ES2306590B1 - Formas cristalinas i y ii de telitromicina. - Google Patents

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Abstract

Formas cristalinas I y II de telitromicina.
La presente invención describe dos nuevas formas cristalinas farmacéuticamente aceptables de telitromicina y métodos para su preparación. Se han encontrado dos formas cristalinas sólidas de telitromicina, aquí denominadas Forma I y Forma II, las cuales se diferencian entre sí por sus respectivos patrones de difracción de rayos X en polvo (véase las Figuras 1 y 2). Además de su caracterización, en la presente invención se describen formas de obtención de cada una de ellas.

Description

Formas cristalinas I y II de telitromicina.
Objeto de la invención
La presente invención describe dos nuevas formas cristalinas farmacéuticamente aceptables de telitromicina y métodos para la preparación de éstas.
Antecedentes de la invención
La telitromicina, de fórmula I, se designa químicamente como 11,12-didesoxi-3-de-[(2,6-didesoxi-3-C-metil-3-O-metil-\alpha-L-ribo-hexopiranosil)oxi]-6-O-metil-3-oxo-12,11-[oxicarbonil-[4-([4-(3-pirdidinil)-1-H-imidazol-1-il]butil]imino]]eritromicina.
1
El compuesto telitromicina es un antibiótico de la familia de los cetólidos, una nueva clase de macrólidos diseñados especialmente para combatir patógenos del tracto respiratorio que han desarrollado resistencia a los macrólidos de segunda generación (tales como claritromicina, azitromicina y roxitromicina). Son derivados semisintéticos preparados a partir de eritromicina que conservan la estructura del anillo macrolactona y el azúcar tipo desosamina unido en la posición 5. La característica que define a estos compuestos es la eliminación del azúcar L-cladinosa de la posición 3 y la posterior oxidación del hidroxilo liberado en un grupo carbonilo. Los cetólidos que actualmente tienen mayor interés son aquellos que además contienen un grupo carbamato cíclico entre las posiciones 11 y 12, en lugar de los dos grupos hidroxilo de la eritromicina, unido a una cadena de tipo arilalquilo o arilalilo.
Dentro de este nuevo grupo de macrólidos, la telitromicina ha sido el primero en ser aprobado para su uso farmacéutico.
La síntesis de la telitromicina se describe por primera vez en la patente EP0680967, obteniéndose por recristalización en éter un sólido con un punto de fusión de 187ºC-188ºC.
En la patente WO2005/105821 se describe una nueva ruta sintética para la obtención de telitromicina, la cual se aísla como un sólido del medio final de reacción mediante destilación del disolvente y tratamiento del concentrado resultante con diisopropil éter. En otro ejemplo de esta patente, la telitromicina se recristaliza a partir de una mezcla de ciclohexanona y terc-butil metil éter.
En la patente EP1212336 se describe la formación y preparación de aglomerados esféricos de este cetólido y su aplicación en formulaciones farmacéuticas. Estos aglomerados esféricos se preparan a partir de una disolución de telitromicina en acetona que posteriormente se trata con una mezcla de diisopropil éter y acetona en frío.
Es bien conocida la importancia que tiene la forma polimórfica en la que se encuentra una sustancia activa de uso farmacéutico. Ésta se caracteriza por la orientación entre moléculas adyacentes y las interacciones que se establecen entre sí y afecta a propiedades físicas tan importantes como la estabilidad (sensibilidad al calor, humedad, pH o luz), la solubilidad, la biodisponibilidad y facilidad de manipulación (almacenaje, compactación, encapsulación, etc).
Los polimorfos de una misma sustancia, que comparten fórmula molecular pero que muestran diferencias en sus propiedades físicas, pueden caracterizarse, mediante diferentes técnicas, por tener distintos difractogramas de rayos X, puntos de fusión, espectros de infrarrojo, espectros de resonancia magnética nuclear en fase sólida, etc.
