ES2234606T3 - Proceso y aparato para la cristalizacion de poli(tereftalato de trimetileno). - Google Patents

Proceso y aparato para la cristalizacion de poli(tereftalato de trimetileno).

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ES2234606T3 ES00931229T ES00931229T ES2234606T3 ES 2234606 T3 ES2234606 T3 ES 2234606T3 ES 00931229 T ES00931229 T ES 00931229T ES 00931229 T ES00931229 T ES 00931229T ES 2234606 T3 ES2234606 T3 ES 2234606T3
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Abstract

Un proceso para reducir la autoadherencia de los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno), que comprende las etapas de: poner en contacto gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) polimerizados en fase fundida, que tienen una viscosidad intrínseca de al menos 0, 4 dl/g, con un líquido acuoso, a una temperatura en el intervalo de 60 a 100°C, durante tiempo suficiente para inducir un grado de cristalinidad de 35% a 45% en los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno). en donde el proceso se lleva a cabo en un aparato para incrementar la cristalinidad de los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) que comprende: un contenedor alargado verticalmente que tiene (a) en su extremo superior, una entrada lateral para la introducción controlada de gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) en agua de transporte en flujo en vórtice, a través de la porción superior del mismo; (b) medios en la porción interior superior del contenedor para separar los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) del agua de transporte y para retirar el agua de transporte del contenedor; (c) lados que se extienden verticalmente desde la parte superior del contenedor y, en la porción inferior del mismo, una entrada cónica para formar un embudo que termina en una salida para los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) desde el fondo del contenedor; (d) una entrada para la introducción controlada de un líquido acuoso calentado en el extremo del embudo del contenedor; y (e) medios para abrir y cerrar dicha salida para proporcionar desde la misma un flujo controlado de gránulos cristalizados parcialmente.

Description

Proceso y aparato para la cristalización de poli(tereftalato de trimetileno).
La presente invención se refiere a un proceso y a un aparato para la cristalización de poli(tereftalato de trimetileno).
El poli(tereftalato de trimetileno) es un poliéster útil en aplicaciones de fibras en las industrias de alfombras y textil. La fabricación de poli(tereftalato de trimetileno) involucra la polimerización por condensación de 1,3-propanodiol y ácido tereftálico para dar un polímero, que tiene una viscosidad intrínseca (IV) de aproximadamente 0,4 a 1,0 dl/g. El polímero fundido es descargado desde el fondo del reactor de fundido y extruído a través de un troquel de extrusión en hebras. Las hebras son enfriadas bruscamente en agua fría y cortadas en gránulos para almacenamiento o transporte.
Se encontró que los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) tienden a adherirse unos con otros, o a "formar bloques", durante el almacenamiento o transporte a temperaturas por encima de la Tg del polímero (aproximadamente 45ºC), la cual puede alcanzarse durante el verano en un silo o vagón de ferrocarril. La aglomeración de los gránulos puede también tener lugar durante el secado que utiliza un secador de tipo tolva. La aglomeración de los gránulos complica e incrementa los costes de manejo de los gránulos.
Es, por consiguiente, un objeto de la presente invención producir gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) que sean resistentes a la formación de bloques durante el almacenamiento o transporte. Es un objeto adicional producir gránulos de poli(tereftalato de trimetileno), que puedan ser secados en una tolva sin aglomeración. Es aún un objeto adicional de un aspecto de la invención reducir la producción de finos en la fabricación de poli(tereftalato de trimetileno).
El documento WO-A-97/23543 describe un proceso para cristalizar poli(tereftalato de trimetileno) enfriando una forma fundida del mismo o calentando una forma vítrea del mismo.
Actualmente, se ha encontrado que los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) cristalizados parcialmente son menos susceptibles de formar bloques, y se ha desarrollado un proceso para la cristalización parcial de gránulos de poli(tereftalato de trimetileno). Sería deseable poner en práctica tal proceso en la polimerización continua de poli(tereftalato de trimetileno).
