ES2240771T3 - Derivado de sal o aducto de ester de acido fosforico o mezclas de los mismos, procedimiento para su fabricacion, y su uso. - Google Patents

Derivado de sal o aducto de ester de acido fosforico o mezclas de los mismos, procedimiento para su fabricacion, y su uso.

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Abstract

Derivado de sal o aducto de éster de ácido fosfórico, o sus mezclas, obtenidos de un producto de reacción de al menos un éster de ácido poliol-fosfórico con al menos una base nitrogenada orgánica, caracterizado porque este producto de reacción está policondensado con al menos un aldehído.

Description

Derivado de sal o aducto de éster de ácido fosfórico o mezclas de los mismos, procedimiento para su fabricación, y su uso.
El uso de ésteres de ácido fosfórico oligómeros como agente ignífugo, en especial para espumas de poliuretano, es conocido del documento EP-A 0 658 561 y del documento DE-A-195 40 861. Del documento DE-A 198 27 845 se conocen masas de moldeo de poliéster ignifugadas, que contienen productos de reacción de ésteres de ácido poliol-fosfórico con al menos una base nitrogenada orgánica, tal como melamina. Del documento WO 99/05200 se conoce un procedimiento para la producción de ésteres de ácido poliol-fosfórico. Sin embargo, en el pasado no lograron los ésteres de ácido fosfórico una gran significancia como agentes ignífugos, por cuanto su producción es complicada y costosa, y las sales o aductos, de ésteres de ácido fosfórico, por ejemplo conocidos del documento DE-A 198 27 845, poseen una solubilidad demasiado elevada en agua.
Por ello, la misión en que se basa la invención consistió en obtener nuevos compuestos utilizables como agentes ignífugos basados en ésteres de ácido fosfórico, cuya producción sea la más sencilla posible y cuya solubilidad en agua sea esencialmente inferior a la de los derivados de ésteres de ácido fosfórico conocidos. Además, se desea obtener nuevos compuestos de este tipo con estabilidad térmica mejorada.
La misión se resuelve conforme a la invención con derivados de sales o aductos de ésteres de ácido fosfórico, o de mezclas de los mismos, que se han obtenido de un producto de reacción de al menos un éster de ácido poliol-fosfórico con al menos una base nitrogenada orgánica, y que se caracterizan porque este producto de reacción está policondensado con al menos un aldehído.
Mediante dicha policondensación conforme a la invención con aldehído se obtiene una solubilidad en agua que es de sólo aproximadamente una centésima parte, o menos, de la de las sales o aductos correspondientes no policondensados, de ésteres de ácido fosfórico, sin que se resientan las conocidas propiedades ignifugas. Además, los policondensados conformes a la invención poseen una elevada estabilidad térmica. En su conjunto, conducen las propiedades obtenidas a que los derivados conformes a la invención puedan utilizarse con ventaja como agentes ignífugos o como sistemas de pintura y de recubrimiento intumescentes.
En su utilización como agentes ignífugos en piezas moldeadas en bruto de material sintético, en especial para piezas moldeadas en bruto de poliolefina, tal como en particular para polietileno y polipropileno, los policondensados conformes a la invención pueden añadirse en forma de polvo al material sintético en estado fundido, y distribuirse en él de manera homogénea, por ejemplo en una extrusora.
Sin embargo, como se mencionó, es también posible añadir por mezclado los derivados conformes a la invención a agentes de pintura o de recubrimiento, para conferir propiedades superficiales ignifugas a objetos de la más diversa naturaleza.
Finalmente, es también posible policondensar los derivados conformes a la invención directamente en un soporte poroso, y hacerlos insolubles en los poros, tal como por ejemplo en calidad de apresto inhibidor del fuego, sobre fibras, en especial fibras sintéticas.
Para la producción del policondensado es conveniente utilizar un monoaldehido-C_{1}-C_{4}, o un dialdehido-C_{2}-C_{4}, utilizándose de manera especialmente preferida los monoaldehídos y dialdehidos más simples, a saber formaldehido y acetaldehido, así como glioxal.
