ES2767076T3 - Implante con porosidad controlada hecho de un material híbrido - Google Patents

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Abstract

Método para la fabricación de un implante hecho de un material híbrido para rellenar defectos óseos, para regeneración ósea y para ingeniería del tejido óseo, caracterizado porque comprende las siguientes etapas: a) seleccionar un vidrio bioactivo M que se basa en SiO2 y CaO, que opcionalmente contiene P2O5 y/u opcionalmente se dopa con estroncio, b) seleccionar un polímero biodegradable P que sea soluble en al menos un disolvente S1 e insoluble en al menos un disolvente S diferente del disolvente S1, c) seleccionar microesferas de un agente porogénico A que tengan diámetros y tamaños que correspondan a los diámetros y tamaños que se buscan para los poros en el material que forma el implante a fabricar, este agente porogénico A: - está hecho de un polímero que es insoluble en al menos un disolvente S1 y soluble en el al menos un disolvente S, el al menos un disolvente S en donde el material del polímero biodegradable P es insoluble y el al menos un disolvente S en donde el material del agente porogénico A es soluble son idénticos, d) introducir microesferas del agente porogénico A en un molde que tenga la forma y el tamaño que se busca para el implante, estas microesferas forman una pila compacta que corresponde a la forma y el tamaño de los poros que se obtienen en el material del implante, y representan al menos el 60 % en volumen, preferentemente el 70 % en volumen con respecto al volumen total de la mezcla de agente porogénico A-polímero biodegradable P-precursores de alcóxido del vidrio bioactivo M, e) introducir el polímero biodegradable P en los precursores de alcóxido del vidrio bioactivo M, f) introducir en el molde la mezcla que se obtuvo en la etapa e), g) gelificar la mezcla contenida en el molde después de la etapa f), h) desmoldar la mezcla obtenida en la etapa g), i) extraer las microesferas del agente porogénico A mediante lavado con el disolvente S.

Description

DESCRIPCIÓN
Implante con porosidad controlada hecho de un material híbrido.
La invención se refiere a un material de implante para rellenar defectos óseos, regeneración ósea e ingeniería de tejido óseo, un implante que comprende este material, un método para la fabricación de este material, un método para la fabricación de dicho implante y un método para la fabricación de un material híbrido.
El envejecimiento de la población mundial y las enfermedades que acompañan al sistema osteoarticular hacen necesario el desarrollo de materiales de alto rendimiento para reemplazar el tejido óseo. En Francia cada año se pagan 18 mil millones de euros en gastos de salud para enfermedades del sistema osteoarticular y dental. Las enfermedades musculoesqueléticas son las patologías profesionales más comunes en los países industrializados, mientras que la osteoporosis está aumentando entre los pacientes mayores. Estos hechos trazan los contornos de un desafío social y económico importante y explican la demanda creciente de biomateriales para implantes con una mayor vida útil capaces de rellenar las pérdidas óseas.
Como el uso de injertos es limitado, y los materiales de origen animal pueden presentar problemas de biocompatibilidad o riesgos de infección, los esfuerzos de investigación tienen como objetivo producir biomateriales sintéticos capaces de promover la regeneración ósea.
En este caso, se usa el término implantes bioactivos: el material que se implanta no se destina simplemente a llenar pasivamente una pérdida ósea mientras permanece lo más inerte posible, sino que por el contrario debe estimular y participar activamente en el mecanismo de regeneración ósea. Esto es particularmente importante para defectos óseos grandes, para los cuales ya no funciona el mecanismo de autorreparación.
En la actualidad, los principales materiales bioactivos que se usan como sustitutos óseos son las "cerámicas" bioactivas, como los fosfatos de calcio y los vidrios bioactivos, que también se conocen como "bioglass."
L.L. Hench desarrolló las primeras cerámicas bioactivas (L.L. Hench y otros, J. Biomed. Mater. Res. 1971, 2, 117-141; L.L. Hench y otros, J. Biomed. Mater. Res. 1973, 7, 25-42).
Los primeros vidrios bioactivos se prepararon a partir de SO2, de P2O5, de CaO y de Na2O. Los óxidos de silicio y fósforo son formadores de redes que participan en la cohesión de la red vítrea. Los metales alcalinos y los metales alcalinotérreos como el sodio y el calcio no tienen esta capacidad y modifican la red vítrea tras introducir rupturas de cadena que son la fuente de la fusión a baja temperatura de estos vidrios que se asocia con un mayor desorden estructural. Su presencia da como resultado una mayor reactividad de los vidrios bioactivos, especialmente a través de la corrosión en un ambiente acuoso. Esta reactividad permite que se forme hidroxiapatita en un medio fisiológico y por lo tanto promueve la reconstrucción ósea.
El bioglass más ampliamente estudiado es un vidrio de fosfosilicato de sodio y calcio que se conoce como Bioglass® o Bioverre de Hench. Su composición base es 45 % de SO2 - 24,5 % de CaO - 24,5 % de Na2O - 6 % de P2O5 en masa con respecto a la masa total de la composición. Las propiedades bioactivas notables de este material no necesitan más demostración. En la actualidad, Bioglass® es uno de los materiales bioactivos más interesantes (que inducen una respuesta específica en las células).
Han tenido lugar muchos desarrollos en el campo de los vidrios bioactivos desde su descubrimiento (M. Vallet-Regi y otros, Eur. J. Inorg. Chem. 2003, 1029-1042), tales como la incorporación de diferentes átomos o la incorporación de ingredientes activos. Se optimizaron composiciones de vidrio bioactivo para promover la proliferación de osteoblastos y la formación de tejidos óseos (patente con núm. WO 02/04606). Se propuso especialmente la incorporación de plata para proporcionar vidrios bioactivos con propiedades antibacterianas (patente con núm. WO 00/76486).
Por su parte la solicitud de patente con núm. WO 2009/027594 describe un vidrio bioactivo en el cual se introduce el estroncio en cantidades de entre 0,1 y 10 % del peso total del vidrio bioactivo. J. Rodenas-Rochina y otros, Journal of Materials Science: Materials in Medicine, 2013, 1293-1308, describe un estudio que muestra la posibilidad de formar implantes óseos. Como agente porogénico se usan partículas de metacrilato de polietileno (PEMA) con un diámetro de 200 |im y se mezclan con una disolución de policaprolactona en partículas de vidrio que contienen dioxano con un diámetro de 20 |im. El PEMA se disuelve mediante la adición de etanol. La disolución del polímero contiene entre 5 y 20 % de partículas de vidrio y la relación PEMA/policaprolactona es 1:1 en peso.
Estos materiales bioactivos tienen la característica de ser biocompatibles, capaces de unirse espontáneamente a los tejidos óseos, promover la adhesión de las células óseas y finalmente ser biorreabsorbibles, se reemplazan lentamente por tejido óseo neoformado a medida que progresa la regeneración ósea.
Sin embargo, a pesar de este conjunto de características muy satisfactorias, la debilidad de estos materiales limita sus aplicaciones: aunque a menudo son más rígidos que el hueso, su falta de flexibilidad y resistencia significa que los materiales bioactivos no pueden implantarse en sitios de carga mecánica.
Para superar este inconveniente, una solución ingeniosa es recurrir a la estructura particular del tejido óseo. Esto es complejo y consiste principalmente en un marco compuesto que mezcla íntimamente una fase inorgánica, es decir el mineral óseo formado por cristales de apatita (fosfato de calcio reabsorbible), con una fase orgánica, que es principalmente colágeno. Sorprendentemente, este tipo de estructura compuesta combina la rigidez inicial de la parte inorgánica con la resistencia y la flexibilidad natural de las fibras colágenas. Para obtener implantes con propiedades mecánicas cercanas a las del tejido óseo, una estrategia consiste en combinar materiales bioactivos y polímeros biodegradables en la misma matriz compuesta o híbrida.
Para rellenar defectos óseos grandes, los implantes, además de las características anteriores, deben tener una morfología específica: esta se basa en el hueso trabecular, es decir, una estructura altamente porosa formada por una estructura altamente porosa compuesta de una red tridimensional de macroporos interconectados que miden unos cientos de micras. En el caso de defectos óseos grandes, las células óseas necesitan una matriz de 'andamio' extracelular capaz de guiar y estimular la adhesión, proliferación y diferenciación celular, a la vez que es compatible con los procesos de vascularización e invasión de tejidos.
Este tipo de estructura macroporosa también se requiere para las nuevas aplicaciones previstas en la ingeniería de tejido óseo: se trata de producir nuevo tejido óseo en el laboratorio a partir de células que se toman del paciente, las cuales pueden reimplantarse después en el paciente. Para llevarse a cabo de manera óptima, este cultivo de tejidos también debe descansar en andamios porosos tridimensionales que permitan una buena adhesión y diferenciación celular en células maduras, así como también la producción de tejidos y en particular la biomineralización.
En resumen, aunque se han desarrollado muchos materiales y formulaciones para rellenar las pérdidas óseas, ninguno cumple completamente la especificación del implante ideal, que es:
- ser biocompatible;
- ser bioactivo: inducir espontáneamente la formación de un enlace interfacial fuerte con los tejidos óseos y promover la adhesión y actividad celular;
- ser biorreabsorbible;
- tener una morfología adecuada que se base en una matriz tridimensional de macroporos interconectados;
- tener buena resistencia mecánica;
- derivarse de un método de fabricación que permita un moldeado fácil y sea lo suficientemente flexible como para adaptarse a múltiples geometrías de defectos.
Una morfología adecuada que se basa en una matriz tridimensional de macroporos interconectados significa que se debe controlar el tamaño, la forma y la distribución de los poros y el tamaño de las interconexiones entre estos poros. Un objetivo de la invención es proponer un material que cumpla perfectamente con todos estos criterios y que pueda fabricarse mediante un método que permita producir arquitecturas porosas formadas por una parte inorgánica y una parte orgánica, en forma de un material híbrido, a diferencia de los métodos de la técnica anterior.