Es, por consiguiente, un objeto de la invención proporcionar un aparato para cristalizar gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) en un proceso de polimerización continuo.
Conforme a la presente invención, se proporciona un proceso para reducir la autoadherencia de los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno), que comprende las etapas de:
poner en contacto gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) polimerizados en fase fundida, que tienen una viscosidad intrínseca de al menos 0,4 dl/g, con un líquido acuoso, a una temperatura en el intervalo de 65 a 100ºC, durante tiempo suficiente para inducir un grado de cristalinidad de 35% a 45% en los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno),
en donde el proceso se lleva a cabo en un aparato para incrementar la cristalinidad de los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) que comprende:
un contenedor alargado verticalmente que tiene
(a) en su extremo superior, una entrada lateral para la introducción controlada de gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) en agua de transporte en flujo en vórtice, a través de la porción superior del mismo;
(b) medios en la porción interior superior del contenedor para separar los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) del agua de transporte y para retirar el agua de transporte del contenedor;
(c) lados que se extienden verticalmente desde la parte superior del contenedor y, en la porción inferior de éste, una entrada cónica para formar un embudo que termina en una salida para los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) desde el fondo del contenedor;
(d) una entrada para la introducción controlada de un líquido acuoso calentado en el extremo del embudo del contenedor; y
(e) medios para abrir y cerrar dicha salida para proporcionar desde la misma un flujo controlado de gránulos cristalizados parcialmente.
La presente invención proporciona además un aparato para incrementar la cristalinidad de los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) que comprende:
un contenedor alargado verticalmente que tiene:
(a) en su extremo superior, una entrada lateral para la introducción controlada de gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) en agua de transporte en flujo en vórtice, a través de la porción superior del mismo;
(b) medios en la porción interior superior del contenedor para separar los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) del agua de transporte y para retirar el agua de transporte del contenedor;
(c) lados que se extienden verticalmente desde la parte superior del contenedor y, en la porción inferior del mismo, una entrada cónica para formar un embudo que termina en una salida para los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) desde el fondo del contenedor;
(d) una entrada para la introducción controlada de un líquido acuoso calentado en el extremo del embudo del contenedor; y
(e) medios para abrir y cerrar dicha salida para proporcionar desde la misma un flujo controlado de gránulos cristalizados parcialmente.
La presente invención se describirá ahora a manera de ejemplo, con referencia a los dibujos que se incluyen, en los cuales:
La Figura 1 es un diagrama de flujo de procesos de una realización del proceso de preparación de poli(tereftalato de trimetileno) de la presente invención.
La Figura 2 es un diagrama esquemático de flujo de un proceso continuo de preparación de poli(tereftalato de trimetileno), que emplea el aparato de la presente invención.
La Figura 3 es un diagrama esquemático de un corte transversal de una realización del aparato de cristalización de la presente invención.
La Figura 4 es un termograma de calorimetría diferencial de barrido (DSC) de una muestra clara de poli(tereftalato de trimetileno) tal como se granuló, sin cristalización adicional.
La Figura 5 es un termograma de DSC de una muestra de poli(tereftalato de trimetileno) cristalizada parcialmente que ha sido sumergida en agua a 80ºC durante 5 segundos.
La Figura 6, es un termograma de DSC de una muestra de poli(tereftalato de trimetileno) bien cristalizada que ha sido sumergida en agua a 80ºC durante 10 segundos.
La Figura 7, muestra los efectos del tiempo y la temperatura de inmersión en agua caliente sobre la densidad del poli(tereftalato de trimetileno).
La Figura 8, muestra los efectos del tiempo y la temperatura de inmersión en agua caliente sobre el grado de cristalinidad del poli(tereftalato de trimetileno).
La presente invención involucra la preparación de gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) que tengan estabilidad mejorada frente a la formación de bloques a elevadas temperaturas.
