ES2258932A1 - Sensor radioquimico para fluidos. - Google Patents
Sensor radioquimico para fluidos.Info
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Abstract
Sensor radioquímico para fluidos.
El aparato para la determinación de radionúclidos
en un flujo continuo de un fluido comprende una cámara
alfa-beta que convierte radiación alfa, beta y gamma
en fotones; una cámara gamma que convierte radiación gamma en
fotones; un blindaje protector externo que aísla la cámara
alfa-beta y la cámara gamma de la luz
UV-visible ambiental; y medios para enviar
separadamente los fotones generados en las cámaras a una unidad de
análisis. Permite determinaciones en línea, remota y
continuamente.
Description
Sensor radioquímico para fluidos.
Esta invención se relaciona con el campo de las
actividades nucleares y particularmente con el control de la
presencia de radionúclidos en el medio ambiente.
Durante la segunda mitad del siglo veinte, se han
desarrollado numerosas actividades nucleares en diferentes partes
de la Tierra. Dos de las industrias más importantes han sido la de
armas nucleares y la de reactores nucleares; localmente, las
actividades médicas y de investigación también han introducido
varios radionúclidos en el medio ambiente. Los residuos
radioactivos son tratados, almacenados o vertidos al medio ambiente
dependiendo de su composición química y radioquímica. Así, directa o
indirectamente, la consecuencia de estas actividades nucleares y
del tratamiento de residuos, incluso trabajando bajo control, es la
diseminación de radionúclidos en el medio ambiente. Los caminos
seguidos en esta diseminación están relacionados con el origen de
los radionúclidos, el proceso en el que se han visto envueltos y su
naturaleza química, entre otros. El peligro potencial derivado de
la presencia de radionúclidos en el medio ambiente hace necesario
su control.
Los planes de protección radiológica incluyen la
determinación de la actividad de numerosos radionúclidos en diversas
matrices. Estas determinaciones suelen seguir el clásico enfoque
analítico basado en la toma de muestra y el posterior traslado de
la muestra al laboratorio donde se lleva a cabo el tratamiento, la
medida y el análisis de datos. Estos pasos requieren mano de obra,
generan residuos e introducen un importante lapso de tiempo entre el
momento en el que se muestrea el compartimiento y el momento en que
se conoce la actividad del isótopo. Algunas aproximaciones a la
información rápida han sido realizadas mediante el establecimiento
de controles de la radioactividad en el aire en algunos puntos
específicos del mundo.
Para superar las limitaciones inherentes al
proceso analítico, se han desarrollado sensores con diversas
aplicaciones rutinarias. En el campo de la radioactividad el avance
más importante es el uso de monitores del área de emisores gamma
(cfr. US 5.442.180). La reducción de algunos pasos analíticos
también se ha incluido en el desarrollo de procedimientos para la
determinación de radionúclidos beta (cfr. US 6.303.936). Sin
embargo, no se ha descrito ningún sensor hasta la fecha para
aplicaciones de campo y sobre fluidos (cfr. G.F. Knoll "Radiation
detection and measurement", New York, John Wiley and Sons, Inc.
2000; J.W. Grate et al., "Sequential injection separation
system with stopped-flow radiometric detection for
automated analysis of 99Tc in nuclear waste", Analytical
Chemistry 1998, vol. 70, pp 977A-84A). Por lo
tanto, detectar y determinar la radioactividad en fluidos es un
problema todavía no resuelto en su totalidad.
La presente invención soluciona alguno de los
problemas mencionados antes mediante la provisión de un aparato
para la detección de radioactividad en fluidos. El aparato tiene la
capacidad y flexibilidad de detectar y determinar exitosamente en
línea ("on-line"), remota, y continuamente la
presencia de diferentes tipos de radionúclidos en una muestra.
Así, un aspecto de la invención se refiere a un
aparato para la determinación de radionúclidos en un flujo continuo
de un fluido, que comprende: (i) una cámara
alfa-beta que convierte radiación alfa, beta y gamma
en fotones y que está en contacto con el fluido, donde dicha cámara
comprende un tubo de entrada y un tubo de salida para permitir el
flujo de fluido; (ii) una cámara gamma que convierte radiación
gamma en fotones, y que cubre total o parcialmente la cámara
alfa-beta, estando dicha cámara gamma aislada del
fluido y de los fotones generados en la cámara
alfa-beta; (iii) un blindaje protector externo que
aísla la cámara alfa-beta y la cámara gamma de la
luz UV-visible ambiental; y (iv) medios para enviar
separadamente los fotones generados en las cámaras respectivas a
una unidad de análisis que convierte los fotones respectivos en
señales eléctricas respectivas y que procesa estas señales.
Como es bien entendido, fluido se define como un
estado no sólido de la materia en el que los átomos o moléculas
están libres para moverse, como en un gas o en un líquido, por lo
que la muestra a analizar por el aparato puede tener diferente
naturaleza y puede proceder de diferentes fuentes, tales como agua
de ríos o mares, residuos líquidos de hospitales o plantas
nucleares, aire, flujos de gases generados en plantas nucleares,
etc. El término "radionúclido" significa núclido que contiene
isótopos que se descomponen o emiten radiación, entendiendo por
"núclido" una especie de átomo que se distingue por el número
de neutrones o protones que contiene.