En consecuencia, la invención propone un método para la fabricación de un implante hecho de un material híbrido para rellenar defectos óseos, para regeneración ósea y para ingeniería de tejido óseo, que se caracteriza porque comprende las etapas siguientes:
a) seleccionar un vidrio bioactivo M que se basa en SO2 y CaO, que opcionalmente contiene P2O5 y/u opcionalmente se dopa con estroncio,
b) seleccionar un polímero biodegradable P que sea soluble en al menos un disolvente S1 e insoluble en al menos un disolvente S diferente del disolvente S1,
c) seleccionar microesferas de un agente porogénico A que tengan diámetros y tamaños que correspondan a los diámetros y tamaños que se buscan para los poros en el material que forma el implante a fabricar, este agente porogénico A:
- está hecho de un polímero que es insoluble en al menos un disolvente S1 y soluble en el al menos un disolvente S, el al menos un disolvente S en donde el material del polímero biodegradable P es insoluble y el al menos un disolvente S en donde el material del agente porogénico A es soluble son idénticos,
d) introducir microesferas del agente porogénico A en un molde que tenga la forma y el tamaño que se busca para el implante, estas microesferas forman una pila compacta que corresponde a la forma y el tamaño de los poros que se obtienen en el material del implante, y representan al menos el 60 % en volumen, preferentemente el 70 % en volumen con respecto al volumen total de la mezcla de agente porogénico A-polímero biodegradable P-precursores de alcóxido del vidrio bioactivo M,
e) introducir el polímero biodegradable P en los precursores de alcóxido del vidrio bioactivo M y homogeneizar la mezcla,
f) introducir en el molde la mezcla que se obtuvo en la etapa e),
g) gelificar la mezcla contenida en el molde después de la etapa f),
h) desmoldar la mezcla que se obtuvo en la etapa g),
i) extraer las microesferas del agente porogénico A mediante lavado con el disolvente S.
En una primera modalidad del método de la invención, se implementan la etapa e) y/o la etapa f) antes de la etapa d). En una segunda modalidad del método de la invención, se implementan las etapas d) y e) y f) simultáneamente.
En todas las modalidades, el método de la invención también puede comprender una etapa j) de reticular el material que se obtuvo en la etapa i).
Además, en todas las modalidades del método de la invención, el polímero biodegradable P se elige entre:
- polímeros biodegradables solubles en al menos un disolvente S1 e insolubles en al menos un disolvente S que se selecciona de:
- polisacáridos biorreabsorbibles, que se seleccionan preferentemente de dextrano, ácido hialurónico, agar, quitosano, ácido algínico, alginato de sodio o potasio, galactomanano, carragenano, pectina,
- poliésteres biorreabsorbibles, preferentemente alcohol polivinílico (PVA) o ácido poliláctico (PLA),
- polímeros sintéticos biodegradables, preferentemente un polietilenglicol o policaprolactona (PCL),
- proteínas, preferentemente gelatina o colágeno,
y el material del agente porogénico A se selecciona de los polímeros biodegradables insolubles en el al menos un disolvente S1 y solubles en el al menos un disolvente S, que se selecciona preferentemente de C1 a C4 polimetacrilatos de alquilo, preferentemente polimetacrilato de metilo o polimetacrilato de butilo, poliuretano, ácido poliglicólico, las diversas formas de ácidos polilácticos, los copolímeros de ácidos láctico-coglicólicos, policaprolactona, fumarato de polipropileno, parafina y naftaleno, o acrilonitrilo butadieno estireno (ABS), el material del agente porogénico A es diferente del polímero biodegradable P.
Preferentemente, la relación en peso de polímero biodegradable P/vidrio bioactivo M está entre 10/90 y 90/10, preferentemente, por razones de resistencia mecánica del material que se obtiene, la mejor resistencia mecánica (fácil manejo sin deformaciones o pérdida de material) que se obtiene con una relación de 70/30 estará entre 20/80 y 80/20. También preferentemente, el vidrio bioactivo M es un vidrio que se basa en SO2 y en CaO, el polímero biodegradable P es gelatina, el material de las microesferas del agente porogénico A es polimetacrilato de metilo y el disolvente S es acetona.
El método de la invención puede comprender además, en la etapa f), una etapa de introducción de un agente de acoplamiento, preferentemente un compuesto de organoalcoxisilano, con mayor preferencia 3-glicidiloxipropiltrimetoxisilano (GPTMS), o incluso con mayor preferencia 3-glicidiloxipropiltrietoxisilano (GPTES).
También puede comprender, después de la etapa d), una etapa de ampliar las interconexiones, por infiltración de un disolvente S del material del agente porogénico A, en la pila de las microesferas del agente porogénico A y/o mediante calentamiento de esta pila.
La invención también propone un método para la fabricación de un material híbrido que comprende un polímero biodegradable P y un vidrio bioactivo M que se basa en SiO2 y CaO y opcionalmente contiene P2O5 y/u opcionalmente se dopa con estroncio, se caracteriza porque comprende las etapas siguientes:
A) preparar un sol de los precursores de alcóxido de un vidrio bioactivo M que se basa en SiO2 y en CaO, que opcionalmente contiene P2O5 y/u opcionalmente se dopa con estroncio,
B) añadir una disolución que contiene el polímero biodegradable P, disuelto en un disolvente S1, en el sol de la etapa A),
C) polimerización sol-gel de los precursores de alcóxido y gelificación de la mezcla que se obtuvo en la etapa B) a una temperatura entre 0 °C y 60 °C, bajo aire.
La invención propone además un material de implante para rellenar defectos óseos, para la regeneración ósea y para la ingeniería del tejido óseo,
que se caracteriza porque comprende un material híbrido que comprende:
• un vidrio bioactivo M que se basa en SiO2 y CaO, que opcionalmente contiene P2O5 y/u opcionalmente se dopa con estroncio, y
• un polímero biodegradable P soluble en al menos un disolvente S1 que se selecciona de:
- polisacáridos biorreabsorbibles, que se seleccionan preferentemente de dextrano, ácido hialurónico, agar, quitosano, ácido algínico, alginato de sodio o potasio, galactomanano, carragenano, pectina,
- poliésteres biorreabsorbibles, preferentemente alcohol polivinílico o ácido poliláctico,
- polímeros sintéticos biodegradables, preferentemente un polietilenglicol, policaprolactona y
- proteínas, preferentemente gelatina o colágeno,
y en que consiste en una matriz que comprende el material híbrido, esta matriz tiene al menos un 70 % en número de poros con forma de esferas o de poliedros inscritos dentro de una esfera, con el diámetro de las esferas comprendido entre 100 y 900 |im, preferentemente entre 200 y 800 |im, inclusive, con una desviación entre el diámetro de la esfera más pequeña o la más grande, como máximo del 70 %, preferentemente como máximo 50 %, con mayor preferencia como máximo 30 %, con respecto al diámetro medio aritmético de todas las esferas del implante y las interconexiones entre los poros que tienen su dimensión más pequeña entre 25 mm y 250 |im, inclusive, al menos el 70 % en número de estos poros tienen al menos una interconexión con al menos otro poro.
Finalmente, la invención propone un implante para rellenar defectos óseos, para regeneración ósea y para ingeniería de tejido óseo, que se caracteriza porque comprende un material de acuerdo con la invención u obtenido por el método para la fabricación de un implante de acuerdo con la invención.
Se entenderá mejor la invención y serán evidentes otras características y ventajas de esta tras leer la descripción que sigue, dada con referencia a los dibujos adjuntos en los que:
- La Figura 1 muestra una vista en sección transversal del implante hecho de un material compuesto que se obtuvo en el ejemplo 1 que se tomó con un microscopio electrónico de barrido, a un aumento de 70 X,
- La Figura 2 es una ilustración esquemática del material de implante de acuerdo con la invención,
- La Figura 3 es una fotografía del implante que se obtuvo en el ejemplo 3, del cual la matriz está compuesta de gelatina recubierta con vidrio bioactivo, que se tomó con un microscopio electrónico de barrido a un aumento de 100 X, - La Figura 4 es una fotografía que se tomó con el microscopio electrónico de barrido, a un aumento de 50 X de una sección transversal de un material de implante de la técnica anterior que se preparó por un método de liofilización descrito en Kim y otros. “Hydroxyapatite and gelatin composite foams processed via novel freeze-drying and crosslinking for use as temporary hard tissue scaffolds” J. Biomed. Mater. Res. 72A: 136-145, 2005,
- La Figura 5 es una fotografía que se tomó con el microscopio electrónico de barrido a un aumento de 200 X, de un material de implante de la técnica anterior que se preparó por un método de separación de fases inducida por calor descrito en Blaker y otros. “Mechanical properties of highly porous PDL-LA/Bioglass® composite foams as scaffolds for bone tissue engineering” Acta Biomater. 2005, 1,643-52,
- La Figura 6 es una fotografía que se tomó con el microscopio electrónico de barrido a un aumento de 50 X, de un material de implante híbrido con una relación en masa de gelatina/vidrio de 70/30 de acuerdo con la invención, obtenido por el método de la invención que comprende una etapa de ampliar el tamaño de las interconexiones entre los poros por infiltración con una mezcla de acetona-etanol con volumen de acetona del 30 %, con respecto al volumen total de la mezcla durante 5 minutos por infiltración con la mezcla en la pila de microesferas de un agente porogénico, solo, - La Figura 7 es una fotografía que se tomó con el microscopio electrónico de barrido con un aumento de 50 X del mismo material de implante de acuerdo con la invención como se muestra en la Figura 6 pero después de la infiltración con una mezcla de acetona-etanol con volumen de acetona del 30 % con respecto al volumen total de la mezcla durante 15 minutos, con la mezcla en la pila de microesferas un agente porogénico, solo,
- La Figura 8 es una fotografía que se tomó con el microscopio electrónico de barrido con un aumento de 50 X del material que se muestra en la Figura 6 y la Figura 7 que se obtuvo por el método de la invención después de ampliar el tamaño de las interconexiones entre los poros por infiltración con una mezcla de acetona-etanol con volumen de acetona del 30 % con respecto al volumen total de la mezcla, durante 30 minutos con la mezcla en la pila de microesferas de un agente porogénico, solo,
- La Figura 9 es una curva que muestra el aumento en el tamaño de las interconexiones entre los poros tras infiltración con una mezcla de acetona-etanol con un volumen de acetona del 30 %, con respecto al volumen total de la mezcla, en función de este tiempo de infiltración,
- La Figura 10 es una fotografía que se tomó con el microscopio electrónico de barrido a un aumento de 100 X de un material de implante híbrido de acuerdo con la invención compuesto por 70 % de gelatina y 30 % de vidrio en masa de acuerdo con la invención, que se obtuvo por el método de la invención después de aumentar el tamaño de las interconexiones de los poros mediante el calentamiento de la pila de microesferas de un agente porogénico, solo, a 125 °C durante 15 minutos, bajo aire.
