ES2338167T3 - Procedimiento para preparar hidroxilamina. - Google Patents

Procedimiento para preparar hidroxilamina. Download PDF

Info

Publication number
ES2338167T3
ES2338167T3 ES07007104T ES07007104T ES2338167T3 ES 2338167 T3 ES2338167 T3 ES 2338167T3 ES 07007104 T ES07007104 T ES 07007104T ES 07007104 T ES07007104 T ES 07007104T ES 2338167 T3 ES2338167 T3 ES 2338167T3
Authority
ES
Spain
Prior art keywords
buffer solution
solution
hydroxylamine
acidic buffer
acid
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Active
Application number
ES07007104T
Other languages
English (en)
Inventor
Pin-To Yao
Cheng-Fa Hsieh
Yuh-Ing Hwang
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
China Petrochemical Development Corp
Original Assignee
China Petrochemical Development Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by China Petrochemical Development Corp filed Critical China Petrochemical Development Corp
Application granted granted Critical
Publication of ES2338167T3 publication Critical patent/ES2338167T3/es
Active legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01CAMMONIA; CYANOGEN; COMPOUNDS THEREOF
    • C01C3/00Cyanogen; Compounds thereof
    • C01C3/08Simple or complex cyanides of metals
    • C01C3/12Simple or complex iron cyanides
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B21/00Nitrogen; Compounds thereof
    • C01B21/082Compounds containing nitrogen and non-metals and optionally metals
    • C01B21/14Hydroxylamine; Salts thereof
    • C01B21/1409Preparation
    • C01B21/1418Preparation by catalytic reduction of nitrogen oxides or nitrates with hydrogen
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01CAMMONIA; CYANOGEN; COMPOUNDS THEREOF
    • C01C3/00Cyanogen; Compounds thereof
    • C01C3/08Simple or complex cyanides of metals
    • C01C3/11Complex cyanides
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C249/00Preparation of compounds containing nitrogen atoms doubly-bound to a carbon skeleton
    • C07C249/04Preparation of compounds containing nitrogen atoms doubly-bound to a carbon skeleton of oximes
    • C07C249/08Preparation of compounds containing nitrogen atoms doubly-bound to a carbon skeleton of oximes by reaction of hydroxylamines with carbonyl compounds
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01PINDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2006/00Physical properties of inorganic compounds
    • C01P2006/80Compositional purity
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C2601/00Systems containing only non-condensed rings
    • C07C2601/12Systems containing only non-condensed rings with a six-membered ring
    • C07C2601/14The ring being saturated

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Toxicology (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Catalysts (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

Procedimiento para preparar hidroxilamina, que comprende las etapas de: (i) pretratar una solución tampón ácida que comprende un reactivo tampón ácido, ácido nítrico o nitratos, e impurezas metálicas, comprendiendo el pretratamiento de la solución tampón ácida las etapas de: (a) añadir un precipitante representado por la fórmula (I) a la solución tampón ácida, (I)[(A)aM(CN)6xH2O] en donde A se elige del grupo consistente en metales IA y NH4, M es hierro, a es un entero de 3 o 4 y x es un entero de 0 a 10, (b) reaccionar el precipitante con las impurezas metálicas en la solución tampón ácida para formar complejos metálicos; y (c) separar los complejos metálicos de la solución tampón ácida; y (ii) reducir los iones nitrato proporcionados por el ácido nítrico o nitratos en la solución tampón ácida con hidrógeno en presencia de catalizadores para proporcionar así hidroxilamina.

