60 minutos a 250ºC y finalmente durante 30 minutos a 300ºC.
Después, las placas de vidrio se sacaron del horno, se enfriaron hasta la temperatura ambiente y las películas se despegaron de las placas de vidrio.
Después se sometió a las películas despegadas a las siguientes pruebas:
Índice de amarillez - norma ASTM D 1925;
Transmitancia (%) - La transmitancia se midió a 440 nm en un espectrofotómetro de barrido de UV-VIS-IRC UV-3101PC fabricado por Shimazu Corp. El espectrofotómetro de barrido utilizó software de análisis del color UVPC suministrado por el fabricante. Se empleó un método de doble haz y se utilizó como referencia una lámina de vidrio que tenía 1 mm de espesor. Las curvas de calibración del espesor (intervalo aceptable = de 20 a 50 \mum) se prepararon para cada muestra y se determinó el color para cada muestra con un espesor de 30 \mum. Las mediciones de la transmitancia se calibraron de acuerdo con los principios de la ley de Beer. Las mediciones del índice de amarillez se calibraron de acuerdo con la suposición de que el índice de amarillez es proporcional al espesor de la muestra en el intervalo de espesor de 10 a 60 \mum; y
Resistencia (P, F); las muestras se plegaron manualmente y se arrugaron. Se consideró que las muestras que no se agrietaron ni rompieron durante esta prueba de plegado habían pasado la prueba, mientras que se consideró que las muestras que se agrietaron o rompieron habían fallado en la prueba.
Ejemplos 1 a 40
En los ejemplos 1 a 40, se evaluaron el % de transmitancia, el índice de amarillez y la resistencia de las muestras de película de poliimida preparadas con varios monómeros. Los resultados se exponen en la tabla 1.
TABLA 1
13
14
Por lo general, los ejemplos de trabajo demuestran que las películas de poliimida de la presente invención muestran unas propiedades de % de transmitancia, índice de amarillez y resistencia comparables a las mostradas por las películas de poliimida preparadas a partir de dianhídridos aromáticos y diaminas aromáticas para-sustituidas (es decir, ejemplos de trabajo 2 y 21). Por ejemplo, los ejemplos de trabajo 22 a 24 demuestran que las películas de poliimida preparadas a partir de un dianhídrido aromático y una diamina aromática para-sustituida muestran un % de transmitancia > 70% y un índice de amarillez < 40. Además, estas películas no se agrietan ni se rompen cuando se pliegan y arrugan.
Por lo general, los ejemplos de trabajo 1, 6 a 13, 20 y 25 a 32 demuestran que la fragilidad o poca resistencia que pueden resultar del uso de diaminas aromáticas para-sustituidas que tienen una funcionalidad SO_{2}(es decir, 44DDS) se superan mediante el uso de un segundo monómero de diamina para o meta-sustituida en una cantidad superior al 10% en peso basado en el peso total de los monómeros de diamina. Se indica que las películas de BPDA//44DDS/BAPP pueden mostrar un aumento de color.
Los ejemplos de trabajo 3, 5, 14, 15, 18 y 19 demuestran que el color intenso que puede resultar del uso de diaminas aromáticas para-sustituidas, que contienen enlaces éter (es decir, BAPS, BAPP) disminuye (es decir, aumento del % de transmitancia, disminución del índice de amarillez) mediante el uso de un segundo monómero de diamina para o meta-sustituida.
Los ejemplos de trabajo 4, 16 y 17 demuestran que el color intenso que puede resultar del uso de diaminas aromáticas para-sustituidas, que no contienen ningún grupo ávido de electrones (es decir, MDA) disminuye (es decir, aumento del % de transmitancia, disminución del índice de amarillez) mediante el uso de un segundo monómero de diamina meta-sustituida.
Los ejemplos de trabajo 33 a 38 demuestran que el uso de un segundo monómero de diamina para o meta-sustituida en una cantidad menor que o igual al 10% en peso basado en el peso total de los monómeros de diamina en las películas de poliimida con 6FDA puede tener efectos adversos sobre la resistencia de la película resultante.
Los ejemplos de trabajo 39 a 40 demuestran que las películas de poliimida con BTDA/44DDS y BTDA//44DDS/
BAPSM no pueden demostrar un % de transmitancia > 70%.
Mientras que la invención objeto se ha descrito en detalle con referencia a realizaciones específicas de la misma, será evidente para aquellos expertos en la técnica que pueden realizarse varios cambios y modificaciones en ellas sin apartarse del alcance de aquella.

