ES2265583T3 - 2"-oxo-voruscharina y derivados de la misma. - Google Patents

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ES2265583T3 ES03757941T ES03757941T ES2265583T3 ES 2265583 T3 ES2265583 T3 ES 2265583T3 ES 03757941 T ES03757941 T ES 03757941T ES 03757941 T ES03757941 T ES 03757941T ES 2265583 T3 ES2265583 T3 ES 2265583T3
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Eric Van Quaquebeke
Jean-Claude Braekman
Gentiane Simon
Pierre Guissou
Odile Germaine Nacoulma
Janique Dewelle
Francis Darro
Robert Kiss
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Universite Libre de Bruxelles ULB
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Abstract

Un compuesto de la fórmula I o una sal farmacéuticamente aceptable del mismo, (Ver fórmula) en la que R1 se selecciona del grupo que comprende hidrógeno, alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxi, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, alquiloxicarbonilo, alquiltiocarbonilo, alcanoilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilcarbonilo, cicloalquilalcanoilo, cicloalquiltiocarbonilo, cicloalquilalcoxicarbonilo, cicloalquilalcoxitiocarbonilo, cicloalquiltioalquilo, alquilcarboniloxialquilo, arilcarboniloxialquilo, cicloalquilcarboniloxialquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarbonilo, ariloxicarbonilo, ariltiocarbonilo, aralcoxicarbonilo, arilalquiltiocarbonilo, ariloxialquilo, ariltioalquilo, haloalquilo, hidroxialquilo, aralcanoilo, aroilo, ariloxicarbonilalquilo, ariloxialcanoilo, carboxilo, formilo, alquenilcarbonilo, alquinilcarbonilo, Het1, Het1alquilo, Het1oxialquilo, Het1arilo, Het1aralquilo, Het1cicloalquilo, Het1carbonilo, Het1alcoxicarbonilo, Het1alquiltiocarbonilo, Het1oxicarbonilo, Het1tiocarbonilo, Het1alcanoilo, Het1aralcanoilo, Het1ariloxialquilo, Het1alquiloxialquilo, Het1ariltioalquilo, Het1ariloxicarbonilo, Het1aralcoxicarbonilo, Het1aroilo, Het1oxialquilcarbonilo, Het1alquiloxialquilcarbonilo, Het1ariloxialquilcarbonilo, Het1carboniloxialquilo, Het1alquilcarboniloxialquilo, Het1aralquilcarboniloxialquilo, Het2alquilo; Het2oxialquilo, Het2alquiloxialquilo, Het2aralquilo, Het2carbonilo, Het2oxicarbonilo, Het2tiocarbonilo, Het2alcanoilo, Het2alquiltiocarbonilo, Het2alcoxicarbonilo, Het2aralcanoilo, Het2aralcoxicarbonilo, Het2ariloxicarbonilo, Het2aroilo, Het2ariloxialquilo, Het2ariltioalquilo, Het2oxialquilcarbonilo, Het2alquiloxialquilcarbonilo, Het2ariloxialquilcarbonilo, Het2carboniloxialquilo, Het2alquilcarboniloxialquilo, Het2aralquilcarboniloxialquilo, ciano, aminocarbonilo, aminoalcanoilo, aminoalquilo, CR6=NR7 o CR6=N(OR7), con R6 y R7 siendo independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het1, Het1alquilo, Het1arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, aquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino.

Description

2''-oxo-voruscharina y derivados de la misma
Campo de la invención
La presente invención se refiere a la nueva 2''-oxo-voruscharina y derivados de la misma. Además, la presente invención se refiere a las composiciones farmacéuticas que comprenden la nueva 2''-oxo-voruscharina o sus derivados. La presente invención se refiere adicionalmente al uso de la 2''-oxo-voruscharina y sus derivados, como un medicamento en la preparación de un medicamento para el tratamiento del cáncer. La presente invención también se refiere a un procedimiento para tratar el cáncer.
Antecedentes de la invención
Se sabe que las plantas de la familia Asclepiadaceae son extremadamente venenosas. Un representante bien conocido de la familia Asclepiadaceae es Calotropis procera. Los extractos de la planta Calotropis procera han sido utilizados tradicionalmente como un abortivo, para infanticidio, para dolor reumático y para producir un purgante. La planta es venenosa, pero ha sido utilizada en pequeñas cantidades para remedios caseros para diversos padecimientos, y la planta continúa siendo estudiada por sus propiedades anticoagulantes y anticancerosas. Se sabe que los tallos, las flores y las hojas de Calotropis procera contienen ciertos compuestos conocidos como cardenólidos. Los ejemplos de glucósido de cardenólido encontrados en C. procera incluyen asclepina, voruscharina, uscharina, uscharidina, calotropina, calactina, calotoxina, calotropagenina y uzarigenina. Recientemente, ha sido atribuida actividad citotóxica a estos glucósidos de cardenólido, y éstos se aprovechan en terapias humanas para el tratamiento de insuficiencias cardíacas.
Se ha descrito que el cardenólido uscharina es particularmente útil para fines médicos. La uscharina ha sido aislada y se ha determinado su estructura química (estructura I).
1
Estructura I: uscharina
Se ha informado de que las composiciones que comprenden uscharina o las sales de la misma se pueden utilizar para el tratamiento de dolencias médicas relacionadas a la proliferación celular. Por ejemplo, la patente de EE.UU. Nº 6.342.490 y el documento WO-9852562 describen ambos composiciones que comprenden uscharina o sales de la misma, y el uso de la uscharina para combatir la proliferación celular, por ejemplo, en el tratamiento del cáncer.
Algunos de los glucósidos de cardenólido conocidos, por ejemplo, calotropina y uzarigenina, son citotóxicos para los cultivos celulares, pero no se menciona que muestren actividad inhibidora de los tumores in vivo. También, la uscharina ha mostrado que tiene cierta actividad citotóxica sobre células tumorales in vitro. Además, se ha descrito que la uscharina tiene efectos inhibidores de los tumores, in vivo, como se describe por ejemplo en la patente de EE.UU. 6.342.490. No se ha informado hasta ahora de que derivados de la uscharina sean útiles para aplicaciones médicas.
Cheung y col. (1983 J. Chem.. Soc. Perkin Transactions 1: organic and bio-organic chemistry (1971-1999) 812) 2827-235) describen la estereoquímica de los glucósidos de cardenólido de Asclepiadaceae, incluyendo la 19-desoxiuscharina, la uscharina y la voruscharina.
En el documento US 5.645.988 se presentan procedimientos para identificar fármacos con efectos selectivos contra las células cancerosas. El fármaco indicado con 650362 muestra cierta similitud con la uscharina.
Un objetivo general de la presente invención es proporcionar los nuevos glucósidos de cardenólido que tienen una actividad citotóxica. Otro objetivo general de la presente invención es proporcionar los nuevos glucósidos de cardenólidos, ñeque pueden aprovecharse para aplicaciones médicas.
Resumen
En un primer aspecto, la presente invención se refiere a un compuesto de fórmula I o una sal farmacéuticamente aceptable del mismo.
Fórmula I
2
En la que R^{1} se selecciona del grupo que comprende hidrógeno, alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxi, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, alquiloxicarbonilo, alquiltiocarbonilo, alcanoilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilcarbonilo, cicloalquilalcanoilo, cicloalquiltiocarbonilo, cicloalquilalcoxicarbonilo, cicloalquilalcoxitiocarbonilo, cicloalquiltioalquilo, alquilcarboniloxialquilo, arilcarboniloxialquilo, cicloalquilcarboniloxialquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarbonilo, ariloxicarbonilo, ariltiocarbonilo, aralcoxicarbonilo, arilalquiltiocarbonilo, ariloxialquilo, ariltioalquilo, haloalquilo, hidroxialquilo, aralcanoilo, aroilo, ariloxicarbonilalquilo, ariloxialcanoilo, carboxilo, formilo, alquenilcarbonilo, alquinilcarbonilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}arilo, Het^{1}aralquilo, Het^{1}cicloalquilo, Het^{1}carbonilo, Het^{1}alcoxicarbonilo, Het^{1}alquiltiocarbonilo, Het^{1}oxicarbonilo, Het^{1}tiocarbonilo, Het^{1}alcanoilo, Het^{1}aralcanoilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{1}ariloxicarbonilo, Het^{1}aralcoxicarbonilo, Het^{1}aroilo, Het^{1}oxialquilcarbonilo, Het^{1}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{1}ariloxialquilcarbonilo, Het^{1}carboniloxialquilo, Het^{1}alquilcarboniloxialquilo, Het^{1}aralquilcarboniloxialquilo, Het^{2}alquilo; Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}aralquilo, Het^{2}carbonilo, Het^{2}oxicarbonilo, Het^{2}tiocarbonilo, Het^{2}alcanoilo, Het^{2}alquiltiocarbonilo, Het^{2}alcoxicarbonilo, Het^{2}aralcanoilo, Het^{2}aralcoxicarbonilo, Het^{2}ariloxicarbonilo, Het^{2}aroilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilcarbonilo, Het^{2}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{2}ariloxialquilcarbonilo, Het^{2}carboniloxialquilo, Het^{2}alquilcarboniloxialquilo, Het^{2}aralquilcarboniloxialquilo, ciano, aminocarbonilo, aminoalcanoilo, aminoalquilo, CR^{6}=NR^{7} o CR^{6}=N(OR^{7}), con R^{6} y R^{7} que se seleccionan independientemente del grupo constituido por hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, aquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
en la que R^{2} y R^{3} se seleccionan independientemente del grupo que comprende hidroxilo, alquiloxi, alquilsililoxi, arilsililoxi, alquiloxialquiloxi, cicloalquiloxi, cicloalquilalquiloxi, aralquiloxi, ariloxialquiloxi, sililoxi, alquilcarboniloxi, arilcarboniloxi, cicloalquilcarboniloxi, haloalquiloxi, hidroxialquiloxi, aralcanoiloxi, aroiloxi, ariloxicarbonilalquiloxi, formiloxi, Het^{1}alquiloxi, Het^{1}oxi, Het^{1}oxialquiloxi, Het^{1}ariloxi, Het^{1}aralquiloxi, Het^{1}cicloalquiloxi, Het^{1}carboniloxi, Het^{1}oxicarboniloxi, Het^{1}alcanoiloxi, Het^{1}aralcanoiloxi, Het^{1}ariloxialquiloxi, Het^{1}aroilo, Het^{2}oxi, Het^{2}alquiloxi, Het^{2}oxialquiloxi, Het^{2}aralquiloxi, Het^{2}cicloalquiloxi, Het^{2}alcanoiloxi, Het^{2}aralcanoiloxi, Het^{2}carboniloxi, Het^{2}ariloxi, Het^{2}ariloxialquiloxi,
en la que R^{1}, R^{2} y R^{3} están opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo que comprende alquilo, aralquilo, arilo, Het^{1}, Het^{2}, cicloalquilo, alquiloxicarbonilo, carboxilo, aminocarbonilo, mono o di(alquil)aminocarbonilo, aminosulfonilo, alquil-S(=O)_{t}, hidroxilo, ciano, halógeno o amino opcionalmente mono o disustituido, en la que los sustituyentes se seleccionan independientemente del grupo que comprende alquilo, arilo, aralquilo, ariloxi, arilamino, ariltio, ariloxialquilo, arilaminoalquilo, aralcoxi, alquiltio, alcoxi, ariloxialcoxi, arilaminoalcoxi, aralquilamino, ariloxialquilamino, arilaminoalquilamino, ariltioalcoxi, ariltioalquilamino, aralquiltio, ariloxialquiltio, arilaminoalquiltio, ariltioalquiltio, alquilamino, cicloalquilo, cicloalquilalquilo, Het^{1}, Het^{2}, Het^{1}alquilo, Het^{2}alquilo, Het^{1}amino, Het^{2}amino, Het^{1}alquilamino, Het^{2}alquilamino, Het^{1}tio, Het^{2}tio, Het^{1}alquiltio, Het^{2}alquiltio, Het^{1}oxi y Het^{2}oxi, OR^{8}, SR^{8}, SO_{2}NR^{8}R^{9}, SO_{2}N(OH)R^{8}, CN, CR^{8}=NR^{9}, S(O)R^{8}, SO_{2}R^{8}, CR^{8}=N(OR^{9}), N_{3}, NO_{2}, NR^{8}R^{9}, N(OH)R^{8}, C(O)R^{8}, C(S)R^{8}, CO_{2}R^{8}, C(O)SR^{8}, C(O)NR^{8}R^{9}, C(S)NR^{8}R^{9}, C(O)N(OH)R^{9}, C(S)N(OH)R^{8}, NR^{8}C(O)R^{9}, NR^{8}C(S)R^{9}, N(OH)C(O)R^{9}, N(OH)C(S)R^{8}, NR^{8}CO_{2}R^{9}, NR^{8}C(O)NR^{9}R^{10}, y NR^{8}C(S)NR^{9}R^{10}, N(OH)CO_{2}R^{8}, NR^{8}C(O)SR^{9}, N(OH)C(O)NR^{8}R^{9}, N(OH)C(S)NR^{8}R^{9}, NR^{8}C(O)N(OH)R^{9}, NR^{8}C(S)N(OH)R^{9}, NR^{8}SO_{2}R^{9}, NHSO_{2}NR^{8}R^{9}, NR^{8}SO_{2}NHR^{9}, P(O)(OR^{8})(OR^{9}),
con t siendo un número entero entre 1 y 2, y R^{8}, R^{9} y R^{10} seleccionándose cada uno independientemente del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, alquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
en la que R^{4} se selecciona del grupo que comprende hidrógeno, oxo, está reemplazado por un doble enlace entre el átomo de nitrógeno y el átomo de carbono sobre el anillo heterocíclico que contiene nitrógeno de la fórmula I; hidroxilo, alquilo, alquenilo, alquinilo, alquenilo, alcanodiilo, alquiloxi, alquiltio, alquilamino, alquiloxialquilo, arilcarbonilalquilo, alquilcarbonilalquilo, alcanoilo, cicloalquilcarbonilalquilo, cicloalquilo, cicloalquiloxi, cicloalquiltio, cicloalquilamino, cicloalquilalquilo, cicloalquilalcanoilo, arilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarboniloxi, ariloxicarboniloxi, aralcoxicarboniloxi, ariloxialquilo, haloalquiloxi, haloalquiltio, haloalquilamino, hidroxialquilo, aralcanoilo, ariloxicarbonilalquilo, ariloxialcanoilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}oxi, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}arilo, Het^{1}aralquilo, Het^{1}cicloalquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}aroilo, Het^{2}, Het^{2}oxi, Het^{2}alquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}aralquilo, Het^{2}cicloalquilo, Het^{2}arilo, Het^{2}alcanoilo, Het^{2}aralcanoilo, Het^{2}aroilo, Het^{2}ariloxialquilo, aminocarbonilo, aminoalcanoilo, aminoalquilo, opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo que comprende alquilo, aralquilo, arilo, Het^{1}, Het^{2}, cicloalquilo, alquiloxicarbonilo, carboxilo, aminocarbonilo, mono o di(alquil)aminocarbonilo, aminosulfonilo, alquil-S(=O)_{t}, hidroxilo, ciano, halógeno o amino opcionalmente mono o disustituidos, en donde los sustituyentes se seleccionan independientemente del grupo que comprende alquilo, arilo, aralquilo, ariloxi, arilamino, ariltio, ariloxialquilo, arilaminoalquilo, aralcoxi, alquiltio, alcoxi, ariloxialcoxi, ailaminioalcoxi, aralquilamino, ariloxialquilamino, arilaminoalquilamino, ariltioalcoxi, ariltioalquilamino, aralquiltio, ariloxialquiltio, arilaminoalquiltio, ariltioalquiltio, alquilamino, cicloalquilo, cicloalquilalquilo, Het^{1}, Het^{2}, Het^{1}alquilo, Het^{2}alquilo, Het^{1}amino, Het^{2}amino, Het^{1}alquilamino, Het^{2}alquilamino, Het^{1}tio, Het^{2}tio, Het^{1}alquiltio, Het^{2}alquiltio, Het^{1}oxi y Het^{2}oxi, OR^{11}, SR^{11}, SO_{2}NR^{11}R^{12}, SO_{2}N(OH)R^{11}, CN, CR^{11}=NR^{12}, S(O)R^{11}, SO_{2}R^{11}, CR^{11}=N(OR^{12}), N_{3}, NO_{2}, NR^{11}R^{12}, N(OH)R^{11}, C(O)R^{11}, C(S)R^{11}, CO_{2}R^{11}, C(O)SR^{11}, C(O)NR^{11}R^{12}, C(S)NR^{11}R^{12}, C(O)N(OH)R^{12}, C(S)N(OH)R^{11}, NR^{11}C(O)R^{12}, NR^{11}C(S)R^{12}, N(OH)C(O)R^{12}, N(OH)C(S)R^{11}, NR^{11}CO_{2}R^{12}, NR^{11}C(O)NR^{12}R^{13}, y NR^{11}C(S)NR^{12}R^{13}, N(OH)CO_{2}R^{11}, NR^{11}C(O)SR^{12}, N(OH)C(O)NR^{11}R^{12}, N(OH)C(S)NR^{11}R^{12}, NR^{11}C(O)N(OH)R^{12}, NR^{11}C(S)N(OH)R^{12}, NR^{11}SO_{2}R^{12}, NHSO_{2}NR^{11}R^{12}, NR^{11}SO_{2}NHR^{12}, P(O)(OR^{11})(OR^{12}), en la que t es un número entero entre 1 y 2, R^{11}, R^{12} y R^{13} son cada uno independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, alquilo, alquenilo y alquinilo; y
en la que R^{5} se selecciona del grupo que comprende hidrógeno, oxo, hidroxilo, alquilo, alquenilo, alquinilo, alcanodiilo, alquiloxi, alquiloxialquilo, arilcarbonilalquilo, alquilcarbonilalquilo, alcanoilo, cicloalquilcarbonilalquilo, cicloalquilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilalcanoilo, arilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarboniloxi, ariloxicarboniloxi, aralcoxicarboniloxi, ariloxialquilo, haloalquilo, hidroxialquilo, aralcanoilo, ariloxicarbonilalquilo, ariloxialcanoilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}oxi, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}arilo, Het^{1}aralquilo, Het^{1}cicloalquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}aroilo, Het^{2}, Het^{2}oxi, Het^{2}alquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}aralquilo, Het^{2}cicloalquilo, Het^{2}arilo, Het^{2}alcanoilo, Het^{2}aralcanoilo, Het^{2}aroilo, Het^{2}ariloxialquilo, aminocarbonilo, aminoalcanoilo, aminoalquilo, opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo que comprende alquilo, aralquilo, arilo, Het^{1}, Het^{2}, cicloalquilo, alquiloxicarbonilo, carboxilo, aminocarbonilo, mono o di(alquil)aminocarbonilo, aminosulfonilo, alquil-S(=O)_{t}, hidroxilo, ciano, halógeno o amino opcionalmente mono o disustituidos, en la que los sustituyentes se seleccionan independientemente del grupo que comprende alquilo, arilo, aralquilo, ariloxi, arilamino, ariltio, ariloxialquilo, arilaminoalquilo, aralcoxi, alquiltio, alcoxi, ariloxialcoxi, ailaminoalcoxi aralquilamino, ariloxialquilamino, ariloxialquilamino, arilaminoalquilamino, ariltioalcoxi, ariltioalquilamino, aralquiltio, ariloxialquiltio, arilaminoalquiltio, ariltioalquiltio, alquilamino, cicloalquilo, cicloalquilalquilo, Het^{1}, Het^{2}, Het^{1}alquilo, Het^{2}alquilo, Het^{1}amino, Het^{2}amino, Het^{1}alquilamino, Het^{2}alquilamino, Het^{1}tio, Het^{2}tio, Het^{1}alquiltio, Het^{2}alquiltio, Het^{1}oxi y Het^{2}oxi, OR^{11}, SR^{11}, SO_{2}NR^{11}R^{12}, SO_{2}N(OH)R^{11}, CN, CR^{11}=NR^{12}, S(O)R^{11}, SO_{2}R^{11}, CR^{11}=N(OR^{12}), N_{3}, NO_{2}, NR^{11}R^{12}, N(OH)R^{11}, C(O)R^{11}, C(S)R^{11}, CO_{2}R^{11}, C(O)SR^{11}, C(O)NR^{11}R^{12}, C(S)NR^{11}R^{12}, C(O)N(OH)R^{12}, C(S)N(OH)R^{11}, NR^{11}C(O)R^{12}, NR^{11}C(S)R^{12}, N(OH)C(O)R^{12}, N(OH)C(S)R^{11}, NR^{11}CO_{2}R^{12}, NR^{11}C(O)NR^{12}R^{13}, y NR^{11}C(S)NR^{12}R^{13}, N(OH)CO_{2}R^{11}, NR^{11}C(O)SR^{12}, N(OH)C(O)NR^{11}R^{12}, N(OH)C(S)NR^{11}R^{12}, NR^{11}C(O)N(OH)R^{12}, NR^{11}C(S)N(OH)R^{12}, NR^{11}SO_{2}R^{12}, NHSO_{2}NR^{11}R^{12}, NR^{11}SO_{2}NHR^{12}, P(O)(OR^{11})(OR^{12}), en la que t es un número entero entre 1 y 2, R^{11},, R^{12} y R^{13} son cada uno independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, alquilo, alquenilo y alquinilo.
