ES2231469T3 - Derivados de per(3,6-anhidro)ciclodextrinas, su preparacion y su uso para separar iones. - Google Patents

Derivados de per(3,6-anhidro)ciclodextrinas, su preparacion y su uso para separar iones.

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ES2231469T3 ES01919576T ES01919576T ES2231469T3 ES 2231469 T3 ES2231469 T3 ES 2231469T3 ES 01919576 T ES01919576 T ES 01919576T ES 01919576 T ES01919576 T ES 01919576T ES 2231469 T3 ES2231469 T3 ES 2231469T3
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Abstract

Derivado de per(3, 6-anhidro)ciclodextrina que responde a una de las siguientes fórmulas: **(Fórmulas)** en las que al menos uno de los R1 representa el grupo -OCH2COOH y los otros R1, que pueden ser iguales o diferentes, representan un grupo que responde a una de las fórmulas: OH, OR2, SH, SR2, OCOR2, NH2, NHR2, NR2R3, CONH2, CONHR2, CONR2R3, CN, COOR2, COOH y R2, en las que R2 y R3, que pueden ser iguales o diferentes, representan un grupo hidrocarbonado, alifático o aromático, saturado o insaturado, que puede incluir uno o varios heteroátomos seleccionados de entre O, S y N, y n es igual a 6, 7 u 8.

Description

Derivados de per(3,6-anhidro)ciclodextrinas, su preparación y su uso para separar iones.
La presente invención tiene por objeto nuevos derivados de per(3,6-anhidro)ciclodextrinas, que pueden utilizarse particularmente para fijar y separar iones tales como iones de cobalto, de lantánidos y de uranilo.
Puede aplicarse particularmente en el campo de la descontaminación del medio ambiente de estos iones contaminantes, así como para la descontaminación humana.
Estado de la técnica anterior
Las ciclodextrinas o ciclomaltooligosacáridos son compuestos de origen natural formados por el encadenamiento de unidades de glucosa unidas en \alpha-(1,4).
Numerosos trabajos han demostrado que estos compuestos podían formar complejos de inclusión con moléculas hidrófobas permitiendo de esta manera su solubilización en medios acuosos. Se han propuesto numerosas aplicaciones para sacar provecho de este fenómeno, en particular en el campo farmacéutico, tal como lo describe D. Duchêne "Pharmaceutical application of cyclodextrins" en "Cyclodextrins and their industrial uses", D. Duchêne Ed., Éditions de Santé, París, 1987, páginas 213-257 [1].
Ya se han comercializado especialidades farmacéuticas en Japón, en Italia y más recientemente en Francia, en forma de complejos en las ciclodextrinas. En Francia, el primer principio activo sacado al mercado en forma de un complejo de inclusión en una ciclodextrina es el piroxicam, un antiinflamatorio comercializado por Pierre Fabre Médicament, con el nombre de BREXIN®. Entre los muy numerosos derivados modificados de estas ciclodextrinas, aquellos para los cuales la cavidad está plegada sobre sí misma presentan propiedades interesantes, aunque su capacidad para incluir moléculas orgánicas se pierde o es muy limitada. Compuestos de este tipo son las per(3,6-anhidro)ciclodextrinas.
La síntesis de estas peranhidrociclodextrinas se ha descrito desde 1991 en el documento [2]: Gadelle A. y Defaye J., Angew. Chem. Int. Ed. Engl., (1991), 30, páginas 78-79; y el documento [3]: Ashton P.R., Ellwood P., Staton I. y Stoddart J.F., Angew. Chem. Int. Ed. Engl., (1991) 30, páginas 80-81, y se ha demostrado que estos derivados presentan solubilidades interesantes tanto en agua como en los disolventes orgánicos. Algunos estudios posteriores (documento [4]: Yamamura H. y Fujita K. Chem. Pharm. Bull., (1991) 39, páginas 2505-2508; documento [5]: Yamamura H., Ezuka T., Kawase Y., Kawai M., Butsugan Y. y Fujita K., J. Chem. Com., (1993), páginas 636-637; y documento [6]: Yamamura H., Nagaoka H., Kawai M. y Butsugan Y., Tetrahedron Lett. (1995) 36, páginas 1093-1094) has demostrado además que estos derivados de peranhidro podían complejar iones alcalinos con una selectividad no
despreciable.
