ES3036235T3 - Negative electrode and secondary battery including same - Google Patents

Negative electrode and secondary battery including same

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ES3036235T3 ES20868718T ES20868718T ES3036235T3 ES 3036235 T3 ES3036235 T3 ES 3036235T3 ES 20868718 T ES20868718 T ES 20868718T ES 20868718 T ES20868718 T ES 20868718T ES 3036235 T3 ES3036235 T3 ES 3036235T3
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Chang Ju Lee
Sang Wook Woo
Dong Sub Jung
Suk In Noh
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LG Energy Solution Ltd
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Abstract

La presente invención se refiere a un ánodo y a una batería secundaria que lo comprende, comprendiendo el ánodo: un núcleo que incluye una capa de material activo del ánodo, donde la capa de material activo del ánodo incluye un material activo del ánodo, el material activo del ánodo incluye un material activo del ánodo a base de carbono, y el material activo del ánodo a base de carbono incluye una pluralidad de partículas de grafito artificial primario en forma de escamas; un grafito natural dispuesto sobre el núcleo; y un material amorfo a base de carbono, donde el grafito natural está contenido en un 10% a un 30% en peso en el material activo del ánodo a base de carbono, y el material activo del ánodo a base de carbono tiene un grado de esfericidad de 0,78 a 0,83. (Traducción automática con Google Translate, sin valor legal)

Description

DESCRIPCIÓN
Electrodo negativo y batería secundaria que incluye el mismo
Campo técnico
Campo técnico
La presente invención se refiere a un electrodo negativo y a una batería secundaria que incluye el mismo, incluyendo el electrodo negativo una capa de material activo de electrodo negativo, incluyendo la capa de material activo de electrodo negativo un material activo de electrodo negativo, incluyendo el material activo de electrodo negativo un material activo de electrodo negativo a base de carbono, incluyendo el material activo de electrodo negativo a base de carbono: un núcleo que contiene una pluralidad de partículas primarias de grafito artificial en escamas; grafito natural dispuesto sobre el núcleo; y un material a base de carbono amorfo, en el que el grafito natural está contenido en el material activo de electrodo negativo a base de carbono en una cantidad del 10 % en peso al 30 % en peso, y el material activo de electrodo negativo a base de carbono tiene una esfericidad de 0,78 a 0,83.
Antecedentes de la técnica
Los requisitos para el uso de energía alternativa o energía limpia han aumentado debido al rápido aumento en el uso de combustibles fósiles, y, como parte de esta tendencia, la generación de energía y el almacenamiento de electricidad usando una reacción electroquímica son las áreas más activamente investigadas.
Actualmente, un ejemplo típico de un dispositivo electroquímico que usa la energía electroquímica puede ser una batería secundaria y existe la tendencia de que su área de uso está expandiéndose cada vez más. En los últimos años, la demanda de baterías secundarias como fuente de energía ha aumentado significativamente a medida que han aumentado el desarrollo tecnológico y la demanda con respecto a dispositivos portátiles tales como ordenadores portátiles, teléfonos móviles, y cámaras. En general, una batería secundaria está compuesta por un electrodo positivo, un electrodo negativo, un electrolito, y un separador. El electrodo negativo puede incluir un material activo de electrodo negativo en el que se intercalan y desintercalan los iones de litio procedentes del electrodo positivo. Como material activo de electrodo negativo puede usarse un material carbonoso tal como grafito.
Como material carbonoso puede usarse grafito artificial, y el grafito artificial también puede usarse en forma de partícula secundaria. En el caso en el que el grafito artificial se usa como material activo de electrodo negativo, existe la ventaja de que pueden mejorarse las características de tasa de la batería secundaria.
Sin embargo, dado que el grafito artificial en forma de partícula secundaria tiene generalmente una forma irregular, disminuye el área de contacto entre un aglutinante en el electrodo negativo y el grafito artificial, de modo que existe una limitación en cuanto a que la adhesión del electrodo negativo (adhesión entre los materiales activos de electrodo negativo y/o la adhesión entre el material activo de electrodo negativo y un colector de corriente) es baja. Existe un método que forma un grupo funcional que incluye oxígeno, etc., sobre la superficie del material carbonoso, pero esto reduce la capacidad del material carbonoso.
Por tanto, la presente invención proporciona un nuevo electrodo negativo que tiene una adhesión del electrodo negativo mejorada.
El documento EP 3396745 A2 se refiere a un electrodo negativo multicapa que comprende un colector de corriente de electrodo negativo configurado para transferir electrones entre un conector externo y un material activo de electrodo negativo, una primera capa de mezcla de electrodo negativo formada sobre una superficie o ambas superficies del colector de corriente y que contiene grafito natural como material activo de electrodo negativo y una segunda capa de mezcla de electrodo negativo formada sobre la primera capa de mezcla de electrodo negativo y que contiene grafito artificial como material activo de electrodo negativo, y a una batería secundaria de litio que incluye el mismo.