El objeto de la presente invención es describir dos formas cristalinas de telitromicina así como los métodos para su preparación.
Breve descripción de las figuras
Figura 1: Difractograma de rayos X en polvo de la Forma cristalina I de la telitromicina.
Figura 2: Difractograma de rayos X en polvo de la Forma cristalina II de la telitromicina.
Figura 3: Difractograma de rayos X en polvo de la telitromicina amorfa.
Descripción de la invención
Se han encontrado dos formas cristalinas sólidas de telitromicina, además de la conocida forma amorfa, que en la presente invención se denominan Forma I y Forma II. Se diferencian entre sí por sus respectivos patrones de difracción de rayos X en polvo (Figuras 1 y 2). Además de su caracterización, en la presente invención se describen formas de obtención de cada una de ellas.
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Forma cristalina I
La Forma I de la presente invención se caracteriza por los picos principales que aparecen en el modelo de difracción de rayos X en polvo, expresados en 2\thetaº, y por sus intensidades relativas, mostrado a continuación:
2
En este caso y en lo sucesivo las abreviaturas entre paréntesis significan: (f) intensidad fuerte, (m) intensidad media y (d) intensidad débil.
Forma cristalina II
La Forma II de la presente invención se caracteriza por las posiciones angulares (expresadas en 2\thetaº) de los picos más representativos con sus intensidades relativas en el patrón de difracción de rayos X en polvo mostrados a continuación:
4
Las condiciones de registro de los modelos de difracción de rayos X en polvo son las siguientes:
Preparación de la muestra:
-
Dentro de capilares de vidrio Lindemann de 0,5 mm de diámetro.
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Equipo y condiciones experimentales:
-
Difractómetro PANalytical X'Pert PRO con goniómetro \theta/2\theta de 240 milímetros de radio, óptica paralela con monocromador híbrido y geometría de transmisión con portamuestras para capilares con spinner.
-
Radiación K\alpha_{1} del Cu (\lambda = 1,5406 \ring{A}).
-
Potencia de trabajo: 45 kV - 40 mA.
-
Ventana que determina la altura del haz de 0,19 mm.
-
Ventanas Soller de 0,02 rad en haz incidente y haz difractado.
-
Detector X'Celerator con longitud activa de 2,122º.
-
Barridos \theta/2\theta de 2 a 50º 2\theta con tamaño de paso de 0,017º y tiempo de medición de 300 segundos por paso.
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La Forma I se obtiene a partir de telitromicina en forma amorfa o por recristalización de cualquier otra forma cristalina al aplicar los siguientes métodos:
Método 1. Se trata telitromicina amorfa o cristalina con un disolvente orgánico en el cual sea ligeramente soluble de tipo R^{1}OR^{2} (donde R^{1} y R^{2} son cadenas alquilo lineales o ramificadas de 2 a 4 átomos de carbono, iguales o diferentes), tal cómo dietil éter, diisopropil éter o terc-butil metil éter, o de tipo alcano lineal, ramificado o cíclico de 5 o más átomos de carbono, tales como hexano, ciclohexano o heptano. La suspensión resultante se agita en caliente durante un tiempo y después se deja enfriar progresivamente hasta temperatura ambiente o inferior. El sólido formado se aísla por filtración y se seca. Se obtiene telitromicina en su Forma I.
Método 2. Como alternativa, se trata telitromicina amorfa o cristalina con un disolvente orgánico en el cual sea soluble de tipo AcOR^{3} (donde R^{3} es una cadena alquilo de 1 a 4 átomos de carbono), tales como acetato de etilo, o de tipo éter cíclico, tales como tetrahidrofurano, o con acetona. A la disolución resultante se le añade un insolubilizante orgánico en el cual precipite la telitromicina, de tipo alcano, por ejemplo pentano, hexano o heptano. El sólido formado se aísla por filtración y se seca. Se obtiene así telitromicina en su Forma I.