Description

Procedimiento para preparar hidroxilamina.
Campo de la invención
La presente invención se refiere a un procedimiento para preparar hidroxilamina y, más particularmente, a un procedimiento para preparar hidroxilamina por reducción de iones nitrato con hidrógeno.
Antecedentes de la invención
La preparación industrial de hidroxilamina se lleva a cabo normalmente bajo un sistema de reciclo en combinación con otros procedimientos, por ejemplo, el sistema de reacción hidroxilamina-oxima. En este sistema, se emplean ácido nítrico e hidrógeno como material de partida y se utiliza sal fosfato como una solución de elaboración inorgánica. Los iones nitrato se reducen a hidroxilamina en presencia de catalizadores. La hidroxilamina obtenida se somete a una reacción de condensación con ciclohexanona para proporcionar ciclohexanonoxima. Una vez producida la oxima, se añade ácido nítrico a la solución de elaboración de fosfato o se introduce y absorbe gases nitrosos para formar ácido nítrico, con el fin de incrementar la cantidad requerida de iones nitrato. A continuación, la solución de elaboración inorgánica de fosfato se introduce en un reactor de hidroxilamina para generar hidroxilamina. Estas reacciones se ilustran como sigue:
Preparación de fosfato de hidroxilamonio por reducción de iones nitrato
NH_{4}NO_{3}+2H_{3}PO_{4}+3H_{2} \rightarrow NH_{3}OH.H_{2}PO_{4}+NH_{4}H_{2}PO_{4}+2H_{2}O
Preparación de ciclohexanonoxima por condensación con ciclohexanona
NH_{3}OH.H_{2}PO_{4} + C_{6}H_{10}O \rightarrow C_{6}H_{10}NOH + H_{2}O + H_{3}PO_{4}
Suplementos de iones nitrato en la solución de elaboración inorgánica de fosfato
HNO_{3} + H_{2}PO_{4}^{-} \rightarrow NO_{3}^{-} + H_{3}PO_{4}
Dado que la solución de elaboración inorgánica que contiene sal fosfato es reciclada durante la elaboración, la cantidad de hidroxilamina obtenida se ve afectada directamente por la calidad de la solución de elaboración inorgánica. En la solución de elaboración inorgánica, se emplean ácido fosfórico y sales fosfatos como una solución tampón ácida. Las impurezas metálicas formadas a través de la corrosión de la instalación o por otras causas se disolverán en la solución tampón ácida durante la elaboración por reciclo y descenderá la selectividad de producción de
hidroxilamina.
Con fines ilustrativos, la Patente US No. 3.767.758 describe que una solución de elaboración inorgánica que contiene molibdeno, rodio o rutenio causa un descenso de la selectividad de producción de hidroxilamina. Además, la Patente US No. 4.062.927 describe que cuando se prepara hidroxilamina por reducción de iones nitrato o monóxido de nitrógeno con hidrógeno en una solución ácida, la solución ácida puede corroer la instalación o dispositivos y causa así la contaminación con metal pesado. Entre los contaminantes de metales pesados, los contaminantes de molibdeno pueden causar un descenso de 5-15% aproximadamente de la selectividad de producción de hidroxilamina. Por tanto, los contaminantes de molibdeno se separan de la solución ácida por coprecipitación de los contaminantes de molibdeno junto con el precipitado de ión-fosfato amónico.
Sin embargo, la coprecipitación requiere un pH por encima de 3,5 para proporcionar precipitados y se necesita una solución básica para ajustar el pH de la solución de elaboración inorgánica ácida utilizada en el sistema de reacción hidroxilamina-oxima. Sin embargo, este tratamiento incrementará el coste y la complejidad de los procedimientos y la selectividad de la producción de hidroxilamina solo es promovida hasta 83%.
En consecuencia, es conveniente proporcionar un procedimiento simple con alta selectividad para la preparación de hidroxilamina.
La US 4.062.972 describe un procedimiento para preparar una sal de hidroxilamina por reducción de una solución de iones nitrato o monóxido de nitrógeno, en donde el molibdeno se separa del nitrato/monóxido de nitrógeno por coprecipitación con un complejo de ión-fosfato amónico.
Resumen de la invención
Para solucionar los problemas antes mencionados del estado de la técnica, un objeto de esta invención consiste en proporcionar un procedimiento para preparar hidroxilamina con una alta selectividad de producción de hidroxilamina.
Otro objeto de esta invención consiste en proporcionar un procedimiento para preparar hidroxilamina, en donde las impurezas metálicas puede ser separadas sin ajustar el pH de la solución tampón ácida.
Un objeto más de esta invención consiste en proporcionar un procedimiento para preparar hidroxilamina, en donde las impurezas metálicas pueden ser separadas sin cambiar la composición de la solución tampón ácida.
Para conseguir los anteriores y otros objetos, se proporciona un procedimiento para preparar hidroxilamina de acuerdo con la presente invención, que comprende las etapas de: (i) tratar previamente una solución tampón ácida constituida por un reactivo tampón ácido, ácido nítrico o nitratos, e impurezas metálicas por adición de un precipitante representado por la fórmula (I),
(I)[(A)aM(CN)_{6}xH_{2}O]
en donde cada símbolo se define como más adelante se indica, seguido por separación del complejo metálico formado por la reacción del precipitante con las impurezas metálicas en la solución tampón ácida; y (ii) reducir los iones nitrato proporcionados por el ácido nítrico y nitratos en la solución tampón ácida con hidrógeno en presencia de catalizadores para proporcionar hidroxilamina. De acuerdo con la presente invención, la solución tampón ácida se trata previamente con un precipitante específico sin ajustar el pH de la solución tampón ácida, y el complejo metálico formado puede ser separado fácilmente. Debido a que la solución tampón ácida empleada en la preparación de hidroxilamina es tratada previamente para separar impurezas metálicas antes de la síntesis de hidroxilamina, la selectividad de la producción de hidroxilamina se puede acentuar de manera importante.
