ES2339358T3 - Composiciones polimericas expandibles reticulables. - Google Patents

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Wenbin Liang
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Abstract

Una composición polimérica expandible y reticulable que comprende: (a) un polímero reticulable vía radicales libres; (b) una especie inductora de radicales libres a baja temperatura, que tiene una temperatura nominal de descomposición tal que un perfil de reticulación tendría una temperatura de transición (i) no mayor que 60ºC para un artículo moldeado por inyección o (ii) no mayor que 140ºC para un artículo moldeado por compresión; (c) un modificador del perfil de reticulación; y (d) un agente de soplado.

Description

Composiciones poliméricas expandibles reticulables.
Campo de la invención
Esta invención se refiere a composiciones poliméricas expandibles que experimentan reacciones de reticulación vía radicales libres.
Descripción de la técnica precedente
Cierto número de polímeros expandibles pueden experimentar reacciones vía radicales libres. Algunas de esas reacciones son beneficiosas, tales como la reticulación a la temperatura de reticulación deseada, mientras que otras son perjudiciales, tales como una reticulación o degradación prematuras. Existe la necesidad de promover la reacción de reticulación beneficiosa al mismo tiempo en que se minimiza el impacto de las reacciones perjudiciales.
En el documento EP-A-1.264/857 se describe una composición curable que comprende los dos componentes siguientes:
(A) un polímero vinílico (i) que posee al menos un grupo funcional reticulante, y
(B) carbonato de calcio molido o pesado (ii) que posee un área superficial específica no menor que 1,5 m^{2}/g pero no mayor que 50 m^{2}/g.
En el documento US-A-5.723.554 se describe un procedimiento para producir un polímero estirénico que posee un peso molecular medio en peso de 200.000 a 500.000, un peso molecular medio en número de 100.000 a 450.000 y una distribución de peso molecular de 1,1 a 2 mediante polimerización vía radicales libres.
Generalmente, como las composiciones poliméricas expandibles y reticulables vía radicales libres se preparan con propósitos de reticulación, los polímeros y los demás ingredientes se procesan fundidos primero y se someten a continuación a un perfil nominal de reticulación. La etapa de procesamiento de la fusión tiene lugar a una temperatura nominal de procesamiento de la fusión. El perfil nominal de reticulación consta de tres segmentos relacionados con la temperatura: (1) un segmento correspondiente a la temperatura de moldeo; (2) un segmento correspondiente a la temperatura de transición; y (3) un segmento correspondiente a la temperatura de reticulación. Dependiendo del proceso, el segmento correspondiente a la temperatura de moldeo se puede sustituir por un segmento correspondiente a una temperatura de extrusión.
La temperatura nominal de procesamiento de la fusión y el perfil nominal de reticulación están directamente relacionados con el polímero y las especies que inducen la formación de radicales libres (o el agente de reticulación) seleccionados. En la Figura 1 se ilustra un perfil nominal de reticulación típico.
Para garantizar que tiene lugar únicamente la reacción de reticulación deseada, la temperatura de procesamiento de la fusión y la temperatura de moldeo se mantienen bajas, con objeto de evitar una reticulación prematura. Una vez ocurrido el nivel deseado de procesamiento de la fusión, la composición polimérica expandible y reticulable se transfiere al molde o a la extrusora. A la temperatura de moldeo, es deseable dejar que la composición polimérica expandible y reticulable rellene el molde para entonces calentar adicionalmente la composición sin reticulación prematura. Es deseable además que la composición polimérica expandible y reticulable sea uniformemente calentada antes del comienzo de la reticulación.
Del segmento de temperatura de moldeo, la composición polimérica expandible y reticulable pasa a través de un segmento de temperatura de transición para alcanzar la temperatura nominal de reticulación. Si la especie generadora de radicales libres es un peróxido orgánico, la temperatura nominal de reticulación es directamente dependiente de la temperatura de descomposición del peróxido. En consecuencia, el intervalo de temperatura del segmento correspondiente a la temperatura de transición está determinado por la temperatura nominal de moldeo en el extremo de baja temperatura y por la temperatura nominal de reticulación en el extremo de alta temperatura.
Es importante destacar que en algunas aplicaciones el procesamiento de la fusión puede tener lugar en una única etapa o en más de una etapa. Por ejemplo y como etapa única, los componentes se pueden añadir separadamente a la tolva de una extrusora y fundirse mezclados en conjunto a una temperatura de procesado de fusión adecuada. Un ejemplo de procesamiento de fusión multi-etapa puede incluir una primera etapa en la que los componentes se mezclan en su conjunto a una temperatura superior a la temperatura de fusión del polímero pero inferior a la temperatura nominal de descomposición de la especie inductora de los radicales libres y una segunda etapa en la que la composición homogeneizada se transfiere a una extrusora para el procesado posterior. Según se usa en este documento, la temperatura de procesamiento de la fusión se define para incluir técnicas de procesamientos de fusión en una única etapa o en multi-etapa.
Dado que la velocidad de reticulación aumenta gradualmente con la temperatura, la diferencia de temperatura (es decir, el segmento de temperatura de transición) entre el segmento de temperatura de moldeo (es decir, la temperatura inicial del polímero fundido en el momento de su introducción en el molde) y el segmento de temperatura de reticulación (es decir, la temperatura a la que el polímero es preferiblemente reticulado) puede ser bastante grande, típicamente mayor que 60 grados Celsius para artículos moldeados por inyección. Para los artículos moldeados por compresión, el intervalo de temperatura de transición puede sobrepasar 140 grados Celsius. Si bien la temperatura de reticulación cambia con la elección de la especie inductora de los radicales libres, el intervalo de temperatura correspondiente al segmento de temperatura de transición no se ve generalmente afectado. Por lo tanto, un cambio en la temperatura de reticulación (o en la especie inductora de los radicales libres) requiere típicamente un cambio correspondiente en la temperatura de moldeo. Similarmente, se da típicamente el cambio correspondiente en la temperatura de procesamiento de la fusión.
Además del perfil de reticulación, otros factores afectan a la uniformidad de la reticulación, a la uniformidad del tamaño de celda y al tiempo del ciclo para composiciones poliméricas expandibles y reticulables, ya que las composiciones se preparan en artículos de manufactura. Esos factores incluyen la cinética del agente de soplado y la geometría del artículo (por ejemplo, el espesor global y la distribución del espesor). Comprensiblemente, la complejidad de la geometría contribuye significativamente a la calidad y propiedades del artículo resultante.
En consecuencia, existe la necesidad de conseguir una composición polimérica expandible y reticulable que proporcione artículos manufacturados uniformemente reticulados. Además, existe la necesidad de que el artículo de manufactura resultante posea un tamaño de celda uniforme. Existe la necesidad de una composición polimérica expandible y reticulable que sea procesable dentro de tiempos de ciclo adecuados. Significativamente, existe la necesidad de una composición polimérica expandible y reticulable que proporcione un artículo de manufactura uniformemente reticulado con un tamaño de celda uniforme dentro de un tiempo de ciclo adecuado, incluso cuando el artículo de manufactura posee una geometría compleja.
Adicionalmente, existe la necesidad de conseguir una composición polimérica expandible y reticulable usando una especie inductora de radicales libres a baja temperatura, en sustitución de las especies inductoras de radicales libres convencionales. Específicamente, las especies inductoras de radicales libres a baja temperatura podrían tener temperaturas de iniciación de radicales libres menores que las especies inductoras de radicales libres convencionalmente usadas en la composición polimérica expandible y reticulable. Más particularmente, cuando la especie inductora de radicales libres a baja temperatura es un peróxido orgánico, dicho peróxido debería tener una temperatura de descomposición menor que la de los peróxidos orgánicos convencionalmente usados en la composición polimérica expandible y reticulable.
Adicionalmente, es deseable que el polímero expandible y reticulable sea útil en un procedimiento mejorado que tiene temperaturas de procesamiento de la fusión mayores que las convencionalmente usadas. Además, el procedimiento permitiría el moldeado del polímero expandible y reticulable a temperaturas superiores a las convencionalmente usadas.
Todas estas necesidades deben ser satisfechas sin sobrepasar el nivel de reticulación prematura alcanzable con las composiciones poliméricas expandibles y reticulables convencionales usando procedimientos convencionales para preparar artículos manufacturados. Es también deseable no sobrepasar el nivel convencional de reticulación prematura o minimizar adicionalmente el nivel de reticulación prematura mientras se opera a temperaturas de procesado más elevadas o en condiciones de procesado más rápidas.