Divulgación de la invención
Problema técnico
Un aspecto de la presente invención proporciona un electrodo negativo, que puede mejorar la adhesión del electrodo negativo y las características de vida útil de una batería, y una batería secundaria que incluye el mismo.
Solución técnica
Según un aspecto de la presente invención, se proporciona un electrodo negativo que incluye una capa de material activo de electrodo negativo, incluyendo la capa de material activo de electrodo negativo un material activo de electrodo negativo, incluyendo el material activo de electrodo negativo un material activo de electrodo negativo a base de carbono, incluyendo el material activo de electrodo negativo a base de carbono: un núcleo que contiene una pluralidad de partículas primarias de grafito artificial en escamas; grafito natural dispuesto sobre el núcleo; y un material a base de carbono amorfo, en el que el grafito natural está contenido en el material activo de electrodo negativo a base de carbono en una cantidad del 10 % en peso al 30 % en peso, y el material activo de electrodo negativo a base de carbono tiene una esfericidad de 0,78 a 0,83.
Según otro aspecto de la presente invención, se proporciona una batería secundaria que incluye el electrodo negativo.
Efectos ventajosos
Según la presente invención, dado que un material activo de electrodo negativo a base de carbono incluido en un electrodo negativo incluye un núcleo que contiene grafito artificial en un nivel apropiado, pueden mejorarse la vida útil y el efecto de carga rápida de una batería. Además, como el grafito natural se incluye en la superficie del material activo de electrodo negativo a base de carbono en un nivel apropiado, el material activo de electrodo negativo a base de carbono tiene una forma uniforme y la superficie del material activo de electrodo negativo a base de carbono se vuelve lisa, de modo que puede aumentar el área de contacto entre un aglutinante de electrodo negativo y el material activo de electrodo negativo a base de carbono. Por consiguiente, puede mejorarse la adhesión del electrodo negativo y pueden mejorarse las características de vida útil de la batería.
Modo de llevar a cabo la invención
A continuación en el presente documento, se describirá con más detalle la presente invención para permitir una comprensión más clara de la presente invención.
Los términos o las expresiones usados en esta memoria descriptiva y las reivindicaciones no deben interpretarse de manera restrictiva como significados ordinarios o significados basados en diccionario, sino que deben interpretarse como significados y conceptos que se ajustan al espíritu técnico de la presente invención, basándose en el principio de que un inventor puede definir apropiadamente el concepto de un término para explicar la invención de la mejor manera.
La terminología usada en el presente documento tiene el propósito de describir realizaciones a modo de ejemplo particulares únicamente y no se pretende que limite la presente invención. Los términos de una forma en singular pueden incluir formas en plural a menos que el contexto indique claramente lo contrario.
Se entenderá que los términos “incluir”, “comprender” o “tener”, cuando se usan en esta memoria descriptiva, especifican la presencia de características, números, etapas, elementos o combinaciones de los mismos indicados, pero no excluyen la presencia o adición de una o más de otras características, números, etapas, elementos o combinaciones de los mismos.
La expresión “D<50>” en la presente memoria descriptiva puede definirse como un diámetro de partícula en un volumen acumulado del 50 % en una curva de distribución de tamaño de partícula (curva gráfica de distribución de tamaño de partícula) de las partículas. D<50>, por ejemplo, puede medirse usando un método de difracción láser. El método de difracción láser puede medir generalmente un diámetro de partícula que oscila desde un nivel submicrométrico hasta unos pocos mm y puede obtener resultados altamente repetibles y de alta resolución.
En la presente memoria descriptiva, la esfericidad y la relación de aspecto pueden medirse mediante un analizador de tamaño de partícula (Morphologi4, Malvern).
<Electrodo negativo>
Un electrodo negativo según una realización de la presente invención incluye una capa de material activo de electrodo negativo, en el que la capa de material activo de electrodo negativo incluye un material activo de electrodo negativo, el material activo de electrodo negativo incluye un material activo de electrodo negativo a base de carbono, el material activo de electrodo negativo a base de carbono incluye: un núcleo que contiene una pluralidad de partículas primarias de grafito artificial en escamas; grafito natural dispuesto sobre el núcleo; y un material a base de carbono amorfo, el grafito natural está contenido en el material activo de electrodo negativo a base de carbono en una cantidad del 10 % en peso al 30 % en peso, y el material activo de electrodo negativo a base de carbono tiene una esfericidad de 0,78 a 0,83.
El electrodo negativo incluye la capa de material activo de electrodo negativo, y específicamente, puede incluir un colector de corriente y la capa de material activo de electrodo negativo.
