ES2265728B1 - Sistema de eliminacion de microcontaminantes organicos de las aguas mediante el uso de ozono y carbon activado. - Google Patents
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Abstract
Eliminación de microcontaminantes orgánicos de las aguas mediante el uso de ozono y carbón activado aprovechando la dosis de carbón activado en polvo, comúnmente adicionada en el tratamiento de agua potable, para potenciar la eficacia depurativa del ozono en la eliminación de microcontaminantes orgánicos de gran toxicidad. El sistema consta de un ozonizador, un contactor para favorecer la transferencia del ozono desde la fase gaseosa hasta la fase acuosa, un sensor de ozono en fase acuosa con el fin de valuar de forma continua la concentración de ozono en el reactor, una bomba peristáltica para bombear el agua a través del reactor en columna, un depósito de carbón activado con una válvula para controlar la dosis de carbón adicionada al sistema y, finalmente, un sistema de separación de fases, que permita la completa eliminación del carbón activado en polvo adicionado.
Description
Sistema de eliminación de microcontaminantes
orgánicos de las aguas mediante el uso de ozono y carbón
activado.
Sistema de tratamiento basado en el uso
simultáneo de ozono y carbón activado en polvo para la eliminación
de microcontaminantes orgánicos presentes en aguas.
La gran sensibilidad despertada últimamente por
la calidad del agua, ha conseguido que se inviertan gran cantidad
de recursos humanos y monetarios, tanto por parte de las
administraciones públicas como de las agencias privadas, en el
desarrollo de nuevos procesos de tratamiento de aguas de gran
efectividad en la eliminación de microcontaminantes orgánicos,
altamente nocivos para la salud humana.
En el caso de los microcontaminantes orgánicos
se ha sugerido el uso del ozono, debido a su elevada capacidad
oxidante, como alternativa depurativa para su degradación (von
Gunten, U. Ozonation of drinking water: Part I. Oxidation kinetics
and product formation. Water Research, 37,
1443-1467, 2003; von Gunten U., Ozonation of
drinking water: Part II. Disinfection and by-product
formation in presence of bromide, iodide and chlorine, Water
Research, 37, 1469-1487, 2003). Sin
embargo, este proceso se encuentra limitado por la cinética
química, así como por la posible generación de compuestos
intermedios de mayor toxicidad que el compuesto de partida. Por
ello, con el fin de incrementar la eficacia depurativa del ozono,
así como reducir el consumo del mismo para alcanzar un nivel de
depuración determinado, surgieron los procesos de oxidación
avanzada, O_{3}/H_{2}O_{2}, O_{3}/OH^{-}, O_{3}/UV,
(Glaze W.H., Kang J.W., Chapin D.H., The chemistry of water
treatment processes involving ozone, hydrogen peroxide and
ultraviolet radiation. Ozone Science and Engineering, 9,
335-342, 1987; Bermond A. and Camel V. The
use of ozone and associated oxidation processes in drinking water
treatment. Water Research, 32, 3208-3222,
1998). Estos procesos se basan en la descomposición del ozono
en radicales \cdotOH, los cuales se caracterizan por presentar
una alta reactividad y un gran potencial oxidante, atacando a la
mayor parte de las moléculas orgánicas, mediante reacciones con
constantes de velocidad que oscilan entre 10^{6} y 10^{9}
M^{-}^{1}s^{-1}. De todos estos sistemas, el único que es
aplicado en los procesos de depuración de aguas destinadas a
consumo humano a escala real, debido a su fácil aplicación y bajo
coste económico, es el basado en el uso de
O_{3}/H_{2}O_{2}.
Recientemente, se están investigando nuevas
alternativas a los procesos de oxidación avanzada tradicionales
comentados anteriormente. Estas alternativas se basan en la adición
de metales pesados al sistema (Cr_{2}O_{3}r ZnSO_{4},
CuSO_{4}, entre otros) para aumentar la extensión del proceso de
ozonización de los microcontaminantes orgánicos (Abdo M.S.E.,
Shaban H., Bader M.S.H. Decolorization by ozone of direct dyes in
presence of some catalysts. J. Environ. As. Health, A23,
697-708, 1988; Andreozzi R. Insola A., Caprio
V., D'amore M.G. The kinetics of
Mn(ll)-catalysed ozonation of oxalic acid in
aqueous solution. Water Research, 26,
917-925, 1992; Sánchez-Polo
M. and Rivera-Utrilla J.
Metal-catalyzed ozonation of
1,3,6-naphthalenetrisulphonic acid. J. Chem.