- La Figura 11 es una fotografía que se tomó con el microscopio electrónico de barrido a un aumento de 100 X del material del implante que se muestra en la Figura 10 pero después de ampliar el tamaño de las interconexiones de los poros mediante el calentamiento a 125 °C de la pila de microesferas de un agente porogénico, solo, durante 1 hora antes de la infiltración con el material híbrido compuesto por 70 % de gelatina y 30 % de vidrio, en masa,
- La Figura 12 es una fotografía que se tomó con el microscopio electrónico de barrido a un aumento de 100 X de la misma composición del material de implante de acuerdo con la invención como se muestra en las Figuras 10 y 11, que se obtuvo por el método de la invención después de ampliar el tamaño de las interconexiones de los poros mediante el calentamiento a 125 °C de la pila de microesferas de un agente porogénico, solo, durante 2 horas,
- La Figura 13 muestra la curva que muestra el cambio en el tamaño de las interconexiones entre los poros de acuerdo con el tiempo de calentamiento a 125°C de la pila de microesferas de un agente porogénico, solo,
- La Figura 14A es una fotografía que se tomó con el microscopio electrónico de barrido con un aumento de 100 X del material híbrido que se obtuvo en el ejemplo 16,
- La Figura 14B muestra el espectro de emisión de rayos X inducido por partículas o inducido por protones (PIXE) del material híbrido obtenido en el ejemplo 16,
- La Figura 15 es una fotografía que se tomó con el microscopio electrónico de barrido con un aumento de 100 X del material híbrido de acuerdo con la invención que se obtuvo en el ejemplo 7,
- La Figura 16 es una fotografía que se tomó con el microscopio electrónico de barrido con un aumento de 100 X del material de implante de acuerdo con la invención que se obtuvo en el ejemplo 8,
- La Figura 17 es una fotografía que se tomó con el microscopio electrónico de barrido con un aumento de 30 X del material de implante de acuerdo con la invención que se obtuvo en el ejemplo 9,
- La Figura 18 es una fotografía que se tomó con un microscopio electrónico de barrido con un aumento de 100 X del material de implante de acuerdo con la invención que se obtuvo en el ejemplo 10,
- La Figura 19 es una fotografía que se tomó con el microscopio electrónico de barrido con un aumento de 70 X del material de implante de acuerdo con la invención que se obtuvo en el ejemplo 11,
- La Figura 20 es una fotografía que se tomó con el microscopio electrónico de barrido con un aumento de 30 X del material de implante de acuerdo con la invención que se obtuvo en el ejemplo 12,
- La Figura 21 es una fotografía que se tomó con el microscopio electrónico de barrido con un aumento de 70 X del material de implante de acuerdo con la invención que se obtuvo en el ejemplo 13, y
- La Figura 22 es una fotografía que se tomó con el microscopio electrónico de barrido con un aumento de 30 X del material de implante de acuerdo con la invención que se obtuvo en el ejemplo 14.
En el texto anterior y siguiente, los siguientes términos tienen las siguientes definiciones:
- "interconexión(es) entre poros:" abertura(s) que permiten el paso de un poro a otro,
- "medio acuoso:" cualquier medio líquido que contenga agua, o agua sola,
- "biodegradable:" que puede eliminarse en un medio fisiológico que contiene células biológicas, por ejemplo disolución salina tamponada (fluido corporal simulado (SBF)),
- "biorreabsorbible" que puede eliminarse en un medio fisiológico que contiene células biológicas,
- "diámetro medio aritmético de todos los poros:" suma de los diámetros de los poros/número de poros,
- "poro esférico" o "esfera:" poro o esfera con una relación del diámetro más pequeño sobre el diámetro más grande de 0,9 ± 0,1,
- "Poliedro inscrito dentro de una esfera:" poliedro inscrito dentro de una esfera que tiene el mismo diámetro en todos los puntos, las diferencias entre los diferentes diámetros del poliedro inscrito dentro de esta esfera son del ± 15 % como máximo del diámetro de la esfera en la que están inscritos,
- "pila compacta de microesferas del agente porogénico A:" pila de microesferas del agente porogénico A en el que: al menos el 70 % en número, preferentemente más del 95 % en número de microesferas están en contacto entre sí, y permanecen en contacto entre sí cuando la mezcla del agente porogénico A y el híbrido polímero biodegradable P-vidrio bioactivo M está en el molde, y cuando la pila de microesferas está recubierta e infiltrada con la mezcla híbrida de polímero biodegradable P-vidrio bioactivo M.
Este tipo de pila compacta de microesferas del agente porogénico A puede obtenerse mediante centrifugación de la mezcla de microesferas del agente porogénico A y el híbrido polímero biodegradable P-vidrio bioactivo M o alternativamente tras aplicar presión negativa (vacío) o presión positiva (mayor que la presión atmosférica) a la mezcla de microesferas del agente porogénico A y el híbrido polímero biodegradable P-vidrio bioactivo M que se introdujo en el molde, antes y durante la gelificación de esta mezcla.
El material del implante para rellenar defectos óseos, para regeneración ósea y para ingeniería del tejido óseo se describirá en relación con las Figuras 1 y 2.
Como puede observarse en las Figuras 1 y 2, el material de implante de la invención comprende una matriz, que se marcó con 1 en las Figuras 1 y 2, hecha de un material que comprende una parte orgánica y una parte inorgánica. Este material es biocompatible, bioactivo, biorreabsorbible y como puede observarse en las Figuras 1 a 3, tiene una morfología muy regular en términos de distribución de poros y en términos de forma de poros, a diferencia de los materiales de la técnica anterior que tienen una distribución, tamaño y forma de poros anárquica, como puede observarse en las Figura 4 y 5 que muestran respectivamente fotografías tomadas con el microscopio electrónico de barrido del material de implante obtenido por un método de liofilización (Figura 4) y un método de separación de fases inducida por calor (Figura 5).
En particular, este material tiene poros, que se marcaron con 2 en las Figuras 1 a 3, en forma de esferas con un diámetro, que se marcaron con 3 en la Figura 2, que es idéntico en todos los puntos, o tiene forma de esferas en las que la relación del diámetro más pequeño al diámetro más grande es 0,9 ± 0,1 como máximo, o tiene forma de poliedros inscritos dentro de dicha esfera, las diferencias entre los diámetros en diferentes puntos del poliedro inscrito dentro de esta esfera son como máximo 15 % más o menos que el diámetro de la esfera dentro de la cual están inscritos.
Los materiales de implante de la invención pueden tener tamaños de poro que se sitúan dentro de un intervalo muy amplio de 100 |im a 900 |im, preferentemente 200 |im a 800 |im, inclusive, con una desviación entre el diámetro de la esfera más pequeña y la más grande del 70 % como máximo, preferentemente 50 % como máximo, con mayor preferencia 30 % como máximo, con respecto al diámetro medio aritmético de todas las esferas del implante en asociación con interconexiones, que se marcaron con 4 en las Figuras 1 a 3, entre los poros cuya dimensión más pequeña es entre 25 |im y 250 |im, inclusive.
Al menos el 70 % en número de estos poros tienen al menos una interconexión con otro poro.
Por lo tanto, este tipo de distribución de tamaño de poro y forma de poro y estos tipos de tamaños de interconexión entre poros son muy favorables para la conducción celular, el crecimiento óseo y la invasión de tejidos, como lo demuestran Karageorgiou y otros, “Porosity of 3D biomaterial scaffolds and osteogenesis.” Biomaterials 2005, 26, (27), 5474-5491.
Sin embargo, en el caso de este artículo, tales formas de poro se obtuvieron en un implante hecho completamente de cerámica bioactiva, en otras palabras, hecho de un fosfato de calcio (hidroxiapatita).
Pero tales cerámicas tienen el inconveniente de no tener la flexibilidad requerida para un implante óseo. Su método de fabricación no puede aplicarse a un material que comprende una parte orgánica, como el de la invención, ya que implica una etapa de sinterización a temperaturas de aproximadamente 800 °C, en la que la parte orgánica se desintegra. Estos tipos de distribución de tamaños nunca se logran en materiales de implantes que comprenden una parte orgánica y una parte inorgánica producidos por los métodos de la técnica anterior para los que los poros tienen tamaños generalmente muy inferiores a 200 |im con significativamente menos interconexiones.
Existen muchos materiales de implantes que resultan de los métodos de formación de espuma pero estos tienen tamaños de poro y distribuciones de interconexión muy extensos, y no controlados, y la porosidad puede incluso alcanzar un milímetro, lo que no es favorable a la resistencia mecánica del implante.
La patente con núm. WO 2013/023064 describe un método para obtener una matriz con un tamaño que permite la infiltración de las células y el crecimiento óseo interno. Esta matriz puede ser una matriz fibrosa que por lo tanto no tiene poros esféricos como se define en la presente invención, o alternativamente una matriz que se obtuvo por moldeo mediante el uso de un disolvente. Sin embargo, el ejemplo 1B de esta descripción que describe cómo obtener una matriz por moldeo mediante el uso de un disolvente no pudo reproducirse debido a que se usó una cantidad demasiado grande de agente porogénico (90 % V/V de partículas de NaCl), lo que no permite que se obtenga una mezcla homogénea con el vidrio bioactivo y el polímero biodegradable.
Como se observará más adelante, mediante el uso del método para la fabricación de un implante híbrido de acuerdo con la invención, puede controlarse la dispersión del conjunto de tamaños de poro e interconexiones en la matriz, lo que no era posible en los métodos de la técnica anterior donde la porosidad que se generaba se distribuía aleatoriamente en los intervalos respectivos.
La matriz 1 está formada por una fase orgánica y una fase inorgánica.
La fase inorgánica es un vidrio bioactivo M.