En general, el poli(tereftalato de trimetileno) se prepara haciendo reaccionar, a temperatura elevada, un exceso molar de 1,3-propanodiol con ácido tereftálico en un proceso de dos etapas (esterificación/policondensación), con eliminación del subproducto acuoso, durante un tiempo efectivo para producir un poli(tereftalato de trimetileno) que tenga una viscosidad intrínseca (medida en fenol:tetracloroetano 60:40 a 30ºC), de al menos 0,4 dl/g.
La etapa de esterificación se lleva a cabo a una temperatura en el intervalo de 230 a 300ºC, preferiblemente 240 a 270ºC, a presión elevada, preferiblemente en gas nitrógeno, en el intervalo de 137,8 a 1378 kPa (20 a 200 psi), preferiblemente aproximadamente 344,5 kPa (aproximadamente 50 psi). El exceso de 1,3-propanodiol y del subproducto acuoso son retirados por medios adecuados tales como destilación de productos de cabeza según se efectúa la esterificación.
El producto de esterificación, un prepolímero de baja IV, es entonces policondensado al vacío, en presencia de un catalizador, mientras que el subproducto acuoso es retirado. Los catalizadores de policondensación adecuados incluyen compuestos de titanio o estaño, tales como butóxido de titanio, presentes en una cantidad en el intervalo de 10 a 400 ppm de titanio o estaño, referida al peso del polímero. Las condiciones de polimerización son seleccionadas de forma que se produzca un poliéster fundido que tenga una viscosidad intrínseca objetivo de al menos 0,4 dl/g, preferiblemente en el intervalo de 0,5 a 1,0 dl/g.
El poli(tereftalato de trimetileno), se descarga del reactor de fundido, y se pasa a través de un troquel de extrusión para formar hebras de polímero fundido, que son enfriadas y solidificadas parcialmente por contacto con agua fría sobre una hebra guía. La secuencia de granulación/cristalización no es crítica. La cristalización del pregranulado involucra la inmersión de las hebras de polímero fundido en agua caliente antes del corte de las hebras, preferiblemente en el camino del extrusor al granulador. El método preferido, sin embargo, para eficiencia del proceso y calidad del gránulo, es llevar a cabo la cristalización corriente abajo de la granulación.
Inmediatamente después de la granulación, las superficies de los gránulos son sólidas, mientras que los núcleos están aún parcialmente fundidos. Para impedir que los gránulos se adhieran unos con otros, los gránulos son sometidos a una descarga de agua de enfriamiento adicional, que solidifica completamente los gránulos. En la realización que se muestra en la Figura 1, los gránulos son transportados en una suspensión acuosa 1 hasta un tamiz de deshidratación 2, para retirar la mayor parte del agua 3. Los gránulos 4, en esta etapa, son claros y tienen un bajo grado de cristalinidad. Los gránulos 4 son recogidos entonces en la tolva 5, combinados con un líquido acuoso 6, preferiblemente agua, que puede ser precalentado, y conducido como una suspensión 7 hasta el fondo del aparato de cristalización 8 con agua caliente, el cual puede ser cualquier contenedor que proporcione agitación, la temperatura de fluido deseada y un tiempo de residencia apropiado. En su forma más simple, la cristalización puede llevarse a cabo en un conducto alargado entre el granulador y el secador de gránulos, tal como, por ejemplo, un tubo de 10,16-15,24 cm (4-6'') de diámetro por el cual pasa una suspensión de gránulos en agua caliente, a una velocidad que da como resultado el tiempo de contacto deseado con el agua caliente. Se hace pasar la suspensión del aparato de cristalización a través del tamiz 9 para la retirada del agua, y los gránulos se transportan al secador 10.
La cristalización de los gránulos puede llevarse a cabo en un proceso discontinuo o continuo. Para procesos discontinuos, la cristalización puede llevarse a cabo en cualquier contenedor de retención adecuado que proporcione agitación de agua caliente para una transferencia de calor y control de la temperatura adecuados. El proceso preferentemente se lleva a cabo de forma continua, para conseguir un proceso comercial eficiente. La integración de la cristalización en un proceso continuo de polimerización requiere coordinación con los procesos corriente arriba y corriente abajo y un control cuidadoso del tiempo de residencia de los gránulos en el cristalizador, para conseguir una cristalización uniforme de los gránulos. Por la economía del proceso, se prefiere que la cristalización sea llevada a cabo en la línea de granulación, maximizando el uso de calor residual de los gránulos y eliminando la necesidad de un secador de gránulos adicional.