Descripción detallada de las modalidades preferidas
Se ofrecen las siguientes modalidades para ilustrar la descripción de la presente invención. Estas y otras ventajas y efectos de la presente invención pueden ser entendidas aparentemente por los expertos en la materia tras la lectura de esta descripción. La presente invención también puede llevarse a cabo o aplicarse a través de otras modalidades diferentes. Los detalles de la descripción pueden ser modificados y variados en base a diferentes puntos y aplicaciones sin desviarse por ello del espíritu de la presente invención.
En la presente invención, los iones nitrato en una solución tampón ácida pretratada se reducen a hidroxilamina con hidrógeno en presencia de catalizadores. La solución tampón ácida incluye un reactivo tampón ácido, ácido nítrico o nitratos e impurezas metálicas. Ejemplos de reactivos tampón ácidos incluyen, por ejemplo, ácido sulfúrico, ácido fosfórico y sus sales.
En una modalidad de la presente invención, la solución de elaboración inorgánica de fosfato en el sistema de reciclo de hidroxilamina-oxima se emplea como la solución tampón ácida para la síntesis de fosfato de hidroxilamonio. La solución tampón ácida comprende iones fosfato, iones amonio, iones nitrato e impurezas metálicas, tales como hierro, molibdeno, níquel, bismuto, cobalto, cobre, manganeso, estaño, tungsteno, zinc y similares. Dado que las impurezas metálicas en la solución tampón ácida darán lugar a un descenso de la selectividad para la producción de hidroxilamina, se necesita realizar un tratamiento previo con el fin de eliminar las impurezas metálicas. Tal y como aquí se emplea, la selectividad de la producción de hidroxilamina se define como sigue:
Selectividad para la producción de hidroxilamina = dos veces el rendimiento en hidroxilamina/consumo de iones hidrógeno x 100%.
En la presente invención, el tratamiento previo incluye: (a) añadir un precipitante representado por la fórmula (I) siguiente a la solución tampón ácida; (b) reaccionar el precipitante con el metal presente en la solución tampón ácida para formar un complejo metálico; y (c) preparar el complejo metálico de la solución tampón ácida,
(I)[(A)aM(CN)_{6}xH_{2}O]
en donde A se elige del grupo consistente en metales IA y NH_{4}, M es hierro, a es un entero de 3 o 4 y x es un entero de 0 a 10. Preferentemente, a es 4 y x es 0. Ejemplos preferidos incluyen, pero no de forma limitativa, prusiatos amarillos [Na_{4}Fe(CN)_{6}. K_{4}Fe(CN)_{6}, (NH_{4})_{4}Fe(CN)_{6}].
En una modalidad de la presente invención, la cantidad añadida del precipitante representado por la fórmula (I), basado en el peso de toda la solución tampón ácida, es del orden de 0,001 a 0,12% en peso y preferentemente del orden de 0,01 a 0,08% en peso. La cantidad añadida del precipitante en la etapa (a) de la presente invención no queda limitada a dichos intervalos y los expertos en la materia podrán ajustar la cantidad añadida del precipitante de acuerdo con el contenido de los metales en la solución tampón ácida.
En la presente invención, la etapa (b) del tratamiento previo puede utilizar un método apropiado para mezclar completamente el precipitante con la solución tampón ácida y reaccionar con los metales presentes en la solución ácida para formar el complejo metálico. El método de mezcla incluye, pero no de forma limitativa, agitación, convección circular y similares. Si la mezcla se efectúa por agitación, normalmente se mezcla durante 1 a 5 horas y preferentemente 2 a 4 horas, pero esto no supone limitación alguna. La temperatura para formar el complejo metálico se controla en el intervalo comprendido entre el punto de cristalización y 130ºC, con preferencia entre 25ºC y 120ºC y más preferentemente entre 40ºC y 95ºC. Entonces, se efectúa la etapa (c) del tratamiento previo.
En esta modalidad, el complejo metálico se separa de la solución tampón ácida por filtración una vez que se ha producido la precipitación. El tratamiento previo puede ser efectuado a un pH menor de 3,5, o bien se puede realizar directamente a un pH comprendido entre 0,5 y 1,8. Debido a que el tratamiento previo se puede efectuar directamente sin ajustar el pH de la solución tampón ácida en la presente invención, las impurezas metálicas presentes en la solución tampón ácida pueden ser separadas mediante la formación de complejos metálicos sin que sea necesario una etapa adicional de neutralización.
En esta modalidad, la solución de elaboración inorgánica de fosfato en el sistema de reciclo de hidroxilamina-oxima se emplea como la solución tampón ácida para la síntesis de fosfato de hidroxilamonio. Por tanto, la solución tampón ácida tratada previamente se puede cargar con iones nitrato antes de sintetizar la hidroxilamina. Con preferencia, la cantidad de iones nitrato en la solución tampón ácida, tomando como base el peso de toda la solución tampón ácida, se ajusta en 13 a 18% en peso y más preferentemente en 14 a 16,5% en peso.
