ES2261782T3 - Tratamiento de polvo con fluidos gaseosos presurizados. - Google Patents

Tratamiento de polvo con fluidos gaseosos presurizados.

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ES2261782T3 ES02800989T ES02800989T ES2261782T3 ES 2261782 T3 ES2261782 T3 ES 2261782T3 ES 02800989 T ES02800989 T ES 02800989T ES 02800989 T ES02800989 T ES 02800989T ES 2261782 T3 ES2261782 T3 ES 2261782T3
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Abstract

Un método para la precipitación de partículas y para la retención en un material vehículo que comprende las etapas de: (a)(1) disolver un material sólido o semisólido en un fluido gaseoso presurizado, formando con ello una disolución que comprende un disolvente fluido gaseoso y un soluto disuelto del material sólido o semisólido o (a)(2) disolver un material sólido o semisólido en un disolvente líquido, formando con ello una disolución líquida que comprende un disolvente líquido y un soluto disuelto de material sólido o semisólido; (b)(1) precipitar partículas de un material sólido o semisólido desde la disolución de fluido gaseoso producida en la etapa (a)(1) introduciendo la disolución en una región de menor presión o en una región que contiene un gas inerte o (b)(2) precipitar partículas del material sólido o semisólido desde la disolución líquida producida en la etapa (a)(2) introduciendo la disolución bien en: (1) una región que contiene un fluido gaseoso presurizado en el que dicho disolvente líquido es sustancialmente soluble pero dicho material sólido o semisólido es sustancialmente insoluble, o bien en (2): una región en la que se introduce posteriormente dicho fluido gaseoso presurizado para provocar la solubilización del disolvente líquido dentro del fluido gaseoso presurizado y la precipitación de las partículas del material sólido o semisólido; (c) dirigir la disolución introducida y las partículas precipitadas resultantes producidas en la etapa (b)(1) ó (b)(2) sobre o dentro de un lecho mixto de material vehículo; y (d) retener y dispersar en el material vehículo al menos parte de las partículas precipitadas para producir una mezcla de las partículas de material sólido o semisólido y de material vehículo, una granulación de las partículas de material sólido o semisólido con el material vehículo, el material vehículo parcial o totalmente recubierto con las partículas de material sólido o semisólido, o mezclas de ellos; y en el que el material vehículo del lecho mixto se mantiene en un estado mixto al menos durante las etapas (c) y (d).

Description

Tratamiento de polvo con fluidos gaseosos presurizados.
Campo de la invención
Esta solicitud se refiere de forma general a un método que emplea un fluido gaseoso presurizado para procesar, a partir de una disolución, partículas de un material sólido o semisólido para retener y dispersar simultáneamente estas partículas procesadas en un material vehículo.
Esta técnica puede ser usada de forma ventajosa en el procesado farmacéutico y químico para producir una mezcla de las partículas del material sólido o semisólido y del material vehículo, una granulación de las partículas de material sólido o semisólido con el material vehículo, el material vehículo recubierto parcial o totalmente con las partículas de material sólido o semisólido, o mezclas de ellos.
Antecedentes de la invención
Las formas de dosis sólidas para productos farmacéuticos tales como pastillas y cápsulas requieren el uso de polvos finos del material de sustancia fármaco con el objetivo de alcanzar una distribución uniforme del agente farmacológico en estas formulaciones basadas en polvo. Adicionalmente, las sustancias fármaco con una solubilidad y unas velocidades de disolución muy bajas necesitan a menudo ser reducidas en tamaño hasta niveles del orden de 10 \mum o menos con el fin de alcanzar una biodisponibilidad satisfactoria. En algunos casos, se necesitan partículas < 1 \mum para fármacos con solubilidad en agua excepcionalmente baja.
Las técnicas convencionales para el procesado de partículas de sustancia fármaco a partir de disoluciones presentan muchas desventajas. La recristalización, el secado por congelación y el secado por pulverización requieren la evaporación del disolvente. Las técnicas de secado pueden dejar cantidades residuales de disolvente y el uso de calor para ayudar en el secado puede causar una degradación térmica de la sustancia fármaco. La molienda mecánica para reducir el tamaño de partícula también puede causar degradación térmica. Todas estas técnicas pueden dar como resultado una variabilidad de tamaño de partícula.
Se han descrito métodos mejorados para generar partículas de tamaño de micrones y de submicrones con distribuciones estrechas de tamaño de partícula usando fluidos supercríticos (SCFs) tales como CO_{2} (véase por ejemplo la Patente de EE.UU. Nº 5.833.891 y H. S. Tan y S. Borsadia, Expert Opinion on Therapeutic Patents, 2001, 11, 861-872). Los métodos incluyen la Extracción en Fluido Supercrítico (SFE, del inglés "Supercritical Fluid Extraction"), la Expansión Súbita de Disoluciones Supercríticas (RESS, del inglés "Rapid Expansion of Supercritical Solutions"), la Recristalización de Anti-Disolvente de Gas (GAS, del inglés "Gas Anti-Solvent Recrystallization"), así como el Anti-Disolvente de Fluido Supercrítico (SAS, del inglés “Supercritical Fluid Anti-Solvent”).
Un fluido supercrítico (SCF) es una sustancia por encima de su temperatura y presión críticas (31ºC, 73,8 bar para el CO_{2}). Un SCF tal como el CO_{2} es esencialmente un fluido comprimido, de elevada difusividad y de alta densidad a temperatura moderada. Es relativamente inocuo, barato, e inerte. A menudo se usa SFE para extraer de forma selectiva una variedad de compuestos. Después de la extracción, la mezcla SCF es expandida en un recipiente de recogida mantenido a una temperatura inferior. Debido al bajo poder de dilución del gas a baja presión, el compuesto precipita y es recogido en un recipiente. El gas de baja presión efluente es ventilado al exterior o es reciclado al proceso. En la literatura técnica hay disponible mucha información de interés sobre las propiedades de SCFs (McHugh, M. y Krukonis, V., Supercritical Fluid Extraction, Principles and Practice, 2ª Ed., Butterworth-Heinemann, Boston, 1993).
En el corazón de cada técnica de formación de partículas utilizando SCFs está su capacidad para disolver o solubilizar un disolvente o una sustancia particular. Aunque la SFE ha sido usada para producir polvos farmacéuticos (Larson, K. A. y col., Biotechnology Progress 2 (2), Junio 1986, pp. 73-82), normalmente se usa para la extracción selectiva de material soluble en SCF de sustratos de materia prima, en la que el tamaño de partícula del material extraído después de la despresurización generalmente no es una preocupación del proceso. Una particularidad de la SFE es que puede ser usada para extraer materiales deseables así como impurezas en cualquier forma física: líquidos, sólidos o semisólidos.
El concepto de que el material disuelto en un SCF puede ser precipitado mediante una súbita reducción de la presión se conoce desde hace más de un siglo (J. B. Hannay y J. Hogarth, "On the solubility of solids in gases", Proceedings of the Roy. Soc. London, 29, 324-326, 1879). El proceso RESS (Patente de EE.UU. Nº 4.582.731) aprovecha esta propiedad de los SCFs para cristalizar sustancias sólidas deseables para las que el tamaño de partícula, y posiblemente otras características físicas y de volumen, son una preocupación fundamental.
En el proceso RESS, similar a la SFE, se coloca una sustancia soluto en un recipiente a alta presión. A continuación se bombea un SCF a través del recipiente para disolver la sustancia y formar una disolución de la sustancia en el SCF. Entonces, la mezcla fluida es expandida a través de una boquilla a un recipiente que se mantiene a una presión sustancialmente más pequeña, subcrítica, donde el fluido ahora es un gas de baja densidad. Debido al bajo poder de disolución del gas a baja presión, la sustancia precipita y es recogida en el recipiente. El gran diferencial de presión a lo largo de la boquilla provoca que la expansión se produzca a velocidad ultrasónica y que la sobresaturación se produzca rápidamente. La expansión súbita se traduce en un súbito cambio en la densidad y en el poder de disolución del fluido y, por tanto, en unas altas velocidades de cristalización, lo que da como resultado la formación de pequeñas micropartículas y nanopartículas de la sustancia. El gas efluente se hace pasar a través de un microfiltro y a continuación es venteado o recirculado. Una vía alternativa, para reducir rápidamente el poder de disolución del SCF sin ningún cambio sustancial en la presión, consiste en poner en contacto la disolución de SCF con un gas inerte tal como el nitrógeno o el helio, en los que la sustancia soluto es sustancialmente insoluble. El gas inerte puede mantenerse a una presión similar a la de la disolución de SCF. El gas inerte se mezcla rápidamente con el SCF para provocar un descenso en su poder de disolución y para hacer que el soluto precipite.
Para un material que tiene poca solubilidad en un SCF elegido, el SCF puede ser usado como un antidisolvente. El proceso GAS (Patente de EE.UU. Nº 5.360.478; Patente de EE.UU. Nº 5.389.263) fue presentado por primera vez en el congreso internacional del Instituto Americano de Ingenieros Químicos (Papel 48c en el Congreso de la AIChE, Nov. 29, 1988) y más tarde por Gallagher, P. M. y col., (Capítulo 22, Supercritical Fluid Science and Technology, ACS Symposium Series, 406, Washington, DC, K. P. Johnston, J. M. L. Penninger, ed., ACS Publishing, 1989). En el GAS, se usa un SCF como un antidisolvente para procesar un soluto insoluble en SCF a partir de una carga premezclada de una disolución orgánica del soluto por adición de un SCF a la disolución. La adición del SCF provoca que su concentración en la disolución aumente y hace que la disolución se expanda. La precipitación del soluto se produce cuando la disolución pasa a ser sobresaturada.
El proceso GAS por cargas está limitado por su capacidad para procesar grandes cantidades de material. En el proceso SAS, la disolución orgánica del soluto se añade de forma continua para hacer fluir de forma continua SCF antidisolvente. El disolvente orgánico se mezcla y se disuelve rápidamente en el SCF para formar una mezcla fluida homogénea de alta presión. Debido a que el soluto es sustancialmente insoluble en el SCF y que el SCF y el disolvente orgánicos son miscibles, esto da como resultado la precipitación del soluto en el recipiente a alta presión. La mezcla SCF/disolvente orgánico se hace pasar a través de un microfiltro y a continuación se expande en un recipiente de baja presión donde el SCF se separa del disolvente orgánico.
Debido a la temperatura de procesado relativamente baja, el proceso SAS es adecuado para procesar sustancias térmicamente hábiles. Al contrario que otros procesos tales como el secado por pulverización convencional donde la velocidad de eliminación de disolvente de las superficies de las gotas es relativamente baja y depende en gran medida de la temperatura del proceso, en este proceso dicha velocidad depende principalmente de la densidad y del caudal de los SCFs. Ambos parámetros pueden ser controlados fácilmente en un amplio intervalo a una temperatura relativamente baja para controlar la velocidad de eliminación de disolvente en un intervalo igualmente amplio. Se han desarrollado algunas variantes del proceso SAS. Coenen y col., (Patente de EE.UU. Nº 4.828.702) informa sobre un proceso en contracorriente mediante el cual una disolución líquida de un soluto sólido es pulverizada en un antidisolvente SCF tal como CO_{2} para recuperar el material sólido en forma de polvo. Fisher y Muller (Patente de EE.UU. Nº 5.043.280) informan sobre un proceso mediante el cual se pulveriza una disolución líquida de sustancia activa en forma de una fina niebla sobre una disolución SCF de un material vehículo para producir micropartículas esterilizadas de sustancia activa embebidas dentro del material vehículo. Yeo y col., (Biotechnology and Bioengineering, 1993, Vol. 41, p. 341) y Debenedetti (Patente de EE.UU. Nº 6.063.910) también describen un proceso mediante el cual la disolución es pulverizada como una fina niebla a través de una boquilla dentro de un recipiente a alta presión que contiene un SCF con el objetivo de producir polvos finos del soluto. Schmidt (Patente de EE.UU. Nº 5.707.634) informa sobre un proceso mediante el cual un soluto no esterilizado es recuperado de una disolución inyectada en un recipiente a alta presión que contiene un SCF antidisolvente. Subramaniam y col. (Patente de EE.UU. Nº 5.833.891) describen un proceso mediante el cual se usa una boquilla ultrasónica para potenciar la atomización del pulverizador de la disolución líquida lo que ayuda a la producción de micropartículas y nanopartículas finamente divididas del material activo.
El proceso SAS también ha sido identificado en la bibliografía como "Sistemas de Extracción de Disolvente Aerosol" (ASES, del inglés "Aerosol Solvent Extraction Systems"), y se ha identificado una variante suya como "Dispersión Potenciada de Disoluciones mediante SCFs" (SEDS, del inglés "Solution-Enhanced Dispersión by SCFs"). Véase Tan y S. Borsadia, Expert Opinion on Therapeutic Patents, 2001, 11, 861-872.
El SEDS (Patentes de EE.UU. Nº 5.851.453 y 6.063.138) incluye usar una boquilla coaxial, no ultrasónica. Se alcanzan elevadas velocidades de transferencia de materia con una elevada relación fluido supercrítico/disolvente, y las elevadas velocidades del SCF facilitan la atomización de la disolución.
