ES2242042T3 - Compuestos generadores de oxido de nigtrogeno para el tratamiento de infecciones subungueales. - Google Patents

Compuestos generadores de oxido de nigtrogeno para el tratamiento de infecciones subungueales.

Info

Publication number
ES2242042T3
ES2242042T3 ES02747613T ES02747613T ES2242042T3 ES 2242042 T3 ES2242042 T3 ES 2242042T3 ES 02747613 T ES02747613 T ES 02747613T ES 02747613 T ES02747613 T ES 02747613T ES 2242042 T3 ES2242042 T3 ES 2242042T3
Authority
ES
Spain
Prior art keywords
acid
nitrite
accordance
nail
formulations
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Lifetime
Application number
ES02747613T
Other languages
English (en)
Inventor
Nigel Benjamin
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
University of Aberdeen
Original Assignee
University of Aberdeen
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by University of Aberdeen filed Critical University of Aberdeen
Application granted granted Critical
Publication of ES2242042T3 publication Critical patent/ES2242042T3/es
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Lifetime legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61QSPECIFIC USE OF COSMETICS OR SIMILAR TOILETRY PREPARATIONS
    • A61Q3/00Manicure or pedicure preparations
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/04Nitro compounds
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K33/00Medicinal preparations containing inorganic active ingredients
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K47/00Medicinal preparations characterised by the non-active ingredients used, e.g. carriers or inert additives; Targeting or modifying agents chemically bound to the active ingredient
    • A61K47/06Organic compounds, e.g. natural or synthetic hydrocarbons, polyolefins, mineral oil, petrolatum or ozokerite
    • A61K47/08Organic compounds, e.g. natural or synthetic hydrocarbons, polyolefins, mineral oil, petrolatum or ozokerite containing oxygen, e.g. ethers, acetals, ketones, quinones, aldehydes, peroxides
    • A61K47/12Carboxylic acids; Salts or anhydrides thereof
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K47/00Medicinal preparations characterised by the non-active ingredients used, e.g. carriers or inert additives; Targeting or modifying agents chemically bound to the active ingredient
    • A61K47/30Macromolecular organic or inorganic compounds, e.g. inorganic polyphosphates
    • A61K47/32Macromolecular compounds obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds, e.g. carbomers, poly(meth)acrylates, or polyvinyl pyrrolidone
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K47/00Medicinal preparations characterised by the non-active ingredients used, e.g. carriers or inert additives; Targeting or modifying agents chemically bound to the active ingredient
    • A61K47/30Macromolecular organic or inorganic compounds, e.g. inorganic polyphosphates
    • A61K47/36Polysaccharides; Derivatives thereof, e.g. gums, starch, alginate, dextrin, hyaluronic acid, chitosan, inulin, agar or pectin
    • A61K47/38Cellulose; Derivatives thereof
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K8/00Cosmetics or similar toiletry preparations
    • A61K8/18Cosmetics or similar toiletry preparations characterised by the composition
    • A61K8/19Cosmetics or similar toiletry preparations characterised by the composition containing inorganic ingredients
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K9/00Medicinal preparations characterised by special physical form
    • A61K9/0012Galenical forms characterised by the site of application
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P17/00Drugs for dermatological disorders
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P31/00Antiinfectives, i.e. antibiotics, antiseptics, chemotherapeutics
    • A61P31/10Antimycotics
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P43/00Drugs for specific purposes, not provided for in groups A61P1/00-A61P41/00

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Birds (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Communicable Diseases (AREA)
  • Oncology (AREA)
  • Dermatology (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Medicinal Preparation (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
  • Saccharide Compounds (AREA)

Abstract

La utilización de componentes generadores de óxido de nitrógeno en la fabricación de un medicamento para el tratamiento o profilaxis de una infección subungueal, en que los componentes consistan en un nitrito y un ácido orgánico, cada uno de los cuales se aplique por separado del otro antes de su utilización.