En una realización particular de la invención, el
material activo de ambas cámaras es centelleador plástico sólido.
Un centelleador plástico es una solución sólida de un soluto
fluorescente, un luminóforo, en un disolvente polimérico, y puede
fabricarse con diferentes formas. Centelleadores plásticos sólidos
adecuados para esta invención y bien conocidos por expertos en la
materia, son aquéllos basados en poliviniltolueno, polietileno,
polipropileno, polimetilmetacrilato y otros, con un luminóforo
disuelto tal como PPO (2,5-difeniloxazol) o POPOP
(1,4-bis-[2-(5-feniloxazolil)]-benceno).
En presencia de un centelleador plástico sólido, las partículas
alfa y beta y la radiación gamma pueden interaccionar con la
molécula disolvente polimérica que se excitará a un estado
energético superior. Después, la molécula polimérica se relaja
mediante la transferencia de energía a otra molécula polimérica o a
una molécula luminófora. Finalmente, el luminóforo se relaja y
emite un fotón que puede detectarse mediante un dispositivo de
detección de fotones, como un fotomultiplicador. Se obtienen más
fotones hasta que toda la energía del evento de radioactividad es
convertida en fotones. En cada evento de radioactividad se produce
un conjunto de fotones. Así, el número de fotones producidos se
relaciona con la energía del evento radioactivo y, el número de
conjuntos de fotones generados en un periodo de tiempo se relaciona
con la actividad de la muestra.
En una realización más particular, la cámara
gamma está formada por un bloque sólido de centelleador plástico
sólido. En otra realización particular, la cámara
alfa-beta comprende un hueco definido por una pared
que la separa de la cámara gamma. Particularmente, el hueco está
relleno de bolitas de centelleador plástico sólido y/o la pared
está formada por centelleador plástico sólido. Una realización
preferida de la invención es aquélla en la que la cámara
alfa-beta tiene el hueco relleno de bolitas de
centelleador plástico sólido y la pared que la separa de la cámara
gamma está formada también por centelleador plástico sólido. El
hecho de que tanto las paredes como las bolitas sean de
centelleador plástico asegura que todas las partículas alfa y beta
encontrarán un centelleador para depositar su energía.
Las bolitas de centelleador plástico preferidas
son aquéllas que tienen un diámetro entre 250 y 500 \mum. Las
bolitas preferiblemente tienen forma esférica y son transparentes a
la luz visible. La interacción entre las bolitas y las partículas
alfa y beta depende de la proximidad de las bolitas y la partícula,
por lo que la partícula podría perder parte de su energía en
interacciones con el medio sin producir ninguna señal detectable.
Esto tiene especial relevancia para partículas alfa y partículas
beta de baja energía que necesitan bolitas de diámetro menor para
ser detectadas correctamente, ya que cuanto menor es el diámetro de
las bolitas, menor es la distancia entre las bolitas y las
partículas, mayor es la energía depositada y mayor es la señal
obtenida.
Además, en una realización particular, la cámara
alfa-beta y la cámara gamma están recubiertas con
capas que reflejan los fotones generados dentro, excepto por los
sitios respectivos de sujeción de los respectivos medios de envío.
Las paredes reflectantes se usan para evitar la pérdida de fotones
y permiten que llegue a los medios de envío el máximo número de
fotones.
En otra realización de la invención, los medios
para enviar separadamente los fotones generados en las cámaras
respectivas a una unidad de análisis son fibras ópticas. Una
configuración preferida de las fibras ópticas para el propósito de
la invención es aquélla en la que un haz único que procede de cada
cámara se divide aleatoriamente en dos subhaces antes de alcanzar la
unidad de análisis. Cada subhaz de cada par está situado delante de
un dispositivo detector de fotones y se compara la señal que
proviene de los subhaces de cada par. Los eventos que se producen
simultáneamente en los subhaces de cada par son debidos a eventos de
radioactividad verdaderos y son aceptados, mientras que aquéllos
que sólo se obtienen en uno de los subhaces de cada par son debidos
a efectos de fondo y pueden rechazarse, reduciendo así el fondo
registrado.
En otra realización, la cámara
alfa-beta y la cámara gamma tienen formas definidas
por cilindros concéntricos y están provistas de conductos
tronco-cónicos en uno de los lados para adaptarse a
las fibras ópticas, ambos conductos apuntando hacia direcciones
opuestas.
Finalmente, en otra realización, el blindaje
protector externo tiene una parte desmontable para tener acceso al
hueco de la cámara alfa-beta, para cambiar las
bolitas de centelleador plástico sólido o limpiar la cámara, por
ejemplo.
La estructura y el funcionamiento del aparato se
describen en detalle en la descripción de realizaciones
particulares.
Otro aspecto de la invención se refiere a un
método para la determinación de radionúclidos en un flujo continuo
de un fluido utilizando el aparato definido anteriormente. En una
realización particular, el fluido es un líquido.