En una realización, la presente invención se refiere a un compuesto de fórmula I en la que R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxi, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, alquiloxicarbonilo, alquiltiocarbonilo, alcanoilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilcarbonilo, cicloalquilalcanoilo, cicloalquiltiocarbonilo, cicloalquilalcoxicarbonilo, cicloalquilalcoxi, tiocarbonilo, cicloalquiltioalquilo, alquilcarboniloxialquilo, arilcarboniloxialquilo, cicloalquilcarboniloxialquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarbonilo, ariloxicarbonilo, ariltiocarbonilo, aralcoxicarbonilo, arilalquiltiocarbonilo, ariloxialquilo, ariltioalquilo, haloalquilo, hidroxialquilo, aralcanoilo, aroilo, ariloxicarbonilalquilo, ariloxialcanoilo, carboxilo, formilo, alquenilcarbonilo, alquinilcarbonilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}arilo, Het^{1}aralquilo, Het^{1}cicloalquilo, Het^{1}carbonilo, Het^{1}alcoxicarbonilo, Het^{1}alquiltiocarbonilo, Het^{1}oxicarbonilo, Het^{1}tiocarbonilo, Het^{1}alcanoilo, Het^{1}aralcanoilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{1}ariloxicarbonilo, Het^{1}aralcoxicarbonilo, Het^{1}aroilo, Het^{1}oxialquilcarbonilo, Het^{1}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{1}ariloxialquilcarbonilo, Het^{1}carboniloxialquilo, Het^{1}alquilcarboniloxialquilo, Het^{1}aralquilcarboniloxialquilo, Het^{2}alquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}aralquilo, Het^{2}carbonilo, Het^{2}oxicarbonilo, Het^{2}tiocabonilo, Het^{2}alcanoilo, Het^{2}alquiltiocarbonilo, Het^{2}alcoxicarbonilo, Het^{2}aralcanoilo, Het^{2}aralcoxicarbonilo, Het^{2}ariloxicarbonilo, Het^{2}aroilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilcarbonilo, Het^{2}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{2}ariloxialquilcarbonilo, Het^{2}carboniloxialquilo, Het^{2}alquilcarboniloxialquilo, Het^{2}aralquilcarboniloxialquilo, ciano, aminocarbonilo, aminoalcanoilo, aminoalquilo, CR^{6}=NR^{7} o CR^{6}=N(OR^{7})
con R^{6} y R^{7} siendo independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, alquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
en la que R^{2} y R^{3} se seleccionan independientemente del grupo que comprende hidroxilo, alquiloxi, alquilsililoxi, arilsililoxi, alquiloxialquiloxi, cicloalquiloxi, cicloalquilalquiloxi, aralquiloxi, ariloxialquiloxi, sililoxi, alquilcarboniloxi, arilcarboniloxi, cicloalquilcarboniloxi, haloalquiloxi, hidroxialquiloxi, aralcanoiloxi, aroiloxi, ariloxicarbonilalquiloxi, formiloxi, Het^{1}alquiloxi, Het^{1}oxi, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}ariloxi, Het^{1}aralquiloxi, Het^{1}cicloalquiloxi, Het^{1}carboniloxi, Het^{1}oxicarboniloxi, Het^{1}alcanoiloxi, Het^{1}aralcanoiloxi, Het^{1}ariloxialquiloxi, Het^{1}aroilo, Het^{2}oxi, Het^{2}alquiloxi, Het^{2}oxialquiloxi, Het^{2}arilquiloxi, Het^{2}cicloalquiloxi, Het^{2}alcanoiloxi, Het^{2}aralcanoiloxi, Het^{2}carboniloxilo, Het^{2}aralcanoiloxi, Het^{2}ariloxi, Het^{2}ariloxialquiloxi,
en la que R^{1}, R^{2} y R^{3} están opcionalmente sustituidos por uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo que comprende alquilo, aralquilo, arilo, Het^{1}, Het^{2}, cicloalquilo, alquiloxicarbonilo, carboxilo, aminocarbonilo, mono o di(alquil)aminocarbonilo, aminosulfonilo, alquil-S(=O)_{t}, hidroxilo, ciano, halógeno o amino opcionalmente mono o disustituido, en donde los sustituyentes se seleccionan independientemente del grupo que comprende alquilo, arilo, aralquilo, ariloxi, arilamino, ariltio, ariloxialquilo, arilaminoalquilo, aralcoxi, alquiltio, alcoxi, ariloxialcoxi, arilaminoalcoxi, aralquilamino, ariloxialquilamino, arilaminoalquilamino, ariltioalcoxi, ariltioalquilamino, aralquiltio, ariloxialquiltio, arilaminoalquiltio, ariltioalquiltio, alquilamino, cicloalquilo, cicloalquilalquilo, Het^{1}, Het^{2}, Het^{1}alquilo, Het^{2}alquilo, Het^{1}amino, Het^{2}amino, Het^{1}alquilamino, Het^{2}alquilamino, Het^{1}tio, Het^{2}tio, Het^{1}alquiltio, Het^{2}alquiltio, Het^{1}oxi y Het^{2}oxi, Het^{1}alquiltio, Het^{2}alquiltio, Het^{1}oxi y Het^{2}oxi, OR^{8}, SR^{8}, SO_{2}NR^{8}R^{9}, SO_{2}N(OH)R^{8}, CN, CR^{8}=NR^{9}, S(O)R^{8}, SO_{2}R^{8}, CR^{8}=N(OR^{9}), N_{3}, NO_{2}, NR^{8}R^{9}, N(OH)R^{8}, C(O)R^{8}, C(S)R^{8}, CO_{2}R^{8}, C(OR)SR^{8}, C(O)NR^{8}R^{9}, C(S)NR^{8}R^{9}, C(O)N(OH)R^{9}, C(S)N(OH)R^{8}, NR^{8}C(O)R^{9}, NR^{8}C(S)R^{9}, N(OH)C(O)R^{9}, N(OH)C(S)R^{8}, NR^{8}CO_{2}R^{9}, NR^{8}C(O)NR^{9}R^{10}, y NR^{8}C(S)NR^{9}R^{10}, N(OH)CO_{2}R^{8}, NR^{8}C(O)SR^{9}, N(OH)C(O)NR^{8}R^{9}, N(OH)C(S)NR^{8}R^{9}, NR^{8}C(O)N(OH)R^{9}, NR^{8}C(S)N(OH)R^{9}, NR^{8}SO_{2}R^{9}, NHSO_{2}NR^{8}R^{9}, NR^{8}SO_{2}NHR^{9}, P(O)(OR^{8})(OR^{9}),
con t siendo un número entero entre 1 y 2, y R^{8}, R^{9} y R^{10} que siendo cada uno independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, alquilcarbonilamino, arilcarbonilo, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
y en la que R^{4} es oxo y R^{5} es hidrógeno o alquilo.
En particular, la invención se refiere a un compuesto que tiene la fórmula I anteriormente descrita, en la que R^{1} es formilo (-CHO); en la que R^{2} y R^{3} son hidroxilo; en la que R^{4} es oxo; y en la que R^{5} es hidrógeno. Este compuesto particular es referido como 2''-oxo-voruscharina. De este modo, la presente invención proporciona la nueva 2''-oxo-voruscharina y sus derivados. De manera importante, estos compuestos muestran efectos antitumorales citotóxicos in vitro así como in vivo, y son en consecuencia muy adecuados para su uso en todo tipo de aplicaciones terapéuticas como se describe más adelante.
Además, la presente invención se refiere a las composiciones farmacéuticas que comprenden los compuestos anteriormente descritos. Adicionalmente, la presente invención se refiere al uso de los compuestos como un medicamento para el tratamiento de las enfermedades asociadas con la proliferación celular, en particular para el tratamiento del cáncer. La presente invención se refiere adicionalmente al uso de los compuestos anteriormente descritos en la preparación de un medicamento para el tratamiento del cáncer, y un procedimiento para tratar el cáncer.
Descripción detallada de las figuras
La figura 1 representa la actividad antitumoral del compuesto uscharina sobre seis líneas celulares cancerosas humanas.
Las figuras 2 a 8 representan la actividad antitumoral de los diferentes compuestos según la invención sobre seis líneas celulares cancerosas humanas. La figura 2 representa la actividad de la 2''-oxo-voruscharina. Las figuras 3, 4, 5, 6, 7 y 8 representan respectivamente la actividad de los compuestos B, C, D, E, H e I.
La figura 9 compara la actividad citotóxica de la uscharina y de la 2''-oxo-voruscharina sobre seis líneas celulares cancerosas humanas. La figura 10 compara la actividad citotóxica de la uscharina, la 2''-oxo-voruscharina y los compuestos B, C, D, E, H e I sobre seis líneas celulares cancerosas humanas.
Las figuras 11 y 12 representan los efectos del compuesto uscharina y 2''-oxo-voruscharina respectivamente sobre la cinética del ciclo celular de células cancerosas humanas Hs683. Las figuras 13 y 14 representan los efectos del compuesto uscharina y 2''-oxo-voruscharina, respectivamente, sobre la cinética del ciclo celular de las células cancerosas humanas J82. Las figuras 15 y 16 representan los efectos del compuesto uscharina y 2''-oxo-voruscharina respectivamente, sobre la cinética del ciclo celular de las células cancerosas humanas HCT-15.
Las figuras 17 a la 22 representan los efectos antitumorales del compuesto B sobre diferentes modelos de ratones portadores de tumores. La figura 17 representa el efecto del compuesto B a diferentes concentraciones sobre el tamaño tumoral de ratones exportadores del tumor MCF-7-TD5. La figura 18 representa el efecto del compuesto B sobre el peso de los ratones portadores de tumores MCF-7-TD5. La figura 19 representa el efecto del compuesto B a diferentes concentraciones sobre el tamaño tumoral de ratones portadores del tumor C32. La figura 20 representa el efecto del compuesto B sobre el peso de ratones portadores de tumores C32. La figura 21 representa la tasa de mortalidad de ratones portadores de tumores A549 después del tratamiento con el compuesto B. La figura 22 representa el efecto del compuesto B sobre el peso de ratones portadores de tumores A549.
Descripción detallada de la invención
En una primera realización, la presente invención proporciona un compuesto de la fórmula I o una sal farmacéuticamente aceptable o éster del mismo.
Fórmula I
3
en la que R^{1} se selecciona del grupo que comprende hidrógeno, alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxi, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, alquiloxicarbonilo, alquiltiocarbonilo, alcanoilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilcarbonilo, cicloalquilalcanoilo, cicloalquiltiocarbonilo, cicloalquilalcoxicarbonilo, cicloalquilalcoxitiocarbonilo, cicloalquiltioalquilo, alquilcarboniloxialquilo, arilcarboniloxialquilo, cicloalquilcarboniloxialquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarbonilo, ariloxicarbonilo, ariltiocarbonilo, aralcoxicarbonilo, arilalquiltiocarbonilo, ariloxialquilo, ariltioalquilo, haloalquilo, hidroxialquilo, aralcanoilo, aroilo, ariloxicarbonilalquilo, ariloxialcanoilo, carboxilo, formilo, alquenilcarbonilo, alquinilcarbonilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}arilo, Het^{1}aralquilo, Het^{1}cicloalquilo, Het^{1}carbonilo, Het^{1}alcoxicarbonilo, Het^{1}alquiltiocarbonilo, Het^{1}oxicarbonilo, Het^{1}tiocarbonilo, Het^{1}alcanoilo, Het^{1}aralcanoilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{1}ariloxicarbonilo, Het^{1}aralcoxicarbonilo, Het^{1}aroilo, Het^{1}oxialquilcarbonilo, Het^{1}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{1}ariloxialquilcarbonilo, Het^{1}carboniloxialquilo, Het^{1}alquilcarboniloxialquilo, Het^{1}aralquilcarboniloxialquilo, Het^{2}alquilo; Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}aralquilo, Het^{2}carbonilo, Het^{2}oxicarbonilo, Het^{2}tiocarbonilo, Het^{2}alcanoilo, Het^{2}alquiltiocarbonilo, Het^{2}alcoxicarbonilo, Het^{2}aralcanoilo, Het^{2}aralcoxicarbonilo, Het^{2}ariloxicarbonilo, Het^{2}aroilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilcarbonilo, Het^{2}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{2}ariloxialquilcarbonilo, Het^{2}carboniloxialquilo, Het^{2}alquilcarboniloxialquilo, Het^{2}aralquilcarboniloxialquilo, ciano, aminocarbonilo, aminoalcanoilo, aminoalquilo, CR^{6}=NR^{7} o CR^{6}=N(OR^{7}), con R^{6} y R^{7} siendo independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, aquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
en donde R^{2} y R^{3} se seleccionan independientemente del grupo que comprende hidroxilo, alquiloxi, alquilsililoxi, arilsililoxi, alquiloxialquiloxi, cicloalquiloxi, cicloalquilalquiloxi, aralquiloxi, ariloxialquiloxi, sililoxi, alquilcarboniloxi, arilcarboniloxi, cicloalquilcarboniloxi, haloalquiloxi, hidroxialquiloxi, aralcanoiloxi, aroiloxi, ariloxicarbonilalquiloxi, formiloxi, Het^{1}alquiloxi, Het^{1}oxi, Het^{1}oxialquiloxi, Het^{1}ariloxi, Het^{1}aralquiloxi, Het^{1}cicloalquiloxi, Het^{1}carboniloxi, Het^{1}oxicarboniloxi, Het^{1}alcanoiloxi, Het^{1}aralcanoiloxi, Het^{1}ariloxialquiloxi, Het^{1}aroilo, Het^{2}oxi, Het^{2}alquiloxi, Het^{2}oxialquiloxi, Het^{2}aralquiloxi, Het^{2}cicloalquiloxi, Het^{2}alcanoiloxi, Het^{2}aralcanoiloxi, Het^{2}carboniloxi, Het^{2}ariloxi, Het^{2}ariloxialquiloxi,
en la que R^{1}, R^{2} y R^{3} están opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo que comprende alquilo, aralquilo, arilo, Het^{1}, Het^{2}, cicloalquilo, alquiloxicarbonilo, carboxilo, aminocarbonilo, mono o di(alquil)aminocarbonilo, aminosulfonilo, alquil-S(=O)_{t}, hidroxilo, ciano, halógeno o amino opcionalmente mono o disustituido, en el que los sustituyentes se seleccionan independientemente del grupo que comprende alquilo, arilo, aralquilo, ariloxi, arilamino, ariltio, ariloxialquilo, arilaminoalquilo, aralcoxi, alquiltio, alcoxi, ariloxialcoxi, arilaminoalcoxi, aralquilamino, ariloxialquilamino, arilaminoalquilamino, ariltioalcoxi, ariltioalquilamino, aralquiltio, ariloxialquiltio, arilaminoalquiltio, ariltioalquiltio, alquilamino, cicloalquilo, cicloalquilalquilo, Het^{1}, Het^{2}, Het^{1}alquilo, Het^{2}alquilo, Het^{1}amino, Het^{2}amino, Het^{1}alquilamino, Het^{2}alquilamino, Het^{1}tio, Het^{2}tio, Het^{1}alquiltio, Het^{2}alquiltio, Het^{1}oxi y Het^{2}oxi, OR^{8}, SR^{8}, SO_{2}NR^{8}R^{9}, SO_{2}N(OH)R^{8}, CN, CR^{8}=NR^{9}, S(O)R^{8}, SO_{2}R^{8}, CR^{8}=N(OR^{9}), N_{3}, NO_{2}, NR^{8}R^{9}, N(OH)R^{8}, C(O)R^{8}, C(S)R^{8}, CO_{2}R^{8}, C(O)SR^{8}, C(O)NR^{8}R^{9}, C(S)NR^{8}R^{9}, C(O)N(OH)R^{9}, C(S)N(OH)R^{8}, NR^{8}C(O)R^{9}, NR^{8}C(S)R^{9}, N(OH)C(O)R^{9}, N(OH)C(S)R^{8}, NR^{8}CO_{2}R^{9}, NR^{8}C(O)NR^{9}R^{10}, y NR^{8}C(S)NR^{9}R^{10}, N(OH)CO_{2}R^{8}, NR^{8}C(O)SR^{9}, N(OH)C(O)NR^{8}R^{9}, N(OH)C(S)NR^{8}R^{9}, NR^{8}C(O)N(OH)R^{9}, NR^{8}C(S)N(OH)R^{9}, NR^{8}SO_{2}R^{9}, NHSO_{2}NR^{8}R^{9}, NR^{8}SO_{2}NHR^{9}, P(O)(OR^{8})(OR^{9}),
con t siendo un número entero entre 1 y 2, y R^{8}, R^{9} y R^{10} siendo cada uno independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, alquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
en la que R^{4} se selecciona del grupo que comprende hidrógeno, oxo, está reemplazado por un doble enlace entre el átomo de nitrógeno y el átomo de carbono sobre el anillo heterocíclico que contiene nitrógeno de la fórmula I: hidroxilo, alquilo, alquenilo, alquinilo, alquenilo, alcanodiilo, alquiloxi, alquiltio, alquilamino, alquiloxialquilo, arilcarbonilalquilo, alquilcarbonilalquilo, alcanoilo, cicloalquilcarbonilalquilo, cicloalquilo, cicloalquiloxi, cicloalquiltio, cicloalquilamino, cicloalquilalquilo, cicloalquilalcanoilo, arilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarboniloxi, ariloxicarboniloxi, aralcoxicarboniloxi, ariloxialquilo, haloalquiloxi, haloalquiltio, haloalquilamino, hidroxialquilo, aralcanoilo, ariloxicarbonilalquilo, ariloxialcanoilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}oxi, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}arilo, Het^{1}aralquilo, Het^{1}cicloalquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}aroilo, Het^{2}, Het^{2}oxi, Het^{2}alquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}aralquilo, Het^{2}cicloalquilo, Het^{2}arilo, Het^{2}alcanoilo, Het^{2}aralcanoilo, Het^{2}aroilo, Het^{2}ariloxialquilo, aminocarbonilo, aminoalcanoilo, aminoalquilo, opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo que comprende alquilo, aralquilo, arilo, Het^{1}, Het^{2}, cicloalquilo, alquiloxicarbonilo, carboxilo, aminocarbonilo, mono o di(alquil)aminocarbonilo, aminosulfonilo, alquil-S(=O)_{t}, hidroxilo, ciano, halógeno o amino opcionalmente mono o disustituidos, en el que los sustituyentes se seleccionan independientemente del grupo que comprende alquilo, arilo, aralquilo, ariloxi, arilamino, ariltio, ariloxialquilo, arilaminoalquilo, aralcoxi, alquiltio, alcoxi, ariloxialcoxi, ailaminoalcoxi aralquilamino, ariloxialquilamino, ariloxialquilamino, arilaminoalquilamino, ariltioalcoxi, ariltioalquilamino, aralquiltio, ariloxialquiltio, arilaminoalquiltio, ariltioalquiltio, alquilamino, cicloalquilo, cicloalquilalquilo, Het^{1}, Het^{2}, Het^{1}alquilo, Het^{2}alquilo, Het^{1}amino, Het^{2}amino, Het^{1}alquilamino, Het^{2}alquilamino, Het^{1}tio, Het^{2}tio, Het^{1}alquiltio, Het^{2}alquiltio, Het^{1}oxi y Het^{2}oxi, OR^{11}, SR^{11}, SO_{2}NR^{11}R^{12}, SO_{2}N(OH)R^{11}, CN, CR^{11}=NR^{12}, S(O)R^{11}, SO_{2}R^{11}, CR^{11}=N(OR^{12}), N_{3}, NO_{2}, NR^{11}R^{12}, N(OH)R^{11}, C(O)R^{11}, C(S)R^{11}, CO_{2}R^{11}, C(O)SR^{11}, C(O)NR^{11}R^{12}, C(S)NR^{11}R^{12}, C(O)N(OH)R^{12}, C(S)N(OH)R^{11}, NR^{11}C(O)R^{12}, NR^{11}C(S)R^{12}, N(OH)C(O)R^{12}, N(OH)C(S)R^{11}, NR^{11}CO_{2}R^{12}, NR^{11}C(O)NR^{12}R^{13}, y NR^{11}C(S)NR^{12}R^{13}, N(OH)CO_{2}R^{11}, NR^{11}C(O)SR^{12}, N(OH)C(O)NR^{11}R^{12}, N(OH)C(S)NR^{11}R^{12}, NR^{11}C(O)N(OH)R^{12}, NR^{11}C(S)N(OH)R^{12}, NR^{11}SO_{2}R^{12}, NHSO_{2}NR^{11}R^{12}, NR^{11}SO_{2}NHR^{12}, P(O)(OR^{11})(OR^{12}), en la que t es un número entero entre 1 y 2, R^{11}, R^{12} y R^{13} son cada uno independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, alquilo, alquenilo y alquinilo; y
en la que R^{5} se selecciona del grupo que comprende hidrógeno, oxo, hidroxilo, alquilo, alquenilo, alquinilo, alcanodiilo, alquiloxi, alquiloxialquilo, arilcarbonilalquilo, alquilcarbonilalquilo, alcanoilo, cicloalquilcarbonilalquilo, cicloalquilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilalcanoilo, arilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarboniloxi, ariloxicarboniloxi, aralcoxicarboniloxi, ariloxialquilo, haloalquilo, hidroxialquilo, aralcanoilo, ariloxicarbonilalquilo, ariloxialcanoilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}oxi, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}arilo, Het^{1}aralquilo, Het^{1}cicloalquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}aroilo, Het^{2}, Het^{2}oxi, Het^{2}alquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}aralquilo, Het^{2}cicloalquilo, Het^{2}arilo, Het^{2}alcanoilo, Het^{2}aralcanoilo, Het^{2}aroilo, Het^{2}ariloxialquilo, aminocarbonilo, aminoalcanoilo, aminoalquilo, opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo que comprende alquilo, aralquilo, arilo, Het^{1}, Het^{2}, cicloalquilo, alquiloxicarbonilo, carboxilo, aminocarbonilo, mono o di(alquil)aminocarbonilo, aminosulfonilo, alquil-S(=O)_{t}, hidroxilo, ciano, halógeno o amino opcionalmente mono o disustituidos, en la que los sustituyentes se seleccionan independientemente del grupo que comprende alquilo, arilo, aralquilo, ariloxi, arilamino, ariltio, ariloxialquilo, arilaminoalquilo, aralcoxi, alquiltio, alcoxi, ariloxialcoxi, ailaminoalcoxi, aralquilamino, ariloxialquilamino, ariloxialquilamino, arilaminoalquilamino, ariltioalcoxi, ariltioalquilamino, aralquiltio, ariloxialquiltio, arilaminoalquiltio, ariltioalquiltio, alquilamino, cicloalquilo, cicloalquilalquilo, Het^{1}, Het^{2}, Het^{1}alquilo, Het^{2}alquilo, Het^{1}amino, Het^{2}amino, Het^{1}alquilamino, Het^{2}alquilamino, Het^{1}tio, Het^{2}tio, Het^{1}alquiltio, Het^{2}alquiltio, Het^{1}oxi y Het^{2}oxi, OR^{11}, SR^{11}, SO_{2}NR^{11}R^{12}, SO_{2}N(OH)R^{11}, CN, CR^{11}=NR^{12}, S(O)R^{11}, SO_{2}R^{11}, CR^{11}=N(OR^{12}), N_{3}, NO_{2}, NR^{11}R^{12}, N(OH)R^{11}, C(O)R^{11}, C(S)R^{11}, CO_{2}R^{11}, C(O)SR^{11}, C(O)NR^{11}R^{12}, C(S)NR^{11}R^{12}, C(O)N(OH)R^{12}, C(S)N(OH)R^{11}, NR^{11}C(O)R^{12}, NR^{11}C(S)R^{12}, N(OH)C(O)R^{12}, N(OH)C(S)R^{11}, NR^{11}CO_{2}R^{12}, NR^{11}C(O)NR^{12}R^{13}, y NR^{11}C(S)NR^{12}R^{13}, N(OH)CO_{2}R^{11}, NR^{11}C(O)SR^{12}, N(OH)C(O)NR^{11}R^{12}, N(OH)C(S)NR^{11}R^{12}, NR^{11}C(O)N(OH)R^{12}, NR^{11}C(S)N(OH)R^{12}, NR^{11}SO_{2}R^{12}, NHSO_{2}NR^{11}R^{12}, NR^{11}SO_{2}NHR^{12}, P(O)(OR^{11})(OR^{12}), en la que t es un número entero entre 1 y 2, R^{11}, R^{12} y R^{13} son cada uno independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, alquilo, alquenilo y alquinilo.