Description

Compuestos generadores de óxido de nitrógeno para el tratamiento de infecciones subungueales.
La presente invención versa sobre la utilización de compuestos generadores de óxido de nitrógeno para el tratamiento de infecciones de las uñas de los dedos de las manos y de los pies.
Las infecciones en las uñas son comunes y, cuando son graves, pueden resultar dolorosas y desfigurantes, y afectan a la calidad de vida de los pacientes. Los hongos implicados en las infecciones de las uñas son principalmente los que causan el pie de atleta (o tinea pedis) que se extiende desde el espacio interdigital hasta la uña. La infección fúngica de la uña se denomina onicomicosis, a la que se conoce también con el nombre de tinea unguium, onicomicosis dermatofítica o "tiña" de la uña.
Los patógenos aislados con mayor frecuencia en la onicomicosis son los dermatofitos, en especial el Trichophyton rubrum (uñas de los dedos de los pies 56%, uñas de los dedos de las manos 36%) y el Trichophyton mentagrophytes (uñas de los dedos de los pies 19%, uñas de los dedos de las manos 11%). Las infecciones por levaduras son menos comunes, pero están normalmente asociadas con la Candida albicans (uñas de los dedos de los pies 10%, uñas de los dedos de las manos 30%).
Se calcula que al menos entre el 15 y el 20% de la población con edades comprendidas entre los 40 y los 60 años tiene onicomicosis, sufriendo esta situación entre un 25 y un 40% de las personas que tienen más de 60 años, y únicamente un 3% o menos de los que tienen menos de 18 años. Sin embargo, resulta difícil asignar una cifra precisa a la incidencia real de la onicomicosis, ya que al menos el 50% de los que la padecen no procuran asistencia médica.
La onicomicosis leve puede estar limitada simplemente a manchas u hoyitos blancos en la superficie de la uña, pero, en casos más avanzados de la enfermedad, los síntomas incluyen la hiperqueratosis del lecho de la uña, el engrosamiento de la uña, la decoloración y la onicolisis (separación de la uña de su lecho).
Hay muchos factores que predisponen a los pacientes a la onicomicosis, incluida la diabetes mellitus, el envejecimiento, la hiperhidrosis, la onicogrifosis, una lesión, una circulación periférica pobre y la inmunosupresión. Es más común en los hombres, y es rara antes de la pubertad y en mujeres premenopáusicas.
La onicomicosis es una enfermedad fúngica, y las condiciones que contribuyen al crecimiento de hongos tienden a fomentar el desarrollo de la onicomicosis. En consecuencia, el 80% de los casos afectan el hallux, o dedo gordo plantar, y están generalmente asociados con, por ejemplo, el calzado apretado y la sudoración excesiva, tales como las que se dan a menudo en las actividades deportivas. Sin embargo, las lesiones son también un factor etiológico significativo, especialmente en las uñas podales, resultando especialmente susceptible el dedo gordo del pie.
No está completamente esclarecido cómo se contrae la enfermedad, pero la onicomicosis es contagiosa. Las infecciones pueden proceder de la propagación a las uñas de los hongos de la piel, o directamente de otras personas con infecciones en la piel o en las uñas. En el caso de la infección de las uñas podales, el hongo del pie de atleta puede propagarse a la uña, mediando a menudo una lesión de la uña, lo que permite la entrada al hongo.
Los tratamientos para la onicomicosis, a pesar de lo generalizado de la enfermedad, son un tanto limitados, al ser la enfermedad muy resistente a la medicación tópica. Los tratamientos tópicos incluyen el Loceryl (amorolfina) y el Penlac (ciclopirox), pero la proporción de curaciones es baja (< 10%), y los tiempos de tratamiento largos (hasta de 12 meses), debido a la pobre penetración a través de la uña, al igual que a la escasa actividad contra los organismos causantes del trastorno.
Un problema especial en el tratamiento de la onicomicosis y otras infecciones de las uñas es que la infección está generalmente localizada en el lecho de la uña, o próxima a él, al igual que en la propia uña. Por eso, la infección está protegida del ataque externo por la propia uña que está desfigurando. El tratamiento puede incluir la eliminación de parte de la uña para poner al descubierto los organismos infecciosos, aunque no resulta deseable eliminar demasiada uña. Además, la duración del tratamiento es por lo general de hasta un año, o más.
En fechas recientes se han desarrollado tratamientos orales (terbinafina e itraconazole) que han logrado una proporción más elevada de curación (\sim 70%) y periodos de tratamiento más breves (12 - 16 semanas). Sin embargo, hay inquietud en cuanto a la seguridad de estas nuevas terapias orales, incluyendo cuestiones relativas a su toxicidad para el hígado, severas reacciones cutáneas e interacciones con otros medicamentos.
Por todo lo anterior, existe una necesidad de una terapia tópica o transungueal que proporcione tasas de curación similares o mejores que las de tales terapias orales, pero que conlleve menos incertidumbres relativas a su seguridad.
Sorprendentemente, ahora hemos descubierto que los óxidos de nitrógeno son capaces de penetrar la uña y son eficaces en el tratamiento de los organismos causantes de las infecciones subungueales.
Por lo tanto, en un primer aspecto, la presente invención presenta un preparado generador de óxido de nitrógeno para su utilización en el tratamiento de las infecciones subungueales.
El óxido nítrico (NO) es un producto fundamental de los compuestos de la invención, y se sabe perfectamente que está dotado de efectos antimicrobianos y para la curación de heridas [compárense la patente WO 95/22335, y Hardwick et al., (2001), Clin. Sci., 100, 395-400].
La aplicación tópica a la piel de preparados generadores de óxido nítrico resulta conocida en la especialidad en casos de tratamiento de infecciones cutáneas fúngicas, como la Tinea pedis (pie de atleta) [véase, por ejemplo, Weller et al, (J. Am. Acad. Dermatol., abril de 1998; 38(4): 559-563, XP002111730)], en el tratamiento de las infecciones víricas cutáneas [WO 99/44622] y en el tratamiento de situaciones en las que la vasoconstricción es el problema subyacente, como en el síndrome de Reynaud [véase, por ejemplo, Tucker et al., (Lancet, 354, 9191, 13 de noviembre de 1999, 1670-1675)].
La patente EP0630650 presenta una formulación tópica para el tratamiento local de los cambios en la piel y en la membrana mucosa. La formulación incorpora ácido nítrico acuoso, productos de reducción a base de nitratos y un ácido alcanoico rebajado.
El óxido nítrico se sintetiza en el cuerpo en el endotelio vascular y en las neuronas, al igual que en los macrófagos activados. Se observan niveles relativamente elevados de NO en el sudor. Aunque no se conoce con precisión cómo mata el NO los microorganismos, se especula que el NO sirve para alterar el ADN bacteriano, o bien que interfiere con la función de las enzimas bacterianas que contienen metales de transición.
El óxido nítrico, para usos terapéuticos, es fácil de producir mediante la reacción de un nitrito con un ácido, en especial de un nitrito inorgánico con un ácido orgánico. Esto da por resultado la producción de la forma molecular del ácido nitroso, que se disocia con facilidad en una molécula de agua y una molécula de trióxido de dinitrógeno, la cual, a su vez, de disocia para formar NO y dióxido de nitrógeno. Las reacciones se muestran a continuación.
NO_{2} + H^{+} \rightleftharpoons HNO_{2}
2HNO_{2} \rightleftharpoons N_{2}O_{3} + H_{2}O
N_{2}O_{3} \rightleftharpoons NO + NO_{2}
Aunque el N_{2}O_{3} es un compuesto intermedio en esta reacción, existe evidencia de que es capaz de mantener una existencia independiente, y de que puede ser responsable al menos en parte de los efectos fungicidas asociados con los preparados de la presente invención.
En presencia de un agente reductor, tal como el ácido ascórbico, es más eficiente la reacción del trióxido de dinitrógeno para formar NO, y puede representarse, por ejemplo, de la siguiente manera:
N_{2}O_{3} + C_{6}H_{8}O_{6} \rightarrow 2NO + H_{2}O +C_{6}H_{6}O_{6}
El ácido nitroso puede generarse con facilidad, por ejemplo, mediante la acción de un ácido sobre un nitrito, en especial cuando la sal resultante sea insoluble.
Obsérvese que aunque en la presente invención puede emplearse cualquier fuente adecuada de óxidos de nitrógeno, en especial los capaces de proporcionar al menos una fracción de NO, por lo general se prefiere que los óxidos de nitrógeno que se generen se atengan a una o varias de las reacciones anteriores.
Las formulaciones de la presente invención pueden ser cualesquiera que sean adecuadas para proporcionar óxidos de nitrógeno. En un ejemplo de realización, lo ideal es que la proporción de NO generada por los preparados de la presente invención alcance al menos el 50%, o, mejor aún, el 80% como mínimo. En el caso de que el único ácido utilizado sea un ácido reductor, entonces la proporción puede elevarse a cualquier cifra hasta llegar a un contenido del 100% de NO en los óxidos de nitrógeno generados.
Por "generación de óxido de nitrógeno" debe entenderse que las formulaciones de la presente invención sirven para liberar óxido de nitrógeno in situ, o sea, en la ubicación en la que se apliquen, que por lo general será sobre una uña infectada. En su forma más simple, y en un ejemplo de realización, esto puede consistir en una pomada o gel, o, en realidad, en cualquier otro vehículo tópico que sea apropiado, en que se haya disuelto NO gaseoso, por ejemplo, y que, una vez aplicado a la uña, libere NO.
Dado que únicamente se requieren cantidades muy pequeñas de óxidos de nitrógeno para que este tratamiento resulte eficaz, carece de importancia que el gas escape en algún otro sitio que no sea la entreuña, o que en realidad únicamente penetren la uña pequeñas cantidades, o que la cantidad de óxido de nitrógeno resulte atenuada en su paso por la uña, siempre y cuando suficientes óxidos de nitrógeno alcancen el lugar de la acción para que tengan un efecto fungicida o inhibidor.
Aunque el NO y sus precursores son por lo general compuestos de duración fugaz, con vidas medias que pueden llegar a ser solamente de unos segundos, hemos establecido que pueden pasar a través de las uñas humanas en cantidades suficientes para tratar infecciones subungueales. Esto resulta tanto más sorprendente, puesto que no solamente puede llevar varias horas antes de que haya evidencia alguna de que el NO u otros óxidos de nitrógeno atraviesen la uña, sino que, una vez que empiezan a liberarse NO u otros óxidos de nitrógeno, la liberación puede continuar durante hasta 10 horas, o aún más. Sin estar atados a la teoría, parece que la uña actúa a modo de depósito, o almacén, y que adsorbe y absorbe el NO o su precursor. El NO o el precursor atraviesan la uña, y al otro lado se liberan el NO y otros óxidos de nitrógeno. Dada la corta vida de estos gases, es posible que estén interactuando con las proteínas de la uña, y difundiéndose lentamente a su través.
Aunque se conoce que el NO tiene un efecto antifúngico, no está claro que sea necesariamente el NO lo que penetra la uña, y puede ser que el NO sea simplemente regenerado una vez que el precursor haya atravesado la uña. De hecho, los preparados para producir grandes cantidades de NO no tienen necesariamente el mayor efecto en la presente invención. Sin estar atados a la teoría, es posible que no resulte ventajoso generar eficiente y rápidamente NO en la superficie de la uña, puesto que el NO, debido a su breve vida media, pueda no difundirse en cantidad a través de la uña. En vez de eso, parecen más eficientes aquellas composiciones que toman más tiempo para generar NO en lo que respecta al transporte a través de la uña del elemento fungicida, ya sea ese elemento NO u otro óxido de nitrógeno.
En esencia, los preparados de la invención que contienen únicamente ácido ascórbico u otro ácido reductor similar y un nitrito tienden a producir grandes cantidades de NO con rapidez. Aunque la uña es un tanto porosa, si el NO se produce con demasiada rapidez puede haber un tiempo insuficiente para que la uña adsorba gran parte del NO producido, y los experimentos demuestran que estos preparados están asociados con un flujo global inferior de NO a través de la uña.
El nitrito de plata es capaz de producir NO en presencia de ácidos, pero tiene una eficacia relativamente baja, de modo que no se le considera idóneo. Sin embargo, se descubrió que tanto el nitrito de sodio como el nitrito de potasio reaccionan con los ácidos acético, cítrico, maleico y málico, por ejemplo, para producir zonas de inhibición en las pruebas de fungicida.
Se descubrió que los niveles de éxito en la erradicación del micelio fúngico para los nitritos de sodio y de potasio, cuando se combinan con los ácidos acético, cítrico, maleico o málico, era similar, produciendo todos ellos grandes zonas de inhibición. De modo similar, se descubrió que los experimentos realizados con esporas mostraban efectos antifúngicos similares para las mismas mezclas de ácidos y nitritos. Los descubrimientos generales fueron que las disoluciones producían mayor actividad antifúngica que las cremas, mientras que se descubrió que los micelios eran más susceptibles a los efectos antifúngicos que las esporas. Sin embargo, las cremas por lo general producen óxido de nitrógeno durante más tiempo, lo que puede suponer una ventaja cuando se desee prolongar la generación de NO u otro óxido de nitrógeno en la superficie de la uña para potenciar la penetración a través de la uña.
La cantidad de NO producida por las mezclas de ácidos y nitritos no se corresponde necesariamente con el tamaño de la zona de inhibición, aunque hay una correlación general con la cantidad global de óxidos de nitrógeno producidos. Por ejemplo, las disoluciones de ácido ascórbico y nitrito que producían grandes cantidades de NO únicamente tenían una actividad antifúngica modesta en algunas pruebas, mientras que las combinaciones de nitrito potásico y de ácido málico producen únicamente la mitad, aproximadamente, de la cantidad de NO que el ácido cítrico, y, pese a ello, los tamaños de las zonas de inhibición no fueron necesariamente nada menores.
La liberación diferida de óxido de nitrógeno desde el otro lado de la uña resulta particularmente útil, ya que por lo general requiere al menos 5 minutos de exposición a la sustancia activa para lograr la muerte del hongo. La tasa más alta de eliminación se observa con aproximadamente unos 30 minutos, aunque la actividad antifúngica por lo general continúa aumentando hasta 2 horas tras la exposición al gas activo.
El preparado generador de óxido de nitrógeno puede adoptar cualquier forma que resulte apropiada. Sin embargo, debe observarse que, de cara a la activación de la generación de óxidos de nitrógeno, los reactivos deberían mantenerse aparte hasta que en efecto se requiera el óxido de nitrógeno. Aunque, por lo general, esto es lo ideal, no resulta necesariamente imprescindible que se dé. Por ejemplo, puede formarse un parche oclusivo con un gel, o una matriz, en los que se carguen los ingredientes generadores del óxido de nitrógeno, estando a continuación protegido el parche por un envoltorio adecuado para evitar el escape gaseoso.