La cerámica bioactiva y los vidrios bioactivos se conocen bien por los expertos en la técnica y se describen en particular en LL Hench y otros, J. Biomed. Mater. Res. 1971, 2, 117-141; LL Hench y otros, J. Biomed. Mater. Res. 1973, 7, 25-42 para cerámica bioactiva y en M. Vallet-Regi y otros, Eur. J. Inorg. Chem. 2003, 1029-1042 y patente con núm. WO 02/04606, patente con núm. WO 00/76486 y patente con núm. WO 2009/027594, en particular. En la invención, solo se usa un vidrio bioactivo.
La parte orgánica del material de implante de la invención es un polímero biodegradable P soluble en al menos un disolvente S1 e insoluble en al menos un disolvente S. Estos disolventes pueden ser agua, un medio acuoso o un disolvente orgánico. Preferentemente, el polímero biodegradable P se selecciona de:
- polisacáridos biorreabsorbibles, que se seleccionan preferentemente de dextrano, ácido hialurónico, agar, quitosano, ácido algínico, alginato de sodio o potasio, galactomanano, carragenano, pectina,
- poliésteres biorreabsorbibles, preferentemente alcohol polivinílico o ácido poliláctico,
- polímeros sintéticos biodegradables, preferentemente un polietilenglicol o policaprolactona,
- proteínas, preferentemente gelatina o colágeno.
En los materiales del implante, la matriz 1 puede consistir en el vidrio bioactivo M y el polímero biodegradable P que forman un material compuesto, en otras palabras, las dos fases de vidrio bioactivo M y polímero biodegradable P coexisten en la arquitectura de la matriz. Este material no es parte de la presente invención.
La matriz 1 del material de implante de la invención está compuesta por el vidrio bioactivo M y el polímero biodegradable P que forman un material híbrido, en otras palabras, que forman una sola fase.
El material híbrido que se usó en la invención se obtiene mediante un método, que también es un objeto de la invención, que comprende la formación de un sol que contiene todos los precursores de alcóxido del vidrio bioactivo, la adición del polímero biodegradable P a este sol y la gelificación de la disolución que se obtuvo por una sucesión de reacciones de polimerización (polimerización sol-gel de la fase inorgánica) (condensación de alcóxido). Después se obtiene una mezcla híbrida que mezcla íntimamente la fase mineral y la fase orgánica.
Por lo tanto el material híbrido se distingue del material compuesto por la integración íntima entre las dos fases orgánica e inorgánica, estas dos fases son imperceptibles (excepto a escala molecular) en el caso de una mezcla híbrida.
Pero la matriz 1 también puede formarse por el polímero biodegradable P solo, un polímero que se recubre con el vidrio bioactivo M, por ejemplo por impregnación de la matriz 1 en el polímero biodegradable P en una suspensión del vidrio bioactivo M o alternativamente por inmersión de la matriz 1 que se formó solo del polímero biodegradable P en un sol que contiene todos los precursores del vidrio bioactivo M.
En ambos casos, la matriz 1 se secará para permitir que las partículas del vidrio bioactivo M se depositen o gelifiquen del sol según sea el caso. Esta modalidad tampoco es un objeto de la invención.
El material de implante de la invención se obtiene mediante un método que usa un agente porogénico A que se compone de microesferas hechas de un polímero soluble en al menos un disolvente S en el que el polímero biodegradable P no es soluble en sí mismo.
Por lo tanto, el método de la invención consiste en apilar microesferas del agente porogénico A en un material polimérico que es diferente del polímero biodegradable P, en un molde con una forma y tamaño que corresponde a la geometría del defecto óseo a rellenar o del defecto donde se desea la regeneración ósea.
Estas microesferas del agente porogénico A finalmente permiten obtener poros con un tamaño y una distribución que corresponderá negativamente a la pila de microesferas del agente porogénico A que se produjo inicialmente.
Además, al menos el 70 % en número de poros que se forman tendrá la forma de esferas perfectas, en otras palabras tendrá el mismo diámetro en todos los puntos, o tendrá forma de esferas en las que la relación del diámetro más pequeño al diámetro más grande es 0,9 ± 0,1 como máximo, o para los poros más grandes, tendrá la forma de un poliedro inscrito dentro de una esfera que tiene el mismo diámetro en todos los puntos, las diferencias entre los diámetros en diferentes puntos del poliedro inscrito en esta esfera son como máximo del 15 % más o menos que el diámetro de la esfera dentro de la cual están inscritos.
Después se infiltrará el material que se destina a formar la matriz 1 en la pila de bolas de microesferas del agente porogénico A, entonces se solidificará para que pueda desmoldarse sin cambiar la forma ni el tamaño de la pila del implante que se desea. Se extraerá el agente porogénico A, lo que permite obtener el material de implante de la invención.
Como puede observarse, este método no usa ningún tratamiento térmico a alta temperatura para sinterizar el vidrio bioactivo M, la única temperatura necesaria es la temperatura de evaporación del disolvente S que se usó.
Lo mismo se aplica en el caso donde la matriz 1 esté formada solo por el polímero biodegradable P que luego se recubre con el vidrio bioactivo M.
Como quedará claro, la invención reside en la combinación juiciosa de la selección de tres materiales: el material que forma el polímero biodegradable P, el material que forma el agente porogénico A y el disolvente S del agente porogénico A que no debe disolver el polímero biodegradable P.
El material del polímero biodegradable P que forma parte del material del implante debe ser un polímero biocompatible. El material del agente porogénico A debe, por su parte, ser un material, por ejemplo un polímero, para el cual el disolvente S es un no disolvente del polímero biodegradable P.
Por lo tanto se entenderá que la selección de uno de los tres elementos del trío del “polímero biodegradable P-agente porogénico A-disolvente porogénico S” no puede hacerse independientemente de la elección de los otros.
Los polímeros biodegradables P deben ser solubles en al menos un disolvente S1, que puede ser agua o disoluciones acuosas o, alternativamente, un disolvente orgánico, e insoluble en al menos un disolvente S que sea diferente del disolvente S1. Este disolvente S también puede ser agua, un medio acuoso o un disolvente orgánico.
Entre los polímeros biodegradables P preferidos que pueden usarse están:
- polisacáridos biorreabsorbibles, que se seleccionaron preferentemente entre dextrano, ácido hialurónico, agar, quitosano, ácido algínico, alginato de sodio o potasio, galactomanano, carragenano, pectina;
- poliésteres biorreabsorbibles, preferentemente alcohol polivinílico o ácido poliláctico;
- polímeros sintéticos biodegradables, preferentemente un polietilenglicol o policaprolactona, y
- proteínas, preferentemente gelatina o colágeno.
El material que forma el agente porogénico A debe ser soluble en al menos un disolvente S en el que el polímero biodegradable P sea insoluble.
Ejemplos de tales materiales son los polímeros biodegradables insolubles en un medio acuoso y solubles en al menos un disolvente S, que se selecciona preferentemente de C1 a C4 alquil polimetacrilatos, preferentemente polimetacrilato de metilo o polimetacrilato de butilo, poliuretano, ácido poliglicólico, las diversas formas de ácidos polilácticos, los copolímeros de ácidos láctico-coglicólico, policaprolactona, fumarato de polipropileno, parafina y naftaleno, o acrilonitrilo butadieno estireno (ABS).
En todos los casos, el disolvente S del material del agente porogénico A no debe ser un disolvente del material que se selecciona para servir como polímero biodegradable P y, por supuesto, el material del agente porogénico A debe ser diferente del polímero biodegradable P.
Los disolventes S son en particular acetona, etanol, cloroformo, diclorometano, hexano, ciclohexano, benceno, éter dietílico o hexafluoroisopropanol.
En la invención, el polímero biodegradable P será preferentemente gelatina, las microesferas del agente porogénico A estarán hechas de polimetacrilato de metilo y el disolvente S será acetona.
En el método para la fabricación del material de implante híbrido de la invención, las microesferas pueden introducirse en el molde antes de la introducción de la mezcla de precursores de alcóxido del vidrio bioactivo M y del polímero biodegradable P.
Sin embargo, también es posible introducir primero la mezcla de precursores de alcóxido del vidrio bioactivo M y del polímero biodegradable P en el molde, y después verter las microesferas del agente porogénico A.
También es posible producir una mezcla de precursores de alcóxido del vidrio bioactivo M, del polímero biodegradable P y de las microesferas del agente porogénico A e introducir todo esto en el molde.
Para obtener un material en el que al menos el 70 % en número de poros tenga al menos una interconexión con otro poro, la cantidad de agente porogénico A que se introduce en la mezcla de polímero biodegradable P-vidrio bioactivo M debe representar al menos el 60 % en volumen del volumen total de la mezcla de polímero biodegradable P-vidrio bioactivo M-agente porogénico A que se introdujo en el molde.
El tamaño de las interconexiones se relaciona con el tamaño del punto de contacto entre las esferas del agente porogénico A en la pila de esferas producidas. Es posible ampliar el tamaño de las interconexiones que se generan con un diámetro de poro constante tras adicionar una etapa que consiste en la fusión parcial de las esferas porogénicas en la pila que se produjo inicialmente, para ampliar el tamaño de su punto de contacto.
En la invención, las microesferas del agente porogénico A deben formar una pila compacta cuando se colocan en el molde con el sol de los precursores de alcóxido del vidrio bioactivo M y el polímero biodegradable P.
Para hacer esto, el volumen del agente porogénico A con respecto al volumen total de la mezcla de polímero biodegradable P-precursores del vidrio bioactivo M-agente porogénico A debe ser al menos del 60 %, preferentemente al menos del 70 %.
En cuanto a la relación en masa de biopolímero P/vidrio bioactivo M, esta puede estar entre 10/90 y 90/10. Preferentemente, por razones de resistencia mecánica del material que se obtiene, será entre 20/80 y 80/20, se obtiene la mejor resistencia mecánica (fácil manejo sin deformaciones o pérdida de material) con una relación de 70/30.