El aparato de la invención es capaz de determinar
separadamente la actividad procedente de emisores radionúclidos
alfa o beta y la actividad producida por emisores gamma. Las
determinaciones se realizan en línea
("on-line"), remota y continuamente. El
aparato, aplicado a un fluido potencialmente radioactivo,
proporciona información continua sobre el nivel de actividad a una
estación central. Dependiendo de la aplicación, las cámaras del
aparato tendrán tamaño y forma diferentes.
El aparato de la invención está conectado a una
unidad de análisis que convierte los fotones respectivos que
proceden de cada cámara en señales eléctricas respectivas y que
procesa estas señales. La unidad de análisis puede discriminar
entre energías y tipo de radiación. En esta descripción, el término
"unidad de análisis" podría llamarse "transductor".
También en esta descripción, el aparato de la invención podría
llamarse "receptor". Ambas partes, el aparato de la invención
junto con la unidad de análisis formarán un "sensor" o un
"detector". Así, el aparato de la invención es susceptible de
ser comercializado tanto solo como acoplado a una unidad de
análisis.
A lo largo de la descripción y las
reivindicaciones la palabra "comprende" y sus variantes no
pretenden excluir otras características técnicas, aditivos,
componentes o pasos. El resumen de esta solicitud se incorpora aquí
como referencia. Para los expertos en la materia, otros objetos,
ventajas y características de la invención se desprenderán en parte
de la descripción y en parte de la práctica de la invención. Los
siguientes modos de realización y dibujos se proporcionan a modo de
ilustración, y no se pretende que sean limitativos de la presente
invención.
La Fig. 1A muestra una vista general de la
estructura del aparato interna y externamente.
La Fig. 1B muestra la estructura detallada del
aparato: (1) tubo de entrada; (2) tubo de salida; (3) cono de la
cámara alfa-beta; (4) cámara
alfa-beta; (5) paredes de la cámara
alfa-beta; (6) cámara gamma; (7) blindaje protector;
(8) cono de la cámara gamma; (9) medios de envío; (10) parte
desmontable.
La Fig. 2 representa la distribución de la
eficiencia de detección (E, en %) para ^{90}Sr/^{90}Y en la
cámara alfa-beta (Fig. 2A) y para ^{134}Cs en la
cámara gamma (Fig. 2B) en función del volumen de fluido (ml
bombeados) para diferentes volúmenes del pulso de
contaminación.
La Fig. 3 representa la distribución de la
eficiencia de detección (tasa de contaje, CR, en Bq) de
^{90}Sr/^{90}Y(- - - ), ^{240}Pu(__)
y ^{134}Cs(+++) en la cámara alfa-beta y 1 Cs
(***) en la cámara gamma, para un pulso de contaminación de 20 ml
en el volumen correspondiente a las señales máximas. El
eje-x indica los canales (C).
La Fig. 4 muestra los espectros del blanco para
la cámara alfa-beta (- - - ), la
cámara gamma (++) y las cámaras alfa-beta más gamma
(***) en coincidencia. Se representa la tasa de contaje (CR, en Bq)
frente a los canales (C).
El aparato está hecho de centelleador plástico y
es en esta parte donde la señal óptica, relacionada con la
concentración de radionúclidos en el fluido, se produce. La señal
óptica es conducida a través de fibras ópticas a una unidad de
análisis. La unidad de análisis se compone de unidades electrónicas
y es en esta parte donde la señal óptica se convierte en un pulso
eléctrico y se clasifica según su origen, forma y energía. Los
espectros se almacenan en un ordenador donde se realiza en
tratamiento de los datos. El ordenador también controla todo el
proceso de medida. El aparato está formado por dos cilindros
concéntricos, el cilindro interno es la cámara alfa- beta y el
cilindro externo es la cámara gamma. Este conjunto está rodeado por
una blindaje de plástico.
La cámara alfa-beta es un
cilindro hecho de centelleador plástico sólido
BC-408 (Bicron), recubierto externamente, excepto
por una de sus caras laterales, primero por una capa reflectante a
los fotones y en segundo término por una capa negra opaca. La cara
sin recubrir está acoplada a un cono de fotones hecho de plástico
que también está recubierto externamente por una capa reflectante y
una de opaca excepto en su extremo donde se acopla un haz de fibras
ópticas, preparadas para conducir los fotones en el visible por
reflexión interna total. El cilindro de la cámara
alfa-beta está totalmente relleno de bolitas de
centelleador plástico sólido BC-400 (Bicron). Esta
cámara está conectada al exterior del aparato mediante dos tubos de
acero inoxidable (de entrada y de salida) situados en la misma cara
por donde se acoplan las fibras. Estos tubos atraviesan la pared de
centelleador plástico del cilindro, el cono de fotones y el
blindaje de plástico. Uno de los tubos empieza en la parte superior
de la cámara y el otro en la inferior.
La cámara gamma es un cilindro hecho de
centelleador plástico sólido que rodea completamente la cámara
alfa-beta. Las paredes están también recubiertas
por las capas reflectante y opaca. Como en la cámara
alfa-beta, una de las caras del cilindro no está
recubierta y está acoplada a un cono de fotones de plástico, que de
nuevo está externamente recubierto por las capas reflectante y
opaca. El extremo del cono de fotones está conectado a un haz de
fibras ópticas preparado para conducir los fotones del visible por
reflexión interna total. El conjunto completo, incluyendo las dos
cámaras, sus conos de fotones y el acoplamiento a los haces de
fibras ópticas, se incluye en un cilindro de plástico negro que
actúa de blindaje.