En un parche semejante, lo ideal es que la matriz o el gel sean adhesivos, y que la fuerza de adherencia sea suficiente para sobreponerse a cualquier tendencia que tenga el óxido de nitrógeno a escapar y salirse del envoltorio, aunque debe notarse que la fuerza del adhesivo no debería ser tal que el envoltorio no pueda quitarse de forma satisfactoria para permitir la aplicación del parche. Además, es preferible suministrar en el parche o en la matriz de estabilizantes adecuados, tales como agentes queladores para prolongar la vida del NO o para reducir la velocidad a la que se produce. Además, dado que el NO es más soluble en sustancias no acuosas y lipídicas, la adición de tales sustancias al tratamiento puede prolongar la actividad y la transferencia del NO a la uña y lecho ungueal afectados.
No obstante, los preparados que ya contienen NO libre no resultarán estables generalmente durante mucho tiempo, y deberían ser usados por los pacientes lo antes posible tras su preparación.
Lo ideal es proporcionar los preparados de la presente invención en partes múltiples. Cada una de estas partes, por separado, puede consistir en activos o reactivos, que, al mezclarse, sirven para generar óxidos de nitrógeno. Por ello, un primer preparado puede incorporar un nitrito adecuado suministrado en un vehículo apropiado. Un segundo preparado puede incorporar un ácido adecuado. A continuación pueden mezclarse los dos preparados, y lo ideal es que se mezclen de forma íntima, y luego aplicarse a la uña infectada, o pueden mezclarse in situ. Aunque por lo general se desea minimizar el número de componentes que es necesario mezclar para lograr el preparado final generador de óxido de nitrógeno, debe observarse que pueden suministrarse en un número cualquiera. En particular, puede ser preferible facilitar, por ejemplo, un tercer compuesto que contenga un ácido reductor. Sin embargo, cuando se usa un ácido reducido, tal como el ascorbato, suele ser preferible usarlo por sí solo como ácido, o suministrarlo conjuntamente con el ácido primario en un preparado aparte del nitrito.
El componente con nitrito puede agregarse en una variedad de excipientes, incluyendo, por ejemplo, el Eudragit L100, el carbopol, la carboximetilcelulosa, o la hidroximetilcelulosa, y el componente ácido puede agregarse en otro excipiente adecuado, tales como el carbopol, la carboximetilcelulosa, la hidroximetilcelulosa, la metilcelulosa o en una base acuosa. Otros excipientes, como el alcohol polivinílico, el glicol de propileno, la polivinilpirrolidona (povidona), la gelatina, la goma guar, y la goma laca tienen su lugar para contribuir a la formación de películas, útiles para mantener el preparado in situ.
En especial, los preparados adecuados para introducir sustancias que atraviesen la dermis y el stratum corneum pueden no resultar normalmente apropiadas para la uña, ya que la uña es, de hecho, una sustancia hidrófila, mientras que el stratum corneum es normalmente hidrófobo. Por eso, puede ser mejor que las sustancias iónicas e ionizables fácilmente solubles en agua logren traspasar la uña, y se prefieren los excipientes que fomentan esto.
Por lo general, es mejor utilizar formulaciones de base acuosa para contribuir a la penetración. Tales formulaciones pueden ser disoluciones fáciles de extender, pero, dado que parece que resulta óptima una cierta duración mínima de exposición de la uña al NO y/u otros óxidos del nitrógeno, suele preferirse por lo general que cualquier generación de óxidos de nitrógeno no acabe con demasiada celeridad para permitir así tiempo suficiente para que se dé la asimilación por la entreuña, y se prefiere normalmente que las formulaciones tengan la forma de geles, cremas, lociones, pomadas u otra forma espesa, tal como las lacas. Pueden lograrse un adecuado espesamiento y otras características mediante la utilización de excipientes adecuados, como se ha descrito con anterioridad. Por ejemplo, se ha demostrado que el Eudragit tiene la capacidad de alterar el perfil de liberación de los óxidos de nitrógeno de la formulación.
En un ejemplo de realización ideal, la composición consiste en preparados acuosos separados de un ácido orgánico y de un nitrito. Aún mejor es que cada preparado esté en forma de gel, loción, pomada o tintura que resulte adecuado para mezclarlo con el otro, que también se escoge de un grupo similar. Se prefiere en especial que uno o ambos preparados incorporen un excipiente adecuado para retardar la liberación de óxidos de nitrógeno al mezclarse. En el caso del nitrito, un excipiente idóneo es el Eudragit, por ejemplo el Eudragit L100. Otros excipientes adecuados para ambos son los que se han puesto como ejemplo anteriormente.
Los excipientes escogidos pueden tener por objeto simplemente retardar la liberación del óxido, pero por lo general poseerán también cualidades espesantes, siendo determinada por lo general la cantidad del excipiente por la cantidad necesaria para proporcionar un gel adecuado. Esto puede variar dentro de unos límites perfectamente conocidos, como puede determinarse y reconocerse con facilidad por parte de las personas versadas en la especialidad. No obstante, a modo de guía, las cantidades adecuadas pueden variar entre el 1% y el 40%, aunque se da una gran disparidad entre distintos excipientes. Por lo general, los excipientes ideales necesitan ser usados solamente en cantidad de entre un 2% y un 10%, como, digamos, del 3% al 5%, mientras que los usados principalmente para la gelificación se usarán en cantidades adecuadas para conseguir tal fin, ya se usen en combinación, o por separado. Por ejemplo, el glicol de polietileno se usa debidamente como agente que aumenta la viscosidad en cantidades que oscilan entre el 10% y el 50%, pero más preferentemente entre el 20% y el 35% peso/volumen. Los agentes espesantes adecuados incluyen los carbopoles y los derivados de la celulosa, y los tales se emplean típicamente en cantidades que oscilan entre el 2% y el 10%, dependiendo de la naturaleza de la formulación requerida. Una formulación ideal es un gel fácil de extender.
Debe observarse que los preparados de la invención pueden incorporar otros componentes, según convenga, tales como antioxidantes, conservantes, colorantes y perfumes, al igual que agentes activos superficiales y/o agentes penetrantes, según sea pertinente, aunque las combinaciones acuosas de nitrito y ácido son perfectamente capaces de suministrar óxidos de nitrógeno a través de la uña sin necesidad alguna de tales componentes adicionales.
Aunque la presente invención se ilustra aquí por lo general con respecto a dos formulaciones que se mezclan para proporcionar el preparado final generador de óxido de nitrógeno, debe observarse que tales referencias incluyen las alusiones a más de dos formulaciones, a menos que resulte obvio o se indique lo contrario.
Los preparados de la presente invención pueden incorporar cualquier vehículo apropiado para realizar mezclas. Lo que es importante es que el ácido y el nitrito, o el precursor del nitrito, sean capaces de reaccionar de tal modo que se generen los óxidos de nitrógeno deseados. Por ello, al menos una de las formulaciones iniciales que han de dar el preparado final debería idealmente incorporar un componente acuoso para permitir que tenga lugar la reacción generadora de óxido de nitrógeno. Aún mejor sería que las dos formulaciones iniciales incorporasen componentes acuosos para facilitar la mezcla de los ingredientes, aunque, cuando se desee que los ingredientes reaccionen lentamente, la cantidad de agua puede minimizarse en una o ambas formulaciones.
No existe restricción alguna en cuento a los tipos de los preparados iniciales que puedan mezclarse para lograr el preparado final, siempre que el preparado final sirva para generar óxidos de nitrógeno. A este respecto, y en todo el documento, debe observarse que la referencia a "óxidos de nitrógeno" incluye la referencia al NO al 100%, aunque esto no resulte necesariamente deseable ni sea lo ideal.
Por ejemplo, los preparados iniciales pueden estar en cualquier forma adecuada, como, por ejemplo, líquida, gel o sólida, aunque, cuando uno sea sólido, entonces lo mejor es que el otro sea líquido o tenga forma de gel. En la categoría de líquido se incluyen las disoluciones, las suspensiones y los coloides, y tales consideraciones se aplican también a los geles, que por lo general abarcan cualquier estado entre líquido y sólido.
Más en concreto, los geles incluyen tales estados como las cremas, las pomadas, las tinturas, las ceras y las lociones, aunque estas últimas pueden cuadrar en el epígrafe de líquidos, dependiendo de las propiedades de las mismas. Debe observarse que no hay ninguna exclusión específica, siempre que el líquido, el líquido-gel en fase sólida sirva de vehículo del ingrediente activo.
Los vehículos sólidos pueden incluir matrices en parches, por ejemplo, o ceras de cadena más larga.
Los preparados iniciales pueden ser mezclados debidamente, ya sea antes de la aplicación o in situ, para dar lugar al preparado final para generar óxidos de nitrógeno. Tales mezclas pueden ser, por ejemplo, sencillas mezclas gel/gel que pueden luego aplicarse a la uña y dejarlas actuar. Pueden también consistir en dos líquidos que, conjuntamente, forman un gel, laca, sólido o tintura, y, de modo similar, dos geles, o un líquido y un gel, pueden servir para solidificar, formar una laca, o bien formar un entorno protector para generar, mantener y administrar óxidos de nitrógeno.
En un ejemplo de realización idóneo, puede aplicarse un gel a la uña y luego se aplica sobre el gel, a modo de emplasto, un parche dotado de una matriz que contenga el otro ingrediente activo, y, una vez en contacto, los ingredientes activos interactúan lentamente para generar óxido de nitrógeno.
En otro ejemplo de realización idóneo, los ingredientes activos pueden administrarse a modo de tinturas o lacas. Un componente, el nitrito por ejemplo, puede aplicarse con facilidad y dejarse secar, y a continuación pintarse el segundo encima. El agua que hay en el segundo permite que tenga lugar la reacción. Si se desea, puede emplearse un disolvente de secado rápido, como el alcohol o el acetato, aunque una ventaja de la presente invención es que no son necesarios tales disolventes y potenciadores de la permeabilidad. Sin embargo, puede resultar deseable facilitar ingredientes de una película en los preparados aparte, de modo que se dé, por ejemplo, una reacción de polimerización al efectuar la mezcla. Puede proporcionarse un catalizador en un preparado, mientras que puede suministrarse una selección de monómeros polimerizables en el otro. De forma alternativa, la evaporación del disolvente puede permitir que un polímero del preparado se gelifique o endurezca aún más.
La fase de generación de óxido de nitrógeno de los preparados de la invención va decreciendo, por lo general, a lo largo de dos o tres horas, y frecuentemente menos, aunque el efecto de penetración en la uña proporciona óxidos de nitrógeno al otro lado de la uña por mucho más tiempo, y a menudo hasta que de hecho cesa la producción de óxido. Durante la producción de óxido, es preferible mantener in situ el preparado mezclado, lo que puede lograrse mediante el endurecimiento del preparado. De manera alternativa, puede resultar deseable proteger la uña, por ejemplo, con un vendaje oclusivo.
En otro ejemplo de realización idóneo, la matriz del parche o emplasto es no acuoso, sino hidrófilo, y contiene una mezcla de los principios activos en forma sustancialmente seca. En este caso, la expresión "forma seca" puede incluir cristales que incorporen agua de cristalización, por ejemplo. Por ello, aunque los dos ingredientes activos están presentes en la matriz del parche o emplasto, no pueden reaccionar en ausencia de cantidades adecuadas de agua que actúe como disolvente para proporcionar un entorno reactivo. Cuando se desee aplicar el parche o emplasto, puede quitarse cualquier envoltorio protector y puede aplicarse una cantidad de agua adecuada, como algunas gotas, a la matriz para activar los ingredientes activos. A continuación el parche activado puede aplicarse a la uña para permitir que los óxidos de nitrógeno generados actúen.
Este principio de suministrar un preparado sustancialmente seco al cual se añade agua puede también aplicarse a otros preparados. En tales casos, debe observarse que el término "seco" se aplica al contenido en agua libre, de modo tal que, aunque el preparado pueda ser, por ejemplo, un gel, el contenido en agua sea extremadamente bajo, del orden del 1%, o aún menor. Es preferible que tales preparados sean sustancialmente anhidros.
Los ingredientes activos de los preparados de la presente invención pueden estar presentes en cualquier cantidad adecuada, como resultará evidente a los versados en la especialidad. En general, es preferible que la cantidad de nitrito sea aproximadamente del 0,5 al 30%, en peso, del preparado final. Aún mejor es que la cantidad de nitrito, o de su precursor, sea del 1 al 20% y, especialmente, del 1 al 15%, o, mejor, del 5 al 15%. Unos límites ideales oscilan entre el 1 y el 10%, o entre el 2 y el 10%. Normalmente son preferibles concentraciones más elevadas, y resulta ideal una concentración mínima del 8 - 10%. En las cremas, lociones y geles, se prevé que el límite superior es el 13,5%, aunque una formulación adecuada puede permitir niveles más elevados.
Por lo general, resulta preferible que los preparados de la presente invención se suministren en modo de dos geles acuosos, dos lociones o dos cremas. Lo ideal es que uno contenga ácido cítrico a una concentración de entre el 0,5% y el 20%, como, por ejemplo, el 0,75%, el 2,25%, el 4,5%, el 9% y el 13,5% en peso, y que el otro contenga nitrito sódico, como se ha descrito con anterioridad, por ejemplo, al 0,5%, 1,5%, 3,0%, 6% o 9% en peso. Las concentraciones ideales están en torno al 10% para cada componente activo, lo que proporciona un exceso adecuado de ácido. También resulta preferible que ambos componentes activos estén presentes en al menos un 2%, o mejor un 5% o más, en peso para proporcionar una dosis efectiva de óxidos de nitrógeno que deban traspasar la uña. En un ejemplo de realización idóneo, el ácido está presente en una cantidad del 13,5% y el nitrito está al 9%, mientras que, en otra, cada uno está presente en cantidades en torno al 10%. El ácido ideal es el ácido cítrico, mientras que el nitrito ideal es el nitrito sódico.
Los geles, lociones o cremas pueden ser mezclados en cualquier cantidad adecuada, por el paciente, por ejemplo, para cubrir la parte afectada de la uña o uñas de la mano o del pie. Las cantidades adecuadas de cada gel, loción o crema pueden estar entre los límites de 0,05 a 1 g, o mejor entre de 0,1 a 0,5 g, reaccionando los componentes para producir óxidos de nitrógeno.