Esta fusión puede lograrse mediante la infiltración del disolvente S del agente porogénico A en la pila del agente porogénico A, o alternativamente mediante el calentamiento de la pila de microesferas del agente porogénico A que se produjo, o ambos al mismo tiempo, para producir la disolución superficial de las esferas y permitir su fusión parcial. Las Figuras 6 a 8 muestran el efecto de ampliar el tamaño de estas interconexiones por infiltración con una mezcla de acetona-etanol con volumen de acetona del 30 %, con respecto al volumen total de la mezcla en una pila de microesferas del agente porogénico A hecho de polimetacrilato de metilo después de la infiltración durante 15 minutos, 30 minutos y una hora.
Esta infiltración tiene lugar directamente en la pila de microesferas del agente porogénico A, antes de la introducción del vidrio bioactivo M y/o del polímero biodegradable P.
La Figura 9 muestra el efecto de ampliación en forma de curva.
Las Figuras 10 a 12 muestran el efecto de ampliar el tamaño de estas interconexiones mediante el calentamiento a 125 °C de la pila de microesferas del agente porogénico A, antes de la introducción del vidrio bioactivo M y/o del polímero biodegradable P durante 15 minutos, una hora y dos horas.
La Figura 13 muestra el efecto de ampliación en forma de curva.
Para una mejor comprensión de la invención, se describirán algunos ejemplos con fines puramente ilustrativos y no limitantes.
Ejemplo 1: Fabricación de un implante hecho de un material compuesto que comprende gelatina como un polímero biodegradable P, y un vidrio bioactivo M compuesto de 75 % de S O y 25 % de CaO en masa con respecto a la masa total del vidrio como un vidrio bioactivo M (que no forma parte de la invención).
Se seleccionó la gelatina como material para el polímero biodegradable P ya que es un biopolímero natural, biocompatible, económico y disponible fácilmente. Además, la gelatina se deriva del colágeno presente naturalmente en los huesos. Adicionalmente, se usa para aplicaciones clínicas, apósitos, adhesivos y encapsulación de sustancias farmacéuticas.
Se seleccionó un vidrio bioactivo debido a su gran capacidad para inducir mineralización, la posibilidad de dar forma a las propiedades texturales y morfológicas (porosidad, tamaño y por lo tanto área superficial específica) a escala nanométrica, la amplia gama de composiciones bioactivas que pueden formularse mediante la adición de elementos antiinflamatorios u osteoinductores, por ejemplo, y finalmente la combinación de sus propiedades de bioactividad y biorreabsorbabilidad es lo que hace que los biomateriales sean los más prometedores para la regeneración ósea, especialmente en comparación con los fosfatos de calcio (cerámicas bioactivas), que en general son menos bioactivos o menos reabsorbibles.
Las microesferas están hechas de polimetacrilato de metilo. Se seleccionó este material porque puede disolverse fácilmente por una gran cantidad de disolventes.
Además, aunque los residuos de polimetacrilato de metilo sin eliminar subsistieron en el material del implante, la buena biocompatibilidad de este polímero con los tejidos humanos es una buena garantía de que el implante no presentará ningún riesgo de citotoxicidad.
El agente porogénico estaba en forma de partículas esféricas, específicamente bolas de metil polimetacrilato con un diámetro de entre 200 |im y 400 |im. Representó el 60 % en volumen del volumen total de la mezcla (agente porogénico A-polímero biodegradable P-vidrio bioactivo M) que se introdujo en el molde.
Sus diámetros pueden seleccionarse entre algunas decenas y cientos de micras, en dependencia de las aplicaciones. La porosidad del material del implante de la invención que se obtendrá finalmente puede controlarse en estos dos puntos; en primer lugar, el diámetro de los poros que se obtendrá depende directamente del diámetro de las partículas porogénicas iniciales. Por lo tanto, solo la granulometría de las partículas iniciales de polimetacrilato de metilo debe ajustarse para obtener la porosidad que se desea de manera muy simple. En segundo lugar el tamaño de las interconexiones entre poros depende directamente del tamaño de la zona de contacto entre las bolas de polímero en la pila inicial. El tamaño de esta zona de contacto puede modificarse tras provocar que las partículas de polímero iniciales se fusionen, mediante el uso de un disolvente S, o mediante un tratamiento térmico preliminar. Este procedimiento ya ha sido descrito por Descamps y otros, “Manufacture of macroporous beta-tricalcium phosphate bioceramics.” Journal of the European Ceramic Society 2008, 28, (1), 149-157 y “Synthesis of macroporous beta-tricalcium phosphate with controlled porous architectural.” Ceramics International 2008, 34, (5), 1131-1137.
En este ejemplo, el polímero biodegradable y el vidrio bioactivo se usaron para obtener una matriz compuesta.
Así, en este ejemplo, la primera etapa consistió en colocar partículas de agentes porogénicos formados por microesferas de polimetacrilato de metilo en un molde del tamaño y forma que se desea para el implante.
En una segunda etapa, se introdujo el polvo de vidrio bioactivo.
La granulometría del polvo de vidrio bioactivo juega un papel importante en la obtención de una matriz compuesta homogénea. Preferentemente, la granulometría del polvo de vidrio bioactivo debe ser mucho menor que 50 |im. Idealmente, el tamaño de las partículas de polvo debe ser de aproximadamente un micrómetro o incluso de aproximadamente un nanómetro a cientos de nanómetros. Dicha finura puede obtenerse mediante el uso de un molino de bolas planetario, por ejemplo.
En una tercera etapa, se introdujo en el molde la gelatina, que previamente se disolvió en agua tibia. La mezcla compuesta se homogeneizó después.
En una cuarta etapa, se gelificó la mezcla que se obtuvo en la tercera etapa en el molde durante algunas horas, la deshidratación parcial de la gelatina aseguró que la mezcla fraguara.
Esta operación se llevó a cabo a una temperatura de entre 0 °C y 60 °C inclusive, para no degradar la matriz.
En una quinta etapa, se extrajeron las microesferas de un agente porogénico hecho de polimetacrilato de metilo mediante lavado con acetona.
La acetona tiene una pluralidad de ventajas: en primer lugar, las bolas de polimetacrilato de metilo se disuelven fácilmente en acetona, mientras que la gelatina es insoluble en acetona.
Además, la acetona permite que continúe la deshidratación de la gelatina, si es necesario.
Finalmente, es un disolvente que se usa muy comúnmente, relativamente económico y particularmente disponible que no presenta riesgos de toxicidad graves.
Después de una pluralidad de etapas de lavado, se extrajo por completo la impresión inicial de las microesferas de polimetacrilato de metilo y se obtuvo el material final, en forma de un bloque macroporoso, biocompuesto hecho de vidrio/gelatina bioactiva.
La biodegradabilidad de este material de implante en un medio vivo y su resistencia mecánica también pueden ajustarse fácilmente mediante la reticulación de la gelatina en una etapa final de inmersión en una disolución de un agente de reticulación como genipina, carbodiimida, glutaraldehído o formaldehído, por ejemplo.
Sin embargo, esta etapa es opcional.
Las estructuras que se obtienen pueden lavarse sin dañarse en baños de etanol para extraer cualquier residuo indeseable, como cloruros, acetona, etc.
En este ejemplo, se obtuvo un material de implante que comprendía 60 % en masa de vidrio bioactivo y 40 % en masa de gelatina, con respecto a la masa total del implante, y tenía 70 % en número de poros con al menos una interconexión con otro poro.
Ejemplo 2:_Fabricación de un material de implante de acuerdo con la invención con una matriz hecha de un material híbrido.
El método comenzó con la etapa de apilar microesferas de un agente porogénico de polimetacrilato de metilo en un molde que tenía la geometría que se deseaba para el implante. El volumen de microesferas del agente porogénico A representó el 70 % del volumen total de la mezcla de agente porogénico A-polímero biodegradable P-precursores de vidrio bioactivo M. El material del agente porogénico A fue polimetacrilato de metilo. Las esferas tenían un diámetro de entre 200 |im y 400 |im.
En una segunda etapa, se vertió la mezcla híbrida en el molde que contenía la pila de bolas.
La centrifugación o infiltración bajo presión o la infiltración bajo vacío pueden usarse para ayudar a la mezcla híbrida a llenar los intersticios entre las microesferas de polimetacrilato de metilo.
El material híbrido se obtuvo por un método sol-gel.
En este método, un sol que contenía todos los precursores de alcóxido de vidrio bioactivo se llevó a gelificación mediante una sucesión de reacciones de polimerización.
Los precursores de alcóxido estaban en cantidades tales que la composición del vidrio bioactivo fue de 75 % de SO2 y 25 % de CaO en masa con respecto a la masa total del vidrio bioactivo que se obtuvo finalmente.
En el caso del presente ejemplo, se añadió gelatina (polímero biodegradable P) antes de la gelificación del sol, para obtener una mezcla híbrida.
Para producir un material híbrido, una gran dificultad es que no pueden usarse tratamientos térmicos de temperatura alta y media, es decir, por encima de 150 °C.
Sin embargo, en los métodos que se describieron en la técnica anterior y especialmente en Lin, S. y otros, “Nanostructure evolution and calcium distribution in sol-gel derived bioactive glass.” Journal of Materials Chemistry 2009, 19, (9), 1276-1282, estos tratamientos térmicos son indispensables para obtener una red vítrea homogénea, especialmente para la incorporación de calcio dentro de la red de silicatos.
El uso de un precursor de alcóxido para el calcio permite la incorporación de calcio en la fase inorgánica sin tratamiento térmico.
Sin embargo la gran reactividad de los alcóxidos de calcio en las reacciones de hidrólisis/condensación en presencia de agua significa que el sol que se obtiene es muy inestable ya que la polimerización sol-gel se lleva a cabo extremadamente rápido, lo que hasta ahora no se ha podido manejar para producir un implante poroso, ni se ha podido producir una buena incorporación de calcio en la red de silicatos. Los inventores descubrieron así que es posible aumentar considerablemente la estabilidad del sol tras limitar la introducción de agua en el sol tanto como sea posible y usar un precursor de alcóxido diferente del que se usa en la literatura (Ramila A. y otros, “Synthesis routes for bioactive sol-gel glasses: alkoxides versus nitrates.” Chemistry of Materials 2002, 14, (12), 542-548) (específicamente metoxietoxido de calcio). Las reacciones de hidrólisis/condensación son entonces lo suficientemente lentas para permitir la incorporación homogénea de calcio en la red de silicato, mientras que permanecen lo suficientemente rápidas para permitir la polimerización de la fase inorgánica. En el ejemplo, los precursores de silicio y calcio se mezclan en una disolución de alcohol ligeramente acidificada. Los precursores de alcóxido son preferentemente, tetraetoxisilano y etóxido de calcio. A continuación, la gelatina que se disolvió previamente se añadió a esta mezcla para obtener un sol híbrido. Las únicas adiciones de agua se realizaron a través del ácido y la disolución de gelatina: esto es suficiente para permitir las reacciones de hidrólisis/condensación mientras limita en gran medida dichas reacciones para producir un sol que sea estable y pueda manejarse entre unos pocos minutos y unas pocas horas en dependencia de las proporciones de los reactivos.