Las partículas producidas usando SCFs también han sido usadas para recubrir sustratos. Subramaniam y col. (Patente de EE.UU. Nº 5.833.891) describen un proceso mediante el cual se cristalizan partículas a partir de una disolución líquida y son dirigidas a un lecho de partículas núcleo fluidizadas para formar un recubrimiento. En este proceso, el SCF es usado tanto para fluidizar las partículas núcleo como para efectuar la cristalización de la sustancia de recubrimiento fuera de la disolución. El proceso puede ser usado de forma similar al proceso clásico de recubrimiento Wurster. Benoit y col. (Patente de EE.UU. Nº 6.087.003) describen un proceso por cargas mediante el cual se agita una sustancia activa en un recipiente a alta presión que contiene un SCF y un material de recubrimiento disuelto en él. La temperatura del SCF es disminuida a continuación de forma gradual hasta un punto en el que se separa en una fase gas y una fase líquida en las que las partículas núcleo están en suspensión y el material de recubrimiento está en disolución. La eliminación en continuo de la fase gas provoca que la concentración del material de recubrimiento en la fase líquida aumente y que su solubilidad disminuya. Finalmente, esto da como resultado la precipitación del material de recubrimiento pegado al eje del dispositivo de agitación. Smith (Patente de EE.UU. Nº 4.582.731) discute un proceso mediante el cual las partículas formadas con RESS son dirigidas y adheridas a superficies sólidas tales como vidrio, sílice fundida y platino para formar una fina capa de recubrimiento.
Los procesos descritos anteriormente están diseñados para producir tanto sustratos recubiertos como micropartículas o como microcápsulas de una sustancia en particular. Una premisa de la presente invención es que en la industria farmacéutica, raramente se usan polvos finos de fármaco como formulaciones finales de estado sólido debido a que la recolección, el manejo, el flujo, y/o la compresión de polvos de micropartículas y nanopartículas pueden ser muy complicados. Por tanto, raramente se usa un polvo micronizado de una sustancia fármaco particular sin un procesado adicional. Si uno desea fabricar una formulación farmacéutica en estado sólido de una sustancia fármaco, generalmente es necesario mezclar las micropartículas o las nanopartículas de fármaco con partículas de sustancia(s) vehículo. Dichos vehículos, tales como la lactosa, presentan unas buenas propiedades de manejo, flujo y compresión. Después de mezclar con un vehículo, a menudo se usa la granulación en la industria farmacéutica para producir gránulos de flujo libre, sin polvo, a partir de polvos finos y para mejorar la uniformidad de la distribución de fármaco en el producto (Handbook of Pharmaceutical Granulation Technology, Marcel Dekker, N. Y., Dilip, M. P. Editor, Vol. 81, 1997). Los procesos actuales que usan SCFs para procesar polvos finos no tienen en cuenta estas cuestiones. Las siguientes son algunas limitaciones de los procesos actuales:
1.
Los procesos actuales no tienen en cuenta la dificultad de atrapar partículas finas tras su formación. Están diseñados para precipitar pequeñas micropartículas y nanopartículas discretas que normalmente son difíciles de atrapar en un recipiente de procesado. La retención de dichas partículas sobre filtros es difícil y puede dar como resultado taponamientos de los filtros y/o una reducción de la capacidad de producción.
2.
Los procesos actuales no tienen en cuenta las cuestiones asociadas con la tendencia de los polvos finos a aglomerarse. En el proceso SAS, en el que las partículas cristalizan rápidamente, las partículas húmedas pueden entrar en contacto íntimo unas con otras y fusionarse o aglomerarse. De forma similar, en el proceso RESS, las partículas semisólidas o adhesivas no pueden ser procesadas satisfactoriamente debido a que se aglomerarían rápidamente. Sin tener en cuenta las características físicas del material, las micropartículas y nanopartículas del material que presentan una elevada energía libre superficial tenderán a aglomerarse y a fundirse para formar partículas grandes cuando entren en íntimo contacto. Cuando se procesa sustancias fármaco, la aglomeración puede incrementar el tamaño de partícula efectivo y dar como resultado una menor velocidad de disolución de fármaco y una menor biodisponibilidad. La aglomeración de material cristalizado limita su eficacia para recubrir partículas pequeñas de tamaño de micrómetros y nanómetros. Por tanto, la utilidad de los procesos actuales está limitada en este sentido.
3.
Los procesos actuales diseñados para recubrir partículas núcleo con polvos finos precipitados en un lecho fluidizado son difíciles de controlar. Dichos procesos no tienen en cuenta la retención de partículas finas o la capacidad para recubrir polvos finos que son notablemente difíciles de fluidizar. Los lechos fluidizados requieren equipamiento y controles especiales que no son fáciles de ajustar para su uso con SCFs. El propósito de fluidizar partículas núcleo es suspenderlas de tal modo que puedan ser recubiertas y secadas preferiblemente antes de que entren en contacto con otras partículas núcleo, minimizando con ello la aglomeración. El recubrimiento de partículas núcleo mediante este proceso puede alcanzarse para muchos polvos, pero normalmente puede requerir un gran esfuerzo de control de proceso. El equipamiento de fluidización especializado normalmente no permite agitar pero mantiene un diferencial de presión cuidadosamente controlado dentro del recipiente para efectuar la fluidización, una distribución uniforme del gas de fluidización, un control de la expansión del lecho, y la recogida de finos. La velocidad superficial del fluido de suspensión es crítica; una velocidad demasiado alta provocará que las partículas núcleo queden atrapadas en el filtro; una velocidad demasiado baja puede dar como resultado una expansión/fluidización del lecho incompleta. Debido a que la precipitación y el secado se producen muy rápidamente en el proceso con SCF, las gotas pueden secarse antes de entrar en contacto con las partículas núcleo y los pequeñísimos cristales producidos pueden ser atrapados fácilmente en el fluido de suspensión. Por lo tanto, puede que la precipitación con adhesión a las partículas núcleo no se produzca consistentemente, y que algunas partículas precipitadas pueden separarse del lecho de partículas núcleo. La expansión y fluidización de un lecho de polvo también requiere recipientes de procesado más largos y más grandes, una preocupación importante con el equipo de alta presión. Algunos polvos pueden ser más difíciles de fluidizar debido al enorme número de posibles interacciones partícula-partícula y de cambios en las propiedades del lecho tales como la distribución de tamaños de partícula, cuando las partículas se forman y otras son recubiertas. Las partículas núcleo más pequeñas de 10 \mum a menudo forman lechos fluidizados inestables. Las partículas pequeñas pueden actuar como si fueran húmedos, que forman aglomerados y fisuras que pueden dar lugar a erupciones. Dichas dificultades de procesado son, al menos parcialmente, responsables del uso limitado que ha encontrado el procesad en lecho fluidizado en el procesado farmacéutico. La bibliografía técnica proporciona un estudio completo de los problemas asociados al procesado en lecho fluidizado de partículas pequeñas.
Una desventaja de los procesos RESS, GAS y SAS es la dificultad para atrapar, recoger y manejar polvos finos de micropartículas y nanopartículas. Los filtros usados en estos procesos generalmente no son capaces de retener eficazmente las micropartículas y las nanopartículas producidas. Si los poros del filtro son suficientemente pequeños para retener dichas partículas, el filtro puede obturarse rápidamente con las partículas. Esto puede restringir seriamente el flujo a través del recipiente de cristalización, y pueden ser necesarias frecuentes interrupciones para limpiar o para reemplazar los filtros. En el caso del RESS, la resistencia al flujo provoca que la presión del recipiente aumente de forma apreciable y que la caída de presión a lo largo de la boquilla disminuya. En algún momento, la caída de presión desaparece por completo y el proceso necesitaría ser parado. En el caso del SAS, la resistencia al flujo también podría provocar que la presión del recipiente aumentara de forma continua a lo largo del proceso. Incluso si las micropartículas pueden ser retenidas por dispositivos tales como ciclones, presentan dificultades de manejo. Las características de flujo de polvos que contienen micropartículas y/o nanopartículas son generalmente malas. Dichos polvos pueden, por lo tanto, ser difíciles de descargar y usar en procesos posteriores. Por tanto, un procesado adicional mediante procesos tales como el mezclamiento con un material vehículo y la granulación todavía pueden ser necesarios antes de la incorporación a una formulación. Los polvos con malas características de flujo son difíciles de incorporar en un material vehículo y normalmente requieren procedimientos o técnicas de mezcla especiales para obtener la uniformidad de mezcla requerida. Los polvos finos también son difíciles de manejar debido a su pulvurulencia. Se requiere una protección
especial para los operadores y se requieren procedimientos muy específicos para fármacos potentes o toxinas.
Sumario de la invención
La presente invención está dirigida en general a un método para la precipitación de partículas de soluto, su retención y su dispersión en un material vehículo aprovechando las propiedades únicas de los fluidos gaseosos presurizados (por ejemplo, supercríticos) para precipitar partículas de soluto a partir de una disolución y reteniendo y dispersando de manera eficaz las partículas precipitadas en un material vehículo que tiene buenas propiedades de flujo y de manejo. Se puede precipitar un soluto a partir tanto de un disolvente líquido como de una disolución de fluido gaseoso presurizado. Como se describe aquí, este proceso tiene una amplia aplicabilidad en la industria farmacéutica.
En general, el método de la presente invención incluye:
(a)(1) disolver un material sólido o semisólido en un fluido gaseoso presurizado, formando con ello una disolución que comprende un disolvente fluido gaseoso y un soluto disuelto del material sólido o semisólido
o
(a)(2) disolver un material sólido o semisólido en un disolvente líquido, formando con ello una disolución que comprende un disolvente líquido y un soluto disuelto de material sólido o semisólido;
(b)(1) precipitar partículas del material sólido o semisólido a partir de la disolución de fluido gaseoso producida en la etapa (a)(1) introduciendo la disolución en una región de menor presión o en una región que contiene un gas inerte
o
(b)(2) precipitar partículas del material sólido o semisólido a partir de una disolución líquida producida en la etapa (a)(2) introduciendo la disolución bien en: (1) una región que contiene un fluido gaseoso presurizado en el cual dicho disolvente líquido es sustancialmente soluble pero dicho material sólido o semisólido es sustancialmente insoluble, o bien en (2) una región en la que dicho fluido gaseoso presurizado es introducido posteriormente para provocar la solubilización del disolvente líquido en el fluido gaseoso presurizado y la precipitación de las partículas del material sólido o semisólido;
(c) dirigir la disolución introducida y las partículas precipitadas resultantes en la etapa (b)(1) ó (b)(2) sobre o en un lecho mixto de material vehículo; y
(d) retener y dispersar al menos algunas de las partículas precipitadas en el material vehículo para producir una mezcla de las partículas del material sólido o semisólido y un material vehículo, una granulación de las partículas de material sólido o semisólido con el material vehículo, el material vehículo parcial o totalmente recubierto con las partículas de material sólido o semisólido, o mezclas de ellos.
El presente método es aplicable a la precipitación (o cristalización) de una amplia variedad de materiales sólidos o semisólidos, por ejemplo, materiales activos fisiológicamente, materiales de encapsulación, materiales de protección contra la humedad, materiales de protección contra la luz, materiales de protección contra gas, materiales barrera frente a la difusión, y materiales potenciadores de la disolución o de la dispersión, y su retención y dispersión usando una amplia variedad de materiales vehículo, por ejemplo, vehículos farmacéuticamente aceptables, adyuvantes o excipientes, o materiales fisiológicamente activos, o mezclas de ellos. El presente método es particularmente ventajoso para la precipitación, retención y dispersión de micropartículas y de nanopartículas de material sólido o semisólido dentro de un material vehículo.
Las mezclas, granulaciones y los materiales vehículo parcial o totalmente recubiertos, o sus mezclas, producidos mediante los métodos de la presente invención están especialmente indicados para el procesado farmacéutico en diversas formulaciones farmacéuticas y formas de dosis, tales como pastillas y cápsulas. Generalmente se usa un material vehículo con buenas características de flujo en la formulación de la mayoría de formas de dosis sólidas. Por lo tanto, su presencia en una mezcla con el fármaco es una ventaja. Puede lograrse la uniformidad de la mezcla incluso cuando el contenido en fármaco es muy pequeño debido a que el polvo de fármaco no se maneja de forma separada de los excipientes y puede adherirse a las partículas de excipiente durante su fabricación.
Otras ventajas del método inventivo incluyen las siguientes:
1.
Si la carga de fármaco en el material vehículo no es demasiado alta, la distribución de tamaños de partícula del polvo procesado puede asemejarse a la del material vehículo por sí mismo antes del procesado. Por lo tanto, las características de flujo del polvo procesado pueden ser tan buenas como las del material vehículo por sí mismo. Esto reduce las dificultades en la descarga y en el manejo del polvo en el procesado posterior.
2.
El vehículo puede ser recubierto con la sustancia fármaco seguido de un recubrimiento con un material encapsulante. El procedimiento puede repetirse para incrementar la carga de fármaco, preferiblemente sin provocar que se produzca una aglomeración sustancial entre las partículas de fármaco. Los recubrimientos también podrían ser de un tipo que presente barreras frente a la humedad, la luz o gases para fármacos que químicamente sensibles al agua o al oxígeno o que son fotosensibles. Los recubrimientos también podrían del tipo que funciona como barreras de difusión para controlar la liberación de la sustancia fármaco desde el sustrato o como un potenciador de la disolución o de la solubilidad.