En la presente invención, las condiciones para sintetizar la hidroxilamina no se encuentran especialmente restringidas y resultan adecuadas todas aquellas condiciones para reducir iones nitrato con hidrógeno. Por ejemplo, la temperatura de reacción puede ser de 20ºC a 100ºC, con preferencia de 30ºC a 90ºC y más preferentemente de 40ºC a 65ºC; la presión de reacción puede ser de 10 a 30 kg/cm^{2}, con preferencia de 18 a 26 kg/cm^{2} y más preferentemente de 18 a 24 kg/cm^{2}; y la reacción se puede efectuar a un pH comprendido entre 0,5 y 6 y preferentemente entre 1 y 3,5. En cuanto a la composición del gas de entrada utilizado para la síntesis de hidroxilamina, el hidrógeno se emplea normalmente en una cantidad entre 30 y 70% en volumen, basado en el volumen de la totalidad de hidrógeno y nitrógeno, y más preferentemente entre 45 y 55% en volumen. Ejemplos de catalizadores utilizados en la síntesis de hidroxilamina incluyen, pero no de forma limitativa, catalizadores de metales nobles incluyendo catalizadores de paladio y paladio-platino. Ejemplos de soportes de los catalizadores incluyen, pero no de forma limitativa, carbono y óxido de aluminio. El contenido de los catalizadores de metales nobles, basado en el peso de la totalidad de soportes y catalizadores, es normalmente de 1 a 25% en peso, con preferencia de 5 a 15% en peso. El contenido de catalizadores empleados para la síntesis de hidroxilamina, basado en el peso de toda la solución tampón ácida, es normalmente de 0,2 a 5% en peso.
En la presente invención, se emplea una solución tampón ácida tratada previamente para la síntesis de hidroxilamina. Debido a que las impurezas metálicas, especialmente níquel y hierro, pueden ser separadas eficientemente de la solución tampón ácida mediante tratamiento previo de la solución tampón ácida sin ajustar el pH, la selectividad para la producción de hidroxilamina se puede acentuar de manera importante por encima del 85%, incluso por encima del 90% o por encima del 94%.
Ejemplos Ejemplo 1
Se utilizó una solución de elaboración inorgánica de fosfato en un sistema de reciclo de hidroxilamina-oxima como solución tampón ácida para la preparación de fosfato de hidroxilamonio. La composición de la solución inorgánica de fosfato fue analizada por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 1.
Entonces, se añadió 0,012% en peso de prusiato potásico amarillo [K_{4}Fe(CN)_{6}] a la solución de elaboración inorgánica de fosfato y se agitó a 40ºC para formar un precipitado. El precipitado se separó por filtración y se obtuvo una solución tampón ácida pretratada. La composición de la solución de elaboración inorgánica de fosfato pretratada se analizó por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 1.
TABLA 1
1
A continuación, se llevó a cabo una etapa para permitir que la solución de elaboración inorgánica de fosfato pretratada absorbiese ácido nítrico. Después de esto, la composición de la solución inorgánica de fosfato se analizó por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 2.
Entonces, se introdujeron hidrógeno y nitrógeno en la solución de elaboración inorgánica de fosfato a 50ºC bajo una presión de 24 kg/cm^{2} en presencia de catalizadores. Se obtuvo fosfato de hidroxilamonio. La selectividad para reducir iones nitrato y proporcionar hidroxilamina es de 85,21%.
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA 2
2
\vskip1.000000\baselineskip
Ejemplo 2
Se utilizó una solución de elaboración inorgánica de fosfato en un sistema de reciclo de hidroxilamina-oxima como solución tampón ácida para la preparación de fosfato de hidroxilamonio. La composición de la solución inorgánica de fosfato fue analizada por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 3.
Entonces, se añadió 0,035% en peso de prusiato potásico amarillo [K_{4}Fe(CN)_{6}] a la solución de elaboración inorgánica de fosfato y se agitó a 50ºC para formar un precipitado. El precipitado se separó por filtración y se obtuvo una solución tampón ácida pretratada. La composición de la solución de elaboración inorgánica de fosfato pretratada se analizó por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 3.
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA 3
3
A continuación, se llevó a cabo una etapa para permitir que la solución de elaboración inorgánica de fosfato pretratada absorbiese ácido nítrico. Después de esto, la composición de la solución inorgánica de fosfato se analizó por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 4.
Entonces, se introdujeron hidrógeno y nitrógeno en la solución de elaboración inorgánica de fosfato a 50ºC bajo una presión de 24 kg/cm^{2} en presencia de catalizadores. Se obtuvo fosfato de hidroxilamonio. La selectividad para reducir iones nitrato y proporcionar hidroxilamina es de 86,80%.
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA 4
4
\newpage
Ejemplo 3
Se utilizó una solución de elaboración inorgánica de fosfato en un sistema de reciclo de hidroxilamina-oxima como solución tampón ácida para la preparación de fosfato de hidroxilamonio. La composición de la solución inorgánica de fosfato fue analizada por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 5.
Entonces, se añadió 0,054% en peso de prusiato potásico amarillo [K_{4}Fe(CN)_{6}] a la solución de elaboración inorgánica de fosfato y se agitó a 70ºC para formar un precipitado. El precipitado se separó por filtración y se obtuvo una solución tampón ácida pretratada. La composición de la solución de elaboración inorgánica de fosfato pretratada se analizó por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 5.
\vskip1.000000\baselineskip
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA 5
5
\vskip1.000000\baselineskip
A continuación, se llevó a cabo una etapa para permitir que la solución de elaboración inorgánica de fosfato pretratada absorbiese ácido nítrico. Después de esto, la composición de la solución inorgánica de fosfato se analizó por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 6.