El aparato puede funcionar de dos maneras:
sumergiéndolo en el fluido a analizar (de esta manera el fluido
rodea al aparato y también entra en la cámara
alfa-beta); y simplemente introduciendo el fluido en
la cámara alfa-beta.
El fluido a analizar entra en el cilindro de la
cámara alfa-beta por el tubo de entrada, llena el
espacio libre de la cámara y una vez está completamente llena, sale
de la cámara por el tubo de salida. El tiempo de residencia del
fluido en la cámara alfa-beta depende del flujo. En
cualquier caso, cuando el fluido está dentro de la cámara la
desintegración de los radionúclidos que están en el fluido
interacciona con el centelleador plástico de las paredes y bolitas
iniciando un proceso de transferencia de energía que termina con la
producción de una avalancha de fotones. Algunos de estos fotones
llegan a las paredes de centelleador plástico, son conducidos hacia
el cono de fotones y por último hacia el haz de fibras ópticas. Por
lo tanto, se puede observar cada proceso de desintegración por el
conjunto de fotones producidos y recogidos en las fibras ópticas.
Las características de este conjunto de fotones dependen de la
energía y del origen de cada desintegración radioactiva. No se
producirá señal en la cámara gamma como consecuencia de la
desintegración de estos emisores alfa o beta porque las partículas
alfa y beta no pueden penetrar a través de las paredes de la cámara
alfa-beta e interaccionar con la cámara gamma.
La desintegración de un emisor gamma producirá
consecuencias similares en el centelleador plástico de las cámaras
tanto si está localizado en el fluido que rodea el aparato como en
el fluido que está dentro de la cámara alfa-beta.
Los rayos gamma emitidos penetrarán e interaccionarán con el
centelleador plástico de ambas, cámaras gamma y
alfa-beta, produciendo una avalancha de fotones que
serán transmitidos a los haces de fibras ópticas.
Los radionúclidos alfa o beta que rodean el
aparato no producirán ninguna señal en la cámara gamma ni en la
cámara alfa-beta. El blindaje de plástico externo
detiene estas desintegraciones antes de que alcancen al medio
centelleador. Cualquier radiación cósmica que llegue al volumen del
aparato interaccionará probablemente con las dos cámaras, gamma y
alfa-beta, produciendo una señal en ambos sistemas.
Una vez producidas las señales, las fibras ópticas conducen los
fotones hacia una posición remota donde se localiza la unidad de
análisis. El haz único que procede de cada cámara se divide
aleatoriamente en dos subhaces antes de alcanzar la unidad de
análisis.
La unidad de análisis se constituye a partir de
unidades electrónicas comerciales. Parte de dos pares de tubos
fotomultiplicadores (PMT). Cada par se utiliza para acoplar los dos
subhaces de cada cámara. Los dos PMT de cada cámara están
conectados a un sistema de coincidencia para reducir el fondo. La
señal que viene de la cámara alfa-beta incluye
información sobre los emisores alfa (a), beta (b) y gamma (c)
incluidos en el fluido más el fondo cósmico (bc) (a+b+c+bc)
mientras que la señal proveniente de la cámara gamma incluye
información sobre los emisores gamma y el fondo cósmico (c+cb).
Después, ambas señales tienen un proceso de coincidencia y un
proceso de anticoincidencia obteniéndose la señal (c+cb) y la señal
(a+b) por separado. Estas señales son amplificadas, convertidas a
digitales, analizadas y almacenadas en el ordenador.
Todos los reactivos utilizados fueron de grado
reactivo o analítico. Los patrones utilizados para la preparación de
las muestras de calibración y validación fueron:
1) Patrón de ^{90}SR/^{90}Y de 6.22*10^{4}
\pm 9.32*10^{2} desintegraciones por minuto y por gramo (dpm/g)
en HCI 0.1 M de Amersham International.
2) Patrón de ^{134}Cs de 86.04*10^{7} \pm
4.30*10^{6} dpm/g en CsCI 0.1 M y HCl 0.1 M de Amersham
Intemational.
3) Patrón de ^{240}Pu de 8.16*10^{4} \pm
1.22*10^{3} dpm/g en ácido nítrico 2M del Centro de
Investigaciones Energéticas Medioambientales y Tecnológicas
(CIEMAT).
Todas las soluciones activas se prepararon
diluyendo una cantidad pesada de patrón en una cantidad pesada del
medio específico preparado previamente con agua destilada
inactiva
Se utilizó una bomba peristáltica Gilson Miniplus
3 con ocho canales para bombear las soluciones en el aparato. Los
tubos usados eran de PVC de 2.06 mm d.i. y 50 cm de longitud. Se
empleó un detector de centelleo líquido 1414 (EGG&Wallac) con
amplificación logarítmica y un analizador multicanal de 1024
canales. El detector fue modificado por EGG&Wallac para permitir
la entrada de los haces de fibras ópticas por arriba. Se utilizó
una pieza cónica metálica y reflectante para trasmitir los fotones
desde el final de la fibras ópticas hacia los fotomultiplicadores.