Tanto en la cristalización continua como en la discontinua, los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) serán sumergidos en líquido acuoso caliente a temperaturas en el intervalo de 60 a 100ºC, preferiblemente 65 a 85ºC, durante tiempo suficiente para lograr la cristalinidad deseada. Dicho líquido acuoso es preferiblemente agua.
Conforme a un proceso preferido, los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) que salen del granulador, se lavan con agua de transporte sobre un tamiz a través del cual se drena la mayor parte del agua. Los gránulos se conducen entonces mecánicamente a un aparato de cristalización con agua caliente, que puede ser, por ejemplo, un contenedor con líquido agitado, vertical u horizontal, un lecho fluidificado de líquido, un sistema de transferencia hidráulica que usa agua caliente como medio de transferencia, o un lecho móvil líquido, que proporciona la temperatura del fluido y el tiempo de residencia deseados. Se prefiere un lecho móvil líquido porque proporciona un tiempo de residencia uniforme y un calentamiento uniforme de los gránulos, lo que da como resultado una cristalinidad y una opacidad de los gránulos uniformes.
En un proceso preferido, como se muestra en la Figura 2, los gránulos son transportados en una suspensión acuosa 1 a un tamiz de deshidratación 2, para retirar la mayor parte del agua 3. Los gránulos, en esta etapa, son claros y tienen un bajo grado de cristalinidad. Los gránulos 4, son entonces recogidos en la tolva 5, combinados con agua 6, la cual puede ser precalentada, y conducida como una suspensión 7 a la parte superior del aparato de cristalización 11. El agua de transporte es separada de los gránulos a través de un tamiz 8, y se hace salir desde el aparato de cristalización vía 9. Los gránulos avanzan en flujo en pistón a través de la porción media del contenedor y a un lecho fluidificado de agua caliente introducida vía 10, en la porción inferior conformada en cono, del aparato de cristalización. El movimiento de los gránulos en el aparato de cristalización es controlado de tal forma que se proporcione el tiempo de contacto requerido para impartir una cristalinidad de polímero de al menos 35%. La suspensión se hace pasar, desde el aparato de cristalización, a través del tamiz 12 para la retirada del agua, y los gránulos se transportan vía 13 al secador 14.
Se muestra en la Figura 3 una realización de un aparato de cristalización preferido, que está diseñado para la cristalización continua de gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) en un lecho móvil líquido.
Una suspensión 21 de gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) transportada desde el granulador en agua caliente, se introduce tangencialmente por flujo en vórtice en la porción superior del aparato de cristalización alargado verticalmente 11, vía el conducto de entrada 22, orientado horizontalmente. La introducción tangencial de la suspensión de gránulos permite la separación por centrifugación de los gránulos del agua en la porción superior interior del aparato. En la realización mostrada, el agua pasa a través del tamiz 23, al tubo central 24, y sale del tubo vía el conducto de salida 25, mientras que los gránulos rotan en una ruta descendente a lo largo de la pared 26 del aparato de cristalización cilíndrico. El interior del aparato de cristalización puede ser equipado con deflectores, si se desea. Los gránulos que descienden, forman un lecho móvil lento en flujo en pistón según se aproximan a la porción media 27 del aparato de cristalización. Para conseguir un flujo óptimo de gránulos cristalizados desde el aparato de cristalización, se ha encontrado que es ventajoso tener fluidificación local cerca del fondo del contenedor, en la porción cónica. Esto puede lograrse con un caudal total de agua tal que la velocidad del líquido en la región cónica inferior esté claramente por encima de la velocidad de fluidificación mínima, mientras que la velocidad del líquido en la región cilíndrica superior del contenedor es inferior a la velocidad mínima de fluidificación. La velocidad del movimiento descendente del lecho de gránulos es dependiente de la velocidad de descarga de gránulos en el extremo inferior 28 del contenedor y del flujo entrante de la corriente 29 de agua caliente desde un contenedor de regularización de agua (no mostrado) en el aparato de cristalización, vía la entrada de agua caliente 30. La temperatura del agua entrante estará en el intervalo de 60 a 100ºC, preferiblemente 65 a 85ºC. Cuando el flujo de los gránulos que descienden disminuye, la concentración de gránulos en la porción inferior del contenedor aumenta. A causa del bajo peso efectivo del gránulo (peso del gránulo menor que la flotabilidad en el líquido), la acción lubricante del agua, la cristalización rápida del poli(tereftalato de trimetileno) y las bajas temperaturas de cristalización requeridas, no tendrá lugar la aglomeración de los gránulos en el aparato de cristalización mientras el movimiento continuo de los gránulos sea mantenido en el líquido, en la porción inferior del contenedor. Los gránulos cristalizados salen del fondo del cono y son pasados vía 31 a secado y procesamiento adicional.