Entonces, se introdujeron hidrógeno y nitrógeno en la solución de elaboración inorgánica de fosfato a 50ºC bajo una presión de 24 kg/cm^{2} en presencia de catalizadores. Se obtuvo fosfato de hidroxilamonio. La selectividad para reducir iones nitrato y proporcionar hidroxilamina es de 90,50%.
\vskip1.000000\baselineskip
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA 6
6
\vskip1.000000\baselineskip
Ejemplo 4
Se utilizó una solución de elaboración inorgánica de fosfato en un sistema de reciclo de hidroxilamina-oxima como solución tampón ácida para la preparación de fosfato de hidroxilamonio. La composición de la solución inorgánica de fosfato fue analizada por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 7.
Entonces, se añadió 0,023% en peso de prusiato potásico amarillo [K_{4}Fe(CN)_{6}] a la solución de elaboración inorgánica de fosfato y se agitó a 25ºC para formar un precipitado. El precipitado se separó por filtración y se obtuvo una solución tampón ácida pretratada. La composición de la solución de elaboración inorgánica de fosfato pretratada se analizó por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 7.
TABLA 7
7
A continuación, se llevó a cabo una etapa para permitir que la solución de elaboración inorgánica de fosfato pretratada absorbiese ácido nítrico. Después de esto, la composición de la solución inorgánica de fosfato se analizó por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 8.
Entonces, se introdujeron hidrógeno y nitrógeno en la solución de elaboración inorgánica de fosfato a 50ºC bajo una presión de 24 kg/cm^{2} en presencia de catalizadores. Se obtuvo fosfato de hidroxilamonio. La selectividad para reducir iones nitrato y proporcionar hidroxilamina es de 87,20%.
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA 8
8
\vskip1.000000\baselineskip
Ejemplo 5
Se utilizó una solución de elaboración inorgánica de fosfato en un sistema de reciclo de hidroxilamina-oxima como solución tampón ácida para la preparación de fosfato de hidroxilamonio. La composición de la solución inorgánica de fosfato fue analizada por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 9.
Entonces, se añadió 0,043% en peso de prusiato sódico amarillo [Na_{4}Fe(CN)_{6}] a la solución de elaboración inorgánica de fosfato y se agitó a 35ºC para formar un precipitado. El precipitado se separó por filtración y se obtuvo una solución tampón ácida pretratada. La composición de la solución de elaboración inorgánica de fosfato pretratada se analizó por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 9.
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA 9
9
A continuación, se llevó a cabo una etapa para permitir que la solución de elaboración inorgánica de fosfato pretratada absorbiese ácido nítrico. Después de esto, la composición de la solución inorgánica de fosfato se analizó por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 10.
\newpage
Entonces, se introdujeron hidrógeno y nitrógeno en la solución de elaboración inorgánica de fosfato a 50ºC bajo una presión de 24 kg/cm^{2} en presencia de catalizadores. Se obtuvo fosfato de hidroxilamonio. La selectividad para reducir iones nitrato y proporcionar hidroxilamina es de 89,21%.
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA 10
10
\vskip1.000000\baselineskip
Ejemplo 6
Se utilizó una solución de elaboración inorgánica de fosfato en un sistema de reciclo de hidroxilamina-oxima como solución tampón ácida para la preparación de fosfato de hidroxilamonio. La composición de la solución inorgánica de fosfato fue analizada por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 11.
Entonces, se añadió 0,063% en peso de prusiato sódico amarillo [Na_{4}Fe(CN)_{6}] a la solución de elaboración inorgánica de fosfato y se agitó a 45ºC para formar un precipitado. El precipitado se separó por filtración y se obtuvo una solución tampón ácida pretratada. La composición de la solución de elaboración inorgánica de fosfato pretratada se analizó por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 11.
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA 11
11
A continuación, se llevó a cabo una etapa para permitir que la solución de elaboración inorgánica de fosfato pretratada absorbiese ácido nítrico. Después de esto, la composición de la solución inorgánica de fosfato se analizó por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 12.
Entonces, se introdujeron hidrógeno y nitrógeno en la solución de elaboración inorgánica de fosfato a 50ºC bajo una presión de 24 kg/cm^{2} en presencia de catalizadores. Se obtuvo fosfato de hidroxilamonio. La selectividad para reducir iones nitrato y proporcionar hidroxilamina es de 91,50%.
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA 12
12
\newpage
Ejemplo 7
Se utilizó una solución de elaboración inorgánica de fosfato en un sistema de reciclo de hidroxilamina-oxima como solución tampón ácida para la preparación de fosfato de hidroxilamonio. La composición de la solución inorgánica de fosfato fue analizada por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 13.
Entonces, se añadió 0,05% en peso de prusiato amónico amarillo [(NH_{4})_{4}Fe(CN)_{6}] a la solución de elaboración inorgánica de fosfato y se agitó a 75ºC para formar un precipitado. El precipitado se separó por filtración y se obtuvo una solución tampón ácida pretratada. La composición de la solución de elaboración inorgánica de fosfato pretratada se analizó por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 13.
\vskip1.000000\baselineskip
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA 13
13
\vskip1.000000\baselineskip