Tech. Biotech., (Aceptado (en prensa), 2004). Este
proceso ha recibido el nombre de "ozonización catalítica
homogénea" y el mecanismo implicado así como la influencia de los
parámetros operacionales en este proceso, son aún motivo discusión
en los diferentes foros científicos. Además, la necesidad de añadir
estos metales al medio incrementa la toxicidad del sistema
dificultando, de este modo, su posible aplicación práctica.
Todas las metodologías anteriormente propuestas,
persiguen potenciar la degradación de los microcontaminantes
orgánicos acelerando el proceso de descomposición del ozono en
radicales \cdotOH. Sin embargo, debido a su alta reactividad,
estos radicales presentan una baja selectividad, por lo que pueden
ser consumidos en reacciones con compuestos que, normalmente, se
encuentran en las fuentes de agua destinadas a consumo humano tales
como carbonatos y bicarbonatos, que actúan como atrapadores de
radicales \cdotOH, deteniendo las reacciones de propagación
involucradas en el proceso de oxidación. Por tanto, la presencia de
tales agentes inhibidores de radicales \cdotOH en las aguas puede
reducir la efectividad de estos sistemas de tratamiento en la
oxidación de los microcontaminantes orgánicos, provocando un
incremento en el consumo de ozono para lograr un grado de
depuración determinado. Además, una baja eficiencia en la
utilización del ozono durante el proceso de oxidación de los
microcontaminantes orgánicos puede dar lugar a la formación de
compuestos de mayor toxicidad que el compuesto de partida, así como
a un mayor coste económico del proceso depurativo.
Con el fin de evitar estos problemas, se ha
sugerido el uso de catalizadores sólidos para acelerar la velocidad
de ozonización de microcontaminantes de baja biodegradabilidad. La
``ozonización catalítica heterogénea esta muy poco estudiada y es
difícil encontrar datos bibliográficos en este área, aparte de
algunos escuetos informes técnicos protegidos por el celo industrial
de la aplicación de esta novedosa tecnología.
La utilización combinada de ozono y carbón
activado granular (GAC), en un mismo proceso de tratamiento, ha
sido identificada en los últimos años como una opción atractiva
para destruir microcontaminantes orgánicos de gran toxicidad. Se ha
demostrado que la combinación del alto poder oxidante del ozono y la
alta capacidad de adsorción del GAC, permite una efectiva
eliminación de los microcontaminantes orgánicos de alta toxicidad y
baja biodegradabilidad (Mackay G. and McAleavey G. Ozonation and
carbon adsorption in a three-phase fluidised bed
for colour removal from peat water. Chem. Eng. Res. Des.,
66, 532-536, 1988; Zaror C.A. Enhanced
oxidation of toxic effluents using simultaneous ozonation and
activated carbon treatment. J. Chem. Tech. and Biotech., 70,
21-28, 1997). Además, estudios recientes
(Rivera-Utrilla et al., Effect of
ozone/activated carbon treatments on genotoxic activity of
naphthalenesulphonic acids. J. of Chem. Tech. and Biotech., 77, 883-890, 2002; Rivera-Utrilla J. and Sánchez-Polo M. Ozonation of 1,3,6-naphthalenetrisulphonic acid catalyzed by activated carbon in aqueous phase. Appl. Catalysis B: Environmental, 39, 319-329, 2002; Sánchez-Polo M. and Rivera-Utrilla J. Effect of the ozone-carbon reaction on the catalytic activity of activated carbon during the degradation of 1,3,6-naphthalenesulphonic acid with ozone. Carbon, 41, 303-307, 2003) han demostrado que el GAC actúa también, como iniciador/promotor del proceso de transformación del ozono en radicales \cdotOH incrementando, de este modo, la eficacia depurativa de este sistema, ya que estas especies son altamente reactivas, atacando a los compuestos orgánicos rápidamente y provocando, en algunas ocasiones, la transformación de la materia orgánica disuelta en dióxido de carbono.