El aparato de cristalización tendrá típicamente una presión de operación de 0 a 34,5 kPa (0 a 5 psig). El tamaño del aparato dependerá de las variables de operación y la capacidad total de la planta. Un aparato de cristalización por agua caliente típico en una planta comercial estaría en el intervalo general de 1,82 a 3,04 m (6 a 10 pies) de longitud, siendo la porción cónica de 0,45 a 0,61 m (1,5 a 2 pies) de esa longitud total. El tiempo de residencia de los gránulos estará típicamente en el intervalo de 30 segundos a 5 minutos.
El flujo de los gránulos a través del aparato de cristalización definirá así aproximadamente tres regiones. En la mitad superior del aparato, la concentración de gránulos estará relativamente diluida, aumentando la concentración de gránulos debajo de este nivel para formar un lecho móvil de gránulos en flujo en pistón descendente a través de la porción inferior del contenedor a una concentración en volumen de aproximadamente 50 a 70 por ciento. En la porción inferior del cono cerca de la salida del contenedor, el agua caliente que entra, introducida a una velocidad para conservar los gránulos suspendidos, forma un lecho fluidificado, de una concentración en volumen de gránulos relativamente diluida de aproximadamente 40%. Esta fluidificación local en el área cónica es deseable para facilitar la descarga continua de los gránulos cristalizados desde el contenedor. Esto puede lograrse por el uso de un caudal de agua total tal que la velocidad del líquido en la región cónica inferior esté claramente por encima de la velocidad de fluidificación mínima, mientras que la velocidad del líquido en la región intermedia del contenedor es inferior a la velocidad de fluidificación mínima.
Para asegurar que los gránulos estén suficientemente cristalizados, para prevenir la formación de bloques, es deseable cristalizar los gránulos hasta el punto de que el producto tenga un termograma de DSC, caracterizado por la ausencia de un pico de cristalización en frío (véanse las Figs. 4 - 6). El grado de cristalización impartido está relacionado con la densidad de polímero e IV de partida, la temperatura del líquido acuoso y la extensión del tiempo que el polímero está sumergido en el líquido acuoso. Dicho líquido acuoso es preferiblemente agua. La siguiente tabla proporciona una guía general sobre tiempos de inmersión requeridos para lograr al menos 35% de cristalinidad (para poli(tereftalato de trimetileno) no deslustrado), en el intervalo de temperatura de 60 a 100ºC.
