ES2233338T3 - Derivados de difenilo. - Google Patents

Derivados de difenilo.

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ES2233338T3
ES2233338T3 ES00909264T ES00909264T ES2233338T3 ES 2233338 T3 ES2233338 T3 ES 2233338T3 ES 00909264 T ES00909264 T ES 00909264T ES 00909264 T ES00909264 T ES 00909264T ES 2233338 T3 ES2233338 T3 ES 2233338T3
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trifluoromethyl
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Michael Boes
Guido Galley
Thierry Godel
Torsten Hoffmann
Walter Hunkeler
Patrick Schnider
Heinz Stadler
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Abstract

Compuestos de la fórmula general en donde R es hidrógeno, alquilo C1-C7, alcoxi C1-C7, halógeno, amino, -N(R6)2 ó trifluorometilo; R1 es hidrógeno, alcoxi C1-C7 o halógeno; R y R1 pueden ser conjuntamente -CH=CH-CH=CH-; R2 es halógeno, alquilo C1-C7 o trifluorometilo; R3 es hidrógeno o alquilo C1-C7, ; R4 es hidrógeno o una amina terciaria cíclica, sustituida opcionalmente por alquilo C1-C7; R5 es hidrógeno, nitro, amino ó ¿N(R6)2; R6 es hidrógeno o alquilo C1-C7; X es ¿C(O)N(R6)-, -(CH2)nO-, -(CH2)nN(R6)-, -N(R6)C(O)- ó ¿N(R6)(CH2)n-; y n es 1-2; y sales derivadas de una adición ácida farmacéuticamente aceptables, con la exclusión de los compuestos [1, 1¿-bifenil]-2-metanamina, N-[1, 4-metilfenil)metil] y [1, 1¿-bifenil]-2-metanamina, N-[[4-(1, 1-dimetiletil)fe- nil]metil]-N-metil clorhidrato.

Description

Derivados de difenilo.
La presente invención se refiere a compuestos de la fórmula general
1
en donde
R
es hidrógeno, alquilo inferior, alcoxi inferior, halógeno, amino, -N(R^{6})_{2} o trifluorometilo;
R^{1}
es hidrógeno, alcoxi inferior o halógeno;
R y R^{1} pueden ser conjuntamente -CH=CH-CH=CH-;
R^{2}
es halógeno, alquilo inferior o trifluorometilo;
R^{3}
es hidrógeno o alquilo inferior;
R^{4}
es hidrógeno o una amina terciaria cíclica, sustituida opcionalmente por alquilo inferior;
R^{5}
es hidrógeno, nitro, amino o -N(R^{6})_{2};
R^{6}
es hidrógeno o alquilo inferior;
X
es -C(O)N(R^{6})-, -(CH_{2})_{n}O-, -(CH_{2})_{n}N(R^{6})-, -N(R^{6})C(O)- o -N(R^{6})(CH_{2})_{n}-; y
n
es 1-2;
y sales derivadas de una adición ácida farmacéuticamente aceptables.
Los compuestos de la fórmula I y sus sales se caracterizan por propiedades terapéuticas valiosas. Sorprendentemente se ha hallado que los compuestos de la presente invención son antagonistas del receptor de la Neuroquinina 1 (NK-1, sustancia P). La sustancia P es un undecapéptido que se produce de modo natural, perteneciente a la familia de péptidos de la taquiquinina, llamándose así esta última por su rápida acción contráctil en el tejido muscular liso extravascular.
El receptor de la sustancia P es un miembro de la superfamilia de receptores acoplados a proteína G.
Los receptores neuropeptídicos de la sustancia P (NK-1) se encuentran distribuidos ampliamente en el sistema nervioso mamífero (especialmente cerebro y ganglios medulares), el sistema circulatorio y tejidos periféricos (especialmente el duodeno y yeyuno) y están involucrados en la regulación de un número de diversos procesos biológicos.
Las acciones central y periférica de la sustancia P taquiquinina de mamífero se han asociado con numerosos estados inflamatorios incluyendo migraña, artritis reumatoide, asma y enfermedad del intestino inflamado, así como la mediación del reflejo emético y la modulación de trastornos del sistema nervios central (SNC), tales como la enfermedad de Parkinson (Neurosci. Res., 1996, 7, 187-214), ansiedad (Can. J. Fys., 1997, 75, 612-621) y depresión (Science, 1998, 281, 1640-1645).
La evidencia de la utilidad de los antagonistas del receptor de taquiquinina contra el dolor, cefalea, especialmente migraña, enfermedad de Alzheimer, esclerosis múltiple, atenuación del síndrome de abstinencia de la morfina, cambios cardiovasculares, edema, tal como edema causado por lesión térmica, enfermedades inflamatorias crónicas tales como artritis reumatoide, asma/hiperreactividad bronquial y otras enfermedades respiratorias, incluyendo rinitis alérgica, enfermedades inflamatorias del intestino, incluyendo colitis ulcerosa y enfermedad de Crohn, lesión ocular y enfermedades inflamatorias oculares, se presenta en "Tachykinin Receptor and Tachykinin Receptor Antagonists", J. Auton. Farmacol., 13, 23-93, 1993.
Además, los antagonistas del receptor de la Neuroquinina 1 están siendo desarrollados para el tratamiento de un número de trastornos fisiológicos asociados con un exceso o desequilibrio de taquiquinina, en concreto de sustancia P. Ejemplos de estados en los que se ha implicado la sustancia P incluyen trastornos del sistema nervioso central, tales como ansiedad, depresión y psicosis (WO 95/16679, WO 95/18124 y WO 95/23798).
Los antagonistas del receptor de la neuroquinina-1 también son útiles para el tratamiento de la cinetosis y para el tratamiento del vómito inducido.
Además, en The New England Journal of Medicine, Vol. 340, No. 3 190-195, 1999, se ha descrito la reducción de emesis inducida por cisplatina por un antagonista selectivo del receptor de neuroquinina-1.
Además, la US 5.972.938 describe un método para el tratamiento de un trastorno psicoinmunológico o psicosomático mediante la administración de un antagonista de receptor de taquiquinina, tal como el receptor de NK-1.
Los objetos de la presente invención son los compuestos de la fórmula I y las sales derivadas farmacéuticamente aceptables, la preparación de los compuestos mencionados anteriormente, los medicamentos que los contengan y su elaboración, así como el uso de los compuestos mencionados anteriormente en el control o prevención de enfermedades, especialmente de enfermedades y trastornos de la clase referida al principio o en la elaboración de los medicamentos correspondientes.
Las indicaciones que más se prefieren de acuerdo con la presente invención son aquéllas que incluyen trastornos del sistema nervioso central, por ejemplo el tratamiento o prevención de ciertos trastornos depresivos o emesis, por la administración de antagonistas de receptores de NK-1. Un episodio depresivo grande se ha definido como un período de al menos dos semanas durante las cuales, durante la mayor parte del día o casi durante todo el día, se experimenta un estado depresivo o la pérdida de interés o placer en todas o casi todas las actividades.
Las siguientes definiciones de los términos generales empleados en la presente descripción se aplican independientemente de si los términos en cuestión aparecen solos o en combinación.
En la forma en la que se han empleado aquí, el término "alquilo inferior" denota un grupo alquilo con una cadena lineal o ramificada de 1-7 átomos de carbono, por ejemplo, metilo, etilo, propilo, isopropilo, n-butilo, i-butilo, t-butilo y similares.
Los grupos alquilo inferior preferidos son grupos con 1-4 átomos de carbono.
El término "alcoxi inferior" denota un grupo en el que los residuos alquilo son como se han definido anteriormente, los cuales están unidos mediante un átomo de oxígeno.
El término "halógeno" denota cloro, yodo, fluoro y bromo.
