ES2274982T3 - Encapsulados de residuos. - Google Patents
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Abstract
Medio para inmovilizar residuos que tiene una matriz de vidrio con base de silicato de sodio que contiene residuos radiactivos, en el que los residuos comprenden un primer componente que contiene metales incluyendo hierro, níquel y cromo, y un segundo componente que contiene uno o más productos de fisión.
Description
Encapsulado de residuos.
La presente invención se refiere a un medio de
inmovilización para el encapsulado de residuos radiactivos.
Las centrales nucleares generan numerosos tipos
de residuos radiactivos que deben encapsularse para largos periodos
de almacenamiento. Un esquema actual del tratamiento de los licores
de residuos radiactivos, por ejemplo los que se presentan en la
descontaminación de las centrales mediante rociado con ácido
nítrico, comprende la precipitación de los residuos en forma
floculenta agregando hidróxido sódico, la separación del flóculo
precipitado utilizando la ultrafiltración y el encapsulado del
flóculo en cemento. Sin embargo, los residuos en forma cementada
pueden no ser tan resistentes al lixiviado, y su contenido de
residuos puede no ser tan grande como se desea.
Por consiguiente un objetivo de la invención es
dar a conocer una forma de residuos que sea más resistente y/o que
tenga un mayor contenido de residuos que las formas actuales de
residuos.
De acuerdo con el primer aspecto de la presente
invención se da a conocer un medio de inmovilización de los
residuos que tiene una matriz de vidrio basada en silicato de sodio,
que contiene los residuos radiactivos en el que los residuos
comprenden uno o más componentes metálicos inertes y uno o más
productos de fisión.
El término componentes metálicos inertes se
utiliza aquí para indicar los componentes metálicos no derivados
del combustible nuclear irradiado, es decir, no se incluyen los
productos de fisión o actínidos. Los componentes metálicos inertes
pueden ser componentes metálicos derivados de la central. Los
componentes metálicos inertes pueden ser, por ejemplo, originados a
partir de la disolución del acero inoxidable en la central como
resultado de los tratamientos mediante rociado con ácido
nítrico.
Por consiguiente la invención es efectiva para
el tratamiento de los flujos de residuos generados en la
descontaminación de las centrales, ricos en componentes inertes
metálicos.
Como mínimo una parte de los componentes inertes
metálicos se disuelven en la matriz de vidrio y se aumenta su
durabilidad. Estos componentes inertes metálicos se pueden disolver
en la matriz de vidrio hasta sus límites de solubilidad
impartiendo durabilidad al vidrio.
Como consecuencia, el medio de inmovilización de
los residuos es altamente duradero y resistente al lixiviado, y es
adecuado para el almacenamiento de residuos radiactivos durante
largos períodos. Se ha descubierto que la resistencia al lixiviado
del medio de inmovilización de los residuos según la presente
invención es mejor que la de los vidrios de borosilicato que se
utilizan actualmente.
Los componentes inertes metálicos
preferentemente comprenden hierro, níquel y cromo. Los componentes
inertes metálicos también pueden comprender otros metales, por
ejemplo cinc.
Los residuos también pueden comprender uno o más
fosfatos. Los residuos también pueden comprender otros aniones; por
ejemplo puede contener uno o más sulfatos.
Normalmente, los residuos comprenden hasta un
10% de productos de fisión y como mínimo un 90% de componentes
inertes metálicos, porcentajes calculados utilizando las masas de
los óxidos de los productos de fisión y de los componentes inertes
metálicos.
Típicamente, la cantidad de productos de fisión
es muy inferior del 10%.
Preferentemente, como mínimo el 90% del residuo,
calculado tal como se ha indicado anteriormente, comprende hierro,
níquel, cromo, y, opcionalmente, cinc.
Además, preferentemente como mínimo el 90% del
residuo, calculado como se ha indicado anteriormente, comprende
hierro, níquel y cromo.
El medio de inmovilización de los residuos tiene
un contenido de residuos de aproximadamente el 90% del peso.
Preferentemente, el contenido de los residuos varía entre el 80% y
el 90% del peso. El contenido de residuos se define como el
cociente entre la masa de residuos y la masa total del medio de
inmovilización de los residuos, que es igual que el cociente entre
la masa de residuos y la suma de la masa de residuos y la masa de
aditivos. De esta forma, maximizando el contenido de residuos se
minimiza el volumen final de residuos.
La matriz de vidrio de silicato de sodio actúa
eficazmente como receptor de los productos de fisión y los
elementos actínidos que están presentes en el residuo. Por ejemplo,
el cesio, bario y estroncio pueden disolverse en el vidrio.