El material de implante de la invención se obtiene después mediante la aplicación de las etapas cuarta y quinta como se llevó a cabo en el ejemplo 1.
Puede ser ventajoso adicionar a la mezcla un agente de acoplamiento, como un organoalcoxisilano, ya sea durante la producción de la mezcla compuesta o de la mezcla híbrida.
Se pueden producir dos clases de implantes híbridos orgánico-inorgánicos, en dependencia de la naturaleza de la interfaz que combina los componentes orgánicos (polímero biocompatible) e inorgánicos (vidrio bioactivo). La clase I corresponde a sistemas híbridos en los que los dos componentes interactúan a través de enlaces débiles (enlaces de hidrógeno, de Van der Waals o electrostáticos). Sin embargo, en la clase II los componentes orgánicos-inorgánicos están fuertemente unidos por enlaces covalentes o ionocovalentes. Esto puede obtenerse mediante el uso de un agente de acoplamiento.
Por ejemplo, el agente de acoplamiento, en este caso, gelatina, puede adicionarse simplemente a la disolución acuosa del polímero biodegradable P. El papel del agente de acoplamiento es funcionalizar la gelatina para permitir que se establezcan enlaces covalentes con la fase inorgánica (red de silicatos del vidrio bioactivo). En el caso de una mezcla compuesta, el acoplamiento permite obtener partículas de vidrio bioactivo, unidas superficialmente a la gelatina. En el caso de una mezcla híbrida, se obtiene un verdadero copolímero organomineral (híbrido clase II). La ventaja es su capacidad para controlar a voluntad la degradabilidad del implante compuesto o híbrido, y también su resistencia mecánica, simplemente mediante su influencia sobre el grado de afinidad entre las fases orgánica e inorgánica.
Un ejemplo de un agente de acoplamiento que se usa exitosamente en la invención es el 3-glicidoxipropiltrimetoxisilano (GPTMS), el cual es soluble en una disolución acuosa de gelatina.
Se obtuvo un material de implante compuesto por 70 % en masa de gelatina y 30 en masa de vidrio bioactivo.
Ejemplo 3: Fabricación de un material de implante con una matriz de polímero P biodegradable recubierta con vidrio bioactivo (que no forma parte de la invención).
El método comenzó como en el ejemplo 2, excepto que en la segunda etapa, solo se introdujo gelatina, y después de la quinta etapa la extracción mediante lavado de las microesferas de metil polimetacrilato, el polímero biodegradable P, en este caso gelatina, se reticuló en una disolución de glutaraldehído.
La cantidad del agente porogénico A fue del 70 % en volumen con respecto al volumen total de agente porogénico A­ polímero biodegradable P que se introdujo en el molde.
A continuación, la matriz hecha de polímero biodegradable P se sumergió en una suspensión de vidrio bioactivo M o alternativamente se sumergió en un sol que contenía todos los precursores de alcóxido del vidrio bioactivo M.
En ambos casos, la matriz 1 se secó para permitir que se depositaran las partículas de vidrio bioactivo M o la gelificación del sol según corresponda.
Ejemplo 4: Fabricación de un material híbrido por el método de la invención.
Productos usados:
Ortosilicato de tetraetilo (TEOS)
Etóxido de calcio (Ca(OEt)2
3-glicidoxipropiltrimetoxisilano (GPTMS)
HCl 2M y HCl 10 mM
Etanol absoluto
Gelatina tipo B
Acetona
Protocolo:
1. Llene un tubo de polietileno de 32 mm de alto por 9 mm de diámetro con bolas de PMMA hasta una altura de aproximadamente 10 mm.
2. Mezcle 7,80 g de TEOS y 6,39 g de etanol en un matraz.
3. Agite durante 15 minutos con un agitador magnético.
4. Añada 1,35 ml de HCl 2 M a la mezcla de etanol TEOS.
5. Agite durante 30 min.
6. Pese 6,39 g de etanol en otro matraz.
7. Añada 1,74 g de etóxido de calcio.
8. Agite durante 15 min.
9. Añada el sol que contiene el TEOS a la disolución de etóxido de calcio.
10. Agite durante al menos una hora.
11. Disuelva 1,26 g de gelatina tipo B y 0,63 g de GPTMS en 8,74 g de HCl 10 mM en baño María a 60 °C.
12. Retire 3 g de bioglass sol y agregue 7 g de gelatina injertada GPTMS en un matraz.
13. Agite durante unos minutos con un agitador magnético.
14. Agregue el sol híbrido a las bolas de PMMA.
15. Centrifugue durante 1 min.
16. Deje gelificar a una temperatura de entre 0 °C y 60 °C durante al menos 24 horas.
17. Desmolde el bloque híbrido que se obtiene.
18. Disuelva las bolas de PMMA en un matraz lleno de acetona y después de 24 horas reemplace la acetona. Esta operación debe repetirse dos veces.
19. Recupere el bloque poroso que se obtiene y déjelo secar en el horno a 60 °C durante 24 horas.
Se obtuvo un material de implante compuesto por un material híbrido de clase II compuesto de 70 % en masa del polímero biodegradable P y 30 % en masa del vidrio bioactivo M.
Ejemplo 5: Preparación de implantes porosos compuestos con 60 % de bioglass (75 % de SiO2-25 % de CaO) y 40 % de gelatina (% en masa) (no forma parte de la invención).
1) Síntesis del polvo de vidrio por sol-gel
Se mezclaron 13,48 ml de agua y 13,48 ml de etanol con 2,25 ml de HCl (2 N) y luego se añadieron 13,94 ml de TEOS. Después de agitar durante 30 minutos se añadieron 5,2637 g de Ca(NO3)2.4H2O. El sol se agitó durante una hora, se colocó en un horno a 60 °C en recipientes de teflón durante 24 horas y después se ventiló a 125 °C durante 24 horas. Después se calcinó el polvo que se obtuvo durante 24 horas a 700 °C (calentamiento de 25 °C a 700 °C en dos horas). A continuación, el polvo se molió durante 30 minutos, luego se tamizó para retener solo la fracción que era inferior a 50|im.
2) Preparación del compuesto
Se añadió polvo de gelatina de cerdo tipo A a agua destilada que se calentó a 35°C en una relación de 0,1 g/ml de agua, la mezcla se agitó durante 10 minutos. Al mismo tiempo, se mezcló una cantidad de 0,025 g de polvo de vidrio con bolas de PMMA de 0,2 g con diámetros de entre 100|im y 300|im, que representa el 60 % en volumen del volumen total de la mezcla que se introdujo en el molde. Luego se añadieron 0,15 ml de disolución de gelatina en agua, y la mezcla que se obtuvo se vertió en un tubo en el que se compactó.
Después de un día de secado al aire ambiente, se extrajo el cilindro de vidrio bolas gelatina del molde y se sumergió en acetona durante seis horas con agitación, después se reemplazó la acetona y se dejó continuar la disolución durante 24 horas, con agitación constante. El bloque compuesto poroso de gelatina de vidrio que se obtuvo se enjuagó después con acetona y se secó al aire ambiente. Estaba compuesto de 60 % en masa de vidrio bioactivo y 40 % en masa de polímero biodegradable.
Ejemplo 6: Evaluación in vitro de los implantes que se obtuvieron en los ejemplos 1 a 5.
Se evaluó la bioactividad de los materiales de implante que se obtuvieron en los ejemplos 1 a 3 in vitro mediante la inmersión en una disolución fisiológica (fluido corporal simulado (SBF)) que tiene una composición iónica idéntica a la del plasma sanguíneo (prueba ISO-23317).
Después se verificó la alta bioactividad característica de los vidrios bioactivos que se usaron en los materiales del implante: estos materiales de implante demostraron ser muy rápidos para inducir mineralización en contacto con el medio fisiológico: después de una hora de interacción con el medio, una porción de los iones de calcio proveniente de la matriz vítrea migró a la superficie del composite, donde se habían incorporado iones fosfato del medio fisiológico para formar una capa de fosfato de calcio de aproximadamente diez micras de espesor, que cubría la superficie de los poros. Este constituye la primera etapa del proceso de bioactividad.
Después se verificó que esta capa de fosfato de calcio continuó creciendo para formar una capa de apatita análoga al mineral óseo.
La reticulación de la gelatina no disminuye la bioactividad del implante, pero permite aumentar su resistencia a la disolución en el medio fisiológico.
También se observó que el medio SBF se agotó rápidamente de fósforo (después de un día), y en menor medida de calcio, ya que estos elementos se incorporaron a la superficie de los implantes y por lo tanto se extrajeron del medio para formar una capa de biomimético de fosfato de calcio.
La reticulación de la gelatina de ninguna manera altera la reactividad química de los implantes, sino que tiene la ventaja de permitir que se ajuste su biodegradabilidad en el medio vivo.
Así todos los materiales que se fabricaron en los ejemplos 1 a 5 demostraron ser rápidos para inducir la formación de mineral óseo en contacto con fluidos fisiológicos.
Sin embargo, se observaron diferencias entre estos materiales.
Primero, los materiales en los que se reticuló la gelatina tienen una biodegradabilidad reducida, que se manifiesta por la disolución más lenta del silicio. La formación de fosfatos de calcio también se ralentiza.
A continuación, se observó que la formación de fosfatos de calcio en la superficie del material es más lenta con el material compuesto que con el material formado por el polímero biodegradable P recubierto con vidrio bioactivo M y que con el material híbrido de la invención.
Con los materiales compuestos y el polímero biodegradable recubierto con vidrio bioactivo, la formación de fosfatos de calcio y, en particular, de apatita solo se produce en la superficie del material, como se esperaba.