El término "cicloalquilo" denota un grupo carbocíclico saturado, que contiene de 3-6 átomos de carbono.
El término "amina terciaria cíclica" denota, por ejemplo, pirrol-1-ilo, imidazol-1-ilo, piperidin-1-ilo, piperazin-1-ilo, morfolin-4-ilo, tiomorfolin-4-ilo, 1-oxo-tiomorfolin-4-ilo o 1,1-dioxo-tiomorfolin-4-ilo. El preferido es el grupo piperazina.
El término "sales de adición ácida farmacéuticamente aceptables" abarca sales con ácidos inorgánicos y orgánicos, tales como ácido clorhídrico, ácido nítrico, ácido sulfúrico, ácido fosfórico, ácido cítrico, ácido fórmico, ácido fumárico, ácido maléico, ácido acético, ácido succínico, ácido tartárico, ácido metanosulfónico, ácido p-toluensulfónico y similares.
Los ejemplares preferidos son compuestos, en los cuales X es -C(O)N(R^{6})-, en donde R^{6} es metilo, por ejemplo los siguientes compuestos:
Ácido 2'-metil-bifenil-2-carboxílico-(3,5-bis-trifluo-rometil-bencil)-metil-amida,
Ácido 2'-metil-5-(4-metil-piperazin-1-il)-bifenil-2-carboxílico-(3,5-bistrifluorometil-bencil)-metil-amida y
Ácido 2'-cloro-5-(4-metil-piperazin-1-il)-bifenil-2-carboxílico-(3,5-bistrifluorometil-bencil)-metil-amida.
Otros compuestos que también son preferidos son aquéllos en los que X es -N(R^{6})-CO-, en donde R^{6} es metilo. Ejemplos de dichos compuestos son:
2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-N-(2'-metil-4-nitro-bifenil-2-il)-isobutiramida,
N-(4-amino-2'-metil-bifenil-2-il)-2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-isobutiramida,
2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-N-(2'-metil-4-metilamino-bifenil-2-il)-isobutiramida,
2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-N-(2'-metil-bifenil-2-il)-isobutiramida y
N-(2'-amino-bifenil-2-il)-2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-isobutiramida.
Los presentes compuestos de la fórmula I y sus sales farmacéuticamente aceptables se pueden preparar por métodos conocidos en el campo, por ejemplo, por los procesos descritos a continuación, los cuales comprenden
a)
la reacción de un compuesto de fórmula
\vskip1.000000\baselineskip
2
\vskip1.000000\baselineskip
con un compuesto de fórmula
\vskip1.000000\baselineskip
3
\vskip1.000000\baselineskip
para dar un compuesto de fórmula
\vskip1.000000\baselineskip
4
\vskip1.000000\baselineskip
en donde R^{1}-R^{6}, R y n tienen los significados dados anteriormente, o
b)
la reacción de un compuesto de fórmula
5
\vskip1.000000\baselineskip
con un compuesto de fórmula
6
para dar un compuesto de fórmula
7
en donde R^{1}-R^{6}, R y n tienen los significados dados anteriormente o
c)
reduciendo un compuesto de fórmula
8
a un compuesto de fórmula
9
en donde las definiciones de los sustituyentes se han dado anteriormente, o
d)
la reacción de un compuesto de fórmula
\vskip1.000000\baselineskip
10
\vskip1.000000\baselineskip
con un compuesto de fórmula
11
\vskip1.000000\baselineskip
para dar un compuesto de fórmula
\vskip1.000000\baselineskip
12
en donde las definiciones de los sustituyentes se han dado anteriormente, o
e)
la reacción de un compuesto de fórmula
13
\vskip1.000000\baselineskip
con un compuesto de fórmula
14
para dar un compuesto de fórmula
15
en donde las definiciones de los sustituyentes se han dado anteriormente, o
f)
reduciendo un compuesto de fórmula
16
para dar un compuesto de fórmula
17
en donde las definiciones de los sustituyentes se han dado anteriormente, o
g)
la reacción de un compuesto de fórmula
18
con un compuesto de fórmula
19
para dar un compuesto de fórmula
20
en donde las definiciones de los sustituyentes se han dado anteriormente, o
\newpage
h)
la metilación de un compuesto de fórmula
21
para dar un compuesto de fórmula
22
en donde las definiciones de los sustituyentes se han dado anteriormente, o
i)
la reacción de un compuesto de fórmula
23
con un compuesto de fórmula
24
para dar un compuesto de fórmula
25
en donde las definiciones de los sustituyentes se han dado anteriormente, o
j)
modificando uno o más sustituyentes R^{1}-R^{6} o R dentro de las definiciones dadas anteriormente, y
si se desea, convirtiendo el compuesto obtenido en una sal de adición ácida farmacéuticamente aceptable.
De acuerdo con la variante a) del proceso, a una solución enfriada de un compuesto de la fórmula II, por ejemplo 2'-metil-4-nitro-bifenil-2-amina y DIPEA (N-etildiisopropil-amina) se añaden a una solución de un compuesto de la fórmula III, por ejemplo cloruro de 2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-2-metil-propionilo en diclorometano y la mezcla se agita a temperaturas entre 35-40ºC. El compuesto deseado de la fórmula I-1 se aisla tras una purificación con buenos rendimientos.
La variante b) del proceso describe la reacción de un compuesto de la fórmula IV con un compuesto de la fórmula V, para dar un compuesto de la fórmula I-2. La reacción se lleva a cabo de modo convencional, por ejemplo en un solvente, tal como una mezcla de tolueno y en presencia de trietilamina. La mezcla se somete a reflujo durante 1 hora.
De acuerdo con la variante c) del proceso, un compuesto de la fórmula I-2 se reduce a un compuesto de la fórmula I-4. Esta reacción se lleva a cabo con un agente reductor, tal como LiAlH_{4} o BH_{3}\cdotTHF, de modo convencional.
La variante d) del proceso describe la reacción de un compuesto de la fórmula VI con un compuesto de la fórmula VII, para dar un compuesto de la fórmula I-2. Esta reacción se lleva a cabo por la desprotonación de un compuesto de la fórmula VI con KHMDS (hexametildisilazida potásica) y la adición posterior de un compuesto de la fórmula VII. Un solvente adecuado es tetrahidrofurano. La reacción se lleva a cabo a temperatura ambiente.
De acuerdo con la variante e) del proceso, se prepara un compuesto de la fórmula I-5. Esta reacción se lleva a cabo por la desprotonación de un compuesto de la fórmula VIII con NaH y la adición posterior de un compuesto de la fórmula VII. Esta reacción se lleva a cabo de modo convencional.
Otro método para la preparación de un compuesto de la fórmula I se describe en la variante f) del proceso. Un compuesto de la fórmula I-1 se reduce a un compuesto de la fórmula I-3 de modo convencional, por ejemplo con LiAlH_{4} o BH_{3}\cdotTHF.
De acuerdo con la variante g), un compuesto de la fórmula XII reacciona con un compuesto de la fórmula XIII para dar un compuesto de la fórmula I-5. Esta reacción se lleva a cabo de modo convencional con NaH en presencia de un solvente, tal como DMF.
La variante h) de la reacción describe la metilación de un compuesto de la fórmula I-41 con formalina y NaBH_{4} para dar un compuesto de la fórmula I-42.
La variante i) del proceso describe los procesos para la preparación de un compuesto de la fórmula I-1, en donde un compuesto de la fórmula XIII se activa con CDI y la adición posterior de un compuesto de la fórmula II da un compuesto de la fórmula I-1.