A continuación, se llevó a cabo una etapa para permitir que la solución de elaboración inorgánica de fosfato pretratada absorbiese ácido nítrico. Después de esto, la composición de la solución inorgánica de fosfato se analizó por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 14.
Entonces, se introdujeron hidrógeno y nitrógeno en la solución de elaboración inorgánica de fosfato a 50ºC bajo una presión de 24 kg/cm^{2} en presencia de catalizadores. Se obtuvo fosfato de hidroxilamonio. La selectividad para reducir iones nitrato y proporcionar hidroxilamina es de 88,50%.
\vskip1.000000\baselineskip
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA 14
14
\vskip1.000000\baselineskip
Ejemplo 8
Se utilizó una solución de elaboración inorgánica de fosfato en un sistema de reciclo de hidroxilamina-oxima como solución tampón ácida para la preparación de fosfato de hidroxilamonio. La composición de la solución inorgánica de fosfato fue analizada por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 15.
Entonces, se añadió 0,095% en peso de prusiato amónico amarillo [(NH_{4})_{4}Fe(CN)_{6}] a la solución de elaboración inorgánica de fosfato y se agitó a 95ºC para formar un precipitado. El precipitado se separó por filtración y se obtuvo una solución tampón ácida pretratada. La composición de la solución de elaboración inorgánica de fosfato pretratada se analizó por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 15.
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA 15
15
A continuación, se llevó a cabo una etapa para permitir que la solución de elaboración inorgánica de fosfato pretratada absorbiese ácido nítrico. Después de esto, la composición de la solución inorgánica de fosfato se analizó por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 16.
Entonces, se introdujeron hidrógeno y nitrógeno en la solución de elaboración inorgánica de fosfato a 50ºC bajo una presión de 24 kg/cm^{2} en presencia de catalizadores. Se obtuvo fosfato de hidroxilamonio. La selectividad para reducir iones nitrato y proporcionar hidroxilamina es de 91,50%.
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA 16
16
\vskip1.000000\baselineskip
Ejemplo 9
Se utilizó una solución de elaboración inorgánica de fosfato en un sistema de reciclo de hidroxilamina-oxima como solución tampón ácida para la preparación de fosfato de hidroxilamonio. La composición de la solución inorgánica de fosfato fue analizada por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 17.
Entonces, se añadió 0,18% en peso de prusiato amónico amarillo [(NH_{4})_{4}Fe(CN)_{6}] a la solución de elaboración inorgánica de fosfato y se agitó a 115ºC para formar un precipitado. El precipitado se separó por filtración y se obtuvo una solución tampón ácida pretratada. La composición de la solución de elaboración inorgánica de fosfato pretratada se analizó por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 17.
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA 17
17
A continuación, se llevó a cabo una etapa para permitir que la solución de elaboración inorgánica de fosfato pretratada absorbiese ácido nítrico. Después de esto, la composición de la solución inorgánica de fosfato se analizó por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 18.
\newpage
Entonces, se introdujeron hidrógeno y nitrógeno en la solución de elaboración inorgánica de fosfato a 50ºC bajo una presión de 24 kg/cm^{2} en presencia de catalizadores. Se obtuvo fosfato de hidroxilamonio. La selectividad para reducir iones nitrato y proporcionar hidroxilamina es de 94,20%.
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA 18
18
Ejemplo comparativo 1
Se utilizó una solución de elaboración inorgánica de fosfato en un sistema de reciclo de hidroxilamina-oxima como solución tampón ácida para la preparación de fosfato de hidroxilamonio. La composición de la solución inorgánica de fosfato fue analizada por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 19.
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA 19
19
A continuación, se llevó a cabo una etapa para permitir que la solución de elaboración inorgánica de fosfato pretratada absorbiese ácido nítrico. Después de esto, la composición de la solución inorgánica de fosfato se analizó por valoración. Los resultados se muestran en la tabla 20.
Entonces, se introdujeron hidrógeno y nitrógeno en la solución de elaboración inorgánica de fosfato a 50ºC bajo una presión de 24 kg/cm^{2} en presencia de catalizadores. Se obtuvo fosfato de hidroxilamonio. La selectividad para reducir iones nitrato y proporcionar hidroxilamina es de 84,35%.
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA 20
20
Con referencia a los resultados de los ejemplos y del ejemplo comparativo, se comprueba que cuando se añade el precipitante particular a la solución tampón ácida de acuerdo con el procedimiento de la presente invención, se pueden formar complejos metálicos que pueden ser separados de la solución tampón ácida en una condición ácida sin ajuste del pH. Por tanto, la selectividad para la producción de hidroxilamina resulta promovida en un 8 a 10% aproximadamente.
Las descripciones detalladas anteriores de las modalidades han sido expuestas para ilustrar las características y funciones de la presente invención y no para limitar el alcance de la misma. Los expertos en la materia pueden llevar a cabo muchas modificaciones y variaciones de acuerdo con el espíritu y principio de la presente invención. Todas esas modificaciones y variaciones se consideran que caen dentro del espíritu y alcance de la presente invención tal como queda definida por las reivindicaciones.