Por el contrario, y sorprendentemente, con el material híbrido, la formación de fosfatos de calcio tiene lugar no solo en la superficie sino también en la masa, lo que representa una ventaja indudable, en particular cuando el defecto óseo a rellenar requiere una rápida integración.
Ejemplo comparativo: Fabricación de un implante de acuerdo con la patente con núm. WO 2013/023064.
Se añadió gelatina de cerdo en polvo (tipo A) a agua destilada que se calentó a 35 °C en una relación de 0,1 g/ml de agua, y la mezcla se agitó durante 10 minutos. Se mezcló una cantidad de 0,75 g de polvo de vidrio con 57,38 g de partículas de NaCl, después se añadieron 4,5 ml de la disolución de gelatina, de modo que el volumen porogénico representó el 90 % del volumen total de la mezcla, como se indica en la patente con núm. WO 2013/023064. La mezcla que se obtuvo se vertió en un tubo. A continuación, se congelaron el molde y su mezcla y luego se liofilizaron al vacío durante un día. Después de la liofilización, se desmoldó el bloque compuesto y se sumergió en agua destilada para disolver el porogénico (NaCl).
Desafortunadamente, la cantidad de porogénico (90 % del volumen total) resultó ser demasiado grande con respecto a la cantidad de mezcla compuesta: la disolución del porogénico condujo a la destrucción inmediata de la estructura compuesta y no pudo obtenerse ningún implante mediante el uso de este protocolo de preparación.
Ejemplo 7: Fabricación de un material de implante con una matriz hecha de un material híbrido de clase II en el que el polímero biodegradable P es poli(D, L-lactida).
El método se llevó a cabo como en el ejemplo 2, excepto que la gelatina se reemplazó por un poli(DL-lactida) de clase II (PDLLA).
La composición del vidrio bioactivo fue de 75 % de S O y 25 % de CaO en masa, con respecto a la masa total del vidrio y el material de implante final tuvo una composición del 30 % de vidrio bioactivo - 70 % de PDLLA en masa, con respecto a la masa total del material de implante que se obtuvo.
El agente porogénico A fueron partículas esféricas de parafina con un diámetro de entre 400 |im y 600 |im.
Las microesferas representaron el 70 % en volumen del volumen total de la mezcla que se introdujo en el molde.
Como puede observarse en la Figura 15, el material de implante que se obtuvo tiene más del 70 % en número de poros esféricos interconectados.
El disolvente S1 fue acetona.
El disolvente S fue ciclohexano.
Ejemplo 8: Fabricación de un material de implante de acuerdo con la invención con una matriz hecha de un material híbrido de clase II en el que el polímero biodegradable P es quitosano.
El método se llevó a cabo como en el ejemplo 2, excepto que la gelatina se reemplazó por quitosano.
El vidrio bioactivo que se usó tenía una composición de 75 % de S O - 25 % de CaO en masa y el material de implante que se obtuvo tenía una composición de 30 % de vidrio bioactivo - 70 % de quitosano en masa, con respecto a la masa total del material del implante.
El agente porogénico A fueron partículas esféricas de polimetacrilato de metilo (PMMA) con un diámetro de 200 |im.
Representó el 70 % en volumen del volumen total de la mezcla que se introdujo en el molde.
El disolvente S1 fue una disolución acida acuosa (pH = 2).
El disolvente S fue acetona.
Como puede observarse en la Figura 16, este material de implante tiene poros esféricos que tienen al menos una interconexión con al menos otro poro.
En este material de implante, más del 90 % en número de poros son esféricos.
Ejemplo 9: Fabricación de un material de implante de acuerdo con la invención con una matriz hecha de un material híbrido de clase II en el cual el polímero biodegradable P es polietilenglicol con un peso molecular promedio en masa de 35,000.
El método se llevó a cabo como en el ejemplo 2, excepto que la gelatina se reemplazó por polietilenglicol con un peso molecular promedio en masa de 35,000.
El vidrio bioactivo tenía una composición de 75 % de SO2 - 25 % de CaO en masa, con respecto a la masa total del vidrio bioactivo que se obtuvo finalmente y el material del implante que se obtuvo tenía una composición de 30 % de vidrio bioactivo - 70 % de PEG, con respecto a la masa total del material de implante.
El agente porogénico A fueron partículas esféricas de parafina con un diámetro de entre 200 |im y 400 |im. Estas partículas representaron el 70 % en volumen del volumen total de la mezcla que se introdujo en el molde.
El disolvente S1 fue etanol que se calentó a 60 °C.
El disolvente S fue ciclohexano.
Como puede observarse en la Figura 17, se obtuvo un material de implante que tenía más del 90 % en número de poros esféricos con al menos una interconexión con al menos otro poro.
Ejemplo 10: Fabricación de un material de implante de acuerdo con la invención con una matriz hecha de un material híbrido de clase II en el que el polímero biodegradable P fue alcohol polivinílico (PVA).
El método se llevó a cabo como en el ejemplo 2, excepto que la gelatina se reemplazó por alcohol polivinílico.
El agente porogénico A fueron microesferas de PMMA con un diámetro de entre 100 |im y 300 |im. Estas microesferas representaron el 70 % en volumen del volumen total de la mezcla que se introdujo en el molde.
El disolvente S1 se calentó con agua a 80 °C.
El disolvente S fue acetona.
La composición del vidrio bioactivo fue de 75 % de SiO2 - 25 % de CaO en masa, con respecto a la masa total del vidrio bioactivo y la composición del material del implante que se obtuvo finalmente fue de 30 % de vidrio bioactivo - 70 % de alcohol polivinílico.
Como puede observarse en la Figura 18, este material de implante tiene más del 80 % en número de poros esféricos, todos los cuales también tenían al menos una interconexión con al menos otro poro.
Ejemplo 11: Fabricación de un material de implante de acuerdo con la invención con una matriz hecha de un material híbrido de clase I en el que el polímero biodegradable P fue carragenano.
El método se llevó a cabo como en el ejemplo 2, excepto que la gelatina se reemplazó por carragenano.
La composición del vidrio bioactivo fue de 75 % de SiO2 - 25 % de CaO en masa, con respecto a la masa total del vidrio bioactivo, y la composición final del implante que se obtuvo fue de 30 % de vidrio bioactivo - 70 % de carragenano en masa, con respecto a la masa total del material del implante.
El agente porogénico A fueron microesferas de PMMA con un diámetro de entre 100 |im y 300 |im. Representó el 60 % en volumen del volumen total de la mezcla que se introdujo en el molde.
El disolvente S1 se calentó con agua a 80 °C.
El disolvente S fue acetona.
Como puede observarse en la Figura 19, este material de implante tiene más del 70 % en número de poros esféricos, todos interconectados con al menos otro poro.
Ejemplo 12: Fabricación de un material de implante de acuerdo con la invención con una matriz hecha de un material híbrido de clase I en el que el polímero biodegradable P fue colágeno.
El método se llevó a cabo como en el ejemplo 2, excepto que la gelatina se reemplazó por colágeno.
El vidrio bioactivo tenía una composición de 75 % de SO2 - 25 % de CaO en masa, con respecto a la masa total del vidrio bioactivo, y el material de implante que se obtuvo tenía una composición de 30 % de vidrio bioactivo - 70 % de colágeno en masa, con respecto a la masa total del material de implante que se obtuvo.
El agente porogénico A fueron microesferas de PMMA con un diámetro de entre 100 |im y 300 |im. Representaron el 70 % en volumen del volumen total de la mezcla que se introdujo en el molde.
El disolvente S1 fue una disolución acuosa con un pH ácido, preferentemente con un pH = 2.
El disolvente S fue acetona.
Como puede observarse en la Figura 20, el material de implante que se obtuvo tiene más del 70 % en número de poros esféricos, todos con al menos una interconexión con al menos otro poro.
Ejemplo 13: Fabricación de un material de implante de acuerdo con la invención con una matriz hecha de un material híbrido de clase I en el que el polímero biodegradable P fue ácido hialurónico.
El método se llevó a cabo como en el ejemplo 2, excepto que la gelatina se reemplazó por ácido hialurónico.
La composición del vidrio bioactivo fue de 75 % de SiO2 - 25 % de CaO en masa, con respecto a la masa total del vidrio bioactivo, y la composición del material del implante fue de 30 % de vidrio bioactivo - 70 % de ácido hialurónico en masa, con respecto a la masa total del material del implante que se obtuvo.
El agente porogénico A fueron microesferas de PMMA con un diámetro de entre 100 |im y 300 |im. Representó el 60 % en volumen del volumen total de la mezcla que se introdujo en el molde.
El disolvente S1 fue una disolución acuosa ácida (pH = 2).
El disolvente S fue acetona.
Como puede observarse en la Figura 21, el material de implante obtenido tiene más del 70 % en número de poros esféricos, todos con al menos una interconexión con al menos otro poro.
Ejemplo 14: Fabricación de un material de implante de acuerdo con la invención con una matriz hecha de un material híbrido de clase I en el que el polímero biodegradable P fue policaprolactona.
El método se llevó a cabo como en el ejemplo 2, excepto que la gelatina se reemplazó por policaprolactona.
La composición del vidrio bioactivo fue de 75 % de SiO2 - 25 % de CaO en masa con respecto a la masa total del vidrio bioactivo, y el material del implante que se obtuvo tenía una composición de 30 % de vidrio bioactivo - 70 % de policaprolactona en masa, con respecto a la masa total del material del implante.
El agente porogénico A fueron bolas de parafina con un diámetro de entre 200 |im y 400 |im. Representaron el 70 % en volumen del volumen total de la mezcla que se introdujo en el molde.
El disolvente S1 fue cloroformo.
El disolvente S fue ciclohexano.
Como puede observarse en la Figura 22, el material de implante obtenido tiene más del 70 % en número de poros esféricos.
Como también puede observarse en la Figura 22, al menos el 70 % en número de estos poros tienen al menos una interconexión con al menos otro poro.
Ejemplo 15: Fabricación de un material de implante de acuerdo con la invención con una matriz hecha de un material híbrido de clase I en el que el polímero biodegradable P fue dextrano.