La formación de la sal se realiza a temperatura ambiente de acuerdo con métodos los cuales son conocidos por sí mismos y los cuales son familiares a cualquier experto en el campo. Entran en consideración no sólo sales con ácidos inorgánicos, sino también sales con ácidos orgánicos. Hidrocloruros, hidrobromuros, sulfatos, nitratos, citratos, acetatos, maleatos, succinatos, metan-sulfonatos, p-toluensulfonatos y similares son ejemplos de dichas sales.
Los siguientes esquemas 1-5 describen en más detalle los procesos para la preparación de compuestos de la fórmula I. Los materiales de partida de las fórmulas II, III, IX, X, XI, XII, XIII, XIV y XV son compuestos conocidos y se pueden preparar de acuerdo con métodos conocidos en el campo.
En los esquemas se han usado las siguientes abreviaturas:
EDCI
Hidrocloruro de N-(3-dimetilaminopropil)-N'-etilcarbodiimida
HOBT
1-hidroxibenzo-triazol
DMF
dimetilformamida
CDI
1,1'-carbonildiimidazoltetrahidrofurano
TMEDA
N,N,N',N'-tetrametiletilendiamina
KHMDS
hexametildisilazida potásica
NaBH_{4}
borohidruro de sodio
NaCNBH_{4}
cianoborohidruro de sodio
TFA
ácido trifluoroacético
DIEA
N,N-diisopropiletilamina
Esquema 1
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Los sustituyentes se han dado anteriormente.
Esquema 2
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La definición de los sustituyentes se ha dado anteriormente.
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Esquema 3
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La definición de los sustituyentes se ha dado anteriormente.
Esquema 4
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La definición de los sustituyentes se ha dado anteriormente.
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Esquema 5
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La definición de los sustituyentes se ha dado anteriormente.
Esquema 6
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La definición de los sustituyentes se ha dado anteriormente.
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Esquema 7
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La definición de los sustituyentes se ha dado anteriormente.
Como se ha mencionado al principio, los compuestos de la fórmula I y sus sales de adición farmacéuticamente utilizables poseen propiedades farmacológicas valiosas. Se ha hallado que los compuestos de la presente invención son antagonistas del receptor de la Neuroquinina 1 (NK-1, sustancia P).
Los compuestos se investigaron de acuerdo con los tests dados de aquí en adelante.
La afinidad de los compuestos del test por el receptor NK_{1} se evaluaron con receptores NK_{1} humanos en células CHO infectadas con el receptor NK_{1} humano (usando el sistema de expresión del virus Semliki) y sustancia P radiomarcada con [^{3}H] (concentración final 0,6 nM). Los ensayos de unión se realizaron en tampón HEPES (50 mM, pH 7,4) con BSA (0.04%), leupeptina (8 \mug/ml), MnCl_{2} (3mM) y fosforamidón (2 \muM). Los ensayos de unión consistieron en 250 \mul de suspensión de membrana (1,25x10^{5} células/tubo de ensayo), 0,125 \mul de tampón de agente de desplazamiento y 125 \mul de sustancia P [H^{3}]. Las curvas de desplazamiento se determinaron con al menos siete concentraciones del compuesto. Los tubos de ensayo se incubaron durante 60 minutos a temperatura ambiente, tras lo cual los contenidos de los tubos se filtraron rápidamente al vacío a través de filtros GF/C previamente humedecidos durante 60 minutos con PEI (0,3%) con 2 lavados de 2 ml cada uno con tampón HEPES (50 mM, pH 7,4). La radioactividad retenida en los filtros se midió por contaje de centelleo. Todos los ensayos se realizaron por triplicado en al menos dos experimentos por separado.
La afinidad por el receptor NK-1, dada como pKi, se encuentra entre 8,00-9,00 para los compuestos preferidos. Ejemplos de dichos compuestos son:
N-(4-amino-2'-metil-bifenil-2-il)-2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-isobutiramida 8,28
2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-N-(2'-metil-4-metilamino-bifenil-2-il)-isobutiramida 8,01
ácido 2'-metil-5-(4-metil-piperazin-1-il)-bifenil-2-carboxílico (3,5-bistrifluorometil-bencil)-metil-amida 8,84
Los compuestos de la fórmula I, así como sus sales de adición ácida farmacéuticamente utilizables, se pueden usar como medicamentos, p.e. en forma de preparaciones farmacéuticas. Las preparaciones farmacéuticas se pueden administrar oralmente, p.e. en forma de comprimidos, comprimidos recubiertos, grageas, cápsulas de gelatina dura o blanda, soluciones, emulsiones o suspensiones. La administración, sin embargo, se puede realizar rectalmente, p.e., en forma de supositorios, o parenteralmente, p.e. en forma de soluciones inyectables.
Los compuestos de la fórmula I y sus sales de adición ácida farmacéuticamente aceptables se pueden preparar con excipientes inorgánicos u orgánicos, farmacéuticamente inertes, para la producción de comprimidos, comprimidos recubiertos, grageas cápsulas de gelatina dura. Lactosa, almidón de maíz o derivados de los mismos, talco, ácido esteárico o sus sales, etc, se pueden usar como dichos excipientes, p.e. para comprimidos, grageas y cápsulas de gelatina dura.
Excipientes adecuados para cápsulas de gelatina blanda son p.e. aceites vegetales, ceras, grasas, polioles semisólidos y líquidos, etc.
Excipientes adecuados para la elaboración de soluciones y jarabes son p.e., agua, polioles, sacarosa, azúcar invertido, glucosa, etc.
Excipientes adecuados para soluciones inyectables son p.e., agua, alcoholes, polioles, glicerol, aceites vegetales, etc.
Excipientes adecuados para supositorios son p.e. aceites naturales o endurecidos, ceras, grasas, polioles semi-líquidos o líquidos, etc.
Además, las preparaciones farmacéuticas pueden contener conservantes, solubilizantes, estabilizantes, agentes humectantes, emulsificantes, edulcorantes, colorantes, aromatizantes, sales para la variación de la presión osmótica, tampones, agentes de recubrimiento o antioxidantes. Éstas también pueden contener otras sustancias terapéuticamente valiosas.
La dosis puede variar dentro de amplios límites y podría, por supuesto, ajustarse a los requisitos individuales de cada caso particular. En general, en el caso de la administración oral, sería apropiada una dosis diaria de entre 10 y 1000 mg por persona de un compuesto de la fórmula general I, aunque el citado límite superior se puede superar cuando sea necesario.
Los siguientes Ejemplos ilustran la presente invención sin limitarla. Todas las temperaturas se dan en grados Celsius.
Ejemplo 1 Ácido bifenil-2-carboxílico (3,5-bis-trifluorometil-bencil)-metil-amida a) Ácido bifenil-2-carboxílico 3,5-bis-trifluorometil-bencilamida
A una solución de 0,79 g (4 mmoles) de ácido bifenil-2-carboxílico en 30 ml de CH_{2}Cl_{2}, 1,12 ml (8 mmoles) de trietilamina, 0,60 g (4 mmoles) de 1-hidroxi-benzotriazol y 0,76 g (4 mmoles) de hidrocloruro de N-(3-dimetilaminopropil)-N'-etilcarbodiimida, se añadieron 1,167 g (4 mmoles) de 3,5-bistrifluorometil-bencilamina. La mezcla de reacción se agitó durante 16 horas. La mezcla de reacción se diluyó con 20 ml de CH_{2}Cl_{2}, se lavó con 50 ml de 0,5N HCl y 50 ml de H_{2}O. Las capas acuosas se extrajeron con 50 ml de CH_{2}Cl_{2}, Las capas orgánicas combinadas se secaron (MgSO_{4}), se filtraron y evaporaron. El residuo se purificó por cromatografía (SiO_{2}, CH_{2}Cl_{2}/MeOH 40:1) para dar 0,93 g (73%) de ácido bifenil-2-carboxílico 3,5-bis-trifluorometil-bencilamida en forma de sólido incoloro, p.f. 86-87º.