Los ésteres de ácido poliol-fosfórico utilizados conforme a la invención como sustancias de partida, pueden ser los ésteres de ácido fosfórico oligómeros conocidos en la bibliografía como agentes ignífugos, tales como, por ejemplo, aquellos que son conocidos de los documentos EP-A-0 658 561 y DE-A-195 40 861. Como polioles de estos ésteres de ácido fosfórico se utilizan, por ejemplo, 1-2-etanodiol, 1,2- ó 1,3-propanodiol, 1,2-, 1,3-, 1,4- ó 2,3-butanodiol, glicerina, trimetilol-metano, -etano o -propano, neopentilglicol, eritritoles, pentaeritritol, di- o poli-pentaeritritol, pentitoles, tales como arabitol y xilitol, hexitoles, tales como manitol o sorbitol, pentositoles, dehidroxibencenos, 2,3-dimetilol-1,3-dihidroxibenceno o sus mezclas. En este caso, se prefieren polioles-C_{2}-C_{6}, en especial polioles-C_{4}-C_{5}, en especial pentaeritritol o sorbitol.
Los ésteres de ácido poliol-fosfórico se hacen reaccionar con al menos una base nitrogenada orgánica para obtener una sal o aducto. Como base nitrogenada orgánica entran en consideración, por ejemplo, polivinilamina, polietilénimina, metiléndiamina, melamina, guanidina, metilolmelamina o sus condensados, así como sus mezclas. Preferiblemente, se utiliza melamina como base nitrogenada orgánica. En el producto de reacción policondensado conforme a la invención, la relación molar entre base nitrogenada y éster de ácido fosfórico, es preferiblemente de 2-3 mol de base nitrogenada por 1 mol de éster de ácido poliol-fosfórico.
Referido a 1 mol de base nitrogenada, preferiblemente melamina, es conveniente policondensar la sal - o aducto- de éster de ácido fosfórico con 0,5-8, preferiblemente 0,5-4, de manera especialmente preferida 0,5-2 mol de monoaldehido, o con 0,25-4, preferiblemente 0,25-2, de manera especialmente preferida 0,25-1 mol de dialdehido, tal como glioxal.
Mediante selección de diversas variables es posible adaptar las propiedades del agente ignifugo logrado a las más diversas finalidades de uso. A éstas pertenece la selección de los polioles en la producción de éster, la relación molar de grupos hidroxilo del poliol a la cantidad a utilizarse de pentóxido de fósforo en la esterificación, la relación de grupos ésteres de ácido fosfórico a la cantidad de base nitrogenada orgánica en la formación de la sal o el aducto, así como la cantidad a utilizarse de aldehído en la policondensación.
En el caso de la utilización de dioles intermoleculares se forman ésteres, que bajo condiciones normales son aún capaces de fluir, mientras que si se utilizan polioles superiores, tal como pentaeritritol, se forman ésteres de consistencia bituminosa, que sólo pueden utilizarse como soluciones acuosas concentradas.
Como regla general se intenta fosforilar en lo posible todos los grupos hidroxilo del poliol y utilizar en este caso por cada dos grupos hidroxilo 1 mol de pentóxido de fósforo. En este caso, se procura obtener un contenido porcentual en fósforo más elevado posible. Son especialmente ventajosos ésteres de ácido poliol-fosfórico cuyo contenido en fósforo es superior a 20%. Debido al contenido en fósforo en el producto final, hay que conformarse por regla general con la formación de la sal o del aducto con 1 mol de melamina por cada 2 mol de grupos éster de ácido fosfórico. Ha demostrado ser especialmente ventajoso prever en la reacción de sal o aducto de éster de ácido fosfórico, de 1,5 a
\hbox{2,5 mol}
de grupos NH_{2} en la base nitrogenada orgánica por grupo éster. Es conveniente que por cada mol de melamina se utilicen 0,5-2 mol de formaldehido.
El procedimiento preferido para la producción de los derivados o mezclas de derivados, conformes a la invención, consiste en que en la obtención de éster a partir de poliol con pentóxido de fósforo se suspende la cantidad necesaria de pentóxido de fósforo en una cantidad del éster, o mezcla de esteres, a producirse, acto seguido se añade a una temperatura en el intervalo de 20-180ºC la cantidad de poliol necesaria para la esterificación, y eventualmente agua, a continuación se deja discurrir la reacción de esterificación de manera esencialmente completa, y seguidamente se obtiene el producto. En este caso es posible trabajar con cantidades estequiométricas, o esencialmente estequiométricas, de pentóxido de fósforo, poliol, eventualmente agua, de manera que desde el punto de vista práctico solamente se forman el o los ésteres deseados y no deba tener lugar ninguna separación ulterior de sustancias de partida o disolventes en exceso.