La relación de peso de sílice a sosa en el
vidrio está comprendida, preferiblemente, entre
4,5-2,5 : 1. Más preferentemente, la relación de
peso es de aproximadamente 4:1.
Si en los residuos está presente un alto nivel
de fosfato, se debe incorporar en el medio inmovilizante un
elemento de tierras raras para precipitar monacita. Los elementos de
tierras raras típicos que pueden utilizarse incluyen el lantano,
neodimio o cerio. Es preferente el lantano. La función de la fase
monacita es inmovilizar el fosfato que podría, de otra manera,
causar la separación de la fase en el vidrio de silicato de
sodio.
El medio inmovilizante puede utilizar sodio, que
puede estar en los residuos para proporcionar como mínimo algo del
sodio utilizado en la formación del vidrio de silicato de sodio.
De acuerdo al segundo aspecto de la presente
invención se da a conocer un método de preparación del medio de
inmovilización de los residuos según el primer aspecto de la
invención, incluyendo el método las etapas de:
- -
- formación de una mezcla comprendiendo los residuos radiactivos, un precursor conteniendo sodio, y sílice;
- -
- secado de la mezcla;
- -
- calcinamiento de la mezcla seca; y
- -
- prensado y sinterizado de la mezcla calcinada.
Las cantidades de sodio que contienen el
precursor y el sílice se ajustan para que se forme un vidrio de
silicato de sodio en el medio final de inmovilización de los
residuos.
Los residuos radiactivos se encuentran
normalmente en forma de un licor residual.
Los licores de residuos pueden contener un
componente que contenga sodio. Por tanto, los licores de residuos
pueden proporcionar como mínimo algo de sodio para formar la matriz
de vidrio de silicato de sodio.
El precursor que contiene sodio puede ser óxido
de sodio (Na_{2}O) o, preferiblemente, silicato de sodio.
La composición preferente del precursor, que se
añade a los residuos para formar la mezcla, comprende una frita de
vidrio de aproximadamente el 20% en peso de sosa (Na_{2}O) y
aproximadamente el 80% en peso de sílice (SiO_{2}).
En la mezcla, puede incluirse un elemento de
tierras raras, por ejemplo lantano, para facilitar la formación de
la monacita cuando hay fosfato en el residuo. El elemento de tierras
raras puede añadirse en forma de óxido, por ejemplo
La_{2}O_{3}.
Muchos de los componentes de los residuos están
presentes en el mismo en forma de nitratos, como consecuencia de la
utilización de ácido nítrico en las centrales nucleares.
Preferentemente, dichos licores de residuos, se
desnitruran antes de la formación de la mezcla o durante la misma.
Esto se hace además mediante un proceso sencillo. Si el licor no es
desnitrurada, puede formarse en la mezcla una pasta o lodo no
deseados que pueden dificultar la efectividad del secado.
La desnitruración puede realizarse de una o
varias formas. Un método preferente de desnitruración comprende la
reacción de los licores de residuos con formalaldehido. Después de
la desnitruración, el licor permanece sustancialmente en fase
líquida.
El mezclado de los componentes en la mezcla se
efectúa normalmente por agitación. La agitación asegura la
homogeneidad de la mezcla. Pueden utilizarse otros métodos para
homogeneizar la mezcla.
La mezcla se seca después de haberse formado y
mezclado suficientemente. El secado debe llevarse a cabo mediante
uno de los varios métodos conocidos por los especialistas en la
materia.
Después de que la mezcla se haya secado, se
calcina para formar polvo. La calcinación debe llevarse a cabo en
una atmósfera neutra (por ejemplo con gas N_{2}) o en una
atmósfera reductora. La atmósfera reductora puede comprender una
mezcla de Ar/H_{2} o una mezcla de N_{2}/H_{2}. El hidrógeno
se diluye normalmente al 10% o menos en el gas inerte. Por ejemplo,
se puede utilizar una mezcla de un 5% de H_{2} en N_{2}.
La calcinación puede llevarse a cabo entre
650-800ºC.
Normalmente, puede realizarse aproximadamente a
750ºC.
Opcionalmente, el polvo calcinado, especialmente
el polvo calcinado en una mezcla de N_{2}/H_{2}, puede
mezclarse con un material absorbente de oxígeno antes de la
compactación y sinterización. El absorbente de oxígeno puede ser un
metal. Por ejemplo, el titanio metálico es un absorbente
efectivo.