b) Ácido bifenil-2-carboxílico(3,5-bis-trifluorometil-bencil)-metil-amida
A una solución de 0,63 g (1,50 mmoles) de ácido bifenil-2-carboxílico 3,5-bis-trifluorometil-bencilamida en 10 ml de N,N-dimetilformamida, se añadieron 0,08 g (1,98 mmoles) de hidruro de sodio (dispersión al 60% en aceite mineral) y la mezcla de reacción se agitó durante 1 hora. Tras la adición de 0,15 ml (2,4 mmoles) de yoduro de metilo a 0º, la mezcla de reacción se agitó durante 3 horas a temperatura ambiente. La mezcla de reacción se distribuyó entre 50 ml de H_{2}O, 50 ml de salmuera y 50 ml de CH_{2}Cl_{2}. Las fases se separaron, la capa acuosa se lavó dos veces con 50 ml de CH_{2}Cl_{2}. Las capas orgánicas combinadas se secaron (MgSO_{4}), se filtraron y evaporaron. El residuo se purificó por cromatografía (SiO_{2}, acetato de etilo/CH_{2}Cl_{2} 15:1) para dar 0,50 g (76%) de ácido bifenil-2-carboxílico(3,5-bis-trifluorometil-bencil)-metil-amida en forma de sólido incoloro, p.f. 97-88º.
Ejemplo 2 Ácido bifenil-2-carboxílico(3,5-dicloro-bencil)-metil-amida
De modo análogo al descrito en el Ejemplo 1a), se obtuvo a partir de ácido bifenil-2-carboxílico y ácido 3,5-diclorobencilamina bifenil-2-carboxílico 3,5-dicloro-bencilamida en forma de sólido incoloro, p.f. 152-153º, el cual se metiló como se describe en el Ejemplo 1b) para dar ácido bifenil-2-carboxílico(3,5-dicloro-bencil)-metil-amida en forma de sólido incoloro, p.f. 126-128º.
Ejemplo 3 Ácido bifenil-2-carboxílico metil-(3-metil-5-trifluorometil-bencil)-amida
De modo análogo al descrito en el Ejemplo 1a), se obtuvo a partir de ácido bifenil-2-carboxílico y ácido 3-metil-5-trifluorometil-bencilamina bifenil-2-carboxílico 3-metil-5-trifluorometil-bencilamida en forma de sólido incoloro, p.f. 126,7-127,1º, el cual se metiló como se describe en el Ejemplo 1b) para dar ácido bifenil-2-carboxílico metil-(3-metil-5-trifluorometil-bencil)-amida en forma de aceite incoloro, MS(EI): 383 (M^{+}).
Ejemplo 4 Ácido 2'-bromo-bifenil-2-carboxílico 3,5-bis-trifluoro-metil-bencilamida
De modo análogo al descrito en el Ejemplo 1a), se obtuvo a partir de ácido 2'-bromo-bifenil-2-carboxílico y ácido 3,5-bis-trifluorometil-bencilamina 2'-bromo-bifenil-2-carboxílico 3,5-bis-trifluorometil-bencilamida en forma de sólido incoloro, MS(EI): 502 (M^{+}).
Ejemplo 5 Ácido 2'-bromo-bifenil-2-carboxílico 3,5-dicloro-bencilamida
De modo análogo al descrito en el Ejemplo 1a) se obtuvo a partir de ácido 2'-bromo-bifenil-2-carboxílico y ácido 3,5-diclorobencilamina 2'-bromo-bifenil-2-carboxílico 3,5-dicloro-bencilamida en forma de sólido incoloro, p.f. 122,5-123,2º.
Ejemplo 6 Ácido 2'-bromo-bifenil-2-carboxílico(3,5-bis-trifluoro-metil-bencil)-metil-amida
De modo análogo al descrito en el Ejemplo 1a), se obtuvo a partir de ácido 2'-bromo-bifenil-2-carboxílico y ácido (3,5-bis-trifluorometil-bencil)-metil-amina 2'-bromo-bifenil-2-carboxílico(3,5-bis-trifluorometil-bencil)-metil-amida en forma de sólido incoloro, MS(EI): 514 (M-H^{+}).
Ejemplo 7 N-(3,5-Bis-trifluorometil-bencil)-N-metil-2-naftalen-1-il-benzamida
De modo análogo al descrito en el Ejemplo 1a), se obtuvo a partir de ácido 2-naftalen-1-il-benzoico y (3,5-Bis-trifluorometil-bencil)-metil-amina N-(3,5-bis-trifluoro-metil-bencil)-N-metil-2-naftalen-1-il-benzamida en forma de sólido incoloro, MS(EI): 514 (M-H^{+}).
Ejemplo 8 Ácido 2'-metoxi-bifenil-2-carboxílico(3,5-bis-trifluoro-metil-bencil)-metil-amida
De modo análogo al descrito en el Ejemplo 1a), se obtuvo a partir de ácido 2'-metoxi-bifenil-2-carboxílico y ácido (3,5-bis-trifluorometil-bencil)-metil-amina 2'-metoxi-bifenil-2-carboxílico(3,5-bis-trifluorometil-bencil)-metil-amida en forma de aceite incoloro, MS(ISP): 468,2 (M+H)^{+}.
Ejemplo 9 Ácido 2'-metoxi-bifenil-2-carboxílico(3,5-bis-trifluoro-metil-bencil)-metil-amida
De modo análogo al descrito en el Ejemplo 1a), se obtuvo a partir de ácido 3'-metoxi-bifenil-2-carboxílico y ácido (3,5-bis-trifluorometil-bencil)-metil-amina 3'-metoxi-bifenil-2-carboxílico(3,5-bis-trifluorometil-bencil)-metil-amida en forma de aceite incoloro, MS(ISP): 468,1 (M+H)^{+}.
Ejemplo 10 Ácido 2'-metil-bifenil-2-carboxílico(3,5-bis-trifluoro-metil-bencil)-metil-amida
De modo análogo al descrito en el Ejemplo 1a), se obtuvo a partir de ácido 2'-metil-bifenil-2-carboxílico y ácido (3,5-bis-trifluorometil-bencil)-metil-amina 2'-metil-bifenil-2-carboxílico(3,5-bis-rifluorometil-bencil)-metil-amida en forma de aceite incoloro, MS(EI): 450 (M-H)^{+}.
Ejemplo 11 2-(3,5-Bis-trifluorometil-benciloximetil)-bifenil
A una solución de 1,53 g (6,26 mmoles) de (3,5-bis-trifluorometil-fenil)-metanol en 15 ml de N,N-dimetil-formamida, se añadieron 0,30 g (7,52 mmoles) de hidruro de sodio (dispersión al 60% en aceite mineral) y la mezcla de reacción se agitó durante 1 hora. Tras la adición de 1,27 g (6,26 mmoles) de 2-clorometil-bifenil en 5 ml de N,N-dimetilformamida a 0º, la mezcla de reacción se agitó durante 3 horas a temperatura ambiente. La mezcla de reacción se distribuyó entre 50 ml de H_{2}O, 50 ml de salmuera y 50 ml de CH_{2}Cl_{2}. Las fases se separaron, la capa acuosa se lavó dos veces con 50 ml de CH_{2}Cl_{2}. Las capas orgánicas combinadas se secaron (MgSO_{4}), se filtraron y evaporaron. El residuo se purificó por cromatografía (SiO_{2}, hexano/acetato de etilo 40:1) para dar 1,25 g (47%) de 2-(3,5-bis-trifluorometil-benciloximetil)-bifenil en forma de aceite incoloro, MS(EI): 410 (M^{+}).
