ES3062023T3 - System for correlating alpha and gamma spectrometry measurements for in situ radiological characterisation of a sample - Google Patents

Description

[0001] DESCRIPCIÓN

[0002] Sistema para correlacionar mediciones de espectrometría alfa y gamma para la caracterización radiológica in situ de una muestra

[0003] Campo técnico

[0004] La invención se enmarca en el campo de la instrumentación y mediciones nucleares para la caracterización de residuos nucleares.

[0005] Estado de la técnica anterior

[0006] Normalmente, la caracterización de los residuos nucleares se lleva a cabo mediante diversos métodos no destructivos (sin destrucción de la muestra) y pasivos (detección de la radiación emitida de forma natural por la muestra). Este es particularmente el caso de la espectrometría gamma y la técnica de conteo pasivo de neutrones.

[0007] La espectrometría gamma proporciona información cualitativa y cuantitativa sobre los radionúclidos emisores de rayos gamma. Sin embargo, la espectrometría gamma no es adecuada para la identificación y cuantificación de emisores alfa, debido a la interferencia de otros radionúclidos (especialmente productos de fisión) en los picos de interés de baja intensidad, generalmente a bajas energías. Además, las mediciones de espectrometría gamma, particularmente de radiación de baja energía, son sensibles a matrices de desechos de alta densidad. Las técnicas de conteo pasivo de neutrones (ya sea por conteo global o por conteo de coincidencias) no proporcionan información sobre los radionúclidos emisores de neutrones. Por ejemplo, en el caso de conteo de coincidencias, es una práctica común declarar una masa de<240>Pu equivalente a declarar una masa de material fisible. Sin embargo, este tipo de medición no es adecuada en presencia de fuertes emisores de neutrones por fisión espontánea como el<244>Cm.

[0008] Es posible evaluar la actividad de radionúclidos difíciles de medir, o incluso inaccesibles, mediante mediciones no destructivas, conociendo la actividad de un elemento radiotrazador, así como conociendo el espectro característico típico de los residuos producidos. El conocimiento del espectro típico, que representa el inventario cuantitativo de los diferentes radionúclidos presentes en la muestra a caracterizar, es por tanto un dato esencial que debe ser fiable para determinar con suficiente precisión la actividad de todos los radionúclidos presentes en un paquete de residuos nucleares a partir de mediciones nucleares pasivas no destructivas y, más concretamente, para determinar la actividad de los radionúclidos emisores alfa con el fin de controlar los riesgos de criticidad para la seguridad.

[0009] La determinación del espectro típico se establece generalmente mediante la realización de mediciones destructivas en un número de muestras suficientemente representativas de los paquetes de residuos, en particular mediante la realización de análisis radioquímicos en estas muestras.

[0010] La espectrometría alfa en cámara de vacío es una técnica que se utiliza a menudo para determinar el inventario cuantitativo de radionúclidos emisores alfa. Esta permite discriminar entre ciertos grupos de transuránicos, como el grupo<239>Pu<240>Pu, el grupo<241>Soy<238>Pu y, por último,<244>Centímetro. Esta técnica permite la discriminación isotópica de grupos de radionúclidos a través de la separación química previa durante la preparación de la muestra. Sin embargo, esta preparación corre el riesgo de degradar la representatividad de las muestras, en particular mediante diluciones. Además, es costosa y requiere mucho tiempo y, por lo tanto, es incompatible con el ritmo que impone la producción industrial.

[0011] El documento [1] propone un dispositivo para controlar la contaminación atmosférica debida a aerosoles emisores de partículas alfa. Su objetivo es poder discriminar, mediante espectrometría alfa operando en condiciones ambientales (es decir, a presión y temperatura ambiente (a diferencia de la espectrometría alfa en el laboratorio, que se realiza al vacío)), los descendientes del radón de los actínidos de interés. Para superar el hecho de que la espectrometría alfa en condiciones ambientales degrada significativamente el espectro alfa obtenido e impide cualquier discriminación, el dispositivo descrito en el documento [1] utiliza una rejilla de colimación para seleccionar las partículas alfa menos atenuadas para obtener un espectro utilizable. Este principio se utiliza hoy en día en algunas balizas de aerosol.