El programa SenCont se diseñó para controlar el tiempo de medida
con gran precisión y extrema reducción del tiempo muerto.
La comente simulada fue introducida en la cámara
alfa-beta a través del tubo de entrada mediante una
bomba peristáltica. El flujo se determinaba en cada medida
determinando el volumen bombeado durante un cierto periodo de
tiempo. El flujo normal estaba alrededor de 0.5 mi/min. El fondo se
estableció al medir durante cinco minutos un flujo continuo de la
correspondiente disolución transportadora. Las contaminaciones
puntuales se realizaron mediante el bombeo de un volumen conocido
de una solución activa dentro de la cámara
alfa-beta. Una vez la solución introducida, se
bombeó una disolución transportadora en el aparato hasta alcanzar
las condiciones iniciales. Durante este periodo de tiempo, se
capturaba un espectro cada diez segundos. Las condiciones iniciales
se alcanzaron cuando cinco medidas consecutivas de 10 segundos no
difirieron estadísticamente del valor de fondo previo. Después de
este proceso se realizó una nueva medida de fondo. Todas las
operaciones se realizaron evitando la entrada de aire en el aparato.
El escenario de contaminación continua se simuló mediante el bombeo
continuo de una solución activa y tomando una medida cada 120
minutos. El aparato se calibró para cada isótopo
(^{90}Sr/^{90}Y, ^{240}Pu y ^{134}Cs en la cámara
alfa-beta y ^{134}Cs y en la cámara gamma)
introduciendo pulsos de contaminación puntuales de un volumen
creciente desde 0.2 hasta 20 ml y medidas de contaminación continua
(asociadas a volúmenes de 60 ml). La evaluación de las curvas de
calibración obtenidas se realizó mediante la medida de nueve
contaminaciones puntuales desconocidas (tres niveles de actividad y
tres volúmenes de contaminación) para ^{90}Sr/^{90}Y, ^{240}Pu
y ^{134}Cs en la cámara alfa-beta y un conjunto
de siete pulsos de contaminación desconocidos de ^{134}Cs en la
cámara gamma.
El espectro recogido en cada medida se suavizó
usando un algoritmo Savitzky-Golay. Es posible
generar un perfil de señal para una contaminación puntual mediante
la representación de las cuentas registradas (Bq) cada 10 segundos
frente al volumen de fluido bombeado a través del aparato, desde el
momento en el que el pulso es introducido hasta que la medida se
realiza. Pueden deducirse dos parámetros principales del perfil de
señal: la tasa máxima de contaje y el parámetro
(B-A). La tasa máxima de contaje se obtuvo al
promediar todos los valores obtenidos entre el máximo valor de
contaje y su valor menos cuatro veces la desviación teórica
asociada a ese valor. El parámetro (B-A) se calculó
a partir de la diferencia entre los valores correspondientes a los
dos puntos de inflexión del perfil de señal. Estos valores se
obtuvieron al aplicar la segunda derivada al perfil de señal
(d^{2}Bq/ dV^{2} = 0).
La eficiencia de detección en la ventana óptima
(OW) se calculó como la ratio entre la señal neta, tasa máxima de
contaje menos el valor del fondo, y la actividad específica de la
solución patrón bombeada. La OW corresponde al intervalo del
espectro con mejor figura de mérito (FM = E^{2}/B, donde E es la
eficiencia de detección y B el fondo). Se realizó la calibración de
la eficiencia de detección para cada radionúclido mediante el
ajuste de las eficiencias de detección en función de los valores
(B-A) para una serie de contaminaciones puntuales y
para las medidas de contaminación continua. La calibración del
volumen de contaminación también se realizó para cada radionúclido,
mediante la modelización de la relación entre el volumen de
contaminación bombeado y el valor del parámetro
(B-A).
La determinación de actividad de un pulso puntual
de contaminación desconocido se realizó registrando su perfil de
señal y calculando la tasa máxima de contaje y el parámetro
(B-A). Con estos datos, la señal neta y la curva de
calibración de eficiencia de detección, se calculó la actividad
específica (Bq/ml), mientras que el volumen de contaminación y por
tanto la actividad total de la contaminación (Bq) se calculó a
partir de la actividad específica y la curva de calibración de
volumen. Los límites de detección (Bq/ml) se calcularon en relación
al criterio del Consejo de Seguridad Nuclear (CSN) Español para el
control de comentes líquidas en plantas nucleares: (DL=
2*s(B)/Eff), donde s(B) es la desviación estándar
experimental de los valores de fondo registrados en el proceso de
calibración y Eff es la eficiencia de detección del escenario
considerado, un volumen de contaminación puntual o una
contaminación continuada.
Cámara alfa-beta: La
distribución de señales en función del tipo y energía del
radionúclido para la cámara alfa-beta se muestra en
al Fig. 3. A medida que la energía decrecía, las posiciones de los
picos se desplazaban hacia bajas energías y la eficiencia de
detección decrecía. La evolución de la señal respecto al volumen de
fluido para diferentes pulsos de contaminación mostró un retraso de
4-5 ml desde el momento en el que el pulso fue
bombeado dentro del aparato hasta que fue detectado (cfr. Fig. 2).