Es preferible que el ácido esté presente al menos en cantidades estoiquiométricas con respecto al nitrito o a su precursor. Aún mejor es que el ácido esté presente en un exceso estoiquiométrico, lo bastante para garantizar un entorno acidulante para que una cantidad suficiente de nitrito genere óxidos de nitrógeno. Aunque no es necesario que la totalidad del nitrito genere óxidos de nitrógeno, es normalmente ineficiente permitir que demasiado nitrito quede sin reaccionar, y resulta preferible que la mayor parte del nitrito se convierta en óxidos de nitrógeno.
Por lo general, resulta preferible que el ácido esté presente en una cantidad suficiente para que el preparado final tenga un pH de 5, o inferior, especialmente un pH de 4, o inferior. Sin embargo, la reacción generadora de óxido de nitrógeno puede tener lugar con valores de pH superiores, y un pH de 5,5 o incluso de 6 puede resultar aceptable, en especial en presencia de un exceso de ácidos reductores, de modo que debe observarse que el pH de la composición final no forma parte esencial de la presente invención.
No hay restricción alguna en cuanto al nitrito, salvo que sea en general farmacéuticamente aceptable. Este requisito ni siquiera es una consideración fundamental, ya que los preparados finales se aplicarán, por lo general, a la uña del paciente, de modo que el contacto dérmico se minimiza, minimizándose así, en consecuencia, la exposición sistémica potencial. No obstante, por consideraciones de seguridad, es preferible que los nitritos, o sus precursores, sean seguros, en general, para la administración tópica.
La naturaleza del nitrito, para simplificar, será generalmente inorgánica y soluble en agua, al menos en parte. Los ideales son los nitritos de metales alcalinos y los nitritos de metales alcalinotérreos, aunque pueden usarse también otros nitritos apropiados, como los compuestos de metales de transición, según su adecuación, sobre todo su solubilidad. En particular, son preferibles los compuestos de sodio, potasio, magnesio y bario, prefiriéndose normalmente los compuestos de sodio y potasio desde un punto de vista de costes y de disponibilidad.
Los agentes acidulantes adecuados incluyen los ácidos inorgánicos, pero, debido a su inadecuación farmacéutica general, no son normalmente los más idóneos. Por ello, resultan más preferibles los ácidos orgánicos, en especial los capaces de formar una disolución con agua que dé un pH de 4 o menos. Tales ácidos incluyen el ácido fórmico, el ácido málico, el ácido maleico, el ácido acético, el ácido láctico, el ácido cítrico, el ácido benzoico, el ácido tartárico y el ácido salicílico, y debe observarse que esta lista es incluyente, no excluyente. Otros ácidos adecuados incluyen el ácido ascórbico y el ascorbil palmitato que no forman necesariamente tales disoluciones acidulantes, pero que son ácidos reductores y presentan la ventaja de aumentar la cantidad de NO generado, y que pueden también servir para estabilizar el NO, una vez generado. Debe observarse que la referencia a los ácidos que aquí se hace incluye una referencia a cualquier forma de ácido apropiado para proporcionar una disolución acuosa del ácido, bien con agua sola, o bien, preferentemente, con un agente desprotector fisiológicamente aceptable, que puede estar presente inicialmente en la disolución o preparado con el nitrito, antes de la mezcla. Ejemplos de formas adecuadas incluyen las formas hidratadas y anhidras del ácido, tal como el ácido cítrico monohidratado y su forma anhidra.
Debido a las cualidades ventajosas de los ácidos reductores, en un ejemplo de realización es preferible proporcionar un ácido reducctor aparte del ácido primario cuando se forme la composición final. Las proporciones adecuadas están entre el 5% y el 200% del ácido primario, siendo preferibles los límites entre el 5% y el 150%, y aún más entre el 5 y el 40% del ácido primario, y, más en especial, entre el 10 y el 20%.
La presente invención también incluye la utilización de compuestos generadores de óxido de nitrógeno en la fabricación de un medicamento para el tratamiento o profilaxis de una infección subungueal.
Debe observarse que la presente invención incluye juegos de partes que incorporan preparados como los definidos aquí. En particular, en un ejemplo de realización idóneo, la presente invención presenta un juego que incorpora un preparado acuoso de un nitrito y un preparado acuoso de un ácido orgánico, que van por separado, siendo los dos preparados adecuados para aplicar a una uña que deba ser tratada de tal modo que el nitrito y el ácido puedan reaccionar para liberar óxidos de nitrógeno que penetren en la uña. Lo ideal es que los preparados vayan en concentraciones y/o formas como se describen en el presente documento, especialmente como lociones, geles, cremas o lacas, y que se suministren debidamente en recipientes susceptibles de volver a taparse de modo que cada juego pueda proporcionar dosis o aplicaciones múltiples.
Cualquier forma de infección subungueal puede ser tratada usando preparados de la presente invención. Sin embargo, por lo general es preferible para tratar la onicomicosis.
Las duraciones adecuadas de tratamiento por lo general serán determinadas fácilmente por parte del médico especialista. Sin embargo, por lo general es preferible seguir el tratamiento hasta que se logre bien una cura real, o bien una cura clínica completa. En el primer caso, los organismos causantes mueren, pero la uña puede seguir desfigurada, ya que las uñas de los dedos de las manos pueden requerir 6 meses para crecer, mientras que las uñas de los dedos de los pies pueden requerir hasta un año. Se logra una cura clínica cuando la uña afectada no muestra signos adicionales de infección y, como esto depende del crecimiento de la uña, puede llevar bastante más que la cura real.
Es preferible, en general, seguir el tratamiento durante al menos dos meses, o mejor tres meses, y en especial entre 3 y 6 meses. En realidad, nuestras pruebas indican que es probable que los organismos causantes mueren a los pocos días del comienzo del tratamiento, de modo que un tratamiento de una semana puede ser suficiente, en especial si los preparados se aplican dos o tres veces por día, por ejemplo. Se prevé que un régimen de tratamiento de tres meses sea adecuado para efectuar una curación, permitiendo esto además que el paciente sea capaz de observar que le sale una uña sana. Sin embargo, debe observarse que el tratamiento puede continuarse todo lo que se desee, por ejemplo, hasta que se logre la curación clínica, que puede llegar a 14 meses o más, dando lugar a la curación y al crecimiento de la uña.
Las dosis y las cantidades de los preparados que deben aplicarse pueden depender de parámetros tales como la edad y el peso del paciente, pero, en especial, pueden depender aún más de las dimensiones, tales como el espesor y el área, de la uña del receptor, y serán determinadas fácilmente por el médico especialista. Es una ventaja de la presente invención que solamente hacen falta pequeñas cantidades de óxidos de nitrógeno para que resulten efectivas, de modo que no es necesariamente un requerimiento que haya recetas diferentes para distintos pacientes, y puede usarse un solo tipo de formulación para todos los pacientes. Sin embargo, pueden usarse diferentes grados de concentración, tales como, por ejemplo, formulaciones productoras de más cantidad de óxido para condiciones persistentes en los dedos de los pies, y formulaciones de menor concentración para los dedos de las manos. La concentración no tiene relación necesariamente con la cantidad de óxidos producidos, pero puede igualmente relacionarse con el tiempo que son generados los óxidos por un preparado dado.
Administrar los preparados de la invención dos o más veces al día, preferentemente dos o tres veces al día, forma un ejemplo de realización ideal de la invención. Esto puede suponer, en efecto, una contribución de los niveles de óxidos de nitrógeno en la zona infectada de la uña más o menos en el momento en que el efecto de la dosis anterior se agote. Pueden elegirse las dosis para que se mantenga una transferencia continua de óxidos de nitrógeno a través de la uña, o una transferencia discontinua, según se desee.
Los preparados de la presente invención pueden hacerse de cualquier modo adecuado. Cuando los preparados incorporan componentes acuosos, suele ser preferible disolver en agua, o en una formulación acuosa, los ingredientes activos, que pueden luego mantenerse aparte de los otros ingredientes activos hasta que sea necesario. Por lo general, cualquier excipiente podrá añadirse después de la disolución del ingrediente activo primario. Las formulaciones secas pueden formarse sustancialmente completas, salvo la adición de agua, que se añade cuando se desee activar la composición.
Cuando el preparado final consista en líquidos o geles, éstos pueden aplicarse por cualquier medio que sea adecuado, incluyendo la mezcla manual. Otros medios pueden incluir una jeringuilla de doble cuerpo o un aplicador de accionamiento dual, por ejemplo, en que la mezcla final se haga con el dedo o una espátula, o mediante otros instrumentos que sean apropiados.
Debe observarse que los siguientes Ejemplos no son limitadores en lo que a la presente invención se refiere. Los Ejemplos hacen referencia a los dibujos adjuntos, en los que:
La Figura 1 ilustra una prueba usada para medir las zonas de inhibición;
la Figura 2 muestra la constitución de una célula de Franz usada para medir la evolución de los óxidos de nitrógeno a partir de los preparados de la invención;
la Figura 3 muestra la producción de NO con respecto al tiempo, a partir de una selección de agentes gelificantes que contienen nitritos y ácidos;
la Figura 4 muestra las zonas de inhibición para ciertas formulaciones en forma de disoluciones y de gel;
la Figura 5 muestra las zonas de inhibición, para ciertas formulaciones investigadas, en presencia de agentes reductores;
la Figura 6 muestra las zonas de inhibición, para ciertas formulaciones investigadas, en presencia de \alpha-tocoferol y de otros agentes reductores;
\newpage
la Figura 7 muestra la máxima media de las concentraciones de NO y NO_{2}/NO_{3} producidas por diversas formulaciones;
la Figura 8 muestra el tiempo medio para alcanzar la producción máxima de NO a partir de las diversas formulaciones investigadas;
la Figura 9 muestra la cantidad de NO que atravesó una uña a partir de disoluciones con 10% de ácido y 10% de nitrito en un periodo de 18 horas;
la Figura 10 muestra la cantidad de NO que atravesó una uña a partir de disoluciones con 5% de ácido y 5% de nitrito en un periodo de 18 horas;
la Figura 11 muestra el sistema utilizado para medir las cantidades de NO que atraviesan la uña en las Figuras 9 y 10;
la Figura 12 muestra la cantidad de NO que atravesó una uña a partir de una disolución con 10% de ácido ascórbico y 10% de nitrito en un periodo de 18 horas; y
la Figura 13 muestra la constitución de una célula de Franz usada para medir las zonas de inhibición logradas por los preparados de la invención aplicados a una uña humana.
Ejemplo de método 1
Modelo analítico in vitro para explorar las formulaciones productoras de gas
El método para ensayar la zona de eficacia en la eliminación obtenida por diversas cremas fue el presentado en la Figura 1. La clave muestra los componentes de la prueba. Un tapón de un tubo Eppendorf de 2 ml se metió en una capa de agar dextrosa de Sabouraud, y la superficie de agar se recubrió de esporas de A. niger. Se usaron esporas de Aspergillus niger, puesto que se sabe que son mucho más resistentes a la actividad antimicrobiana que el micelio. Los platillos de Petri o bien se incubaron a continuación para obtener un micelio, o se usaron de inmediato para comprobar la capacidad de matar esporas de las mezclas de la invención. Las mezclas de la invención se colocaron en el tapón del tubo Eppendorf y se agitaron 10 veces con el extremo de una pipeta. A estos platillos de pruebas también se los denomina aquí zona de pocillo de las planchas de inhibición. Cada formulación fue comprobada tres
veces.
Esta técnica proporciona resultados excelentes, ya que la mezcla productora de NO no llega a estar en contacto con el agar, y los controles mostraron que no había inhibición del crecimiento junto al pocillo vacío. Esta verificación es también sensible.
Los controles usados fueron los siguientes:
i)
un tapón Eppendorf vacío, únicamente en agar dextrosa de Sabouraud;
ii)
0,1 ml de nitrito sódico (10%) en un tapón Eppendorf;
iii)
0,1 ml de ácido cítrico (13,5%) en un tapón Eppendorf;
iv)
0,1 ml de nitrito sódico (9%) en un tapón Eppendorf; y
v)
0,1 ml de ácido cítrico (10%) en un tapón Eppendorf.
No se observó ninguna inhibición al crecimiento en ninguno de los controles.
Ejemplo de método 2
Organismo indicador
Los dermatofitos asociados con la onicomicosis son organismos de crecimiento lento que precisan un mínimo de 5 días para producir una capa completa de proliferación en una plancha de agar dextrosa de Sabouraud incubada a 25ºC. Éste es un factor limitante a la hora de explorar las formulaciones activas, ya que lleva como mínimo una semana producir un juego de resultados. Por lo tanto se decidió que, por lo general, convenía usar un organismo indicador de crecimiento más rápido para evaluar la efectividad de las formulaciones, aunque la efectividad de algunos preparados fue confirmada en la T. rubrum. El organismo escogido fue el hongo Aspergillus niger, organismo usado a menudo para monitorizar la eficiencia de conservación y antimicrobiana de las formulaciones cosméticas y
tópicas.
Se usó el A. niger como organismo indicador de los hongos asociados con la onicomicosis, y las pruebas se desarrollaron tanto sobre las esporas del hongo como sobre el micelio. Cuando se usa el micelio, la zona de eliminación queda indicada por la ausencia de desarrollo de las esporas del hongo (negras/marrones), mostrando una zona blanca la inhibición del crecimiento. En planchas con esporas de hongo, la inhibición del crecimiento es indicada por la falta de desarrollo del micelio (blanco/crema), de modo que únicamente se ve el agar.
Ejemplo de método 3
Detección de NO
El NO producido fue medido usando un detector de NO de WPI (World Precision Instruments, Inc.). Las mediciones de NO precisan ser efectuadas en un entorno acuoso cuando se utiliza este sensor, y los experimentos se adaptaron para acomodarse a este requerimiento. Estos dispositivos tienen también la capacidad de monitorizar la producción de NO_{2}/NO_{3} mediante la adición de productos químicos y pequeñas modificaciones en los métodos.
Se montó y se colocó una célula de Franz sobre un agitador magnético a temperatura ambiente con el agua desionizada en el receptáculo inferior dotado de un cebo magnético para garantizar la dispersión del gas que penetra en la membrana. Se impregnó un disco filtro de papel de ½ pulgada (13 mm) con un compuesto de nitrito sódico de la formulación productora de NO. El disco impregnado se colocó en el compartimiento superior de la célula de Franz encima de la membrana antes de derramar sobre él con una pipeta un volumen igual de ácido cítrico. La cantidad de NO producido fue monitorizada usando una sonda WPI para NO. El experimento se montó como se ilustra en la Figura 2.