El documento FR-A-2 744 124 [7] y el documento FR-A-2 764 525 [8] ilustran otros derivados de per(3,6-anhidro)ciclodextrinas sustituidos en la posición 2, útiles para la separación de diferentes iones, particularmente potasio y cesio en el caso del documento [7], gracias a la presencia de un sustituyente acetilo, o plomo en el caso del documento [8], gracias a la presencia de un sustituyente metilo.
Sin embargo, los derivados descritos en estos documentos no permiten garantizar una separación satisfactoria mediante complejación de los iones de cobalto, de uranilo y de lantánidos tales como el disprosio, que contaminan el medio ambiente.
Además, los iones lantánidos son tóxicos para los seres vivos al alterar los intercambios iónicos del calcio y del sodio. Así, el lantano, que tiene el mismo tamaño que el calcio pero no la misma valencia, altera los intercambios, tal como lo describe Evans CH, "Interactions of Lanthanides with Tissues, Cells and Cellular Organelles" en Biochemistry of the Lanthanides, Evans C. H. Ad., Plenum Press, Nueva York, 1990, págs. 211-283 [9].
Sumario de la invención
Precisamente, la presente invención tiene por objeto nuevos derivados de peranhidrociclodextrinas en los que el sustituyente en la posición 2 se ha seleccionado para conferirles propiedades de complejación de iones contaminantes, tales como Co^{2+}, UO_{2}^{2+} y los iones lantánidos tales como Dy^{3+} y Eu^{3+}.
Según la invención, el derivado de per(3,6-anhidro)ciclodextrina responde a una de las siguientes fórmulas:
1
en las que al menos uno de los R^{1} representa el grupo -OCH_{2}COOH y los otros R^{1}, que pueden ser iguales o diferentes, representan un grupo que responde a una de las fórmulas: OH, OR^{2}, SH, SR^{2}, OCOR^{2}, NH_{2}, NHR^{2}, NR^{2}R^{3}, CONH_{2}, CONHR^{2}, CONR^{2}R^{3}, CN, COOR^{2}, COOH y R^{2}, en las que R^{2} y R^{3}, que pueden ser iguales o diferentes, representan un grupo hidrocarbonado, alifático o aromático, saturado o insaturado, que puede incluir uno o varios heteroátomos seleccionados de entre O, S y N, y n es igual a 6, 7 u 8.
En el derivado de ciclodextrina de fórmula (I) o (II), los grupos hidrocarbonados alifáticos o aromáticos, susceptibles de utilizarse para R^{2} y R^{3} pueden ser de diversos tipos. Están constituidos por una cadena carbonada en la que determinados átomos de carbono pueden sustituirse por uno o varios heteroátomos tales como O, S y N y pueden incluir una o varias insaturaciones etilénicas o acetilénicas. Por otro lado, el grupo hidrocarbonado puede incluir diferentes sustituyentes, en particular grupos funcionales o átomos de halógenos. Los grupos hidrocarbonados aromáticos pueden estar constituidos por el grupo fenilo y el grupo tosilo, posiblemente sustituidos, por ejemplo, por grupos alquilo de 1 a 20 átomos de carbono.
R^{2} y R^{3} pueden representar en particular un grupo alquilo lineal o ramificado de 1 a 20 átomos de carbono.
Según una modo de realización preferido de la invención, el derivado de per(3,6-anhidro)ciclodextrina es un derivado de \alpha-ciclodextrina, es decir, que en las fórmulas (I) y (II) facilitadas anteriormente, n es igual a 6.
Más preferiblemente, el derivado utilizado responde a la fórmula (I), en la que todos los R^{1} representan el grupo -OCH_{2}COOH y n es igual a 6.
Los derivados de ciclodextrina de la invención pueden prepararse mediante diferentes procedimientos.
Cuando el derivado de ciclodextrina responde a la fórmula (I) o (II) facilitada anteriormente, en la que al menos uno de los R^{1} representa el grupo -OCH_{2}COOH, representando los otros R^{1} OH u otro grupo y siendo n igual a 6, 7 u 8, éstos pueden prepararse mediante un procedimiento que comprende las siguientes etapas:
- 1) hacer reaccionar una peranhidrociclodextrina que responde a una de las fórmulas:
2
en las que n es igual a 6, 7 u 8, con un hidruro de metal alcalino para convertir el (los) grupo(s) OH en grupo(s) OM, representando M un metal alcalino;
- 2) hacer reaccionar en medio alcalino la peranhidrociclodextrina modificada obtenida en 1) con un halogenuro de fórmula XCH_{2}COOR^{4}, en la que X representa un átomo de halógeno tal como Cl, y R^{4} representa H, Si(CH_{3})_{3} o un metal alcalino, en una cantidad tal que uno al menos del (de los) grupo(s) OM se transforme en el grupo -CH_{2}COOR^{4};
- 3) hacer reaccionar, en el caso en el que todos los grupos OM no se hayan transformado en el grupo -OCH_{2}COOR^{4}, los grupos OM restantes con uno o varios reactivos para transformarlos en los grupos R^{1} deseados diferentes de -OCH_{2}COOH; y
- 4) tratar el derivado de peranhidrociclodextrina obtenido en 3) con un alcohol, agua o un medio ligeramente ácido para transformar el (los) grupo(s) -OCH_{2}COOR^{4} en el grupo -OCH_{2}COOH.