Después de este punto, la eficiencia de detección aumentaba
linealmente hasta que alcanzaba una meseta (cuando la cámara está
llena la eficiencia de detección es constante), para un volumen
relacionado con la importancia de la contaminación. La señal
decreció bruscamente cuando el pulso de contaminación finalizó.
Cámara gamma: El espectro de ^{134}Cs en
la cámara gamma se muestra en la Fig. 3. Para cualquier volumen de
contaminación, se observó el radionúclido en la cámara gamma justo
1 ml después de la introducción del pulso en el flujo, mientras que
no se detectaba señal en la cámara alfa-beta hasta
después de 4-5 ml. Por otro lado, la eficiencia de
detección de la cámara alfa-beta era un orden de
magnitud superior que la del sistema gamma.
Fondo en las cámaras alfa-beta
y gamma: Los espectros del fondo obtenido para las cámaras
alfa-beta y gamma se muestran en la Fig 4. Esta
figura también incluye el espectro de coincidencia obtenido cuando
las señales que vienen de ambos detectores se miden
simultáneamente. Los espectros gamma y alfa-beta se
extendían aproximadamente sobre el mismo intervalo de energías
aunque el primero lo hacía con una ligera mayor intensidad. Por otro
lado, el espectro de coincidencia de los dos sistemas mostraba una
distribución similar a la obtenida para cada cámara pero sólo
cubriendo 1/3 del área (0.365 Bq en todo el espectro). Esta
diferencia, en este caso 0.457 Bq para la cámara
alfa-beta puede considerarse una estimación de la
reducción del fondo cuando el aparato funciona en coincidencia con
un sistema doble de transducción.
La capacidad del aparato para cuantificar
radionúclidos en una corriente líquida se evaluó mediante la
determinación de la actividad específica y el volumen de una serie
de pulsos de contaminación de diversas soluciones activas. Con este
propósito, los dos sistemas fueron calibrados y aplicados a la
cuantificación de muestras marcadas. En la cámara
alfa-beta se analizaron muestras de
^{90}Sr/^{90}Y, ^{240}Pu y ^{134}Cs mientras que en la
cámara gamma el radionúclido analizado fue ^{134}Cs.
Cámara alfa-beta,
^{90}Sr/^{90}Y: La calibración de la cámara
alfa-beta se realizó introduciendo una serie de
pulsos de contaminación, desde 0.2 a 20 ml y un volumen infinito
(asimilado a 60 ml), en un flujo continuo de la corriente líquida
(cfr. Tabla 1). Para cada caso, se obtuvieron la señal máxima y el
parámetro (B-A) del perfil de la señal total en
relación al volumen de la corriente líquida. Mediante esta
información y el correspondiente espectro de fondo, se calcularon
para cada pulso las señales netas y las eficiencias de detección en
la ventana óptima (1:189) y se construyeron los dos modelos de
calibración (eficiencia de detección frente (B-A) y
volumen de contaminación frente (B-A) (cfr. Tabla
2). La calibración del volumen del pulso de contaminación respecto
al parámetro (B-A) mostró una relación linear con
algunas dispersiones a volúmenes por debajo de 3 ml. Pueden
considerarse diferentes escenarios en la aplicación de estos
modelos: para pulsos de contaminación muy pequeños, la eficiencia
de detección podía ser tan baja como de 5-10% y en
el episodio continuo, la eficiencia de detección era alta y
constante, alrededor de 116% y el volumen de contaminación podía
ser establecido con claridad. En ambos casos los límites de
detección podían variar, considerando que la cámara
alfa-beta estaba aislada, desde 2.06 Bq/ml para un
pulso de contaminación de 0.2 ml hasta 9.8*10^{-2} Bq/ml para una
situación de contaminación continua. La capacidad de cuantificación
del aparato fue evaluada a tres niveles de actividad y a tres
volúmenes de contaminación (cfr. Tabla 3). Los errores relativos
obtenidos en la determinación de la actividad específica fueron
debidos mayoritariamente al volumen de contaminación; para 2 ml,
los errores fueron superiores al 18%. Si el umbral de pulso de
contaminación de 5 ml se superaba, la actividad específica podía ser
determinada con errores relativos menores a 6% (10% para niveles de
actividad bajos). En la determinación del volumen del pulso de
contaminación, para pulso de contaminación de menos de
3-5 ml, los errores relativos aumentaban al 65%,
mientras que si este volumen aumentaba, el valor de los pulsos de
contaminación podía ser determinado con errores relativos
inferiores al 8%. Estos resultados indican que episodios de
contaminación de ^{90}Sr/^{90}Y en comentes líquidas podían ser
cuantificados en actividad y volumen siempre y cuando el pulso no
fuese extremadamente bajo (< 5 ml) e, incluso en estos casos,
los valores determinados podían ser considerados como una buena
aproximación para evaluar la importancia de la contaminación.
Cámara alfa-beta,
^{240}Pu: La calibración se realizó siguiendo el mismo
procedimiento y las funciones que describen los dos modelos que
describen la evolución de la eficiencia de detección en la ventana
óptima (1:161) frente (B-A) y la relación entre el
volumen de contaminación del pulso frente al mismo parámetro (cfr.