El colector de corriente no está particularmente limitado siempre que tenga conductividad sin provocar cambios químicos adversos en la batería. Por ejemplo, puede usarse cobre, acero inoxidable, aluminio, níquel, titanio, carbono sinterizado, aluminio o acero inoxidable cuya superficie se ha tratado con uno de carbono, níquel, titanio, plata, o similares. Específicamente, como colector de corriente puede usarse un metal de transición que absorba bien el carbono, tal como cobre y níquel. El colector de corriente puede tener un grosor de 6 jm a 20 |jm, pero el grosor del colector de corriente no se limita a los mismos.
La capa de material activo de electrodo negativo puede estar dispuesta sobre el colector de corriente. La capa de material activo de electrodo negativo puede estar dispuesta sobre al menos una superficie del colector de corriente, y específicamente sobre una superficie o ambas superficies del mismo. A diferencia de esto, la propia capa de material activo de electrodo negativo puede estar presente como electrodo negativo sin el colector de corriente. La capa de material activo de electrodo negativo incluye el material activo de electrodo negativo. El material activo de electrodo negativo incluye un material activo de electrodo negativo a base de carbono.
El material activo de electrodo negativo a base de carbono incluye un núcleo, grafito natural, y un material a base de carbono amorfo.
El núcleo incluye una pluralidad de partículas primarias de grafito artificial en escamas. Específicamente, el núcleo puede estar en forma de partícula secundaria en la que están unidas la pluralidad de partículas primarias de grafito artificial en escamas. La partícula secundaria puede estar en forma de conjunto formado por la unión artificial de la pluralidad de partículas primarias de grafito artificial en escamas.
Las partículas primarias de grafito artificial pueden tener un diámetro de partícula promedio (D<50>) de 3 jm a 15 jm, específicamente de 7 jm a 12 jm, y más específicamente de 10 jm a 12 jm. En el caso en el que se satisface el intervalo anterior, la grafitización se realiza fácilmente, la capacidad es excelente debido a un área de superficie específica apropiada, y el rendimiento de carga rápida de la batería es excelente debido a unas características de orientación apropiadas.
Las partículas primarias de grafito artificial pueden tener una relación de aspecto de 0,5 a 1, y específicamente de 0,6 a 0,7. En el caso en el que se satisface el intervalo anterior, la forma del material activo de electrodo negativo a base de carbono se mantiene bien y, por tanto, pueden mejorarse las características de la batería.
El núcleo puede incluir además un material a base de carbono amorfo. El material a base de carbono amorfo puede servir para unir las partículas primarias de grafito artificial en el núcleo.
El núcleo puede tener un diámetro de partícula promedio (D<50>) de 10 jm a 25 jm, y específicamente de 11 jm a 22 jm. En el caso en el que se satisface el intervalo anterior, el material activo de electrodo negativo se dispersa fácilmente en una suspensión de electrodo negativo, y pueden mejorarse las características de salida de la batería. El grafito natural está dispuesto sobre el núcleo. El grafito natural puede servir para aumentar la adhesión del electrodo negativo haciendo que la superficie del material activo de electrodo negativo a base de carbono sea lisa. El grafito natural puede tener una forma doblada mientras rodea la superficie del núcleo. Por tanto, la superficie del material activo de electrodo negativo a base de carbono puede volverse lisa, y la forma del material activo de electrodo negativo a base de carbono puede volverse más uniforme.
El grafito natural está contenido en el material activo de electrodo negativo a base de carbono en una cantidad del 10 % en peso al 30 % en peso, y puede estar contenido específicamente en una cantidad del 20 % en peso al 30 % en peso, y más específicamente del 25 % en peso al 30 % en peso. En el caso en el que el contenido es menor del 10 % en peso, la mejora de la adhesión del electrodo negativo es pequeña y, por tanto, es difícil esperar una mejora de las características de vida útil de la batería. Por el contrario, en el caso en el que el contenido es mayor del 30 % en peso, el área de superficie específica del material activo de electrodo negativo a base de carbono aumenta excesivamente y, por tanto, aumenta una reacción secundaria de una disolución de electrolito y aumenta el grado de expansión en volumen del material activo de electrodo negativo a base de carbono. Por consiguiente, pueden deteriorarse el rendimiento de almacenamiento a alta temperatura y las características de vida útil de la batería. La razón en peso del núcleo con respecto al grafito natural puede estar en un intervalo de 64,29:35,71 a 89,47:10,53, específicamente de 64,29:35,71 a 88,10:11,90, y más específicamente de 64,29:35,71 a 78:22. En el caso en el que se satisface el intervalo anterior, la adhesión del electrodo negativo es buena, puede suprimirse la reacción secundaria del electrolito, y se suprime el grado de expansión en volumen del material activo de electrodo negativo a base de carbono y, por tanto, pueden mejorarse el rendimiento de almacenamiento a alta temperatura y las características de vida útil de la batería.