Claims (9)

1. Procedimiento para preparar hidroxilamina, que comprende las etapas de:
(i) pretratar una solución tampón ácida que comprende un reactivo tampón ácido, ácido nítrico o nitratos, e impurezas metálicas, comprendiendo el pretratamiento de la solución tampón ácida las etapas de:
(a)
añadir un precipitante representado por la fórmula (I) a la solución tampón ácida,
(I)[(A)aM(CN)_{6}xH_{2}O]
en donde A se elige del grupo consistente en metales IA y NH_{4}, M es hierro, a es un entero de 3 o 4 y x es un entero de 0 a 10,
(b)
reaccionar el precipitante con las impurezas metálicas en la solución tampón ácida para formar complejos metálicos; y
(c)
separar los complejos metálicos de la solución tampón ácida; y
(ii) reducir los iones nitrato proporcionados por el ácido nítrico o nitratos en la solución tampón ácida con hidrógeno en presencia de catalizadores para proporcionar así hidroxilamina.
2. Procedimiento según la reivindicación 1, en donde la etapa (b) se efectúa a una temperatura de 25ºC a 120ºC.
3. Procedimiento según la reivindicación 2, en donde la etapa (b) se efectúa a una temperatura de 40ºC a 95ºC.
4. Procedimiento según la reivindicación 1, en donde la solución tampón ácida se obtiene a partir de la síntesis de ciclohexanonoxima.
5. Procedimiento según la reivindicación 1, que comprende además la etapa de suplementar iones nitrato en la solución tampón ácida antes de llevar a cabo la etapa (ii).
6. Procedimiento según la reivindicación 1, en donde el reactivo tampón ácido se elige del grupo consistente en ácido sulfúrico, ácido fosfórico y sales de los mismos.
7. Procedimiento según la reivindicación 1, en donde las impurezas metálicas incluyen hierro, molibdeno, níquel, bismuto, cobalto, cobre, manganeso, estaño, tungsteno y zinc.
8. Procedimiento según la reivindicación 1, en donde el pH de la solución tampón ácida es menor de 3,5.
9. Procedimiento según la reivindicación 8, en donde el pH de la solución ácida está comprendido entre 0,5 y 1,8.
ES07007104T 2007-04-04 2007-04-04 Procedimiento para preparar hidroxilamina. Active ES2338167T3 (es)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
EP07007104A EP1977994B9 (en) 2007-04-04 2007-04-04 A method for preparing hydroxylamine