3.
Esta invención no se limita a polvos. Se puede emplear, por ejemplo, en la mezcla de micropartículas y nanopartículas cristalizadas con un material de mayor tamaño o para recubrir gránulos, pelets, non-pareils, pastillas, cápsulas u otros materiales mixtos. Igualmente, el método puede ser usado para formar una granulación de las partículas de material sólido o semisólido con el material vehículo.
La invención puede ser usada de diversas formas, que incluyen pero no se limitan a:
1.
Producir una mezcla uniforme de micropartículas y nanopartículas de fármaco discretas o ligeramente adheridas y del material vehículo.
2.
Producir una mezcla uniforme de partículas de vehículo discretas o ligeramente adheridas y del material fármaco.
3.
Producir una granulación de micropartículas y nanopartículas de fármaco con material vehículo. Puede estar presente un ligante tal como la polivinilpirrolidona (PVP) tanto mezclada con una sustancia fármaco en la disolución de fluido gaseoso o líquido como mezclada dentro del lecho de polvo de vehículo.
4.
Recubrir una sustancia fármaco con un material de recubrimiento. Los recubrimientos también podrían ser del tipo de barreras contra la humedad, la luz o gases para fármacos que son químicamente sensibles al agua o al oxígeno o que son fotosensibles. Los recubrimientos también podrían ser del tipo que funciona como barreras de difusión para controlar la liberación de la sustancia fármaco desde el sustrato o para potenciar su liberación.
5.
Recubrir un vehículo con una sustancia fármaco seguido del recubrimiento con un material encapsulante. El procedimiento puede repetirse para aumentar la carga de fármaco, preferiblemente sin provocar una aglomeración sustancial entre las partículas de fármaco.
Breve descripción de las figuras
La Figura 1 presenta los diagramas de flujo simplificados que muestran dos realizaciones específicas de los Modos 1 y 2 de la presente invención.
La Figura 2 es una imagen de microscopía de luz de una microgota de poliestireno divinilbenceno sometida a CO_{2} supercrítico a 50ºC y 68,9 bar.
La Figura 3 es una imagen de microscopía de luz de una microgota de poliestireno divinilbenceno sobre la que se ha depositado sustancia fármaco recristalizada usando un método de la presente invención en el que la sustancia fármaco fue recristalizada a partir de una disolución de CO_{2} supercrítico.
La Figura 4 muestra la iluminación de campo de brillo (wolframio) de un grupo de partículas de lactosa sobre las que se ha depositado sustancia fármaco recristalizada usando un método de la presente invención en el que la sustancia fármaco fue recristalizada a partir de una disolución de CO_{2} supercrítico.
La Figura 5 muestra la iluminación UV (lámpara de mercurio de alta presión) de un grupo de partículas de lactosa sobre las que se ha depositado sustancia fármaco recristalizada usando un método de la presente invención en el que la sustancia fármaco fue recristalizada a partir de una disolución de CO_{2} supercrítico.
La Figura 6 muestra el perfil de disolución de una mezcla fármaco-lactosa obtenida mediante procesado con CO_{2} supercrítico de la sustancia fármaco usando un método de la presente invención en comparación con el perfil de disolución de una mezcla fármaco-lactosa obtenida mediante el mezclamiento físico convencional del fármaco y la lactosa.
Las Figuras 7A a 7C son fotomicrografías SEM (Microscopía Electrónica de Barrido) de lactosa excipiente antes del procesado de acuerdo con la invención. La Figura 7A es un aumento de 40X; la Figura 7B es un aumento de 200X; y la Figura 7C es un aumento de 5.000X.
Las Figuras 8A a 8C son fotomicrografías SEM del fármaco soluto precipitado mediante el procesamiento de la disolución sin usar un material vehículo y sin mezclar. La Figura 8A es un aumento de 40X; la Figura 8B es un aumento de 200X; y la Figura 8C es una aumento de 5.000X.
Las Figuras 9A a 9C son fotomicrografías SEM de una mezcla fármaco/lactosa obtenida usando un método de la presente invención en el que la sustancia fármaco fue precipitada a partir de una disolución orgánica pulverizada y fue mezclada dentro de y/o recubriendo a la lactosa. En este ejemplo, la disolución orgánica fue pulverizada a través de una boquilla a una distancia de aproximadamente 2,54 centímetros por encima del lecho de polvo de lactosa. La Figura 9A es un aumento de 40X; la Figura 9B es un aumento de 500X; y la Figura 9C es un aumento de 5.000X.
Las Figuras 10A a 10C son fotomicrografías SEM de una mezcla fármaco/lactosa obtenida usando un método de la presente invención en el que la sustancia fármaco fue precipitada a partir de una disolución orgánica no pulverizada seguido de la introducción de dióxido de carbono presurizado, y fue mezclada dentro de y/o recubriendo a la lactosa. La Figura 10A es un aumento de 40X; la Figura 10B es un aumento de 200X; y la Figura 10C es un aumento de 5.000X.
La Figura 11 es una fotomicrografía de lactosa antes del procesado de acuerdo con la invención.
Las Figuras 12 a 15 son fotomicrografías SEM de una mezcla fármaco/ligante/lactosa obtenida usando un método de la presente invención en el que la sustancia fármaco y el ligante fueron precipitados a partir de una disolución orgánica pulverizada y fueron mezclados dentro de y/o recubriendo a la lactosa. En este ejemplo, la disolución orgánica fue pulverizada a una velocidad de 1,5 ml por minuto a través de una boquilla localizada 2,54 centímetros por encima del lecho de polvo de lactosa, y la mezcla se realizó a 1000 rpm. La Figura 12 es un aumento de 40X; la Figura 13 es un aumento de 500X; la Figura 14 es un aumento de 2.000X; y la Figura 15 es un aumento de 5.000X.
La Figura 16 es una fotomicrografía SEM de una mezcla fármaco/ligante/lactosa obtenida usando un método de la presente invención en el que la sustancia fármaco y el ligante fueron precipitados a partir de una disolución orgánica pulverizada y fueron mezclados dentro de y/o recubriendo a la lactosa. En este ejemplo, la disolución orgánica fue pulverizada a una velocidad de 3 ml por minuto a través de una boquilla situada 2,54 centímetros por encima del lecho de polvo de lactosa, y la mezcla se realizó a 1000 rpm. La Figura 16 es un aumento de 5.000X.
Las Figuras 17 a 19 son fotomicrografías SEM de una mezcla fármaco/ligante/lactosa obtenida usando un método de la presente invención en el que la sustancia fármaco y el ligante fueron precipitados a partir de una disolución orgánica pulverizada y fueron mezclados dentro de y/o recubriendo a la lactosa. En este ejemplo, la disolución orgánica fue pulverizada a una velocidad de 5 ml por minuto a través de una boquilla situada 2,54 centímetros por encima del lecho de polvo de lactosa, y la mezcla se realizó a 1000 rpm. La Figura 17 es un aumento de 500X; la Figura 18 es un aumento de 5.000X; y la Figura 19 es un aumento de 10.000X.
La Figura 20 es un gráfico que muestra los perfiles de disolución de pastillas preparadas usando una mezcla fármaco-lactosa obtenida de acuerdo con un método de la presente invención en comparación con las pastillas procesadas de forma convencional, a tiempo cero y a 12 semanas bajo condiciones de almacenamiento estándar de 40ºC y 75% de HR.
La Figura 21 es un gráfico que muestra los perfiles de disolución de pastillas preparadas usando mezclas fármaco-lactosa obtenidas de acuerdo con un método de la presente invención a tres velocidades de deposición de fármaco diferentes (es decir, tres velocidades diferentes de pulverización de disolución de fármaco).
Descripción detallada de la invención
Todos los términos tal como se usan aquí en esta solicitud, a no ser que se indique lo contrario, deberán ser entendidos en su significado ordinario tal y como se conoce en la técnica. Se establecen a continuación otras definiciones más específicas para determinados términos tal y como se usan en la presente solicitud:
Mediante el término "aproximadamente" con respecto al valor recitado se quiere decir \pm 20% del valor recitado, preferiblemente \pm 10%, más preferiblemente \pm 5%, incluso más preferiblemente \pm 1%. Si el término "aproximadamente" se usa en relación a un intervalo de valores, el término "aproximadamente" pretende calificar cada extremo del intervalo recitado. Por ejemplo, la frase "aproximadamente de 0,8 a 1,6 T_{c}" es equivalente a "de aproximadamente 0,8 a aproximadamente 1,6 T_{c}".
Mediante el término "mezcla" se quiere decir una mezcla uniforme o no uniforme.
Mediante "fluido gaseoso presurizado", o "fluido supercrítico" se quiere decir (1) un fluido o mezcla de fluidos que es gaseoso en condiciones atmosféricas y que tiene una temperatura crítica moderada (es decir, \leq 200ºC), ó (2) un fluido que previamente ha encontrado uso como fluido supercrítico. Ejemplos de fluidos gaseosos incluyen dióxido de carbono, óxido nitroso, trifluorometano, etano, etileno, propano, hexafluoruro de azufre, propileno, butano, isobutano, pentano, y mezclas suyas. A no que se especifique, la temperatura y presión del fluido gaseoso o supercrítico pueden ser cualesquiera en la región supercrítica o en la región próxima, por ejemplo, en el intervalo de aproximadamente 0,8 a 1,6 T_{c} y de aproximadamente 0,8 a 15 P_{c} donde T_{c} y P_{c} son, respectivamente, la temperatura crítica en K y la presión crítica del fluido.
Por "micropartículas" se entiende partículas que tienen un diámetro de partícula medio en el intervalo de aproximadamente 1 a 500 \mum, preferiblemente en el intervalo de aproximadamente 1 a 10 \mum.
Por "nanopartículas" se entiende partículas que tienen un diámetro de partícula medio en el intervalo de aproximadamente 0,001 a 1 \mum, preferiblemente en el intervalo de aproximadamente 0,05 a 0,5 \mum.
Por "lecho mixto" con respecto al material vehículo se entiende una mezcla no fluidizada de material vehículo, en ausencia o en presencia de partículas precipitadas del material sólido o semisólido. Un lecho mixto de material vehículo puede formarse, por ejemplo, por agitación del material vehículo en ausencia o en presencia de partículas precipitadas del material sólido o semisólido.
Por "no fluidizado" con respecto al material vehículo se entiende que el material vehículo en el lecho mixto no está en un estado fluidizado suspendido por el gas. Por ejemplo, la mera agitación del material vehículo en el lecho durante el proceso de la presente invención puede tener el efecto de expandir al menos algo del lecho de material vehículo, pero no hay fluidización por suspensión en el gas del material vehículo.
Los términos "precipitación" o "que precipita" significan el proceso de formar cristales o partículas amorfas de soluto, o mezclas suyas, a partir de la disolución. De este modo, estos términos pretenden incluir dentro del contexto de la presente invención el concepto de cristalización de soluto disuelto a partir de la disolución. Cuando se disuelve una mezcla de solutos (por ejemplo, materiales sólidos o semisólidos) en disolución, el concepto de "precipitación" de partículas de material o de partículas de material "que precipitan" en el contexto de la presente invención incluye las posibilidades de que no todos los solutos disueltos son precipitados y/o de que un soluto puede precipitar sólo parcialmente a partir de la disolución. De este modo, el proceso de precipitación de la presente invención puede ser usado para separar determinados materiales sólidos o semisólidos.
Por "RESS" se entiende un proceso mediante el cual se precipitan partículas de soluto procedentes de una disolución de fluido gaseoso del soluto tanto por expansión de la disolución en una región de inferior presión como poniendo en contacto la disolución con un gas inerte a la misma presión que el fluido gaseoso o a presión inferior.
Por "semisólido" se entiende un material sólido que posee al menos algunas propiedades físicas similares a los líquidos. Ejemplos de materiales semisólidos incluyen: geles, líquidos viscosos, aceites, tensioactivos, polímeros, ceras, y ácidos grasos.
Por el término "material semisólido" se entiende una o más sustancias que son semisólidas en condiciones ambientales o de proceso. Por tanto, la expresión "un material semisólido" pretende incluir la posibilidad de que el material semisólido sea una mezcla de diferentes materiales semisólidos.
Por el término "material sólido" se entiende una o más sustancias que son sólidas en condiciones ambientales o de proceso. De este modo, la expresión "un material sólido" pretende incluir la posibilidad de que el material sólido sea una mezcla de diferentes materiales sólidos.
Por el término "condiciones de proceso" se entiende las condiciones específicas bajo las cuales se lleva a cabo un proceso de la presente invención.
Por el término "sustancialmente soluble", por ejemplo, con respecto a la solubilidad del disolvente líquido en el fluido gaseoso, se entiende que bajo las condiciones de proceso seleccionadas el disolvente líquido puede ser solubilizado completamente por el fluido gaseoso con la excepción de la contaminación del disolvente líquido residual que puede estar presente en las partículas del material vehículo. Cuantitativamente, es preferible que al menos aproximadamente el 95%, más preferiblemente al menos aproximadamente el 99%, del disolvente líquido sea solubilizado en el fluido gaseoso.