El material a base de carbono amorfo puede servir para unir el núcleo y el grafito natural. El material a base de carbono amorfo puede estar dispuesto entre el núcleo y el grafito natural, sobre la superficie del núcleo, sobre la superficie del grafito natural, etc., y además, puede estar dispuesto en el núcleo tal como se describió anteriormente.
El material a base de carbono amorfo puede incluirse en el material a base de carbono en una cantidad del 5 % en peso al 16 % en peso, y específicamente del 9 % en peso al 14 % en peso. En el caso en el que se satisface el intervalo anterior, puede lograrse la forma de partícula secundaria con un tamaño de partícula apropiado y, por tanto, puede mejorarse la eficiencia inicial.
El material activo de electrodo negativo a base de carbono tiene una esfericidad de 0,78 a 0,83, y puede tener específicamente una esfericidad de 0,783 a 0,827, y más específicamente de 0,795 a 0,825. En el caso en el que la esfericidad es menor de 0,78, dado que la forma entre los materiales activos de electrodo negativo a base de carbono es excesivamente no uniforme y la superficie del material activo de electrodo negativo a base de carbono tiene una forma excesivamente doblada, se reduce el área de contacto entre el aglutinante de electrodo negativo y el material activo de electrodo negativo a base de carbono. Por tanto, se deteriora la adhesión del electrodo negativo, y se deterioran las características de vida útil de la batería. Por el contrario, en el caso en el que la esfericidad es mayor de 0,83, aumenta la reacción secundaria del electrolito, aumenta en gran medida la expansión en volumen del material activo de electrodo negativo a base de carbono y, por tanto, se deterioran el rendimiento de almacenamiento a alta temperatura y las características de vida útil de la batería.
En la presente invención, la esfericidad del material activo de electrodo negativo a base de carbono se ajusta a un intervalo de 0,78-0,83 y, por tanto, las formas de los materiales activos de electrodo negativo a base de carbono pueden volverse similares entre sí, y la superficie del material activo de electrodo negativo a base de carbono puede volverse más lisa, de modo que puede aumentar el área de contacto entre el aglutinante de electrodo negativo y el material activo de electrodo negativo a base de carbono. Por consiguiente, puede mejorarse la adhesión del electrodo negativo y pueden mejorarse las características de vida útil de la batería.
El material activo de electrodo negativo a base de carbono puede tener un diámetro de partícula promedio (D<50>) de 11 |jm a 26 jm, y específicamente de 12 jm a 23 jm. En el caso en el que se satisface el intervalo anterior, el material activo de electrodo negativo a base de carbono puede dispersarse bien en la suspensión de electrodo negativo y, por tanto, pueden mejorarse las características de salida de la batería.
Aunque no se limita al mismo, el material activo de electrodo negativo a base de carbono puede prepararse mediante el siguiente método.
Específicamente, un método para producir el material activo de electrodo negativo a base de carbono puede incluir un primer método que incluye: a) mezclar y calentar un núcleo en el que se unen entre sí una pluralidad de coques con forma de aguja, grafito natural en escamas, y un precursor carbonoso para formar partículas compuestas; b) someter a esferoidización las partículas compuestas; y c) someter a grafitización las partículas compuestas sometidas a esferoidización.
Mediante el calentamiento, la pluralidad de coques con forma de aguja se convierten en partículas primarias de grafito artificial en escamas, y el precursor carbonoso tal como brea se convierte en un material a base de carbono amorfo.
La esferoidización puede realizarse mediante un equipo de esferoidización típico.
La grafitización puede realizarse mediante un horno eléctrica de alta temperatura Acheson.
La capa de material activo de electrodo negativo puede incluir además un aglutinante de electrodo negativo. El aglutinante de electrodo negativo sirve para conectar los materiales activos de electrodo negativo, mantener la forma del electrodo negativo, y aumentar la adhesión del electrodo negativo.
El aglutinante de electrodo negativo puede incluir al menos uno seleccionado del grupo que consiste en un copolímero de poli(fluoruro de vinilideno-hexafluoropropileno) (PVDF-co-HFP), un poli(fluoruro de vinilideno), poliacrilonitrilo, poli(metacrilato de metilo), poli(alcohol vinílico), carboximetilcelulosa (CMC), almidón, hidroxipropilcelulosa, celulosa regenerada, polivinilpirrolidona, politetrafluoroetileno, polietileno, polipropileno, un monómero de etileno-propileno-dieno (EPDM), un EPDM sulfonado, un caucho de estireno-butadieno (SBR), un caucho fluorado, un poli(ácido acrílico), y un material que tiene el hidrógeno del mismo sustituido por Li, Na, Ca, o similares, o puede incluir diversos copolímeros de los mismos.