Es conveniente que la adición de poliol y eventualmente agua tenga lugar a una temperatura en el intervalo de 20-150ºC, que la subsiguiente reacción de esterificación se complete durante 1-6 horas a por lo menos la temperatura de la adición del poliol. Es conveniente que durante la compleción de la reacción de esterificación se caliente y agite hasta que se haya formado un líquido transparente que indique que la reacción ha tenido lugar completamente.
Cuando la reacción ha concluido se retira del recipiente de reacción la cantidad formada de éster de ácido fosfórico, o de la mezcla de ésteres de ácido fosfórico. Acto seguido puede empezarse con la cantidad residual de éster de ácido fosfórico que ha quedado en el recipiente de reacción, una nueva tanda de la reacción, añadiéndose nuevamente pentóxido de fósforo, y se suspende en el éster terminado o en la mezcla de ésteres terminada.
El éster de ácido poliol-fosfórico así obtenido se hace reaccionar con base nitrogenada orgánica bajo formación de sales o aductos. Esta reacción puede llevarse a cabo por separado de la formación de éster con los ésteres separados, o bien en el mismo recipiente de reacción que para la formación de éster.
Seguidamente se lleva a cabo la policondensación mediante adición de al menos la cantidad estequiométrica de aldehído, como en especial formaldehido. La temperatura de la policondensación se encuentra convenientemente en el intervalo de 50-100ºC. El policondensado sólido que se forma debido a su baja solubilidad en agua, se separa seguidamente por filtración, y se utiliza en forma de un polvo como agente ignifugo.
Cuando se han de impregnar fibras u otros materiales de soporte porosos con el agente ignifugo, es conveniente embeber las fibras u otros objetos porosos con una solución acuosa de la sal o el aducto de éster(es) de ácido fosfórico, y seguidamente tratar las fibras embebidas con el aldehído, formándose el policondensado deseado en los poros de las fibras o del otro soporte poroso.
Ejemplo
En un matraz redondo de 1 l de contenido útil, equipado con agitador, termómetro, enfriador de reflujo y embudo de goteo, se introducen 500 g de monoéster de ácido pentaerittetrafosfórico. A causa de la viscosidad de esta sustancia se calienta primero bajo agitación a una temperatura de 80-90ºC. Una vez alcanzada esta temperatura, se añaden 142 g de pentóxido de fósforo y se suspende con agitación. Seguidamente se incorporan en porciones una mezcla en forma de pasta, a base de 68 g de pentaeritrita y 18 g de agua. Una vez que se ha añadido todo, se eleva la temperatura a 150ºC, y se agita a esta temperatura hasta que se ha formado un líquido traslúcido. Después de enfriamiento a aproximadamente 80ºC se extrae la cantidad formada de monoéster de ácido pentaeritrittetrafosfórico (228 g).
En una suspensión de melamina, caldeada a 80ºC, se introduce bajo agitación una cantidad de la solución acuosa de éster al 80% generada antes, que corresponde a la relación molar deseada de 1 mol de éster por 3 mol de melamina. Tiene inmediatamente lugar una reacción reconocible, que se manifiesta por un fuerte aumento de la viscosidad. Después de algunos minutos, la viscosidad decae nuevamente, con lo cual la formación de sal está terminada.
Seguidamente la sal formada se policondensa con formaldehido. Ha demostrado ser ventajoso utilizar 0,5-8 mol de formaldehido por mol de melamina para la policondensación, preferiblemente 0,5-4 mol de formaldehido por mol de melamina, y de manera especialmente preferida, 0,5-2 mol de formaldehido por mol de melamina.
La adición de formaldehido tiene lugar en forma de una solución al 37%, usual en el comercio. Después de la adición, se agita la suspensión de sólidos durante otros 30 minutos a 80ºC, y seguidamente se separa el sólido con un filtro adecuado. Se lava una vez más el residuo del filtro con agua, y seguidamente se seca. El filtrado y el agua de lavado se reúnen, y se utilizan como medios de suspensión para la melamina en una tanda siguiente.
El agente ignífugo conforme a la invención formado de esta manera tenia las propiedades siguientes:
Naturaleza: polvo puro
Contenido en P: aproximadamente 23%
Contenido en N: aproximadamente 27%
Valor de pH (al 1%): aproximadamente 3,6
Peso específico a granel: aproximadamente 700 g/l
Temperatura de descomposición: aproximadamente 310ºC
Intumescencia: fuerte
Solubilidad en agua: a 20ºC < 0,02 g/100 ml de agua
a 80ºC < 0,05 g/100 ml de agua.