Por el término "sustancialmente insoluble", por ejemplo, con respecto a la solubilidad del material sólido o semisólido en el fluido gaseoso en el Modo 2, se entiende que bajo las condiciones de proceso seleccionadas el material sólido o semisólido no debería ser soluble en más de aproximadamente el 50% en peso, preferiblemente no debería ser soluble en más de aproximadamente el 25% en peso, más preferiblemente no debería ser soluble en más de aproximadamente el 5% en peso, en el fluido gaseoso. Es preferible que bajo las condiciones de proceso seleccionadas el material sólido o semisólido sea en esencia completamente insoluble en el fluido gaseoso.
Por el término "Modo 1" se entiende un proceso de acuerdo con la presente invención usando las etapas (a)(1) y (b)(1) descritas anteriormente en las que se precipita un material sólido o semisólido a partir de una disolución fluida gaseosa.
Por el término "Modo 2" se entiende un proceso de acuerdo con la presente invención usando las etapas (a)(2) y (b)(2) descritas anteriormente en las que se precipita un material sólido o semisólido a partir de una disolución fluida gaseosa.
En una realización preferida de esta invención, la disolución supercrítica u orgánica es introducida como un spray o un chorro directamente en un lecho mixto de un material vehículo, por ejemplo, una sustancia fármaco o un material vehículo tal como la lactosa, el almidón o el fosfato de dicalcio. El orificio que produce el spray o el chorro está localizado dentro de o próximo al lecho de partículas de vehículo de tal modo que se entra en contacto rápidamente con las partículas de vehículo. Aunque no se requiera, se prefiere el mezclamiento mecánico del material vehículo porque hace que el spray entre en contacto de forma continua con diferentes partículas de vehículo, distribuyendo con ello de forma uniforme el soluto precipitado a través del polvo mixto y minimizando el contacto entre las partículas de soluto. El mezclamiento mecánico también confiere cizalla a las partículas lo que ayuda a esparcir las gotas de spray o las partículas formadas a lo largo de la superficie del material vehículo.
En otra realización preferida de la presente invención en la que se precipita un material soluto a partir de una disolución líquida (aquí denominada como "Modo 2"), el material vehículo es mezclado mecánicamente durante el proceso. Se puede reducir la aglomeración mediante agitación mecánica y mezcla con un material vehículo, lo que confiere algo de cizalla que sirve para desaglomerar las partículas, y que provoca mayores tasas de transferencia de materia del disolvente líquido a la fase fluida lo que reduce el tiempo de contacto entre las partículas húmedas. Inesperadamente, los solicitantes han descubierto que se pueden usar polvos de material vehículo con buenas propiedades de flujo, manejo y compresión para atrapar el material soluto precipitado (por ejemplo, recristalizado) usando SCFs para producir polvos con propiedades igualmente buenas. La capacidad del material vehículo para retener material recristalizado puede superar las principales dificultades del procesado con SCF. Debido a que las partículas de vehículo en un lecho mixto están en estrecha proximidad una con otra, se cree que la precipitación se produce próxima a o sobre las partículas de vehículo; la probabilidad de que las micropartículas y nanopartículas se adhieran a las partículas de vehículo aumenta, y la probabilidad de adhesión a otras partículas similares se reduce; las partículas recristalizadas rápidamente interactúan con las partículas de vehículo y no son arrastradas por el flujo continuo de SCF que entraría en dichas partículas pequeñas. Esto da como resultado una elevada recuperación de fármaco. El vehículo puede por lo tanto actuar como un medio para la adhesión de las partículas recristalizadas, como un medio para filtrar las partículas recristalizadas fuera de la mezcla fluida y como un medio para dispersar las partículas recristalizadas. También se alcanza una elevada capacidad de producción debido a que se evita la necesidad de un filtro restrictivo del flujo puesto que la mayoría de las micropartículas y nanopartículas finas son retenidas en el material vehículo. Otra ventaja particular del proceso de la presente invención es que puede ser usado para procesar material soluto tanto sólido como semisólido a partir de disoluciones tanto líquidas como supercríticas. Las partículas de soluto sólido o semisólido son rápidamente dispersadas en el material vehículo puesto que se forman ahí minimizando su aglomeración con partículas de tipo soluto. Debe destacarse que aunque el mezclamiento mecánico introduce cizalla para facilitar la distribución y la desaglomeración de soluto, también se puede potenciar la aglomeración si se desea controlando parámetros de procesado tales como la velocidad de adición de una disolución ligante al fluido gaseoso presurizado. Por lo tanto, el proceso puede ser usado para provocar adherencia de las partículas recristalizadas sobre las partículas de vehículo, para granular dichas partículas, o para mejorar sus propiedades de flujo.
I. Modo 1
Las etapas (a)(1) y (b)(1) del presente método inventivo son análogas a la técnica RESS de precipitación de materiales solubles en fluidos gaseosos (por ejemplo, SCF) a partir de un disolución fluida gaseosa presurizada introduciendo la disolución en una región de menor presión o en una región que contiene un gas inerte. Dichas técnicas se describen, por ejemplo, en las siguientes patentes de EE.UU., cada de las cuales se incorpora aquí como referencia en su totalidad: U.S. 4.582.731 y U.S. 4.734.451. Basándose en la técnica RESS conocida en la técnica, alguien con conocimientos en la técnica puede adaptar y emplear fácilmente el método RESS al proceso de la presente invención.
En general, se pueden emplear cualesquiera condiciones convencionales (es decir, temperatura, presión, recipientes de precipitación, variaciones de la boquilla, etc.) que son usadas habitualmente en la técnica para la técnica RESS en las etapas (a)(1) y (b)(1) del presente método inventivo. Por supuesto, estas condiciones de procesado pueden ser ajustadas por el técnico experto dentro de amplios intervalos para obtener el funcionamiento óptimo deseado del método inventivo. Las condiciones preferidas son como se indica a continuación: la temperatura de la disolución de fluido gaseoso presurizado preferiblemente es mayor que la T_{c} del fluido gaseoso, más preferiblemente está aproximadamente en el intervalo entre 1 y 1,6 x T_{c}; la presión de la disolución de fluido gaseoso presurizado es preferiblemente superior a la P_{c}; más preferiblemente está aproximadamente en el intervalo entre 1 y 15 x P_{c}; la presión y la temperatura del recipiente o región de recogida de partículas preferiblemente son las ambientales o próximas a las condiciones ambientales. El fluido gaseoso preferiblemente es CO_{2}, óxido nitroso, etano, etileno o propano, más preferiblemente CO_{2}. Los fluidos gaseosos pueden ser recirculados al proceso si se desea.
En una realización preferida de la presente invención, se expande una disolución de fluido gaseoso presurizado de un soluto sobre o dentro de un lecho mixto de partículas de vehículo en un recipiente de recogida de partículas mantenido a una presión inferior. El fluido gaseoso entra en el recipiente desde una posición dentro del lecho de vehículo, o ligeramente por encima de la superficie superior, o desde debajo del lecho de partículas de vehículo, y sale del recipiente a través de una abertura alternativa en la parte inferior, en un lado o en la parte superior del recipiente. El fluido gaseoso entra preferiblemente al recipiente desde una posición ligeramente por encima de la superficie superior del lecho de partículas de vehículo, y sale a través de una abertura en la parte inferior del recipiente. Esto ayudará a asegurar que las partículas precipitadas entran en contacto con las partículas de vehículo de forma íntima antes de salir del recipiente de recogida. El lecho de partículas de vehículo es agitado preferiblemente usando uno o más dispositivos de mezcla rotatorios. Se pueden usar velocidades en el intervalo de 0 a 5.000 rpm, preferiblemente de 50 a 3.000 rpm.
II. Modo 2
Las etapas (a)(2) y (b)(2) del presente método inventivo son similares a las técnicas SAS y GAS de precipitación de material insoluble en fluidos gaseosos a partir de una disolución del material en un disolvente líquido (por ejemplo, un disolvente orgánico o una mezcla de un disolvente orgánico y agua) bien introduciendo la disolución dentro de una región que contiene un fluido gaseoso presurizado en el que dicho disolvente líquido es soluble pero el soluto disuelto es sustancialmente insoluble, o bien introduciendo la disolución en una región en la que el fluido gaseoso presurizado es añadido posteriormente para provocar la precipitación del material insoluble en el fluido gaseoso. Dichas técnicas, incluyendo GAS, SAS, ASES y SEDS y variaciones, son descritas, por ejemplo, en las siguientes Patentes de EE.UU., cada una de las cuales es incorporada aquí como referencia en su totalidad: U.S. 5.360.478; U.S. 5.389.263; U.S. 4.828.702; U.S. 5.833.891; U.S. 5.874.029; U.S. 5.707.634; U.S. 6.063.910; U.S. 5.851.453; U.S. 6.063138; U.S. 5.795.594; U.S. 5.770.559 y U.S. 5.803.966. Basándose en las técnicas SAS conocidas en la técnica, alguien con conocimientos en la técnica puede adaptar y emplear fácilmente el método SAS al proceso de la presente invención.
En general, cuando se lleva a la práctica el Modo 2 de la invención introduciendo la disolución dentro de un recipiente que contiene un fluido gaseoso presurizado, pueden emplearse cualesquiera de las condiciones convencionales (es decir, temperatura, presión, caudales de fluido, recipientes de precipitación, variaciones de la boquilla, etc.) que se usan comúnmente en la técnica para SAS en las etapas (a)(2) y (b)(2) del presente método inventivo. Cuando se lleva a la práctica el Modo 2 de la invención introduciendo la disolución dentro de un recipiente y posteriormente añadiendo el fluido gaseoso presurizado al recipiente, cualquiera de las condiciones convencionales (es decir, temperatura, presión, caudal de fluido, recipientes de precipitación, variaciones de la boquilla, etc.) que se usan habitualmente en la técnica para el GAS, pueden ser empleadas en las etapas (a)(2) y (b)(2) del presente método inventivo. Por supuesto, estas condiciones de procesado pueden ser ajustadas por el técnico experto dentro de amplios intervalos para obtener el funcionamiento óptimo deseado para el método inventivo.
Las condiciones preferidas son como se indica a continuación: La temperatura del recipiente de precipitación preferiblemente es mayor que la temperatura crítica del fluido gaseoso, más preferiblemente en el intervalo de aproximadamente 1 a 1,6 x T_{c}, y la presión en el recipiente de precipitación preferiblemente es mayor que la presión crítica del fluido gaseoso, más preferiblemente en el intervalo de aproximadamente 1 a 15 x P_{c}. La relación de caudal de disolución líquida a caudal de fluido gaseoso debería estar preferiblemente en el intervalo de aproximadamente 0,001 a 0,1, más preferiblemente en el intervalo de aproximadamente 0,01 a 0,05. La presión, la temperatura, el caudal de fluido gaseoso y el caudal de disolución líquida preferiblemente deberían ser tales que la mezcla de fluidos sea homogénea en el recipiente de precipitación. El lecho de partículas de vehículo se agita preferiblemente usando uno o más dispositivos de mezcla rotatorios. Se prefieren las velocidades en el intervalo de 50 a 3.000 rpm.
La boquilla a través de la cual se puede introducir la disolución líquida en el recipiente de precipitación puede ser, por ejemplo, una boquilla de orificio, una boquilla capilar, una boquilla ultrasónica, o una boquilla coaxial, por ejemplo el tipo empleado en el método SEDS, como se ha discutido previamente. Alternativamente, la disolución líquida puede ser introducida a través de una línea u orificio de flujo regular sin capacidad de atomización por pulverización. En una realización, la disolución puede ser añadida muy rápidamente o puede ser mezclada con el material vehículo antes del cierre del recipiente, de la presurización, y de que comience el flujo del fluido gaseoso.
El fluido gaseoso presurizado es bombeado preferiblemente dentro del recipiente por encima de la superficie superior donde el lecho de polvo de vehículo está en reposo. La disolución líquida se introduce preferiblemente en el recipiente desde un nivel por debajo o ligeramente por encima de la superficie superior del lecho de polvo de vehículo en reposo. Puesto que el líquido es pulverizado directamente sobre o dentro del lecho de polvo, se cree que se puede producir al menos algo de formación de partículas por SFE del disolvente a partir de gotas de la disolución sobre las partículas de vehículo. Específicamente, las gotas de la disolución líquida pueden entrar en contacto con y adherirse al material vehículo y entonces la precipitación del material sólido o semisólido sería resultado de la extracción del disolvente líquido a partir de dichas gotas dentro de dicho fluido gaseoso. Si se produce esto, las partículas precipitadas se formarían a partir de una gota de disolución adherida a la partícula de vehículo y podría dar como resultado la formación de un fino recubrimiento del material precipitado sobre la partícula de vehículo; la selección de un buen disolvente de mojado serviría por tanto para potenciar la adhesión y la distribución superficial del soluto sobre las partículas de vehículo. En el caso de que la disolución líquida se añada primero al vehículo antes de la presurización con el fluido gaseoso, el fluido gaseoso puede servir para disolver y para expandir la disolución líquida hasta un nivel en el que el material sólido o semisólido ya no es soluble en la mezcla fluido gaseoso – disolvente líquido, produciéndose por ello la precipitación.