naphthalenesulphonic acids. J. of Chem. Tech. and Biotech., 77, 883-890, 2002; Rivera-Utrilla J. and Sánchez-Polo M. Ozonation of 1,3,6-naphthalenetrisulphonic acid catalyzed by activated carbon in aqueous phase. Appl. Catalysis B: Environmental, 39, 319-329, 2002; Sánchez-Polo M. and Rivera-Utrilla J. Effect of the ozone-carbon reaction on the catalytic activity of activated carbon during the degradation of 1,3,6-naphthalenesulphonic acid with ozone. Carbon, 41, 303-307, 2003) han demostrado que el GAC actúa también, como iniciador/promotor del proceso de transformación del ozono en radicales \cdotOH incrementando, de este modo, la eficacia depurativa de este sistema, ya que estas especies son altamente reactivas, atacando a los compuestos orgánicos rápidamente y provocando, en algunas ocasiones, la transformación de la materia orgánica disuelta en dióxido de carbono.
Desde el descubrimiento de la actividad
catalítica del carbón activado granular (GAC) en el proceso
transformación del ozono en radicales \cdotOH
(Rivera-Utrilla J. and Sánchez-Polo
M. Ozonation of 1,3,6-naphthalenetrisulphonic acid
catalyed by activated carbon in aqueous phase. Appl. Catalysis
B: Environmental, 39, 319-329, 2002;
Sánchez-Polo M. and Rivera-Utrilla
J. Effect of the ozone-carbon reaction on the
catalytic activity of activated carbon during the degradation of
1,3,6-naphthalenesulphonic acid with ozone.
Carbon, 41, 303-307, 2003), numerosos
están siendo numerosos los esfuerzos destinados a mejorar la
eficacia depurativa de este sistema (O_{3}/GAC) con el fin de
acelerar su implementación a escala real (Beltrán F.J., Rivas J.,
Alvarez P., Montero de Espinosa R., Kinetics of heterogeneous
catalytic ozone decomposition in water in an activated carbon.
Ozone Science and Engineering, 24, 227-237,
2002; Ma J., Sui M.H., Chen Z.L., Wang L.N., Degradation of
refractory organic pollutants by catalytic ozonation. Activated
carbon and Mn-loaded activated carbon as catalyst.
Ozone Science and Engineering, 26, 3-10,
2004).
El nuevo sistema de tratamiento propuesto está
destinado principalmente a la depuración de aguas destinadas a
consumo humano y efluentes industriales. En el caso de los
efluentes industriales, el sistema basado en el uso simultáneo de
ozono y carbón activado en polvo se podría usar como etapa previa al
tratamiento biológico secundario, potenciando así la trasformación
de los microcontaminantes de elevada toxicidad en compuestos
orgánicos de gran biodegradabilidad y facilitando, de este modo, la
acción depurativa de los microorganismos. Igualmente, en otras
ocasiones, dependiendo de las características químicas del efluente
industrial, el sistema depurativo planteado también se podría usar,
con el mismo fin, al final del proceso depurativo (tratamiento
terciario). El nuevo sistema de tratamiento propuesto reduce
considerablemente el olor, color y demanda química de oxígeno del
efluente tratado.
En el tratamiento de aguas destinadas a consumo
humano, el sistema basado en el uso simultáneo de ozono y carbón
activado en polvo se podría usar como tratamiento previo, con el
fin de eliminar Fe, Mn, y microcontaminantes orgánicos. Además, con
este tratamiento se facilita el proceso posterior de
coagulación/sedimentación. De forma similar, el sistema propuesto se
puede usar en una etapa intermedia para eliminar la materia
orgánica natural del agua y potenciar la transformación de
microcontaminantes orgánicos en compuestos de mayor
biodegradabilidad reduciendo, de esta forma, las propiedades
organolépticas del agua. Este hecho también incrementa la eficiencia
de los filtros de carbón activado y evita la formación de
compuestos organoclorados de gran toxicidad durante la etapa final
de cloración.
Otra de las posibles aplicaciones de este
novedoso sistema de tratamiento es en la depuración de aguas de las
piscinas. La recirculación de estas aguas a través de un reactor
adecuado para ello reduciría el consumo de ozono necesario para
alcanzar el nivel de depuración exigido en las mismas.