El método se llevó a cabo como en el ejemplo 2, excepto que se usó dextrano en lugar de gelatina.
El material de implante que se obtuvo tenía más del 90 % en número de poros esféricos, todos con al menos una interconexión con al menos otro poro.
La composición del vidrio bioactivo fue de 75 % de SO2 - 25 % de CaO en masa.
El agente porogénico A fueron bolas de PMMA con un diámetro de entre 100 |im y 300 |im. Representaron el 70 % en volumen del volumen total de la mezcla que se introdujo en el molde.
El disolvente S1 fue una disolución acuosa ácida (pH = 2).
El disolvente S fue acetona.
El material del implante tenía una composición de 70 % en masa de dextrano - 30 % en masa de vidrio bioactivo.
Ejemplo 16: Fabricación de un material de implante de acuerdo con la invención con una matriz hecha de un material híbrido en el que el vidrio bioactivo fue un vidrio que se dopó con estroncio.
El método se llevó a cabo como en el ejemplo 2, excepto que se añadió un alcóxido de estroncio (por ejemplo, isopropóxido de estroncio) a los precursores de silicio y calcio para obtener un vidrio bioactivo con una composición en masa de 75 % de SiO2 - 20 % de CaO - 5 % de SrO.
Como puede observarse en la Figura 14A, el material de implante obtenido tiene más del 70 % en número de poros esféricos con al menos una interconexión con otro poro.
Se compone de un material híbrido de clase II en el que el vidrio bioactivo tiene una composición en masa de 75 % de SiO2 - 20 % de CaO - 5 % de SrO como puede observarse en la Figura 14B, y representa el 30 % en masa de la masa total del material, el 70 % restante en masa es gelatina.
Caracterización de la esfericidad de los macroporos obtenidos.
El método de síntesis que se propone permite obtener poros esféricos. Mediante la medición de dos diámetros perpendiculares para cada poro, la relación del diámetro más pequeño al diámetro más grande es en promedio 0,9 ± 0,1.
Por lo tanto, resulta claro que a través de los métodos de la invención, los implantes con todas las propiedades de porosidad en términos de tamaño de poros, esfericidad de poros, distribución de poros de este tamaño en un intervalo muy amplio de entre 100 |im y 900 |im, inclusive preferentemente entre 200 |im y 800 |im, con una desviación entre el diámetro de la esfera más pequeña y la más grande del 70 % como máximo, preferentemente, el 50 % como máximo, con mayor preferencia el 30 % como máximo, con respecto al diámetro medio aritmético promedio de todas las esferas en el implante, se puede obtener, en asociación con las interconexiones entre poros, cuya dimensión más pequeña es entre 25 micras y 250 micras inclusive, lo que nunca antes se había obtenido.

Claims (12)

REIVINDICACIONES
1. Método para la fabricación de un implante hecho de un material híbrido para rellenar defectos óseos, para regeneración ósea y para ingeniería del tejido óseo, caracterizado porque comprende las siguientes etapas: a) seleccionar un vidrio bioactivo M que se basa en SiO2 y CaO, que opcionalmente contiene P2O5 y/u opcionalmente se dopa con estroncio,
b) seleccionar un polímero biodegradable P que sea soluble en al menos un disolvente S1 e insoluble en al menos un disolvente S diferente del disolvente S1,
c) seleccionar microesferas de un agente porogénico A que tengan diámetros y tamaños que correspondan a los diámetros y tamaños que se buscan para los poros en el material que forma el implante a fabricar, este agente porogénico A:
- está hecho de un polímero que es insoluble en al menos un disolvente S1 y soluble en el al menos un disolvente S,
el al menos un disolvente S en donde el material del polímero biodegradable P es insoluble y el al menos un disolvente S en donde el material del agente porogénico A es soluble son idénticos,
d) introducir microesferas del agente porogénico A en un molde que tenga la forma y el tamaño que se busca para el implante, estas microesferas forman una pila compacta que corresponde a la forma y el tamaño de los poros que se obtienen en el material del implante, y representan al menos el 60 % en volumen, preferentemente el 70 % en volumen con respecto al volumen total de la mezcla de agente porogénico A-polímero biodegradable P-precursores de alcóxido del vidrio bioactivo M,
e) introducir el polímero biodegradable P en los precursores de alcóxido del vidrio bioactivo M,
f) introducir en el molde la mezcla que se obtuvo en la etapa e),
g) gelificar la mezcla contenida en el molde después de la etapa f),
h) desmoldar la mezcla obtenida en la etapa g),
i) extraer las microesferas del agente porogénico A mediante lavado con el disolvente S.
2. Método de acuerdo con la reivindicación 1, caracterizado porque la etapa e) y/o la etapa f) se implementan antes de la etapa d).
3. Método de acuerdo con la reivindicación 1, caracterizado porque las etapas d) y e) y f) se implementan simultáneamente.
4. Método de acuerdo con cualquiera de las reivindicaciones 1 a 3, caracterizado porque comprende además una etapa j) de reticular el material obtenido en la etapa i).
5. Método de acuerdo con cualquiera de las reivindicaciones 1 a 4, caracterizado porque el polímero biodegradable P se selecciona de:
- polímeros biodegradables solubles en al menos un disolvente S1 e insolubles en al menos un disolvente S que se selecciona de:
- polisacáridos biorreabsorbibles, que se seleccionan preferentemente de dextrano, ácido hialurónico, agar, quitosano, ácido algínico, alginato de sodio o potasio, galactomanano, carragenano, pectina,
- poliésteres biorreabsorbibles, preferentemente alcohol polivinílico o ácido poliláctico,
- polímeros sintéticos biodegradables, preferentemente un polietilenglicol o policaprolactona,
- proteínas, preferentemente gelatina o colágeno,
y en que el material del agente porogénico A se selecciona de los polímeros biodegradables insolubles en el al menos un disolvente S1 y solubles en el al menos un disolvente S, que se selecciona preferentemente de C1 a C4 polimetacrilatos de alquilo, preferentemente polimetacrilato de metilo o polimetacrilato de butilo, poliuretano, ácido poliglicólico, las diversas formas de ácidos polilácticos, los copolímeros de ácidos láctico-coglicólico, policaprolactona, fumarato de polipropileno, parafina y naftaleno, o acrilonitrilo butadieno estireno (ABS), el material del agente porogénico A es diferente del polímero biodegradable P.
6. Método de acuerdo con cualquiera de las reivindicaciones 1 a 5, caracterizado porque la relación de polímero biodegradable P/vidrio bioactivo M en peso es entre 20/80 y 80/20, inclusive.
7. Método de acuerdo con cualquiera de las reivindicaciones 1 a 6, caracterizado porque el vidrio bioactivo M es un vidrio a base de S O y de CaO, el polímero biodegradable P es gelatina, el material de las microesferas del agente porogénico A es polimetacrilato de metilo y el disolvente S es acetona.
8. Método de acuerdo con cualquiera de las reivindicaciones 1 a 7, caracterizado porque comprende además, en la etapa f), una etapa de introducir un agente de acoplamiento, preferentemente un compuesto de organoalcoxisilano, con mayor preferencia 3-glicidoxipropiltrimetoxisilano (GPTMS), e incluso con mayor preferencia 3-glicidoxipropiltrietoxisilano (GPTES).
9. Método de acuerdo con cualquiera de las reivindicaciones 1 a 8, caracterizado porque comprende después de la etapa d), y antes de la etapa e), la etapa de ampliar las interconexiones (4), mediante la infiltración de un disolvente S del material del agente porogénico A, en la pila de las microesferas del agente porogénico A y/o mediante el calentamiento de esta pila.
10. Método para la fabricación de un material híbrido que comprende un polímero biodegradable P y un vidrio bioactivo M que se basa en SiO2 y CaO y opcionalmente contiene P2O5 y/u opcionalmente se dopa con estroncio, caracterizado porque comprende las etapas siguientes:
A) preparar un sol de precursores de alcóxido de un vidrio bioactivo M que se basa en SiO2 y en CaO, que opcionalmente contiene P2O5 y/u opcionalmente se dopa con estroncio,
B) añadir una disolución que contiene el polímero biodegradable P, disuelto en un disolvente S, en el sol de la etapa A),
C) polimerización sol-gel de los precursores de alcóxido y gelificación de la mezcla obtenida en la etapa B) a una temperatura entre 0 °C y 60 °C, bajo aire.
11. Material de implante, obtenido por el método descrito en las reivindicaciones 1 a 9, para rellenar defectos óseos, para regeneración ósea y para ingeniería de tejido óseo, caracterizado porque comprende un material híbrido que comprende:
• un vidrio bioactivo M que se basa en SiO2 y CaO, que opcionalmente contiene P2O5 y/u opcionalmente se dopa con estroncio, y
• un polímero biodegradable P soluble en al menos un disolvente S1 que se selecciona de:
- polisacáridos biorreabsorbibles, seleccionados preferentemente de dextrano, ácido hialurónico, agar, quitosano, ácido algínico, alginato de sodio o potasio, galactomanano, carragenano, pectina,
- poliésteres biorreabsorbibles, preferentemente alcohol polivinílico o ácido poliláctico,
- polímeros sintéticos biodegradables, preferentemente un polietilenglicol, policaprolactona y
- proteínas, preferentemente gelatina o colágeno,
y en que consiste en una matriz (1) que comprende el material híbrido, esta matriz tiene al menos un 70 % en número de poros (2) que tienen la forma de esferas o de poliedros inscritos dentro de una esfera, con el diámetro (3) de las esferas comprendido entre 100 |im y 900 |im, preferentemente entre 200 |im y 800 |im, inclusive, con una desviación entre el diámetro de la esfera más pequeña o la más grande como máximo 70 %, preferentemente como máximo 50 %, con mayor preferencia como máximo 30 %, con respecto al diámetro medio aritmético de todas las esferas del implante y las interconexiones (4) entre los poros que tienen su dimensión más pequeña entre 25 |im y 250 |im, inclusive, al menos 70 % en número de poros (2) que tienen al menos una interconexión con al menos otro poro.
12. Implante hecho de un material híbrido para rellenar defectos óseos, para regeneración ósea y para ingeniería de tejido óseo, caracterizado porque comprende un material de acuerdo con la reivindicación 11.
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