Para realizar la etapa 2), se utiliza la cantidad necesaria de XCH_{2}COOR^{4} para modificar uno o varios de los grupos OH de la ciclodextrina.
En la etapa 4), cuando R^{4} representa M, se transforman los grupos -OCH_{2}COOR^{4} en -OCH_{2}COOH mediante la acción de un alcohol tal como metanol. También puede utilizarse agua, pero la reacción será más violenta.
Cuando R^{4} representa Si(CH_{3})_{3}, se utiliza un medio ligeramente ácido para regenerar la función ácida.
Cuando el derivado de ciclodextrina responde a la fórmula (I) o (II) facilitada anteriormente, en la que los otros R^{1} representan OR^{2}, teniendo R^{2} el significado facilitado anteriormente, se procede como anteriormente para introducir el (los) grupo(s) OCH_{2}COOM, y se hace reaccionar después el derivado con un halogenuro de fórmula R^{2}X, en la que R^{2} tiene el significado facilitado anteriormente y X es un átomo de halógeno.
Cuando el derivado de ciclodextrina responde a la fórmula (I) o (II) en la que los otros R^{1} representan OCOR^{2}, se procede como anteriormente para introducir en primer lugar los grupos OCH_{2}COOM, y se hace reaccionar después el derivado obtenido con un halogenuro o anhídrido de ácido de fórmulas R^{2}COX o (R^{2}CO)_{2}O, en las que R^{2} tiene el significado facilitado anteriormente y X representa un átomo de halógeno, para sustituir los hidroxilos restantes por OCOR^{2}.
Cuando se quiere preparar un derivado de ciclodextrina en el que el (los) otro(s) R^{1} representan un átomo de halógeno o un grupo de fórmula SH, SR^{2}, NH_{2}, NR^{2}R^{3}, CONR^{2}R^{3}, CONH_{2}, CN, COOR^{2}, COOH o R^{2}, teniendo R^{2} y R^{3} los significados facilitados anteriormente y n es igual a 6, 7 u 8, pueden realizarse las siguientes etapas partiendo de una peranhidrociclodextrina parcialmente modificada, es decir, en la que uno al menos de los R^{1} representa OCH_{2}COOH y los otros R^{1} representan OH y realizando las siguientes etapas:
1) hacer reaccionar esta peranhidrociclodextrina con un hidruro de metal alcalino para convertir el (los) grupo(s) OH en grupo(s) OM, representando M un metal alcalino;
2) hacer reaccionar la peranhidrociclodextrina modificada obtenida en 1) con un cloruro de fórmula ClSO_{2}R^{2}, teniendo R^{2} el significado facilitado anteriormente, para obtener el derivado de fórmula (I) o (II) en la que uno al menos de los R^{1} es un grupo de fórmula OSO_{2}R^{2}; y
3) hacer reaccionar el derivado obtenido en la segunda etapa con uno o varios reactivos apropiados para sustituir OSO_{2}R^{2} por el grupo R^{1} deseado.
En este procedimiento, se transforma en primer lugar la per(3,6-anhidro)ciclodextrina en alcoholato mediante la acción de un hidruro de metal alcalino, después se convierte este alcoholato en un derivado que incluye un grupo de partida de fórmula OSO_{2}R^{2} que se hace reaccionar después en una o varias etapas con uno o varios reactivos adecuados para sustituir este grupo de partida por el grupo R^{1} deseado.
Así, en el caso en el que R^{1} debe representar NH_{2}, puede hacerse reaccionar N_{3}M y el compuesto definido en 2). El compuesto así obtenido llamado azida puede someterse a una hidrogenación catalítica o tratarse en presencia de amoniaco NH_{3}, con el fin de obtener el producto en el que R^{1} debe representar NH_{2}.