En otra realización, la presente invención se refiere a un compuesto de fórmula I en la que R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxi, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, alquiloxicarbonilo, alquiltiocarbonilo, alcanoilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilcarbonilo, cicloalquilalcanoilo, cicloalquiltiocarbonilo, cicloalquilalcoxicarbonilo, cicloalquilalcoxitiocarbonilo, cicloalquiltioalquilo, alquilcarboniloxialquilo, arilcarboniloxialquilo, cicloalquilcarboniloxialquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarbonilo, ariloxicarbonilo, ariltiocarbonilo, aralcoxicarbonilo, arilalquiltiocarbonilo, ariloxialquilo, ariltioalquilo, haloalquilo, hidroxialquilo, aralcanoilo, aroilo, ariloxicarbonilalquilo, ariloxialcanoilo, carboxilo, formilo, alquenilcarbonilo, alquinilcarbonilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}arilo, Het^{1}aralquilo, Het^{1}cicloalquilo, Het^{1}carbonilo, Het^{1}alcoxicarbonilo, Het^{1}alquiltiocarbonilo, Het^{1}oxicarbonilo, Het^{1}tiocarbonilo, Het^{1}alcanoilo, Het^{1}aralcanoilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{1}ariloxicarbonilo, Het^{1}aralcoxicarbonilo, Het^{1}aroilo, Het^{1}oxialquilcarbonilo, Het^{1}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{1}ariloxialquilcarbonilo, Het^{1}carboniloxialquilo, Het^{1}alquilcarboniloxialquilo, Het^{1}aralquilcarboniloxialquilo, Het^{2}alquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}aralquilo, Het^{2}carbonilo, Het^{2}oxicarbonilo, Het^{2}tiocabonilo, Het^{2}alcanoilo, Het^{2}alquiltiocarbonilo, Het^{2}alcoxicarbonilo, Het^{2}aralcanoilo, Het^{2}aralcoxicarbonilo, Het^{2}ariloxicarbonilo, Het^{2}aroilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilcarbonilo, Het^{2}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{2}ariloxialquilcarbonilo, Het^{2}carboniloxialquilo, Het^{2}alquilcarboniloxialquilo, Het^{2}aralquilcarboniloxialquilo, ciano, aminocarbonilo, aminoalcanoilo, aminoalquilo, CR^{6}=NR^{7} o CR^{6}=N(OR^{7})
con R^{6} y R^{7} siendo independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, alquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
en la que R^{2} y R^{3} se seleccionan independientemente del grupo que comprende hidroxilo, alquiloxi, alquilsililoxi, arilsililoxi, alquiloxialquiloxi, cicloalquiloxi, cicloalquilalquiloxi, aralquiloxi, ariloxialquiloxi, sililoxi, alquilcarboniloxi, arilcarboniloxi, cicloalquilcarboniloxi, haloalquiloxi, hidroxialquiloxi, aralcanoiloxi, aroiloxi, ariloxicarbonilalquiloxi, formiloxi, Het^{1}alquiloxi, Het^{1}oxi, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}ariloxi, Het^{1}aralquiloxi, Het^{1}cicloalquiloxi, Het^{1}carboniloxi, Het^{1}oxicarboniloxi, Het^{1}alcanoiloxi, Het^{1}aralcanoiloxi, Het^{1}ariloxialquiloxi, Het^{1}aroilo, Het^{2}oxi, Het^{2}alquiloxi, Het^{2}oxialquiloxi, Het^{2}arilquiloxi, Het^{2}cicloalquiloxi, Het^{2}alcanoiloxi, Het^{2}aralcanoiloxi, Het^{2}carboniloxilo, Het^{2}aralcanoiloxi, Het^{2}ariloxi, Het^{2}ariloxialquiloxi,
en la que R^{1}, R^{2} y R^{3} están opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo que comprende alquilo, aralquilo, arilo, Het^{1}, Het^{2}, cicloalquilo, alquiloxicarbonilo, carboxilo, aminocarbonilo, mono o di(alquil)aminocarbonilo, aminosulfonilo, alquil-S(=O)_{t}, hidroxilo, ciano, halógeno o amino opcionalmente mono o disustituido, en el que los sustituyentes se seleccionan independientemente del grupo que comprende alquilo, arilo, aralquilo, ariloxi, arilamino, ariltio, ariloxialquilo, arilaminoalquilo, aralcoxi, alquiltio, alcoxi, ariloxialcoxi, arilaminoalcoxi, aralquilamino, ariloxialquilamino, arilaminoalquilamino, ariltioalcoxi, ariltioalquilamino, aralquiltio, ariloxialquiltio, arilaminoalquiltio, ariltioalquiltio, alquilamino, cicloalquilo, cicloalquilalquilo, Het^{1}, Het^{2}, Het^{1}alquilo, Het^{2}alquilo, Het^{1}amino, Het^{2}amino, Het^{1}alquilamino, Het^{2}alquilamino, Het^{1}tio, Het^{2}tio, Het^{1}alquiltio, Het^{2}alquiltio, Het^{1}oxi y Het^{2}oxi, Het^{1}alquiltio, Het^{2}alquiltio, Het^{1}oxi y Het^{2}oxi, OR^{8}, SR^{8}, SO_{2}NR^{8}R^{9}, SO_{2}N(OH)R^{8}, CN, CR^{8}=NR^{9}, S(O)R^{8}, SO_{2}R^{8}, CR^{8}=N(OR^{9}), N_{3}, NO_{2}, NR^{8}R^{9}, N(OH)R^{8}, C(O)R^{8}, C(S)R^{8}, CO_{2}R^{8}, C(OR)SR^{8}, C(O)NR^{8}R^{9}, C(S)NR^{8}R^{9}, C(O)N(OH)R^{9}, C(S)N(OH)R^{8}, NR^{8}C(O)R^{9}, NR^{8}C(S)R^{9}, N(OH)C(O)R^{9}, N(OH)C(S)R^{8}, NR^{8}CO_{2}R^{9}, NR^{8}C(O)NR^{9}R^{10}, y NR^{8}C(S)NR^{9}R^{10}, N(OH)CO_{2}R^{8}, NR^{8}C(O)SR^{9}, N(OH)C(O)NR^{8}R^{9}, N(OH)C(S)NR^{8}R^{9}, NR^{8}C(O)N(OH)R^{9}, NR^{8}C(S)N(OH)R^{9}, NR^{8}SO_{2}R^{9}, NHSO_{2}NR^{8}R^{9}, NR^{8}SO_{2}NHR^{9}, P(O)(OR^{8})(OR^{9}),
con t siendo un número entero entre 1 y 2, y R^{8}, R^{9} y R^{10} siendo cada uno independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, alquilcarbonilamino, arilcarbonilo, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
y en la que R^{4} es oxo y R^{5} es hidrógeno o alquilo.
Siempre que se use el término "sustituido" en la presente invención, se entiende que indica que uno o más hidrógenos sobre el átomo indicado en la expresión usando "sustituido" es reemplazado con una selección del grupo indicado, con la condición de que no se exceda la valencia normal del átomo indicado, y que la sustitución dé como resultado un compuesto químicamente estable, es decir, un compuesto que sea lo suficientemente resistente para sobrevivir el aislamiento a un grado útil de pureza a partir de una mezcla de reacción, y la formulación dentro de un agente terapéutico.
Como se utiliza en este documento, el término "halo" o "halógeno" como un grupo o parte de un grupo es genérico para flúor, cloro, bromo o yodo.
El término "alquilo" solo o en combinación, significa radicales hidrocarburo saturados de cadena lineal o ramificada que contienen de 1 a 10 átomos de carbono, preferentemente de 1 a 8 átomos de carbono, más preferentemente de 1 a 6 átomos de carbono. Ejemplos de tales radicales incluyen metilo, etilo, n-propilo, isopropilo, n-butilo, isobutilo, sec-butilo, terc-butilo, 2-metilbutilo, pentilo, iso-amilo, hexilo, 3-metilpentilo, octilo y similares.
El término "alquenilo", solo o en combinación, define los radicales hidrocarburo de cadena lineal y ramificada que contienen de 2 a aproximadamente 18 átomos de carbono, preferentemente de 10 a 8 átomos de carbono, más preferentemente 2-6 átomos de carbono, que contienen al menos un doble enlace tal como por ejemplo, etenilo, propenilo, butenilo, pentenilo, hexenilo y similares.
El término "alquinilo" solo o en combinación, define los radicales hidrocarburo de cadena lineal y ramificada que tienen de 2 a 10 átomos de carbono, que contienen al menos un triple enlace, más preferentemente de 2 a aproximadamente 6 átomos de carbono. Ejemplos de radicales alquinilo incluyen etinilo, propinilo, (propargilo), butinilo, pentinilo, hexinilo y similares.
El término "cicloalquilo" solo o en combinación, significa un radical alquilo monocíclico, bicíclico o policíclico, saturado o parcialmente saturado, en el que cada resto cíclico contiene de aproximadamente 3 a aproximadamente 8 átomos de carbono, más preferentemente de aproximadamente 3 a aproximadamente 7 átomos de carbono. Ejemplos de radicales cicloalquilo monocíclicos incluyen ciclopropilo, ciclobutilo, ciclopentilo, ciclohexilo, cicloheptilo, ciclooctilo y similares. Ejemplos de radicales cicloalquilo policíclicos incluyen decahidronaftilo, biciclo[5.4.0]undecilo, adamantilo, y similares.
El término "cicloalquilalquilo" significa un radical alquilo como se define en este documento, en el cual al menos un átomo de hidrógeno sobre el radical alquilo es reemplazado por un radical cicloalquilo como se define en este documento. Ejemplos de tales radicales cicloalquilalquilo incluyen ciclopropilmetilo, ciclobutilmetilo, ciclopentilmetilo, ciclohexilmetilo, 1-ciclopentiletilo, 1-ciclohexiletilo, 2-ciclopentiletilo, 2-ciclohexiletilo, ciclobutilpropilo, ciclopentilpropilo, 3-ciclopentibutilo, ciclohexilbutilo y similares.
El término "arilo" solo o en combinación se entiende que incluye fenilo y naftilo, los cuales pueden estar opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados de alquilo, alcoxi, halógeno, hidroxilo, amino, nitro, ciano, haloalquilo, carboxilo, alcoxicarbonilo, cicloalquilo, Het^{1}, amido, aminocarbonilo opcionalmente mono o disustituido, metiltio, metilsulfonilo, y fenilo opcionalmente sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados de alquilo(C_{1-6}), alquiloxi(C_{1-6}), halógeno, hidroxilo, amino opcionalmente mono o disustituido, nitro, ciano, haloalquilo(C_{1-6}), carboxilo, alcoxi(C_{1-6})carbonilo, cicloalquilo(C_{3-7}), Het^{1}, aminocarbonilo opcionalmente mono o disustituido, metiltio y metilsulfonilo; con lo cual los sustituyentes opcionales sobre cualquier grupo funcional amino son independientemente seleccionados de alquilo, alquiloxi, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}alquilo, Het^{1}oxi, Het^{1}oxialquilo, fenilo, feniloxi, feniloxialquilo, fenilalquilo, alquiloxicarbonilamino, amino y aminoalquilo con lo cual cada uno de los grupos amino pueden estar opcionalmente mono o, donde sea posible, disustituidos con alquilo. Ejemplos de arilo incluyen los grupos fenilo, p-tolilo, 4-metoxifenilo, 4-(terc-butoxi)fenilo, 3-metil-4-metoxifenilo, 4-fluorofenilo, 4-clorofenilo, 3-nitrofenilo, 3-aminofenilo, 3-acetamidofenilo, 4-acetamidofenilo, 2-metil-3-acetamidofenilo, 2-metil-3-aminofenilo, 3-metil-4-aminofenilo, 2-amino-3-metilfenilo, 2,4-dimetil-3-aminofenilo, 4-hidroxifenilo, 3-metil-4-hidroxifenilo, 1-naftilo, 2-naftilo, 3-amino-1-naftilo, 2-metil-3-amino-1-naftilo, 6-amino-2-naftilo, 4,6-dimetoxi-2-naftilo y similares.
El término "aralquilo" solo o en combinación, significa un alquilo como se define en este documento, en el que un átomo de hidrógeno del alquilo es reemplazado con un arilo como se define en este documento. Ejemplos de radicales aralquilo incluyen bencilo, fenetilo, dibencilmetilo, metilfenilmetilo, 3-(2-naftil)-butilo, y similares.
Como se utiliza en este documento, el término "oxo" u "=O" forma un resto carbonilo con el átomo de carbono al cual está enlazado. El término "formilo" o "-CHO" es un resto aldehído mediante el cual el átomo de carbono se une al átomo de carbono al cual está enlazado. Como se utiliza en este documento, el término "formiloxi" u "-OCHO" forma un resto éster fórmico mediante el cual el átomo de oxígeno se une al átomo de carbono al cual está enlazado. Como se utiliza en este documento, el término "carboxilo" o "-COOH" es un resto ácido mediante la cual el átomo de carbono se une al átomo de carbono al cual está enlazado.
El término "haloalquilo" solo o en combinación, significa un radical alquilo que tiene el significado como se definió anteriormente, en el que uno o más hidrógenos son reemplazados por un halógeno, preferentemente, átomos de cloro o flúor, más preferentemente átomos de flúor. Ejemplos de tales radicales haloalquilo incluyen clorometilo, 1-bromoetilo, fluorometilo, difluorometilo, trifluorometilo, 1,1,1-trifluoroetilo y similares.
El término "Het^{1}" solo o en combinación, es definido como un heterociclo monocíclico, bicíclico o policíclico saturado o parcialmente insaturado que tiene preferentemente 3 a 12 miembros en el anillo, más preferentemente de 5 a 10 miembros en el anillo y más preferentemente de 5 a 6 miembros en el anillo, el cual contiene uno más heteroátomos como miembros en el anillo, seleccionados de nitrógeno, oxígeno o azufre, y el cual está opcionalmente sustituido sobre uno o más átomos de carbono con alquilo, alquiloxi, halógeno, hidroxilo, oxo, amino opcionalmente mono o disustituido, nitro, ciano, haloalquilo, carboxilo, alcoxicarbonilo, cicloalquilo, aminocarbonilo opcionalmente mono o disustituido, metiltio, metilsulfonilo, arilo y un heterociclo monocíclico, bicíclico o tricíclico saturado o parcialmente insaturado que tiene de 3 a 12 miembros en el anillo, que contiene uno o más miembros heteroatómicos en el anillo, seleccionados de nitrógeno, oxígeno o azufre, y mediante lo cual los sustituyentes opcionales sobre cualquier grupo funcional amino son independientemente seleccionados de alquilo, alquiloxi, Het^{2}, Het^{2}alquilo, Het^{2}oxi, Het^{2}oxialquilo, arilo, ariloxi, ariloxialquilo, aralquilo, alquiloxicarbonilamino, amino y aminoalquilo, por lo que cada uno de los grupos amino pueden estar opcionalmente mono, o donde sea posible, disustituidos con alquilo.
El término "Het^{2}" como un grupo o parte de un grupo es definido como un heterociclo monocíclico, bicíclico o tricíclico aromático que tiene preferentemente 3 a 12 miembros en el anillo, más preferentemente 5 a 10 miembros en el anillo, y lo más preferentemente 5 a 6 miembros en el anillo, el cual contiene uno o más heteroátomos como miembros en el anillo seleccionados de nitrógeno, oxígeno o azufre, y que está opcionalmente sustituido sobre uno o más átomos de carbono con alquilo, alquiloxi, halógeno, hidroxilo, amino opcionalmente mono o disustituido, nitro, ciano, haloalquilo, carboxilo, alcoxicarbonilo, cicloalquilo, aminocarbonilo opcionalmente mono o disustituido, metiltio, metilsulfonilo, arilo, Het^{1}, y un heterociclo monocíclico, bicíclico o tricíclico aromático que tiene 3 a 12 miembros en el anillo; mediante lo cual los sustituyentes opcionales sobre cualquier grupo funcional amino se seleccionan independientemente de alquilo, alquiloxi, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}oxi, Het^{1}oxialquilo, arilo, ariloxi, ariloxialquilo, aralquilo, alquiloxicarbonilamino, amino y aminoalquilo en el que cada uno de los grupos amino puede estar opcionalmente mono, o donde sea posible, disustituido con alquilo.
El término "alcoxi" o "alquiloxi", solos o en combinación significan un radical éter de alquilo en el que el término alquilo es como se definió anteriormente. Ejemplos de radicales éter de alquilo adecuados incluyen metoxi, etoxi, n-propoxi, isopropoxi, n-butoxi, iso-butoxi, sec-butoxi, terc-butoxi, hexanoxi y similares.
El término "ariltioalcoxi" significa alcoxi como se define en este documento, en el que un átomo de hidrógeno del alquilo es reemplazado por un ariltio como se define en este documento. Ejemplos de radicales (ariltio)alcoxi incluyen 2-(feniltio)-etoxi, y similares.
El término "alcanoilo" o "alquilcarbonilo", solo o en combinación significa un radical acilo derivado de un ácido alcanocarboxílico, ejemplos de los cuales incluyen acetilo, propionilo, butirilo, valerilo, 4-metilvalerilo, y similares.
El término "alquilamino" significa un radical alquilamino, en el que el término "alquilo" es definido como se describió anteriormente. Los ejemplos de radicales alquilamino incluyen metilamino (NHCH_{3}), etilamino (NHCH_{2}CH_{3}), n-propilamino, isopropilamino, n-butilamino, isobutilamino, sec-butilamino, terc-butilamino, n-hexilamino, y similares.
El término "alquiltio" significa un radical tioéter de alquilo, en el que el término "alquilo" es como se definió anteriormente. Los ejemplos de radicales alquiltio incluyen metiltio (SCH_{3}), etiltio (SCH_{2}CH_{3}), n-propiltio, isopropiltio, n-butiltio, isobutiltio, sec-butiltio, terc-butiltio, n-hexiltio, y similares.
El término "aminoalcanoilo" significa un grupo acilo derivado de un ácido alquilcarboxílico sustituido con amino, en el que el grupo amino puede ser un grupo amino primario, secundario o terciario que contiene sustituyentes seleccionados de radicales alquilo, arilo, aralquilo, cicloalquilo, cicloalquilalquilo, y similares.
El término "aminocarbonilo" solo o en combinación, significa un grupo carbonilo (carbamoilo) sustituido con amino, en el que el grupo amino puede ser un grupo amino primario, secundario, terciario que contiene sustituyentes seleccionados de radicales alquilo, arilo, aralquilo, cicloalquilo, cicloalquilalquilo y similares.
El término "aralcanoilo" significa un radical acilo derivado de un ácido alcanocarboxílico sustituido con arilo, tal como fenilacetilo, 3-fenilpropionilo (hidrocinamoilo), 4-fenilbutirilo, (2-naftil)acetilo, 4-clorohidrocinamoilo, 4-aminohidrocinamoilo, 4-metoxihidrocinamoilo, y similares.
El término "aralcoxi" significa alcoxi como se define en este documento, en el que un átomo de hidrógeno del alquilo es reemplazado por un grupo arilo como se define en este documento. Ejemplos de radicales aralcoxi incluyen 2-feniletoxi, 2-fenil-1-propoxi, y similares.
El término "aralcoxicarbonilo" solo o en combinación, significa un radical de fórmula aralquil-O-C(O)- en el cual el término "aralquilo" tiene el significado dado anteriormente. Ejemplos de un radical aralcoxicarbonilo son benciloxicarbonilo y 4-metoxifenilmetoxicarbonilo.
El término "aralquilamino" significa alquilamino como se define en este documento, en el que un átomo de hidrógeno del alquilo es reemplazado por un arilo como se define en este documento. Ejemplos de radicales aralquilamino incluyen 2-fenetilamino, 4-fenil-n-butilamino, y similares.
El término "aralquiltio" significa alquiltio como se define en este documento, en el que un átomo de hidrógeno del alquilo es reemplazado por un radical arilo como se define en este documento. Ejemplos de radicales aralquiltio incluyen 3-fenil-2-propiltio, 2-(2-naftil)-etiltio, y similares.
El término "aroilo" significa un radical acilo derivado de uno ácido arilcarboxílico, teniendo arilo el significado dado anteriormente. Ejemplos de tales radicales ácido arilcarboxílico incluyen el ácido benzoico o naftoico sustituido o no sustituido, tales como benzoilo, 4-clorobenzoilo, 4-carboxibenzoilo, 4-(benciloxicarbonil)benzoilo, 1-naftoilo, 2-naftoilo, 6-carboxi-2-naftoilo, 6-(benciloxicarbonil)-2-naftoilo, 3-benciloxi-2-naftoilo, 3-hidroxi-2-naftoilo, 3-(benciloxiformamido)-2-naftoilo y similares.
El término "arilaminoalcoxi" significa alcoxi como se define en este documento, en el que un átomo de hidrógeno del alquilo es reemplazado por un arilamino como se define en este documento. Ejemplos de radicales (arilamino)alcoxi incluye 2-(fenilamino)-etoxi, 2-(2-naftilamino)-1-butoxi, y similares.
El término "arilaminoalquilo" significa alquilo como se define en este documento, en el que un átomo de hidrógeno del alquilo es reemplazado por un arilamino como se define en este documento. Ejemplos de radicales arilaminoalquilo incluyen fenilaminoetilo, 4-(3-metoxifenilamino)-1-butilo, y similares.
El término "arilaminoalquilamino" significa alquilamino como se define en este documento, en el que un átomo de hidrógeno del alquilo es reemplazado por un arilamino como se define en este documento. Ejemplos de radicales (arilamino)alquilamino incluyen 3-(naftilamino)-propilamino, 4-(fenilamino)-1-butilamino, y similares.
El término "arilaminoalquiltio" significa ariltio como se define en este documento, en el que un átomo de hidrógeno del alquilo es reemplazado por un arilamino como se define en este documento. Ejemplos de radicales (arilamino)alquiltio incluyen 2-(fenilamino)-etiltio, 3-(2-naftilamino)-n-propiltio, y similares.
El término "ariloxi" significa un radical de fórmula aril-O- en el cual el término arilo tiene el significado dado anteriormente.
El término "ariloxialcanoilo" significa un radical acilo de fórmula aril-O-alcanoilo en el que el alquilo y el alcanoilo tienen el significado dado anteriormente.
El término "ariloxialcoxi" significa alcoxi como se define en este documento, en el que un átomo de hidrógeno del alquilo es reemplazado por un ariloxi como se define en este documento. Ejemplos de radicales (ariloxi)alcoxi incluyen 2-fenoxietoxi, 4-(3-aminofenoxi)-1-butoxi, y similares.
El término "ariloxialquilo" significa alquilo como se define en este documento, en el que un átomo de hidrógeno del alquilo es reemplazado por un ariloxi como se define en este documento. Ejemplos de radicales ariloxialquilo incluyen fenoxietilo, 4-(3-aminofenoxi)-1-butilo, y similares.
El término "ariloxialquilamino" significa alquilamino como se define en este documento, en el que un átomo de hidrógeno del alquilo es reemplazado por un radical ariloxi como se define en este documento. Ejemplos de radicales (ariloxi)alquilamino incluyen 3-fenoxi-n-propilamino, 4-fenoxibutilamino, y similares.
El término "ariloxialquiltio" significa alquiltio como se define en este documento, en el que un átomo de hidrógeno del alquilo es reemplazado por un ariloxi como se define en este documento. Ejemplos de radicales (ariloxi)alquiltio incluyen 3-fenoxipropiltio, 4-(2-fluorofenoxi)-butiltio, y similares.
El término "ariltioalquilamino" significa alquilamino como se define en este documento, en el que un átomo de hidrógeno del alquilo es reemplazado por un ariltio como se define en este documento. Ejemplos de radicales (ariltio)alquilamino incluyen 2-(feniltio)-etilamino, y similares.
El término "ariltioalquiltio" significa alquiltio como se define en este documento, en el que un átomo de hidrógeno del alquilo es reemplazado por un ariltio como se define en este documento. Ejemplos de radicales (ariltio)alquiltio incluyen 2-(naftiltio)-etiltio, 3-(feniltio)-propiltio, y similares.
El término "cicloalquilalcoxicarbonilo" significa un grupo acilo derivado de un ácido cicloalquilalcoxicarboxílico de fórmula cicloalquilalquilo-O-COOH en el que el cicloalquilalquilo tiene el significado dado anteriormente.
El término "cicloalquilcarbonilo" significa un grupo acilo derivado de un ácido monocíclico o cicloalcanocarboxílico con puente, tal como ciclopropilcarbonilo, ciclohexilcarbonilo, adamantilcarbonilo, y similares, o a partir de un ácido cicloalcancarboxílico monocíclico benzo-fusionado el cual está opcionalmente sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados de alquilo, alcoxi, halógeno, hidroxilo, amino, nitro, ciano, haloalquilo, carboxilo, alcoxicarbonilo, cicloalquilo, heterocicloalquilo, alcanoilamino, amido, amino mono y dialquil-sustituido, amido mono y dialquil-sustituido y similares, tales como 1,2,3,4-tetrahidro-2-naftoilo, 2-acetamido-1,2,3,4-tetrahidro-2-naftoilo.
El término "Het^{2}alcoxi" significa alcoxi como se define en este documento, en el que un átomo de hidrógeno del alquilo es reemplazado por un Het^{2} como se define en este documento. Ejemplos de radicales Het^{2}alcoxi incluyen 2-piridilmetoxi, 2-(1-imidazolil)butoxi, y similares.
El término "Het^{2}alquilo" significa alquilo como se define en este documento, en el que un átomo de hidrógeno del alquilo es reemplazado por un Het^{2} como se define en este documento. Ejemplos de radicales Het^{2}alquilo incluyen 2-piridilmetilo, 3-(4-tiazolil)-propilo, y similares.
El término "Het^{2}alquilamino" significa alquilamino como se define en este documento, en el que un átomo de hidrógeno del alquilo es reemplazado por un Het^{2} como se define en este documento. Ejemplos de radicales Het^{2}alquilamino incluyen 4-piridimetilamino, 3-(2-furanil)-propilamino, y similares.
El término "Het^{2}alquiltio" significa alquiltio como se define en este documento, en el que un átomo de hidrógeno del alquilo es reemplazado por un Het^{2} como se define en este documento. Ejemplos de radicales Het^{2}alquiltio incluyen 3-piridilmetiltio, 3-(4-tiazolil)-propiltio, y similares.
El término "Het^{2}amino" significa Het^{2} como se define en este documento, en el que un átomo de hidrógeno sobre el anillo de Het^{2} es reemplazado por un nitrógeno. Radicales Het^{2}amino incluyen, por ejemplo, 4-tiazolilamino, 2-piridilamino, y similares.
El término "Het^{2}oxi" significa Het^{2} como se define en este documento, en el que un átomo de hidrógeno sobre el anillo de Het^{2} es reemplazado por un oxígeno. Radicales Het^{2}oxi incluyen por ejemplo, 4-piridiloxi, 5-quinoliloxi, y similares.