Ejemplo 12 (3,5-Bis-trifluorometil-bencil)-(2'-metoxi-bifenil-2-il-metil)-amina
A una solución de 0,55 g (2,3 mmoles) de 3,5-bis-trifluorometilbenzaldehido en 15 ml de metanol, se añadieron 0,50 g (2,34 mmoles) de (2'-metoxi-bifenil-2-il)-metilamina y la mezcla de reacción se agitó durante 1 hora. Tras la adición de 0,13 g (3,45 mmoles) de NaBH_{4}, la mezcla de reacción se agitó durante 1 hora y entonces se depositó en hielo/agua. La fase acuosa se extrajo tres veces con 60 ml de CH_{2}Cl_{2}. Las capas orgánicas combinadas se secaron (Na_{2}SO_{4}), se filtraron y evaporaron. El residuo se purificó por cromatografía (SiO_{2}, CH_{2}Cl_{2}) para dar 0,82 g (81%) de (3,5-bis-trifluorometil-bencil)-(2'-metoxi-bifenil-2-il-metil)-amina en forma de aceite incoloro, MS(ISP): 440,3
(M+H)^{+}.
Ejemplo 13 (3,5-Bis-trifluorometil-bencil)-(2'-metoxi-bifenil-2-il-metil)-metil-amina
A una solución de 0,40 g (0,91 mmoles) de (3,5-bis-trifluorometil-bencil)-(2'-metoxibifenil-2-ilmetil)-amina en 5 ml de acetonitrilo y 0,35 ml (4,55 mmoles) de formalina (36% en agua), se añadieron 0,091 g (1,46 mmoles) de cianoborohidruro de sodio en pequeñas porciones. La mezcla de reacción se agitó durante 45 min y entonces se depositó en agua. La fase acuosa se extrajo tres veces con 60 ml de CH_{2}Cl_{2}. Las capas orgánicas combinadas se secaron (Na_{2}SO_{4}), se filtraron y evaporaron. El residuo se purificó por cromatografía (SiO_{2}, CH_{2}Cl_{2}) para dar 0,33 g (80%) de (3,5-bis-trifluorometil-bencil)-(2'-metoxi-bifenil-2-ilmetil)-metil-amina en forma de aceite incoloro, MS(ISP): 454,4 (M+H)^{+}.
Ejemplo 14 N-Bifenil-2-il-2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-acetamida
A una solución de 272 mg (1,0 mmol) de ácido 3,5-bis(trifluorometil)fenilacético en 1 ml de tetrahidrofurano, se añadieron 162 mg (1,0 mmol) de 1,1'-carbonildiimidazol en una porción a 0º. La mezcla de reacción se agitó durante 2 horas a temperatura ambiente y se añadieron 147 mg (0,8 mmoles) de bifenil-2-il-metil-amina. La agitación se continuó durante 3 días a temperatura ambiente. La mezcla de reacción se evaporó y el residuo se purificó por cromatografía (SiO_{2}, hexano/acetato de etilo 3:1) para dar 160 mg (46%) de N-bifenil-2-il-2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-acetamida en forma de cristales de color blanco, MS(ISP): 438,2 (M+H)^{+}.
Ejemplo 15 (R,S)-N-Bifenil-2-il-2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-propionamida a) N-Bifenil-2-il-2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-acetamida
De modo análogo al descrito en el Ejemplo 14, se obtuvo a partir de 2-aminobifenil y ácido 3,5-bis(trifluoro-metil)fenilacético N-bifenil-2-il-2-(3,5-bistrifluorometil-fenil)-acetamida en forma de cristales de color blanco, MS(ISP): 424,2 (M+H)^{+}.
b) (R,S) N-Bifenil-2-il-2-(3-5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-propionamida
A una solución de 288 mg (0,68 mmoles) de N-bifenil-2-il-2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-acetamida en 0,5 ml de N,N-dimetilformamida bajo una atmósfera de argón, se añadieron 204 mg (1,02 mmoles) de hexametildisilazida potásica a 0º. La agitación se continuó durante 1 h a temperatura ambiente y la mezcla de reacción se enfrió a 0º de nuevo. A esta temperatura se añadieron 160 mg (1,07 mmoles) de yoduro de metilo. Tras la agitación durante 3 horas a temperatura ambiente, se añadió acetato de etilo y la capa orgánica se lavó con salmuera, se secó (MgSO_{4}) y se evaporó. El residuo se purificó por cromatografía (SiO_{2}, hexano/acetato de etilo 4:1) para dar 200 mg (65%) de N-bifenil-2-il-2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-propionamida en forma de cristales de color blanco, MS(ISP): 452,2 (M+H)^{+}.
Ejemplo 16 2-(3,5-Bis-trifluorometil-fenil)-N-(2'-metil-4-nitro-bi-fenil-2-il)-isobutiramida a) 2'-Metil-4-nitro-bifenil-2-ilamina
Una mezcla de 1,0 g (4,6 mmoles) de 2-bromo-5-nitroanilina, 20 ml de benceno, 10 ml de una solución 2N de carbonato sódico, 159 mg (0,14 mmoles) de tetraquis(trifenilfosfina)-paladio(0) y 725 mg (5,07 mmoles) de ácido o-tolilborónico se calentó bajo una atmósfera de argón a 60º durante 20 horas. Tras enfriarse a temperatura ambiente, la fase acuosa se separó y se lavó dos veces con tolueno. Las capas orgánicas combinadas se lavaron con salmuera, se secaron(Na_{2}SO_{4}) y se evaporaron. El residuo se purificó por cromatografía (SiO_{2}, CH_{2}Cl_{2}/hexano 2:1) para rendir 950 mg (91%) de 2'-metil-4-nitro-bifenil-2-ilamina en forma de aceite de color amarillo pálido, MS(EI): 228 (M^{+}).
b) 2-(3,5-Bis-trifluorometil-fenil)-N-(2'-metil-4-nitro-bifenil-2-il)-isobutiramida
Una solución de 925 mg (4,05 mmoles) de 2'-metil-4-nitro-bifenil-2-ilamina y 1,03 ml (6,08 mmoles) de N-etildiisopropilamina en 9 ml de CH_{2}Cl_{2} se enfrió en un baño de hielo y se fue añadiendo gota a gota una solución de 1,42 g (4,46 mmoles) de cloruro de 2-(3,5-bis-tri-fluorometil-fenil)-2-metil-propionilo en 1 ml de CH_{2}Cl_{2}. La mezcla de reacción se dejó a temperatura ambiente durante 2 horas. Tras la adición de CH_{2}Cl_{2}, la capa orgánica se lavó con una solución 1N de NaOH y una solución 1N de HCl, se secó (MgSO_{4}) y se evaporó para dar 1,84 g (89%) de 2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-(2'-metil-4-nitro-bifenil-2-il)-isobutiramida en forma de cristales de color amarillo, MS(ISP): 511,3 (M+H)^{+}.
Ejemplo 17 2-(3,5-Bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-N-(2'-metil-4-nitro-bifenil-2-il)-isobutiramida
A una solución de 1,75 g (3,43 mmoles) de 2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-(2'-metil-4-nitro-bifenil-2-il)-isobutiramida en 11 ml de N,N-dimetilformamida bajo una atmósfera de argón, se añadieron gota a gota a 0º 4,1 ml (4,1 mmoles) de una solución 1M de hexametildisilazida potásica en tetrahidrofurano. La agitación se continuó durante 1 h a temperatura ambiente y la mezcla de reacción se enfrió a 0º de nuevo. A esta temperatura se añadieron 0,32 ml (5,14 mmoles) de yoduro de metilo. Tras la agitación durante 3 horas a temperatura ambiente, se añadió acetato de etilo y la capa orgánica se lavó con salmuera, se secó (MgSO_{4}) y se evaporó. El residuo se purificó por cromatografía (SiO_{2}, acetato de etilo/hexano 1:1) para dar 1,0 g (56%) de 2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-N-(2'-metil-4-nitro-bifenil-2-il)-isobutiramida en forma de cristales de color amarillo, MS(EI): 524 (M^{+}).