El producto en el que R^{1} debe representar NHR^{2} o NR^{2}R^{3} se obtiene haciendo reaccionar el compuesto definido en 2) con el compuesto NH_{2}R^{2} o NHR^{2}R^{3}.
En el caso en el que R^{1} debe representar SH o SR^{2}, puede hacerse reaccionar el compuesto definido en 2) con un halogenuro X^{-}, lo que da como resultado el compuesto con (R^{1} = X), que se hace reaccionar después con HS^{-} o R^{2}S^{-} para dar un compuesto en el que R^{1} representará SH o SR^{2}.
Cuando R^{1} debe representar un grupo hidrocarbonado, se hace reaccionar con R^{1}_{2}LiCu (R^{1} representa un grupo hidrocarbonado) para dar un compuesto final en el que R^{1} representa entonces un grupo hidrocarbonado.
Asimismo, el compuesto en el que R^{1} representa un halógeno puede reaccionar con CN^{-} para dar un compuesto final en el que R^{1} representará CN.
Asimismo, el compuesto en el que R^{1} representa CN puede dar, mediante hidrólisis limitada, un compuesto en el que R^{1} representará CONH_{2}. El compuesto en el que R^{1} representa CN puede dar, mediante hidrólisis completa, un compuesto en el que R^{1} representará COOH.
El compuesto en el que R^{1} representa COOH puede dar, mediante esterificación, un compuesto en el que R^{1} representará COOR^{2}.
El compuesto en el que R^{1} representa COOH puede reaccionar con NHR^{2}R^{3} o NH_{2}R^{2} en presencia de DCC (diciclohexilcarbodiimida) para dar un compuesto en el que R^{1} representará NR^{2}R^{3} p NH_{2}R^{2}.
\newpage
Los derivados de per(3,6-anhidro)ciclodextrina de la invención pueden utilizarse en particular para la fijación o la separación de iones.
También, la invención tiene igualmente por objeto un procedimiento de fijación o de separación de iones que consiste en poner en contacto un medio que contiene dichos iones con un derivado de per(3,6-anhidro)ciclodextrina que responde a una de las siguientes fórmulas:
3
en las que al menos uno de los R^{1} representa el grupo -OCH_{2}COOH y los otros R^{1}, que pueden ser iguales o diferentes, representan un grupo que responde a una de las fórmulas: OH, OR^{2}, SH, SR^{2}, OCOR^{2}, NH_{2}, NHR^{2}, NR^{2}R^{3}, CONHR^{2}, CONR^{2}R^{3}, CONH_{2}, CN, COOR^{2}, COOH y R^{2}, en las que R^{2} y R^{3}, que pueden ser iguales o diferentes, representan un grupo hidrocarbonado, alifático o aromático, saturado o insaturado, que puede incluir uno o varios heteroátomos seleccionados de entre O, S y N, y n es igual a 6, 7 u 8,
para fijar dichos iones en forma de complejo con el derivado de per(3,6-anhidro)ciclodextrina y separarlos de dicho medio.
Los iones susceptibles de fijarse o separarse mediante el procedimiento de la invención pueden ser de diversos tipos; puede tratarse, por ejemplo, de iones actínidos, por ejemplo, uranilo, lantánidos o de metales contaminantes tales como el cobalto.
El procedimiento de la invención se aplica en particular a la separación y a la fijación de cobalto y de iones lantánidos en forma de complejo.
En efecto, el cobalto, los lantánidos y sus derivados contaminan el medio ambiente y son tóxicos tanto para los animales como para el hombre. Los principales efectos tóxicos afectan al desarrollo neurológico y al funcionamiento del sistema nervioso. Por tanto, es necesario separar y eliminar estos iones del medio ambiente y de almacenarlos de manera segura.
Por otro lado, para resolver estos problemas tendrían un gran interés productos que permitieran garantizar la descontaminación de cobalto y lantánidos de los seres vivos, impidiendo su acción sobre el sistema nervioso y sobre otros órganos.
Según la invención, se ha encontrado que los derivados de las per(3,6-anhidro)ciclodextrinas que responden a las fórmulas (I) y (II) facilitadas anteriormente, presentaban una alta especificidad por el cobalto y los lantánidos y podían complejar éstos con rendimientos elevados que podían alcanzar el 100%, incluso en presencia de otros iones, tales como iones sodio.
De esta manera, puede separarse el cobalto y los lantánidos del medio ambiente en forma de complejo.