Existe también la necesidad de que el intervalo de temperatura del segmento correspondiente a la temperatura de transición sea significativamente menor que el proporcionado en los procedimientos convencionales, sin impactar además negativamente la reticulación prematura. Un intervalo menor de temperatura proporcionará un procedimiento más rápido, debido a que se minimiza el calentamiento de transición de la composición polimérica expandible y reticulable.
Es también deseable que el segmento correspondiente a la temperatura de transición aumente tan bruscamente como sea posible, aproximándose a una pendiente infinita. Además, es deseable que el segmento correspondiente a la temperatura de reticulación tenga una pendiente tan próxima a cero como sea posible.
Cada una de estas mejoras necesarias deben conseguirse sin modificar significativamente el procesamiento de la fusión o el equipo de reticulación convencionales.
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Compendio de la invención
La presente invención consiste en una composición polimérica expandible y reticulable que comprende un polímero reticulable vía radicales libres, una especie inductora de radicales libres, un modificador del perfil de reticulación y un agente de soplado. Preferiblemente, la especie inductora de radicales libres es una especie inductora de radicales libres a baja temperatura.
Adicionalmente, la presente invención incluye un procedimiento mejorado para preparar un artículo de manufactura expandido y reticulado. Ejemplos de procedimientos adecuados incluyen procedimientos de moldeado por inyección, moldeado por compresión, extrusión y termoformado. Cualquier artículo de manufactura expandido y reticulado fabricado a partir de la composición o del procedimiento mejorado se considera también parte de la presente invención.
Breve descripción de los dibujos
La Figura 1 muestra un perfil nominal de temperatura de reticulación para una combinación de una composición polimérica reticulable vía radicales libres y una especie inductora de radicales libres.
La Figura 2 muestra una vista de la sección de corte de una suela de zapato preparada a partir de una composición polimérica expandible y reticulable que contiene una especie inductora de radicales libres de vida media-corta, en representación de la presente invención.
Descripción de la invención
"Especies Inductoras de Radicales Libres Convencionales", según se usa en este documento, significa, en ausencia de un modificador del perfil de reticulación, una especie inductora de radicales libres seleccionada para minimizar la reticulación prematura y facilitar tiempos de ciclo de reticulación razonables. Además de en otros factores, cuando la especie inductora de radicales libres convencional es un peróxido orgánico, la selección se basa en la temperatura nominal de descomposición del peróxido y en su vida media a diferentes temperaturas de procesado/reticulación.
"Temperatura Nominal de Descomposición", según se usa en este documento con respecto a peróxidos orgánicos, significa la temperatura a la que se descompone el 90% del peróxido en un periodo de 12 minutos.
"Tiempo de Inducción de la Fusión", según se usa en este documento, significa la cantidad de tiempo requerida para que el valor de torque de una composición polimérica, medido en un reómetro de matriz desplazable (MDR) aumente en 0,0045 Nm (0,04 libras-pulgada) por encima del torque mínimo a la temperatura de procesamiento de la fusión de la composición polimérica, a 100 ciclos por minuto, y con un arco de 0,5 grados.
A la temperatura nominal de procesamiento de la fusión, el tiempo de inducción de la fusión se denomina tiempo nominal de inducción de la fusión (t_{0,04n-fusión}) o tiempo para el inicio del aumento del torque (t_{inicio}). Si el tiempo de inducción de la fusión es un periodo de tiempo más largo a la temperatura nominal de procesamiento de la fusión, el periodo de tiempo se denomina tiempo de inducción de la fusión mejorado. Si el periodo de tiempo equivalente al tiempo nominal de inducción de la fusión se alcanza a una temperatura de procesamiento de la fusión más elevada, el periodo de tiempo se denomina también tiempo de inducción de la fusión mejorado.
"Tiempo de Inducción de Moldeo", según se usa en este documento, significa la cantidad de tiempo requerida para que el valor de torque de una composición polimérica, medido en un reómetro de matriz desplazable (MDR), aumente en 0,0045 Nm (0,04 libras-pulgada) por encima del torque mínimo a la temperatura de moldeo de la composición polimérica, a 100 ciclos por minuto, y con un arco de 0,5 grados.
A la temperatura nominal de moldeo, el tiempo de inducción de moldeo se denomina tiempo nominal de inducción de moldeo (t_{0,04n-mold}). Si el tiempo de inducción de moldeo es un periodo de tiempo más largo a la temperatura nominal de moldeo, el periodo de tiempo se denomina tiempo de inducción de moldeo mejorado. Si el periodo de tiempo equivalente al tiempo nominal de inducción de moldeo se alcanza a una temperatura de moldeo más elevada, el periodo de tiempo se denomina también tiempo de inducción de moldeo mejorado.
La presente invención consiste en una composición polimérica expandible y reticulable que comprende (a) un polímero reticulable vía radicales libres, (b) una especie inductora de radicales libres a baja temperatura, (c) un modificador del perfil de reticulación y (d) un agente de soplado.
En ausencia del modificador del perfil de reticulación, una combinación del polímero reticulable vía radicales libres y de una especie inductora de radicales libres convencional tiene una temperatura nominal de procesamiento de la fusión dada y alcanza un tiempo nominal de inducción de la fusión a la temperatura nominal de procesamiento de la fusión. Es de destacar que la temperatura de la temperatura de procesamiento de la fusión se puede elevar aumentando la energía de cizallamiento cuando se usa un equipo extrusor. Conseguir tiempos de inducción de la fusión deseables cuando la energía de cizallamiento contribuye a la temperatura de procesamiento de la fusión está dentro del alcance de la presente invención.
La combinación del polímero reticulable vía radicales libres y de la especie inductora de radicales libres convencional tiene también un perfil de reticulación nominal que comprende (a) un segmento nominal de temperatura de moldeo, (b) un segmento nominal de temperatura de transición y (c) un segmento nominal de temperatura de reticulación. La combinación alcanza un tiempo nominal de inducción de moldeo a la temperatura nominal de moldeo. Cuando se usan condiciones nominales de procesado, la combinación se procesa a su velocidad nominal de
procesado.
Una variedad de polímeros reticulables vía radicales libres es de utilidad en la presente invención. Además, muchos polímeros que hasta el momento no eran adecuados para la reticulación vía radicales libres son útiles en la presente invención. Notablemente, polímeros que poseen una temperatura de fusión elevada son ahora adecuados para la reticulación vía radicales libres. En particular, la presente invención es útil con polímeros reticulables vía radicales libres que poseen una temperatura de fusión igual a o mayor que 130 grados Celsius o un tiempo nominal de inducción corto. Por ejemplo, la presente invención es particularmente útil para combinaciones de un polímero reticulable vía radicales libres y una especie inductora de radicales libres que tienen un tiempo de inducción nominal menor que 5 minutos o incluso menor que un minuto.
Preferiblemente, el polímero reticulable vía radicales libres está basado en hidrocarburos. Los polímeros adecuados basados en hidrocarburos incluyen monómeros etileno/propileno/dieno, cauchos etileno/propileno, copolímeros etileno/alfa-olefina, homopolímeros de etileno, homopolímeros de propileno, copolímeros de etileno/éster insaturado, interpolímeros etileno/estireno, polietilenos halogenados, copolímeros de propileno, caucho natural, caucho estireno/butadieno, copolímeros de bloque estireno/butadieno/estireno, copolímeros estireno/etileno/butadieno/estireno, caucho de polibutadieno, caucho de butilo, caucho de cloropreno, caucho de polietileno clorosulfonado, copolímero etileno/dieno, caucho de nitrilo y mezclas de los anteriores.
Con respecto a los polímeros etilénicos adecuados, los polímeros reticulables vía radicales libres se incluyen generalmente en cuatro clasificaciones principales: (1) altamente ramificados; (2) lineales heterogéneos; (3) lineales homogéneamente ramificados; y (4) sustancialmente lineales homogéneamente ramificados. Estos polímeros se pueden preparar con catalizadores de Ziegler-Natta, catalizadores de sitio único basados en metalocenos o en vanadio, o catalizadores de sitio único de geometría restringida.
Los polímeros etilénicos altamente ramificados incluyen polietileno de baja densidad (LDPE). Dichos polímeros se pueden preparar con un iniciador de radicales libres a temperaturas elevadas y alta presión. Alternativamente, se pueden preparar con un catalizador de coordinación a temperaturas elevadas y presiones relativamente bajas. Estos polímeros poseen una densidad entre 0,910 gramos por centímetro cúbico y 0,940 gramos por centímetro cúbico, medida siguiendo la norma ASTM D-792.