\dotable{\tabskip\tabcolsep\hfil#\hfil\+\hfil#\hfil\+\hfil#\hfil\tabskip0ptplus1fil\dddarstrut\cr}{
  \underline{Temperatura \ del \ Agua \ (ºC)}  \+ \hskip3cm \+
 \underline{Tiempo \ de \   Cristalización} \cr  60 \+ \+ 20
minutos\cr  65 \+ \+ 3 minutos\cr  70 \+ \+ 30 segundos\cr  80 \+ \+
10 segundos\cr  90 \+ \+ 5 segundos\cr  100 \+ \+ 3
segundos\cr}
Para la operación comercial, la conveniencia de una cristalización más rápida debe de estar equilibrada con el coste de mantener temperaturas del agua más altas. La temperatura superior está también limitada por la tendencia del poli(tereftalato de trimetileno) a sufrir degradación hidrolítica (detectada como una disminución de la viscosidad intrínseca) a temperaturas por encima de aproximadamente 100ºC. Para eficiencia y economía de proceso, la temperatura del agua preferida está en el intervalo de 65 a 85ºC y el polímero está sumergido durante no más de 3 minutos, preferiblemente durante un tiempo en el intervalo de 3 segundos a 3 minutos, requiriendo los polímeros deslustrados generalmente una inmersión más prolongada que los polímeros no deslustrados.
Tras el tiempo de residencia seleccionado en el aparato de cristalización, la suspensión de agua/gránulos es descargada en un secador de gránulos. Los gránulos se enfrían hasta una temperatura inferior a 60ºC, ya sea enfriándolos bruscamente con agua fría en el camino hacia el secador o, si el ambiente del secador es suficientemente frío, en el secador mismo.
Los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) tratados por el proceso y/o el aparato de cristalización de la presente invención preferiblemente tendrán una apariencia opaca y exhibirán típicamente las siguientes propiedades físicas:
densidad de al menos 1,33 g/cm^{3};
cristalinidad de al menos 35%;
Tg de al menos 60ºC;
tamaño aparente de los cristalitos de al menos 10 nm,
preferiblemente en el intervalo de 10 a 13 nm.
Tal como se utiliza en la presente memoria, "cristalinidad" indica el grado de cristalización y se refiere a un incremento en la fracción cristalina y a una disminución en la fracción amorfa del polímero. En general, se desea una cristalinidad de al menos 35%, preferiblemente en el intervalo de 36 a 45%, medida como se describe posteriormente. El cálculo de la cristalinidad en la presente memoria está basado en la relación entre la cristalinidad fraccionaria en volumen (X_{c}) de una muestra y la densidad (D_{s}) de la muestra:
X_{c} = (D_{s} - D_{a}) / (D_{c}-D_{a})
en donde D_{a} es la densidad del poli(tereftalato de trimetileno) amorfo (= 1,295 g/cm^{3}) y D_{c} es la densidad del cristal de poli(tereftalato de trimetileno) (= 1,387 g/cm^{3}). La cristalinidad fraccionaria en peso, S_{w}, es igual a (D_{c}/D_{s}) X_{c}. La cristalinidad puede también ser estimada a partir de un termograma de DSC, pero se ha encontrado que el método de la densidad descrito proporciona resultados más consistentes, y este método ha sido por consiguiente seleccionado para el cálculo de la cristalinidad fraccionaria en la presente memoria.
El proceso y el aparato de la presente invención vencen cada uno de ellos el problema de los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) que se adhieren unos a otros durante el almacenamiento o transporte en un clima caliente, y posibilita el secado de los gránulos en un secador de tipo tolva antes del procesamiento del fundido o polimerización en estado sólido. El proceso y aparato de la presente invención también ayudan en la reducción de finos que pueden generarse en la fabricación y procesamiento de poli(tereftalato de trimetileno). El aparato emplea un lecho móvil líquido para lograr un tiempo de residencia uniforme y un calentamiento uniforme de los gránulos, que dan como resultado una cristalinidad y una opacidad del gránulo uniformes.
Los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) parcialmente cristalizados que resultan pueden ser hilados en fibras o transformados en una película o en termoplásticos industriales.
Ejemplo 1 Cristalización en agua caliente de poli(tereftalato de trimetileno) amorfo.