También, la invención tiene igualmente por objeto los complejos de un metal seleccionado de entre Dy, Eu, Lu, La y Co y de derivados de per(3,6-anhidro)ciclodextrinas de fórmula (I) o (II) descritas anteriormente.
Para poner en práctica el procedimiento de separación de iones de la invención, puede utilizarse el derivado de per(3,6-anhidro)ciclodextrina de fórmula (I) o (II) en forma de disolución acuosa o de disolución orgánica.
Cuando el medio que contiene los iones que deben separarse o fijarse es una disolución acuosa, puede disolverse el derivado de ciclodextrina en un disolvente orgánico inmiscible con la disolución acuosa, por ejemplo, en cloroformo, para formar el complejo en la disolución orgánica y separarlo fácilmente de la disolución acuosa.
También puede utilizarse el derivado de ciclodextrina en disolución acuosa, especialmente para garantizar la descontaminación de seres vivos.
En efecto, se sabe que los derivados de ciclodextrinas de fórmula (I) o (II) son compuestos biocompatibles. Por tanto, pueden administrarse al hombre o al animal para garantizar la fijación del cobalto y de los lantánidos en forma de complejo y evitar así su interacción con los órganos del cuerpo humano o animal.
También, la invención tiene igualmente por objeto una composición farmacéutica para la descontaminación de lantánidos y de cobalto de un ser vivo, caracterizada porque comprende un derivado de per(3,6-anhidro)ciclodextrina que responde a una de las fórmulas (I) y (II), descritas anteriormente.
Preferiblemente, el derivado de per(3,6-anhidro)ciclodextrina utilizado en esta composición responde a la fórmula (I), en la que todos los R^{1} representan el grupo -OCH_{2}COOH y n es igual a 6.
Esta composición puede administrarse por vía oral o mediante inyección.
Las disoluciones acuosas pueden comprender hasta 0,08 mol/l de derivado de fórmula (I).
Las cantidades administradas dependerán del índice de contaminación y del peso del paciente.
Los derivados de ciclodextrina de la invención presentan numerosas ventajas. En particular, cuando están persustituidos, es decir, cuando todos los R^{1} son diferentes del grupo OH, se obtienen derivados que presentan una buena solubilidad en los disolventes orgánicos, tales como el cloroformo, la acetona, el tetrahidrofurano, etc. Esta solubilidad es interesante para su uso en la separación iónica, ya que permite realizar la separación mediante procedimientos de intercambios líquido-líquido que se conocen bien en la técnica.
Por otro lado, la posibilidad de introducir uno o varios grupos químicos particulares permite construir a medida agentes complejantes para iones muy diversos. Esta facilidad se amplifica además por el hecho de que las tres ciclodextrinas naturales que pueden utilizarse como material de base, tienen diámetros de cavidad diferentes que pueden aportar una selección complementaria con respecto al tamaño de los iones que van a separarse.
Los productos de partida de fórmulas (III) o (IV) utilizados en la invención pueden separarse mediante procedimientos clásicos tales como aquellos descritos en los documentos [2] y [3], citados previamente de Gadelle A. et al. y de Ashthon P. R. et al.
Otras características y ventajas de la invención aparecerán mejor con la lectura de los ejemplos que siguen, facilitados de modo ilustrativo y no limitativo con referencia a los dibujos adjuntos.
Breve descripción de los dibujos
La figura 1 ilustra los espectros de resonancia magnética nuclear (RMN) de protón del derivado del ejemplo 1 solo (CD) en disolución a 1 mmol/l o en presencia de 4 mmol/l de Lu^{3+}, La^{3+}, Dy^{3+}, Eu^{3+} y Co^{2+}.
La figura 2 ilustra los espectros de RMN de protón del derivado del ejemplo 1 en disolución a 1 mmol/l, en presencia de tetraacetato de etilendiamina y de 4 mmol/l de Dy^{3+}, Eu^{3+} y Co^{2+}.
La figura 3 ilustra los espectros de RMN de protón del derivado del ejemplo 1 solo (CD) y en presencia de los cationes fisiológicos Na^{+}, K^{+} y Ca^{2+}.
Descripción detallada de los modos de realización Ejemplo 1 Preparación de hexakis(3,6-anhidro-2-0-carboximetil)ciclomaltohexosa
Este compuesto responde a la fórmula (I) facilitada anteriormente, en la que todos los R^{1} representan OCH_{2}COOH y n es igual a 6.