El aglutinante de electrodo negativo puede estar contenido en la capa de material activo de electrodo negativo en una cantidad del 1,2 % en peso al 5 % en peso, y específicamente del 1,5 % en peso al 4 % en peso. En el caso en el que se satisface el intervalo anterior, el recubrimiento de la suspensión de electrodo negativo se realiza fácilmente y, por tanto, la adhesión del electrodo negativo es excelente. En particular, el intervalo del 1,2 % en peso al 5 % en peso corresponde a un nivel inferior al contenido general de aglutinante de electrodo negativo. Esto se debe a que el electrodo negativo de la presente invención usa el material activo de electrodo negativo a base de carbono descrito anteriormente y, por tanto, es posible derivar una adhesión del electrodo negativo suficiente incluso aunque se use el bajo contenido de aglutinante de electrodo negativo.
La capa de material activo de electrodo negativo puede incluir además un agente conductor.
El agente conductor no está particularmente limitado siempre que tenga conductividad sin provocar cambios químicos adversos en la batería, y pueden usarse materiales conductores, por ejemplo, grafito tal como grafito natural y grafito artificial; negro de carbono tal como negro de acetileno, negro de Ketjen, negro de canal, negro de horno, negro de lámpara, y negro térmico; fibras conductoras tales como fibras de carbono o fibras de metal; tubos conductores tales como nanotubos de carbono; fluorocarbono; polvo de metal tal como polvo de aluminio, y polvo de níquel; fibras cortas monocristalinas conductoras tales como fibras cortas monocristalinas de óxido de zinc y fibras cortas monocristalinas de titanato de potasio; óxido de metal conductor tal como óxido de titanio; o derivados de polifenileno.
<Batería secundaria>
Una batería secundaria según otra realización de la presente invención incluye un electrodo negativo, y el electrodo negativo es el mismo que el electrodo negativo descrito anteriormente según la realización.
Específicamente, la batería secundaria puede incluir el electrodo negativo, un electrodo positivo, un separador dispuesto entre el electrodo negativo y el electrodo positivo, y un electrolito, en la que el electrodo negativo es el mismo que el electrodo negativo descrito anteriormente. Dado que el electrodo negativo se ha descrito anteriormente, se omitirán descripciones detalladas del mismo.
El electrodo positivo puede incluir un colector de electrodo positivo y una capa de material activo de electrodo positivo que está formada sobre el colector de electrodo positivo e incluye un material activo de electrodo positivo. En el electrodo positivo, el colector de electrodo positivo no está particularmente limitado siempre que tenga conductividad sin provocar cambios químicos adversos en la batería, y, por ejemplo, puede usarse acero inoxidable, aluminio, níquel, titanio, carbono cocido, o aluminio o acero inoxidable cuya superficie se ha tratado con uno de carbono, níquel, titanio, plata, o similares. Además, el colector de electrodo positivo puede tener normalmente un grosor de 3 pm a 500 pm y puede tener una superficie con rugosidad fina para mejorar la adhesión con el material activo de electrodo positivo. El colector de electrodo positivo, por ejemplo, puede usarse en diversas formas tales como las de una película, una hoja, una lámina, una red, un cuerpo poroso, un cuerpo de espuma, un cuerpo de material textil no tejido, y similares.
El material activo de electrodo positivo puede ser un material activo de electrodo positivo usado normalmente. Específicamente, el material activo de electrodo positivo puede incluir un compuesto estratificado, tal como óxido de litio-cobalto (LiCoO<2>) u óxido de litio-níquel (LiNO<2>), o un compuesto sustituido con uno o más metales de transición; óxidos de litio-hierro tales como LiFe<3>O<4>; óxidos de litio-manganeso tales como Li<i c i>Mn<2 -c i>O<4>(0<c1<0,33), LiMnO<3>, LiMn<2>O<3>, y LiMnO<2>; óxido de litio-cobre (Li<2>CuO<2>); óxidos de vanadio tales como LiV<3>O<8>, V<2>O<5>, y Cu<2>V<2>O<7>; óxido de litio-níquel de tipo sitio de níquel (Ni) expresado mediante una fórmula química de LiNi<i- c 2>M<c2>O<2>(donde M es al menos uno seleccionado del grupo que consiste en cobalto (Co), manganeso (Mn), aluminio (Al), cobre (Cu), hierro (Fe), magnesio (Mg), boro (B), y galio (Ga), y c2 satisface 0,01<c2<0,3); óxido compuesto de litio-manganeso expresado mediante una fórmula química de LiMn<2-c3>M<c3>O<2>(donde M es al menos uno seleccionado del grupo que consiste en Co, Ni, Fe, cromo (Cr), zinc (Zn), y tántalo (Ta), y c3 satisface 0,01<c3<0,1) o Li<2>Mn<3>MO<8>(donde M es al menos uno seleccionado del grupo que consiste en Fe, Co, Ni, Cu, y Zn); y LiMn<2>O<4>que tiene una parte del Li que se sustituye por iones de metales alcalinotérreos, pero el material activo de electrodo positivo no se limita a los mismos. El electrodo positivo puede ser metal de Li.