El término "Het^{2}oxicarbonilo" significa un radical acilo derivado de un ácido carboxílico representado por Het^{2}-O-COOH en el que Het^{2} tiene el significado dado anteriormente.
El término "Het^{2}tio" significa Het^{2} como se define en este documento, en el que un átomo de hidrógeno sobre el anillo de Het^{2} es reemplazado por un azufre. Radicales Het^{2}tio incluyen, por ejemplo, 3-piridiltio, 3-quinoliltio, 4-imidazoliltio, y similares.
El término "Het^{1}alcanoilo" es un radical acilo derivado de un ácido alquilcarboxílico sustituido con Het^{1} en el que Het^{1} tiene el significado dado anteriormente.
El término "Het^{1}alcoxicarbonilo" significa un grupo acilo derivado de Het^{1}-O-COOH en el que Het^{1} es como se definió anteriormente.
Como se utiliza anteriormente en este documento, el término "uno o más" cubre la posibilidad de que todos los átomos de carbono disponibles, donde sea apropiado, estén sustituidos, preferentemente uno, dos o tres. Cuando cualquier variable, por ejemplo, halógeno o alquilo, aparece más de una vez en cualquier constituyente, cada definición es independiente.
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De acuerdo con otra realización más, la presente invención se refiere a un compuesto que tiene la fórmula I, en la que R^{1} se selecciona del grupo que comprende hidrógeno, alquilo, hidroxialquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, alquiloxicarbonilo, alcanoilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilcarbonilo, cicloalquilalcanoilo, cicloalquilalcoxicarbonilo, cicloalquiltioalquilo, alquilcarboniloxialquilo, arilcarboniloxialquilo, cicloalquilcarboniloxialquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarbonilo, ariloxicarbonilo, aralcoxicarbonilo, ariltioalquilo, aralcanoilo, aroilo, carboxilo, formilo, alquenilcarbonilo, alquinilcarbonilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}alcoxicarbonilo, Het^{1}oxicarbonilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{1}ariloxicarbonilo, Het^{1}aralcoxicarbonilo, Het^{1}oxialquilcarbonilo, Het^{1}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{1}ariloxialquilcarbonilo, Het^{1}carboniloxialquilo, Het^{1}alquilcarboniloxialquilo, Het^{1}aralquilcarboniloxialquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}oxicarbonilo, Het^{2}alcoxiarbonilo, Het^{2}aralcoxicarbonilo, Het^{2}ariloxicarbonilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilcarbonilo, Het^{2}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{2}ariloxialquilcarbonilo, Het^{2}carboniloxialquilo, Het^{2}alquilcarboniloxialquilo, Het^{2}aralquilcarboniloxialquilo, CR^{6}=NR^{7}, CR^{6}=N(OR^{7}),
con R^{6} y R^{7} siendo independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, alquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
en la que R^{2} y R^{3} se seleccionan independientemente del grupo que comprende hidroxilo, alquiloxi, alquiloxialquiloxi, cicloalquiloxi cicloalquilalquiloxi, aralquiloxi, ariloxialquiloxi, sililoxi, alquilcarboniloxi, arilcarboniloxi, cicloalquilcarboniloxi, ariloxicarbonilalquiloxi, formiloxi, Het^{1}alquiloxi, Het^{1}oxi, Het^{1}oxialquiloxi, Het^{1}ariloxi, Het^{1}aralquiloxi, Het^{1}cicloalquiloxi, Het^{1}carboniloxi, Het^{1}alcanoiloxi, Het^{1}aralcanoiloxi, Het^{1}ariloxialquiloxi, Het^{2}oxi, Het^{2}alquiloxi, Het^{2}oxialquiloxi, Het^{2}aralquiloxi, Het^{2}cicloalquiloxi, Het^{2}alcanoiloxi, Het^{2}aralcanoiloxi, Het^{2}carboniloxi, Het^{2}ariloxi, Het^{2}ariloxialquiloxi,
en la que R^{1}, R^{2} y R^{3} están opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes seleccionados independiente del grupo indicado en la reivindicación 1; y
en la que R^{4} se selecciona del grupo que comprende oxo, hidroxialquilo, alquilo, alquenilo, alquilcarbonilalquilo, arilcarbonilalquilo y R^{5} es hidrógeno, oxo, hidroxilo, hidroxialquilo, alquilo, alquenilo, alquilcarbonilalquilo, arilcarbonilalquilo.
De acuerdo con una realización adicional, la presente invención se refiere a un compuesto que tiene la fórmula I, en la que R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, alquiloxicarbonilo, alcanoilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilcarbonilo, cicloalquilalcanoilo, cicloalquilalcoxicarbonilo, cicloalquiltioalquilo, alquilcarboniloxialquilo, arilcarboniloxialquilo, cicloalquilcarboniloxialquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarbonilo, ariloxicarbonilo, aralcoxicarbonilo, ariltioalquilo, aralcanoilo, aroilo, carboxilo, formilo, alquenilcarbonilo, alquinilcarbonilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}alcoxicarbonilo, Het^{1}oxicarbonilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{1}ariloxicarbonilo, Het^{1}aralcoxicarbonilo, Het^{1}oxialquilcarbonilo, Het^{1}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{1}ariloxialquilcarbonilo, Het^{1}carboniloxialquilo, Het^{1}alquilcarboniloxialquilo, Het^{1}aralquilcarboniloxialquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}oxicarbonilo, Het^{2}alcoxicarbonilo, Het^{2}aralcoxicarbonilo, Het^{2}ariloxicarbonilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilcarbonilo, Het^{2}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{2}ariloxialquilcarbonilo, Het^{2}carboniloxialquilo, Het^{2}alquilcarboniloxialquilo, Het^{2}aralquilcarboniloxialquilo, CR^{6}=NR^{7}, CR^{6}=N(OR^{7}),
con R^{6} y R^{7} siendo independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, alquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
en la que R^{2} y R^{3} se seleccionan independientemente del grupo que comprende hidroxilo, alquiloxi, alquiloxialquiloxi, cicloalquiloxi, cicloalquilalquiloxi, aralquiloxi, ariloxialquiloxi, sililoxi, alquilcarboniloxi, arilcarboniloxi, cicloalquilcarboniloxi, ariloxicarbonilalquiloxi, formiloxi, Het^{1}alquiloxi, Het^{1}oxi, Het^{1}oxialquiloxi, Het^{1}arilo, Het^{1}aralquiloxi, Het^{1}cicloalquiloxi, Het^{1}carboniloxi, Het^{1}alcanoiloxi, Het^{1}aralcanoiloxi, Het^{1}ariloxialquiloxi, Het^{2}oxi, Het^{2}oxialquiloxi, Het^{2}aralquiloxi, Het^{2}cicloalquiloxi, Het^{2}alcanoiloxi, Het^{2}aralcanoiloxi, Het^{2}carboniloxi, Het^{2}ariloxi, Het^{2}ariloxialquiloxi,
en la que R^{1}, R^{2} y R^{3} están opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo indicado anteriormente; y
en la que R^{4} es oxo y R^{5} es hidrógeno o alquilo.
Según una realización preferida, la presente invención se refiere a un compuesto que tiene la fórmula I, en la que R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, alcanoilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilcarbonilo, cicloalquilalcanoilo, cicloalquiltioalquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarbonilo, ariltioalquilo, aralcanoilo, aroilo, carboxilo, formilo, alquenilcarbonilo, alquinilcarbonilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{1}oxialquilcarbonilo, Het^{1}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{1}ariloxialquilcarbonilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilcarbonilo, Het^{2}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{2}ariloxialquilcarbonilo, CR^{6}=NR^{7}, CR^{6}=N(OR^{7}),
con R^{6} y R^{7} siendo independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, alquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
en la que R^{2} y R^{3} se seleccionan independientemente del grupo que comprende hidroxilo, alquilcarboniloxi, arilcarboniloxi, cicloalquilcarboniloxi, formiloxi, Het^{1}carboniloxi, Het^{1}alcalnoiloxi, Het^{1}aralcanoiloxi, Het^{2}carboniloxi, Het^{2}alcanoiloxi, Het^{2}aralcanoiloxi,
en la que R^{1}, R^{2} y R^{3} están opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo indicado anteriormente; y
en la que R^{4} es oxo y R^{5} es hidrógeno o alquilo.
Según otra realización preferida más, la presente invención se refiere a un compuesto que tiene la fórmula I, en la que R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, cicloalquilalquilo, cicloalquiltioalquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, ariltioalquilo, carboxilo, formilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo indicado anteriormente; en la que R^{2} y R^{3} son hidroxilo, y en la que R^{4} es oxo y R^{5} es hidrógeno.
Según una realización aún más preferida, la presente invención se refiere a un compuesto que tiene la fórmula I en la que R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, cicloalquilalquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, carboxilo, formilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}ariloxialquilo, opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo indicado anteriormente; en la que R^{2} y R^{3} son hidroxilo, R^{4} es oxo y R^{5} es hidrógeno.
El compuesto aún más preferido según la invención tiene un radical R^{1} que se selecciona del grupo que comprende alquilo, carboxilo, formilo; un grupo R^{2} y R^{3} que es hidroxilo; un grupo R^{4} que es oxo y un R^{5} que es hidrógeno.
En una realización preferida, la presente invención se refiere a un compuesto que tiene la fórmula I, en la que R^{1} es formilo, R^{2} y R^{3} son hidroxilo, R^{4} que es oxo y R^{5} es hidrógeno. Este compuesto particular es referido en este documento como 2''-oxo-voruscharina y es representado por la fórmula II:
4
Fórmula II: 2''-oxo-voruscharina
Según otra realización adicional, la presente invención se refiere a un compuesto que tiene la fórmula I, en la que R^{1} se selecciona del grupo que comprende hidrógeno, alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, hidroxialquilo, alquiltioalquilo, alcanoilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilcarbonilo, cicloalquilalcanoilo, cicloalquiltioalquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarbonilo, ariltioalquilo, aralcanoilo, aroilo, carboxilo, formilo, alquenilcarbonilo, alquinilcarbonilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{1}oxialquilcarbonilo, Het^{1}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{1}ariloxialquilcarbonilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilcarbonilo, Het^{2}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{2}ariloxialquilcarbonilo, CR^{6}=NR^{7}, CR^{6}=N(OR^{7}),
con R^{6} y R^{7} siendo independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, alquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
en la que R^{2} y R^{3} se seleccionan independientemente del grupo que comprende hidroxilo, alquilcarboniloxi, arilcarboniloxi, cicloalquilcarboniloxi, formiloxi, Het^{1}carboniloxi, Het^{1}alcalnoiloxi, Het^{1}aralcanoiloxi, Het^{2}carboniloxi, Het^{2}alcanoiloxi, Het^{2}aralcanoiloxi,
en la que R^{1}, R^{2} y R^{3} están opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo indicado en la reivindicación 1; y
en la que R^{4} es oxo, hidroxialquilo, alquilo, alquenilo, arilcarbonilarilo, alquilcarbonilalquilo y R^{5} es hidrógeno o alquilo.
En otra realización preferida adicional, la presente invención se refiere a un compuesto de la fórmula I, en la que R^{1} se selecciona del grupo que comprende hidrógeno, alquilo, alquenilo, alquinilo, hidroxialquilo, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, cicloalquilalquilo, cicloalquiltioalquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, ariltioalquilo, carboxilo, formilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo indicado en la reivindicación 1; en la que R^{2} y R^{3} son hidroxilo y en la que R^{4} es hidroxialquilo, arilcarbonilalquilo, alquilcarbonilalquilo y R^{5} es hidrógeno.
En una realización más preferida, el compuesto de fórmula I tiene R^{1} que se selecciona del grupo que comprende hidrógeno, alquilo, alquenilo, alquinilo, hidroxialquilo, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, cicloalquilalquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, carboxilo, formilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}ariloxialquilo, opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo indicado en la reivindicación 1; en la que R^{2} y R^{3} son hidroxilo, R^{4} es hidroxialquilo, arilcarbonilalquilo, alquilcarbonilalquilo y R^{5} es hidrógeno.
En particular, la presente invención se refiere a los compuestos de fórmula I en la que R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquilo, hidroxialquilo, carboxilo, formilo; en la que R^{2} y R^{3} son hidroxilo, y en la que R^{4} es arilcarbonilalquilo, y R^{5} es hidrógeno. Más en particular, la presente invención se refiere a los compuestos de la fórmula I en la que R^{1} es hidroxialquilo, R^{2} y R^{3} son hidroxilo, R^{4} es arilcarbonilalquilo, y R^{5} es hidrógeno.
La presente invención está dirigida a proporcionar nuevos glucósidos de cardenólido, los cuales tienen una actividad citotóxica, y los cuales pueden consecuentemente usarse en aplicaciones médicas.
Como se explicó anteriormente, la presente invención proporciona la nueva 2''-oxo-voruscharina y sus derivados. En otro aspecto, la presente invención también se refiere a los nuevos derivados del glucósido de cardenólido uscharina de C. procera. Los nuevos derivados de uscharina según la invención pueden ser extraídos de la planta o sintetizados.
En otra realización, la presente invención se refiere por lo tanto a un compuesto de fórmula I o una sal farmacéuticamente aceptable del mismo.
Fórmula I
5
en la que R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, alquiloxicarbonilo, alcanoilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilcarbonilo, cicloalquilalcanoilo, cicloalquilalcoxicarbonilo, cicloalquiltioalquilo, alquilcarboniloxialquilo, arilcarboniloxialquilo, cicloalquilcarboniloxialquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarbonilo, ariloxicarbonilo, aralcoxicarbonilo, ariltioalquilo, aralcanoilo, aroilo, sililoxialquilo, carboxilo, alquenilcarbonilo, alquinilcarbonilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}alcoxicarbonilo, Het^{1}oxicarbonilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}alquiltioalquilo, Het^{1}ariloxicarbonilo, Het^{1}aralcoxicarbonilo, Het^{1}oxialquilcarbonilo, Het^{1}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{1}ariloxialquilcarbonilo, Het^{1}carboniloxialquilo, Het^{1}alquilcarboniloxialquilo, Het^{1}aralquilcarboniloxialquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}oxicarbonilo, Het^{2}alcoxicarbonilo, Het^{2}aralcoxicarbonilo, Het^{2}ariloxicarbonilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilcarbonilo, Het^{2}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{2}ariloxialquilcarbonilo, Het^{2}carboniloxialquilo, Het^{2}alquilcarboniloxialquilo, Het^{2}aralquilcarboniloxialquilo, CR^{6}=NR^{7}, CR^{6}=N(OR^{7}),
con R^{6} y R^{7} siendo independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, alquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
en la que R^{2} y R^{3} tienen la misma definición que se ha indicado anteriormente;
en la que R^{1}, R^{2} y R^{3} están opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo como se ha indicado anteriormente, y
en la que R^{4} y R^{5} son hidrógeno o alquilo.
En una realización preferida el derivado de uscharina según la invención es un compuesto que tiene la fórmula I, en la que R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, alcanoilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilcarbonilo, cicloalquilalcanoilo, cicloalquiltioalquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarbonilo, ariltioalquilo, aralcanoilo, aroilo, sililoxialquilo, carboxilo, alquenilcarbonilo, alquinilcarbonilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{1}oxialquilcarbonilo, Het^{1}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{1}ariloxialquilcarbonilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilcarbonilo, Het^{2}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{2}ariloxialquilcarbonilo, CR^{6}=NR^{7}, CR^{6}=N(OR^{7}), con R^{6} y R^{7} siendo independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, alquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino; en la que R^{2} y R^{3} tienen la misma definición que se indicó anteriormente; en la que R^{1}, R^{2} y R^{3} están opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo como se indicó anteriormente, y en la que R^{4} y R^{5} son hidrógeno o alquilo.
En una realización aún más preferida, la invención se refiere a un derivado de uscharina que tiene la fórmula Ia, en la que R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, cicloalquilalquilo, cicloalquiltioalquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, ariltioalquilo, sililoxialquilo, carboxilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo indicado anteriormente; en la que R^{2} y R^{3} son hidroxilo y R^{4} y R^{5} son hidrógeno o alquilo.
En otra realización preferida, la invención se refiere a un derivado de uscharina que tiene la fórmula Ia, en la que R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, cicloalquilalquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, carboxilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{12}ariloxialquilo, opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo indicado anteriormente; en la que R^{2} y R^{3} son hidroxilo, y en la que R^{4} y R^{5} son
hidrógeno.
Otra realización adicional de la invención se refiere a un compuesto de la fórmula Ib
Fórmula Ib
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en la que R^{1} se selecciona del grupo que comprende hidroxialquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, alquiloxicarbonilo, alcanoilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilcarbonilo, cicloalquilalcanoilo, cicloalquilalcoxicarbonilo, cicloalquiltioalquilo, alquilcarboniloxialquilo, arilcarboniloxialquilo, cicloalquilcarboniloxialquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarbonilo, ariloxicarbonilo, aralcoxicarbonilo, ariltioalquilo, aralcanoilo, aroilo, sililoxialquilo, carboxilo, alquenilcarbonilo, alquinilcarbonilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}alcoxicarbonilo, Het^{1}oxicarbonilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{1}ariloxicarbonilo, Het^{1}aralcoxicarbonilo, Het^{1}oxialquilcarbonilo, Het^{1}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{1}ariloxialquilcarbonilo, Het^{1}carboniloxialquilo, Het^{1}alquilcarboniloxialquilo, Het^{1}aralquilcarboniloxialquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}oxicarbonilo, Het^{2}alcoxicarbonilo, Het^{2}aralcoxicarbonilo, Het^{2}ariloxicarbonilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilcarbonilo, Het^{2}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{2}ariloxialquilcarbonilo, Het^{2}carboniloxialquilo, Het^{2}alquilcarboniloxialquilo, Het^{2}aralquilcarboniloxialquilo, CR^{6}=NR^{7}, CR^{6}=N(OR^{7}),
con R^{6} y R^{7} siendo independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, alquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
en la que R^{1} está opcionalmente sustituido con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo como se indicó anteriormente,
en la que R^{2} y R^{3} son hidroxilo, y en donde R^{4} es reemplazado por un doble enlace entre el átomo de nitrógeno y el átomo de carbono del anillo heterocíclico que contiene nitrógeno de la fórmula I; y en la que R^{5} es hidrógeno.
De acuerdo con esta realización, este compuesto puede ser también representado por la fórmula III:
Fórmula III
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En una realización adicional, la presente invención se refiere a un compuesto de fórmula III en la que R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, cicloalquilalquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, carboxilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}ariloxialquilo, opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo indicado anteriormente.
Ejemplos no limitantes de compuestos según la presente invención incluyen el compuesto de fórmula I en la que R^{1} es formilo, R^{2} y R^{3} son hidroxilo, R^{4} es oxo y R^{5} es hidrógeno; el compuesto de fórmula I en la que R^{1} es hidroximetileno, R^{2} y R^{3} son hidroxilo, R^{4} es fenilcarbonilmetileno y R^{5} es hidrógeno, el compuesto de fórmula I con R^{1} siendo hidroximetileno, R^{2} y R^{3} son hidroxilo, R^{4} es oxo y R^{5} es hidrógeno, el compuesto de fórmula I con R^{1} siendo acetiloximetileno, R^{2} y R^{3} son hidroxilo, R^{4} es oxo y R^{5} es hidrógeno; el compuesto de fórmula I en la que R^{1} es benzoiloximetileno, R^{2} y R^{3} son hidroxilo, R^{4} es oxo y R^{5} es hidrógeno; el compuesto de fórmula I en la que R^{1} es hidroximetileno, R^{2} y R^{3} son hidroxilo, R^{4} es reemplazado por un doble enlace entre el átomo de nitrógeno y el átomo de carbono del anillo heterocíclico que contiene nitrógeno de la fórmula I; y R^{5} es hidrógeno; el compuesto de fórmula I en la que R^{1} es acetiloximetileno, R^{2} y R^{3} son hidroxilo, R^{4} es reemplazado por un doble enlace entre el átomo de nitrógeno y el átomo de carbono del anillo heterocíclico que contiene nitrógeno de la fórmula I; y R^{5} es hidrógeno; el compuesto de la fórmula I en la que R^{1} es benzoiloximetileno, R^{2} y R^{3} son hidroxilo, R^{4} es reemplazado por un doble enlace entre el átomo de nitrógeno y el átomo de carbono del anillo heterocíclico que contiene nitrógeno de la fórmula I; y R^{5} es hidrógeno.
Siempre que se usen de aquí en adelante, el término "compuestos de la invención" o "derivados" o "análogos" o un término similar, se entiende que incluye los compuestos de fórmula general I, fórmula II o fórmula III, es decir, la 2''-oxo-voruscharina y sus derivados, los derivados de uscharina y cualquier subgrupo de los mismos. Este término también se refiere a los compuestos como se describen en la Tabla A y sus N-óxidos, sales, formas estereoisoméricas, mezclas racémicas, profármacos, ésteres y metabolitos, así como sus derivados de nitrógeno cuaternizado. Se entiende que las formas de N-óxido de dichos compuestos comprenden los compuestos en los que uno o varios átomos de nitrógeno son oxidados al denominado N-óxido.
El término "profármaco" como se utiliza en este documento, significa los derivados farmacológicamente aceptables tales como ésteres, amidas y fosfatos, tal que el producto de biotransformación in vivo resultante del derivado es el fármaco activo. La referencia de Goodman y Gilman (The Pharmacological Basis of Therapeutics, 8ª Ed., McGraw-Hill, Int. Ed. 1992, "Biotransformation of Drugs", p. 13-15) que describe los profármacos en general, se incorpora por referencia en este documento. Los profármacos de los compuestos de la invención pueden prepararse modificando grupos funcionales presentes en el componente, de tal manera que las modificaciones son escindidas, ya se en manipulación rutinaria o in vivo, hasta el compuesto progenitor. Ejemplos típicos de profármacos se describen por ejemplo en los documentos WO99/33795, WO99/33815, WO99/33793 y WO99/33792 todos incorporados por referencia en este documento. Los profármacos se caracterizan por una excelente solubilidad en agua, biodisponibilidad incrementada y son fácilmente metabolizados hasta los inhibidores activos in vivo.
Los compuestos según la invención pueden también existir en sus formas tautoméricas. Tales formas, aunque no son indicadas explícitamente en los compuestos descritos aquí, se pretende que estén incluidas dentro del alcance de la presente invención.
El término formas estereoquímicamente isoméricas de los compuestos según la invención, como se utiliza en este documento, define todos los posibles compuestos constituidos por los mismos átomos enlazados por la misma secuencia de enlaces, pero que tienen diferentes estructuras tridimensionales que no son intercambiables, las cuales pueden poseer los compuestos de la presente invención. A no ser que se mencione o se indique de otro modo, la designación química de un compuesto en este documento abarca la mezcla de todas las posibles formas estereoquímicamente isoméricas, las cuales puede poseer dicho compuesto. Dicha mezcla puede contener uno de los diastereoisómeros y/o enantiómeros de la estructura molecular básica de dicho compuesto. Se entiende que todas las formas estereoquímicamente isoméricas de los compuestos de la invención, ya sea en forma pura o mezcladas entre sí están abarcadas dentro del alcance de la presente invención.
Para el uso terapéutico, las sales de los compuestos según la invención son aquellas en las que el ion contrario es farmacéutica o fisiológicamente aceptable.