Tabla 2). Para pulsos de contaminación muy pequeños (< 5 ml),
los valores de la eficiencia de detección obtenidos fueron más
bajos que 2.5%. La segunda situación corresponde a volúmenes de
contaminación entre 5 y 15 ml. En este caso, la eficiencia
incrementaba hasta 3.5% y el parámetro (B-A) se
definió con mayor claridad. Finalmente, para episodios de
contaminación continuada, la eficiencia de detección podía ser
considerada constante alrededor de este 3.5%. Los límites de
detección calculados para las situaciones extremas de los volúmenes
de contaminación fueron de 67.42 Bq/ml, para pulsos de 0.2 ml y
2.68 Bq/ml para situaciones de contaminación continua. Para bajos
volúmenes de contaminación, e.g. 2 ml, hubo un importante error en
la eficiencia de detección en la ventana óptima y, por tanto, en el
cálculo del valor de actividad. Para volúmenes mayores, 7 ml, el
parámetro (B-A) se pudo establecer mejor pero los
errores relativos en la actividad solían ser hasta un 30%. Cuando
el volumen de contaminación era superior, 12 ml, la determinación
de la actividad se estableció mejor con errores relativos menores
del 10%. El mismo comportamiento se podía encontrar en la
determinación del volumen de contaminación. Para pulsos muy
pequeños, los resultados mostraban errores relativos altos hasta el
38%; para pulsos de 7 ml y niveles de actividad medios y bajos, los
errores relativos eran hasta el 24%; y para volúmenes de 12 ml los
valores decrecían hasta un máximo de 18%. El mejor resultado se
alcanzó para 12 ml y un nivel de actividad alto, 13%. Estos valores
permitieron la cuantificación de episodios de contaminación de
^{240}Pu en comentes líquidas con errores relativos inferiores al
13% excepto para pulsos pequeños que también podían ser
determinados con errores elevados.
Cámara alfa-beta,
^{134}Cs: La calibración y cuantificación de las soluciones de
^{134}Cs en el detector alfa-beta se realizaron
como en los dos casos previos (cfr. Tablas 1 y 3). Las relaciones
entre la eficiencia de detección en la ventana óptima (1:202) y el
volumen de contaminación frente al parámetro (B-A)
fueron similares a aquéllas descritas para ^{90}Sr/^{90}Y y
^{240}Pu. (cfr. Tabla 2). En el análisis del pulso de
contaminación, podían encontrarse tres situaciones: pulsos pequeños
(< 5 ml) con una eficiencia de detección inferior al 15%;
volúmenes de contaminación grandes (> 10 ml) con una eficiencia
constante alrededor del 20%, y situaciones intermedias
(5-10 ml) con valores de eficiencia intermedios.
Los límites de detección para las situaciones extremas fueron 16.22
Bq/ml para 0.2 ml y 0.78 Bq/ml para contaminaciones continuas. Para
pulsos de contaminación pequeños (< 2 ml) los errores relativos
eran superiores al 50%. Para volúmenes grandes a cualquier nivel de
actividad, los errores relativos obtenidos eran inferiores al 10%.
Se observó el mismo comportamiento en la determinación de los
volúmenes de los pulsos de contaminación. Para pulsos muy pequeños
(2 ml) los errores relativos podían ser tan altos como el 40%,
mientras que cuando el volumen era más grande, los errores
decrecían hasta un máximo de un 10%. Estos resultados muestran la
capacidad de la cámara alfa-beta para cuantificar la
actividad y el volumen de cualquier episodio de contaminación de
^{134}Cs pero también de ^{90}Sr/^{90}Y y ^{240}Pu en
corrientes líquidas con unos errores relativos aceptables siempre y
cuando el volumen considerado no fuera muy pequeño (< 5 ml). Para
estos casos, la detección de la contaminación se conseguía y los
errores de cuantificación eran más elevados.
Cámara gamma, ^{134}Cs: La
característica del radionúclido ^{134}Cs de ser emisor gamma y
beta permitió su detección en la cámara gamma. La calibración y
cuantificación de este isótopo se realizó, en este caso, siguiendo
el mismo procedimiento que la cámara alfa-beta (cfr.
Tablas 1 y 3). La relación entre la eficiencia de detección en la
ventana óptima (13:81) y el volumen de contaminación frente al
parámetro (B-A) se incluye en la Tabla 2. Los
valores extremos de la eficiencia de detección para contaminaciones
pequeñas o continuas eran de 0.04% y 1.3%. Los valores eran muy
pequeños e implican unos límites de detección de 114 Bq/ml para
pulsos de 0.2 ml y 2.95 Bq/ml para contaminaciones continuas.