Claims (13)

1. Derivado de sal o aducto de éster de ácido fosfórico, o sus mezclas, obtenidos de un producto de reacción de al menos un éster de ácido poliol-fosfórico con al menos una base nitrogenada orgánica, caracterizado porque este producto de reacción está policondensado con al menos un aldehído.
2. Derivado conforme a la reivindicación 1, caracterizado porque el producto de reacción está policondensado con un monoaldehido-C_{1}-C_{4} o con un dialdehido-C_{2}-C_{4}.
3. Derivado conforme a la reivindicación 1 ó 2, caracterizado porque el producto de reacción está policondensado con formaldehido, acetaldehido o glioxal.
4. Derivado conforme a una de las reivindicaciones 1 a 3, caracterizado porque está policondensado con 0,5-8, preferentemente 0,5-4, en especial 0,5-2 mol de monoaldehido, o con 0,25-4, preferentemente 0,25-2, en especial 0,25-1 mol de dialdehido por mol de base nitrogenada orgánica, preferentemente melamina.
5. Derivado conforme a una de las reivindicaciones 1 a 4, caracterizado porque el producto de reacción se obtuvo por reacción de 2-3 mol de base nitrogenada orgánica por mol de éster de ácido poliol-fosfórico.
6. Derivado conforme a una de las reivindicaciones 1 a 5, caracterizado porque el producto de reacción se obtuvo bajo utilización de melamina, guanidina o etilendiamina, en especial melamina, como base nitrogenada.
7. Derivado conforme a una de las reivindicaciones 1 a 6, caracterizado porque el éster de ácido poliol-fosfórico se obtuvo bajo utilización de al menos un poliol-C_{4}-C_{6}, preferentemente pentaeritritol o sorbitol.
8. Procedimiento para la producción de un derivado de sal o aducto de éster de ácido fosfórico, o de una mezcla de los mismos, por reacción de al menos un poliol con pentóxido de fósforo y reacción del éster de ácido poliol-fosfórico así obtenido con al menos una base nitrogenada orgánica bajo formación de una sal o aducto de éster de ácido fosfórico, caracterizado porque se suspende la cantidad de pentóxido de fósforo necesaria para la esterificación en una cantidad del éster, o de la mezcla de esteres, a producir, seguidamente se añade a una temperatura en el intervalo de 20-180ºC la cantidad de poliol necesaria para la esterificación, y eventualmente agua, acto seguido se deja discurrir de manera esencialmente completa la reacción de esterificación, seguidamente se obtiene el producto y finalmente se policondensa con al menos un aldehído la sal o el aducto obtenidos por reacción de este producto con la base nitrogenada orgánica.
9. Procedimiento conforme a la reivindicación 8, caracterizado porque se añaden cantidades esencialmente estequiométricas de pentóxido de fósforo, poliol, y eventualmente agua.
10. Procedimiento conforme a la reivindicación 8 ó 9, caracterizado porque se añade poliol y eventualmente agua a una temperatura en el intervalo de 20-150ºC.
11. Procedimiento conforme a una de las reivindicaciones 8 a 10, caracterizado porque se completa la reacción de esterificación a por lo menos la temperatura de la adición de poliol y eventualmente agua, durante un tiempo de 1-6 horas.
12. Uso de un derivado conforme a una de las reivindicaciones 1 a 7, como apresto ignífugo y/o intumescente en piezas moldeadas en bruto de material sintético, sobre soportes porosos o en sistemas de pintura o recubrimiento.
13. Uso conforme a la reivindicación 12, como agente ignífugo para poliolefinas.
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