Los polímeros etilénicos lineales heterogéneos incluyen polietileno lineal de baja densidad (LLDPE), polietileno de ultra-baja densidad (ULDPE), polietileno de muy baja densidad (VLDPE) y polietileno de alta densidad (HDPE). Los polímeros etilénicos lineales de baja densidad poseen una densidad entre 0,850 gramos por centímetro cúbico y 0,940 gramos por centímetro cúbico, y un índice de fluidez entre 0,01 a 100 gramos por 10 minutos, medido siguiendo la norma ASTM 1238, condición I. Preferiblemente, el índice de fluidez se encuentra entre 0,1 a 50 gramos por 10 minutos. Además, preferiblemente el LLDPE es un interpolímero de etileno y una o más otras alfa-olefinas que tienen de 3 a 18 átomos de carbono, más preferiblemente de 3 a 8 átomos de carbono. Los comonómeros preferidos incluyen: 1-buteno, 4-metil-1 -penteno, 1-hexeno y 1-octeno.
El polietileno de ultra-baja densidad y el polietileno de muy baja densidad son intercambiablemente conocidos. Estos polímeros tienen una densidad entre 0,870 gramos por centímetro cúbico y 0,910 gramos por centímetro cúbico. Los polímeros etilénicos de alta densidad son generalmente homopolímeros con una densidad entre 0,941 gramos por centímetro cúbico y 0,965 gramos por centímetro cúbico.
Los polímeros etilénicos lineales homogéneamente ramificados incluyen los LLDPE homogéneos. Los polímeros homogéneos/uniformemente ramificados son aquellos polímeros en los que el comonómero se distribuye aleatoriamente dentro de una molécula de interpolímero determinada y en los que las moléculas de interpolímero tienen una proporción etileno/comonómero similar dentro de ese interpolímero.
Los polímeros etilénicos sustancialmente lineales homogéneamente ramificados incluyen (a) homopolímeros de olefinas C_{2}-C_{20}, tales como etileno, propileno y 4-metil-1-penteno, (b) interpolímeros de etileno con al menos una alfa-olefina C_{3}-C_{20}, monómero C_{2}-C_{20} acetilénicamente insaturado, diolefina C_{4}-C_{18}, o combinaciones de los monómeros, y (c) interpolímeros de etileno con al menos uno de las alfa-olefinas C_{3}-C_{20}, diolefinas o monómeros acetilénicamente insaturados en combinación con otros monómeros insaturados. Estos polímeros tienen generalmente una densidad entre 0,850 gramos por centímetro cúbico y 0,970 gramos por centímetro cúbico. Preferiblemente, la densidad se encuentra entre 0,850 gramos por centímetro cúbico y 0,955 gramos por centímetro cúbico, más preferiblemente entre 0,850 gramos por centímetro cúbico y 0,920 gramos por centímetro cúbico.
Los interpolímeros etileno/estireno útiles en la presente invención incluyen sustancialmente interpolímeros aleatorios preparados por polimerización de un monómero olefínico (es decir, etileno, propileno o un monómero alfa-olefínico) con un monómero aromático vinilideno, un monómero vinilideno alifático impedido o un monómero vinilideno cicloalifático. Los monómeros olefínicos adecuados contienen de 2 a 20, preferiblemente de 2 a 12, más preferiblemente de 2 a 8 átomos de carbono. Tales monómeros preferidos incluyen etileno, 1-propileno, 1-buteno, 4-metil-1-penteno, 1-hexeno y 1-octeno. Los de mayor preferencia son etileno y una combinación de etileno con propileno o alfa-olefinas C_{4-8}. Opcionalmente, los componentes para la polimerización de los interpolímeros etileno/estireno pueden también incluir monómeros etlénicamente insaturados, tales como olefinas de anillo tensionado. Ejemplos de olefinas de anillo tensionado incluyen norborneno y norbornenos alquil C_{1-10}- o aril C_{6-10}- sustituidos.
Los copolímeros etileno/éster insaturado útiles en la presente invención se pueden preparar mediante técnicas convencionales de alta presión. Los ésteres insaturados pueden ser acrilatos de alquilo, metacrilatos de alquilo o caboxilatos de vinilo. Los grupos alquilo pueden tener 1 a 8 átomos de carbono y tienen preferiblemente 1 a 4 átomos de carbono. Los grupos carboxilato pueden tener 2 a 8 átomos de carbono y tienen preferiblemente 2 a 5 átomos de carbono. La parte del copolímero atribuida al comonómero éster puede estar en el intervalo de 5 a 50 por ciento en peso con respecto al peso del copolímero y está preferiblemente en el intervalo de 15 a 40 por ciento en peso. Ejemplos de acrilatos y metacrilatos son acrilato de etilo, acrilato de metilo, metacrilato de metilo, acrilato de t-butilo, acrilato de n-butilo, metacrilato de n-butilo y acrilato de 2-etilhexilo. Ejemplos de carboxilatos de vinilo son acetato de vinilo, propionato de vinilo y butanoato de vinilo. El índice de fluidez de los copolímeros etileno/éster insaturado puede estar en el intervalo de 0,5 a 50 gramos por 10 minutos.
Los polímeros de etileno halogenados útiles en la presente invención incluyen polímeros olefínicos fluorados, clorados y bromados. El polímero olefínico de base puede ser un homopolímero o un interpolímero de olefinas que tienen de 2 a 18 átomos de carbono. Preferiblemente, el polímero olefínico será un interpolímero de etileno con propileno o un monómero alfa-olefínico que tiene 4 a 8 átomos de carbono. Los comonómeros alfa-olefínicos preferidos incluyen 1-buteno, 4-metil-1-penteno, 1-hexeno y 1-octeno. Preferiblemente, el polímero olefínico halogenado es un polietileno clorado.
Ejemplos de polímeros de propileno útiles en la presente invención incluyen homopolímeros de propileno y copolímeros de propileno con etileno u otro comonómero insaturado. Los copolímeros incluyen también terpolímeros, tetrapolímeros, etc. Típicamente, los copolímeros polipropileno comprenden unidades derivadas de propileno en una cantidad de al menos 60 por ciento en peso. Preferiblemente, el monómero propileno es al menos 70 por ciento en peso del copolímero, más preferiblemente al menos 80 por ciento en peso.
Los cauchos naturales adecuados en la presente invención incluyen polímeros de isopreno de alto peso molecular. Preferiblemente, el caucho natural tendrá un grado medio de polimerización en número de aproximadamente 5000 y una distribución ancha de peso molecular.
Los cauchos estireno/butadieno útiles incluyen copolímeros aleatorios de estireno y butadieno. Típicamente, estos cauchos son producidos por polimerización vía radicales libres. Los copolímeros de bloque estireno/butadieno/estireno de la presente invención son un sistema de fases separadas. Los copolímeros estireno/etileno/butadieno/estireno útiles en la presente invención se preparan a partir de la hidrogenación de los copolímeros estireno/butadieno/estireno.
El caucho de polibutadieno útil en la presente invención es preferiblemente un homopolímero de 1,4-butadieno. Preferiblemente, el caucho de butilo de la presente invención es un copolímero de isobutileno e isopreno. El isopreno se usa típicamente en una cantidad entre aproximadamente 1,0 por ciento en peso y 3,0 por ciento en peso.
Para la presente invención, los cauchos de policloropreno son generalmente polímeros de 2-cloro-1,3-butadieno. Preferiblemente, el caucho es producido mediante una polimerización en emulsión. Adicionalmente, la polimerización puede tener lugar en presencia de azufre para incorporar reticulación en el polímero.
Preferiblemente, el caucho de nitrilo de la presente invención es un copolímero aleatorio de butadieno y acrilonitrilo.
Otros polímeros reticulables vía radicales libres útiles incluyen cauchos de silicona y cauchos fluorocarbonados. Los cauchos de silicona incluyen cauchos con una columna vertebral de siloxilano de la forma -Si-O-Si-O-. Los cauchos flurocarbonados útiles en la presente invención incluyen copolímeros o termopolímeros de fluoruro de vinilideno con un monómero como lugar de curado para permitir la reticulación vía radicales libres.
Las especies inductoras de radicales libres útiles incluyen peróxidos orgánicos e iniciadores Azo de radicales libres. Los peróxidos orgánicos se pueden añadir vía inyección directa. Estas especies inductoras de radicales libres se pueden usar en combinación con otros iniciadores de radicales libres, tales como bicumeno, oxígeno y aire. Ambientes ricos en oxígeno pueden también iniciar radicales libres útiles.