El sistema de tratamiento basado en el uso
simultáneo de ozono y carbón activado en polvo (PAC) surge con el
fin de disminuir la dosis de ozono necesaria para eliminar los
microcontaminantes orgánicos presentes en las aguas destinadas a
consumo humano reduciendo, de esta forma, el coste económico del
tratamiento depurativo. El sistema de tratamiento propuesto
aprovecha la dosis de carbón activado en polvo adicionada en la
depuración de aguas destinadas a consumo humano, para incrementar
la eficacia depurativa del ozono. Ambos sistemas, ozono y carbón
activado en polvo, son sistemas de tratamiento utilizados,
comúnmente por separado, en la depuración de aguas destinadas a
consumo humano por lo que, el nuevo sistema depurativo propuesto,
basado en el uso simultáneo de ozono y carbón activado en polvo
(O_{3}/PAC), es de muy fácil aplicación y bajo coste de
implementación.
Se ha observado que al usar carbón activado
granular (GAC) con un tamaño de partícula superior a
200-500 \mum la velocidad de transformación del
ozono en radicales \cdotOH depende, notablemente, del proceso de
difusión intraparticular del mismo en la superficie del carbón
activado reduciéndose, de esta forma, la eficacia de este material
en el proceso de transformación del ozono en radicales \cdotOH.
Por ello, en la presente invención, con el fin de eliminar el efecto
de los fenómenos difusionales en el sistema O_{3}/GAC y potenciar
de esta forma el proceso de transformación del ozono en radicales
\cdotOH, se utiliza carbón activado en polvo (PAC) como agente
catalizador del proceso de ozonización de microcontaminantes
orgánicos.
\newpage
El sistema de tratamiento propuesto aprovecha la
dosis de PAC, usualmente adicionada en el tratamiento de agua
potable (1 - 100 mg/L), para potenciar la eficacia depurativa del
ozono en la eliminación de microcontaminantes orgánicos de gran
toxicidad. El sistema consiste en adicionar bajas concentraciones de
carbón activado en polvo durante el proceso de ozonización de las
aguas. Posteriormente, el carbón activado adicionado será eliminado
de las aguas tratadas mediante el uso de alguno de los diferentes
sistemas de separación de fases existentes en la actualidad
(floculación/precipitación, centrifugación, separación por
membranas...).
El nuevo sistema de tratamiento de aguas
constaría, por tanto, de un ozonizador, un contactor para favorecer
la transferencia del ozono desde la fase gaseosa hasta la fase
acuosa, un sensor de ozono en fase acuosa con el fin de valuar de
forma continua la concentración de ozono en el reactor, una bomba
peristáltica para bombear el agua a través del reactor en columna,
un depósito de carbón activado con una válvula para controlar la
dosis de carbón adicionada al sistema y, finalmente, un sistema de
separación de fases, que permita la completa eliminación del carbón
activado en polvo adicionado.
El sistema de tratamiento propuesto
(O_{3}/PAC) se ha utilizado para la eliminación de
microcontaminantes orgánicos, usando como compuesto modelo, el
dodecilbencensulfonato de sodio (SDBS). Este es un surfactante de
amplia aplicación, tanto en el sector doméstico como en el sector
industrial. La utilización de tratamientos convencionales
(tratamiento biológico, ozono) en la eliminación de este
contaminante ha resultado no ser muy efectiva provocando, en
algunas ocasiones, la generación de subproductos de oxidación más
tóxicos que el producto de partida.
El sistema experimental usado para llevar a cabo
este estudio, consistió en un generador de ozono cuya capacidad
máxima es de 76 mg O_{3}/min, un reactor con agitación de 1 litro
(260 r.p.m.), y un espectrofotómetro como se muestra en la Figura
1, donde se indican los detalles de este sistema.
Para llevar a cabo estas experiencias, el
reactor se llena con un 1 L de disolución reguladora del pH
deseado. La corriente mezcla ozono-oxígeno es
dirigida hacia el espectrofotómetro donde se analiza la presión
parcial de ozono antes de introducirla en el reactor. Una vez
ajustadas la presión parcial de ozono y la temperatura deseada en
el reactor, la corriente gaseosa se introduce en el mismo, durante
un periodo determinado, hasta conseguir la concentración de ozono
deseada. Posteriormente, y sin dejar de suministrar ozono al
reactor, se adiciona una alícuota de la disolución stock de SDBS y
la dosis adecuada de PAC (2.5-100 mg/L). A
intervalos regulares de tiempo son retiradas varias muestras del
reactor para evaluar la concentración de SDBS, la concentración de
ozono disuelto y el carbono orgánico disuelto (DOC) en función del
tiempo del tratamiento. El ozono residual fue eliminado mediante el
uso de nitrito sódico.