Claims (26)

1. Disolución de ácido poliámico esencialmente incolora y transparente preparada haciendo reaccionar al menos un dianhídrido de ácido tetracarboxílico aromático con al menos una diamina aromática para-sustituida en un disolvente polar orgánico, en la que dicho(s) dianhídrido(s) de ácido tetracarboxílico aromático está(n) representado(s) por la fórmula general:
15
en la que X representa -O-, -S-, -SO-, -SO_{2}-, -CH_{2}-, -CF_{2}-, -C(CH_{3})_{2}-, -C(CF_{3})_{2}- o un enlace directo, y en la que dicha diamina(s) aromática(s) para-sustituida(s) está(n) representada(s) por, bien la fórmula general (I)
16
bien la fórmula general (II)
17
en las que Y representa -O-, -S-, -SO-, -SO_{2}-, -CH_{2}-, -CF_{2}-, -C(CH_{3})_{2}-, -C(CF_{3})_{2}-, -CO- o un enlace directo.
2. Disolución de ácido poliámico esencialmente incolora y transparente según la reivindicación 1, en la que dicha disolución de ácido poliámico se prepara haciendo reaccionar al menos una diamina aromática meta-sustituida con dicho(s) dianhídrido(s) de ácido tetracarboxílico aromático y con dicha(s) diamina(s) aromática(s) para-sustituida(s).
3. Disolución de ácido poliámico esencialmente incolora y transparente según la reivindicación 1, en la que dicho(s) dianhídrido(s) de ácido tetracarboxílico aromático y dicha(s) diamina(s) aromática(s) para-sustituida(s) se hacen reaccionar a temperaturas superiores a 80ºC.
4. Disolución de ácido poliámico esencialmente incolora y transparente según la reivindicación 2, en la que dicho(s) dianhídrido(s) de ácido tetracarboxílico aromático, dicha(s) diamina(s) aromática(s) para-sustituida(s) y dicha(s) diamina(s) aromática(s) meta-sustituida(s) se hacen reaccionar a temperaturas superiores a 80ºC.
5. Disolución de ácido poliámico esencialmente incolora y transparente preparada haciendo reaccionar dianhídrido de 2,2-bis(3,4-dicarboxifenil)hexafluoropropano con bis[4-aminofenil]sulfona en un disolvente polar orgánico.
6. Disolución de ácido poliámico esencialmente incolora y transparente según la reivindicación 5, en la que dicho dianhídrido de 2,2-bis(3,4-dicarboxifenil)hexafluoropropano y dicha bis[4-aminofenil]sulfona se hacen reaccionar a temperaturas superiores a 80ºC.
7. Disolución de ácido poliámico esencialmente incolora y transparente preparada haciendo reaccionar dianhídrido de 2,2-bis(3,4-dicarboxifenil)hexafluoropropano con bis[4-aminofenil]sulfona y bis[4-(3-aminofenoxi)fenil]sulfona en un disolvente polar orgánico.
8. Disolución de ácido poliámico esencialmente incolora y transparente según la reivindicación 7, en la que dicho dianhídrido de 2,2-bis(3,4-dicarboxifenil)hexafluoropropano, dicha bis[4-aminofenil]sulfona y dicha bis[4-(3-aminofenoxi)fenil]sulfona se hacen reaccionar a temperaturas superiores a 80ºC.
9. Disolución de ácido poliámico esencialmente incolora y transparente según la reivindicación 7, en la que se utilizan desde el 65 hasta el 85% en peso de bis[4-aminofenil]sulfona y desde el 15 hasta el 35% en peso de bis[4-(3-aminofenoxi)fenil]sulfona para preparar dicha disolución de ácido poliámico.
10. Disolución de ácido poliámico esencialmente incolora y transparente preparada haciendo reaccionar dianhídrido de ácido bifeniltetracarboxílico con bis[4-aminofenil]sulfona en un disolvente polar orgánico.
11. Disolución de ácido poliámico esencialmente incolora y transparente según la reivindicación 10, en la que dicho dianhídrido de ácido bifeniltetracarboxílico y dicha bis[4-aminofenil]sulfona se hacen reaccionar a temperaturas superiores a 80ºC.
12. Disolución de ácido poliámico esencialmente incolora y transparente preparada haciendo reaccionar dianhídrido de ácido bifeniltetracarboxílico con bis[4-aminofenil]sulfona y bis[4-(3-aminofenoxi)fenil]sulfona en un disolvente polar orgánico.
13. Disolución de ácido poliámico esencialmente incolora y transparente según la reivindicación 12, en la que dicho dianhídrido de ácido bifeniltetracarboxílico, dicha bis[4-aminofenil]sulfona y dicha bis[4-(3-aminofenoxi)fenil]sulfona se hacen reaccionar a temperaturas superiores a 80ºC.
14. Disolución de ácido poliámico esencialmente incolora y transparente según la reivindicación 12, en la que se utilizan desde el 65 hasta el 85% en peso de bis[4-aminofenil]sulfona y desde el 15 hasta el 35% en peso de bis[4-(3-aminofenoxi)fenil]sulfona para preparar dicha disolución de ácido poliámico.