Los peróxidos orgánicos útiles en la presente invención tienen una temperatura nominal de descomposición menor que los peróxidos orgánicos convencionalmente usados en la aplicación. Por ejemplo, cuando se compara con di(terc-butilperoxiisopropil)benceno como peróxido orgánico convencional, el peroxibenzoato de terc-butilo es un peróxido deseable para uso en la presente invención. Notablemente, el di(terc-butilperoxiisopropil)benceno tiene una temperatura nominal de descomposición de 175 grados Celsius (es decir, la temperatura a la que 90% del peróxido es descompuesto en un periodo de 12 minutos) y una vida media de 94 minutos a 140 grados Celsius, mientras que el peroxibenzoato de terc-butilo tiene una temperatura nominal de descomposición de 140 grados Celsius y una vida media de 4,4 minutos a 140 grados Celsius.
Preferiblemente, la especie inductora de radicales libres está presente en una cantidad entre 0,1 y 10 ppc (partes por cien partes) de caucho en peso, más preferiblemente, entre 0,5 y 5,0 ppc e incluso más preferiblemente, entre 1,0 y aproximadamente 4 ppc.
Preferiblemente, la especie inductora de radicales libres está presente en una cantidad suficiente para conseguir una densidad de reticulación al menos tan alta como la alcanzable en ausencia del modificador del perfil de reticulación.
Ejemplos útiles de modificador del perfil de reticulación son inhibidores de radicales libres, tales como (i) radicales libres orgánicos estables derivados de aminas impedidas, (ii) iniferters, (iii) compuestos organometálicos, (iv) radicales aril azooxi y (v) nitroso compuestos. La selección de los modificadores del perfil de temperatura de reticulación se basa en determinar si el modificador comunicará un tiempo de inducción al menos 5 veces mayor que el tiempo nominal de inducción.
Preferiblemente, el modificador del perfil de temperatura de reticulación está presente en una cantidad entre 0,01 a 5,0 ppc. Más preferiblemente, está presente entre aproximadamente 0,05 a aproximadamente 3,0 ppc, e incluso más preferiblemente, entre 0,1 a 3,0 ppc.
El modificador del perfil de reticulación, cuando se añade a la combinación, y el agente de soplado pueden permitir que la composición polimérica expandible y reticulable resultante alcance un tiempo de inducción de la fusión mejorado a la temperatura nominal de procesamiento de la fusión. El tiempo de inducción de la fusión mejorado podría ser suficiente para permitir el procesamiento de la fusión de la composición polimérica reticulable y expandible antes del inicio de la reticulación. El modificador del perfil de reticulación puede también permitir que la composición polimérica expandible y reticulable resultante alcance un tiempo de inducción de la fusión mejorado a temperaturas mayores que la temperatura nominal de procesamiento de la fusión.
El modificador del perfil de reticulación puede permitir que la composición polimérica expandible y reticulable resultante alcance un tiempo de inducción de moldeo mejorado a la temperatura nominal de moldeo. El tiempo de inducción de moldeo mejorado podría ser suficiente para permitir el calentamiento uniforme de la composición polimérica reticulable y expandible antes del inicio de la reticulación.
Preferiblemente, el tiempo de inducción de moldeo mejorado es al menos 5 veces mayor que el tiempo nominal de la inducción del moldeo. Más preferiblemente, el tiempo de inducción de moldeo mejorado es al menos 10 veces mayor que el tiempo nominal de la inducción del moldeo. Incluso más preferiblemente, el tiempo de inducción de moldeo mejorado es al menos 15 veces mayor.
Preferiblemente, el modificador del perfil de reticulación permite que la composición polimérica expandible y reticulable resultante alcance un tiempo de inducción de moldeo mejorado a temperaturas mayores que la temperatura nominal de moldeo. Más preferiblemente, el tiempo de inducción de moldeo mejorado podría ser suficiente para permitir el calentamiento uniforme de la composición polimérica expandible y reticulable a temperaturas mayores que la temperatura nominal de moldeo. Más preferiblemente, el modificador del perfil de reticulación permite un calentamiento uniforme a la temperatura de reticulación.
Preferiblemente, el modificador del perfil de reticulación permite alcanzar una velocidad de curado al menos tan rápida como la alcanzable en ausencia del modificador del perfil de reticulación.
Preferiblemente, la composición polimérica expandible y reticulable de la invención se puede procesar en un artículo de manufactura a una velocidad al menos 20 por ciento más rápida que la de la composición convencional (la velocidad nominal de procesado). Más preferiblemente, las mejoras en la velocidad tienen lugar sin un impacto perjudicial en la densidad de reticulación, la uniformidad de la reticulación o la uniformidad del tamaño de celda en el artículo resultante de la manufactura.
Los radicales libres orgánicos estables derivados de aminas impedidas adecuados incluyen 2,2,6,6,-tetrametil piperidinil oxi (TEMPO) y sus derivados. Más preferiblemente, los radicales libres orgánicos estables derivados de aminas impedidas son bis-TEMPO, oxo-TEMPO, 4-hidroxi-TEMPO, un éster de 4-hidroxi-TEMPO, TEMPO enlazado a un polímero, PROXYL, DOXYL, di-butil terciario N oxilo, dimetil difenilpirrolidin-1-oxilo, 4 fosfonoxi TEMPO, o un complejo metálico con TEMPO. Incluso más preferiblemente, el radical libre orgánico estable derivado de aminas impedidas es un bis-TEMPO o 4-hydroxy-TEMPO. Un ejemplo de bis-TEMPO es el sebacato de bis(1-oxil-2,2,6,6-tetrametilpiperidin-4-ilo).
Los iniferters son compuestos capaces de iniciar y terminar reacciones vía radicales libres. También son capaces de terminar reversiblemente el crecimiento de las cadenas poliméricas. En los casos en que el modificador del perfil de reticulación es un iniferter, el mismo se selecciona preferiblemente del grupo consistente en disulfuro de tetraetil tiuram, NN dietilditiocarbamato de bencilo, ditiocarbamato, politiocarbamato y ditiocarbamato de S bencilo.
El modificador del perfil de reticulación y la especie inductora de radicales libres a baja temperatura se pueden combinar con el polímero reticulable vía radicales libres de diversas maneras, incluidas la composición directa, impregnación directa e inyección directa.
El agente de soplado puede ser un agente de soplado químico o físico. Preferiblemente, el agente de soplado será un agente de soplado químico. Un ejemplo de agente de soplado químico útil es la azodicarbonamida. Más preferiblemente, el agente de soplado será un agente de soplado químico que tiene su temperatura de activación dentro del perfil nominal de temperatura de reticulación.
Preferiblemente, cuando el agente de soplado es un agente de soplado químico, está presente en una cantidad entre 0,05 a 6,0 ppc. Más preferiblemente, está presente entre 0,5 a 5,0 ppc, incluso más preferiblemente, entre 1,5 a 3,0 ppc.
La composición polimérica expandible y reticulable puede también contener un modificador de reticulación orgánico que no posee un doble enlace, de manera que el modificador de reticulación orgánico y el modificador del perfil de temperatura de reticulación, de manera sinérgica, (a) suprimen la velocidad de reticulación del polímero reticulable vía radicales libres a temperaturas menores que la temperatura nominal de curado de la especie inductora de radicales libres y (b) aumentan la densidad de reticulación a la temperatura nominal de curado de la especie inductora de radicales libres. Preferiblemente, el modificador de reticulación orgánico es tris(2,4-di-terc-butilfenil)fosfito, poli[[6-[(1,1,3,3-tetrametil-butil)amino]-s-triazin-2,4-diilo][2,2,6,6-tetrametil-4-piperidil)imino]hexametilen[2,2,6,6-tetrametil-4-piperidil)imino)], 2(2'-hidroxi-3',5'-di-terc-amilfenil)benzotriazol, o mezclas de los anteriores.
La composición polimérica expandible y reticulable puede también contener un aditivo no polar, de manera que el aditivo mejora la eficiencia de la reticulación sin contribuir a la migración del modificador del perfil de temperatura de la reticulación a la superficie del artículo de manufactura preparado a partir de la composición polimérica reticulable. Preferiblemente, el aditivo no polar es decadieno o polibutadieno.
La composición polimérica expandible y reticulable puede también contener un reforzador de curado o un coagente para mejorar la eficacia de reticulación de la especie inductora de radicales libres sin aumentar la cantidad de la especie inductora de radicales libres. Las mejoras en la eficacia de la reticulación pueden incluir la velocidad de curado y el grado de curado. La adición de un reforzador de curado es particularmente útil en los casos en que el polímero reticulable vía radicales libres es un polietileno clorado. Los reforzadores de curado útiles incluyen agentes polivinílicos y ciertos agentes monovinílicos, tales como alfa metil estireno dímero, alil pentaeritritol (o triacrilato de pentaeritritol), TAC, TAIC, 4-alil-2-metoxifenil alil éter y 1,3-di-isopropenilbenceno. Otros reforzadores de curado útiles incluyen compuestos que tienen las siguientes estructuras químicas.