Las sales farmacéuticamente aceptables de los compuestos de la presente invención, es decir, en forma de productos solubles o dispersables en agua o en aceite, incluyen las sales no tóxicas convencionales o las sales de amonio cuaternario que se forman por ejemplo a partir de ácidos o bases orgánicas o inorgánicas. Ejemplos de tales sales por adición de ácido incluyen acetato, adipato, alginato, aspartato, benzoato, bencensulfonato, bisulfato, butirato, citrato, canforato, canforsulfonato, ciclopentanpropionato, digluconato, dodecilsulfato, etansulfonato, fumarato, glucoheptanoato, glicerofosfato, hemisulfato, heptanoato, hexanoato, clorhidrato, bromhidrato, yodhidrato, 2-hidroxietansulfonato, lactato, maleato, metansulfonato, 2-naftalensulfonato, nicotinato, oxalato, pamoato, pectinato, persulfato, 3-fenilpropionato, picrato, pivalato, propionato, succinato, tartrato, tiocianato, tosilato y undecanoato. Las sales de base incluyen las sales de amonio, las sales de metal alcalino tales como las sales de sodio y potasio, las sales de metal alacalinotérreo tales como las sales de calcio y magnesio, las sales con bases orgánicas tales como las sales de diciclohexilamina, N-metil-D-glucamina y las sales con aminoácidos tales como arginina, lisina y así sucesivamente. También, los grupos básicos que contienen nitrógeno pueden ser cuaternizados con agentes tales como haluros de alquilo inferior, tales como cloruros, bromuros y yoduros de metilo, de etilo, de propilo y de butilo; los sulfatos de dialquilo como de dimetilo, dietilo, dibutilo; y sulfatos de diamilo, haluros de cadena larga tales como cloruros, bromuros y yoduros de decilo, de laurilo, de miristilo y de estearilo, haluros de aralquilo como los bromuros de bencilo y de fenetilo, y otros. Otras sales farmacéuticamente aceptables incluyen las sales de sulfato y de etanolato.
Los ésteres farmacéuticamente aceptables de los compuestos según la invención se refieren a los ésteres no tóxicos, preferentemente los ésteres de alquilo tales como los ésteres de metilo, etilo, propilo, isopropilo, butilo, isobutilo, o pentilo, de los cuales el éster metílico es preferido. No obstante, otros ésteres tales como el fenil-alquilo, pueden ser empleados, si se desea.
Los compuestos según la invención muestran actividades citotóxicas, lo cual implica que pueden ser usados en diversas aplicaciones médicas. Como se demuestra en los ejemplos dados a continuación, los compuestos según la invención tienen actividad antitumoral in vitro.
Además, los compuestos según la invención muestran un bajo nivel de toxicidad. La "toxicidad" está relacionada al efecto perjudicial que un compuesto puede mostrar sobre células, tejidos u órganos sanos. El nivel de toxicidad de los compuestos según la invención es sorprendentemente bajo. Los compuestos según la invención combinan las características esenciales de una buena actividad antitumoral y un bajo nivel de toxicidad. En consecuencia, los compuestos según la invención pueden ser utilizados en composiciones farmacéuticas para el tratamiento de diversas enfermedades. Además, debido a que éstos tienen un bajo nivel de toxicidad, los compuestos según la invención pueden ser utilizados durante periodos más prolongados de tratamientos.
La presente invención también se refiere a una composición farmacéutica que comprende un excipiente farmacéuticamente aceptable y una cantidad terapéutica de un compuesto según a la invención. Más en particular, la presente invención se refiere a una composición farmacéutica que comprende una cantidad terapéuticamente eficaz de la 2''-oxo-voruscharina y un excipiente farmacéuticamente aceptable.
El término "cantidad terapéuticamente eficaz" como se utiliza en este documento, significa aquella cantidad del compuesto o del componente activo o del componente farmacéutico que obtiene la respuesta biológica o medicinal en un tejido, sistema, animal o humano que está siendo buscada por un investigador, veterinario, médico u otro profesional sanitario, que incluye el alivio de los síntomas de la enfermedad que se trata.
La composición farmacéutica puede ser preparada de una manera conocida per se para un experto en la materia. Para este propósito, al menos un compuesto según la invención que tiene la fórmula I o cualquier subgrupo o derivado del mismo, uno o más excipientes farmacéuticos sólidos o líquidos y, si se desea, en combinación con otros compuestos farmacéuticos activos, son llevados a una forma de administración o forma de dosificación adecuada, que puede ser luego utilizada como un producto farmacéutico en medicina humana o en medicina veterinaria.
Formas particulares de la composición farmacéutica pueden ser, por ejemplo, soluciones, suspensiones, emulsiones, cremas, comprimidos, cápsulas, pulverizadores nasales, liposomas o microdepósitos, especialmente composiciones en forma oralmente ingerible o inyectable estéril, por ejemplo, como suspensiones acuosas u oleaginosas inyectables estériles o supositorios. La forma preferida de la composición preferida contemplada es la forma sólida seca, la cual incluye cápsulas, gránulos, comprimidos, píldoras, bolos y polvos. El portador sólido puede comprender uno o más excipientes, por ejemplo lactosa, cargas, agentes desintegradores, aglutinantes, por ejemplo, celulosa, carboximetilcelulosa o almidón o agentes anti-adherentes, por ejemplo estearato de magnesio, para prevenir que los comprimidos se adhieran al equipo de fabricación de comprimidos. Los comprimidos, píldoras y bolos pueden ser formados para desintegrarse rápidamente o para proporcionar liberación lenta del ingrediente activo.
Con el fin de aumentar la solubilidad y/o la estabilidad de los compuestos de una composición farmacéutica según la invención, puede ser ventajoso emplear \alpha-, \beta- o \gamma-ciclodextrinas o sus derivados. Además, los codidisolventes tales como alcoholes pueden mejorar la solubilidad y/o la estabilidad de los compuestos. En la preparación de composiciones acuosas, la adición de las sales de los compuestos de la invención es obviamente más adecuada debido a su solubilidad incrementada en agua.
Las ciclodextrinas apropiadas son \alpha-, \beta- o \gamma-ciclodextrinas (CD) o éteres y éteres mixtos de las mismas, en los que uno o más de los grupos hidroxilo de las unidades de anhidroglucosa de la ciclodextrina están sustituidos con alquilo, particularmente metilo, etilo o isopropilo, por ejemplo \beta-CD aleatoriamente metilada; hidroxialquilo, particularmente hidroxietilo, hidroxipropilo o hidroxibutilo; carboxialquilo, particularmente carboximetilo o carboxietilo; alquilcarbonilo, particularmente acetilo; alquiloxicarbonilalquilo o carboxialquiloxialquilo, particularmente carboximetoxipropilo o carboxietoxipropilo; alquilcarboniloxialquilo, particularmente 2-acetiloxipropilo. Especialmente dignos de mención como formadores de complejos y/o solubilizadores son \beta-CD, \beta-CD aleatoriamente metiladas, 2,6-dimetil-\beta-CD, 2-hidroxietil-\beta-CD, 2-hidroxietil-\gamma-CD, 2-hidroxipropil-\gamma-CD y (2-carboximetoxi)propil-\beta-CD, y en particular 2-hidroxipropil-\beta-CD (2-HP-\beta-CD). El término éter mixto denota derivados de ciclodextrina en los que al menos dos grupos hidroxilo de la ciclodextrina están eterificados con grupos diferentes tales como, por ejemplo, hidroxipropilo e hidroxietilo. Una manera interesante de formular los compuestos según la invención en combinación con una ciclodextrina o un derivado de la misma, ha sido descrita en el documento EPA721.331. Aunque las formulaciones descritas en ese documento son con ingredientes activos antifúngicos, éstos son igualmente interesantes para formular los compuestos según la invención. Dichas formulaciones pueden hacerse también más gratas al paladar mediante la adición de edulcorantes y/o saborizantes farmacéuticamente aceptables.
Más en particular, las composiciones pueden ser formuladas en una formulación farmacéutica que comprende una cantidad terapéuticamente eficaz de partículas constituidas por una dispersión sólida de los compuestos de la invención, y uno o más polímeros solubles en agua, farmacéuticamente aceptables.
El término "una dispersión sólida" define un sistema en un estado sólido (en oposición a un estado líquido o gaseoso) que comprende al menos dos componentes, en los que un componente es dispersado más o menos uniformemente por todo el otro componente o componentes. Cuando dicha dispersión de los componentes es tal que el sistema es química y físicamente uniforme u homogéneo en su totalidad, o consiste en una fase como se define en termodinámica, tal dispersión sólida es denominada como "una solución sólida". Las soluciones sólidas son sistemas físicos preferidos debido a que los componentes en ellas son usualmente fácilmente biodisponibles para los organismos a los cuales se les administran. El termino "una dispersión sólida" también comprende las dispersiones que son menos homogéneas a todo lo largo de las soluciones sólidas. Tales dispersiones no son química y físicamente uniformes en su totalidad, o comprenden más de una fase.
El polímero soluble en agua es convenientemente un polímero que tiene una viscosidad aparente de 1 a 100 mPa.s cuando se disuelve en una solución acuosa al 2% a 20°C. Polímeros preferidos solubles en agua son hidroxipropilmetilcelulosas o HPMC. HPMC que tiene un grado de sustitución de metoxi de aproximadamente 0,8 a aproximadamente 2,5, y una sustitución molar de hidroxipropilo de aproximadamente 0,05 a aproximadamente 3,0, y son en general solubles en agua. El grado de sustitución de metoxi se refiere al número promedio de grupos éter de metilo presentes por unidad de anhidroglucosa de la molécula de celulosa. La sustitución molar de hidroxipropilo se refiere al número promedio de moles de óxido de propileno que han reaccionado con cada unidad de anhidroglucosa de la molécula de celulosa. Los compuestos según la invención como se definieron anteriormente en este documento, pueden ser preparados preparando en primer lugar una dispersión sólida de los compuestos según la invención, y luego triturando o moliendo opcionalmente esa dispersión. Existen diversas técnicas para la preparación de dispersiones sólidas, incluyendo extrusión en forma fundida, secado por pulverización y evaporación de solución, siendo preferida la extrusión en forma fundida.
Puede ser conveniente además formular los compuestos según la invención en la forma de nanopartículas que tienen un modificador superficial adsorbido sobre la superficie de las mismas, en una cantidad suficiente para mantener un tamaño de partícula promedio eficaz de 1000 nm. Los modificadores de la superficie adecuados, pueden ser preferentemente seleccionados de excipientes farmacéuticos orgánicos e inorgánicos conocidos. Tales excipientes incluyen diversos polímeros, oligómeros de bajo peso molecular, productos naturales y tesioaactivos. Los modificadores de la superficie preferidos incluyen tensioactivos no iónicos y aniónicos.
Otra manera interesante de formular los compuestos según la invención implica una composición farmacéutica mediante la cual los compuestos son incorporados en polímeros hidrofílicos, y aplicar esta mezcla como una película de recubrimiento sobre muchas perlas pequeñas, produciendo así una composición con buena biodisponibilidad, que puede ser convenientemente fabricada y que es adecuada para preparar formas de dosis farmacéutica para la administración oral. Dichas perlas comprenden (a) un núcleo central, redondeado o esférico, (b) una película de recubrimiento de un polímero hidrofílico y un agente antirretroviral y (c) una capa polimérica de recubrimiento de sellado. Los materiales adecuados para el uso como núcleos en las perlas son variados, con la condición de que dichos materiales sean farmacéuticamente aceptables y tengan dimensiones y firmeza apropiadas. Ejemplos de tales materiales son polímeros, sustancias inorgánicas, sustancias orgánicas, y sacáridos y derivados de los mismos.
Otra característica importante atribuida a los compuestos según la invención es su amplia posibilidad de aplicación. Los compuestos según la invención son altamente activos contra diversos tipos de cánceres. Como se mostrará en los ejemplos descritos más adelante, los compuestos según la invención ejercen efectos antitumorales significativos sobre diversos modelos tumorales probados, incluyendo glioma, cáncer de colon, de pulmón y de vejiga (ver ejemplos). De manera importante, los compuestos según la invención muestran actividad anti-tumoral sobre una amplia gama de tipos de tumores histológicos.
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Por lo tanto, debido a sus propiedades farmacológicas favorables, los compuestos de acuerdo con la presente invención son particularmente adecuados para el uso como medicamentos en el tratamiento de individuos que sufren de enfermedades asociadas con la proliferación celular. En otra realización más, los compuestos según la presente invención son utilizados como un medicamento. En otra realización más, los compuestos según la presente invención son utilizados en la preparación de un medicamento para tratar enfermedades asociadas con la proliferación celular. En particular, los compuestos de acuerdo con la presente invención son utilizados en la preparación de un medicamento para tratar el cáncer.
El término "individuo", como se usa en este documento, se refiere a un animal, preferentemente un mamífero, y lo más preferentemente un humano, que ha sido el objeto de tratamiento, observación y experimentación.
El término "enfermedades asociadas con la proliferación celular" como se usa en este documento, se refiere, pero no está limitado a, cualquier tipo de cáncer o dolencia que implique la proliferación celular. Los compuestos de la invención pueden ser especialmente usados en el tratamiento de cánceres tales como, pero no limitados a, leucemia, cáncer de pulmón de células no pequeñas, cáncer de pulmón de células pequeñas, cáncer de colon, cáncer del sistema nervioso central, melanoma, cáncer de ovario, cáncer renal, cáncer de próstata, cáncer de mama, glioma, cáncer de vejiga, cáncer de cabeza y cuello, cáncer de páncreas, cáncer de piel, cáncer de hígado, cáncer de hueso y linfoma.
Además, los compuestos según la invención pueden ser también muy adecuados en el tratamiento de tejido cicatrizante y heridas. Se cree que la mayoría, si no todos, los compuestos de la presente invención pueden actuar como ingredientes activos en el tratamiento del tejido de cicatrizante y en la promoción de la curación de heridas y la regeneración tisular.
En otra realización más, la invención se refiere a un procedimiento para el tratamiento de enfermedades asociadas con la proliferación celular, que comprende la administración a un individuo en necesidad de tal tratamiento de una composición farmacéutica según la invención. En particular, la invención se refiere a un procedimiento de tratamiento del cáncer que comprende administrarle a un individuo en necesidad de tal tratamiento una composición farmacéutica según la invención.
Para estos propósitos, la composición farmacéutica de la presente invención puede ser administrada por vía oral, parenteral, es decir incluyendo inyecciones subcutáneas, técnicas de inyección o infusión intravenosa, intramuscular o intraesternal, mediante pulverización de inhalación, o por vía rectal, en formulaciones de dosis unitaria que contienen portadores, adyuvantes y vehículos farmacéuticamente aceptables no tóxicos convencionales.
De acuerdo con el procedimiento de la presente invención, la composición farmacéutica puede ser administrada separadamente en diferentes momentos durante el transcurso de la terapia o concurrentemente en formas de combinación, divididas o simples. Se entiende por lo tanto que la presente invención abarca todos los regímenes tales de tratamiento simultáneo o alternado, y el término "administración" debe ser interpretado en consecuencia.
Esencialmente, los modos primarios de tratamiento de cánceres tumorales sólidos comprenden cirugía, radioterapia y quimioterapia, separadamente y en combinación. Los compuestos según la invención son adecuados para el uso en combinación con estas técnicas médicas. Los compuestos de la invención pueden ser útiles en el incremento de la sensibilidad de las células tumorales a la radiación en radioterapia, y también en la potenciación o el aumento del daño a los tumores por agentes quimioterapéuticos. Los compuestos y sus sales farmacéuticamente aceptables pueden ser también útiles para sensibilizar a las células tumorales resistentes a múltiples fármacos. Los compuestos según la invención son compuestos terapéuticos útiles para la administración conjuntamente con otros fármacos citotóxicos que dañan el ADN, o la radiación usada en radioterapia para potenciar su efecto.
En otra realización más del procedimiento de la invención, la administración puede ser realizada con los alimentos, por ejemplo, una comida rica en grasas. El término "con los alimentos" significa el consumo de una comida ya sea durante o no más de aproximadamente una hora antes o después de la administración de una composición farmacéutica según la invención.
Para una forma de administración oral, las composiciones de la presente invención pueden ser mezcladas con aditivos adecuados, tales como excipientes, estabilizantes o diluyentes inertes, y por medio de los procedimientos acostumbrados llevadas a formas de administración adecuadas, tales como comprimidos, comprimidos recubiertos, cápsulas duras, soluciones acuosas, alcohólicas u oleosas. Ejemplos de portadores inertes adecuados son goma arábiga, magnesia, carbonato de magnesio, fosfato de potasio, lactosa, glucosa o almidón, en particular almidón de maíz. En este caso, la preparación puede ser llevada a cabo como gránulos tanto secos como húmedos. Los excipientes o disolventes oleosos adecuados son aceites vegetales o animales, tales como aceite de girasol o aceite de hígado de bacalao. Disolventes adecuados para las soluciones acuosas o alcohólicas son agua, etanol, soluciones de azúcar o mezclas de las mismas. Los polietilenglicoles y los propilenglicoles son también útiles como auxiliares adicionales para otras formas de administración. Como comprimidos de liberación inmediata estas composiciones pueden contener celulosa microcristalina, fosfato dicálcico, almidón, estearato de magnesio y lactosa y/u otros excipientes, aglutinantes, extensores, desintegradores, diluyentes y lubricantes conocidos en la técnica.
La administración oral de una composición farmacéutica que comprende un compuesto según la invención, o una sal o éster farmacéuticamente aceptable del mismo, se logra adecuadamente al mezclar uniforme e íntimamente entre sí una cantidad adecuada de un compuesto según la invención en forma de un polvo, que incluye también opcionalmente un portador sólido finamente dividido, y encapsulando la mezcla en, por ejemplo, una cápsula de gelatina dura. El portador sólido puede incluir una o más sustancias, las cuales actúan como aglutinantes, lubricantes, agentes desintegradores, agentes colorantes y similares. Portadores sólidos adecuados incluyen, por ejemplo, fosfato de calcio, estearato de magnesio, talco, azúcares, lactosa, dextrina, almidón, gelatina, celulosa, polivinilpirrolidona, ceras de bajo punto de fusión y resinas de intercambio iónico.
La administración oral de una composición farmacéutica que comprende un compuesto según la invención, o una sal o éster farmacéuticamente aceptable del mismo, puede lograrse también mediante la preparación de cápsulas o comprimidos que contienen la cantidad deseada de un compuesto según la invención, opcionalmente mezclado con un portador sólido como se describió anteriormente. Los comprimidos compactos que contienen la composición farmacéutica de la invención pueden ser preparados al mezclar uniformemente y de manera íntima el ingrediente activo con un portador sólido tal como se describió anteriormente, para proporcionar una mezcla que tiene las propiedades de compresión necesarias, y luego compactando la mezcla en una máquina adecuada a la forma y tamaño deseados. Los comprimidos moldeados pueden ser elaborados mediante el moldeo en una máquina adecuada de una mezcla del compuesto en polvo según la invención humedecida con un diluyente líquido inerte.
Cuando se administran mediante aerosol nasal o inhalación, estas composiciones pueden ser preparadas de acuerdo con las técnicas bien conocidas en la técnica de la formulación farmacéutica, y pueden ser preparadas como soluciones en solución salina, empleando alcohol bencílico u otros conservantes adecuados, promotores de la absorción para aumentar la biodisponibilidad, fluorocarburos, y/u otros agentes solubilizadores o dispersantes conocidos en la técnica. Las formulaciones farmacéuticas, adecuadas para la administración en la forma de aerosoles o pulverizadores son, por ejemplo, soluciones, suspensiones, o emulsiones de los compuestos de la invención o sus sales fisiológicamente tolerables en un disolvente farmacéuticamente aceptable, tales como etanol o agua, o una mezcla de tales disolventes. Si se requiere, la formulación puede también contener además otros auxiliares farmacéuticos tales como tensioactivos, emulsionantes y estabilizantes así como un propelente.
Para la administración subcutánea o intravenosa, los compuestos activos de la invención, si se desea con las sustancias acostumbradas para los mismos tales como solubilizadores, emulsionantes o auxiliares adicionales, se llevan a solución, suspensión o emulsión. Los compuestos de la invención pueden también ser liofilizados, y los liofilizados obtenidos se usan, por ejemplo, para la producción de preparaciones de inyección o de infusión. Los disolventes adecuados son, por ejemplo, agua, solución salina fisiológica o alcoholes, por ejemplo etanol, propanol, glicerol, además también de soluciones de azúcar tales como soluciones de glucosa o de manitol, o alternativamente mezclas de los diversos disolventes mencionados. Las soluciones o suspensiones inyectables pueden ser formuladas de acuerdo con la técnica conocida, utilizando diluyentes o disolventes no tóxicos, parenteralmente aceptables, adecuados, tales como manitol, 1,3-butanodiol, agua, solución de Ringer o solución isotónica de cloruro de sodio, o agentes dispersantes o humectantes y suspensores adecuados, tales como aceites fijos, blandos, estériles, incluyendo mono o diglicéridos sintéticos, y ácidos grasos, incluyendo ácido oleico.
Cuando se administran rectalmente en forma de supositorios, estas formulaciones pueden ser preparadas mediante el mezclado de los compuestos de la presente invención con un excipiente adecuado no irritante, tal como manteca de cacao, ésteres de glicéridos sintéticos o polietilenglicoles, los cuales son sólidos a las temperaturas ordinarias, pero se licuan y/o disuelven en la cavidad rectal para liberar el fármaco.
Las composiciones farmacéuticas de esta invención pueden ser administradas a los humanos en intervalos de dosificación específicos para cada compuesto de la invención, comprendido en las composiciones. Los compuestos comprendidos en la composición pueden ser administrados conjunta o separadamente.
Se entenderá, no obstante, que el nivel de dosis específico y la frecuencia de dosificación para cualquier paciente particular pueden ser variados, y dependerán de una variedad de factores incluyendo la actividad del compuesto específico empleado de la invención, la estabilidad metabólica y la duración de acción de ese compuesto, la edad, el peso corporal, la salud general, el sexo, la dieta, el modo y el tiempo de administración, la velocidad de excreción, la combinación de los fármacos, la severidad de la condición particular, y el huésped sometido a terapia.
Los compuestos según la invención pueden ser preparados mediante un procedimiento de síntesis química, comenzando a partir de la 2''-oxo-voruscharina o de la uscharina u otros compuestos. Los procedimientos de síntesis de los compuestos según la invención implican modificaciones químicas de la 2''-oxo-voruscharina o de la uscharina o de los derivados de las mismas. La 2''-oxo-voruscharina o la uscharina pueden ser obtenidas mediante cualquier procedimiento conveniente, por ejemplo síntesis química. Alternativamente, éstos pueden ser también obtenidos a partir de la extracción y purificación por ejemplo, a partir de plantas de la familia Asclepiadacaeae, que producen la 2''-oxo-voruscharina y la uscharina de manera natural, por ejemplo Calotropis procera.
Se entiende que los siguientes ejemplos ilustran la presente invención. Estos ejemplos son presentados para ejemplificar la invención y no deben ser considerados como limitantes del ámbito de la invención.
Ejemplos
El Ejemplo 1 proporciona una lista no limitante de ejemplos de compuestos según la invención. El Ejemplo 2 ilustra la preparación de ciertos compuestos según la invención. Los Ejemplos 3 y 4 ilustran los efectos anti-tumorales in vitro de diversos compuestos según la invención. Los ejemplos anti-tumorales de los compuestos según la invención se comparan con la actividad anti-tumoral de la uscharina. El Ejemplo 5 se refiere a la determinación de la Dosis Máxima Tolerada para los compuestos según la invención. El Ejemplo 6 se refiere a la determinación de la farmacología anti-tumoral in vivo de los compuestos según la invención, en diferentes modelos de cáncer.
Ejemplo 1 Ejemplos no limitantes de los compuestos de acuerdo con la presente invención son listados a continuación en la Tabla A
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* \begin{minipage}[t]{130mm} significa un doble enlace entre el átomo de nitrógeno y el átomo de carbono del anillo heterocíclico que contiene nitrógeno de la fórmula I.\end{minipage}
Ejemplo 2 Preparación de diferentes compuestos según la invención
El siguiente ejemplo ilustra la preparación de 8 derivados según la invención. Estos compuestos son representados en la tabla B a continuación.
TABLA B Compuestos según la invención
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* \begin{minipage}[t]{130mm} significa un doble enlace entre el átomo de nitrógeno y el átomo de carbono del anillo heterocíclico que contiene nitrógeno de la fórmula I.\end{minipage}
La 2''-oxo-voruscharina fue aislada a partir de Calotropis procera. En primer lugar las hojas, los tallos, las cortezas y las raíces de la planta se trituraron hasta obtener un polvo fino. El polvo fue luego extraído con diclorometano durante al menos 6, 12, 18 o preferentemente 24 horas utilizando un extractor tipo Soxhlet. La fase de diclorometano se decantó y se filtró utilizando un vidrio sinterizado de porosidad nº 3. El filtrado se evaporó y se obtuvo un extracto seco. El extracto seco se suspendió en hexano y se agitó magnéticamente a temperatura ambiente durante al menos 12 a 16 horas. La suspensión en hexano fue luego decantada y filtrada con vidrio sinterizado de porosidad nº 3. La parte insoluble fue luego extraída con metanol durante al menos 6, 12 a 16 horas, y la mezcla se filtró con vidrio sinterizado de porosidad No. 3. La parte insoluble de la mezcla fue luego sometida a cromatografía en columna utilizando gel de sílice instantáneo injertado C18 utilizando un diluyente binario de metanol/agua en proporción variable de 50:50 a 80:20.