Se colocaron en una canasta de malla metálica gránulos claros de poli(tereftalato de trimetileno) (peso total 5 g) que tenían una IV de 0,904 dl/g, un grado de polimerización (DP) de aproximadamente 102, y un peso por gránulo de aproximadamente 0,02 g. La canasta se colocó en un vaso de precipitados de 4 litros, lleno de agua calentada a una temperatura constante (como se indica en la Tabla 1), entre 50 y 100ºC durante un tiempo que varió de 3 segundos a 30 minutos. El agua se agitó vigorosamente durante el tiempo de inmersión. La canasta se retiró del agua caliente e inmediatamente se sumergió en agua helada, para detener la cristalización. Después del secado al ambiente, cada muestra fue probada como se describe posteriormente, y se observó la apariencia de cada muestra. Los resultados de la prueba son mostrados en la Tabla 1. Las muestras seleccionadas se midieron también por difracción de rayos X de ángulo amplio (WAXD), para determinar el tamaño aparente de los cristalitos (ACS).
La IV de cada una de las muestras tratadas se determinó en el disolvente fenol:tetracloroetano, 60:40, a 30ºC. Una caída en la IV indica degradación hidrolítica durante la cristalización en agua caliente. Como puede verse en la Tabla 1, las caídas de IV significativas tuvieron lugar solamente en las condiciones de cristalización más severas (por ejemplo, 10 minutos o más tiempo en agua a 90ºC y 5 minutos o más tiempo en agua a 100ºC).
Se exploró cada muestra en un calorímetro diferencial de barrido (DSC) a una velocidad de 10ºC por minuto. Los datos de DSC útiles incluyeron Tg, calor de fusión y calor de cristalización. A partir de la diferencia entre el calor de fusión y el calor de cristalización en el termograma, se calculó la cristalinidad fraccionaria en peso, S_{w}, de la muestra, utilizando 146 J/g para el calor de fusión para el poli(tereftalato de trimetileno) cristalino. Las figuras 4, 5 y 6 son termogramas de 3 muestras que tienen diferentes grados de cristalización.
La Figura 4 muestra un termograma de DSC para una muestra de poli(tereftalato de trimetileno) claro, tal como fue granulado. Se muestra una inflexión de la Tg a 45ºC, un pico de cristalización en frío con una temperatura de pico (T_{m}) a 68,9ºC, y un pico de fusión con una temperatura de pico (Tc) a 229,4ºC. A partir del calor de fusión y el calor de cristalización, se calculó que la cristalinidad de la muestra era de 20,4% basándose en la DSC.
La Figura 5 muestra un termograma de DSC de una muestra de poli(tereftalato de trimetileno) granulado que había sido sumergida en agua a 80ºC durante 5 segundos. Este termograma de DSC tiene un pico de cristalización en frío más pequeño que el termograma de DSC de la Figura 4, lo que refleja la cristalinidad incrementada de la muestra (28,2%). La existencia del pico de cristalización en frío indica que la cristalización de esta muestra fue incompleta. La Tg de la muestra se había incrementado hasta 48,3ºC como resultado de su cristalinidad incrementada.
La Figura 6 es un termograma de DSC de una muestra de poli(tereftalato de trimetileno) granulado, que había sido sumergida en agua a 80ºC durante 10 segundos. Este termograma de DSC no muestra una exotermia de cristalización en frío distinguible, lo que indica que la muestra estaba bien cristalizada. A partir del calor de fusión se estimó que la cristalinidad de la muestra era 40,5%. La Tg de la muestra se incrementó hasta 61,6ºC por la cristalización.
Se determinó la densidad de cada muestra en una columna de gradiente de densidad. A partir de la densidad, se calculó la cristalinidad utilizando 1,295 g/cm^{3} para la densidad del poli(tereftalato de trimetileno) amorfo y 1,387 g/cm^{3} para la densidad del cristal de poli(tereftalato de trimetileno).
El tamaño aparente de los cristalitos de las muestras seleccionadas se determinó utilizando medidas de difracción de rayos X de ángulo amplio. Aunque los gránulos de polímero antes del tratamiento con agua caliente tenían algún grado de cristalinidad, los cristalitos fueron demasiado pequeños para ser detectados por WAXD. Después de la cristalización con agua caliente, los cristalitos fueron suficientemente grandes para ser medidos, y variaron generalmente desde aproximadamente 10 hasta aproximadamente 13 nm.