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En los casos en que la composición polimérica expandible y reticulable contiene un reforzador de curado, el reforzador de curado está preferiblemente presente en una cantidad menor que 5,0 ppc. Más preferiblemente, está presente entre 0,1 a 4,0 ppc, incluso más preferiblemente, entre 0,2 a 3,0 ppc, cantidad suficiente para alcanzar una densidad de reticulación al menos tan alta como la alcanzable en ausencia del modificador del perfil de reticulación.
La composición polimérica expandible y reticulable puede también contener catalizadores para aumentar la formación de radicales libres. Ejemplos de catalizadores adecuados incluyen aminas terciarias, naftenato de cobalto, naftenato de manganeso, pentóxido de vanadio y sales de amonio cuaternario.
Otros aditivos son útiles con la composición polimérica expandible y reticulable de la presente invención. Esos aditivos incluyen inhibidores de carbonización, antioxidantes, rellenos, arcillas, adyuvantes de procesado, negro de carbono, retardantes de llama, peróxidos, agentes de dispersión, ceras, agentes de acoplamiento, agentes desmoldantes, estabilizantes a la luz, desactivadores metálicos, plastificantes, agentes antiestáticos, agentes blanqueantes, agentes nucleantes, otros polímeros y colorantes. Las composiciones poliméricas expandibles y reticulables pueden estar altamente rellenadas.
Otros aditivos retardantes de llama no halogenados adecuados incluyen alúmina trihidratada, hidróxido de magnesio, fósforo rojo, sílice, alúmina, óxidos de titanio, melamina, hexaborato de calcio, alúmina, nanotubos de carbono, wolastonita, mica, polímeros de silicona, ésteres fosfato, estabilizantes de aminas impedidas, octamolibdato de amonio, compuestos intumescentes, octamolibdato de melamina, materiales sinterizados, microesferas de vidrio hueco, talco, arcilla, arcillas organo-modificadas, borato de zinc, trióxido de antimonio y grafito expandible. Los aditivos retardantes de llama halogenados adecuados incluyen óxido de decabromo difenilo, decabromodifenil etano, etilen-bis (tetrabromoftalimida) y dechlorane plus.
En una forma de realización alternativa, la presente invención consiste en una composición polimérica expandible y reticulable que comprende un polímero reticulable vía radicales libres, una especie inductora de radicales libres de vida media-corta, un modificador del perfil de reticulación y un agente de soplado. Cuando se activa a una temperatura específica, la especie inductora de radicales libres de vida media-corta tiene una vida media más corta que la de la especie inductora de radicales libres convencionalmente usada con una combinación del polímero reticulable vía radicales libres y el agente de soplado como composición polimérica expandible y reticulable. La especie inductora de radicales libres convencionalmente seleccionada se selecciona para minimizar la reticulación prematura y facilitar tiempos de ciclo de reticulación razonables, mientras que la especie inductora de radicales libres de vida media-corta no se selecciona con la finalidad de evitar una reticulación prematura.
Preferiblemente, la especie inductora de radicales libres de vida media-corta tendrá una vida media al menos 20% más rápida que la especie inductora de radicales libres convencional cuando se activan a aproximadamente la misma temperatura. Más preferiblemente, la especie inductora de radicales libres de vida media-corta tendrá una vida media al menos 30% más rápida e incluso más preferiblemente, al menos 50% más rápida.
El modificador del perfil de reticulación, cuando se añade al polímero reticulable vía radicales libres, la especie inductora de radicales libres de vida media-corta y el agente de soplado, puede permitir que la composición polimérica expandible y reticulable resultante alcance un tiempo de inducción de la fusión mejorado a la temperatura nominal de procesamiento de la fusión. El tiempo de inducción de la fusión mejorado podría ser suficiente para permitir el procesamiento de la fusión de la composición polimérica reticulable y expandible antes del inicio de la reticula-
ción.
Preferiblemente, el tiempo de inducción de la fusión mejorado es al menos 5 veces mayor que el tiempo nominal de inducción de la fusión. Más preferiblemente, el tiempo de inducción de la fusión mejorado es al menos 10 veces mayor que el tiempo nominal de inducción de la fusión. Incluso más preferiblemente, el tiempo de inducción de la fusión mejorado es al menos 15 veces mayor.
También preferiblemente, el modificador del perfil de reticulación permite que la composición polimérica expandible y reticulable resultante alcance un tiempo de inducción de la fusión mejorado a temperaturas mayores que la temperatura nominal de procesamiento de la fusión.
Además, el modificador del perfil de reticulación puede permitir que la composición polimérica expandible y reticulable resultante alcance un tiempo de inducción de moldeo mejorado a la temperatura nominal de moldeo. El tiempo de inducción de moldeo mejorado podría ser suficiente para permitir el calentamiento uniforme de la composición polimérica reticulable y expandible antes del inicio de la reticulación.
Preferiblemente, el tiempo de inducción de moldeo mejorado es al menos 5 veces mayor que el tiempo nominal de la inducción del moldeo. Más preferiblemente, el tiempo de inducción de moldeo mejorado es al menos 10 veces mayor que el tiempo nominal de la inducción del moldeo. Incluso más preferiblemente, el tiempo de inducción de moldeo mejorado es al menos 15 veces mayor.
Preferiblemente, el modificador del perfil de reticulación permite que la composición polimérica expandible y reticulable resultante alcance un tiempo de inducción de moldeo mejorado a temperaturas mayores que la temperatura nominal de moldeo.
La sustitución de la especie inductora de radicales libres convencionalmente seleccionada por la especie inductora de radicales libres de vida media-corta permite también aumentar la velocidad de reticulación a aproximadamente la misma temperatura de reticulación. Preferiblemente, la composición polimérica expandible y reticulable de la invención se puede procesar en un artículo de manufactura a una velocidad al menos 20 por ciento más rápida que la de la composición convencional. Más preferiblemente, la composición de la invención puede alcanzar velocidades de procesado al menos 40% más rápidas. Incluso más preferiblemente, las mejoras en la velocidad tienen lugar sin un impacto perjudicial en la densidad de reticulación, la uniformidad de la reticulación o la uniformidad del tamaño de celda en el artículo resultante de la manufactura.
En otra forma de realización, la presente invención consiste en un artículo de manufactura reticulado y expandido preparado a partir de la composición polimérica expandible y reticulable de la invención, que comprende un polímero reticulable vía radicales libres, una especie inductora de radicales libres a baja temperatura, un modificador del perfil de reticulación y un agente de soplado. Preferiblemente, el tamaño de las celdas del espumado es sustancialmente uniforme. También preferiblemente, la reticulación es sustancialmente uniforme.
En otra forma de realización, la presente invención consiste en un artículo de manufactura reticulado y expandido preparado a partir de la composición polimérica expandible y reticulable de la invención, que comprende un polímero reticulable vía radicales libres, una especie inductora de radicales libres de vida media-corta, un modificador del perfil de reticulación y un agente de soplado. Preferiblemente, el tamaño de las celdas del espumado es sustancialmente uniforme. También preferiblemente, la reticulación es sustancialmente uniforme.
En otra forma de realización, la presente invención consiste en un procedimiento mejorado para preparar un artículo de manufactura expandido y reticulado. El procedimiento comprende las etapas de (a) procesamiento de fusión de una composición polimérica expandible y reticulable, (b) moldeo de la composición en la forma del artículo de manufactura, y (c) reticulación y expansión de la composición como un artículo de manufactura con forma. La composición comprende un polímero reticulable vía radicales libres, una especie inductora de radicales libres a baja temperatura, un agente de soplado y un modificador del perfil de reticulación. La presente invención incluye también el artículo de manufactura preparado a partir de este procedimiento mejorado.
A un valor de vida media comparable, una especie inductora de radicales libres a baja temperatura tiene una temperatura nominal de descomposición menor que la de la especie inductora de radicales libres convencionalmente usada con una combinación del polímero reticulable vía radicales libres y el agente de soplado como composición polimérica expandible y reticulable. La especie inductora de radicales libres convencionalmente seleccionada se selecciona para minimizar la reticulación prematura y facilitar tiempos de ciclo de reticulación razonables, mientras que la especie inductora de radicales libres a baja temperatura no se selecciona para evitar la reticulación prematura.