La capa de material activo de electrodo positivo puede incluir un agente conductor de electrodo positivo y un aglutinante de electrodo positivo, así como el material activo de electrodo positivo descrito anteriormente.
En este caso, el agente conductor de electrodo positivo se usa para proporcionar conductividad al electrodo, en el que puede usarse cualquier agente conductor sin limitación particular siempre que tenga conductividad electrónica sin provocar cambios químicos adversos en la batería. Ejemplos específicos del agente conductor pueden ser grafito tal como grafito natural o grafito artificial; materiales a base de carbono tales como negro de carbono, negro de acetileno, negro de Ketjen, negro de canal, negro de horno, negro de lámpara, negro térmico, y fibras de carbono; polvo o fibras de metal tal como cobre, níquel, aluminio, y plata; fibras cortas monocristalinas conductoras tales como fibras cortas monocristalinas de óxido de zinc y fibras cortas monocristalinas de titanato de potasio; óxidos de metal conductor tales como óxido de titanio; o polímeros conductores tales como derivados de polifenileno, y puede usarse uno cualquiera de los mismos o una mezcla de dos o más de los mismos.
Además, el aglutinante de electrodo positivo funciona para mejorar la unión entre las partículas de material activo de electrodo positivo y la adhesión entre el material activo de electrodo positivo y el colector de electrodo positivo. Ejemplos específicos del aglutinante pueden ser poli(fluoruro de vinilideno) (PVDF), copolímero de poli(fluoruro de vinilideno-hexafluoropropileno) (PVDF-co-HFP), poli(alcohol vinílico), poliacrilonitrilo, carboximetilcelulosa (CMC), almidón, hidroxipropilcelulosa, celulosa regenerada, polivinilpirrolidona, politetrafluoroetileno, polietileno, polipropileno, un polímero de etileno-propileno-dieno (EPDM), un EPDM sulfonado, un caucho de estireno-butadieno (SBR), un caucho fluorado, o diversos copolímeros de los mismos, y puede usarse uno cualquiera de los mismos o una mezcla de dos o más de los mismos.
El separador separa el electrodo negativo y el electrodo positivo y proporciona una trayectoria de movimiento de los iones de litio, en el que como separador puede usarse cualquier separador sin limitación particular siempre que se use normalmente en una batería secundaria, y particularmente, puede usarse un separador que tiene alta capacidad de retención de humedad para un electrolito, así como baja resistencia a la transferencia de iones de electrolito.
Específicamente, puede usarse una película polimérica porosa, por ejemplo, una película polimérica porosa preparada a partir de un polímero a base de poliolefina, tal como un homopolímero de etileno, un homopolímero de propileno, un copolímero de etileno/buteno, un copolímero de etileno/hexeno, y un copolímero de etileno/metacrilato, o una estructura laminada que tiene dos o más capas de los mismos. Además, puede usarse un material textil no tejido poroso típico, por ejemplo, un material textil no tejido formado por fibras de poli(tereftalato de etileno) o fibras de vidrio de alto punto de fusión. Además, puede usarse un separador recubierto que incluye un componente cerámico o un componente polimérico para garantizar la resistencia al calor o la resistencia mecánica, y puede usarse selectivamente el separador que tiene una estructura monocapa o multicapa.
El electrolito puede incluir un electrolito líquido orgánico, un electrolito líquido inorgánico, un electrolito polimérico sólido, un electrolito polimérico de tipo gel, un electrolito inorgánico sólido, o un electrolito inorgánico de tipo masa fundida que puede usarse en la preparación de la batería secundaria de litio, pero la presente invención no se limita a los mismos.
Específicamente, el electrolito puede incluir un disolvente orgánico no acuoso y una sal de metal.
Como disolvente orgánico no acuoso, por ejemplo, puede usarse un disolvente orgánico aprótico, tal como N-metil-2-pirrolidona, carbonato de propileno, carbonato de etileno, carbonato de butileno, carbonato de dimetilo, carbonato de dietilo, Y-butirolactona, 1,2-dimetoxietano, tetrahidrofurano, 2-metiltetrahidrofurano, dimetilsulfóxido, 1,3-dioxolano, formamida, dimetilformamida, dioxolano, acetonitrilo, nitrometano, formiato de metilo, acetato de metilo, triéster fosfato, trimetoximetano, un derivado de dioxolano, sulfolano, metilsulfolano, 1,3-dimetil-2-imidazolidinona, un derivado de carbonato de propileno, un derivado de tetrahidrofurano, éter, propionato de metilo, y propionato de etilo.