Una vez que los niveles medidos de NO hubieron alcanzado una zona de meseta, se retiró el disco que contenía la mezcla de nitrito sódico y de ácido cítrico y se añadieron al compartimiento receptor 0,1 ml de una disolución de 0,1 M H_{2}SO_{4} + 0,1 M KI, y se midió (por conversión) la cantidad de NO_{2}/NO_{3} usando el detector WPI.
Ejemplo 1 Efecto de los preparados ácidos mezclados con disoluciones de nitritos sobre esporas de A. niger
Los ácidos seleccionados fueron: el cítrico, el acético, el ascórbico, el maleico y el málico. Los nitritos seleccionados fueron los de sodio, de potasio y de plata.
Se utilizó el procedimiento de evaluación del Ejemplo de Método 1. Todos los ejemplos de este documento que tienen que ver con zonas de eliminación utilizaron el procedimiento del Ejemplo de Método 1, a no ser que se indique lo contrario.
Se prepararon con agua destilada las siguientes disoluciones ácidas expresadas en tanto por ciento en peso/volumen:
1)
Ácido cítrico 2,5%
2)
Ácido cítrico 5%
3)
Ácido cítrico 7,5%
4)
Ácido cítrico 10%
5)
Ácido ascórbico 2,5%
6)
Ácido ascórbico 5%
7)
Ácido ascórbico 7,5%
8)
Ácido ascórbico 10%
9)
Ácido maleico 2,5%
10)
Ácido maleico 5%
11)
Ácido maleico 7,5%
12)
Ácido maleico 10%
13)
Ácido málico 2,5%
14)
Ácido málico 5%
15)
Ácido málico 7,5%
16)
Ácido málico 10%
17)
Ácido acético 2,5%
18)
Ácido acético 5%
19)
Ácido acético 7,5%
20)
Ácido acético 10%
Se quitaron los tapones de micro tubos Eppendorf de 2 ml, se esterilizaron e incorporaron a una plancha de agar dextrosa de Sabouraud colocando los tapones en un platillo de Petri y derramando 25 ml del agar a su alrededor. Se dejó asentarse al agar y luego se sembró con A. niger. Cada una de las disoluciones indicadas anteriormente fue mezclada con disoluciones de nitrito de sodio/potasio/plata al 2,5%, 5%, 7,5% y 10% añadiendo cantidades de exactamente 0,1 ml de cada disolución en el tapón del micro tubo y mezclando rotando la plancha con cuidado. Se prepararon planchas aparte para cada una de las disoluciones ácidas que aparecen en la lista anterior, y se incubaron a 32ºC. Se midieron las zonas de inhibición del crecimiento en cada plancha después de 24 horas. Los resultados se muestran en las Tablas 1 y 2 a continuación.
\vskip1.000000\baselineskip
\vskip1.000000\baselineskip
\vskip1.000000\baselineskip
(Tabla pasa a página siguiente)
TABLA 1 Resultados de la zona de inhibición con nitrito sódico - esporas de Aspergillus niger
1
TABLA 2 Resultados de la zona de inhibición con nitrito potásico - esporas de Aspergillus niger
3
\begin{minipage}[t]{155mm} No se muestra tabla alguna para el nitrito argéntico, dado que no se observó zona alguna de inhibición para ninguno de los ácidos probados con el nitrito argéntico. \end{minipage}
Algunas mezclas de ácido ascórbico se hincharon al mezclarse hasta tal extremo que formaban una cúpula por encima de la parte superior de las paredes, lo que en ocasiones provocó pequeños derrames sobre el agar durante el movimiento de las planchas a la incubadora, lo que produjo zonas de inhibición. No se vio ninguna zona de inhibición con disoluciones de ácido ascórbico en ausencia de derrame. Ningún otro ácido mostró señal alguna de derramarse o de hincharse. A partir de estas pruebas, parecería que todas las mezclas examinadas son efectivas, con excepción de las relativas al nitrito de plata o del ácido ascórbico.
Ejemplo 2 Efecto de los preparados ácidos mezclados con disoluciones de nitritos sobre micelio de A. niger
Se prepararon disoluciones ácidas como se describe en el Ejemplo 1. Antes de añadir las formulaciones productoras de gas, las planchas se incubaron a 32ºC la noche anterior para crear una capa completa de proliferación. A continuación se añadieron disoluciones a los pocillos tal como se describe en el Ejemplo 1. Acto seguido, las planchas fueron incubadas a 32ºC durante 24 horas adicionales. Se midieron las zonas de inhibición del crecimiento donde se encontraban el área de formación de esporas (negra) y la carente de formación de esporas (blanca/crema). Los resultados se muestran en las Tablas 3, 4 y 5.
\vskip1.000000\baselineskip
\vskip1.000000\baselineskip
\vskip1.000000\baselineskip
(Tabla pasa a página siguiente)
TABLA 3 Resultados de la zona de inhibición con nitrito sódico - micelio de Aspergillus niger
5
TABLA 4 Resultados de la zona de inhibición con nitrito potásico - micelio de Aspergillus niger
7
TABLA 5 Resultados de la zona de inhibición con nitrito argéntico - micelio de Aspergillus niger
9
\begin{minipage}[t]{155mm} A partir de estas pruebas, parecería que todas las mezclas examinadas son efectivas, con excepción de la mayoría de las relativas o bien al nitrito argéntico o al ácido ascórbico. \end{minipage}
Ejemplo 3 Efecto de los preparados a base de cremas acuosas ácidas mezcladas con disoluciones de nitritos sobre esporas de A. niger
Se siguió el mismo procedimiento que el descrito en el Ejemplo 1, salvo que, en vez de disoluciones, se emplearon cremas acuosas, utilizando las mismas concentraciones tanto de ácidos como de nitritos. Los resultados se muestran en las Tablas 6 y 7.
TABLA 6 Efecto de las cremas a base de nitrito sódico en esporas de Aspergillus niger
11
TABLA 7 Efecto de las cremas a base de nitrito potásico en esporas de Aspergillus niger
13
\begin{minipage}[t]{155mm} No se muestra tabla alguna para el nitrito argéntico, dado que no se observó zona alguna de inhibición para ninguna de las cremas ácidas mezcladas con el nitrito argéntico. A partir de estas pruebas, parecería que todas las mezclas examinadas son efectivas, con excepción de las relativas al nitrito de plata o del ácido ascórbico. \end{minipage}
Ejemplo 4 Efecto de los preparados a base de cremas acuosas ácidas mezcladas con disoluciones de nitritos sobre el micelio de A. niger
Se siguió el mismo procedimiento que el descrito para el Ejemplo 2, salvo que, en vez de disoluciones, se emplearon cremas acuosas, utilizando las mismas concentraciones tanto de ácidos como de nitritos. Los resultados se muestran en las tablas 8, 9 y 10.
TABLA 8 Efecto de las cremas a base de nitrito sódico en el micelio de Aspergillus niger
15
TABLA 9 Efecto de las cremas a base de nitrito potásico en el micelio de Aspergillus niger
17
TABLA 10 Efecto de las cremas a base de nitrito argéntico en el micelio de Aspergillus niger
19
\begin{minipage}[t]{155mm} A partir de estas pruebas, parecería que todas las mezclas examinadas son efectivas, con excepción de las relativas al nitrito de plata o del ácido ascórbico. \end{minipage}
Ejemplo 5 Cantidad de NO producida por mezclas de ácidos y nitritos
Se efectuó un cálculo aproximado de las cantidades producidas por cada disolución de ácido y nitrito utilizando una sonda WPI para NO, tal como se ha descrito en el Ejemplo de Método 3. En cada experimento se añadió el componente con el nitrito (50 \mul) a 10 ml de disolución ácida.
Inicialmente, la sonda de NO se sumergió en el componente ácido (una disolución al 10% para cada experimento). Se dejó la sonda en el ácido para que se equilibrase antes de añadir el nitrito. Una vez que se hubo establecido una línea de base, el instrumento fue puesto a cero, y se añadió el nitrito. Se añadió primero la concentración más baja, y las adiciones siguientes se efectuaron una vez que la curva hubiese empezado a aplanarse. En esta ocasión, las gráficas producidas proporcionaron una indicación aproximada del NO producido, al no medirse los valores. Se produjo una curva de calibración antes de cada juego de lecturas usando el protocolo normalizado detallado por WPI, con el objeto de tomar en consideración cualquier pequeño cambio en la detección de NO a diferentes temperaturas, como sugiere WPI.
En el caso del nitrito sódico y del nitrito potásico, se añadieron en diversos puntos a cada ácido disoluciones al 2,5%, 5%, 7,5% y 10%. El nitrito argéntico es muy insoluble y únicamente podían usarse concentraciones muy bajas, de modo que solamente se añadieron a los ácidos disoluciones al 0,025%, 0,05%, 0,075% y 0,1%.
Se generaron curvas de calibración y perfiles de liberación de NO para todos los ácidos y nitritos. Tanto para el nitrito sódico como para el nitrito potásico mezclados con ácido ascórbico se formaron burbujas alrededor tanto del cebo magnético como de la sonda de NO.
Se efectuó un breve estudio para calcular las cantidades relativas de NO_{2}/NO_{3} en algunas de las formulaciones. Esto se hizo, como se describió con anterioridad en el Ejemplo de Método 3, añadiendo 1 ml de 0,1 M H_{2}SO_{4} y 0,1 M KI, una vez que la formulación productora de NO hubiese alcanzado un máximo de reacción. El 0,1 M H_{2}SO_{4} y 0,1 M KI convierte el NO_{2}/NO_{3} en NO, lo que se registra utilizando la sonda WPI para NO. Los resultados obtenidos fueron:
\bullet
10 ml de ácido cítrico (10%) + 50 \mul de NaNO_{2} (10%) produjeron 4000 pA de NO. Tras la adición de 0,1 M H_{2}SO_{4} y 0,1 M KI, el valor superior alcanzó 20000 pA. Se calculó que hay aproximadamente un 20% de producción de NO con respecto a un 80% de NO_{2}/NO_{3}.
\bullet
10 ml de ácido cítrico (10%) + 50 \mul de KNO_{2} (10%) produjeron 2200 pA de NO. Tras la adición de 0,1 M H_{2}SO_{4} y 0,1 M KI, el valor superior alcanzó 10700 pA. Se calculó que hay aproximadamente un 20% de producción de NO con respecto a un 80% de NO_{2}/NO_{3}.
\bullet
10 ml de ácido ascórbico (10%) + 50 \mul de AgNO_{2} (0,1%) produjeron 5200 pA de NO. Tras la adición de 0,1 M H_{2}SO_{4} y 0,1 M KI, no se observó cambio alguno en el valor superior. Se calculó que hubo aproximadamente un 100% de producción de NO, sin ningún NO_{2}/NO_{3}.
\bullet
10 ml de ácido acético (10%) + 50 \mul de AgNO_{2} (0,1%) produjeron 70 pA de NO. Tras la adición de 0,1 M H_{2}SO_{4} y 0,1 M KI, el valor superior alcanzó 2700 pA. Se calculó que hay aproximadamente un 3% de producción de NO con respecto a un 97% de NO_{2}/NO_{3}.
Fue sorprendente observar que, a pesar de los resultados de los Ejemplos previos, en los que no se identificaban zonas de inhibición para las mezclas que empleaban ácido ascórbico, las combinaciones que usaban el ácido ascórbico parecían producir cantidades considerables de NO. Sin embargo, el ácido ascórbico produjo poco o ningún NO_{2}/NO_{3} con el nitrito argéntico. Todos los otros ácidos examinados produjeron cantidades mayores de NO_{2}/NO_{3} que de
NO.
También es digno de atención que el perfil de NO de la combinación de ácido málico y nitrito potásico, así como el perfil de NO de la combinación de ácido cítrico y nitrito potásico muestran poca correlación entre las cantidades de NO producido y los tamaños de las zonas vistas en los Ejemplos anteriores. Estos dos ácidos produjeron tamaños muy similares en las zonas de inhibición, pero el ácido málico produjo sólo aproximadamente la tercera parte de la cantidad de NO con nitrito sódico.
Ejemplo 6 Evaluación de la formulación Compuestos de tipo Eudragit
Se investigaron las lacas que tienen el Eudragit como base por su capacidad de alterar el perfil de liberación de NO de una formulación. Por lo general, para formulaciones de tabletas/cápsulas orales se utilizan los polimetacrilatos (compuestos de tipo Eudragit) como agentes de revestimiento mediante película. La selección de películas diferentes puede producir diferentes tasas de liberación de la medicina. Los diferentes tipos disponibles de Eudragit incluyen: el Eudragit E, el Eudragit L y el Eudragit S. El Eudragit E se utiliza a modo de formador de película aislante simple, y es soluble en el jugo gástrico por debajo de un pH de 5. Los compuestos de Eudragit L y S se utilizan a modo de agentes de recubrimiento entéricos, y también son resistentes al jugo gástrico. Diferentes formas de compuestos de Eudragit L y S son solubles a diferentes niveles de pH. Por ejemplo, el Eudragit L100 es soluble > pH 6, y el Eudragit S es soluble > pH 7. Los compuestos de Eudragit pueden combinarse para obtener diferentes características de liberación de medicinas. Se realizaron investigaciones en formulaciones de Eudragit que contenían tanto ácido como nitrito para la producción del gas activo.
El Eudragit L100 se estudió en combinación con el nitrito sódico, y prolongó la liberación de NO de 5 a 25-30 minutos (datos no mostrados). Formular el componente ácido en un Eudragit inverso (E100) pareció tener poco o ningún efecto en la prolongación de la producción de NO. Por lo tanto, una formulación adecuada es el nitrito sódico en L100, con el componente ácido presente en abundancia en un gel.
Ejemplo 7 Formulaciones alternativas para geles
Se evaluaron visualmente combinaciones de nitrito y ácido en formulaciones de diversos agentes gelificantes. Los agentes gelificantes usados fueron los siguientes:
3% carboximetilcelulosa (CMC);
3% metilcelulosa (MC);
3% carbopol 934;
3% gelatina A;
3% gelatina B;
20% glicol de polietileno (PEG, polyethylene glycol) 400;
20% PEG 600;
20% PEG 1000;
3% hidroximetilcelulosa (HMC); y
3% alcohol de polivinilo (PA, polyvinyl alcohol).
Todos los geles se prepararon con:
(i)
una disolución al 10% de ácido cítrico, y
(ii)
una disolución al 10% de nitrito sódico.
También se realizó una evaluación visual y una prueba de pH (usando papel de pH). Los resultados se muestran en las Tablas 11 y 12.
\vskip1.000000\baselineskip
\vskip1.000000\baselineskip
\vskip1.000000\baselineskip
(Tabla pasa a página siguiente)
TABLA 11 Geles de nitrito sódico al 10%
21
\begin{minipage}[t]{155mm} A partir de la Tabla 11 puede verse que el CMC, el HMC y el carbopol formaron todos geles estables en presencia de nitrito sódico al 10%. \end{minipage}
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA 12 Características de los geles de ácido cítrico al 10%
22
\begin{minipage}[t]{155mm} A partir de la Tabla 12 puede verse que el HMC, el CMC, el MC y el carbopol formaron todos geles estables en presencia de ácido cítrico al 10%. \end{minipage}
Estas pruebas proporcionan algunas indicaciones preliminares. En particular, la gelatina es un agente gelificante idóneo, y es preferible usarla de modo convencional a niveles más elevados, como del 20% al 40%, de forma más general alrededor del 30%.
Ejemplo 8 Efectos de las formulaciones productoras de NO en la T. rubrum
Se adaptó el método descrito con anterioridad, en el Ejemplo de Método 2, que usaba una zona de pocillo de la plancha de inhibición, para probar la actividad fungicida sobre los dermatofitos por parte de diversas formulaciones productoras de NO. Se realizaron las siguientes formulaciones y fueron añadidas a una plancha de agar con un pocillo sembrado previamente de T. rubrum:
\bullet
Carbopol que contenía ácido cítrico al 10% (50 \mul) mezclado con el Eudragit L100 que contenía nitrito sódico al 10% (50 \mul).
\bullet
CMC que contenía ácido cítrico al 10% (50 \mul) mezclada con CMC que contenía nitrito sódico al 10% (50 \mul).
\bullet
Crema acuosa que contenía ácido cítrico al 10% (50 \mul) mezclada con crema acuosa que contenía nitrito sódico al 10% (50 \mul).
\bullet
HMC que contenía ácido cítrico al 10% (50 \mul) mezclada con HMC que contenía nitrito sódico al 10% (50 \mul).
\bullet