Teniendo en cuenta los resultados obtenidos en la sección previa,
la capacidad de la cámara gamma se evaluó mediante la
cuantificación de pulsos de contaminación de 7 ml. Los errores
relativos obtenidos en la determinación de la actividad y el volumen
fueron inferiores al 15% y 7% respectivamente (cfr. Tabla 3). Para
pulsos de 2 ml los errores relativos obtenidos fueron superiores al
25% para la actividad y 115% para el volumen. Por el contrario, se
alcanzaron muy buenos resultados por un pulso de 12 ml y un nivel
de actividad alto: 7%, para la actividad, y 3% para el volumen. A
pesar de esta baja eficiencia de detección, estos valores muestran
la capacidad de la cámara gamma para cuantificar pulsos de
contaminación de ^{134}Cs siempre y cuando el volumen de
contaminación fuera superior a 5 ml.
| volumen de pulso (ml) | Actividad (Bq/ml) | Eficiencia (%) | Fondo (Bq) | |
| ^{90}Sr/^{90}Y | 0.2 | 45.98 | 5.53 | 0.61 |
| (alfa-beta) | 60 | 1.07 | 116.7 | 0.80 |
| ^{240}Pu | 0.2 | 1360.44 | 0.13 | 0.49 |
| (alfa-beta) | 60 | 26.21 | 2.75 | 0.56 |
| ^{134}Cs | 0.2 | 37883.67 | 0.034 | 0.17 |
| (gamma) | 60 | 13.90 | 1.23 | 0.17 |
\vskip1.000000\baselineskip
\vskip1.000000\baselineskip
Los volúmenes de contaminación utilizados oscilan
entre 3 y 20 ml más un episodio continuo asimilado a 60 ml.
| Isótopo | Eficiencia vs (B-A) | PV (volumen de pulso) vs (B-A) |
| ^{90}Sr/^{90}Y (alfa-beta) | Ef = 116.241 – 534.975/(B-A)^{1\text{.}5} | PV = -0.744 + 1.004*(B-A) |
| ^{240}Pu (alfa-beta) | Ef = 3.787 - 35.656/(B-A)^{1\text{.}5} | PV = -2.6123 + 1.0829*(B-A) |
| ^{134}Cs (alfa-beta) | Ef = 20.034 - 71.186/(B-A)^{1\text{.}5} | PV = -0.720 + 1.004*(B-A) |
| ^{134} Cs (gamma) | Ef = 1.199 - 10.557/(B-A)^{1\text{.}5} | PV = -1.644 + 1.054*(B-A) |
\vskip1.000000\baselineskip
\vskip1.000000\baselineskip
\vskip1.000000\baselineskip
(Tabla pasa a página
siguiente)
\newpage
Los valores corresponden a las ventanas óptimas.
Volumen de pulso, en ml = PV; Actividad, en Bq/ml = A; Eficiencia,
en % = E; Error de actividad, en % = AE; Error de volumen de pulso,
en % = PVE.
Claims (11)
1. Aparato para la determinación de radionúclidos
en un flujo continuo de un fluido, que comprende:
(i) una cámara alfa-beta (4) que
convierte radiación alfa, beta y gamma en fotones y que está en
contacto con el fluido, donde dicha cámara comprende un tubo de
entrada (1) y un tubo de salida (2) para permitir el flujo de
fluido;
(ii) una cámara gamma (6) que convierte radiación
gamma en fotones, y que cubre total o parcialmente la cámara
alfa-beta (4), estando dicha cámara gamma aislada
del fluido y de los fotones generados en la cámara
alfa-beta (4);
(iii) un blindaje protector externo (7) que aísla
la cámara alfa-beta (4) y la cámara gamma (6) de la
luz UV-visible ambiental; y
(iv) medios (9) para enviar separadamente los
fotones generados en las cámaras respectivas (4,6) a una unidad de
análisis que convierte los fotones respectivos en señales
eléctricas respectivas y que procesa estas señales.
2. Aparato según la reivindicación 1, donde el
material activo de ambas cámaras (4,6) es centelleador plástico
sólido.
3. Aparato según la reivindicación 2, donde la
cámara gamma (6) está formada por un bloque sólido de centelleador
plástico sólido.
4. Aparato según la reivindicación 3, donde la
cámara alfa-beta (4) comprende un hueco definido
por una pared que la separa de la cámara gamma (6).
5. Aparato según la reivindicación 4, donde el
hueco está relleno de bolitas de centelleador plástico sólido y/o
la pared está formada por centelleador plástico sólido.
6. Aparato según la reivindicación 5, donde la
cámara alfa-beta (4) y la cámara gamma (6) están
recubiertas con capas que reflejan los fotones generados dentro,
excepto por los sitios respectivos de sujeción de los respectivos
medios de envío (9).
7. Aparato según la reivindicación 6, donde los
medios de envío (9) son fibras ópticas.
8. Aparato según la reivindicación 7, donde la
cámara alfa-beta (4).y la cámara gamma (6) tienen
formas definidas por cilindros concéntricos y están provistas de
conductos tronco-cónicos (3,8) en uno de los lados
para adaptarse a las fibras ópticas, ambos conductos apuntando
hacia direcciones opuestas.
9. Aparato según la reivindicación 8, donde el
blindaje protector externo tiene una parte desmontable (10) para
tener acceso al hueco de la cámara alfa-beta.
10. Método para la determinación de radionúclidos
en un flujo continuo de un fluido utilizando el aparato definido en
cualquiera de las reivindicaciones 1-9.
11. Método según la reivindicación 10, donde el
fluido es un líquido.
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