Particularmente, entre los disolventes orgánicos a base de carbonato, dado que el carbonato de etileno y el carbonato de propileno, como carbonato cíclico, disocian bien una sal de litio debido a la alta permitividad como disolvente orgánico altamente viscoso, puede usarse preferiblemente el carbonato cíclico. Dado que puede prepararse un electrolito que tiene alta conductividad eléctrica cuando se mezcla el carbonato cíclico anterior con un carbonato lineal de baja viscosidad y baja permitividad, tal como carbonato de dimetilo y carbonato de dietilo, en una razón apropiada y se usa, puede usarse más preferiblemente el carbonato cíclico.
Como sal de metal puede usarse una sal de litio, y la sal de litio es un material que es fácilmente soluble en la disolución de electrolito no acuosa, en la que, por ejemplo, como anión de la sal de litio puede usarse al menos uno seleccionado del grupo que consiste en F-, Cl-, I-, NO<3 '>, N(CN)<2->, BF<4 '>, CO<4 '>, PF<a->, (CF<3>)<2>PF<4 '>, (CF<3>)<3>PF<3->, (CF<3>)<5>PF-, (CF<3>)<a>P-, CF<3>SO<3->, CF<3>CF<2>SO<3->, (CF<3>SO<2>)<2>N-, (FSO<2>)<2>N CF<3>CF<2>(CF<3>)<2>CO<'>, (CF<3>SO<2>)<2>CH<‘>, (SF<a>)<3>C-, (CF<3>SO<2>)<3>C-, CF<3>(CF<2>)<7>SO<3->, CF<3>CO<2->, CH<3>CO<2->, SCN-, y (CF<3>CF<2>SO<2>)<2>N<‘>.
En el electrolito puede incluirse adicionalmente al menos un aditivo, por ejemplo, un compuesto a base de carbonato de haloalquileno tal como carbonato de difluoroetileno, piridina, fosfito de trietilo, trietanolamina, éter cíclico, etilendiamina, n-glima, triamida hexametilfosfórica, un derivado de nitrobenceno, azufre, un colorante de quinonaimina, oxazolidinona N-sustituida, imidazolidina N,N-sustituida, dialquil éter de etilenglicol, una sal de amonio, pirrol,
2-metoxietanol, o tricloruro de aluminio, además de los componentes de electrolito descritos anteriormente, con el propósito de mejorar las características de vida útil de servicio de la batería, impedir una disminución en la capacidad de la batería, y mejorar la capacidad de descarga de la batería.
Según otra realización de la presente invención, se proporcionan un módulo de batería que incluye la batería secundaria como celda unitaria y un bloque de baterías que incluye el módulo de batería. Dado que el módulo de batería y el bloque de baterías incluyen la batería secundaria que tiene alta capacidad, características de alta tasa, y altas características de ciclo, el módulo de batería y el bloque de baterías pueden usarse como fuente de alimentación de un dispositivo de tamaño mediano y grande seleccionado del grupo que consiste en un vehículo eléctrico, un vehículo híbrido eléctrico, un vehículo híbrido eléctrico enchufable, y un sistema de almacenamiento de energía.
A continuación en el presente documento, se proporcionarán ejemplos preferidos para una mejor comprensión de la presente invención. Resultará evidente para los expertos en la técnica que estos ejemplos se proporcionan únicamente para ilustrar la presente invención y son posibles diversas modificaciones y alteraciones dentro del alcance y espíritu técnico de la presente invención. Tales modificaciones y alteraciones se encuentran dentro del alcance de las reivindicaciones adjuntas en el presente documento.
Ejemplos y ejemplos comparativos
Ejemplo 1: Preparación de electrodo negativo
Como material activo de electrodo negativo se usó un material activo de electrodo negativo a base de carbono que incluía: un núcleo que contiene una pluralidad de partículas primarias de grafito artificial; grafito natural dispuesto sobre el núcleo; y un material a base de carbono amorfo que une la pluralidad de partículas primarias de grafito artificial y el grafito natural.
Se mezclaron el material activo de electrodo negativo, un aglutinante (CMC y SBR), negro de carbono como agente conductor con agua purificada como disolvente en una razón en peso de 95,6:3,4:1,0, y se agitaron para formar una suspensión de electrodo negativo. Se recubrió la suspensión de electrodo negativo sobre una lámina de cobre (colector de corriente) y luego se prensó con rodillo el colector de electrodo negativo recubierto con la suspensión de electrodo negativo a una porosidad del 28%, y se secó a vacío a 130 °C durante 10 horas para preparar un electrodo negativo (1,4875 cm2). La cantidad de carga del electrodo negativo preparado es de 3,61 mAh/cm2 Ejemplos 2 a 4 y ejemplos comparativos 1 y 2: Preparación de electrodo negativo
Se fabricaron los electrodos negativos de los ejemplos y los ejemplos comparativos usando diferentes materiales activos de electrodo negativo tal como se muestra en la tabla 1.