Eudragit E100 que contenía ácido cítrico al 10% (50 \mul) mezclado con el Eudragit L100 que contenía nitrito sódico al 10% (50 \mul).
\bullet
MC que contenía ácido cítrico al 10% (50 \mul) mezclada con el Eudragit L100 que contenía nitrito sódico al 10% (50 \mul).
\bullet
50 \mul de ácido cítrico al 10% mezclados con una disolución de nitrito sódico al 10% (50 \mul).
\bullet
50 \mul de ácido cítrico al 10% mezclados con el Eudragit L100 que contenía nitrito sódico al 10% (50 \mul).
\bullet
Control positivo (no se añadió formulación alguna).
TABLA 13 Resultados - Tamaños de zona después de cinco días
23
\begin{minipage}[t]{155mm} Estos resultados demuestran que la T. rubrum resulta altamente susceptible a la eliminación mediante las formulaciones de la invención, viéndose grandes zonas de erradicación. \end{minipage}
Ejemplo 9 Medición WPI de la producción de NO a partir de lacas/agentes gelificantes
Se dispuso un experimento para analizar la duración del tiempo de liberación de NO a partir de formulaciones productoras de NO. Colocar la formulación directamente sobre la superficie de un filtro con poros de 0,2 \mum en una célula de Franz hizo que las formulaciones se lixiviasen a través del filtro, teniendo lugar las reacciones en el depósito inferior de la célula de Franz. En consecuencia, se impregnaron discos antibióticos con el compuesto con el nitrito sódico de la formulación productora de NO, colocándose el disco en el compartimiento superior de la célula de Franz, encima de la membrana, y luego dejando caer con la pipeta sobre el disco impregnado un volumen igual del componente con el ácido cítrico. La cantidad de NO producido se monitorizó utilizando la sonda WPI para NO. El experimento se dispuso como se muestra en la Figura 2.
Se evaluaron tres formulaciones:
!
10% de ácido cítrico en Carbopol 934 y 10% de nitrito sódico en Eudragit L100
!
10% de ácido cítrico en HMC y 10% de nitrito sódico en Eudragit L100
!
10% de ácido cítrico en disolución y 10% de nitrito sódico en disolución.
Los resultados se ven en la Figura 3, que muestra la producción de NO respecto al tiempo, a partir de una selección de agentes gelificantes que contenían nitritos y ácidos. La formulación productora de NO a base de carbopol y L100 alcanzó un máximo con 50000 pA, que está por encima del límite de detección del medidor de WPI. Sin embargo, puede verse a partir del gráfico que esta formulación liberó NO a un ritmo bastante regular y constante durante 23 minutos, momento en el que el experimento terminó. En comparación, el NO producido por las disoluciones empezó a decaer mucho antes, y es probable que la mayor parte del NO producido saliese en forma de burbujas de las disoluciones y se liberase a la atmósfera. Se vieron patrones similares para la muestra que contenía HMC. Esto demuestra que puede usarse un planteamiento basado en las formulaciones para obtener diferentes perfiles de liberación de
NO.
Ejemplo 10 Formulación para las pruebas
Se investigaron las formulaciones enumeradas en la Tabla 14 para determinar la zona de inhibición, los perfiles de liberación de NO, y la liberación de NO_{2}/NO_{3}. La concentración de los componentes enumerados en la Tabla 14 son las correspondientes a las anteriores a la mezcla (% en peso de agua desionizada).
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA 14
\vskip1.000000\baselineskip
24
25
Las combinaciones de la Tabla 15 se evaluaron únicamente para determinar la zona de inhibición.
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA 15
26
27
\begin{minipage}[t]{155mm}Los componentes individuales enumerados representan la concentración inicial (% peso en agua desionizada (AD)), antes de la mezcla. \end{minipage}
* y ** representan controles positivos y negativos, respectivamente.
También se evaluaron las zonas de inhibición con un agente reductor alternativo, el \alpha-tocoferol. Las combinaciones para la evaluación que usaban este agente se enumeran en la Tabla 16. También se incluyeron como comparación formulaciones que contenían combinaciones de nitrito sódico y ácido cítrico con ácido ascórbico (Muestra nº 24), con Na_{2}S_{2}O_{4} (Muestra nº 33), o con ascorbato sódico (Muestra nº 34).
TABLA 16
28
Los componentes individuales enumerados representan la concentración inicial (% en peso), antes de la mezcla.
* representa el control negativo.
Ejemplo 11 A) Zonas de inhibición
Las Figuras 4, 5 y 6 muestran el efecto de las formulaciones del Ejemplo 10 en la zona de inhibición. Puede concluirse claramente que no hay diferencia aparente alguna en la zona de inhibición observada para la mayoría de las formulaciones investigadas, aunque la Muestra nº 32 (una baja concentración de ácido cítrico con una elevada concentración de ácido ascórbico) y la Muestra nº 39 (\alpha-tocoferol formulado en etanol) exhibieron menor actividad que otras formulaciones. Sin embargo, otras formulaciones que contenían combinaciones con una elevada concentración (20%) de ácido ascórbico (muestras 24-31) no mostraron reducción aparente alguna de la actividad antifúngica, como se ve en la evaluación de la zona de inhibición.
La Figura 4 muestra las zonas de inhibición para formulaciones basadas en disoluciones y geles enumeradas en la Tabla 14.
La Figura 5 muestra las zonas de inhibición para formulaciones investigadas en presencia de agentes reductores enumerados en la Tabla 15.
La Figura 6 muestra las zonas de inhibición para formulaciones investigadas en presencia de \alpha-tocoferol y de otros agentes reductores enumerados en la Tabla 16.
B) Liberación de NO y de NO_{2}/NO_{3}
Los datos generados a partir del instrumento de WPI relativos a la cantidad de NO producido fueron cuantificados en unidades de pA. Se construyó un trazado de calibración para calcular la concentración de NO liberado (datos no mostrados). Por lo general, los perfiles obtenidos muestran que las formulaciones basadas en disoluciones liberaban el NO con mayor rapidez que las formulaciones basadas en geles. Entre las formulaciones basadas en disoluciones, la Muestra nº 20 (una disolución de nitrito sódico y ácido cítrico) mostró una elevada liberación de NO en el tiempo más corto. Sin embargo, las combinaciones de formulaciones consistentes en disoluciones que contenían una disolución de nitrito sódico y de ácido cítrico en carbopol (Muestra nº 16) y en CMC (Muestra nº 19) parecieron producir la cantidad más elevada de NO a lo largo de un periodo extenso. La cantidad más baja de NO liberado se descubrió que por lo general se daba con formulaciones basadas en CMC.
La Figura 7 muestra el valor máximo medio en concentraciones de NO y NO_{2}/NO_{3} producidas por las diversas formulaciones investigadas. De las formulaciones investigadas basadas en geles, se encontró que las formulaciones con CMC producían concentraciones más bajas de NO con respecto a las restantes formulaciones basadas en geles (L100, HMC y carbopol). Las concentraciones de NO de valor máximo medio producidas en función del tiempo a partir de las diversas formulaciones investigadas se muestran en la Figura 8. Con la excepción de la Muestra nº 19 (que contenía CMC), los datos demostraron que las disoluciones (Muestras números 5, 10, 16-20) eran significativamente más rápidas en alcanzar la concentración máxima de NO en comparación con las formulaciones consistentes en geles.
La Figura 7 muestra el valor máximo medio en la concentración de NO y NO_{2}/NO_{3} producida a partir de las diversas formulaciones investigadas.
La Figura 8 muestra el tiempo medio necesario para alcanzar la producción máxima de NO a partir de las diversas formulaciones investigadas.
Ejemplo 12 Paso del NO a través de una uña humana 18h, disoluciones al 10%
Se empleó el procedimiento mostrado en la Figura 11. En T_{0} se depositó con una pipeta una aplicación de 100 \mul de nitrito sódico al 10% y 100 \mul de ácido cítrico al 10% sobre la superficie de un trozo de uña humana, montada en la uña de una célula de Franz (superficie de exposición 0,1963 cm^{2}). La cantidad de NO que pasó a través de la uña se monitorizó utilizando el detector de NO de WPI a lo largo de un periodo de 18 horas. Los resultados se muestran en la Figura 9.
18h, disoluciones al 5%
Se empleó el procedimiento mostrado en la Figura 11. En T_{0} se depositó con una pipeta una aplicación de 100 \mul de nitrito sódico al 5% y 100 \mul de ácido cítrico al 5% sobre la superficie de un trozo de uña humana, montada en la uña de una célula de Franz (superficie de exposición 0,1963 cm^{2}). La cantidad de NO que pasó a través de la uña se monitorizó utilizando el detector de NO de WPI a lo largo de un periodo de 18 horas. Los resultados se muestran en la Figura 10.
Control negativo
El control negativo consistió en 200 \mul de agua desionizada depositados con una pipeta sobre la superficie de un trozo de uña humana, montada en la uña de una célula de Franz, usando en todo lo demás las mismas condiciones que para los procedimientos de las disoluciones al 10% y al 5%.
Como puede verse en las Figuras, las disoluciones al 10% proporcionaron una caída inicial aparente en el NO. Sin embargo, tras unas 4 horas (diferentes experimentos producen tiempos de demora diferentes; los datos no se muestran), el NO aumenta de manera brusca y luego se mantiene a niveles elevados durante un periodo de aproximadamente 10 horas. Las disoluciones al 5% produjeron niveles positivos de NO, aunque algo menor que las formulaciones al 10%. El control negativo nunca se desvió de la línea de base, tras un bajón inicial al comienzo del experimento (datos no mostrados).
Ejemplo 13 Medición del paso de NO a través de la uña humana usando ácido ascórbico al 10% y nitrito sódico al 10%
En la primera parte del experimento, se preparó la uña de doble brazo de la célula de Franz de la Figura 11, pero usando un trozo de membrana permeable al gas en vez de la uña humana. El sistema se dejó reposar durante 40 minutos aproximadamente antes de que se añadieran las formulaciones. Se añadió una disolución de 100 \mul de ácido ascórbico al 10% y 100 \mul de nitrito sódico encima de una célula de Franz como en el Ejemplo 12, y la parte superior de la célula de Franz se cubrió con película flexible Parafilm®.
La cantidad de NO producido durante este experimento excedió el límite de detección del detector de NO, y la traza se salió de la escala (10 \muM) justo después de una hora. No se observó ninguna caída inicial en la cantidad máxima. La cantidad de NO producido fue aproximadamente 20 veces mayor que la vista con el ácido cítrico (10%) y nitrito sódico (10%).
El experimento fue repetido a continuación, usando esta vez un trozo de uña humana. Luego se aplicaron directamente a la superficie superior de la uña 10 \mul de ácido ascórbico al 10% y 10 \mul de nitrito sódico al 10% y se mezclaron. La célula de Franz se tapó con película de parafina, y la cantidad de NO que atravesó la uña se monitorizó usando el medidor de WPI. Los resultados se muestran en la Figura 12.
La caída en la cantidad máxima parece ser un artefacto normal en los experimentos que involucran la uña humana y las formulaciones productoras de NO. El aumento en la cantidad máxima que sigue al bajón fue muy repentino, sin cambio gradual alguno del uno al otro.
A partir de la Figura 12 puede verse que, aunque las mezclas que incorporan ácido ascórbico pueden proporcionar una liberación sostenida de NO a través de la uña, los niveles son aproximadamente 10 veces más bajos que cuando se utiliza ácido cítrico.
Ejemplo 14 Evaluación biológica ungueal en célula de Franz para determinar la penetración de gas antifúngico a través de una uña humana
Se dispusieron células de Franz según se muestra en la Figura 13, llenándose la sección inferior con agar dextrosa de Sabouraud fundida hasta 8 mm por debajo del orificio de salida. Una vez que el agar se hubo enfriado y reposado, se depositaron mediante pipeta 25 \mul de una suspensión de esporas a A. niger sobre la superficie del agar, y se encajó una sección de uña humana de forma hermética por encima del orificio de salida, y se fijó en su sitio. Las células se incubaron a continuación a 32ºC durante 24 horas para obtener una capa de micelio.
Una vez que se hubo desarrollado el micelio, las células se retiraron de la incubadora, y se depositaron mediante pipeta 0,1 ml de ácido cítrico y 0,1 ml de nitrito sódico en el embudo de la célula de Franz, y se mezclaron usando la punta de la pipeta. Para los controles negativos se añadieron o bien 0,2 ml de una solución de nitrito sódico al 10% o bien 0,2 ml de ácido cítrico al 10%. La parte superior del embudo de todas las células de Franz fue cubierta a continuación con película de parafina. Las células se dejaron a temperatura ambiente. Tras un periodo de 2 horas y 10 minutos, las disoluciones en cada una de las células de Franz se retiraron y fueron sustituidas con una disolución equivalente y el proceso se repitió cada 2 horas y 10 minutos a lo largo de dos aplicaciones adicionales, lo que dio un total de 4 aplicaciones. Tras la aplicación final de la disolución, las células se dejaron tapadas a temperatura ambiente para dar lugar al lento crecimiento del organismo durante 24 horas.
Después de 24 horas, las seis células con mezclas de ácido cítrico y nitrito sódico tenían una región central de la colonia de A. niger, muy próxima a la uña/formulación, que había sido eliminada por el gas activo. Esto se ponía de manifiesto por el efecto halo, donde un área de micelio muerto y blanco estaba rodeado por un anillo de micelio en esporulación. Después de 24 horas adicionales, el A. niger se recuperó extendiéndose desde la región más exterior, que no había muerto, hacia el centro.
Todas las células que contenían bien nitrito sódico o ácido cítrico presentaron una capa completa de micelio crecido, que había formado esporas, como se ponía de manifiesto por un círculo negro sólido.
Este resultado demuestra con claridad la capacidad de las formulaciones de la invención de generar un componente gaseoso efectivo que atraviesa la uña. Demuestra definitivamente que el gas activo penetra una uña humana completa de los dedos de los pies, y que afecta el desarrollo del A. niger. Además, la formulación penetra la uña y afecta el crecimiento de un organismo en una distancia adicional de 8 mm, siendo virtualmente despreciable la separación in vivo. Los controles confirman que es el gas activo lo que causa el efecto halo.
Ejemplo 15 Juegos
Se compuso un juego consistente en dos preparados de geles acuosos. Los preparados tenían las formulaciones siguientes:
A. Gel de nitrito sódico (2 ml)
Nitrito sódico 6,6%
Hidroximetilcelulosa 10,0%
Polivinilpirrolidona 5,0%
Glicol de polietileno 20,0%
Alcohol benzílico 1,0%
Color 0,005%
Agua cantidad suficiente hasta 100%
B. Gel de ácido cítrico (2 ml)
Ácido cítrico 10,0%
Carbopol 5,0%
Polivinilpirrolidona 5,0%
Glicol de polietileno 30,0%
Metilparabén 0,2%
Propilparabén 0,02%
Agua cantidad suficiente hasta 100%
Color 0,005%
Las formulaciones A y B se suministraron por separado en tubos susceptibles de volver a taparse y de estrujarse para su mezcla bien inmediatamente antes de la aplicación a la uña, o sobre la propia uña.