Método 3. Como alternativa, se trata una mezcla de la Forma I y la Forma II de en un disolvente orgánico en el cual sean ligeramente solubles y se agita la suspensión resultante durante varias horas, en frío o en caliente. La suspensión resultante se filtra y el sólido aislado se seca. Se obtiene así telitromicina en su Forma I.
La Forma II se obtiene a partir de telitromicina amorfa siguiendo el siguiente método:
Método 4. Se trata telitromicina amorfa con un disolvente orgánico tipo alcano, tal como hexano o pentano, preferentemente pentano. La suspensión resultante se mantiene bajo agitación a una temperatura no superior a 50ºC durante un tiempo, y después se enfría de forma progresiva. La suspensión se filtra y se seca el sólido aislado. Se obtiene así telitromicina en su Forma II.
Los siguientes ejemplos ilustran, pero no limitan, el ámbito de la presente invención.
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Método 1
Preparación de telitromicina Forma I en heptano y en terc-butil metil éter
Ejemplo 1.1
Se tratan 0,500 g de telitromicina amorfa con 4 ml de heptano. La mezcla resultante se lleva a reflujo. Se forma un precipitado que se deja madurar enfriando la mezcla progresivamente hasta 20ºC. Se filtra y se seca a 40ºC con estufa de vacío durante 10 h. Se aíslan 0,485 g de telitromicina en su Forma I.
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Ejemplo 1.2
Se tratan 0,500 g de telitromicina amorfa con 5 ml de terc-butil metil éter. La mezcla resultante se lleva a reflujo y se mantiene bajo agitación a esta temperatura durante 2 h. La suspensión se enfría progresivamente hasta 20ºC. Se filtra y se seca a 40ºC con estufa de vacío durante 10 h. Se aíslan 0,465 g de telitromicina en su Forma I.
\newpage
Método 2
Preparación de telitromicina Forma I en acetato de etilo y hexano
Ejemplo 2.1
Se tratan 0,500 g de telitromicina amorfa con 3 ml de acetato de etilo a temperatura ambiente. A la disolución resultante se añade lentamente hexano. Se forma un precipitado que se deja madurar manteniendo el sistema bajo agitación durante 1 h a la misma temperatura. Se filtra y se seca a 40ºC con estufa de vacío durante 10 h. Se aíslan 0,450 g de telitromicina en su Forma I.
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Preparación de telitromicina Forma I en tetrahidrofurano y hexano
Ejemplo 2.2
Se tratan 0,500 g de telitromicina amorfa con 3 ml de tetrahidrofurano a temperatura ambiente. A la disolución resultante se añade lentamente hexano. Se forma un precipitado que se deja madurar manteniendo el sistema bajo agitación durante 1 h a la misma temperatura. Se filtra y se seca a 40ºC con estufa de vacío durante 10 h. Se aíslan 0,450 g de telitromicina en su Forma I.
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Método 3
Preparación de telitromicina Forma I a partir de una mezcla de las Formas I y II
Ejemplo 3.1
Se pesan 0,250 g de telitromicina Forma I y 0,250 de telitromicina Forma II y se tratan con 5 ml de hexano bajo agitación durante 16 h a 20ºC. La suspensión final se filtra y se seca a 40ºC con estufa de vacío 10 h. Se aíslan 0,430 mg de telitromicina en su Forma I.
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Método 4
Preparación de telitromicina Forma II en pentano
Ejemplo 4.1
Se tratan 0,500 g de telitromicina amorfa con 3 ml de pentano. La mezcla se calienta hasta alcanzar el reflujo. Se mantiene la suspensión en agitación durante 1 h. Se filtra y se seca el sólido aislado en estufa de vacío durante 10 h. Se aíslan 0,480 g de telitromicina en su Forma II.