Ejemplo 18 N-(4-Amino-2'-metil-bifenil-2-il)-2-(3,5-bis-trifluoro-metil-fenil)-N-metil-isobutiramida
A una solución de 950 mg (1,81 mmoles) de 2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-N-(2'-metil-4-nitro-bifenil-2-il)-isobutiramida en 12 ml de tetrahidrofurano y 3 ml de agua, se añadieron 608 mg (10,87 mmoles) de limaduras de hierro y 3 gotas de ácido trifluoroacético. Tras su calentamiento a 85º durante 3 horas, la mezcla de reacción se enfrió a temperatura ambiente y se evaporó. El residuo se purificó por cromatografía (SiO_{2}, hexano/acetato de etilo 1:4) para dar 890 mg (99%) de N-(4-amino-2'-metil-bifenil-2-il)-2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-isobutiramida en forma de cristales de color amarillo pálido, MS(ISP): 495,2 (M+H)^{+}.
Ejemplo 19 2-(3,5-Bis-trifluorometil-fenil)-N-(4-dimetilamino-2'-metil-bifenil-2-il)-N-metil-isobutiramida
A una solución de 300 mg (0,61 mmoles) de N-(4-amino-2'-metil-bifenil-2-il)-2-(3,5-bistrifluorometil-fenil)-N-metil-isobutiramida en 3 ml de acetona, se añadieron 420 mg (3,03 mmoles) de K_{2}CO_{3} y 0,057 ml (0,91 mmoles) de yoduro de metilo. La agitación se continuó durante toda la noche a temperatura ambiente. La mezcla de reacción se filtró y el filtrado se evaporó. El residuo se purificó por cromatografía (SiO_{2}, hexano/acetato de etilo 1:4) para dar 96 mg (30%) de 2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-(4-dimetil-amino-2'-metilbifenil-2-il)-N-metil-isobutiramida en forma de aceite de color amarillo pálido, MS(ISP): 532,2 (M+H)^{+}.
Ejemplo 20 2-(3,5-Bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-N-(2'-metil-4-metilamino-bifenil-2-il)-isobutiramida
El compuesto del título se aisló en forma de aceite de color amarillo, MS(ISP): 509,1 (M+H)^{+}, (44 mg, 14%), durante la purificación de 2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-(4-dimetilamino-2'-metil-bifenil-2-il)-N-metil-isobutiramida.
Ejemplo 21 2-(3,5-Bis-trifluorometil-fenil)-N-(2'-metoxi-bifenil-2-il)-N-metil-isobutiramida
Una solución de 53 mg (0,25 mmoles) de (2'-metoxi-bifenil-2-il)-metil-amina y 0,064 ml (0,375 mmoles) de N-etildiisopropilamina en 4 ml de CH_{2}Cl_{2} se enfrió en un baño de hielo y se fue añadiendo gota a gota una solución de 88 mg (0,275 mmoles) de cloruro de 2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-2-metil-propionil en 1 ml de CH_{2}Cl_{2}. La mezcla de reacción se agitó durante toda la noche a temperatura ambiente. Se añadió acetato de etilo y la capa orgánica se lavó con una solución de Na_{2}CO_{3} saturada, una solución 1N de HCl, se secó (MgSO_{4}) y se evaporó. El residuo se purificó por cromatografía (SiO_{2}, hexano/acetato de etilo 4:1) para dar 107 mg (87%) de 2(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-(2'-metoxi-bifenil-2-il)-N-metil-isobutiramida en forma de cristales de color naranja, MS(ISP): 496,1 (M+H)^{+}.
Ejemplo 22 2-(3,5-Bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-N-(2'-metil-bifenil-2-il)-isobutiramida
De modo análogo al descrito en el Ejemplo 21, se obtuvo a partir de (2'-metil-bifenil-2-il)-metil-amina y cloruro de 2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-2-metilpropionil 2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-N-(2'-metil-bifenil-2-il)-isobutiramida en forma de cristales de color blanco, MS(ISP): 480,2 (M+H)^{+}.
Ejemplo 23 2-(3,5-Bis-trifluorometil-fenil)-N-(2'-cloro-bifenil-2-il)-N-metil-isobutiramida
De modo análogo al descrito en el Ejemplo 21, se obtuvo a partir de (2'-cloro-bifenil-2-il)-metil-amina y cloruro de 2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-2-metilpropionil 2-(3,5-Bis-trifluorometil-fenil)-N-(2'-cloro-bifenil-2-il)-N-metil-isobutiramida en forma de cristales de color blanco, MS(ISP): 502,2 (M+H)^{+}.
Ejemplo 24 N-(2'-Amino-bifenil-2-il)-2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-isobutiramida
De modo análogo al descrito en el Ejemplo 16, se obtuvo a partir de 2,2'-diaminobifenil y cloruro de 2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-2-metil-propionil N-(2'-Amino-bifenil-2-il)-2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-isobutiramida en forma de cristales de color blanco, MS(ISP): 467,2 (M+H)^{+}.
Ejemplo 25 N-(2'-Amino-bifenil-2-il)-2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-isobutiramida
A una solución de 151 mg (0,32 mmoles) de N-(2'-amino-bifenil-2-il)-2-(3,5-bistrifluorometil-fenil)-isobutiramida en 1 ml de N,N-dimetilformamida bajo una atmósfera de argón, se añadieron 130 mg (0,65 mmoles) de hexametildisilazida potásica a 0º. La agitación se continuó durante 1h a temperatura ambiente y la mezcla de reacción de nuevo se enfrió a 0º. A esta temperatura se añadieron 115 mg (0,81 mmoles) de yoduro de metilo. Tras la agitación durante 3 horas a temperatura ambiente, se añadió acetato de etilo y la capa orgánica se lavó con salmuera, se secó (MgSO_{4}) y se evaporó. El residuo se purificó por cromatografía (SiO_{2}, acetato de etilo/CH_{2}Cl_{2} 1:1) para dar 56 mg (36%) de N-(2'-amino-bifenil-2-il)-2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-isobutiramida en forma de aceite incoloro, MS(ISP): 481,1 (M+H)^{+}.
Ejemplo 26 2-(3,5-Bis-trifluorometil-fenil)-N-(2'-dimetilamino-bifenil-2-il)-isobutiramida
El compuesto del título se aisló en forma de cristales de color blanco, MS(ISP): 495,2(M+H)^{+},(14 mg, 9%) durante la purificación de N-(2'-amino-bifenil-2-il)-2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-isobutiramida.