Se pesa 1 g (1,15 mmol) de hexakis(3,6-anhidro)-ciclomaltohexosa, secado a vacío durante 2 horas a 120ºC y se añaden 10 ml de dimetilsulfóxido, DMSO, anhidro y 10 ml de una disolución de DMSO que ha reaccionado con hidruro de sodio (disolución 2N de hidruro de sodio en DMSO). La disolución se mantiene con agitación y bajo atmósfera de argón a temperatura ambiente durante 3 horas. Se obtiene una disolución gris azulada. Se añade entonces monocloroacetato de sodio (1,6 g, 14 mmol). La disolución se deja a temperatura ambiente durante 24 horas, después se suprime la corriente de argón. Se trata entonces la disolución con 10 ml de alcohol metílico, se seca cuidadosamente, se recupera con acetona y se filtra. El polvo obtenido disuelto en agua se neutraliza mediante ácido clorhídrico (disolución 1N) y se dializa frente a agua durante 24 horas (Spectra/Port®CE Sterile DispoDialysers®, membrana de éster de celulosa, MWCO 500). La reacción es cuantitativa. Se liofiliza el dializado y se caracteriza mediante resonancia magnética de protón y de carbono.
La figura 1 ilustra el espectro de resonancia magnética nuclear de protón que se refiere a este producto (CD).
Éste se utiliza entonces tal cual para las complejaciones puestas en práctica en los ejemplos que siguen.
Ejemplo 2 Preparación de complejos de hexakis(3,6-anhidro-2-0-carboximetil)ciclomaltohexosa
Se prepara cada complejo añadiendo a 500 \mul de una disolución acuosa que contiene 1 mmol/l del producto del ejemplo 1, 4 mmol/l del catión probado y utilizando los siguientes cationes: Lu^{3+}, La^{3+}, Dy^{3+}, Eu^{3+} y Co^{2+}.
Se caracterizan los complejos mediante resonancia magnética nuclear de protón. En la figura 1, se representan los espectros obtenidos para Lu^{3+}, para La^{3+}, para Dy^{3+}, para Eu^{3+} y para Co^{2+}.
Si se comparan esos espectros con el espectro del producto del ejemplo 1 solo (CD), se observa que el espectro se modifica claramente con la adición de los cationes probados.
En el caso de los iones Dy^{3+}, Eu^{3+} y Co^{2+}, existe una interacción muy fuerte entre estos iones y el perácido. En efecto, el espectro del derivado de per(3,6-anhidro)ciclodextrina ha desaparecido totalmente, lo que indica una inmovilización total de los protones implicados en la interacción.
En el caso del lantano, pueden observarse todavía los protones H6 y H6' situados en el puente anhidro.
El caso del lutecio es más complejo: el espectro de la ciclodextrina se vuelve muy complicado con la aparición de una multitud de resonancias que no pueden atribuirse directamente. Es probable que coexistan varios complejos de estequiometrías diferentes en disolución.
Ejemplo 3
En este ejemplo, se realizan experimentos de competición entre el derivado del ejemplo 1 y el tetraacetato de etilendiamina (EDTA) para la complejación de iones Dy^{3+}, Eu^{3+} y Co^{2+}, con el fin de hacerse una idea de la fuerza de los complejos preparados en el ejemplo 2.
Con esta finalidad, se utilizan 50 \mul de disolución acuosa que contiene 1 mmol/l del derivado del ejemplo 1 a la que se añaden 4 mmol/l del catión probado y de EDTA. Se caracterizan los productos mediante RMN de protón.
Los espectros obtenidos se representan en la figura 2. En esta figura, se observa que la adición de EDTA permite, en todos los casos, encontrar de nuevo un espectro parcial de ciclodextrina. Sin embargo, a pesar de la adición de un gran exceso de EDTA con respecto a la ciclodextrina, el espectro de ciclodextrina que se encuentra de nuevo no es total. Esto demuestra que el derivado de ciclodextrina compleja los cationes de manera más fuerte que el EDTA.
Ejemplo 4
En este ejemplo, se prueban las propiedades de complejación del derivado del ejemplo 1 frente a los cationes fisiológicos: calcio, sodio y potasio que de hecho, son todos los cationes necesarios para el desarrollo de los seres vivos.
En efecto, para un aplicación de descontaminación humana, es conveniente garantizar que el derivado no compleja los cationes fisiológicos.
Se sigue el mismo modo de operación que en el ejemplo 2 y se caracterizan los productos mediante RMN de protón.
La figura 3 ilustra los resultados obtenidos respectivamente con Na^{+}, K^{+} y Ca^{2+}.