Dependiendo de las condiciones de operación de presión, temperatura, caudales de fluido e intensidad de agitación, las partículas precipitadas a partir de gotas pueden formar partículas ligeramente adheridas a partículas de vehículos, un recubrimiento sobre las partículas de vehículo o una granulación, o mezclas suyas. Por lo tanto, para el recubrimiento de las partículas de vehículo, la necesidad de mojar la superficie de las partículas de vehículo con el fin de obtener un recubrimiento fuerte puede ser satisfecha con esta invención. Se puede usar un cambio en la localización de la abertura o del orificio que produce la pulverización para cambiar las características del polvo resultante. Cuanto más próximo esté el orificio al lecho de polvo, más mojadas están las partículas de vehículo. Este método de la invención se adapta de forma ideal a la granulación rápida de formulaciones farmacéuticas. La formación, granulación o recubrimiento in situ de partículas puede eliminar varias etapas posteriores de manejo y de procesado y, por tanto, puede reducir riesgos para la salud y costes de producción.
III. Retención y Dispersión de Partículas Precipitadas en el Vehículo
En las etapas (c) y (d) del método inventivo, la disolución introducida y las partículas precipitadas resultantes producidas vía Modo 1 (etapas (a)(1) y (b)(1)) o vía Modo 2 (etapas (a)(2) y (b)(2)), discutidos previamente, están dirigidas sobre o dentro del lecho de material vehículo de tal modo que existe una retención en el material vehículo de las partículas precipitadas. Esto se realiza introduciendo la disolución de fluido gaseoso o la disolución de disolvente líquido de (a)(1) o de (a)(2) en la región apropiada como se especifica en las etapas (b)(1) o (b)(2), y sobre o dentro del lecho mixto de material vehículo de tal modo que al menos una parte de las partículas que precipitan desde el fluido gaseoso o desde la disolución de disolvente líquido son retenidas por el material vehículo. Dependiendo de los parámetros de procesado, esto puede dar como resultado la producción de una mezcla del material precipitado sólido o semisólido con el material vehículo, una granulación del material precipitado sólido o semisólido con el material vehículo, o material vehículo parcial o totalmente recubierto con material vehículo, o mezclas de ellos.
Tanto en el Modo 1 como en el Modo 2, el recipiente de precipitación puede estar parcial o totalmente cargado con material vehículo. Las condiciones de proceso dentro del recipiente de precipitación en sí mismo (por ejemplo, la temperatura, la presión, los caudales de fluidos) pueden caer dentro de un amplio intervalo y pueden ser fácilmente ajustados por el técnico experto para obtener el funcionamiento óptimo deseado del método inventivo. Cuando se emplea el Modo 1, las condiciones de procesado preferidas son las siguientes: la presión y la temperatura del recipiente o región de precipitación son preferiblemente las ambientales o próximas a las condiciones ambientales. El lecho de partículas de vehículo es agitado preferiblemente usando uno o más dispositivos de agitación rotatorios. Se prefieren las velocidades en el intervalo de 0 a 5.000 rpm, por ejemplo de 50 a 3.000 rpm. Cuando se emplea el Modo 2, las condiciones de procesado preferidas son: la temperatura en el recipiente o región de precipitación preferiblemente es mayor que la temperatura crítica del fluido gaseoso, más preferiblemente en el intervalo de aproximadamente 1 a 1,6 x T_{c}, y la presión preferiblemente es mayor que la presión crítica del fluido gaseoso, más preferiblemente en el intervalo de aproximadamente 1 a 15 x P_{c}. La relación de caudal de disolución líquida a caudal de fluido gaseoso preferiblemente debería estar en el intervalo de aproximadamente 0,001 a 0,1, más preferiblemente en el intervalo de aproximadamente 0,001 a 0,05. La presión, la temperatura, el caudal de fluido gaseoso y el caudal de disolución líquida preferiblemente deberían ser tales que la mezcla fluida sea homogénea en el recipiente.
En una realización preferida, el lecho de material vehículo se mantiene en un estado mixto (por ejemplo, mediante agitación continua o mezcla por cualquier otro medio) durante la precipitación del material sólido o semisólido para dispersarlo a través del lecho de material vehículo. Específicamente, en esta realización, el lecho de vehículo se mantiene en un estado mixto al menos durante las etapas (c) y (d) del método inventivo. La agitación de un polvo de material vehículo puede ser llevada a cabo de forma sencilla, independientemente de la distribución de tamaños de partícula y de su cambio a lo largo del proceso. En esta realización preferida, debido a la proximidad de la pulverización al lecho de material vehículo, la agitación que recircula continuamente las partículas de polvo de vehículo a través de la pulverización, y la proximidad de las partículas de vehículo unas con otras, las partículas de soluto recristalizadas son rápidamente incorporadas al lecho de partículas de vehículo, preferiblemente antes de que se produzca cualquier aglomeración sustancial entre las partículas de soluto. La interacción soluto-soluto, que lleva a la aglomeración, se minimiza de este modo. En el Modo 2, por ejemplo, la agitación vigorosa puede aliviar la necesidad de pulverizaciones de atomización fina de disoluciones orgánicas con el fin de producir micropartículas y nanopartículas finas del material precipitado. La agitación mecánica puede llevarse a cabo usando cualquiera de una serie de diseños de dispositivos de mezclamiento, que incluye turbinas de pala plana, curvada o inclinada, anclas, impulsadores, hélices, dispersadotes, homogeneizadores, y cintas helicoidales. El lecho de partículas de vehículo preferiblemente es agitado usando uno o más dispositivos de mezclamiento rotatorios. Se prefieren las velocidades en el intervalo de 50 a 3.000 rpm.
Como se ha discutido anteriormente, la distancia entre el lecho mixto de material vehículo y la abertura u orificio a través del cual se introduce la disolución de fluido gaseoso o la disolución líquida en la cámara de precipitación, afectará a las características y a la calidad de la mezcla obtenida. Alguien con conocimientos en la técnica puede ajustar fácilmente esta distancia así como la presión, la temperatura y los caudales de líquido y de fluido para obtener el producto deseado, ya sea una mezcla, una granulación o un material vehículo recubierto, o mezclas de ellos, a la vez que se evita preferiblemente una aglomeración sustancial entre las partículas precipitadas. En una realización preferida, por ejemplo, las partículas precipitadas son dirigidas sobre o dentro del lecho mixto de material vehículo introduciendo la disolución de fluido gaseoso o de disolución líquida a través de una abertura localizada por encima y próxima a la superficie
del lecho de material vehículo mixto o a través de una abertura localizada dentro del lecho de material vehículo mixto.
En otra realización preferida, las partículas precipitadas son dirigidas sobre o dentro del lecho mixto de material vehículo a través de una abertura localizada a una distancia de al menos aproximadamente 0 a 30 centímetros, preferiblemente de al menos aproximadamente 5 centímetros, desde la superficie del lecho de material vehículo mixto, o a través de una abertura localizada dentro del lecho de material vehículo mixto. La superficie del lecho puede aumentar con el tiempo puesto que se añade al lecho de vehículo más material precipitado sólido o semisólido, por ejemplo, fármaco, recubrimiento, y/o ligante.
Como se ha discutido anteriormente, ajustando los parámetros de procesado, el producto final de este método inventivo puede ser tanto una mezcla de partículas de material sólido o semisólido con el material vehículo, una granulación de las partículas de material sólido o semisólido con el material vehículo, o el material vehículo parcial o totalmente recubierto con partículas del material sólido o semisólido. Las mezclas, las granulaciones, los materiales vehículo parcial o totalmente recubiertos, o mezclas de ellos, producidas por los métodos de acuerdo con la presente invención pueden ser procesados en varias formulaciones farmacéuticas y formas de dosis, tales como pastillas y cápsulas, mediante técnicas convencionales. En el caso de una mezcla, el producto puede ser una mezcla uniforme o no uniforme de material vehículo, partículas discretas de material sólido o semisólido, y material vehículo que tiene material sólido o semisólido ligeramente adherido a él.
En el caso de una técnica de recubrimiento, el método inventivo puede repetirse una o más veces sobre el material vehículo recubierto inicialmente usando el mismo o diferentes materiales de recubrimiento. Específicamente, un material vehículo recubierto producido en la etapa (d) puede ser recubierto adicionalmente llevando a cabo un método de recubrimiento de la presente invención uno o más veces sobre dicho material vehículo recubierto, en el que el material sólido o semisólido usado en los métodos de recubrimiento inicial y posteriores puede ser el mismo o puede ser diferente durante cada método de recubrimiento.
Por ejemplo, como se ha discutido anteriormente el material vehículo puede ser recubierto inicialmente con una sustancia fármaco seguida del recubrimiento con un material encapsulante y el proceso completo puede repetirse para aumentar la carga de fármaco. La sustancia fármaco también puede ser recubierta con un material de protección contra la humedad, la luz o el gas o con un material barrera contra la difusión, o con un material potenciador de la disolución o de la dispersión, o con combinaciones de ellos en diferentes capas de recubrimiento. Son posibles un amplio número de variaciones y aplicaciones de esta técnica de recubrimiento.
En el caso de la granulación, puede estar presente un ligante tal como el PVP tanto en la mezcla con una sustancia fármaco en el líquido o en disolución de fluido gaseoso presurizado como en la mezcla dentro el lecho de polvo de vehículo.
Tanto en el Modo 1 como en el Modo 2 de la invención, el fluido gaseoso puede fluir fuera del recipiente después de entrar en contacto con el lecho de polvo. Se prefiere que el fluido gaseoso fluya a través de una gran parte del lecho de polvo antes de salir del recipiente a través de un filtro suficientemente pequeño para retener al menos las partículas de vehículo. Por lo tanto, se prefiere que la mezcla de fluido agotada en soluto salga del recipiente de precipitación a través de un filtro localizado en la parte inferior del lecho de vehículo. Esto debería asegurar una elevada eficacia de retención de partículas y una velocidad de transferencia de materia más uniforme de disolvente en el fluido gaseoso en el caso del Modo 2. En este modo preferido, dependiendo de la localización de la pulverización, la agitación puede ser opcional durante el proceso, especialmente en el Modo 1 de la invención. Se puede requerir agitación si se desea una distribución uniforme de material recristalizado en el material vehículo. Este modo preferido se hace posible por la relativamente baja viscosidad y la elevada difusividad de los fluidos gaseosos y de los gases y por la elevada eficacia de retención de partículas del material vehículo.
En el Modo 2, se prefiere que después de la precipitación del soluto desde la disolución líquida, la mezcla de fluido gaseoso y disolvente líquido fluya fuera del recipiente de precipitación y, a continuación, es expandida a un nivel de presión reducido para separar el fluido gaseoso del disolvente líquido. El disolvente líquido puede ser recuperado en una trampa fría y el fluido gaseoso puede ser venteado o recirculado al proceso.
La Figura 1 presenta los diagramas de flujo que muestran dos realizaciones específicas de los Modos 1 y 2 del presente método inventivo.
Se pueden emplear una variedad de materiales sólidos o semisólidos, de fluidos gaseosos, de disolventes líquidos, y de materiales vehículo en el presente método inventivo para producir una variedad de tipos de productos.
Por ejemplo, el material sólido o semisólido que es precipitado puede ser seleccionado a partir de materiales fisiológicamente activos, tales como productos farmacéuticos químicos, y materiales agrícolas tales como herbicidas y fertilizantes. El material sólido o semisólido también puede ser un producto químico industrial, un comestible, un producto de química fina, un producto químico cosmético, un producto químico fotográfico, un colorante, una pintura, un polímero, un material encapsulante, un material de protección frente a la humedad, un material de protección frente a la luz, un material de protección frente a gases, un material barrera contra la difusión o un material potenciador de la disolución o de la dispersión. En una realización preferida el material sólido o semisólido es un material activo fisiológicamente. Por supuesto, se contemplan mezclas de diferentes materiales sólidos o semisólidos y pueden ser procesados de acuerdo con la presente invención.
En las realizaciones preferidas, el material fisiológicamente activo puede ser seleccionado entre bromuro de Ipratropio, bromuro de tiotropio, bromuro de oxitropio, tipranavir, albuterol, sulfato de albuterol, clenbuterol, fenoterol, diproprionato de beclometasona, insulina, aminoácidos, analgésicos, agentes anticancerígenos, agentes antimicrobianos, agentes antivíricos, antifúngicos, antibióticos, nucleótidos, aminoácidos, péptidos, proteínas, supresores inmunes, trombolíticos, anticoagulantes, estimulantes del sistema nervioso central, descongestionantes, vasodilatadores diuréticos, antisicóticos, neurotransmisores, sedantes, hormonas, anestésicos, antiinflamatorios, antioxidantes, antiestaminas, vitaminas, minerales y otros materiales fisiológicamente activos conocidos en la técnica; el material encapsulante puede ser seleccionado entre los anteriores materiales fisiológicamente activos, geles, ceras, polímeros y ácidos grasos; el material de protección frente a la humedad, el material de protección frente a gases y el material barrera contra la difusión pueden ser seleccionados cada uno entre lecitina y polímeros tales como polietilenglicol, PVP, y alcohol de polivinilo; y el material de protección frente a la luz puede ser seleccionado entre polímeros y dióxido de titanio. Los potenciadores de disolución o de dispersión pueden ser seleccionados entre tensioactivos (por ejemplo, TWEEN), o entre agentes humectantes (por ejemplo, sls, sds), agentes de solubilización, agentes dispersantes, materiales de modificación de la superficie del vehículo tales como polímeros que promueven la adhesión (PVP, PVA, celulosa), o dióxido de silicio, etc.