Se observó actividad biológica en las fracciones en las que las proporciones de eluyente binario estaban comprendidas entre 60:40 y 70:30. Estas fracciones fueron evaporadas hasta sequedad y sometidas posteriormente a cromatografía ultrarrápida sobre gel de sílice utilizando como eluyente binario diclorometano/metanol, que permitió el aislamiento de dos compuestos puros: 2''-oxo-voruscharina y uscharina.
Con el fin de preparar el compuesto B, se agregaron 5 equivalentes de NaBH_{4} (7,5 mg, 1,98 x 10^{-4} mol) a una solución magnéticamente agitada de 23,9 mg de 2''-oxo-voruscharina (0,39 x 10^{-4} mol) en 2 ml de metanol. La mezcla se agitó durante 1 hora. El disolvente se evaporó luego bajo presión reducida. Una cromatografía ultrarrápida sobre gel de sílice (CH_{2}Cl_{2}; CH_{2}Cl_{2}/MeOH: 95/5) del producto en bruto proporcionó 15,9 mg del compuesto B. El rendimiento de este proceso de preparación comprendió el 66%.
Otro derivado más consistió en el compuesto C. Este compuesto fue preparado mediante acetilación del compuesto B, descrito anteriormente. Una solución de 3,04 mg del compuesto B (5,0 x 10^{-6} mol) en 1 ml de una mezcla de anhídrido acético/piridina 50/50 se agitó durante 1 hora y 20 minutos a temperatura ambiente. Se agregó a continuación 1 ml de agua a 0°C bajo agitación. Después de 15 minutos, el disolvente se evaporó bajo presión reducida. Una cromatografía ultrarrápida sobre gel de sílice (CH_{2}Cl_{2}, CH_{2}Cl_{2}/MeOH: 99:1) del producto en bruto proporcionó 3.00 mg del Compuesto C. El rendimiento de este proceso de preparación comprendió el 92%.
El compuesto F fue preparado mediante benzoilación del Compuesto B. Una solución de 10,05 mg del Compuesto B (1,66 x 10^{-5} mol) y 0,5 ml de piridina se agitó magnéticamente y se agregaron 5 gotas de cloruro de benzoilo durante 25 minutos. El residuo se recogió con agua y se extrajo con diclorometano. Después de la separación, la fase orgánica se evaporó a vacío. Una cromatografía ultrarrápida sobre gel de sílice (CH_{2}Cl_{2}, CH_{2}Cl_{2}/MeOH; 99:1, 98:2, 97:3, 96:4) del producto en bruto proporcionó 8,13 mg del Compuesto F. El rendimiento de este proceso de preparación comprendió el 69%.
El compuesto D fue preparado mediante la adición de 5,5 equivalentes de NaBH_{4} (1,68 mg, 4,44 10^{-4} mol) a una solución magnéticamente agitada de 47 mg de uscharina (0,80 x 10^{-4} mol) en 3 ml de metanol. La mezcla se agitó durante 10 minutos. El disolvente se evaporó luego bajo presión reducida. Una cromatografía ultrarrápida sobre gel de sílice (CH_{2}Cl_{2}; CH_{2}Cl_{2}/MeOH: 95:5) del producto en bruto proporcionó 31,5 mg del Compuesto D. El rendimiento de este proceso de preparación comprendió el 67%.
Otro derivado hemisintético consistió en el compuesto E. Este compuesto fue preparado mediante la acetilación del compuesto D. Una solución de 6,09 mg del Compuesto D (0,10 x 10^{-4} mol) en 2 ml de una mezcla de anhídrido acético/piridina 50/50 se agitó durante 2 horas a temperatura ambiente. Se agregaron 2 ml de agua a 0°C bajo agitación. Después de 15 minutos, el disolvente se evaporó bajo presión reducida. Una cromatografía ultrarrápida sobre gel de sílice (CH_{2}Cl_{2}/MeOH: 9/1) del producto en bruto proporcionó 5,86 mg del Compuesto E. El rendimiento de este proceso de preparación comprendió el 90%.
El compuesto G fue preparado mediante benzoilación del Compuesto D. Una solución de 15,13 mg del Compuesto D (2,57 x 10^{-5} mol) y 0,5 ml de piridina se agitó magnéticamente, y se agregaron 5 gotas de cloruro de benzoilo con agitación durante 15 minutos. El residuo se recogió con agua y se extrajo con diclorometano. Después de la separación, la capa orgánica se evaporó a vacío. Una cromatografía ultrarrápida sobre gel de sílice (CH_{2}Cl_{2}, CH_{2}Cl_{2}/MeOH: 9/1) del producto en bruto proporcionó 12,5 mg del compuesto G. El rendimiento de este proceso de preparación comprendió el 70%.
Los compuestos H e I fueron preparados utilizando el Compuesto D como un material de partida según el esquema 1:
Esquema 1
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En 2 ml de tetrahidrofurano se agregaron sucesivamente 37,3 mg del compuesto D (589 g/mol, 63,3 x 10^{-6} mol) y 30 \mul de BF_{3} \cdot Et_{2}O (141,9 g/mol, 3 equivalentes). La mezcla se agitó a 0°C bajo atmósfera de nitrógeno. Después de 30 minutos, la mezcla se enfrió a -78°C. Se agregó finalmente una solución de 75,0 mg de 1-fenil-1-(trimetilsililoxi)etileno (4 equivalentes) en 0,5 ml de THF. La mezcla de reacción se agitó a -78°C durante 20 minutos y luego a temperatura ambiente durante 1 hora. Después de la neutralización de la solución con una solución de carbonato ácido de sodio 1N, la mezcla se extrajo con diclorometano y la capa orgánica se evaporó a vacío. Los 2 isómeros, el Compuesto H y el Compuesto I, fueron aislados mediante cromatografía ultrarrápida sobre gel de sílice (SiO_{2}, longitud = 20 cm, diámetro = 1 cm, gradiente de elución: CH_{2}Cl_{2}, CH_{2}Cl_{2}/MeOH 99:1, 98:2).
Fueron obtenidos 8,4 mg (709 g/mol) del Compuesto H puro (rendimiento = 19%) y fueron obtenidos 3,5 mg (709 g/mol) del Compuesto I (rendimiento = 8%). Además, se aislaron 3,3 mg (709 g/mol) de una mezcla de los Compuestos H e I (rendimiento = 75%). El rendimiento global de este proceso fue del 34% para los 2 isómeros. Los isómeros obtenidos fueron analizados mediante espectroscopia de infrarrojos y mediante espectrometría de Resonancia Magnética Nuclear de Protones (RMN ^{1}H).
Ejemplo 3 Efecto de los diferentes compuestos según la invención sobre el desarrollo celular general de una línea celular
Con el fin de caracterizar las actividades in vitro de los compuestos de acuerdo con la presente invención, fueron llevadas a cabo pruebas MTT. La prueba MTT, la cual es una prueba bien conocida en la técnica, es una técnica indirecta que mide rápidamente, es decir, al cabo de 5 días, el efecto de un producto dado sobre el desarrollo celular general. Esta prueba mide el número de células vivas metabólicamente activas que son capaces de transformar el producto MTT (bromuro de 3-(4,5-dimetiltiazol-2-il)-2,5-difeniltetrazolio), que tiene un color amarillento, al producto azul tinte de formazán, mediante reducción mitocondrial. La cantidad de formazán obtenida al final del experimento es medida con un espectrofotómetro y es directamente proporcional al número de células vivas. La determinación de la densidad óptica hace posible una medición cuantitativa del efecto de los compuestos investigados en comparación con la condición control (células no tratadas) y para compararlo con otro compuesto de referencia. En los siguientes ejemplos, fueron probados diferentes compuestos según la invención y comparados con el compuesto de referencia que es uscharina.
Seis líneas celulares cancerosas humanas, descritas en la Tabla C, fueron probadas en presencia de los compuestos según la invención. Estas líneas celulares cubrieron cuatro tipos histológicos de cáncer, siendo glioma, cáncer de colon, de pulmón y de vejiga. Las células se dejaron crecer en placas de microtitulación de 96 pocillos con un fondo plano, con una cantidad de 100 \mul de suspensión celular por pocillo a razón de 4000 células/pocillo dependiendo del tipo celular. Cada línea celular fue sembrada en su propio medio de cultivo celular (Tabla C).
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TABLA C Líneas celulares cancerosas humanas y medio de cultivo celular correspondiente utilizado para los experimentos de MTT
Líneas Celulares Código de ATCC Tejido Medio Ref. de la Bibliografía
Hs683 HTB-138 Glioma MEM con 5% J. Natl. Cancer Inst. 56: 843-849,
de suero 1976; ibid. 58: 1455-1463, 1977
U-373 MG HTB-17 Glioma MEM con 5% Acta Pathol. Microbial. Scand. 74:
de suero 465-486, 1968
HCT-15 CCL-225 Colon MEM con 5% Cancer Res. 39: 1020-1025, 1979
de suero
LoVo CCL-229 Colon MEM con 5% Exp. Cell Res. 101: 414-416, 1976;
de suero J. Natl. Cancer Inst. 61: 75-83, 1978;
Cancer Res. 39: 2630-2636, 1979
A549 CCL-185 Pulmón MEM con 5% J. Natl. Cancer Inst. 51: 1417-1423,
de suero 1973; Int. J. Cancer 17: 62-70, 1976
J82 HTB-1 Vejiga MEM con 5% Br. J. Cancer 38: 64-76, 1978; In Vi-
de suero tro models for cancer research Vol
IV. CRC Press, 103-125, 1986
Después de un periodo de 24 horas de incubación a 37°C, el medio de cultivo fue reemplazado por 100 \mul de medio fresco en el cual había sido disuelto el compuesto a ser probado, a las diferentes concentraciones requeridas. Diferentes compuestos fueron probados a 10^{-9} M, 5 x 10^{-9}, 10^{-8} M, 5 x 10^{-8} M, 10^{-7} M, 5 x 10^{-7} M, 5 x 10^{-6} y 10^{-5} M. Cada condición experimental es llevada a cabo seis veces. Los compuestos probados son 2''-oxo-voruscharina, y los compuestos B, C, D, E, H e I representados en la Tabla B anterior.
Después de 72 horas de incubación a 37°C con el compuesto (condiciones experimentales) o sin el compuesto (condición control), el medio fue reemplazado por 100 \mul de MTT a la concentración de 1 mg/ml disuelto en RMPI. Los micropocillos fueron subsecuentemente incubados durante 3 horas a 37°C y centrifugados a 400 g durante 10 minutos. El MTT fue removido y los cristales de formazán formados se disolvieron en 100 \mul de DMSO. Los micropocillos se agitaron durante 5 minutos y leídos en un espectrofotómetro a las longitudes de onda de 570 nm correspondiente a la longitud de onda de absorbancia máxima del formazán, y de 630 nm, la cual es la longitud de onda del ruido de fondo.
Para cada condición experimental, se calculó la densidad óptica (DO) media asociada con el SEM (error estándar de la media) para cada condición (6 pocillos). El porcentaje de células vivas remanentes en comparación con el control fue calculado. Los resultados de estos experimentos son representados en las Figuras 2 a 8.
La Figura 1 representa la actividad anti-tumoral del compuesto conocido uscharina sobre 5 de las 6 líneas celulares probadas (ver Tabla D). La línea celular tumoral humana proveniente de vejiga (J82) mostró una sensibilidad más débil a la uscharina.
Como se ilustra en las Figuras 2 a 8 los compuestos según la invención también ejercieron una actividad anti-tumoral para 5 de las 6 líneas celulares probadas. Unicamente las líneas celulares tumorales humanas provenientes de la vejiga presentaron sensibilidad más débil a los 6 compuestos que las 5 líneas celulares remanentes. Entre los 7 compuestos, los compuestos C y E presentaron la actividad citotóxica más débil.
La concentración a la cual los compuestos según la invención matan al 50% de la población celular, es decir, el valor de CI_{50}, es representada en la Tabla D.
TABLA D Comparación del valor de CI_{50} de uscharina con aquel de los compuestos según la invención
Hs683 U-373 HCT-15 LoVo A549 J82
Uscharina 5x10^{-9}-10^{-9} 5x10^{-8}-10^{-8} 5x10^{-8}-10^{-8} 10^{-8}-5x 0^{-9} 5x10^{-8}-10^{-8} 10^{-5}x5-10^{-6}
2''-oxo-voruscharina 5x10^{-9}-10^{-9} 5x10^{-8}-10^{-8} 5x10^{-8}-10^{-8} 10^{-8}-5x10^{-9} 5x10^{-8}-10^{-8} >10^{-5}
Compuesto B 5x10^{-6}-10^{-6} 5x10^{-8}-10^{-8} 5x10^{-8}-10^{-8} 5x10^{-9}-10^{-9} 10^{-8} 10^{-5}-5x10^{-6}
Compuesto C 5x10^{-6}-10^{-6} 5x10^{-6}-10^{-6} 5x10^{-6}-10^{-6} 5x10^{-6}-10^{-6} 5x10^{-6}-10^{-6} >10^{-5}
Compuesto D 5x10^{-9}-10^{-9} 5x10^{-8}-10^{-8} 5x10^{-8}-10^{-8} 5x10^{-9}-10^{-9} 5x10^{-8}-10^{-8} 10^{-5}-5x10^{-6}
Compuesto E 5x10^{-6}-10^{-6} 5x10^{-6}-10^{-6} 5x10^{-6}-10^{-6} 5x10^{-6}-10^{-6} 5x10^{-6}-10^{-6} >10^{-5}
Compuesto H 5x10^{-9}-10^{-9} 5x10^{-8}-10^{-8} 5x10^{-8}-10^{-8} 5x10^{-8}-10^{-8} 5x10^{-9}-10^{-9} 5x10^{-6}-10^{-6}
Compuesto I 5x10^{-9}-10^{-9} 5x10^{-8}-10^{-8} 5x10^{-8}-10^{-8} 5x10^{-8}-10^{-8} 5x10^{-9}-10^{-9} 5x10^{-6}-10^{-6}
Los valores de CI_{50} para la uscharina y para la 2''-oxo-voruscharina estuvieron en el intervalo entre 5x10^{-8} y 10^{-9} M dependiendo de la línea celular probada, excepto para J82 donde el valor de CI_{50} estuvo en el intervalo entre 10^{-5} y 5x10^{-6} M para la uscharina y mayor de 10^{-5} M para la 2''-oxo-voruscharina (ver tabla D).
El valor de CI_{50} de la uscharina y el de la 2''-oxo-voruscharina fueron 1000 veces más bajos que el valor de CI_{50} del compuesto B para la línea celular Hs683. El crecimiento de las líneas celulares U-373, HCT-15, LoVo, A549 fue afectado de la misma manera por la uscharina, la 2''-oxo-voruscharina y los compuestos B, D, H e I. Dependiendo de la línea celular, el valor de la CI_{50} de la uscharina y de la 2''-oxo-voruscharina fue 100 a 1000 veces mas bajo que el valor de CI_{50} de los compuestos C y E. La línea celular J82 fue menos sensible que las otras líneas celulares probadas.
La Figura 9 compara la actividad citotóxica de la uscharina y de la 2''-oxo-voruscharina sobre las 6 líneas celulares. Ambos compuestos indujeron un efecto anti-tumoral similar sobre cada línea celular probada. La línea celular J82 (cáncer de vejiga) fue menos sensible que las otras líneas celulares probadas. La Figura 10 compara la actividad citotóxica de la uscharina, 2''-oxo-voruscharina y los compuestos B, C, D, E, H e I. Sobre Hs683, la uscharina y la 2''-oxo-voruscharina presentaron una actividad más fuerte que el compuesto B. El crecimiento de las líneas celulares U-373, HCT-15, LoVo, A549 fue afectado de la misma manera por la uscharina, la 2''-oxo-voruscharina y los compuestos B, D, H e I. La línea celular J82 fue menos sensible que las otras líneas celulares probadas.
En conclusión, el nuevo compuesto 2''-oxo-voruscharina según la invención muestra efectos anti-tumorales dramáticos sobre 5 líneas celulares cancerosas humanas evaluadas en los presentes experimentos. Estos efectos anti-tumorales correspondieron a disminuciones marcadas en el crecimiento total de estos modelos de cáncer humano pertenecientes a cuatro tipos histológicos representativos.
También la uscharina, la 2''-oxo-voruscharina y los compuestos B, C, D, E, H e I muestran actividades anti-tumorales.
Ejemplo 4 Efecto de los diferentes compuestos según la invención sobre la cinética celular
Según los experimentos realizados por medio del ensayo colorimétrico de MTT descrito en el Ejemplo 2, está claro que los compuestos según la invención, disminuyen el crecimiento general de la mayoría de las líneas celulares cancerosas humanas sometidas al ensayo de MTT. En el siguiente ejemplo se probó el efecto del compuesto 2''-oxo-voruscharina según la invención sobre la cinética celular, y se comparó al compuesto del compuesto conocido uscharina.
Las líneas celulares fueron sembradas en matraces (25 cm^{2} de área) que contenían 7 ml de medio de cultivo. Después de 48 horas de incubación a 37°C el medio de cultivo celular fue reemplazado por un medio fresco en el cual la sustancia que se iba a probar había sido disuelta a las diferentes concentraciones requeridas. La uscharina y la 2''-oxo-voruscharina fueron probadas a las concentraciones, las cuales matan al 50% y 30% de la población celular, representada por los valores de CI_{50} e CI_{30}, respectivamente. Después de 24 ó 72 horas de tratamiento, las células fueron cosechadas en suspensión, lavadas en solución salina tampón fosfato (PBS) a 4°C y permeabilizadas con etanol al 70% (a 4°C) toda la noche a -20°C. Las células fueron luego lavadas con PBS) e incubadas con solución de yoduro de propidio (80 \mug/ml) durante 30 minutos a 37°C y después de esto a 4°C toda la noche. Se agregó ribonucleasa A (3% v/v) a la solución de PI para romper el ARN de doble hebra. La similitud del ciclo celular fue establecida para cada muestra. El software incorporado dentro del citómetro de flujo fue utilizado para definir de manera precisa el porcentaje de las células en las diferentes fases del ciclo celular. Cada fase de ciclo celular fue determinada en términos de la superficie máxima y calculada como un porcentaje. La superficie del ciclo celular completo fue de 100%. Cada experimento fue llevado a cabo 3 veces. Se calcularon el porcentaje medio de cada fase diferente y el error estándar de la media relacionada. Cada fase de ciclo celular de una condición dada fue comparada con la misma fase de control del ciclo celular. Las células no tratadas constituyeron el control.
La uscharina y la 2''-oxo-voruscharina son altamente tóxicas para las líneas celulares tumorales humanas. Las concentraciones utilizadas en los experimentos de citometría de flujo fueron elegidas de acuerdo con los resultados de MTT (Ejemplo 2). Tres líneas celulares cancerosas humanas, Hs683, J82 y HCT-15 fueron probadas y se aplicaron las dosis que matan al 30 y 50 por ciento de las células, para investigar si la uscharina y la 2''-oxo-voruscharina promovieron una acumulación de una de las fases del ciclo celular, cuando los cultivos celulares fueron tratados durante 24 ó 72 horas con concentraciones cada vez mayores de los compuestos. Los valores de CI_{50} e IC_{30} para la uscharina y la 2''-oxo-voruscharina correspondientes a las tres líneas celulares probadas, se representan en la Tabla E.
TABLA E Valores de CI_{50} e CI_{30} para la uscharina y la 2''-oxo-voruscharina respecto a tres líneas celulares de cáncer humano
Líneas Celulares Uscharina 2''-oxo-voruscharina
CI_{50} CI_{30} CI_{50} CI_{30}
Hs683 1,7 x 10^{-7} M 4,3 x 10^{-8} M 1,7 x 10^{-7} M 8,3 x 10^{-8} M
J82 4,3 x 10^{-6} M 1,7 x 10^{-6} M 4,1 x 10^{-6} M 1,7 x 10^{-6} M
HCT-15 4,3 x 10^{-8} M 8,5 x 10^{-9} M 1,2 x 10^{-8} M 4,1 x 10^{-9} M
El análisis de las células Hs683 tratadas con uscharina (Figura 11) mostró una acumulación de las células en la fase S cuando las Hs683 fueron tratadas con uscharina a 1,7x10^{-7} M durante 24 y 72 horas. Este efecto fue estadísticamente significativo. Se observó una acumulación significativa en la fase G2/M cuando las células fueron tratadas con uscharina a 1,7x10^{-7} M durante 24 horas. La 2''-oxo-voruscharina indujo una acumulación en la fase G2/M a 8,3x10^{-9} M después de 24 horas de tratamiento y a ambas concentraciones para el tratamiento de 72 horas (Figura 12). Estos efectos fueron significativos.
Los análisis del ciclo celular de las células J82 tratadas con uscharina (Figura 13) mostraron que ocurrió un incremento significativo en la población S independientemente de las concentraciones aplicadas o de la sincronización del tratamiento. La 2''-oxo-voruscharina indujo un incremento de la población S únicamente después de 72 horas de tratamiento a ambas concentraciones probadas (Figura 14).
Los análisis del ciclo celular de las células HCT-15 tratadas con uscharina (Figura 15) y con la 2''-oxo-voruscharina (Figura 16) mostraron que ambos compuestos indujeron una acumulación en la fase S después de 72 horas de tratamiento a la más alta concentración probada, respectivamente 4,3x10^{-8} M y 1,2x10^{-8} M.
La siguiente Tabla F recapitula los efectos más importantes obtenidos con la uscharina y la 2''-oxo-voruscharina sobre la cinética del ciclo de las 3 líneas celulares utilizadas después de 24 y 72 horas de tratamiento. En conclusión, la uscharina indujo una acumulación en la fase S en cada línea celular probada. La 2''-oxo-voruscharina indujo una acumulación en la fase S y en la fase G2/M. Estos resultados indican que la uscharina indujo más acumulación de las células en la fase S que la 2''-oxo-voruscharina. La acumulación de las células en la fase S después del tratamiento con la uscharina indica que las células sufren daño o roturas del ADN. De este modo, una mayor acumulación de las células en la fase S durante el tratamiento con uscharina que durante los tratamientos con 2''-oxo-voruscharina, indica que la 2''-oxo-voruscharina tiene una menor toxicidad que la uscharina, y de este modo puede inducir menos efectos secundarios sobre células saludables.
TABLA F Efectos de la uscharina y de la 2''-oxo-voruscharina sobre la cinética de ciclo celular de tres líneas celulares cancerosas humanas
Líneas Celulares Tiempo Uscharina 2''-oxo-voruscharina
G0/G1 S G2/M G0/G1 S G2/M
Hs683 24 h n.s. *** *** n.s. n.s. ***
72 h n.s. *** n.s. n.s. n.s. **
J82 24 h n.s. *** n.s. n.s. n.s. n.s.
72 h n.s. *** n.s. n.s. ** n.s.
HCT-15 24 h n.s. n.s. n.s. n.s. n.s. n.s.
72 h n.s. ** n.s. n.s. *** n.s.
\begin{minipage}[t]{158mm} Donde n.s. significa no significativo; ** significa altamente significativo; *** significa muy altamente significativo\end{minipage}
Ejemplo 5 Determinación de la Dosis Máxima Tolerable para los compuestos de acuerdo con la presente invención
La Dosis Máxima Tolerable (MTD) de un fármaco dado es definida como la cantidad máxima de un fármaco que puede ser administrada de forma aguda (por ejemplo en una única dosis intraperitoneal, intravenosa, subcutánea o per os) a animales sanos, por ejemplo animales no injertados con tumores. Los tiempos de supervivencia y los pesos de los animales se registran hasta 14 días después de la inyección. Se utilizan cinco diferentes dosis de cada fármaco para la determinación del índice MTD. Cuando el índice MTD es mayor de 160 mg/kg (administración intraperitoneal) se considera usualmente que el fármaco es no tóxico, y la más alta dosis administrada a los ratones que poseen tumor es MTD/2 = 80 mg/kg. Cada grupo experimental se componía de 3 ratones para la determinación del índice MTD.