La Figura 7 muestra los efectos del tiempo de inmersión en agua caliente y de la temperatura sobre la densidad del poli(tereftalato de trimetileno).
La Figura 8 muestra los efectos del tiempo de inmersión en agua caliente y de la temperatura sobre el grado de cristalinidad del poli(tereftalato de trimetileno)
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Claims (10)

1. Un proceso para reducir la autoadherencia de los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno), que comprende las etapas de:
poner en contacto gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) polimerizados en fase fundida, que tienen una viscosidad intrínseca de al menos 0,4 dl/g, con un líquido acuoso, a una temperatura en el intervalo de 60 a 100ºC, durante tiempo suficiente para inducir un grado de cristalinidad de 35% a 45% en los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno).
en donde el proceso se lleva a cabo en un aparato para incrementar la cristalinidad de los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) que comprende:
un contenedor alargado verticalmente que tiene
(a) en su extremo superior, una entrada lateral para la introducción controlada de gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) en agua de transporte en flujo en vórtice, a través de la porción superior del mismo;
(b) medios en la porción interior superior del contenedor para separar los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) del agua de transporte y para retirar el agua de transporte del contenedor;
(c) lados que se extienden verticalmente desde la parte superior del contenedor y, en la porción inferior del mismo, una entrada cónica para formar un embudo que termina en una salida para los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) desde el fondo del contenedor;
(d) una entrada para la introducción controlada de un líquido acuoso calentado en el extremo del embudo del contenedor; y
(e) medios para abrir y cerrar dicha salida para proporcionar desde la misma un flujo controlado de gránulos cristalizados parcialmente.
2. El proceso según la reivindicación 1, en el que los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) tienen una viscosidad intrínseca en el intervalo de 0,5 a 1,0 dl/g.
3. El proceso según la reivindicación 1 ó 2, en el que los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) son mantenidos en contacto con el líquido acuoso durante un tiempo en el intervalo de 3 segundos a 3 minutos.
4. El proceso según la reivindicación 1, 2 ó 3, que comprende adicionalmente proporcionar un movimiento de gránulos continuo durante el contacto con el líquido acuoso.
5. El proceso según una cualquiera de las reivindicaciones precedentes, en el que los gránulos son puestos en contacto con el líquido acuoso durante tiempo suficiente para producir gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) que tienen una temperatura de transición vítrea de al menos 60ºC.
6. El proceso según una cualquiera de las reivindicaciones precedentes, en el que los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) tienen un termograma calorimétrico diferencial de barrido caracterizado por la ausencia de un pico de cristalización en frío.
7. El proceso según una cualquiera de las reivindicaciones precedentes, en el que la cristalinidad de los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) tratados está en el intervalo de 36 a 45%.
8. El proceso según una cualquiera de las reivindicaciones precedentes, en el que los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) tratados tienen un tamaño aparente de los cristalitos de al menos 10 nm.
9. El proceso según una cualquiera de las reivindicaciones precedentes, en el que los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) tienen una densidad de al menos 1,33 g/cm^{3}.
10. Aparato para incrementar la cristalinidad de los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno), que comprende:
un contenedor alargado verticalmente que tiene
(a) en su extremo superior, una entrada lateral para la introducción controlada de gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) en agua de transporte en flujo en vórtice, a través de la porción superior del mismo;
(b) medios en la porción interior superior del contenedor para separar los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) del agua de transporte y para retirar el agua de transporte del contenedor;
(c) lados que se extienden verticalmente desde la parte superior del contenedor y, en la porción inferior del mismo, una entrada cónica para formar un embudo que termina en una salida para los gránulos de poli(tereftalato de trimetileno) desde el fondo del contenedor;
(d) una entrada para la introducción controlada de un líquido acuoso calentado en el extremo del embudo del contenedor; y
(e) medios para abrir y cerrar dicha salida para proporcionar desde la misma un flujo controlado de gránulos cristalizados parcialmente.
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