Las partículas precipitadas de material sólido o semisólido que son producidas en el proceso intensivo pueden comprender micropartículas o nanopartículas de material sólido o semisólido, o mezclas suyas. El proceso está particularmente indicado para la retención eficaz de dichas partículas pequeñas en el material vehículo.
El fluido gaseoso empleado en el método inventivo incluye, por ejemplo, cualquier fluido gaseoso que se emplee habitualmente en los procesos convencionales con fluidos supercríticos tales como SFE, RESS y SAS. Ejemplos de fluidos gaseosos adecuados incluyen dióxido de carbono, óxido nitroso, trifluorometano, etano, etileno, propano, hexafluoruro de azufre, propileno, butano, isobutano, pentano, y mezclas suyas.
El disolvente líquido que puede ser empleado en el método inventivo incluye, por ejemplo, agua o cualquier disolvente líquido orgánico que pueda ser empleado en procesos SAS convencionales. Ejemplos de disolventes orgánicos que pueden ser usados incluyen alcoholes alifáticos, tales como etanol, metanol, propanol e isopropanol, acetona, diclorometano, acetato de etilo, sulfóxido de dimetilo, polímeros, potenciador(es) de propiedades humectantes superficiales tales como tensioactivos, y mezclas de ellos. También puede haber agua presente mezclada con cualquiera de los anteriores disolventes orgánicos.
El material vehículo usado en el método inventivo puede ser seleccionado entre cualquier vehículo farmacéuticamente aceptable, adyuvante o excipiente, o un material fisiológicamente activo, o mezclas de ellos. Los ejemplos preferidos de vehículos, adyuvantes o excipientes farmacéuticamente aceptables que pueden ser usados incluyen lactosa, incluyendo sus formas hidratadas, dextrosa, sacarosa, almidón, polietilenglicol, PVP, alcohol de polivinilo, lecitina, celulosa microcristalina, hidroxipropilmetilcelulosa, carbonato de calcio, fosfato de dicalcio, trifosfato de calcio, carbonato de magnesio y cloruro de sodio. Los ejemplos preferidos de materiales fisiológicamente activos que pueden ser usados como materiales vehículo incluyen bromuro de Ipatropio (I.B.), bromuro de tiotropio, bromuro de oxitropio, albuterol, sulfato de albuterol, clenbuterol, fenoterol, diproprionato de beclometasona, insulina, aminoácidos, analgésicos, agentes anticancerígenos, agentes antimicrobianos, agentes antivíricos, antifúngicos, antibióticos, nucleótidos, aminoácidos, péptidos, proteínas, supresores inmunes, trombolíticos, anticoagulantes, estimulantes del sistema nervioso central, descongestionantes, vasodilatadores diuréticos, antisicóticos, neurotransmisores, sedantes, hormonas, anestésicos, antioxidantes antiinflamatorios, antiestaminas, vitaminas, minerales. El material vehículo también puede tomar una variedad de formas dependiendo del producto deseado tal como, por ejemplo, un polvo, un polvo granulado, pastillas, cápsulas o comprimidos. Si el material vehículo es un polvo, puede tomar la forma de micropartículas o de nanopartículas de material vehículo, o de mezclas de ellas.
En una realización preferida, el material vehículo es un polvo que comprende micropartículas y/o nanopartículas de vehículo, adyuvante o excipiente farmacéuticamente aceptable, o micropartículas y/o nanopartículas de un material fisiológicamente activo, o mezclas de ellas.
Otra realización específica del Modo 1 del proceso inventivo está dirigida a un método para la precipitación, retención y dispersión de partículas en un material vehículo que comprende:
(a)
disolver un material activo fisiológicamente sólido o semisólido en un fluido gaseoso presurizado, formando con ello una disolución que comprende un disolvente fluido gaseoso presurizado y un material fisiológicamente activo disuelto;
(b)
precipitar micropartículas y/o nanopartículas del material fisiológicamente activo desde una disolución de fluido gaseoso producida en la etapa (a) mediante la introducción de la disolución a través de un orificio dentro de una región de menor presión o dentro de una región que contiene un gas inerte;
(c)
dirigir la disolución introducida y la micropartículas y/o nanopartículas resultantes de la etapa (b) sobre o dentro de un lecho mixto de material vehículo en polvo, comprendiendo dicho material vehículo micropartículas y/o nanopartículas de un vehículo, adyuvante o excipiente farmacéuticamente aceptable; y
(d)
retener al menos parte de las micropartículas y/o de las nanopartículas producidas en la etapa (b) en el material vehículo en polvo para producir una mezcla de las partículas de material fisiológicamente activo y del material vehículo, una granulación de las partículas de material fisiológicamente activo con el material vehículo, el material vehículo parcial o totalmente recubierto con el material fisiológicamente activo, o mezclas de ellos.
Realizaciones adicionales están dirigidas al método del Modo 1 anteriormente establecido, en el que: el fluido gaseoso presurizado es dióxido de carbono; la región en la que se introduce el fluido gaseoso es una región de menor presión; el orificio está localizado por encima de la superficie superior del lecho mixto de material vehículo cuando el lecho mixto está en reposo o dentro del lecho mixto cuando el lecho mixto está en reposo; el material vehículo es lactosa; el lecho mixto de material vehículo se mantiene en un estado mixto durante las etapas (c) y (d), por ejemplo, mezclando a una velocidad de aproximadamente 300 a 1.000 rpm; y/o el producto de la etapa (d) es al menos algo de material vehículo en polvo parcial o totalmente recubierto con el material fisiológicamente activo.
Otra realización específica del Modo 2 del proceso inventivo está dirigida a un método para la precipitación, retención y dispersión de partículas en un material vehículo que comprende:
(a)
disolver un material fisiológicamente activo sólido o semisólido en un disolvente líquido, formando con ello una disolución que comprende un disolvente líquido y un material fisiológicamente activo disuelto;
(b)
precipitar micropartículas y/o nanopartículas del material fisiológicamente activo desde la disolución líquida producida en la etapa (a) introduciendo la disolución a través de un orificio bien en (1) una región que contiene fluido gaseoso presurizado en el que dicho disolvente líquido es sustancialmente soluble pero dicho material fisiológicamente activo es sustancialmente insoluble, o bien en (2) una región en la que dicho fluido gaseoso presurizado es introducido posteriormente para provocar la solubilización del disolvente líquido en el fluido gaseoso presurizado y la precipitación de dichas micropartículas y/o nanopartículas;
(c)
dirigir la disolución introducida y las micropartículas y/o nanopartículas resultantes de la etapa (b) sobre o dentro de un lecho mixto de material vehículo en polvo, comprendiendo dicho material vehículo en polvo micropartículas y/o nanopartículas de un vehículo, adyuvante o excipiente farmacéuticamente aceptable; y
(d)
retener al menos parte de las micropartículas y/o nanopartículas producidas en la etapa (b) en el material vehículo en polvo para producir una mezcla de partículas de material fisiológicamente activo y de material vehículo, una granulación de las partículas de material fisiológicamente activo con el material vehículo, el material vehículo parcial o totalmente recubierto con el material fisiológicamente activo, o mezclas de ellos.
Realizaciones adicionales están dirigidas al método del Modo 2 establecido anteriormente, en el que: el disolvente líquido es un disolvente líquido orgánico, por ejemplo, un disolvente de alcohol alifático; el fluido gaseoso es dióxido de carbono; la disolución líquida es pulverizada a través de un orificio dentro de una región que contiene un fluido gaseoso presurizado, en la que el orificio está localizado por encima de la superficie superior del lecho mixto de material vehículo cuando el lecho mixto está en reposo o está localizado dentro del lecho mixto cuando el lecho mixto está en reposo; el lecho mixto de material vehículo se mantiene es un estado mixto durante las etapas (c) y (d); y/o el producto de la etapa (d) es al menos en parte material vehículo en polvo parcial o totalmente recubierto con el material fisiológicamente activo.
Otra realización está dirigida a los métodos del Modo 2 establecidos anteriormente, en los que durante las etapas (b) y (c) se ponen en contacto gotas de la disolución líquida con el material vehículo en polvo, y la precipitación del material fisiológicamente activo es el resultado de la extracción del disolvente líquido de dichas gotas al fluido gaseoso presurizado.
Otras realizaciones adicionales están dirigidas a los procesos del Modo 2 establecidos anteriormente, en los que un material fisiológicamente activo sólido o semisólido y un material ligante sólido o semisólido son disueltos en la disolución líquida en la etapa (a); el disolvente líquido es metanol o etanol; el material vehículo es lactosa; y/o el lecho mixto de material vehículo se mantiene en un estado mixto mezclando a una velocidad de aproximadamente 20 a 1.000 rpm, preferiblemente de aproximadamente 300 a 1.000 rpm.
Los siguientes ejemplos establecen técnicas que demuestran varios aspectos de la presente invención. Debe entenderse, sin embargo, que estos ejemplos se presentan a modo de ilustración y que nada debe tomarse como una limitación del alcance general de la presente invención.
El objetivo de estos ejemplos es demostrar que la presente invención puede ser usada para depositar solutos a partir de disoluciones orgánicas o de fluidos gaseosos, o de combinaciones, para formar mezclas de un material soluto sobre un vehículo en el que se distribuye el soluto principalmente sobre el vehículo como partículas discretas, como un recubrimiento alrededor de las partículas de vehículo, o como una mezcla de un recubrimiento y partículas discretas.
Ejemplos Ejemplo 1 Recristalización de una sustancia fármaco a partir de CO_{2} supercrítico y recubrimiento de microgotas poliméricas
Se mezclaron cinco (5) gramos de sustancia fármaco con un material inerte (tierra diatomácea) y fueron cargados en un recipiente de 1 litro. A continuación, se usó CO_{2} supercrítico a 80ºC y 310 bar para extraer y solubilizar la sustancia fármaco. A continuación, la corriente efluente de CO_{2} agotado en fármaco fue expandida hasta una presión inferior a través de una boquilla de orificio de 75 \mum localizada en un recipiente de mezcla de 300 ml que contiene 25 gramos de un polvo blanco que consiste en gotas de poliestireno divinilbenceno con un tamaño de partícula en el intervalo de 40 a 80 \mum. El polvo fue mezclado a 1.000 rpm usando dos impulsores radiales inclinados unidos al eje de giro. El impulsor del fondo fue localizado cerca del fondo del recipiente. El labio de la boquilla se colocó próximo a la parte superior del lecho de polvo de tal modo que la sustancia fármaco precipitó en la forma de micropartículas y nanopartículas y se mezcló rápidamente con el polvo. La temperatura y la presión del recipiente de mezclamiento fueron 40-50ºC y hasta 68,97 bar. El CO_{2} efluente pasó a través de un filtro de rechazo y a continuación fue venteado.
El polvo tratado presentó un color amarillento, uniformemente distribuido, lo que sugiere que el fármaco estaba uniformemente distribuido a lo largo del polvo. La Figura 2 muestra una imagen de microscopía de luz de una gota sometida a CO_{2} supercrítico a 50ºC y 68,97 bar. Se usó software Polaroid versión 1.1 para ver imágenes en el microscopio (Microscopio de Luz Polarizada Olympus BH2 y Polaroid DMC 1e). La gota parece ser esférica y no está dañada por el CO_{2} de alta presión. La Figura 3 muestra una imagen de microscopía de luz de una gota que fue tratada de acuerdo con la invención. La superficie parece estar recubierta con material exógeno y parece haber un recubrimiento depositado sobre su superficie. El material fármaco parecía estar adherido a las gotas.
Ejemplo 2 Recristalización de una sustancia fármaco a partir de CO_{2} supercrítico y recubrimiento de lactosa monohidratada
En este Ejemplo, las gotas usadas en el ejemplo anterior fueron reemplazadas por lactosa monohidratada, un material excipiente ampliamente usado en las formulaciones de pastillas. El polvo procesado contenía aproximadamente un 10% de fármaco, tenía un color amarillento y parecía tener propiedades de flujo similares a las de la lactosa sin procesar. La microscopía de luz (o microscopía de campo brillante) y la microscopía electrónica de barrido no proporcionaron ninguna evidencia sobre la localización de la sustancia fármaco dentro del polvo procesado. Debido a que la sustancia fármaco es muy fluorescente mientras que la lactosa no es fluorescente, se usó microscopía de fluorescencia para demostrar que las partículas de fármaco se encuentran completamente asociadas a las partículas de lactosa.
Las muestras fueron preparadas a partir de polvos secos procesados rociando una pequeña cantidad de polvo sobre un porta de microscopio de vidrio, añadiendo 3 gotas de aceite de inmersión no fluorescente y cubriendo con un cubre de vidrio del número 1,5. Las preparaciones se mantuvieron menos de un día a temperatura ambiente y fueron protegidas de la luz excepto cuando eran examinadas al microscopio.
El microscopio fue un Nikon Microphot con un filtro de paso de banda sintonizado para fluorescencia en la emisión de isocianato. Las muestras fueron examinadas en campo brillante (wolframio) y en iluminación UV (lámpara de vapor de mercurio a alta presión), con objetivos de 20X, 40X y 60X. La calibración de los aumentos se llevó a cabo con un micrómetro Don Santo (1 mm dividido en intervalos de 10 micrómetros). Las imágenes fueron capturadas con una cámara digital SVMicro.