En ausencia del modificador del perfil de reticulación, una combinación del polímero reticulable vía radicales libres y de una especie inductora de radicales libres convencionalmente seleccionada tiene una temperatura nominal de procesamiento de la fusión dada y alcanza un tiempo nominal de inducción de la fusión a la temperatura nominal de procesamiento de la fusión.
La combinación del polímero reticulable vía radicales libres y de la especie inductora de radicales libres convencionalmente seleccionada tiene también un perfil de reticulación nominal que comprende (a) un segmento nominal de temperatura de moldeo, (b) un segmento nominal de temperatura de transición y (c) un segmento nominal de temperatura de reticulación. La combinación alcanza un tiempo nominal de inducción de moldeo a la temperatura nominal de moldeo.
El modificador del perfil de reticulación, cuando se añade al polímero reticulable vía radicales libres, a la especie inductora de radicales libres a baja temperatura y al agente de soplado, puede permitir que la composición polimérica expandible y reticulable resultante alcance un tiempo de inducción de la fusión mejorado a la temperatura nominal de procesamiento de la fusión. El tiempo de inducción de la fusión mejorado sería suficiente para permitir el procesamiento de la fusión de la composición polimérica reticulable y expandible antes del inicio de la reticulación.
Preferiblemente, el tiempo de inducción de la fusión mejorado es al menos 5 veces mayor que el tiempo nominal de inducción de la fusión. Más preferiblemente, el tiempo de inducción de la fusión mejorado es al menos 10 veces mayor que el tiempo nominal de inducción de la fusión. Incluso más preferiblemente, el tiempo de inducción de la fusión mejorado es al menos 15 veces mayor.
También preferiblemente, el modificador del perfil de reticulación permite que la composición polimérica expandible y reticulable resultante alcance un tiempo de inducción de la fusión mejorado a temperaturas mayores que la temperatura nominal de procesamiento de la fusión. En consecuencia, en el procedimiento mejorado, la composición puede experimentar el procesamiento de la fusión a una temperatura más elevada que la temperatura nominal de procesamiento de la fusión.
Además, el modificador del perfil de reticulación puede permitir que la composición polimérica expandible y reticulable resultante alcance un tiempo de inducción de moldeo mejorado a la temperatura nominal de moldeo. El tiempo de inducción de moldeo mejorado podría ser suficiente para permitir el calentamiento uniforme de la composición polimérica reticulable y expandible antes del inicio de la reticulación.
Preferiblemente, el tiempo de inducción de moldeo mejorado es al menos 5 veces mayor que el tiempo nominal de la inducción del moldeo. Más preferiblemente, el tiempo de inducción de moldeo mejorado es al menos 10 veces mayor que el tiempo nominal de la inducción del moldeo. Incluso más preferiblemente, el tiempo de inducción de moldeo mejorado es al menos 15 veces mayor.
Preferiblemente, el modificador del perfil de reticulación permite que la composición polimérica expandible y reticulable resultante alcance un tiempo de inducción de moldeo mejorado a temperaturas mayores que la temperatura nominal de moldeo.
En consecuencia, en el procedimiento mejorado, la composición puede ser moldeada a una temperatura más elevada que la temperatura nominal de procesamiento del moldeo.
La sustitución de la especie inductora de radicales libres convencionalmente seleccionada por la especie inductora de radicales libres a baja temperatura permite también disminuir la temperatura de reticulación a la temperatura nominal de descomposición más baja. Preferiblemente, la composición polimérica expandible y reticulable de la invención se puede procesar en un artículo de manufactura a una velocidad al menos 20 por ciento más rápida que la de la composición convencional. Más preferiblemente, la composición de la invención puede alcanzar velocidades de procesado al menos 40% más rápidas. Incluso más preferiblemente, las mejoras en la velocidad tienen lugar sin un impacto perjudicial en la densidad de reticulación, la uniformidad de la reticulación o la uniformidad del tamaño de celda en el artículo resultante de la manufactura.
En otra forma de realización, la presente invención consiste en un procedimiento mejorado para preparar un artículo de manufactura expandido y reticulado. El procedimiento comprende las etapas de (a) procesamiento de fusión de una composición polimérica expandible y reticulable, (b) moldeo de la composición en la forma del artículo de manufactura, y (c) reticulación y expansión de la composición como un artículo de manufactura con forma. La composición comprende un polímero reticulable vía radicales libres, una especie inductora de radicales libres de vida media-corta, un agente de soplado y un modificador del perfil de reticulación. La presente invención incluye también el artículo de manufactura preparado a partir de este procedimiento mejorado.
Cuando se activa a aproximadamente la misma temperatura, una especie inductora de radicales libres de vida media-corta tiene una vida media más corta que la de la especie inductora de radicales libres convencionalmente usada con una combinación del polímero reticulable vía radicales libres y el agente de soplado como composición polimérica expandible y reticulable. La especie inductora de radicales libres convencionalmente seleccionada se selecciona para minimizar la reticulación prematura y facilitar tiempos de ciclo de reticulación razonables, mientras que las especies inductoras de radicales libres de vida media-corta no se seleccionan para evitar la reticulación prematura.
En ausencia del modificador del perfil de reticulación, una combinación del polímero reticulable vía radicales libres y de una especie inductora de radicales libres convencionalmente seleccionada tiene una temperatura nominal de procesamiento de la fusión dada y alcanza un tiempo nominal de inducción de la fusión a la temperatura nominal de procesamiento de la fusión.
La combinación del polímero reticulable vía radicales libres y de la especie inductora de radicales libres convencionalmente seleccionada tiene también un perfil de reticulación nominal que comprende (a) un segmento nominal de temperatura de moldeo, (b) un segmento nominal de temperatura de transición y (c) un segmento nominal de temperatura de reticulación. La combinación alcanza un tiempo nominal de inducción de moldeo a la temperatura nominal de moldeo.
El modificador del perfil de reticulación, cuando se añade al polímero reticulable vía radicales libres, a la especie inductora de radicales libres de vida media-corta y al agente de soplado, puede permitir que la composición polimérica expandible y reticulable resultante alcance un tiempo de inducción de la fusión mejorado a la temperatura nominal de procesamiento de la fusión. El tiempo de inducción de la fusión mejorado podría ser suficiente para permitir el procesamiento de la fusión de la composición polimérica reticulable y expandible antes del inicio de la reticulación.
Preferiblemente, el tiempo de inducción de la fusión mejorado es al menos 5 veces mayor que el tiempo nominal de inducción de la fusión. Más preferiblemente, el tiempo de inducción de la fusión mejorado es al menos 10 veces mayor que el tiempo nominal de inducción de la fusión. Incluso más preferiblemente, el tiempo de inducción de la fusión mejorado es al menos 15 veces mayor.
También preferiblemente, el modificador del perfil de reticulación permite que la composición polimérica expandible y reticulable resultante alcance un tiempo de inducción de la fusión mejorado a temperaturas mayores que la temperatura nominal de procesamiento de la fusión. En consecuencia, en el procedimiento mejorado, la composición puede experimentar el procesamiento de la fusión a una temperatura más elevada que la temperatura nominal de procesamiento de la fusión.
Además, el modificador del perfil de reticulación puede permitir que la composición polimérica expandible y reticulable resultante alcance un tiempo de inducción de moldeo mejorado a la temperatura nominal de moldeo. El tiempo de inducción de moldeo mejorado podría ser suficiente para permitir el calentamiento uniforme de la composición polimérica reticulable y expandible antes del inicio de la reticulación.
Preferiblemente, el tiempo de inducción de moldeo mejorado es al menos 5 veces mayor que el tiempo nominal de la inducción del moldeo. Más preferiblemente, el tiempo de inducción de moldeo mejorado es al menos 10 veces mayor que el tiempo nominal de la inducción del moldeo. Incluso más preferiblemente, el tiempo de inducción de moldeo mejorado es al menos 15 veces mayor.
Preferiblemente, el modificador del perfil de reticulación permite que la composición polimérica expandible y reticulable resultante alcance un tiempo de inducción de moldeo mejorado a temperaturas mayores que la temperatura nominal de moldeo. En consecuencia, en el procedimiento mejorado, la composición puede ser moldeada a una temperatura más elevada que la temperatura nominal de procesamiento del moldeo.