Ejemplo 27 Ácido 2'-Metil-5-(4-metil-piperazin-1-il)-bifenil-2-carboxílico(3,5-bis-trifluorometil-bencil)-metil-amida a) 2-Cloro-4-fluoro-N-metil-benzamida
A 1,00 g (5,73 mmoles) de ácido 2-cloro-4-fluorobenzóico se añadieron 4,16 ml (57,3 mmoles) de cloruro de tionilo y 3 gotas de DMF a 0º. Tras calentar la mezcla a reflujo durante toda la noche, el exceso cloruro de tionilo se eliminó por destilación. El residuo oleoso de color marrón se disolvió en 5 ml de CH_{2}Cl_{2}. La solución se trató con gas de metil-amina a 0ºC hasta que no se observó ninguna reacción exotérmica durante bastante tiempo. La suspensión resultante se diluyó con 20 ml de CH_{2}Cl_{2}/H_{2}O. Las capas se separaron y la capa acuosa se extrajo con 3 porciones de 10 ml de CH_{2}Cl_{2}. El secado de la capa orgánica(Na_{2}SO_{4}) y la evaporación dieron 1,07 g (99,6%) de 2-cloro-4-fluoro-N-metil-benzamida en forma de sólido de color amarillo claro, MS(EI):187 (M^{+}).
b) 2-Cloro-N-metil-4-(4-metil-piperazin-1-il)-benzamida
Una mezcla de 316 mg (1,68 mmoles) de 2-cloro-4-fluoro-N-metil-benzamida y 0,94 ml (8,4 mmoles) de 1-metilpiperazina se calentó a 140º durante 7h en un tubo de vidrio sellado. Tras enfriarse a temperatura ambiente, se eliminó el exceso de 1-metilpiperazina por destilación a 50º/0,5 mbar. El residuo se particionó entre 25 ml de CH_{2}Cl_{2}/solución 2N de NaOH. Las capas se separaron y la capa acuosa se extrajo con 3 porciones de 15 ml de diclorometano. Los extractos orgánicos combinados se secaron (Na_{2}SO_{4}) y se evaporaron. La cromatografía (SiO_{2}, CH_{2}Cl_{2}/metanol 19:1) rindió 236 mg (52%) de 2-Cloro-N-metil-4-(4-metil-piperazin-1-il)-benzamida en forma de sólido de color amarillo claro, MS(EI): 267 (M^{+}).
c) Ácido 2'-Metil-5-(4-metil-piperazin-1-il)-bifenil-2-carboxílico metil-amida
A una solución de 125 mg (0,467 mmoles) de 2-cloro-N-metil-4-(4-metil-piperazin-1-il)-benzamida y 0,22 ml (1,5 mmoles) de N,N,N',N'-tetrametiletilendiamina en 2 ml de THF, se fue añadiendo gota a gota a -78º una solución de o-tolil-litio, preparada por la adición de 2,5 ml (3,8 mmoles) de una solución 1,5M de terc-butil-litio en pentano a una solución de 0,23 ml (1,9 mmoles) de 2-bromotolueno en 2 ml de dietil-éter a -78º. La mezcla de reacción se dejó calentándose a -25ºC durante un período de 2 h. Tras la parada de la reacción con 1 ml de agua a -25º, la mezcla se calentó a temperatura ambiente seguido por la dilución con 10 ml de acetato de etilo y se lavó con 10 ml de una solución 1N de NaOH. Las capas se separaron y la capa acuosa se extrajo con 2 porciones de 10 ml de acetato de etilo. Las capas orgánicas combinadas se secaron (Na_{2}SO_{4}) y se evaporaron. La cromatografía (SiO_{2}, CH_{2}Cl_{2}/metanol 19:1) dió 55 mg (36%) de ácido 2'-Metil-5-(4-metil-piperazin-1-il)-bifenil-2-carboxílico metil-amida en forma de aceite incoloro MS(EI): 324 (M^{+}).
d) Ácido 2'-Metil-5-(4-metil-piperazin-1-il)-bifenil-2-carboxílico(3,5-bis-trifluorometil-bencil)-metil-amida
A una solución de 50 mg (0,15 mmoles) de ácido 2'-metil-5-(4-metil-piperazin-1-il)-bifenil-2-carboxílico metil-amida en 2 ml de THF, se añadieron a 0º 0,2 ml de una solución 1M (0,2 mmoles) de hexametildisilazida potásica en THF. Tras 20 min., se añadieron gota a gota 0,028 ml (0,15 mmoles) de bromuro de 3,5-bis(trifluorometil) bencilo a la suspensión resultante. La reacción se paró con agua tras 1,5h. La mezcla se diluyó con 5 ml de una solución 2N de NaOH y se extrajo con 3 porciones de 5 ml de acetato de etilo. Los extractos orgánicos combinados se secaron (Na_{2}SO_{4}) y se evaporaron. La cromatografía (SiO_{2}, CH_{2}Cl_{2}/metanol 19:1) dio 25 mg (29%) de ácido 2'-Metil-5-(4-metil-piperazin-1-il)-bifenil-2-carboxílico (3,5-bis-tri-fluorometil-bencil)-metil-amida, MS(ISP): 550,5 (M+H)^{+}.
Ejemplo 28 Ácido 2'-Cloro-5-(4-metil-piperazin-1-il)-bifenil-2-carboxílico(3,5-bis-trifluorometil-bencil)-metil-amida
Ácido 2'-Cloro-5-(4-metil-piperazin-1-il)-bifenil-2-carboxílico (3,5-bistrifluorometil-bencil)-metil-amida (MS
(570, M+H)^{+}) se preparó de modo análogo a la preparación de ácido 2'-metil-5-(4-metil-piperazin-1-il)-bifenil-2-carboxílico (3,5-bistrifluorometil-bencil)-metil-amida (Ejemplo 27) usando 2-bromoclorobenceno en lugar de o-bromotolueno en el paso c).
Ejemplo 29 Ácido 4'-Fluoro-2'-metil-bifenil-2-carboxílico (3,5-bis-trifluorometil-bencil)-metil-amida
De modo análogo al descrito en el Ejemplo 1a), se obtuvo a partir de ácido 4'-fluoro-2'-metil-bifenil-2-carboxílico y ácido (3,5-bis-trifluorometil)-metil-bencilamina 4'-fluoro-2'-metil-bifenil-2-carboxílico (3,5-bis-trifluorometilbencil)-metil-amida en forma de aceite incoloro, MS(EI): 468 (M-H)^{+}.
El ácido 4'-fluoro-2'-metil-bifenil-2-carboxílico empleado como sustancia de partida, se obtuvo del siguiente modo:
a) (4'-Fluoro-2'-metil-bifenil-2-ilmetilen)-isopropil-amina
Una solución de 14,57 g (81 mmoles) de N-(2-metoxibenciliden)-isopropilamina en 50 ml de THF se añadió gota a gota al reactivo de Grignard, preparado a partir de 18,01 g (90 mmoles) de 2-bromo-5-fluorotolueno y 2,19 g (90 mmoles) de virutas de magnesio en 50 ml de THF. La mezcla se calentó a reflujo durante 12 horas. La mezcla se depositó con agitación enérgica en una solución acuosa de NH_{4}Cl (25%) y se agitó durante 1 h. La extracción con CH_{2}Cl_{2}, el secado (Na_{2}SO_{4}) y la evaporación dieron 20,83 g (98%) de (4'-fluoro-2'-metil-bifenil-2-ilmetilen)-isopropilamina en forma de aceite de color amarillo pálido.
b) 4'-Fluoro-2'-metil-bifenil-2-carbaldehido
Una solución de 20,36 g (79,8 mmoles) de (4'-fluoro-2'-metil-bifenil-2-ilmetilen)-isopropil-amina en 110 ml de H_{2}SO_{4} 4N, se calentó a reflujo durante 6 h. Tras enfriarse a temperatura ambiente, la solución se extrajo dos veces con 150 ml de CH_{2}Cl_{2}, Las capas orgánicas combinadas se secaron (Na_{2}SO_{4}), se filtraron y evaporaron. El residuo se purificó por cromatografía (SiO_{2}, CH_{2}Cl_{2}/hexano 1:1) para dar 4'-fluoro-2'-metil-bifenil-2-carbaldehido en forma de aceite de color amarillo pálido.
c) Ácido 4'-Fluoro-2'-metil-bifenil-2-carboxílico
A una solución de 2,70 g (12,6 mmoles) de 4'-fluoro-2'-metil-bifenil-2-carbaldehido en 75 ml de acetona y 25 ml de H_{2}O, se añadieron 3,38 g (21,4 mmoles) de KMnO_{4} y la mezcla se agitó durante 20 horas. El solvente se evaporó, el residuo se trató con 100 ml de H_{2}O y 100 ml de CH_{2}Cl_{2} y el pH de la fase acuosa se ajustó a 1 con H_{2}SO_{4} concentrado. Tras la filtración a través de Hyflo, las fases se separaron y la fase acuosa se lavó dos veces con 100 ml de CH_{2}Cl_{2}. Las capas orgánicas combinadas se secaron (Na_{2}SO_{4}), se filtraron y evaporaron. El residuo se purificó por cromatografía (SiO_{2}, CH_{2}Cl_{2}/MeOH 19:1) para dar ácido 4'-fluoro-2'-metil-bifenil-2-carboxílico en forma de sólido incoloro, MS(EI): 230, (M^{+}).