Claims (17)

1. La utilización de componentes generadores de óxido de nitrógeno en la fabricación de un medicamento para el tratamiento o profilaxis de una infección subungueal, en que los componentes consistan en un nitrito y un ácido orgánico, cada uno de los cuales se aplique por separado del otro antes de su utilización.
2. La utilización, en conformidad con la reivindicación 1, en que el ácido esté presente en cantidad suficiente, de modo que la composición final tenga un pH de 5,5, o inferior.
3. La utilización, en conformidad con las reivindicaciones 1 o 2, en que el ácido se escoja de entre el ácido fórmico, el ácido málico, el ácido maleico, el ácido acético, el ácido láctico, el ácido cítrico, el ácido benzoico, el ácido tartárico, el ácido salicílico, el ácido ascórbico, el ascorbil palmitato, y mezclas de los mismos.
4. La utilización, en conformidad con cualesquiera de las reivindicaciones precedentes, en que el nitrito se escoja entre los nitritos de metales alcalinos y los nitritos metales alcalinotérreos.
5. La utilización, en conformidad con la reivindicación 4, en que el nitrito se escoja entre los nitritos de sodio, potasio, magnesio y bario.
6. La utilización, en conformidad con cualesquiera de las reivindicaciones precedentes, que consista en ácido cítrico y nitrito sódico, estando presente al menos uno de ellos en un vehículo acuoso.
7. La utilización, en conformidad con cualesquiera de las reivindicaciones precedentes, en que la infección subungueal sea la onicomicosis.
8. La utilización, en conformidad con cualesquiera de las reivindicaciones precedentes, en que el componente con el nitrito esté formulado con un excipiente escogido entre los compuestos de tipo Eudragit, el carbopol, la carboximetilcelulosa, la hidroximetilcelulosa, y mezclas de los mismos.
9. La utilización, en conformidad con cualesquiera de las reivindicaciones precedentes, en que el componente ácido esté formulado con un excipiente escogido entre el carbopol, la carboximetilcelulosa, la hidroximetilcelulosa, la metilcelulosa, y mezclas de los mismos.
10. La utilización, en conformidad con cualesquiera de las reivindicaciones precedentes, en que el ácido y el nitrito se presenten en formulaciones de base acuosa.
11. La utilización, en conformidad con la reivindicación 10, en que cada preparado esté en una forma escogida por separado entre geles, cremas, lociones, pomadas y tinturas adecuadas para mezclarse entre sí.
12. La utilización, en conformidad con cualesquiera de las reivindicaciones precedentes, en que tanto el ácido como el nitrito estén formulados por separado como gel, tintura o laca.
13. La utilización, en conformidad con cualesquiera de las reivindicaciones precedentes, en que tanto el ácido como el nitrito estén formulados por separado como líquido o gel que, al mezclarse, se solidifique o forme un gel o una tintura.
14. La utilización, en conformidad con cualesquiera de las reivindicaciones precedentes, en que el nitrito suponga del 0,5 al 30% en peso de la composición final.
15. La utilización, en conformidad con la reivindicación 14, en que el nitrito suponga del 5 al 15% en peso de la composición final.
16. La utilización, en conformidad con cualesquiera de las reivindicaciones precedentes, en que el ácido suponga del 5 al 30% en peso de la composición final.
17. La utilización, en conformidad con la reivindicación 16, en que el ácido suponga del 10 al 15% en peso de la composición final.
ES02747613T 2001-08-03 2002-08-02 Compuestos generadores de oxido de nigtrogeno para el tratamiento de infecciones subungueales. Expired - Lifetime ES2242042T3 (es)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GBGB0119011.5A GB0119011D0 (en) 2001-08-03 2001-08-03 Treatment of nail infections
GB0119011 2001-08-03