En esta figura, el espectro (CD) se corresponde con el derivado del ejemplo 1 solo.
Se observa de esta manera que los trazos del derivado del ejemplo 1 se ven muy poco afectados por la presencia de los cationes fisiológicos, en comparación con los espectros de la figura 1.
Lista de los documentos citados
[1]: D. Duchêne "Pharmaceutical application of cyclodextrins" en "Cyclodextrins and their industrial uses", D. Duchêne Ed., Éditions de Santé, París, 1987, páginas 213-257.
[2]: Gadelle A. y Defaye J., Angew. Chem. Int. Ed. Engl., 1991, 30, páginas 79-79.
[3]: Ashton P.R., Ellwood P., Staton I. y Stoddart J.F., Angew. Chem. Int. Ed. Engl., 1991, 30, páginas 80-81,
[4]: Yamamura H. y Fujita K. Chem. Pharm. Bull., 1991, 39, páginas 2505-2508.
[5]: Yamamura H., Esuka T., Kawase Y., Kawai M., Butsugan Y. y Fujita K., J. Chem. Commun., 1993, páginas 636-637.
[6]: Yamamura H., Nagaoka H., Kawai M. y Butsugan Y., Tetrahedron Lett., 1995, 3b, páginas 1093-1094).
[7]: documento FR-A-2 744 124
[8]: documento FR-A-2 764 525
[9]: Evans CH, "Interactions of Lanthanides with Tissues, Cells and Cellular Organelles" en Biochemistry of the Lanthanides, Evans C. H. Ad., Plenum Press, Nueva York, 1990, páginas 211-283.

Claims (12)

1. Derivado de per(3,6-anhidro)ciclodextrina que responde a una de las siguientes fórmulas:
4
en las que al menos uno de los R^{1} representa el grupo -OCH_{2}COOH y los otros R^{1}, que pueden ser iguales o diferentes, representan un grupo que responde a una de las fórmulas: OH, OR^{2}, SH, SR^{2}, OCOR^{2}, NH_{2}, NHR^{2}, NR^{2}R^{3}, CONH_{2}, CONHR^{2}, CONR^{2}R^{3}, CN, COOR^{2}, COOH y R^{2}, en las que R^{2} y R^{3}, que pueden ser iguales o diferentes, representan un grupo hidrocarbonado, alifático o aromático, saturado o insaturado, que puede incluir uno o varios heteroátomos seleccionados de entre O, S y N, y n es igual a 6, 7 u 8.
2. Derivado de per(3,6-anhidro)ciclodextrina según la reivindicación 1, en el que todos los R^{1} representan el grupo -OCH_{2}COOH y n es igual a 6.
3. Procedimiento para la preparación de un derivado de per(3,6-anhidro)ciclodextrina que responde a una de las fórmulas (I) y (II):
5
en las que al menos uno de los R^{1} representa el grupo -OCH_{2}COOH y los otros R^{1}, que pueden ser iguales o diferentes, representan un grupo que responde a una de las fórmulas: OH, OR^{2}, SH, SR^{2}, OCOR^{2}, NH_{2}, NHR^{2}, NR^{2}R^{3}, CONH_{2}, CONHR^{2}, CONR^{2}R^{3}, CN, COOR^{2}, COOH y R^{2}, en las que R^{2} y R^{3}, que pueden ser iguales o diferentes, representan un grupo hidrocarbonado, alifático o aromático, saturado o insaturado, que puede incluir uno o varios heteroátomos seleccionados de entre O, S y N, y n es igual a 6, 7 u 8, que comprende las siguientes etapas:
- 1) hacer reaccionar una peranhidrociclodextrina de fórmula:
6
en las que n es igual a 6, 7 u 8, con un hidruro de metal alcalino para convertir el (los) grupo(s) OH en grupo(s) OM, representando M un metal alcalino;
- 2) hacer reaccionar en medio alcalino la peranhidrociclodextrina modificada obtenida en 1) con un halogenuro de fórmula XCH_{2}COOR^{4}, en la que X representa un átomo de halógeno y R^{4} representa H, Si(CH_{3})_{3} o un metal alcalino, en una cantidad tal que uno al menos del (de los) grupo(s) OM se transforme en el grupo -CH_{2}COOR^{4};
- 3) hacer reaccionar, en el caso en el que todos los grupos OM no se hayan transformado en el grupo -OCH_{2}COOR^{4}, los grupos OM restantes con uno o varios reactivos para transformarlos en los grupos R^{1} deseados diferentes de -OCH_{2}COOH; y
- 4) tratar el derivado de peranhidrociclodextrina obtenido en 3) con un alcohol, un medio ligeramente ácido o agua para transformar el (los) grupo(s) -OCH_{2}COOR^{4} en el grupo -OCH_{2}COOH.