La sustitución de la especie inductora de radicales libres convencionalmente seleccionada por la especie inductora de radicales libres de vida media-corta permite también aumentar la velocidad de reticulación a aproximadamente la misma temperatura de reticulación. Preferiblemente, la composición polimérica expandible y reticulable de la invención se puede procesar en un artículo de manufactura a una velocidad al menos 20 por ciento más rápida que la de la composición convencional. Más preferiblemente, la composición de la invención puede alcanzar velocidades de procesado al menos 40 por ciento más rápidas. Incluso más preferiblemente, las mejoras en la velocidad tienen lugar sin un impacto perjudicial en la densidad de reticulación, la uniformidad de la reticulación o la uniformidad del tamaño de celda en el artículo resultante de la manufactura.
Entre otras aplicaciones, la presente invención es particularmente útil en aplicaciones en calzados, industria automotora, muebles, espumas y tapizados. Los artículos de manufactura particularmente útiles preparados a partir de la presente invención incluyen suelas de zapato, suelas de zapato multicomponentes (incluyen polímeros de diferentes densidades y tipos), burletes, juntas, perfiles, artículos duraderos, parches para neumáticos pinchados, paneles de construcción, espumas para equipamientos deportivos y de tiempo libre, espumas para gestión de energía, espumas para aislamiento acústico, espumas aislantes y otras espumas.
Ejemplos
Los siguientes ejemplos no limitantes ilustran la invención.
Métodos de Ensayo
Para evaluar los ejemplos no limitantes se usaron los métodos de ensayo siguientes:
(1) Densidad
La densidad se midió de acuerdo con la norma ASTM D-792. Las muestras de ensayo se prepararon cortando tres muestras de 2,1 cm x 2,3 cm de un artículo moldeado no hueco.
Seguidamente, se acondicionó cada muestra durante un mínimo de 12 horas antes del ensayo, preferiblemente 7 días o más después de la producción. El acondicionamiento tuvo lugar a una temperatura de 23 \pm 2 grados Celsius y una humedad de 50 \pm 1%.
Se pesó cada muestra en seco. A continuación, se colocó en la balanza un vaso con agua destilada y se taró la balanza. Se añadieron las muestras de ensayo al agua y se pesó de nuevo. La densidad se calculó dividiendo el peso seco entre el peso húmedo. Los valores se dan en gramos por centímetro cúbico.
(2) Dureza
La dureza (Asker C) se midió de acuerdo con la norma ASTM D-2240. Se acondicionó cada muestra durante un mínimo de 12 horas antes del ensayo, preferiblemente 7 días o más después de la producción. El acondicionamiento tuvo lugar a una temperatura de 23 \pm 2 grados Celsius y una humedad de 50 \pm 1%.
Las muestras de ensayo tuvieron un espesor mínimo de 6 mm. Los ensayos se efectuaron en las condiciones de acondicionamiento y a un mínimo de 12 mm de cualquiera de los bordes de las muestras.
En el caso de muestras revestidas, las medidas se efectuaron con la muestra centrada y el revestimiento sobre la parte superior del plato. La escala de dureza se midió aproximadamente 10 segundos después de aplicar la presión. Se dio la media de 5 medidas, tomándose las 5 medidas en diferentes posiciones de la muestra, con al menos 6 mm de distancia entre cada local de medida.
(3) Nivel de Gel
El nivel de gel (porcentaje de geles) se midió se acuerdo con la norma ASTM D-2765, Procedimiento A. El disolvente fue xileno. Cada muestra se trituró de manera que las partículas pasaron a través de un tamiz U.S. nº 30 pero no pasaron a través de un tamiz U.S. nº 60.
Se mezcló un gramo de las muestras en 1750 mL de xileno. Se añadieron a la mezcla 51 gramos de un antioxidante. El antioxidante usado fue Cyanox 2246 2,2'-metilenbis(4-metil-6-terc-butilfenol), comercialmente disponible de la firma Cytec Industries Inc.
La mezcla se mantuvo a ebullición durante 12 horas. Se extrajeron los geles y se colocaron en un horno de vacío a menos que 28 mm mercurio y a 150 grados Celsius durante 12 horas. Los geles se enfriaron durante 1 hora en un desecador. Seguidamente, los geles se pesaron. El análisis fue efectuado por duplicado.
(4) Razón de Expansión
En un molde, se indican dos puntos separados por una distancia de 10 mm. Después de desmoldar el material de ejemplo, se mide inmediatamente la distancia entre los puntos. Después de 30 minutos, se mide otra vez la misma distancia entre los puntos; este valor se divide entre 10 y se da como la razón de expansión.
(5) Contracción
La contracción (porcentaje) se midió de acuerdo con la norma SATRA estándar PM-70. Las muestras de ensayo se prepararon cortando tres muestras de 150 mm x 25 mm x 5 mm de un artículo moldeado no hueco. Se hicieron cortes superficiales en las muestras a 25 mm de cada borde de 150 mm de longitud.
Seguidamente, se acondicionó cada muestra durante un mínimo de 12 horas antes del ensayo, preferiblemente 7 días o más después de la producción. El acondicionamiento tuvo lugar a una temperatura de 23 \pm 2 grados Celsius y una humedad de 50 \pm 1%. Después de al menos 3 horas de acondicionamiento, se midió la longitud entre los cortes sobre la longitud de 150 mm.
Después del acondicionamiento, las muestras de ensayo se colocaron en un horno a una temperatura de 50 \pm 2 grados Celsius durante 24 horas o a una temperatura de 70 \pm 2 grados Celsius durante 4 horas.
A continuación, se sometieron las muestras a las condiciones de acondicionamiento durante 30 minutos. Se midió entonces la longitud de las muestras.
(6) Deformación Remanente
La deformación remanente (porcentaje) se midió de acuerdo con la norma ASTM D-3574. Las muestras de ensayo se prepararon cortando 5 círculos de 2,8 cm de diámetro y 9,4 mm de espesor de un artículo moldeado no hueco. Se analizaron tres muestras por ensayo.
Seguidamente, se acondicionó cada muestra durante un mínimo de 12 horas antes del ensayo, preferiblemente 7 días o más después de la producción. El acondicionamiento tuvo lugar a una temperatura de 23 \pm 2 grados Celsius y una humedad de 50 \pm 1%.
Después del acondicionamiento, las muestras de ensayo se comprimieron a un 50 \pm 1% de su espesor original. Dentro de los 15 minutos siguientes y con la compresión aplicada, las muestras se colocaron en un horno a una temperatura de 50 \pm 2 grados Celsius durante 6 horas.
Seguidamente, se sometieron las muestras a las condiciones de acondicionamiento durante 40 minutos. Se midió entonces el espesor de las muestras.
(7) Rasgamiento
El rasgamiento se midió de acuerdo con la norma SATRA estándar TM-65. Se cortaron muestras de ensayo de dimensiones de 25 mm x 75 mm x 5 mm. En el centro de las muestras se efectuó un corte de 16 mm de profundidad.
Seguidamente, se acondicionó cada muestra durante un mínimo de 12 horas antes del ensayo, preferiblemente 7 días o más después de la producción. El acondicionamiento tuvo lugar a una temperatura de 23 \pm 2 grados Celsius y una humedad de 50 \pm 1%.
La velocidad de escisión fue 100 mm/min. Las medidas se dieron en kilogramos por centímetro.
Composiciones Ejemplificadas
Se evaluaron cuatro composiciones. Para preparar las composiciones se usaron los siguientes componentes:
(a) Copolímero Elvax 460^{TM} etileno/acetato de vinilo, con 18 por ciento de acetato de vinilo en peso, con un índice de fluidez de 2,5 g por 10 minutos y comercialmente disponible de la firma DuPont;
(b) Perkadox 1440^{TM} di(terc-butilperoxiisopropil)benceno, con una temperatura nominal de descomposición (temperatura a la que 90% del peróxido se descompone en un periodo de 12 minutos) de 175 grados Celsius, con una vida media de 94 minutos a una temperatura de 140 grados Celsius y comercialmente disponible de la firma Akzo Nobel Chemicals BV;
(c) Trigonox C/50D^{TM} peroxibenzoato de terc-butilo, con una temperatura nominal de descomposición de 140 grados Celsius, con una vida media de 4,4 minutos a una temperatura de 140 grados Celsius y comercialmente disponible de la firma Akzo Nobel Chemicals BV;
(d) TAC 70^{TM} cianurato de trialilo, comercialmente disponible de la firma Akzo Nobel Chemicals BV;
(e) 4-hidroxi-TEMPO, comercialmente disponible de la firma A. H. Marks;
(f) AZO AZ130^{TM} azodicarbonamida, comercialmente disponible de la firma Crompton Uniroyal;
(g) óxido de zinc;
(h) estearato de zinc; y
(i) carbonato de calcio.