La Figura 4 muestra en iluminación de campo brillante un grupo de partículas de lactosa tratadas con la sustancia fármaco. Se observa una apariencia típica de un grupo de partículas vista en iluminación de campo brillante. La Figura 5 muestra el mismo campo iluminado con luz UV. Todas las partículas son fluorescentes, lo que indica que cada partícula de lactosa está asociada a la sustancia fármaco. Esta técnica puede, por tanto, ser usada para producir polvos íntima y uniformemente mezclados.
Debido a que la profundidad del foco es tan poco profunda, fue posible conseguir imágenes que son "secciones ópticas" a través de partículas usando un objetivo de elevada apertura numérica. Estas imágenes muestran que el fármaco fluorescente está localizado selectivamente sobre las superficies de las partículas de lactosa, casi como una "concha" o un recubrimiento. Se encontró muy poco, o nada, de fármaco dentro de las partículas de lactosa.
La disolución de la anterior mezcla fármaco-lactosa fue conducida a continuación usando el método estándar de cesta agitada y fue comparada con la disolución de una mezcla física convencional de polvo de fármaco-lactosa usando el mismo método de disolución. Las dos mezclas fármaco-lactosa que fueron analizadas tenían la misma relación fármaco/lactosa. Los perfiles de disolución, véase la Figura 6, muestran que el material procesado con fluido supercrítico presenta una disolución más rápida, siendo a veces hasta el doble la cantidad de fármaco liberada por periodo de tiempo.
Ejemplo 3 Precipitación de una sustancia fármaco a partir de una disolución orgánica pulverizada y mezclarla con y/o recubrir con ella partículas de lactosa con la boquilla por encima del lecho
En este ejemplo, se cargó una masa de 25 gramos de lactosa (tamaño aproximado: 99% menos de 63 \mum) en un recipiente de 300 ml sumergido en un baño isotermo de agua (50ºC). Se cerró el recipiente, se comenzó la mezcla a 1.000 rpm y se estableció el flujo de CO_{2} a través del recipiente. Tras alcanzar la presión deseada de 103,45 bar, se pulverizó aproximadamente 95 ml de una disolución de 25 mg/ml de una sustancia fármaco en metanol a través de una boquilla de 75 \mum durante aproximadamente 1 hora a 1,5 ml/min. El labio de la boquilla fue colocado a aproximadamente 10 centímetros por encima del lecho de polvo en reposo. La disolución se mezcló rápidamente con el CO_{2} supercrítico provocando que el fármaco insoluble en CO_{2} cristalizara rápidamente y se mezclara con el lecho. Después de la adición de la disolución, se dejó que se produjera el secado durante aproximadamente 2 horas. La mezcla efluente de disolvente y CO_{2} supercrítico pasó a través de un filtro de 60 \mum y a continuación fue expandida hasta un nivel atmosférico. Se recuperó el disolvente en una trampa fría y el CO_{2} gaseoso fue venteado a la atmósfera. El caudal de CO_{2} efluente, próximo a la presión atmosférica, fue de aproximadamente 45 litros estándar por minuto a lo largo de este periodo.
Ejemplo 4 Precipitación de una sustancia fármaco a partir de una disolución orgánica pulverizada y mezclarla con y/o recubrir con ella partículas de lactosa con la boquilla dentro o cerca del lecho
Este ejemplo fue una repetición del Ejemplo 3 excepto en que la boquilla fue bajada hasta aproximadamente 2,5 centímetros por encima del lecho de polvo en reposo. Como era de esperar, durante la agitación el lecho cubrió la boquilla.
No se pudo observar diferencias entre los dos productos resultantes de los Ejemplos 3 y 4. Teóricamente, el producto resultante contenía un 10% de carga de fármaco, visualmente parecía ser granular, y tenía un flujo aceptable que no era característico del material vehículo de partida antes del procesado. No se percibió ningún taponamiento del filtro, lo que indica que la lactosa fue muy eficaz atrapando el soluto. Las Figuras 7A a 7C muestran fotomicrografías de SEM del excipiente de lactosa antes del procesado (la Figura 7A está a un aumento 40X; la Figura 7B está a un aumento 200X; y la Figura 7C está a un aumento 5.000X). Las Figuras 8A a 8C muestran fotomicrografías de SEM del soluto de fármaco precipitado mediante el procesado de la disolución sin lactosa y sin agitación (la Figura 8A está a un aumento 40X; la Figura 8B está a un aumento 200X; y la Figura 8C está a un aumento 5.000X). Este es similar al material de partida sin procesar. Se puede ver que la sustancia fármaco cristaliza en la forma de partículas con forma de agujas aciculares, alargadas. Las Figuras 9A a 9C muestran fotomicrografías de SEM de la mezcla de fármaco y lactosa obtenida mediante el proceso del Ejemplo 4 (la Figura 9A está a un aumento 40X; la Figura 9B está a un aumento 500X; la Figura 9C está a un aumento 5.000X). Parece que hay una mezcla de gránulos o grupúsculos de varios tamaños. El fármaco aparece en la forma de partículas discretas, como partículas adheridas a las partículas de lactosa, y/o como partículas cubiertas sobre la lactosa.
Ejemplo 5 Precipitación de una sustancia fármaco a partir de una disolución orgánica no pulverizada y mezclarla con y/o recubrir con ella partículas de lactosa
En este ejemplo, se cargó una masa de 25 gramos de lactosa (tamaño aproximado: 99% menos de 63 \mum) en un recipiente de 300 ml sumergido en un baño isotermo de agua (50ºC). Se añadió una disolución de 100 ml que contiene 25 mg/ml de una sustancia fármaco en metanol al vehículo en el recipiente. El recipiente fue cerrado y se comenzó la agitación a 1.000 rpm. A continuación se estableció el flujo de CO_{2} a través del recipiente. Después de alcanzar la presión deseada de 103,45 bares, el proceso continuó durante 2 horas. A presión próxima a la atmosférica el caudal de CO_{2} fue de aproximadamente 45 litros estándar por minuto. La mezcla efluente de disolvente y CO_{2} supercrítico pasó a través de un filtro de 60 \mum y, a continuación, fue expandida hasta el nivel atmosférico. El disolvente fue recuperado en una trampa fría y el CO_{2} gaseoso fue venteado a la atmósfera. En este caso, el fluido gaseoso sirvió para disolver y expandir la disolución orgánica hasta un nivel en el que la sustancia fármaco ya no era soluble en la mezcla de fluido gaseoso y disolvente orgánico.
Ejemplo 6 Precipitación de una sustancia fármaco a partir de una disolución orgánica no pulverizada y mezclarla con y/o recubrir con ella partículas vehículo de lactosa usando disolvente reducido, presión incrementada, y una etapa inicial de sedimentación
En este ejemplo que es similar al Ejemplo 5, se cargó una masa de 25 gramos de lactosa (tamaño aproximado: 99% menos de 63 \mum) en un recipiente de 300 ml sumergido en un baño isotermo de agua (50ºC). Se añadió al vehículo en el recipiente una disolución de 50 ml que contiene 50 mg/ml de una sustancia fármaco en metanol. Se cerró el recipiente, se comenzó la agitación a 1.000 rpm, y se añadió lentamente CO_{2} al recipiente hasta que se estableció la presión deseada de 137,93 bar. La velocidad del agitador fue reducida a continuación hasta 20 rpm y se permitió que tuviera lugar la cristalización durante 30 minutos antes de retomar el flujo de fluido gaseoso dentro del recipiente y la salida de la mezcla de disolvente y fluido gaseoso fuera del recipiente para efectuar el secado del polvo mixto. El caudal de CO_{2}, a presión próxima a la atmosférica, fue de aproximadamente 45 litros estándar por minuto. La velocidad del impulsor fue incrementada de nuevo hasta 1.000 rpm y se continuó con el proceso durante 1 hora y 15 minutos. La mezcla efluente de disolvente y CO_{2} supercrítico pasó a través de un filtro de 60 \mum y, a continuación, fue expandida hasta el nivel atmosférico. El fluido gaseoso sirvió para disolver y expandir la disolución orgánica hasta un nivel en el que la sustancia fármaco ya no es soluble en la mezcla de fluido gaseoso y disolvente orgánico.
El producto resultante era muy velloso y tenía aproximadamente la mitad de la densidad del material de partida. No se pudo detectar ninguna diferencia entre este ejemplo y el Ejemplo 5 anterior. Aunque el material no era muy denso, no era adhesivo, y tenía capacidad de flujo. El filtro sólo tenía un ligero recubrimiento de material. Las Figuras 10A a 10C muestran fotomicrografías de SEM de la mezcla fármaco-lactosa obtenida mediante el proceso del Ejemplo 5 (la Figura 10ª es un aumento a 40X; la Figura 10B es un aumento a 200X; y la Figura 10C es un aumento a 5.000X). Estas fotomicrografías muestran que pequeñas partículas alargadas de sustancia fármaco se encuentran uniformemente distribuidas a lo largo de la mezcla en grupúsculos de diferente tamaño. Las partículas de lactosa parecen ser de un tamaño similar al de las partículas de fármaco. No se conoce la razón exacta de por qué ya no se observan partículas de lactosa grandes.
Ejemplo 7 Precipitación de una sustancia fármaco a partir de una disolución orgánica pulverizada que contiene un ligante y mezclarla con y/o recubrir con ella partículas de lactosa con buenas propiedades de flujo
En este ejemplo, se cargó una masa de 25 gramos de lactosa (tamaño aproximado: 75% menos de 100 \mum) que tiene un flujo excelente en un recipiente de 300 ml sumergido en un baño isotermo de agua (50ºC). Se cerró el recipiente, se comenzó con la agitación a 1.000 rpm y entonces se estableció el flujo de CO_{2} a través del recipiente. Después de alcanzar la presión deseada de 137,93 bares, se pulverizó 200 ml de una disolución de 50 mg/ml de una sustancia fármaco y 25 mg/ml de ligante (PVP) en etanol a través de una boquilla de 75 \mum durante aproximadamente 2 horas y cuarto a 1,5 ml/min. El labio de la boquilla fue colocado 2,5 centímetros por encima del lecho de polvo. Después de la adición de la disolución, la mezcla fue secada otra hora y cuarto más. La disolución se mezcló rápidamente con el CO_{2} supercrítico provocando que el fármaco insoluble en CO_{2} supercrítico rápidamente cristalizara y se mezclara con el lecho. La mezcla efluente de disolvente y CO_{2} supercrítico pasó a través de un filtro de 60 \mum y, a continuación, fue expandida hasta el nivel atmosférico. El disolvente fue recuperado en una trampa fría y el CO_{2} gaseoso fue venteado a la atmósfera. El caudal de CO_{2}, a presión próxima a la atmosférica, fue de aproximadamente 45 litros estándar por minuto a lo largo de este periodo.
Ejemplo 8 Precipitación de una sustancia fármaco a partir de una disolución orgánica pulverizada que contiene un ligante y mezclarla con y/o recubrir con ella partículas de lactosa con buenas propiedades de flujo a una velocidad de deposición media
Este ejemplo es similar al Ejemplo 7, excepto en que la velocidad de pulverización fue de 3 ml/min. La adición de una disolución de 200 ml se completó en aproximadamente 1 hora y cuarto. La mezcla fue secada durante otra hora y cuarto más.
Ejemplo 9 Precipitación de una sustancia fármaco a partir de una disolución orgánica pulverizada que contiene un ligante y mezclarla con y/o recubrir con ella partículas de lactosa con buenas propiedades de flujo a una elevada velocidad de deposición
Este ejemplo es similar al Ejemplo 7, excepto en que la velocidad del agitador fue reducida a lo largo del ensayo hasta 300 rpm, y la velocidad de pulverización fue 5 ml/min. La adición de los 200 ml de disolución se completó en aproximadamente 45 minutos. La mezcla fue secada durante 1 hora y cuarto más.
Los productos resultantes de estos tres últimos Ejemplos, 7, 8 y 9, fluían muy bien y eran granulare. La mezcla seca era teóricamente 25% de fármaco, 12,5% de ligante, y 62,5% de lactosa. El tamaño de gránulo parecía visualmente más grande según se incrementa la velocidad de pulverización. Esto es lo que sucede normalmente en el proceso de granulación en el que se mezclan polvos y un ligante. La Figura 11 es una fotomicrografía del material de lactosa de partida. El tamaño y la forma uniformemente esférica que promueven un correcto flujo son evidentes. Las Figuras 12 a 19, son fotomicrografías de SEM de los productos de granulación de los Ejemplos 7 a 9. Las Figuras 12 a 15 son del Ejemplo 7. La Figura 12 (40X) muestra que la lactosa está uniformemente recubierta y que se ha producido una granulación o aglomeración de la lactosa mínima. Las Figuras 13 (500X) y 14 (2.000X) muestran que la deposición se ha producido tanto en la forma de partículas alargadas como de gotas de ligante y materiales de fármaco, que después de la extracción del disolvente deja masas de sólido fusionadas. Las gotas, a veces en grupúsculos, también contienen lactosa y fragmentos de fármaco. La Figura 15 (5.000X) muestra que las micropartículas y/o nanopartículas precipitadas son una deposición porosa con varios grados de material ligante presente. En la Figura 16 (5.000X) del Ejemplo 8, (una velocidad de pulverización media, de 3 ml/minuto), son visibles partículas más recubiertas, más pequeñas y menos alargadas. En las Figuras 17 a 19 del Ejemplo 9 (Figura 17 = 500X; Figura 18 = 5.000X; Figura 19 = 10.000X), una elevada velocidad de pulverización ha producido gránulos del material de lactosa de partida, de fármaco, y de ligante. Estas figuras muestran muy pocas partículas individuales de fármaco, estando el fármaco fusionado o coprecipitado con el ligante formando una deposición de material sólido o semisólido sobre y entre el sustrato vehículo, la lactosa.