4. Procedimiento de fijación o de separación de iones, que consiste en poner en contacto un medio que contiene dichos iones con un derivado de per(3,6-anhidro)ciclodextrina que responde a una de las siguientes fórmulas:
7
en las que al menos uno de los R^{1} representa el grupo -OCH_{2}COOH y los otros R^{1}, que pueden ser iguales o diferentes, representan un grupo que responde a una de las fórmulas: OH, OR^{2}, SH, SR^{2}, OCOR^{2}, NH_{2}, NHR^{2}, NR^{2}R^{3}, CONHR^{2}, CONR^{2}R^{3}, CONH_{2}, CN, COOR^{2}, COOH y R^{2}, en las que R^{2} y R^{3}, que pueden ser iguales o diferentes, representan un grupo hidrocarbonado, alifático o aromático, saturado o insaturado, que puede incluir uno o varios heteroátomos seleccionados de entre O, S y N, y n es igual a 6, 7 u 8,
para fijar dichos iones en forma de complejo con el derivado de per(3,6-anhidro)ciclodextrina y separarlos de dicho medio.
5. Procedimiento según la reivindicación 4, en el que dichos iones son iones de cobalto, de lantánidos y/o de uranilo.
6. Procedimiento según la reivindicación 4, en el que dichos iones son iones de cobalto, de disprosio y/o de europio.
7. Procedimiento según una cualquiera de las reivindicaciones 4 a 6, en el que el derivado de per(3,6-anhidro)ciclodextrina responde a la fórmula (I), en la que todos los R^{1} representan el grupo -OCH_{2}COOH y n es igual a 6.
8. Procedimiento según una cualquiera de las reivindicaciones 4 a 7, en el que siendo dicho medio una disolución acuosa, el derivado de per(3,6-anhidro)ciclodextrina se disuelve en un disolvente orgánico inmiscible con la disolución acuosa.
9. Composición farmacéutica para la descontaminación de lantánidos y de cobalto de un ser vivo, caracterizada porque comprende un derivado de per(3,6-anhidro)ciclodextrina que responde a una de las siguientes fórmulas:
8
en las que al menos uno de los R^{1} representa el grupo -OCH_{2}COOH y los otros R^{1}, que pueden ser iguales o diferentes, representan un grupo que responde a una de las fórmulas: OH, OR^{2}, SH, SR^{2}, OCOR^{2}, NH_{2}, NHR^{2}, NR^{2}R^{3}, CONR^{2}R^{3}, CONHR^{2}, CONH_{2}, CN, COOR^{2}, COOH y R^{2}, en las que R^{2} y R^{3}, que pueden ser iguales o diferentes, representan un grupo hidrocarbonado, alifático o aromático, saturado o insaturado, que puede incluir uno o varios heteroátomos seleccionados de entre O, S y N, y n es igual a 6, 7 u 8.
10. Composición farmacéutica según la reivindicación 9, en la que el derivado de per(3,6-anhidro)ciclodextrina responde a la fórmula (I), en la que todos los R^{1} representan el grupo -OCH_{2}COOH y n es igual a 6.
11. Complejo de un metal seleccionado de entre Dy, Eu, Lu, La y Co y de un derivado de per(3,6-anhidro)ciclodextrina que responde a una de las siguientes fórmulas:
9
en las que al menos uno de los R^{1} representa el grupo -OCH_{2}COOH y los otros R^{1}, que pueden ser iguales o diferentes, representan un grupo que responde a una de las fórmulas: OH, OR^{2}, SH, SR^{2}, OCOR^{2}, NH_{2}, NHR^{2}, NR^{2}R^{3}, CONR^{2}R^{3}, CONHR^{2}, CONH_{2}, CN, COOR^{2}, COOH y R^{2}, en las que R^{2} y R^{3}, que pueden ser iguales o diferentes, representan un grupo hidrocarbonado, alifático o aromático, saturado o insaturado, que puede incluir uno o varios heteroátomos seleccionados entre O, S y N, y n es igual a 6, 7 u 8.
12. Complejo según la reivindicación 11, en el que el derivado de per(3,6-anhidro)ciclodextrina responde a la fórmula (I), en la que todos los R^{1} representan el grupo -OCH_{2}COOH y n es igual a 6.
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