El índice MTD fue medido para la 2''-oxo-voruscharina, el compuesto B, el compuesto C, el compuesto D, el compuesto H y el compuesto I. El índice MTD medido para una administración única en ratones de estos compuestos fue de 20 mg/kg para la 2''-oxo-voruscharina, 80 mg/kg para el compuesto B, superior a 40 mg/kg para el compuesto C, 10 mg/kg para el compuesto D, 80 mg/kg para el compuesto H y 80 mg/kg para el compuesto I.
Ejemplo 6 Determinación de la farmacología anti-tumoral in vivo para los compuestos según la presente invención
Fueron obtenidos tres tipos de resultados con la farmacología anti-tumoral in vivo: 1) la toxicidad acumulativa de las administraciones quimioterapéuticas a través del registro de los pesos de los ratones portadores de tumores durante el tratamiento, 2) el efecto anti-tumoral efectivo ejercido al nivel del desarrollo tumoral. Si los modelos tumorales son injertados subcutáneamente (s.c.), el tamaño del tumor se mide tres veces a la semana por medio de un calibrador y se expresan como un área (mm^{2}) al multiplicar conjuntamente los dos diámetros perpendiculares más grandes, y 3) la ganancia en la supervivencia para los animales tratados, que es evaluada por medio del índice T/C. Este índice es la proporción entre el tiempo de supervivencia media del grupo de animales tratados (T) y aquel del grupo control. Se considera que el fármaco es activo si el valor de T/C es superior al 130% (P<0.05), y tóxico para un valor menor del 70%.
La actividad antitumoral del compuesto B fue evaluada en diferentes modelos xenoinjertados: modelo subcutáneo: MCF-7-TD5 (cáncer de mama) y C32 (cáncer de melanoma) y modelo ortotópico: A549 (cáncer de pulmón).
a. Modelo de cáncer de mama
El modelo MCF-7-TD5 descrito en este documento es una forma sensible a las hormonas de MCF-7, transfectada con un oncogen v-Ha-ras y con un gen de resistencia a la neomicina. El compuesto B fue ensayado a MTD/8 (10 mg/kg) y MTD/16 (5 mg/kg) cinco veces a la semana.
La adición de estradiol al medio de crecimiento no incrementó la velocidad de proliferación de MCF-7-TD5 in vitro, mientras que produjo una estimulación significativa de las células progenitoras (Int. J. Cancer, 46, 522-532 (1990)). Después de la inyección s.c. de MCF-7-TD5 en ratones hembra no tratados nu/nu, MCF-7-TD5 produjo tumores después de periodos de latencia de 7 a 18 semanas. El tratamiento de ratones con estradiol adicional dio como resultado un acortamiento drástico del periodo de latencia y un desarrollo tumoral más rápido. No se utilizó estradiol durante los experimentos descritos en este ejemplo.
La Figura 17 muestra que 60 administraciones de 10 mg/kg y 5 mg/kg del compuesto B disminuyeron significativamente el crecimiento del tumor MCF-7-TD5, pero este efecto no fue suficiente para incrementar significativamente los periodos de supervivencia de ratones portadores del tumor MCF-7-TD5. la Figura 18 indica que el esquema de administración del compuesto B utilizado en el presente experimento no indujo efectos secundarios tóxicos importantes ya que los ratones exportadores del tumor MCF-7-TD5 no perdieron peso significativamente durante las administraciones constantes del compuesto B. En las Figuras 17 a 22, \uparrowMx o \downarrowMx se refiere al día donde el ratón promedio muere en cada experimento.
El compuesto B ejerce un efecto anti-tumoral significativo sobre el modelo de cáncer de mama MCF-7-TD5 sin efectos secundarios significativos.
b. Modelo de cáncer de melanoma
Los melanomas experimentales fueron establecidos en ratones al pintar sus pieles con un carcinógeno. Estos melanomas experimentales muestran ciertas características morfológicas parecidas a aquellas de los melanomas humanos, pero son menos agresivas biológicamente. El compuesto B fue ensayado a DMT/4 (20 mg/kg), DMT/8 (10 mg/kg) y DMT/16 (5 mg/kg) tres veces a la semana. El compuesto B a esquemas de administración de 25 x 20 mg/kg, 28 x 10 mg/kg y 21 x 5 mg/kg no incrementó significativamente los periodos de supervivencia de los ratones que poseen cáncer de pulmón C32. Más bien, los valores del índice T/C medidos fueron respectivamente 95%, 107% y 81%.
Las Figuras 19 y 20 indican que el esquema de administración del compuesto B utilizado en el presente experimento disminuyó el área tumoral y no indujo efectos secundarios tóxicos importantes ya que los ratones portadores del tumor C32 no perdieron peso significativamente durante la administración constante del compuesto B. El efecto más importante fue obtenido con un esquema de administración de 10 mg/kg.
El compuesto B por lo tanto ejerce un efecto anti-tumoral significativo sobre el modelo de cáncer de melanoma C32 al disminuir el área tumoral.
c. Modelo de cáncer pulmonar
El cáncer de pulmón es la causa principal de muertes por cáncer en todo el mundo. La mayoría de los pacientes mueren de enfermedad metástatica progresiva, a pesar de las terapias locales y sistémicas agresivas. La patogénesis del cáncer de pulmón sigue siendo altamente elusiva debido a su naturaleza biológica agresiva y a la heterogeneidad considerable, en comparación a otros cánceres. Los modelos de cáncer pulmonar ortotópico son descritos en la bibliografía utilizando la inyección endobronquial, intratorácica o intravenosa de las suspensiones de células tumorales, o mediante implantación quirúrgica de tejido tumoral fresco. Las células tumorales son directamente inyectadas en el pulmón de los ratones desnudos. Las ventajas de los modelos ortotópicos incluyen captación tumoral mejorada y propiedades invasoras y metastáticas aumentadas.
El compuesto B fue ensayado a DMT/2 (40 mg/kg), DMT/4 (20 mg/kg) y DMT/8 (10 mg/kg) tres veces a la semana. El compuesto B en un esquema de administración de 3 x 40 mg/kg no incrementó significativamente los periodos de supervivencia de los ratones exportadores del cáncer de pulmón A549 después del análisis del índice T/C para el cual el valor fue de 124%. En contraste, cuando el compuesto B fue administrado a 7 x 20 mg/kg y 10 x 10 mg/kg, los índices T/C fueron respectivamente de 152% y 186%. Estos valores son estadísticamente significativos.
La Figura 21 representa la proporción de muerte de nueve ratones en cada uno de los grupos control y de prueba durante el experimento. Se utilizó análisis estadístico de Kaplan-Meier. El valor estadístico subraya el ajuste general del control de prueba en comparación con el ajuste general del grupo control. Como se puede observar a partir de la Figura 22, cualquiera que sea la dosis utilizada en este experimento, el compuesto B prolonga significativamente la supervivencia de los ratones en comparación a los ratones no tratados. El nivel de significancia fue de p<0.05.
La Figura 22 indica que el esquema de administración con el compuesto B utilizado en el presente experimento no indujo efectos secundarios tóxicos importantes, ya que los ratones portadores del tumor A549 no perdieron peso significativamente durante las administraciones constantes del compuesto B, excepto durante la primera semana de administración a 40 mg/kg donde se observó una pérdida de peso significativa.
El compuesto B ejerce un efecto anti-tumoral significativo sobre el modelo de cáncer pde pulmón A549 al incrementar significativamente el periodo de supervivencia.
En conclusión, el compuesto B tiene un efecto anti-tumoral significativo sobre todos los modelos utilizados en las actuales series de experimentos. Estos modelos representan un panel de tipos tumorales histológicos, incluyendo cáncer de mama, cáncer de pulmón y melanomas. Estos modelos son clínicamente relevantes debido a que éstos imitan las etapas clínicas específicas de los cánceres humanos.

Claims (30)

1. Un compuesto de la fórmula I o una sal farmacéuticamente aceptable del mismo,
fórmula I
30
en la que R^{1} se selecciona del grupo que comprende hidrógeno, alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxi, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, alquiloxicarbonilo, alquiltiocarbonilo, alcanoilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilcarbonilo, cicloalquilalcanoilo, cicloalquiltiocarbonilo, cicloalquilalcoxicarbonilo, cicloalquilalcoxitiocarbonilo, cicloalquiltioalquilo, alquilcarboniloxialquilo, arilcarboniloxialquilo, cicloalquilcarboniloxialquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarbonilo, ariloxicarbonilo, ariltiocarbonilo, aralcoxicarbonilo, arilalquiltiocarbonilo, ariloxialquilo, ariltioalquilo, haloalquilo, hidroxialquilo, aralcanoilo, aroilo, ariloxicarbonilalquilo, ariloxialcanoilo, carboxilo, formilo, alquenilcarbonilo, alquinilcarbonilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}arilo, Het^{1}aralquilo, Het^{1}cicloalquilo, Het^{1}carbonilo, Het^{1}alcoxicarbonilo, Het^{1}alquiltiocarbonilo, Het^{1}oxicarbonilo, Het^{1}tiocarbonilo, Het^{1}alcanoilo, Het^{1}aralcanoilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{1}ariloxicarbonilo, Het^{1}aralcoxicarbonilo, Het^{1}aroilo, Het^{1}oxialquilcarbonilo, Het^{1}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{1}ariloxialquilcarbonilo, Het^{1}carboniloxialquilo, Het^{1}alquilcarboniloxialquilo, Het^{1}aralquilcarboniloxialquilo, Het^{2}alquilo; Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}aralquilo, Het^{2}carbonilo, Het^{2}oxicarbonilo, Het^{2}tiocarbonilo, Het^{2}alcanoilo, Het^{2}alquiltiocarbonilo, Het^{2}alcoxicarbonilo, Het^{2}aralcanoilo, Het^{2}aralcoxicarbonilo, Het^{2}ariloxicarbonilo, Het^{2}aroilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilcarbonilo, Het^{2}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{2}ariloxialquilcarbonilo, Het^{2}carboniloxialquilo, Het^{2}alquilcarboniloxialquilo, Het^{2}aralquilcarboniloxialquilo, ciano, aminocarbonilo, aminoalcanoilo, aminoalquilo, CR^{6}=NR^{7} o CR^{6}=N(OR^{7}), con R^{6} y R^{7} siendo independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, aquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
en la que R^{2} y R^{3} se seleccionan independientemente del grupo que comprende hidroxilo, alquiloxi, alquilsililoxi, arilsililoxi, alquiloxialquiloxi, cicloalquiloxi, cicloalquilalquiloxi, aralquiloxi, ariloxialquiloxi, sililoxi, alquilcarboniloxi, arilcarboniloxi, cicloalquilcarboniloxi, haloalquiloxi, hidroxialquiloxi, aralcanoiloxi, aroiloxi, ariloxicarbonilalquiloxi, formiloxi, Het^{1}alquiloxi, Het^{1}oxi, Het^{1}oxialquiloxi, Het^{1}ariloxi, Het^{1}aralquiloxi, Het^{1}cicloalquiloxi, Het^{1}carboniloxi, Het^{1}oxicarboniloxi, Het^{1}alcanoiloxi, Het^{1}aralcanoiloxi, Het^{1}ariloxialquiloxi, Het^{1}aroilo, Het^{2}oxi, Het^{2}alquiloxi, Het^{2}oxialquiloxi, Het^{2}aralquiloxi, Het^{2}cicloalquiloxi, Het^{2}alcanoiloxi, Het^{2}aralcanoiloxi, Het^{2}carboniloxi, Het^{2}ariloxi, Het^{2}ariloxialquiloxi,
en la que R^{1}, R^{2} y R^{3} están opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo que comprende alquilo, aralquilo, arilo, Het^{1}, Het^{2}, cicloalquilo, alquiloxicarbonilo, carboxilo, aminocarbonilo, mono o di(alquil)aminocarbonilo, aminosulfonilo, alquil-S(=O)_{t}, hidroxilo, ciano, halógeno o amino opcionalmente mono o disustituido, en el que los sustituyentes se seleccionan independientemente del grupo que comprende alquilo, arilo, aralquilo, ariloxi, arilamino, ariltio, ariloxialquilo, arilaminoalquilo, aralcoxi, alquiltio, alcoxi, ariloxialcoxi, arilaminoalcoxi, aralquilamino, ariloxialquilamino, arilaminoalquilamino, ariltioalcoxi, ariltioalquilamino, aralquiltio, ariloxialquiltio, arilaminoalquiltio, ariltioalquiltio, alquilamino, cicloalquilo, cicloalquilalquilo, Het^{1}, Het^{2}, Het^{1}alquilo, Het^{2}alquilo, Het^{1}amino, Het^{2}amino, Het^{1}alquilamino, Het^{2}alquilamino, Het^{1}tio, Het^{2}tio, Het^{1}alquiltio, Het^{2}alquiltio, Het^{1}oxi y Het^{2}oxi, OR^{8}, SR^{8}, SO_{2}NR^{8}R^{9}, SO_{2}N(OH)R^{8}, CN, CR^{8}=NR^{9}, S(O)R^{8}, SO_{2}R^{8}, CR^{8}=N(OR^{9}), N_{3}, NO_{2}, NR^{8}R^{9}, N(OH)R^{8}, C(O)R^{8}, C(S)R^{8}, CO_{2}R^{8}, C(O)SR^{8}, C(O)NR^{8}R^{9}, C(S)NR^{8}R^{9}, C(O)N(OH)R^{9}, C(S)N(OH)R^{8}, NR^{8}C(O)R^{9}, NR^{8}C(S)R^{9}, N(OH)C(O)R^{9}, N(OH)C(S)R^{8}, NR^{8}CO_{2}R^{9}, NR^{8}C(O)NR^{9}R^{10}, y NR^{8}C(S)NR^{9}R^{10}, N(OH)CO_{2}R^{8}, NR^{8}C(O)SR^{9}, N(OH)C(O)NR^{8}R^{9}, N(OH)C(S)NR^{8}R^{9}, NR^{8}C(O)N(OH)R^{9}, NR^{8}C(S)N(OH)R^{9}, NR^{8}SO_{2}R^{9}, NHSO_{2}NR^{8}R^{9}, NR^{8}SO_{2}NHR^{9}, P(O)(OR^{8})(OR^{9}),
con t siendo un número entero entre 1 y 2, y R^{8}, R^{9} y R^{10} siendo cada uno independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, alquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
en la que R^{4} se selecciona del grupo que comprende oxo, hidroxilo, alquilo, alquenilo, alquinilo, alcanodiilo, alquiloxi, alquiltio, alquilamino, alquiloxialquilo, arilcarbonilalquilo, alquilcarbonilalquilo, alcanoilo, cicloalquilcarbonilalquilo, cicloalquilo, cicloalquiloxi, cicloalquiltio, cicloalquilamino, cicloalquilalquilo, cicloalquilalcanoilo, arilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarboniloxi, ariloxicarboniloxi, aralcoxicarboniloxi, ariloxialquilo, haloalquiloxi, haloalquiltio, haloalquilamino, hidroxialquilo, aralcanoilo, ariloxicarbonilalquilo, ariloxialcanoilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}oxi, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}arilo, Het^{1}aralquilo, Het^{1}cicloalquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}aroilo, Het^{2}, Het^{2}oxi, Het^{2}alquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}aralquilo, Het^{2}cicloalquilo, Het^{2}arilo, Het^{2}alcanoilo, Het^{2}aralcanoilo, Het^{2}aroilo, Het^{2}ariloxialquilo, aminocarbonilo, aminoalcanoilo, aminoalquilo, opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo que comprende alquilo, aralquilo, arilo, Het^{1}, Het^{2}, cicloalquilo, alquiloxicarbonilo, carboxilo, aminocarbonilo, mono o di(alquil)aminocarbonilo, aminosulfonilo, alquil-S(=O)_{t}, hidroxilo, ciano, halógeno o amino opcionalmente mono o disustituidos, en el que los sustituyentes se seleccionan independientemente del grupo que comprende alquilo, arilo, aralquilo, ariloxi, arilamino, ariltio, ariloxialquilo, arilaminoalquilo, aralcoxi, alquiltio, alcoxi, ariloxialcoxi, ailaminoalcoxi aralquilamino, ariloxialquilamino, arilaminoalquilamino, ariltioalcoxi, ariltioalquilamino, aralquiltio, ariloxialquiltio, arilaminoalquiltio, ariltioalquiltio, alquilamino, cicloalquilo, cicloalquilalquilo, Het^{1}, Het^{2}, Het^{1}alquilo, Het^{2}alquilo, Het^{1}amino, Het^{2}amino, Het^{1}alquilamino, Het^{2}alquilamino, Het^{1}tio, Het^{2}tio, Het^{1}alquiltio, Het^{2}alquiltio, Het^{1}oxi y Het^{2}oxi, OR^{11}, SR^{11}, SO_{2}NR^{11}R^{12}, SO_{2}N(OH)R^{11}, CN, CR^{11}=NR^{12}, S(O)R^{11}, SO_{2}R^{11}, CR^{11}=N(OR^{12}), N_{3}, NO_{2}, NR^{11}R^{12}, N(OH)R^{11}, C(O)R^{11}, C(S)R^{11}, CO_{2}R^{11}, C(O)SR^{11}, C(O)NR^{11}R^{12}, C(S)NR^{11}R^{12}, C(O)N(OH)R^{12}, C(S)N(OH)R^{11}, NR^{11}C(O)R^{12}, NR^{11}C(S)R^{12}, N(OH)C(O)R^{12}, N(OH)C(S)R^{11}, NR^{11}CO_{2}R^{12}, NR^{11}C(O)NR^{12}R^{13}, y NR^{11}C(S)NR^{12}R^{13}, N(OH)CO_{2}R^{11}, NR^{11}C(O)SR^{12}, N(OH)C(O)NR^{11}R^{12}, N(OH)C(S)NR^{11}R^{12}, NR^{11}C(O)N(OH)R^{12}, NR^{11}C(S)N(OH)R^{12}, NR^{11}SO_{2}R^{12}, NHSO_{2}NR^{11}R^{12}, NR^{11}SO_{2}NHR^{12}, P(O)(OR^{11})(OR^{12}), en la que t es un número entero entre 1 y 2, R^{11}, R^{12} y R^{13} son cada uno independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, alquilo, alquenilo y alquinilo; y
en la que R^{5} se selecciona del grupo que comprende hidrógeno, oxo, hidroxilo, alquilo, alquenilo, alquinilo, alcanodiilo, alquiloxi, alquiloxialquilo, arilcarbonilalquilo, alquilcarbonilalquilo, alcanoilo, cicloalquilcarbonilalquilo, cicloalquilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilalcanoilo, arilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarboniloxi, ariloxicarboniloxi, aralcoxicarboniloxi, ariloxialquilo, haloalquilo, hidroxialquilo, aralcanoilo, ariloxicarbonilalquilo, ariloxialcanoilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}oxi, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}arilo, Het^{1}aralquilo, Het^{1}cicloalquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}aroilo, Het^{2}, Het^{2}oxi, Het^{2}alquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}aralquilo, Het^{2}cicloalquilo, Het^{2}arilo, Het^{2}alcanoilo, Het^{2}aralcanoilo, Het^{2}aroilo, Het^{2}ariloxialquilo, aminocarbonilo, aminoalcanoilo, aminoalquilo, opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo que comprende alquilo, aralquilo, arilo, Het^{1}, Het^{2}, cicloalquilo, alquiloxicarbonilo, carboxilo, aminocarbonilo, mono o di(alquil)aminocarbonilo, aminosulfonilo, alquil-S(=O)_{t}, hidroxilo, ciano, halógeno o amino opcionalmente mono o disustituido, en el que los sustituyentes se seleccionan independientemente del grupo que comprende alquilo, arilo, aralquilo, ariloxi, arilamino, ariltio, ariloxialquilo, arilaminoalquilo, aralcoxi, alquiltio, alcoxi, ariloxialcoxi, ailaminoalcoxi, aralquilamino, ariloxialquilamino, arilaminoalquilamino, ariltioalcoxi, ariltioalquilamino, aralquiltio, ariloxialquiltio, arilaminoalquiltio, ariltioalquiltio, alquilamino, cicloalquilo, cicloalquilalquilo, Het^{1}, Het^{2}, Het^{1}alquilo, Het^{2}alquilo, Het^{1}amino, Het^{2}amino, Het^{1}alquilamino, Het^{2}alquilamino, Het^{1}tio, Het^{2}tio, Het^{1}alquiltio, Het^{2}alquiltio, Het^{1}oxi y Het^{2}oxi, OR^{11}, SR^{11}, SO_{2}NR^{11}R^{12}, SO_{2}N(OH)R^{11}, CN, CR^{11}=NR^{12}, S(O)R^{11}, SO_{2}R^{11}, CR^{11}=N(OR^{12}), N_{3}, NO_{2}, NR^{11}R^{12}, N(OH)R^{11}, C(O)R^{11}, C(S)R^{11}, CO_{2}R^{11}, C(O)SR^{11}, C(O)NR^{11}R^{12}, C(S)NR^{11}R^{12}, C(O)N(OH)R^{12}, C(S)N(OH)R^{11}, NR^{11}C(O)R^{12}, NR^{11}C(S)R^{12}, N(OH)C(O)R^{12}, N(OH)C(S)R^{11}, NR^{11}CO_{2}R^{12}, NR^{11}C(O)NR^{12}R^{13}, y NR^{11}C(S)NR^{12}R^{13}, N(OH)CO_{2}R^{11}, NR^{11}C(O)SR^{12}, N(OH)C(O)NR^{11}R^{12}, N(OH)C(S)NR^{11}R^{12}, NR^{11}C(O)N(OH)R^{12}, NR^{11}C(S)N(OH)R^{12}, NR^{11}SO_{2}R^{12}, NHSO_{2}NR^{11}R^{12}, NR^{11}SO_{2}NHR^{12}, P(O)(OR^{11})(OR^{12}), en la que t es un número entero entre 1 y 2, R^{11}, R^{12} y R^{13} son cada uno independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, alquilo, alquenilo y alquinilo.