Estos ejemplos también sirven para mostrar que se puede tener un gran control sobre las características físicas finales del producto, e indirectamente sobre el funcionamiento y el uso de estos materiales. Los materiales de los Ejemplos 7, 8 y 9 fueron usados para fabricar pastillas farmacéuticas del producto fármaco. Las prestaciones de disolución de estas pastillas fueron muy superiores a la disolución de pastillas que habían sido fabricadas usando procesos convencionales. Esto se puede observar en los perfiles de disolución mostrados en las Figuras 20 y 21. La Figura 20 muestra perfiles de disolución comparativos de las pastillas preparadas usando una mezcla fármaco-lactosa obtenida mediante el procesado con CO_{2} supercrítico de acuerdo con un método de la presente invención (Ejemplo 7) en comparación con las pastillas procesadas de forma convencional a tiempo cero y a 12 semanas bajo condiciones de almacenamiento estándar, 40ºC y 75% HR. Las pastillas que contienen el material procesado con fluido supercrítico tenían una disolución más rápida inicialmente y después de 12 semanas bajo condiciones de almacenamiento. No había ningún cambio en el perfil de estas pastillas después del almacenamiento, lo que demuestra que la estabilidad se mejoró con el proceso. La Figura 21 muestra una comparación de las velocidades de disolución de pastillas preparadas usando mezclas de fármaco-lactosa obtenidas mediante el procesado de acuerdo con los Ejemplos 7, 8 y 9. La Figura 21 muestra una similitud en los perfiles, lo que indica un buen control del proceso a diferentes velocidades de pulverización de la disolución de fármaco. Es de esperar una velocidad de disolución ligeramente superior para la velocidad de pulverización de 5 ml/minuto puesto que las fotomicrografías de SEM muestran mayor contacto del fármaco y el ligante, lo que puede actuar como un potenciador de la disolución. Se cree que a la mayor velocidad de pulverización de 5 ml/minuto, la disolución primero se deposita sobre las partículas de vehículo y la precipitación se puede producir por SFE del disolvente extendido sobre las partículas de vehículo. Esta precipitación por SFE puede dar como resultado la formación de un fino recubrimiento del material precipitado sobre las partículas de vehículo como se evidencia en la Figura 19. Se cree que a la menor velocidad de pulverización, algunas gotas de disolución pueden secarse antes de entrar en contacto con el vehículo y de esparcirse sobre las partículas de vehículo, dando como resultado la naturaleza particulada de las partículas precipitadas, como se evidencia en las Figuras 15 y 16.

Claims (26)

1. Un método para la precipitación de partículas y para la retención en un material vehículo que comprende las etapas de:
(a)(1) disolver un material sólido o semisólido en un fluido gaseoso presurizado, formando con ello una disolución que comprende un disolvente fluido gaseoso y un soluto disuelto del material sólido o semisólido
o
(a)(2) disolver un material sólido o semisólido en un disolvente líquido, formando con ello una disolución líquida que comprende un disolvente líquido y un soluto disuelto de material sólido o semisólido;
(b)(1) precipitar partículas de un material sólido o semisólido desde la disolución de fluido gaseoso producida en la etapa (a)(1) introduciendo la disolución en una región de menor presión o en una región que contiene un gas inerte
o
(b)(2) precipitar partículas del material sólido o semisólido desde la disolución líquida producida en la etapa (a)(2) introduciendo la disolución bien en: (1) una región que contiene un fluido gaseoso presurizado en el que dicho disolvente líquido es sustancialmente soluble pero dicho material sólido o semisólido es sustancialmente insoluble, o bien en (2): una región en la que se introduce posteriormente dicho fluido gaseoso presurizado para provocar la solubilización del disolvente líquido dentro del fluido gaseoso presurizado y la precipitación de las partículas del material sólido o semisólido;
(c) dirigir la disolución introducida y las partículas precipitadas resultantes producidas en la etapa (b)(1) ó (b)(2) sobre o dentro de un lecho mixto de material vehículo; y
(d) retener y dispersar en el material vehículo al menos parte de las partículas precipitadas para producir una mezcla de las partículas de material sólido o semisólido y de material vehículo, una granulación de las partículas de material sólido o semisólido con el material vehículo, el material vehículo parcial o totalmente recubierto con las partículas de material sólido o semisólido, o mezclas de ellos;
y en el que el material vehículo del lecho mixto se mantiene en un estado mixto al menos durante las etapas (c) y (d).
2. Un método de acuerdo con la reivindicación 1, en el que las partículas precipitadas de material sólido o semisólido comprenden micropartículas o nanopartículas de material sólido o semisólido, o mezclas de ellas.
3. Un método de acuerdo con la reivindicación 1, en el que el material sólido o semisólido es un material fisiológicamente activo, un material encapsulante, un material de protección frente a la humedad, un material de protección frente a la luz, un material de protección frente a gases, un material barrera contra la difusión o un material potenciador de la disolución o de la dispersión.
4. Un método de acuerdo con la reivindicación 3, en el que el material sólido o semisólido es un material fisiológicamente activo seleccionado entre bromuro de ipratropio, bromuro de tiotropio, bromuro de oxitropio y
tipranavir.
5. Un método de acuerdo con la reivindicación 1, en el que el fluido gaseoso se selecciona entre dióxido de carbono, óxido nitroso, trifluorometano, etano, etileno, propano, hexafluoruro de azufre, propileno, butano, isobutano, pentano, y mezclas de ellos.
6. Un método de acuerdo con la reivindicación 1, en el que el disolvente líquido se selecciona entre agua, alcoholes alifáticos, acetona, diclorometano, acetato de etilo, o mezclas de ellos.
7. Un método de acuerdo con la reivindicación 1, en el que el material vehículo está en forma de polvo, polvo granulado, pastillas, cápsulas o comprimidos.
8. Un método de acuerdo con la reivindicación 7, en el que el material vehículo está en la forma de un polvo que contiene micropartículas o nanopartículas de material vehículo, o mezclas de ellas.
9. Un método de acuerdo con la reivindicación 1, en el que el material vehículo comprende un vehículo, adyuvante o excipiente farmacéuticamente aceptable, o un material fisiológicamente activo, o mezclas de ellos.
10. Un método de acuerdo con la reivindicación 9, en el que el material vehículo es un vehículo, adyuvante o excipiente farmacéuticamente aceptable.
11. Un método de acuerdo con la reivindicación 1, en el que el lecho mixto de material vehículo es mantenido en un estado mixto durante las etapas (c) y (d) agitando a una velocidad de aproximadamente 20 a 1.000 rpm.
12. Un método de acuerdo con la reivindicación 1, en el que la etapa (d) produce una mezcla de partículas de material sólido o semisólido con material vehículo.
13. Un método de acuerdo con la reivindicación 12, en el que la mezcla de partículas de material sólido o semisólido con material vehículo producida en la etapa (d) comprende una mezcla uniforme o no uniforme de material vehículo, de partículas discretas de material sólido o semisólido, y de material vehículo que tiene material sólido o semisólido libremente adherido a él.
14. Un método de acuerdo con la reivindicación 1, en el que la etapa (d) produce una granulación de partículas de material sólido o semisólido con material vehículo.
15. Un método de acuerdo con la reivindicación 1, en el que la etapa (d) produce al menos algo de material vehículo parcial o totalmente recubierto con partículas de material sólido o semisólido.
16. Un método de acuerdo con la reivindicación 15, que además comprende el recubrimiento del material vehículo recubierto producido en la etapa (d) llevando a cabo un método de recubrimiento de la reivindicación 15 una o más veces sobre dicho material vehículo recubierto, en el que el material sólido o semisólido usado en los métodos de recubrimiento inicial y posteriores puede ser el mismo o diferente durante cada método de recubrimiento.
17. Un método de acuerdo con la reivindicación 1, en el que dicho método comprende las etapas (a)(1), (b)(1), (c) y (d), tal como se han definido en la reivindicación 1.
18. Un método de acuerdo con la reivindicación 17, en el que en la etapa (b)(1) la disolución de fluido gaseoso es introducida en una región de menor presión.
19. Un método de acuerdo con la reivindicación 1, en el que dicho método comprende las etapas (a)(2), (b)(2), (c) y (d), tal como se han definido en la reivindicación 1.
20. Un método de acuerdo con la reivindicación 19, en el que en la etapa (b)(2) la disolución líquida es introducida en una región que contiene un fluido gaseoso presurizado.
21. Un método de acuerdo con la reivindicación 19, en el que en la etapa (b)(2) la disolución líquida es introducida en una región que contiene un fluido gaseoso presurizado.
22. Un método de acuerdo con la reivindicación 1, que comprende las etapas de:
(a)
disolver un material sólido o semisólido fisiológicamente activo en un fluido gaseoso presurizado, formando con ello una disolución que comprende un disolvente fluido gaseoso presurizado y el material fisiológicamente activo disuelto;
(b)
precipitar micropartículas y/o nanopartículas del material fisiológicamente activo desde la disolución de fluido gaseoso producida en la etapa (a) introduciendo la disolución a través de un orificio en una región de menor presión;
(c)
dirigir la disolución introducida y las micropartículas y/o nanopartículas resultantes producidas en la etapa (b) sobre o dentro de un lecho mixto de material vehículo en polvo, comprendiendo dicho material vehículo en polvo micropartículas y/o nanopartículas de un vehículo, adyuvante o excipiente farmacéuticamente aceptable; y
(d)
retener y dispersar al menos parte de las micropartículas y/o de las nanopartículas producidas en la etapa (b) en el material vehículo en polvo para producir una mezcla de las partículas de material fisiológicamente activo y de material vehículo, una granulación de las partículas de material fisiológicamente activo con material vehículo, material vehículo parcial o totalmente recubierto con el material fisiológicamente activo, o mezclas de ellos;
y en el que el material vehículo en el lecho mixto es mantenido en un estado mixto al menos durante las etapas (c) y (d).
23. Un método de acuerdo con la reivindicación 22, en el que: el fluido gaseoso presurizado es dióxido de carbono presurizado; el material vehículo es lactosa; el orificio a través del cual la disolución de fluido gaseoso es introducida está localizado dentro del lecho mixto cuando el lecho está en reposo; y el lecho mixto es mantenido en un estado mixto al menos durante las etapas (c) y (d) mezclando a una velocidad de aproximadamente 300 a 1.000 rpm.
24. Un método de acuerdo con la reivindicación 1, que comprende las etapas de:
(a)
disolver un material sólido o semisólido fisiológicamente activo en un disolvente líquido, formando con ello una disolución que comprende un disolvente líquido y el material fisiológicamente activo disuelto;
(b)
precipitar micropartículas y/o nanopartículas del material fisiológicamente activo desde la disolución líquida producida en la etapa (a) introduciendo la disolución a través de un orificio bien en: (1) una región que contiene un fluido gaseoso presurizado en el que dicho disolvente líquido es sustancialmente soluble pero en el que dicho material fisiológicamente activo es sustancialmente insoluble, o bien en: (2) una región en la que dicho fluido gaseoso presurizado es posteriormente introducido para provocar la solubilización del disolvente líquido en el fluido gaseoso presurizado y la precipitación de dichas micropartículas y/o nanopartículas;
(c)
dirigir la disolución introducida y las micropartículas y/o nanopartículas resultantes producidas en la etapa (b) sobre o dentro de un lecho mixto de material vehículo en polvo, comprendiendo dicho material vehículo en polvo micropartículas y/o nanopartículas de un vehículo, adyuvante o excipiente farmacéuticamente aceptable; y
(d)
retener al menos parte de las micropartículas y/o de las nanopartículas producidas en la etapa (b) en el material vehículo en polvo para producir una mezcla de las partículas de material fisiológicamente activo y de material vehículo, una granulación de las partículas de material fisiológicamente activo con material vehículo, material vehículo parcial o totalmente recubierto con el material fisiológicamente activo, o mezclas de ellos;
y en el que el material vehículo en el lecho mixto es mantenido en un estado mixto al menos durante las etapas (c) y (d).
25. Un método de acuerdo con la reivindicación 24, en el que: el disolvente líquido es un alcohol alifático, la disolución líquida es pulverizada a través de un orificio dentro de una región que contiene un fluido gaseoso presurizado, en el que el orificio está localizado dentro del lecho mixto cuando el lecho mixto está en reposo; y el lecho mixto es mantenido en un estado mixto al menos durante las etapas (c) y (d) mezclando a una velocidad de aproximadamente 300 a 1.000 rpm.
26. Un método de acuerdo con la reivindicación 25, en el que el material sólido o semisólido fisiológicamente activo y un material ligante semisólido son disueltos en la disolución líquida en la etapa (a); el disolvente líquido es metanol o etanol; el fluido gaseoso presurizado es dióxido de carbono; y el material vehículo es lactosa.
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