Los resultados obtenidos al llevar a cabo la
ozonización del SDBS en ausencia y presencia del carbón activado
(Sorbo) granular (GAC) y en polvo (PAC), así como las cinéticas de
adsorción del SDBS sobre los distintos carbones activados
estudiados se presentan en la Figura 2. En esta Figura se puede
observar la baja reactividad del SDBS frente al ozono, y como la
presencia de carbón activado, especialmente PAC, durante el proceso
de ozonización del SDBS acelera notablemente la velocidad de
eliminación del mismo del medio.
La mayor velocidad de adsorción de contaminantes
orgánicos por parte del PAC frente al GAC es ampliamente conocida y
se debe principalmente a una reducción de los fenómenos
difusionales del SDBS en la superficie del carbón activado y a una
mayor homogenización del sistema, que favorece el contacto entre el
SDBS y la superficie del carbón activado. De acuerdo con los
resultados presentados en la Figura 2, el incremento en la
velocidad de eliminación del SDBS debido a la presencia de GAC
durante el proceso de ozonización del mismo es debido,
exclusivamente, a la generación de radicales \cdotOH en la
interacción O_{3}/carbón activado (contribución catalítica)
mientras que, por el contrario existe una gran contribución del
proceso adsortivo al proceso global de eliminación del SDBS al
adicionar PAC al sistema. De esta forma, con los resultados
presentados en la Figura 2, es posible determinar que para el
sistema basado en el uso conjunto de O_{3}/PAC, se puede deducir
que después de 10 min de tratamiento (tiempo usual de retención
hidráulico) la contribución adsortiva al proceso global de
eliminación del SDBS es de un 60% mientras que la contribución
catalítica, debida a la generación de radicales \cdotOH en el
sistema, es de un 40%, muy superior a la determinada en el sistema
basado en el uso de O_{3}/GAC (20%). Estos resultados fueron
corroborados al llevar a cabo la determinación de la constante de
descomposición del ozono mediante un modelo cinético de primer
orden (k_{D}). Así, el valor de k_{D} observado para el sistema
O_{3}/PAC (k_{D} = 8.4 10^{-3} s^{-1}) fue 3.5 veces
superior al valor observado para el sistema O_{3}/GAC (k_{D} =
2.3 10^{-3} s^{-1}). Por tanto, los valores de k_{D} obtenidos
indican que la presencia de PAC durante el proceso de ozonización
del SDBS acelera en mayor medida la velocidad de generación de
radicales \cdotOH en el sistema incrementando, de esta forma, la
velocidad de eliminación del SDBS del medio.
Debido a la baja selectividad de los radicales
\cdotOH, un parámetro muy importante que afecta considerablemente
la eficacia de los sistemas de oxidación avanzada en la eliminación
de microcontaminantes orgánicos es la presencia de atrapadores de
radicales en el sistema. Así, en las aguas destinadas a consumo
humano el principal agente atrapador de radicales es el anión
HCO_{3}^{-} (k_{OH} = 8.5 10^{6} M^{-1}s^{-1}). Los
resultados obtenidos han mostrado que la presencia de bajas
concentraciones HCO_{3}^{-} en el medio no reduce,
considerablemente, la eficacia depurativa del sistema basado en el
uso de O_{3}/PAC, como ocurre con el resto de procesos de
oxidación comúnmente utilizados en el tratamiento de aguas
destinadas a consumo humano (O_{3}, O_{3}/H_{2}O_{2}).
Un parámetro muy importante para evaluar la
eficacia depurativa de un sistema de tratamiento es su capacidad
para retirar materia orgánica disuelta (TOC). En la Figura 3 se
observa la evolución de la concentración de TOC en función del
tiempo de tratamiento para cada uno de los sistemas estudiados
(O_{3}, PAC y O_{3}/PAC). Los resultados obtenidos indican que
el sistema basado en el uso exclusivo de O_{3} no reduce la
concentración de materia orgánica disuelta, indicando que este
sistema no tiene el potencial oxidante suficiente para provocar la
transformación de la misma en CO_{2}. Sin embargo, en el caso del
sistema basado en el uso conjunto de O_{3}/PAC se puede observar
que a los 30 min de tratamiento la concentración de TOC se ve
reducida en un 80%.