Cuando se utiliza un absorbente metálico, por
ejemplo titanio, puede estar presente en el polvo en una cantidad
de, por ejemplo, alrededor del 20% en peso.
Finalmente, el polvo calcinado se compacta y
sinteriza para producir el medio inmovilizante final adecuado para
un almacenamiento de larga duración.
La compactación y sinterización pueden llevarse
a cabo de acuerdo a métodos conocidos tales como la presión
uniaxial en caliente o la presión isostática en caliente (HIP). El
método HIP es el preferido. Preferiblemente la temperatura para el
HIP es 1000-1400ºC. Más preferentemente la
temperatura para HIP es 1100-1300ºC.
Claims (16)
1. Medio para inmovilizar residuos que tiene una
matriz de vidrio con base de silicato de sodio que contiene
residuos radiactivos, en el que los residuos comprenden un primer
componente que contiene metales incluyendo hierro, níquel y cromo,
y un segundo componente que contiene uno o más productos de
fisión.
2. Medio para inmovilizar residuos, según la
reivindicación 1, en el que como mínimo una parte del primer
componente se disuelve en la matriz de vidrio.
3. Medio para inmovilizar residuos, según la
reivindicación 2, en el que los metales del primer componente se
disuelven en la matriz de vidrio hasta sus límites de
solubilidad.
4. Medio para inmovilizar residuos, según
cualquiera de las reivindicaciones anteriores, en el que los
residuos tienen un contenido de hasta un 10% del segundo componente
y como mínimo un 90% del primer componente calculado utilizando las
masas de los óxidos de los productos de fisión y de los metales del
primer componente.
5. Medio para inmovilizar residuos, según la
reivindicación 4, en el que como mínimo un 90% de los residuos
comprenden hierro, níquel, cromo y, opcionalmente, cinc.
6. Medio para inmovilizar residuos, según
cualquiera de las reivindicaciones anteriores, en el que el medio
inmovilizante de residuos tiene un contenido de residuos de
aproximadamente hasta un 90% del peso, y preferiblemente entre un
80% y 90% del peso.
7. Medio para inmovilizar residuos, según
cualquiera de las reivindicaciones anteriores, en el que la relación
de pesos de sílice a sosa en el vidrio es de aproximadamente
4,5-2,5 : 1.
8. Medio para inmovilizar residuos, según
cualquiera de las reivindicaciones anteriores, en el que hay una
fase monacita.
9. Método de preparación del medio para
inmovilizar residuos, según cualquiera de las reivindicaciones
anteriores, incluyendo dicho método las etapas de:
- -
- formación de una mezcla que comprende el residuos radiactivos, un precursor que contiene sodio, y sílice;
- -
- secado de la mezcla;
- -
- calcinamiento de la mezcla seca; y
- -
- prensado y sinterizado de la mezcla calcinada.
10. Método de tratamiento de los flujos de
residuos generados en la descontaminación de centrales, que
contienen hierro, níquel y cromo y uno o más productos de fisión,
comprendiendo dicho método las etapas de:
- -
- formación de una mezcla que comprende los residuos radiactivos, un precursor que contiene sodio, y sílice;
- -
- secado de la mezcla;
- -
- calcinamiento de la mezcla seca; y
- -
- prensado y sinterizado de la mezcla calcinada para producir una matriz de vidrio de silicato de sodio.
11. Método, según cualquiera de las
reivindicaciones 9 ó 10, en el que el sodio contenido en el
precursor es óxido de sodio (Na_{2}O) o silicato de sodio.
12. Método, según cualquiera de las
reivindicaciones 9 a 11, en el que la mezcla se forma entre los
residuos y un compuesto que comprende una frita de vidrio de
aproximadamente un 20% en peso de sosa (Na_{2}O) y
aproximadamente un 80% de sílice (SiO_{2}), y en el que,
opcionalmente, se añade en la mezcla un elemento de tierras
raras.
13. Método, según cualquiera de las
reivindicaciones 9 a 12, en el que los residuos son desnitrurados
antes de la formación de la mezcla o durante la formación de la
mezcla.
14. Método, según cualquiera de las
reivindicaciones 9 a 13, en el que la calcinación se realiza en una
atmósfera neutra o reductora.
15. Método, según cualquiera de las
reivindicaciones 9 a 14, en el que la calcinación se realiza entre
650-800ºC, preferiblemente alrededor de 750ºC.
16. Método, según cualquiera de las
reivindicaciones 9 a 15, en el que la compactación y la
sinterización se realiza mediante prensada uniaxial en caliente o
prensada isostática en caliente.
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