15. Recubrimiento o película de poliimida esencialmente incoloro y transparente que comprende al menos una unidad estructural repetida de fórmula general (A)
18
o de fórmula general (B)
19
en las que X representa -O-, -S-, -SO-, -SO_{2}-, -CH_{2}-, -CF_{2}-, -C(CH_{3})_{2}-, -C(CF_{3})_{2}- o un enlace directo; y en las que Y representa -O-, -S-, -SO-, -SO_{2}-, -CH_{2}-, -CF_{2}-, -C(CH_{3})_{2}-, -C(CF_{3})_{2}-, -CO- o un enlace directo.
16. Recubrimiento o película de poliimida esencialmente incoloro y transparente según la reivindicación 15, en el que dicho recubrimiento o película demuestra un % de transmitancia de al menos el 70% a 440 nanómetros para espesores de recubrimiento o película de 20 \pm 10 micrómetros y un índice de amarillez inferior a 40.
17. Recubrimiento o película de poliimida esencialmente incoloro y transparente según la reivindicación 15, que comprende al menos una unidad estructural repetida de fórmula:
20
18. Recubrimiento o película de poliimida esencialmente incoloro y transparente según la reivindicación 15, que comprende al menos una unidad estructural repetida de fórmula:
21
19. Procedimiento para preparar un recubrimiento o película de poliimida esencialmente incoloro y transparente que comprende:
preparar un disolución de ácido poliámico haciendo reaccionar al menos un dianhídrido de ácido tetracarboxílico aromático con al menos una diamina aromática para-sustituida y, opcionalmente, con al menos una diamina aromática meta-sustituida en un disolvente polar orgánico;
formar un recubrimiento o película de dicho ácido poliámico a partir de dicha disolución de ácido poliámico preparada; e
imidar dicho ácido poliámico en dicho recubrimiento o película formado para dar una poliimida,
en el que dicho(s) anhídrido(s) de ácido tetracarboxílico aromático está(n) representado(s) por la fórmula general:
22
en la que X representa -O-, -S-, -SO-, -SO_{2}-, -CH_{2}-, -CF_{2}-, -C(CH_{3})_{2}-, -C(CF_{3})_{2}- o un enlace directo y en la que dicha(s) diamina(s) aromática(s) para-sustituida(s) está(n) representada(s) por, bien la fórmula general (I)
23
bien por la fórmula general (II)
24
en las que Y representa -O-, -S-, -SO-, -SO_{2}-, -CH_{2}-, -CF_{2}-, -C(CH_{3})_{2}-, -C(CF_{3})_{2}-, -CO- o un enlace directo.
20. Procedimiento según la reivindicación 19, en el que dicha disolución de ácido poliámico se prepara haciendo reaccionar al menos un dianhídrido de ácido tetracarboxílico aromático con al menos una diamina aromática para-sustituida a temperaturas superiores a 80ºC.
21. Procedimiento según la reivindicación 20, en el que dicho dianhídrido de ácido tetracarboxílico aromático es dianhídrido de 2,2-bis(3,4-dicarboxifenil)hexafluoropropano y en el que dicha diamina aromática para-sustituida es bis[4-aminofenil]sulfona.
22. Procedimiento según la reivindicación 20, en el que dicho dianhídrido de ácido tetracarboxílico aromático es dianhídrido de ácido bifeniltetracarboxílico y en el que dicha diamina aromática para-sustituida es bis[4-aminofenil]sulfona.
23. Procedimiento según al reivindicación 19, en el que dicha disolución de ácido poliámico se prepara haciendo reaccionar al menos un dianhídrido de ácido tetracarboxílico aromático, al menos una diamina aromática para-sustituida y al menos una diamina aromática meta-sustituida a temperaturas superiores a 80ºC.
24. Procedimiento según la reivindicación 23, en el que dicho dianhídrido de ácido tetracarboxílico aromático es dianhídrido de 2,2-bis(3,4-dicarboxifenil)hexafluoropropano, en el que dicha diamina aromática para-sustituida es bis[4-aminofenil]sulfona y en el que dicha diamina aromática meta-sustituida es bis[4-(3-aminofenoxi)fenil]sulfona.
25. Procedimiento según la reivindicación 23, en el que dicho dianhídrido de ácido tetracarboxílico aromático es dianhídrido de ácido bifeniltetracarboxílico, en el que dicha diamina aromática para-sustituida es bis[4-aminofenil]sulfona y en el que dicha diamina aromática meta-sustituida es bis[4-(3-aminofenoxi)fenil]sulfona.
26. Procedimiento según la reivindicación 19, en el que dicho disolvente polar orgánico se selecciona del grupo que consiste en dimetilacetamida, dimetilformamida, tetrahidrofurano, dioxolano y mezclas de los mismos.
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