Publications (1)

Publication Number Publication Date
ES2242042T3 true ES2242042T3 (es) 2005-11-01

Family

ID=9919789

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
ES02747613T Expired - Lifetime ES2242042T3 (es) 2001-08-03 2002-08-02 Compuestos generadores de oxido de nigtrogeno para el tratamiento de infecciones subungueales.

Country Status (23)

Country Link
US (2) US20050037093A1 (es)
EP (1) EP1411908B1 (es)
JP (1) JP2005501069A (es)
KR (1) KR20040031780A (es)
CN (1) CN1321633C (es)
AT (1) ATE296094T1 (es)
AU (1) AU2002318001B2 (es)
BR (1) BR0211390A (es)
CA (1) CA2453243C (es)
DE (1) DE60204322T2 (es)
ES (1) ES2242042T3 (es)
GB (1) GB0119011D0 (es)
HR (1) HRP20040059B1 (es)
HU (1) HUP0401190A3 (es)
IL (2) IL159724A0 (es)
MX (1) MXPA04000670A (es)
NO (1) NO20040258L (es)
NZ (1) NZ530577A (es)
PL (1) PL213555B1 (es)
PT (1) PT1411908E (es)
RU (1) RU2298403C2 (es)
WO (1) WO2003013489A1 (es)
ZA (1) ZA200400491B (es)

Families Citing this family (53)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB0125222D0 (en) * 2001-10-19 2001-12-12 Barts & London Nhs Trust Composition for the treatment of microbial infections
JP5564158B2 (ja) * 2003-07-09 2014-07-30 ザ ガバメント オブ ザ ユナイテッド ステイツ オブ アメリカ アズ リプレゼンテッド バイ ザ セクレタリー オブ ザ デパートメント オブ ヘルス アンド ヒューマン サービシーズ 亜硝酸塩によって特定の心臓血管状態を処置する方法
US7362274B1 (en) * 2004-07-09 2008-04-22 Huan-Cheng Lien Coupled feed-in butterfly shaped left/right hand circularly polarized microstrip antenna
EP1871433B1 (en) * 2005-03-24 2009-04-22 NOLabs AB Cosmetic treatment with nitric oxide, device for performing said treatment and manufacturing method therefor
WO2006125123A2 (en) * 2005-05-19 2006-11-23 University Of Cincinnati Methods for treating bacterial respiratory tract infections in an individual using acidified nitrite
EP1888510A4 (en) 2005-05-27 2013-01-16 Univ North Carolina NITROGEN OXIDE-RELATED PARTICLES FOR NITROGEN OXIDE THERAPEUTICS AND BIOMEDICAL APPLICATIONS
JP5165217B2 (ja) * 2006-07-07 2013-03-21 生化学工業株式会社 ゲル状又はフィルム状組成物並びにその製造方法及び用途
GB0618711D0 (en) * 2006-09-22 2006-11-01 Univ Exeter Agricultural treatment
WO2009055008A1 (en) * 2007-10-24 2009-04-30 Wharton Innovative Products, Llc Two part lotion for the delivery of nitrite ions to the skin
AU2008322437B2 (en) 2007-11-15 2013-11-07 Louisiana State University Use of nitrite salts in chronic ischemia
EP2237788A4 (en) * 2007-12-27 2013-06-05 Aires Pharmaceuticals Inc COMPOUNDS FOR OBTAINING AEROSOLIZED NITRITE AND NITRIC OXIDE AND USES THEREOF
US8303995B1 (en) * 2008-06-13 2012-11-06 Board Of Regents, The University Of Texas System Nitrite formulations and their use as nitric oxide prodrugs
WO2010044875A2 (en) * 2008-10-16 2010-04-22 Novan, Inc. Nitric oxide releasing particles for oral care applications
CA2740135A1 (en) * 2008-10-30 2010-05-06 Chris Miller Wound dressings comprising a nitric oxide gas producing component and an oxygen releasing component
WO2011022652A1 (en) 2009-08-21 2011-02-24 Novan, Inc. Topical gels
BR112012003804B1 (pt) 2009-08-21 2019-02-19 Novan, Inc. Curativo para ferimentos, método para formar um curativo para ferimentos, e, kit de curativo para ferimento
WO2011047013A1 (en) * 2009-10-13 2011-04-21 Novan, Inc. Nitric oxide-releasing coatings
ES2633618T3 (es) * 2009-10-14 2017-09-22 Theravasc Inc. Formulaciones farmacéuticas de nitrito y sus usos
US20130089629A1 (en) * 2010-06-07 2013-04-11 Topical Pharma Ab Kit for the treatment of onychomycosis by nitric oxide
US8591876B2 (en) 2010-12-15 2013-11-26 Novan, Inc. Methods of decreasing sebum production in the skin
ES2695173T3 (es) 2011-02-28 2019-01-02 Novan Inc Partículas de sílice modificadas con S-nitrosotiol que liberan óxido nítrico y procedimientos de fabricación de las mismas
WO2012131412A2 (en) 2011-03-31 2012-10-04 Szabo Laszlo Gabor Pharmaceutical composition containing no, process for the preparation and use thereof
ES2804263T3 (es) 2011-07-05 2021-02-05 Novan Inc Composiciones tópicas
US9737362B2 (en) * 2011-07-06 2017-08-22 Boston Scientific Scimed, Inc. Tissue cutting systems and methods
MX388990B (es) 2011-08-17 2025-03-20 Univ Texas Método de producción de niveles fisiológicos y terapéuticos de óxido nítrico por medio de un sistema de suministro oral.
ES2861439T3 (es) 2012-03-14 2021-10-06 Novan Inc Composiciones farmacéuticas que liberan óxido nítrico
WO2014130691A2 (en) 2013-02-20 2014-08-28 Theravasc Inc. Pharmaceutical formulations of nitrite and uses thereof
US9855211B2 (en) 2013-02-28 2018-01-02 Novan, Inc. Topical compositions and methods of using the same
US12233289B2 (en) 2013-08-01 2025-02-25 Olaplex, Inc. Methods for fixing hair and skin
US9095518B2 (en) 2013-08-01 2015-08-04 Liqwd, Inc. Methods for fixing hair and skin
US11813284B2 (en) 2013-08-08 2023-11-14 Novan, Inc. Topical compositions and methods of using the same
AU2015229626B2 (en) 2014-03-14 2021-05-20 Sanotize Research And Development Corp. Treating diseases using nitric oxide releasing solutions
MX389718B (es) 2014-05-16 2025-03-20 Olaplex Inc Formulaciones y metodos de tratamiento con queratina.
US10322082B2 (en) 2014-07-11 2019-06-18 Novan, Inc. Topical antiviral compositions and methods of using the same
EP3166593B1 (en) 2014-07-11 2020-05-20 Novan, Inc. Topical antiviral compositions and methods of using the same
US10925689B2 (en) 2014-07-14 2021-02-23 Novan, Inc. Nitric oxide releasing nail coating compositions, nitric oxide releasing nail coatings, and methods of using the same
EP3177262A4 (en) 2014-08-08 2018-04-18 Novan Inc. Topical emulsions
US9597273B2 (en) 2015-04-24 2017-03-21 Liqwd, Inc. Methods for treating relaxed hair
WO2017019614A1 (en) 2015-07-28 2017-02-02 Novan, Inc. Combinations and methods for the treatment and/or prevention of fungal infections
US10912743B2 (en) 2016-03-02 2021-02-09 Novan, Inc. Compositions for treating inflammation and methods of treating the same
US11166980B2 (en) 2016-04-13 2021-11-09 Novan, Inc. Compositions, systems, kits, and methods for treating an infection
US9872821B1 (en) 2016-07-12 2018-01-23 Liqwd, Inc. Methods and formulations for curling hair
WO2018236803A1 (en) 2017-06-19 2018-12-27 Novan, Inc. Topical compositions and methods of using the same
WO2019169221A1 (en) 2018-03-01 2019-09-06 Novan, Inc. Nitric oxide releasing suppositories and methods of use thereof
US11472705B2 (en) 2018-03-13 2022-10-18 Sanotize Research And Development Corp. Nitric oxide releasing compositions
RU2704782C1 (ru) * 2018-10-09 2019-10-30 Елена Владимировна Герасимчук Способ криогенного лечения онихомикоза
GB2599818B (en) 2019-06-04 2024-01-31 Thirty Respiratory Ltd Methods and compositions for generating nitric oxide and uses thereof to deliver nitric oxide via the respiratory tract
EP3980373A1 (en) * 2019-06-04 2022-04-13 Thirty Holdings Limited Methods and compositions for generating nitric oxide and uses thereof
BR112022021454A2 (pt) 2020-04-23 2023-01-31 Thirty Respiratory Ltd Óxido nítrico ou composições liberadoras de óxido nítrico para uso no tratamento de sars-cov e sars-cov-2
JP2023526583A (ja) 2020-04-23 2023-06-22 サーティー レスピラトリー リミテッド 結核を治療及び抑制するための方法及び組成物
BR112023000788A2 (pt) * 2020-07-16 2023-05-09 Sanotize Res And Development Corp Métodos de tratamento de condições que respondem à terapia com óxido nítrico
RU2769437C1 (ru) * 2021-07-08 2022-03-31 Светлана Николаевна Абрамова Способ восстановления роста ногтя
GB2644374A (en) * 2024-09-20 2026-04-08 Thirty Holdings Ltd Compositions and kits for generating nitric oxide

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
MY128187A (en) * 1993-06-23 2007-01-31 Icn Switzerland Ag Preparation for skin and mucous membrane
US6709681B2 (en) * 1995-02-17 2004-03-23 Aberdeen University Acidified nitrite as an antimicrobial agent
DK0746327T3 (da) 1994-02-21 2004-05-10 Univ Aberdeen Forsuret nitrit som antimikrobielt middel
GB9804469D0 (en) * 1998-03-02 1998-04-29 Univ Aberdeen Antiviral composition
US6103275A (en) * 1998-06-10 2000-08-15 Nitric Oxide Solutions Systems and methods for topical treatment with nitric oxide

Also Published As

Publication number Publication date
RU2298403C2 (ru) 2007-05-10
CA2453243C (en) 2012-01-03
JP2005501069A (ja) 2005-01-13
US9381381B2 (en) 2016-07-05
CN1564681A (zh) 2005-01-12
US20050037093A1 (en) 2005-02-17
MXPA04000670A (es) 2004-10-27
CA2453243A1 (en) 2003-02-20
CN1321633C (zh) 2007-06-20
KR20040031780A (ko) 2004-04-13
DE60204322T2 (de) 2006-01-26
AU2002318001B2 (en) 2007-02-15
GB0119011D0 (en) 2001-09-26
PL213555B1 (pl) 2013-03-29
PL366579A1 (en) 2005-02-07
EP1411908A1 (en) 2004-04-28
PT1411908E (pt) 2005-08-31
IL159724A0 (en) 2004-06-20
EP1411908B1 (en) 2005-05-25
HRP20040059A2 (en) 2004-08-31
HUP0401190A2 (hu) 2004-11-29
RU2004101765A (ru) 2005-03-10
HRP20040059B1 (hr) 2008-05-31
IL159724A (en) 2006-04-10
ZA200400491B (en) 2005-04-22
ATE296094T1 (de) 2005-06-15
NZ530577A (en) 2007-01-26
US20100015253A1 (en) 2010-01-21
HUP0401190A3 (en) 2008-08-28
DE60204322D1 (de) 2005-06-30
NO20040258L (no) 2004-03-29
WO2003013489A1 (en) 2003-02-20
BR0211390A (pt) 2004-08-17

Similar Documents

Publication Publication Date Title
ES2242042T3 (es) Compuestos generadores de oxido de nigtrogeno para el tratamiento de infecciones subungueales.
AU2002318001A1 (en) Treatment of nail infections with NO
AU2001284191C1 (en) Transdermal pharmaceutical delivery composition
JP5084985B2 (ja) 皮膚虚血症を治療するための硝酸塩源及び酸性化剤を含む医薬組成物
JP2007534764A (ja) 抗真菌薬物送達
JP2025118620A (ja) 医薬品格納装置および関連する組成物
Baker et al. Progress on new therapeuties for fungal nail infections
ES2246888T3 (es) Tratamiento de infecciones por hongos usando un medio de crecimiento fungico.
ES2652313B1 (es) Procedimiento de preparación de un producto a base de las hojas de la planta Sedum telephium para el tratamiento de las uñas infectadas de onicomicosis
JP6016085B2 (ja) 抗真菌外用組成物及び抗真菌外用組成物の適用方法
WO2007064181A1 (es) Preparaciones para el cuidado de las uñas que contienen clorhidrato de terbinafina