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Ejemplo 4.2
Se tratan 0,500 g de telitromicina amorfa con 3 ml de pentano. La suspensión se agita durante 15 horas a 25ºC. Se filtra y se seca el sólido aislado en estufa de vacío durante 10 h. Se aíslan 0,450 g de telitromicina en su Forma II.

Claims (11)

1. Forma cristalina de telitromicina, denominada Forma I, caracterizada porque presenta los picos principales del modelo de difracción de rayos X en polvo, expresados en 2\theta, y las intensidades relativas que se muestran a continuación:
6
donde (f) significa intensidad fuerte, (m) intensidad media y (d) intensidad débil.
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2. Método de obtención de telitromicina cristalina según la reivindicación 1 que consiste en:
(1)
tratar la telitromicina en forma amorfa o cristalina con un disolvente orgánico en el cual sea parcialmente soluble, tipo R^{1}OR^{2} (donde R^{1} y R^{2} son cadenas alquilo lineales o ramificadas de 2 a 4 átomos de carbono, iguales o diferentes entre sí);
(2)
llevar a reflujo la suspensión anterior resultante;
(3)
dejar enfriar la mezcla resultante de (2) progresivamente hasta temperatura ambiente o inferior;
(4)
aislar el sólido formado por filtración y secado en vacío,
para obtener la telitromicina cristalina caracterizada según la reivindicación 1.
\vskip1.000000\baselineskip
3. Método de obtención de telitromicina cristalina según la reivindicación 2, caracterizado porque el disolvente de tipo R^{1}OR^{2} es dietil éter, diisopropil éter o terc-butil metil éter.
4. Método de obtención de telitromicina cristalina según la reivindicación 3, caracterizado porque el disolvente de tipo R^{1}OR^{2} es terc-butil metil éter.
5. Método de obtención de telitromicina cristalina según la reivindicación 1 que consiste en:
(1)
tratar la telitromicina en forma amorfa o cristalina con un disolvente orgánico en el cual sea soluble de tipo AcOR^{3} (donde R^{3} es una cadena alquilo de 1 a 4 átomos de carbono) o de tipo éter cíclico o acetona;
(2)
añadir a la disolución resultante un disolvente orgánico de tipo alcano en el cual la telitromicina no sea soluble;
(3)
aislar el sólido formado por filtración y secado con vacío,
para obtener la telitromicina cristalina caracterizada según la reivindicación 1.
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6. Método de obtención de telitromicina cristalina según la reivindicación 5, caracterizado porque en el disolvente orgánico tipo AcOR^{3} es acetato de etilo.
7. Método de obtención de telitromicina cristalina según la reivindicación 5 caracterizado porque el disolvente orgánico tipo éter cíclico es tetrahidrofurano.
8. Método de obtención de telitromicina cristalina según la reivindicación 5 caracterizado porque el disolvente orgánico tipo alcano es ciclohexano, hexano o heptano.
9. Forma cristalina de telitromicina, denominada Forma II, caracterizada porque presenta los picos principales del modelo de difracción de rayos X en polvo, expresados en 2\theta, y las intensidades relativas que se muestran a continuación:
7
8
donde (f) significa intensidad fuerte, (m) intensidad media y (d) intensidad débil.
\vskip1.000000\baselineskip
10. Método de obtención de telitromicina cristalina según la reivindicación 9 que consiste en:
(1)
tratar la telitromicina en forma amorfa o cristalina con un disolvente orgánico de tipo alcano en el cual sea poco soluble o insoluble;
(2)
agitar la suspensión resultante durante 10 horas o más a una temperatura entre 20ºC y 30ºC o durante 1 a 3 horas a una temperatura entre 35ºC y 40ºC;
(3)
aislar el sólido por filtración y secado en vacío,
para obtener telitromicina cristalina caracterizada según la reivindicación 9.
\vskip1.000000\baselineskip
11. Método de obtención de telitromicina cristalina según la reivindicación 10 caracterizado porque el disolvente de tipo alcano es pentano.
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