Así, los resultados obtenidos indican que además
del papel iniciador/promotor desempeñado por el carbón activado en
el proceso de ozonización, favoreciendo la transformación del ozono
disuelto en radicales \cdotOH y, por tanto, potenciando la
degradación de microcontaminantes orgánicos resistentes al ozono,
éste también presenta un papel adsorbente, retirando materia
orgánica de las aguas incrementando, de esta forma, la eficacia
depurativa del sistema.
Figura 1. Sistema experimental utilizado. 1,
Oxígeno; 2, Ozonizador; 3, Reactor; 4, Espectrofotómetro; 5,
Medidor de Flujo; 6, Trampa de carbón activado.
Figura 2. Eliminación del SDBS mediante los
distintos sistemas estudiados. pH 7, [SDBS]_{0} = 2.8
10^{-5} M, T 298 K, [O_{3}] = 2 10^{-5} M, [Carbón activado] =
100 mg/L.
(x), O_{3}; (\medcirc), O_{3}/GAC;
(\boxempty), O_{3}/PAC; (\ding{115}), PAC; (\medbullet),
GAC. En el eje de abcisas se representa el tiempo, t, en
minutos, mientras que en el eje de ordenadas se representa la
relación, R, entre la concentración de SDBS observada para
cada tiempo y la concentración inicial de SDBS presente en el
sistema ([SDBS]t/[SDBS]_{0}). O indica
Ozonización y A indica Adsorción.
Figura 3. Evolución de la concentración de TOC
en función del tiempo de tratamiento para los distintos sistemas
estudiados. pH 7, [SDBS]_{0} = 2.8 10^{-5} M, T 298 K,
[O_{3}] = 2 10^{-5} M, [PAC] = 100 mg/L. (x), O_{3};
(\ding{115}), PAC; (\boxempty), O_{3}/PAC. En el eje de
abcisas se representa el tiempo, t, en minutos, mientras que
en el eje de ordenadas se representa la relación, R, entre
la concentración de TOC observada para cada tiempo y la
concentración inicial de TOC presente en el sistema
([TOC]_{t}/[TOC]_{0}).
Claims (8)
1. Sistemas de eliminación de microcontaminantes
orgánicos de las aguas caracterizado por utilizar ozono y
carbón activado en polvo (PAC) simultáneamente.
2. Sistemas de eliminación de microcontaminantes
orgánicos de las aguas, según la reivindicación anterior,
caracterizado por usar el carbón activado como agente
catalizador del proceso de ozonización.
3. Sistemas de eliminación de microcontaminantes
orgánicos de las aguas, según las reivindicaciones anteriores,
caracterizado porque la dosis de PAC introducida está
comprendida entre 1 y 100 mg/L.
4. Sistemas de eliminación de microcontaminantes
orgánicos de las aguas, según las reivindicaciones 1, 2 y 3 que
comprende una etapa de precipitación/floculación posterior.
5. Sistemas de eliminación de microcontaminantes
orgánicos de las aguas, según las reivindicaciones 1, 2, y 3 que
comprende una etapa de centrifugación posterior.
6. Sistema de eliminación de microcontaminantes
orgánicos de las aguas según las reivindicaciones 1, 2, y 3 que
comprende un tratamiento de separación posterior basado en el uso
de membranas.
7. Sistema de eliminación de microcontaminantes
orgánicos de las aguas, según las reivindicaciones anteriores, que
comprende un sistema de tratamiento biológico posterior.
8. Sistema de eliminación de microcontaminantes
orgánicos de las aguas según las reivindicaciones anteriores que
comprende: un ozonizador, un contactor para favorecer la
transferencia del ozono desde la fase gaseosa hasta la fase acuosa,
un sensor de ozono en fase acuosa con el fin de evaluar de forma
continua la concentración de ozono en el reactor, una bomba
peristáltica para bombear el agua a través del reactor en columna,
un depósito de carbón activado con una válvula para controlar la
dosis de carbón adicionada al sistema y un sistema de separación de
fases, que permita la completa eliminación del carbón activado en
polvo adicionado.
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| JPH0568983A (ja) * | 1991-09-18 | 1993-03-23 | Ebara Infilco Co Ltd | オゾンを用いたｃｏｄ処理方法及び装置 |
| US5565107A (en) * | 1992-06-04 | 1996-10-15 | Eco Purification Systems, B.V. | Process and apparatus for purifying streams |
| JP2001239137A (ja) * | 2000-02-29 | 2001-09-04 | Japan Organo Co Ltd | 水処理方法および水処理装置 |
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| ES2265728A1 (es) | 2007-02-16 |
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