Publications (1)

Publication Number Publication Date
ES2338167T3 true ES2338167T3 (es) 2010-05-04

Family

ID=38336824

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
ES07007104T Active ES2338167T3 (es) 2007-04-04 2007-04-04 Procedimiento para preparar hidroxilamina.

Country Status (5)

Country Link
EP (1) EP1977994B9 (es)
AT (1) ATE454354T1 (es)
DE (1) DE602007004190D1 (es)
ES (1) ES2338167T3 (es)
PL (1) PL1977994T3 (es)

Family Cites Families (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
NL148570B (nl) * 1967-12-14 1976-02-16 Stamicarbon Werkwijze voor het bereiden van zouten van hydroxylamine.
NL7507119A (nl) 1975-06-16 1976-12-20 Stamicarbon Werkwijze voor de bereiding van een hydroxylamine- zout.
US5510097A (en) * 1994-05-19 1996-04-23 Olin Corporation Hydroxylammonium nitrate free of ammonium nitrate
ATE315004T1 (de) * 2001-09-06 2006-02-15 Verbessertes verfahren zur herstellung hochkonzentrierter hydroxylaminlösungen

Also Published As

Publication number Publication date
DE602007004190D1 (de) 2010-02-25
PL1977994T3 (pl) 2010-06-30
EP1977994B1 (en) 2010-01-06
EP1977994B9 (en) 2010-05-19
EP1977994A1 (en) 2008-10-08
ATE454354T1 (de) 2010-01-15

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Hughes Hyponitrites
ES2275533T3 (es) Procedimiento para la obtencion de disoluciones de hidroxilamina altamente puras estabilizadas.
Kokko et al. Two-stage leaching of calcium and vanadium from high-calcium steelmaking slag
ES2338167T3 (es) Procedimiento para preparar hidroxilamina.
CN100545083C (zh) 一种羟胺-肟化循环系统
US4062927A (en) Process for the preparation of a hydroxylamine salt
ES2203081T3 (es) Procedimiento para la obtencion de disoluciones acuosas de hidroxilamina, sensiblemente exentas de iones metalicos.
CN104192850B (zh) 一种蛇纹石处理石墨烯废硫酸液的方法
US7417168B2 (en) Method for preparing hydroxylamine
CN108821354B (zh) 一种制备硝酸铱溶液的方法
US7399885B2 (en) Method for preparing hydroxylamine
Semushina et al. Thermal decomposition of [Co (NH3) 6][Fe (C2O4) 3]• 3H2O in inert and reductive atmospheres
JP2004043353A (ja) 有機チタンペルオキソ化合物の連続的製造方法及びその装置
JP2011038159A (ja) 強酸含有廃液中のモリブデンの回収方法
RU2419517C2 (ru) Способ получения порошка металлического иридия из тетракис (трифторфосфин)гидрида иридия
CN114349628A (zh) 锰的柠檬酸络合物的制备方法及应用
CN112850746B (zh) 一种制备硝酸铵的方法
JP2007022956A (ja) 高純度アミノメチレンホスホン酸の製造方法
JPS60260403A (ja) 金属硫化物の製造方法
US7892512B2 (en) Method for manufacturing hydroxylamine
EP1964811B1 (en) Method for preparing hydroxylammonium phosphate
Khoshimkhanova et al. Technology for Obtaining Potassium Nitrate by Processing Brucite from the Navbahor Deposit with Nitric Acid and Converting it with Potassium Chloride
CN116081887B (zh) 含钴稀土废液的回收方法
Daminov et al. Hydrolytic method for processing bismuth to obtain compounds
CN115417433A (zh) 一种生产高纯度硝酸钠的方法