2. Un compuesto según la reivindicación 1, que tiene la fórmula I o una sal farmacéuticamente aceptable del mismo,
fórmula I
\vskip1.000000\baselineskip
31
\vskip1.000000\baselineskip
en la que R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxi, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, alquiloxicarbonilo, alquiltiocarbonilo, alcanoilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilalcanoilo, cicloalquiltiocarbonilo, cicloalquilalcoxicarbonilo, cicloalquilalcoxitiocarbonilo, cicloalquiltioalquilo, alquilcarboniloxialquilo, arilcarboniloxialquilo, cicloalquilcarboniloxialquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarbonilo, ariloxicarbonilo, ariltiocarbonilo, aralcoxicarbonilo, arilalquiltiocarbonilo, ariloxialquilo, ariltioalquilo, haloalquilo, hidroxialquilo, aralcanoilo, aroilo, ariloxicarbonilalquilo, ariloxialcanoilo, carboxilo, formilo, alquenilcarbonilo, alquinilcarbonilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}arilo, Het^{1}aralquilo, Het^{1}cicloalquilo, Het^{1}carbonilo, Het^{1}alcoxicarbonilo, Het^{1}alquiltiocarbonilo, Het^{1}oxicarbonilo, Het^{1}tiocarbonilo, Het^{1}alcanoilo, Het^{1}aralcanoilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{1}ariloxicarbonilo, Het^{1}aralcoxicarbonilo, Het^{1}aroilo, Het^{1}oxialquilcarbonilo, Het^{1}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{1}ariloxialquilcarbonilo, Het^{1}carboniloxialquilo, Het^{1}alquilcarboniloxialquilo, Het^{1}aralquilcarboniloxialquilo, Het^{2}alquilo; Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}aralquilo, Het^{2}carbonilo, Het^{2}oxicarbonilo, Het^{2}tiocarbonilo, Het^{2}alcanoilo, Het^{2}alquiltiocarbonilo, Het^{2}alcoxicarbonilo, Het^{2}aralcanoilo, Het^{2}aralcoxicarbonilo, Het^{2}ariloxicarbonilo, Het^{2}aroilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilcarbonilo, Het^{2}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{2}ariloxialquilcarbonilo, Het^{2}carboniloxialquilo, Het^{2}alquilcarboniloxialquilo, Het^{2}aralquilcarboniloxialquilo, ciano, aminocarbonilo, aminoalcanoilo, aminoalquilo, CR^{6}=NR^{7} o CR^{6}=N(OR^{7}), con R^{6} y R^{7} siendo independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, aquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
en la que R^{2} y R^{3} se seleccionan independientemente del grupo que comprende hidroxilo, alquiloxi, alquilsililoxi, arilsililoxi, alquiloxialquilcoxi, cicloalquiloxi, cicloalquilalquiloxi, aralquiloxi, ariloxialquiloxi, sililoxi, alquilcarboniloxi, arilcarboniloxi, cicloalquilcarboniloxi, haloalquiloxi, hidroxialquiloxi, aralcanoiloxi, aroiloxi, ariloxicarbonilalquiloxi, formiloxi, Het^{1}alquiloxi, Het^{1}oxi, Het^{1}oxialquiloxi, Het^{1}ariloxi, Het^{1}aralquiloxi, Het^{1}cicloalquiloxi, Het^{1}carboniloxi, Het^{1}oxicarboniloxi, Het^{1}alcanoiloxi, Het^{1}aralcanoiloxi, Het^{1}ariloxialquiloxi, Het^{1}aroilo, Het^{2}oxi, Het^{2}alquiloxi,Het^{2}oxialquiloxi, Het^{2}aralquiloxi, Het^{2}cicloalquiloxi, Het^{2}alcanoiloxi, Het^{2}aralcanoiloxi, Het^{2}carboniloxi, Het^{2}ariloxi, Het^{2}ariloxialquiloxi,
en la que R^{1}, R^{2} y R^{3} están opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo que comprende alquilo, aralquilo, arilo, Het^{1}, Het^{2}, cicloalquilo, alquiloxicarbonilo, carboxilo, aminocarbonilo, mono o di(alquil)aminocarbonilo, aminosulfonilo, alquil-S(=O)_{t}, hidroxilo, ciano, halógeno o amino opcionalmente mono o disustituido, en el que los sustituyentes se seleccionan independientemente del grupo que comprende alquilo, arilo, aralquilo, ariloxi, arilamino, ariltio, ariloxialquilo, arilaminoalquilo, aralcoxi, alquiltio, alcoxi, ariloxialcoxi, arilaminoalcoxi, aralquilamino, ariloxialquilamino, arilaminoalquilamino, ariltioalcoxi, ariltioalquilamino, aralquiltio, ariloxialquiltio, arilaminoalquiltio, ariltioalquiltio, alquilamino, cicloalquilo, cicloalquilalquilo, Het^{1}, Het^{2}, Het^{1}alquilo, Het^{2}alquilo, Het^{1}amino, Het^{2}amino, Het^{1}alquilamino, Het^{2}alquilamino, Het^{1}tio, Het^{2}tio, Het^{1}alquiltio, Het^{2}alquiltio, Het^{1}oxi y Het^{2}oxi, OR^{8}, SR^{8}, SO_{2}NR^{8}R^{9}, SO_{2}N(OH)R^{8}, CN, CR^{8}=NR^{9}, S(O)R^{8}, SO_{2}R^{8}, CR^{8}=N(OR^{9}), N_{3}, NO_{2}, NR^{8}R^{9}, N(OH)R^{8}, C(O)R^{8}, C(S)R^{8}, CO_{2}R^{8}, C(O)SR^{8}, C(O)NR^{8}R^{9}, C(S)NR^{8}R^{9}, C(O)N(OH)R^{9}, C(S)N(OH)R^{8}, NR^{8}C(O)R^{9}, NR^{8}C(S)R^{9}, N(OH)C(O)R^{9}, N(OH)C(S)R^{8}, NR^{8}CO_{2}R^{9}, NR^{8}C(O)NR^{9}R^{10}, y NR^{8}C(S)NR^{9}R^{10}, N(OH)CO_{2}R^{8}, NR^{8}C(O)SR^{9}, N(OH)C(O)NR^{8}R^{9}, N(OH)C(S)NR^{8}R^{9}, NR^{8}C(O)N(OH)R^{9}, NR^{8}C(S)N(OH)R^{9}, NR^{8}SO_{2}R^{9}, NHSO_{2}NR^{8}R^{9}, NR^{8}SO_{2}NHR^{9}, P(O)(OR^{8})(OR^{9}),
con t siendo un número entero entre 1 y 2, y R^{8}, R^{9} y R^{10} siendo cada uno independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, alquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
en la que R^{4} es oxo y R^{5} es hidrógeno o alquilo.
3. Un compuesto según la reivindicación 1, en el que R^{1} se selecciona del grupo que comprende hidrógeno, alquilo, hidroxialquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, alquiloxicarbonilo, alcanoilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilcarbonilo, cicloalquilalcanoilo, cicloalquilalcoxicarbonilo, cicloalquiltioalquilo, alquilcarboniloxialquilo, arilcarboniloxialquilo, cicloalquilcarboniloxialquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarbonilo, ariloxicarbonilo, aralcoxicarbonilo, ariltioalquilo, aralcanoilo, aroilo, carboxilo, formilo, alquenilcarbonilo, alquinilcarbonilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}alcoxicarbonilo, Het^{1}oxicarbonilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{1}ariloxicarbonilo, Het^{1}aralcoxicarbonilo, Het^{1}oxialquilcarbonilo, Het^{1}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{1}ariloxialquilcarbonilo, Het^{1}carboniloxialquilo, Het^{1}alquilcarboniloxialquilo, Het^{1}aralquilcarboniloxialquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}oxicarbonilo, Het^{2}alcoxiarbonilo, Het^{2}aralcoxicarbonilo, Het^{2}ariloxicarbonilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilcarbonilo, Het^{2}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{2}ariloxialquilcarbonilo, Het^{2}carboniloxialquilo, Het^{2}alquilcarboniloxialquilo, Het^{2}aralquilcarboniloxialquilo, CR^{6}=NR^{7}, CR^{6}=N(OR^{7}),
con R^{6} y R^{7} siendo independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, alquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
en la que R^{2} y R^{3} se seleccionan independientemente del grupo que comprende hidroxilo, alquiloxi, alquiloxialquiloxi, cicloalquiloxi cicloalquilalquiloxi, aralquiloxi, ariloxialquiloxi, sililoxi, alquilcarboniloxi, arilcarboniloxi, cicloalquilcarboniloxi, ariloxicarbonilalquiloxi, formiloxi, Het^{1}alquiloxi, Het^{1}oxi, Het^{1}oxialquiloxi, Het^{1}ariloxi, Het^{1}aralquiloxi, Het^{1}cicloalquiloxi, Het^{1}carboniloxi, Het^{1}alcanoiloxi, Het^{1}aralcanoiloxi, Het^{1}ariloxialquiloxi, Het^{2}oxi, Het^{2}alquiloxi, Het^{2}oxialquiloxi, Het^{2}aralquiloxi, Het^{2}cicloalquiloxi, Het^{2}alcanoiloxi, Het^{2}aralcanoiloxi, Het^{2}carboniloxi, Het^{2}ariloxi, Het^{2}ariloxialquiloxi,
en la que R^{1}, R^{2} y R^{3} están opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes seleccionados independiente del grupo indicado en la reivindicación 1; y
en la que R^{4} se selecciona del grupo que comprende oxo, hidroxialquilo, alquilo, alquenilo, alquilcarbonilalquilo, arilcarbonialquilo y R^{5} es hidrógeno, oxo, hidroxilo, hidroxialquilo, alquilo, alquenilo, alquilcarbonilalquilo, arilcarbonilalquilo.
4. Un compuesto según la reivindicación 1 ó 2, en el que R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, alquiloxicarbonilo, alcanoilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilcarbonilo, cicloalquilalcanoilo, cicloalquilalcoxicarbonilo, cicloalquiltioalquilo, alquilcarboniloxialquilo, arilcarboniloxialquilo, cicloalquilcarboniloxialquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarbonilo, ariloxicarbonilo, aralcoxicarbonilo, ariltioalquilo, aralcanoilo, aroilo, carboxilo, formilo, alquenilcarbonilo, alquinilcarbonilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}alcoxicarbonilo, Het^{1}oxicarbonilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{1}ariloxicarbonilo, Het^{1}aralcoxicarbonilo, Het^{1}oxialquilcarbonilo, Het^{1}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{1}ariloxialquilcarbonilo, Het^{1}carboniloxialquilo, Het^{1}alquilcarboniloxialquilo, Het^{1}aralquilcarboniloxialquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}oxicarbonilo, Het^{2}alcoxicarbonilo, Het^{2}aralcoxicarbonilo, Het^{2}ariloxicarbonilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilcarbonilo, Het^{2}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{2}ariloxialquilcarbonilo, Het^{2}carboniloxialquilo, Het^{2}alquilcarboniloxialquilo, Het^{2}aralquilcarboniloxialquilo, CR^{6}=NR^{7}, CR^{6}=N(OR^{7}),
con R^{6} y R^{7} siendo independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, alquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
en el que R^{2} y R^{3} se seleccionan independientemente del grupo que comprende hidroxilo, alquiloxi, alquiloxialquiloxi, cicloalquiloxi, cicloalquilalquiloxi, aralquiloxi, ariloxialquiloxi, sililoxi, alquilcarboniloxi, arilcarboniloxi, cicloalquilcarboniloxi, ariloxicarbonilalquiloxi, formiloxi, Het^{1}alquiloxi, Het^{1}oxi, Het^{1}oxialquiloxi, Het^{1}ariloxi, Het^{1}aralquiloxi, Het^{1}cicloalquiloxi, Het^{1}carboniloxi, Het^{1}alcanoiloxi, Het^{1}aralcanoiloxi, Het^{1}ariloxialquiloxi, Het^{2}oxi, Het^{2}alquiloxi, Het^{2}oxialquiloxi, Het^{2}aralquiloxi, Het^{2}cicloalquiloxi, Het^{2}alcanoiloxi, Het^{2}aralcanoiloxi, Het^{2}carboniloxi, Het^{2}ariloxi, Het^{2}ariloxialquiloxi,
en el que R^{1}, R^{2} y R^{3} están opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo indicado en la reivindicación 1; y
en la que R^{4} es oxo y R^{5} es hidrógeno o alquilo.
5. Un compuestos según las reivindicaciones 1, 2 ó 4, en el que R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, alcanoilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilcarbonilo, cicloalquilalcanoilo, cicloalquiltioalquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarbonilo, ariltioalquilo, aralcanoilo, aroilo, carboxilo, formilo, alquenilcarbonilo, alquinilcarbonilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{1}oxialquilcarbonilo, Het^{1}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{1}ariloxialquilcarbonilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilcarbonilo, Het^{2}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{2}ariloxialquilcarbonilo, CR^{6}=NR^{7}, CR^{6}=N(OR^{7}),
con R^{6} y R^{7} siendo independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, alquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
en el que R^{2} y R^{3} se seleccionan independientemente del grupo que comprende hidroxilo, alquilcarboniloxi, arilcarboniloxi, cicloalquilcarboniloxi, formiloxi, Het^{1}carboniloxi, Het^{1}alcalnoiloxi, Het^{1}aralcanoiloxi, Het^{2}carboniloxi, Het^{2}alcanoiloxi, Het^{2}aralcanoiloxi,
en el que R^{1}, R^{2} y R^{3} están opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo indicado en la reivindicación 1; y
en el que R^{4} es oxo y R^{5} es hidrógeno o alquilo.
6. Un compuesto según cualquiera de las reivindicaciones 1, 2, 4 a 5, en el que R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, cicloalquilalquilo, cicloalquiltioalquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, ariltioalquilo, carboxilo, formilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo indicado en la reivindicación 1; en el que R^{2} y R^{3} son hidroxilo, y en el que R^{4} es oxo y R^{5} es hidrógeno.
7. Un compuesto según cualquiera de las reivindicaciones 1, 2, 4 a 6, caracterizado porque R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, cicloalquilalquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, carboxilo, formilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}ariloxialquilo, opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo indicado en la reivindicación 1; en el que R^{2} y R^{3} son hidroxilo, R^{4} es oxo y R^{5} es
hidrógeno.
8. Un compuesto según cualquiera de las reivindicaciones 1, 2, 4 a 7, en el que R^{1} que se selecciona del grupo que comprende alquilo, carboxilo, formilo; en el que R^{2} y R^{3} que son hidroxilo; y en el que R^{4} es oxo y R^{5} es hidrógeno.
9. Un compuesto según la reivindicación 8, en el que R^{1} es formilo, R^{2} y R^{3} son hidroxilo, R^{4} es oxo y R^{5} es hidrógeno.
10. Un compuesto según la reivindicación 1 ó 3, en el que R^{1} se selecciona del grupo que comprende hidrógeno, alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, hidroxialquilo, alquiltioalquilo, alcanoilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilcarbonilo, cicloalquilalcanoilo, cicloalquiltioalquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarbonilo, ariltioalquilo, aralcanoilo, aroilo, carboxilo, formilo, alquenilcarbonilo, alquinilcarbonilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{1}oxialquilcarbonilo, Het^{1}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{1}ariloxialquilcarbonilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilcarbonilo, Het^{2}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{2}ariloxialquilcarbonilo, CR^{6}=NR^{7}, CR^{6}=N(OR^{7}),
con R^{6} y R^{7} siendo independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, alquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
en el que R^{2} y R^{3} se seleccionan independientemente del grupo que comprende hidroxilo, alquilcarboniloxi, arilcarboniloxi, cicloalquilcarboniloxi, formiloxi, Het^{1}carboniloxi, Het^{1}alcalnoiloxi, Het^{1}aralcanoiloxi, Het^{2}carboniloxi, Het^{2}alcanoiloxi, Het^{2}aralcanoiloxi,
en el que R^{1}, R^{2} y R^{3} están opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo indicado en la reivindicación 1; y
en el que R^{4} es oxo, hidroxialquilo, alquilo, alquenilo, arilcarbonilarilo, alquilcarbonilalquilo y R^{5} es hidrógeno o alquilo.
11. Un compuesto según cualquiera de las reivindicaciones 1, 3 ó 10, en el que R^{1} es hidroxialquilo, R^{2} y R^{3} son hidroxilo, R^{4} es oxo y R^{5} es hidrógeno.
12. Un compuesto según cualquiera de las reivindicaciones 1, 3 ó 10, en el que R^{1} que se selecciona del grupo que comprende hidrógeno, alquilo, alquenilo, alquinilo, hidroxialquilo, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, cicloalquilalquilo, cicloalquiltioalquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, ariltioalquilo, carboxilo, formilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo indicado en la reivindicación 1; en el que R^{2} y R^{3} son hidroxilo, R^{4} es hidroxialquilo, arilcarbonilalquilo, alquilcarbonilalquilo y R^{5} es hidrógeno.
13. Un compuesto según cualquiera de las reivindicaciones 1, 3, 10 ó 12, caracterizado porque R^{1} se selecciona del grupo que comprende hidrógeno, alquilo, alquenilo, alquinilo, hidroxialquilo, alquiloxialquilo, cicloalquiloxialquilo, siloxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, carboxilo, formilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}ariloxialquilo, opcionalmente sustituido por uno o mas sustituyentes independientemente seleccionados del grupo indicado en la reivindicación 1; en el que R^{2} y R^{3} son hidroxilo, R^{4} es hidroxialquilo, arilcarbonilalquilo, alquilcarbonilalquilo y R^{5} es hidrógeno.
14. Un compuesto según cualquiera de las reivindicaciones 1, 3, 10, 12, ó 13 en el que R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquilo, hidroxialquilo, carboxilo, formilo; en el que R^{2} y R^{3} son hidroxilo y en el que R^{4} es arilcarbonilalquilo, y R^{5} es hidrógeno.
15. Un compuesto según la reivindicación 14, en el que R^{1} es hidroxialquilo, R^{2} y R^{3} son hidroxilo, R^{4} es arilcarbonilalquilo y R^{5} es hidrógeno.
16. Un compuesto según la reivindicación 15, caracterizado porque R^{1} es hidroximetileno, R^{2} y R^{3} son hidroxilo, R^{4} es fenilcabonilmetileno y R^{5} es hidrógeno.
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17. Un compuesto que tiene la fórmula Ia o una sal o éster farmacéuticamente aceptable del mismo
fórmula Ia
32
en la que R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, alquiloxicarbonilo, alcanoilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilcarbonilo, cicloalquilalcanoilo, cicloalquilalcoxicarbonilo, cicloalquiltioalquilo, alquilcarboniloxialquilo, arilcarboniloxialquilo, cicloalquilcarboniloxialquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarbonilo, ariloxicarbonilo, aralcoxicarbonilo, ariltioalquilo, aralcanoilo, aroilo, sililoxialquilo, carboxilo, alquenilcarbonilo, alquinilcarbonilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}alcoxicarbonilo, Het^{1}oxicarbonilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}alquiltioalquilo, Het^{1}ariloxicarbonilo, Het^{1}aralcoxicarbonilo, Het^{1}oxialquilcarbonilo, Het^{1}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{1}ariloxialquilcarbonilo, Het^{1}carboniloxialquilo, Het^{1}alquilcarboniloxialquilo, Het^{1}aralquilcarboniloxialquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}oxicarbonilo, Het^{2}alcoxicarbonilo, Het^{2}aralcoxicarbonilo, Het^{2}ariloxicarbonilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilcarbonilo, Het^{2}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{2}ariloxialquilcarbonilo, Het^{2}carboniloxialquilo, Het^{2}alquilcarboniloxialquilo, Het^{2}aralquilcarboniloxialquilo, CR^{6}=NR^{7}, CR^{6}=N(OR^{7}),
con R^{6} y R^{7} siendo independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, alquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
en la que R^{2} y R^{3} tienen la misma definición que en la reivindicación 1;
en la que R^{1}, R^{2} y R^{3} están opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo como se indicó en la reivindicación 1, y
en la que R^{4} y R^{5} son hidrógeno o alquilo.
18. Un compuesto según la reivindicación 17, en el que R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, alcanoilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilcarbonilo, cicloalquilalcanoilo, cicloalquiltioalquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarbonilo, ariltioalquilo, aralcanoilo, aroilo, sililoxialquilo, carboxilo, alquenilcarbonilo, alquinilcarbonilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{1}oxialquilcarbonilo, Het^{1}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{1}ariloxialquilcarbonilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilcarbonilo, Het^{2}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{2}ariloxialquilcarbonilo, CR^{6}=NR^{7}, CR^{6}=N(OR^{7}), con R^{6} y R^{7} siendo independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, alquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino; en el que R^{2} y R^{3} tienen la misma definición que en la reivindicación 1; en el que R^{1}, R^{2} y R^{3} están opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo como se indicó en la reivindicación 1, y en el que R^{4} y R^{5} son hidrógeno o alquilo.
19. Un compuesto según la reivindicación 17 ó 18, en el que R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, cicloalquilalquilo, cicloalquiltioalquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, ariltioalquilo, sililoxialquilo, carboxilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, opcionalmente sustituidos con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo indicado en la reivindicación 1; en el que R^{2} y R^{3} son hidroxilo y R^{4} y R^{5} son hidrógeno o alquilo.
20. Un compuesto según cualquiera de las reivindicaciones 17 a 19, en el que R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquilo, alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, cicloalquilalquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, carboxilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}ariloxialquilo, opcionalmente sustituido con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo indicado en la reivindicación 1; en el que R^{2} y R^{3} son hidroxilo y en el que R^{4} y R^{5} son hidrógeno.
21. Un compuesto que tiene la fórmula Ib o una sal o éster farmacéuticamente aceptable del mismo,
fórmula Ib
33
en la que R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, alquiltioalquilo, alquiloxicarbonilo, alcanoilo, cicloalquilalquilo, cicloalquilcarbonilo, cicloalquilalcanoilo, cicloalquilalcoxicarbonilo, cicloalquiltioalquilo, alquilcarboniloxialquilo, arilcarboniloxialquilo, cicloalquilcarboniloxialquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, arilcarbonilo, ariloxicarbonilo, aralcoxicarbonilo, ariltioalquilo, aralcanoilo, aroilo, sililoxialquilo, carboxilo, alquenilcarbonilo, alquinilcarbonilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}alcoxicarbonilo, Het^{1}oxicarbonilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{1}ariltioalquilo, Het^{1}ariloxicarbonilo, Het^{1}aralcoxicarbonilo, Het^{1}oxialquilcarbonilo, Het^{1}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{1}ariloxialquilcarbonilo, Het^{1}carboniloxialquilo, Het^{1}alquilcarboniloxialquilo, Het^{1}aralquilcarboniloxialquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}oxicarbonilo, Het^{2}alcoxicarbonilo, Het^{2}aralcoxicarbonilo, Het^{2}ariloxicarbonilo, Het^{2}ariloxialquilo, Het^{2}ariltioalquilo, Het^{2}oxialquilcarbonilo, Het^{2}alquiloxialquilcarbonilo, Het^{2}ariloxialquilcarbonilo, Het^{2}carboniloxialquilo, Het^{2}alquilcarboniloxialquilo, Het^{2}aralquilcarboniloxialquilo, CR^{6}=NR^{7}, CR^{6}=N(OR^{7}),
con R^{6} y R^{7} siendo independientemente seleccionados del grupo que comprende hidrógeno, hidroxilo, alquilo, arilo, Het^{1}, Het^{1}alquilo, Het^{1}arilo, alquenilo, alquinilo, aminoalquilo, aminoarilo, alquilcarbonilamino, arilcarbonilamino, alquiltiocarbonilamino y ariltiocarbonilamino;
en la que R^{1} está opcionalmente sustituido con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo como se indicó en la reivindicación 1, y
en la que R^{2} y R^{3} son hidroxilo, y en la que R^{4} es reemplazado por un doble enlace entre el átomo de nitrógeno y el átomo de carbono del anillo heterocíclico que contiene nitrógeno de la fórmula I; y en la que R^{5} es hidrógeno.
22. Un compuesto según la reivindicación 21, en el que R^{1} se selecciona del grupo que comprende alquenilo, alquinilo, alquiloxialquilo, cicloalquilalquilo, sililoxialquilo, aralquilo, arilalquenilo, carboxilo, Het^{1}oxialquilo, Het^{1}ariloxialquilo, Het^{1}alquiloxialquilo, Het^{2}oxialquilo, Het^{2}alquiloxialquilo, Het^{2}ariloxialquilo, opcionalmente sustituido con uno o más sustituyentes independientemente seleccionados del grupo indicado en la reivindicación 1; en el que R^{2} y R^{3} son hidroxilo y en el que R^{4} y R^{5} son hidrógeno.
23. Un compuesto según la reivindicación 22, en el que R^{1} tiene la misma definición que en la reivindicación 20, en el que R^{2} y R^{3} son hidroxilo; en el que R^{4} es reemplazado por un doble enlace entre el átomo de nitrógeno y el átomo de carbono del anillo heterocíclico que contiene nitrógeno de la fórmula I; y en el que R^{5} es hidrógeno.
24. Un compuesto de la fórmula I, en la que R^{1} es hidroxialquilo, en la que R^{2} y R^{3} son hidroxilo; en la que R^{4} es reemplazado por un doble enlace entre el átomo de nitrógeno y el átomo de carbono del anillo heterocíclico que contiene nitrógeno de la fórmula I; y en la que R^{5} es hidrógeno.
25. Una composición farmacéutica que comprende un excipiente farmacéuticamente aceptable y una cantidad terapéuticamente eficaz de un compuesto según cualquiera de las reivindicaciones 1-24.
26. Una composición farmacéutica que comprende un excipiente farmacéuticamente aceptable y una cantidad terapéuticamente eficaz de un compuesto según la reivindicación 9.
27. Una composición farmacéutica que comprende un excipiente farmacéuticamente aceptable y una cantidad terapéuticamente eficaz de un compuesto según la reivindicación 11.
28. Un compuesto según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 25 para su uso como un medicamento.
29. Uso de un compuesto según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 24, para la preparación de un medicamento para tratar el cáncer.
30. Compuesto según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 24 para su uso en el tratamiento de cáncer.
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