Cada composición contuvo 100 ppc de Elvax 460^{TM} copolímero etileno/acetato de vinilo, 2,40 ppc de AZO AZ130^{TM} azodicarbonamida, 2,00 ppc de óxido de zinc, 0,10 ppc de estearato de zinc y 5,00 ppc de carbonato de calcio. Las cantidades de los componentes remanentes se muestran en la Tabla 1.
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TABLA 1
2
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Las formulaciones ejemplificadas se evaluaron usando una suela de zapato casual, con molde de 8 mm de espesor. Las formulaciones experimentaron una temperatura de moldeo de 106 grados Celsius y una temperatura de reticulación de 180 grados Celsius.
El material ejemplificado como Ejemplo Comparativo 1 presentó un control de tamaño de celda y una deformación bajos, y un tiempo de curado de al menos 360 segundos. Mientras tanto, después de 300 segundos, el material ejemplificado como Ejemplo Comparativo 2 presentó una baja estabilidad dimensional, mostrando un contenido en gel comparable al alcanzado con el Ejemplo Comparativo 1 después de 360 segundos. Después de 300 segundos, el material ejemplificado como Ejemplo 3 no mostró deformación y presentó una buena estabilidad dimensional. La Figura 2 es representativa de una vista de la sección de corte de una suela de zapato preparada a partir de la composición polimérica expandible y reticulable del Ejemplo 3.
Para determinar el tiempo mínimo requerido para producir artículos planos y no deformados con los Ejemplos Comparativos 1 y 2 y con el Ejemplo 3, se reticularon las composiciones a una temperatura de 175 grados Celsius o de 180 grados Celsius y se evaluaron después de determinados límites de tiempo. Se determinó el tiempo mínimo para producir suelas de zapato (1) planas y no deformadas o (2) convexas y deformadas. La Tabla 2 muestra los resultados del estudio.
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TABLA 2
3
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Se determinaron varias propiedades generales de las formulaciones de los ejemplos. Dichas propiedades se recogen en la Tabla 3.
4

Claims (17)

1. Una composición polimérica expandible y reticulable que comprende:
(a) un polímero reticulable vía radicales libres;
(b) una especie inductora de radicales libres a baja temperatura, que tiene una temperatura nominal de descomposición tal que un perfil de reticulación tendría una temperatura de transición (i) no mayor que 60ºC para un artículo moldeado por inyección o (ii) no mayor que 140ºC para un artículo moldeado por compresión;
(c) un modificador del perfil de reticulación; y
(d) un agente de soplado.
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2. La composición polimérica expandible y reticulable de la Reivindicación 1, en la que el agente de soplado se selecciona del grupo consistente en agentes de soplado químicos y agentes de soplado físicos.
3. La composición polimérica expandible y reticulable de la Reivindicación 1, en la que el agente de soplado es un agente de soplado químico que tiene su temperatura de activación dentro del perfil de temperatura nominal de reticulación.
4. La composición polimérica expandible y reticulable de la Reivindicación 1, en la que el modificador del perfil de reticulación está presente en una cantidad entre 0,01 y 5,0 ppc, cantidad suficiente para permitir el calentamiento uniforme de la composición polimérica expandible y reticulable cuando dicha composición se calienta.
5. La composición polimérica expandible y reticulable de la Reivindicación 1, en la que el modificador del perfil de reticulación permite alcanzar una velocidad de curado al menos tan rápida como la alcanzable en ausencia del modificador del perfil de reticulación.
6. La composición polimérica expandible y reticulable de la Reivindicación 1, en la que la especie inductora de radicales libres está presente en una cantidad entre 0,1 y 10 ppc, cantidad suficiente para alcanzar una densidad de reticulación al menos tan alta como la alcanzable en ausencia del modificador del perfil de reticulación.
7. La composición polimérica expandible y reticulable de la Reivindicación 1, que comprende adicionalmente un reforzador de curado que está presente en una cantidad menor que 5,0 ppc, cantidad suficiente para alcanzar una densidad de reticulación al menos tan alta como la alcanzable en ausencia del modificador del perfil de reticulación.
8. Un artículo de manufactura expandido y reticulado que comprende la composición polimérica expandible y reticulable de la Reivindicación 1.
9. El artículo de manufactura expandido y reticulado de la Reivindicación 8, en el que el tamaño de las celdas espumadas es uniforme.
10. El artículo de manufactura expandido y reticulado de la Reivindicación 8, en el que la reticulación es uniforme.
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11. Un procedimiento para preparar un artículo de manufactura expandido y reticulado que comprende las etapas de
(i) procesar la fusión de una composición polimérica expandible y reticulable que comprende
(1)
un polímero reticulable vía radicales libres,
(2)
una especie inductora de radicales libres a baja temperatura, que tiene una temperatura nominal de descomposición tal que un perfil de temperatura de reticulación tendría una temperatura de transición (i) no mayor que 60ºC para un artículo moldeado por inyección o (ii) no mayor que 140ºC para un artículo moldeado por compresión;
(3)
un agente de soplado, y
(4)
un modificador del perfil de reticulación;
(ii) moldear la composición polimérica expandible y reticulable en la forma del artículo de manufactura; y
(iii) reticular y expandir la composición polimérica expandible y reticulable como un artículo de manufactura con forma.
12. El procedimiento de la Reivindicación 11, en el que el modificador del perfil de reticulación está presente en una cantidad suficiente para permitir el calentamiento uniforme de la composición polimérica expandible y reticulable durante la etapa de moldeo.
13. El procedimiento de la Reivindicación 11 ó 12 para preparar un artículo de manufactura expandido y reticulado, en el que el procesamiento de la fusión tiene lugar a una temperatura mayor que la temperatura nominal de procesamiento de la fusión.
14. El procedimiento de cualquiera de las Reivindicaciones 11 a 13 para preparar un artículo de manufactura expandido y reticulado, en el que el moldeo tiene lugar a una temperatura mayor que la temperatura nominal de moldeo.
15. El procedimiento de cualquiera de las Reivindicaciones 11 a 14, en el que el procedimiento tiene lugar al menos 20 por ciento más rápido que la velocidad nominal de procesado.
16. El artículo de manufactura expandido y reticulado según la Reivindicación 8, en el que el artículo es una suela de zapato.
17. El artículo de manufactura expandido y reticulado según la Reivindicación 16, en el que el artículo es una suela multicomponente de zapato.
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Families Citing this family (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2009030802A2 (es) 2007-09-03 2009-03-12 Dow Global Technologies Inc. Substratos que contienen una capa polimérica y métodos para preparar la misma
US8734685B2 (en) 2008-02-11 2014-05-27 Director General, Defence Reserch & Development Organization Electrically conducting syntactic foam and a process for preparing the same
KR101135429B1 (ko) * 2010-08-13 2012-04-13 영보화학 주식회사 탄소나노튜브를 이용한 전도성 발포폼 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 전도성 발포폼
KR101286918B1 (ko) * 2012-07-20 2013-07-19 이영기 폼타이어용 조성물
RU2658039C2 (ru) * 2014-02-28 2018-06-19 Эксонмобил Кемикэл Пейтентс Инк. Бромированные эластомеры, обладающие стабильной вязкостью по муни
JP6637708B2 (ja) * 2015-09-29 2020-01-29 住友理工株式会社 電子写真機器用導電性組成物および電子写真機器用導電性ロール
US20180333994A1 (en) * 2017-05-19 2018-11-22 Peram LLC Pneumatic Tire Assembly
WO2019003885A1 (ja) * 2017-06-28 2019-01-03 Nok株式会社 ゴム組成物および燃料電池セパレータ用シール材
BR112020008188A2 (pt) * 2017-11-08 2020-10-13 Dow Global Technologies Llc composição de interpolímeros de etileno/alfa-olefina/dieno curável ao ar

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP3296153B2 (ja) * 1995-09-06 2002-06-24 住友化学工業株式会社 スチレン系重合体の製造方法、スチレン系樹脂組成物及びその成形品
JP2001279108A (ja) * 2000-01-28 2001-10-10 Kanegafuchi Chem Ind Co Ltd 硬化性組成物
DE60037755T2 (de) * 2000-01-28 2008-12-24 Kaneka Corp. Härtbare zusammensetzung
CA2398202A1 (en) * 2000-02-08 2001-08-16 Kaneka Corporation Curable compositions
JP2002363344A (ja) * 2001-06-07 2002-12-18 Jsr Corp 靴底用架橋性重合体組成物および靴底

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EP1699878B1 (en) 2010-03-24

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