Ejemplo A
Los comprimidos con la siguiente composición se producen de modo convencional:
mg/comprimido
Sustancia activa 5
Lactosa 45
Almidón de maíz 15
Celulosa microcristalina 34
Estearato magnésico 1
Peso del comprimido: 100
Ejemplo B
Se fabrican cápsulas con la siguiente composición:
mg/cápsula
Sustancia activa 10
Lactosa 155
Almidón de maíz 30
Talco 5
Peso del relleno de la cápsula: 200
La sustancia activa, lactosa y almidón de maíz se mezclan en primer lugar utilizando un mezclador y después, un aparato triturador. La mezcla se devuelve al mezclador, se añade talco y se mezcla todo. Mediante un aparato se rellenan cápsulas de gelatina dura con dicha mezcla.
Ejemplo C
Se fabrican supositorios con la siguiente composición:
mg/supositorio
Sustancia activa 15
Masa del supositorio 1285
Total 1300
La masa del supositorio se funde en un recipiente de vidrio o acero, se mezcla y se enfría a 45ºC. Enseguida, la sustancia activa finamente pulverizada se va añadiendo y se va agitando hasta que se ha dispersado completamente. La mezcla se deposita en moldes de supositorio del tamaño adecuado, se dejan enfriar, los supositorios se retiran de los moldes y se empaquetan individualmente en papel de cera o lámina de aluminio.

Claims (9)

1. Compuestos de la fórmula general
33
en donde
R
es hidrógeno, alquilo C_{1}-C_{7}, alcoxi C_{1}-C_{7}, halógeno, amino, -N(R^{6})_{2} o trifluorometilo;
R^{1}
es hidrógeno, alcoxi C_{1}-C_{7} o halógeno;
R y R^{1} pueden ser conjuntamente -CH=CH-CH=CH-;
R^{2}
es halógeno, alquilo C_{1}-C_{7} o trifluorometilo;
R^{3}
es hidrógeno o alquilo C_{1}-C_{7};
R^{4}
es hidrógeno o una amina terciaria cíclica, sustituida opcionalmente por alquilo C_{1}-C_{7};
R^{5}
es hidrógeno, nitro, amino o -N(R^{6})_{2};
R^{6}
es hidrógeno o alquilo C_{1}-C_{7};
X
es -C(O)N(R^{6})-, -(CH_{2})_{n}O-, -(CH_{2})_{n}N(R^{6})-, -N(R^{6})C(O)- o -N(R^{6})(CH_{2})_{n}-; y
n
es 1-2;
y sales derivadas de una adición ácida farmacéuticamente aceptables,
con la exclusión de los compuestos
[1,1'-bifenil]-2-metanamina, N-[1,4-metilfenil)metil] y
[1,1'-bifenil]-2-metanamina, N-[[4-(1,1-dimetiletil)fe-nil]metil]-N-metil clorhidrato.
2. Un compuesto de acuerdo con la reivindicación 1, en el cual X es -C(O)N(R^{6})- y R^{6} es metil.
3. Un compuesto de acuerdo con la reivindicación 2, el cual es
Ácido 2'-metil-bifenil-2-carboxílico-(3,5-bis-trifluo-rometil-bencil)-metil-amida,
Ácido 2'-metil-5-(4-metil-piperazin-1-il)-bifenil-2-carboxílico-(3,5-bistrifluorometil-bencil)-metil-amida y
Ácido 2'-cloro-5-(4-metil-piperazin-1-il)-bifenil-2-carboxílico-(3,5-bistrifluorometil-bencil)-metil-amida.
4. Un compuesto de acuerdo con la reivindicación 1, en el cual X es -N(R^{6})-CO- y R^{6} es metil.
5. Un compuesto de acuerdo con la reivindicación 4, el cual es
2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-N-(2'-metil-4-nitro-bifenil-2-il)-isobutiramida,
N-(4-amino-2'-metil-bifenil-2-il)-2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-isobutiramida,
2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-N-(2'-metil-4-metilamino-bifenil-2-il)-isobutiramida,
2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-N-(2'-metil-bifenil-2-il)-isobutiramida y
N-(2'-amino-bifenil-2-il)-2-(3,5-bis-trifluorometil-fenil)-N-metil-isobutiramida.
6. Un medicamento que contenga uno o más compuestos como se reivindican en cualquiera de las reivindicaciones 1-5 y los excipientes farmacéuticamente aceptables.
7. Un medicamento de acuerdo con la reivindicación 6 para el tratamiento de enfermedades relacionadas con antagonistas del receptor de NK-1.
8. Un proceso para la preparación de un compuesto de la fórmula I, tal y como se ha definido en la reivindicación 1, el cual comprende
a)
la reacción de un compuesto de fórmula
34
con un compuesto de fórmula
35
para dar un compuesto de fórmula
36
en donde R^{1}-R^{6}, R y n tienen los significados dados en la reivindicación 1,
o
b)
la reacción de un compuesto de fórmula
37
con un compuesto de fórmula
38
para dar un compuesto de fórmula
39
en donde R^{1}-R^{6}, R y n tienen los significados dados anteriormente o
c)
reduciendo un compuesto de fórmula
40
a un compuesto de fórmula
\vskip1.000000\baselineskip
41
en donde las definiciones de los sustituyentes se dan en la reivindicación 1,
o
d)
la reacción de un compuesto de fórmula
42
con un compuesto de fórmula
43
para dar un compuesto de fórmula
44
en donde las definiciones de los sustituyentes se dan en la reivindicación 1,
o
e)
la reacción de un compuesto de fórmula
45
con un compuesto de fórmula
46
para dar un compuesto de fórmula
47
en donde las definiciones de los sustituyentes se dan en la reivindicación 1,
o
f)
reduciendo un compuesto de fórmula
48
para dar un compuesto de fórmula
49
en donde las definiciones de los sustituyentes se dan en la reivindicación 1,
o
g)
la reacción de un compuesto de fórmula
50
con un compuesto de fórmula
51
para dar un compuesto de fórmula
52
en donde las definiciones de los sustituyentes se han dado anteriormente, o
h)
la metilación de un compuesto de fórmula
53
para dar un compuesto de fórmula
54
en donde las definiciones de los sustituyentes se han dado anteriormente, o
i)
la reacción de un compuesto de fórmula
55
con un compuesto de fórmula
56
para dar un compuesto de fórmula
57
en donde las definiciones de los sustituyentes se han dado anteriormente, o
j)
modificando uno o más sustituyentes R^{1}-R^{6} o R dentro de las definiciones dadas anteriormente, y
si se desea, convirtiendo el compuesto obtenido en una sal de adición ácida farmacéuticamente aceptable.
9. El uso de un compuesto de la fórmula I en cualquiera de las reivindicaciones 1-5 para la elaboración de medicamentos que contengan uno o más compuestos de la fórmula I para el tratamiento de enfermedades relacionadas con el receptor de NK-1.
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