[Tabla 1]
El diámetro promedio (D<50>), la relación de aspecto, y la esfericidad se midieron mediante un analizador de tamaño de partícula (Morphologi4, Malvern).
Ejemplo experimental 1: Evaluación de la adhesión del electrodo negativo
Se evaluó la adhesión del electrodo negativo para los electrodos negativos de los ejemplos y los ejemplos comparativos.
Se troqueló el electrodo negativo a 20 mm*150 mm, se fijó al centro de un portaobjetos de vidrio de 25 mm*75 mm usando una cinta adhesiva, y luego se midió la resistencia al desprendimiento a 90 grados mientras se desprendía el colector de corriente usando UTM. Se midieron cinco o más resistencias al desprendimiento y la evaluación se llevó a cabo usando un valor promedio de las mismas.
Ejemplo experimental 2: Evaluación de las características de vida útil de la batería
Se fabricaron las baterías de la siguiente manera, y se evaluaron las características de vida útil de las baterías. Se usó Li[Ni<0,6>Mn<0,2>Co<0,2>]O<2>como material activo de electrodo positivo. Se mezclaron el material activo de electrodo positivo, negro de carbono como agente conductor, y poli(fluoruro de vinilideno) (PVdF) como aglutinante en un disolvente de N-metil-2-pirrolidona en una razón en peso de 94:4:2 para preparar una suspensión de electrodo positivo.
Se recubrió la suspensión de electrodo positivo preparada sobre una película delgada de metal de aluminio de 15 pm de grosor, como colector de electrodo positivo, y se secó. En este caso, la temperatura del aire de circulación era de 110 °C. Posteriormente, se laminó con rodillo el colector de electrodo positivo recubierto y seco y se secó en un horno de vacío a 130 °C durante 2 horas para preparar un electrodo positivo que incluía una capa de material activo de electrodo positivo.
Se ensamblaron el electrodo negativo, el electrodo positivo preparado, y un separador de polipropileno poroso usando un método de apilamiento, y se inyectó una disolución de electrolito en la batería ensamblada para preparar una batería secundaria de litio.
Se cargó la celda a una corriente de 0,2 C hasta un SOC del 30 % para activarse, y luego se cargó en un modo de corriente constante/tensión constante (CC/CV) (4,2 V, corte de 0,05 C), y se descargó en un modo de CC (corriente de 0,2 C, corte de 3,0 V), que se realizó tres veces. Después de eso, se compararon las retenciones de capacidad de 300 ciclos a través de la evaluación de la vida útil a 45 °C, 1 C/1 C.
[Tabla 2]

Claims (10)

  1. REIVINDICACIONES
    i. Electrodo negativo que comprende una capa de material activo de electrodo negativo, comprendiendo la capa de material activo de electrodo negativo un material activo de electrodo negativo, comprendiendo el material activo de electrodo negativo un material activo de electrodo negativo a base de carbono,
    comprendiendo el material activo de electrodo negativo a base de carbono:
    un núcleo que contiene una pluralidad de partículas primarias de grafito artificial en escamas; grafito natural dispuesto sobre el núcleo; y un material a base de carbono amorfo,
    en el que el grafito natural está contenido en el material activo de electrodo negativo a base de carbono en una cantidad del 10 % en peso al 30 % en peso, y
    el material activo de electrodo negativo a base de carbono tiene una esfericidad de 0,78 a 0,83.
  2. 2. Electrodo negativo según la reivindicación 1, en el que las partículas primarias de grafito artificial tienen un diámetro de partícula promedio (D<50>) de 3 pm a 15 pm.
  3. 3. Electrodo negativo según la reivindicación 1, en el que las partículas primarias de grafito artificial tienen un diámetro de partícula promedio (D<50>) de 10 pm a 12 pm.
  4. 4. Electrodo negativo según la reivindicación 1, en el que las partículas primarias de grafito artificial tienen una relación de aspecto de 0,5 a 1.
  5. 5. Electrodo negativo según la reivindicación 1, en el que el núcleo tiene un diámetro de partícula promedio (D<50>) de 10 pm a 25 pm.
  6. 6. Electrodo negativo según la reivindicación 1, en el que la razón en peso del núcleo con respecto al grafito natural está en un intervalo de 64,29:35,71 a 89,47:10,53.
  7. 7. Electrodo negativo según la reivindicación 1, en el que el material activo de electrodo negativo a base de carbono tiene un diámetro de partícula promedio (D<50>) de 11 pm a 26 pm.
  8. 8. Electrodo negativo según la reivindicación 1, que comprende además un aglutinante de electrodo negativo.
  9. 9. Electrodo negativo según la reivindicación 8, en el que el aglutinante de electrodo negativo está contenido en la capa de material activo de electrodo negativo en una cantidad del 1,2 % en peso al 5 % en peso.
  10. 10. Batería secundaria que comprende el electrodo negativo según la reivindicación 1.
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