[0012] Siguiendo el mismo principio, el documento [2] describe un dispositivo móvil con filtro para discriminar radionúclidos<239>Pu,<241>Am y<244>Cm. Estos radionúclidos<239>Pu,<241>Am y<244>Cm se crean mediante múltiples capturas de neutrones en el combustible gastado. Por lo tanto, se pueden encontrar mezclados con otros radionúclidos emisores alfa en los residuos nucleares procedentes del reprocesamiento de combustible nuclear, en particular<238>Pu. El problema de los isótopos<238>Pu es que este emite partículas alfa a energías aproximadamente cercanas a las emitidas por<241>Am. Sin embargo, la resolución energética de los detectores alfa utilizados no es lo suficientemente fina como para cuantificar individualmente<238>Pu y<241>Am, que requiere correlacionar las mediciones de espectrometría alfa con las mediciones de espectrometría gamma.

[0013] El documento [3] describe un sistema para la caracterización de aerosoles por espectrometría alfa con un detector PIPS (de "Passivated Implanted Planar Silicon" en inglés) y por espectrometría gamma con un detector Nal. Aunque las mediciones de espectrometría gamma y espectrometría alfa se realizan simultáneamente en la muestra, los datos medidos por espectrometría alfa y espectrometría gamma no parecen correlacionarse, lo que hace imposible cuantificar los diferentes radionúclidos emisores alfa y, por lo tanto, determinar las proporciones de radionúclidos en la muestra.

[0014] El documento [4] describe un sistema para cuantificar emisores alfa en efluentes contaminados utilizando varios detectores de Si/diamante, que se distribuyen en un sistema (llamado árbol), dando como resultado varias trayectorias de medición. Este sistema permite una mejor cuantificación de los emisores alfa, pero sólo es viable para efluentes líquidos.

[0015] Finalmente, el documento [5] divulga un sistema para realizar simultáneamente mediciones de espectrometría gamma y mediciones de espectrometría alfa, comprendiendo este sistema: un detector gamma capaz de proporcionar mediciones de espectrometría gamma, un detector alfa capaz de proporcionar mediciones de espectrometría alfa, medios para adquirir y analizar mediciones de espectrometría alfa y gamma, y un dispositivo de alineación.

[0016] Divulgación de la invención

[0017] El objetivo de la invención es mejorar la caracterización radiológicain situde objetos o superficies contaminados por emisores alfa, cualitativamente por una parte, determinando la naturaleza de los radionúclidos presentes, y cuantitativamente por otra parte, estimando la proporción de actividad de estos últimos.

[0018] El conocimiento de esta información es esencial en el contexto de la industria nuclear y en particular para la gestión de los residuos nucleares, con el fin de controlar los riesgos relacionados con la criticidad de la seguridad, así como el impacto radiológico sobre los seres humanos y el medio ambiente.

[0019] Este objetivo se logra además mediante un dispositivo de alineación para alinear, a lo largo de un eje de alineación, un detector alfa, una muestra y un detector gamma, estando destinada la muestra a colocarse entre los dos detectores, comprendiendo el dispositivo:

[0020] - una base de montaje que tiene una cara superior y una cara inferior, y de la cual al menos una porción, delimitada por las caras superior e inferior y que comprende el eje de alineación, está hecha de un material capaz de permitir el paso de la radiación gamma;

[0021] - un primer y segundo medios de soporte, cada uno montado sobre la cara superior de la base de montaje, en el que:

[0022] - el primer medio de soporte comprende un cuerpo con al menos una abertura, siendo cada abertura pasante en una dirección paralela, y posiblemente coaxial, al eje de alineación y estando equipada con un tope axial configurado para soportar la muestra en el eje de alineación;

[0023] - los segundos medios de soporte, destinados a soportar el detector alfa, comprenden un primer elemento fijo con respecto a la base de montaje y un segundo elemento, montado sobre el primer elemento, capaz de moverse verticalmente con respecto a dicha base de montaje;

[0024] - un elemento de tope que forma un tope lateral contra el cual se pretende que el detector gamma se apoye para estar en el eje de alineación, estando dicho elemento de tope montado en la parte inferior de la base de montaje.

[0025] Preferiblemente, el eje de alineación es vertical.

[0026] Se entiende por material que permite el paso de la radiación gamma aquel que permite el paso de al menos el 75 % de un flujo de fotones de una energía determinada. Generalmente este será un material con un número atómico bajo, baja densidad y bajo espesor. Por ejemplo, una pared de polimetilmetacrilato (PMMA) (que tiene una densidad de 1,19 g.cm<-3>y un número atómico promedio de 6,56) de 5 mm de espesor permite que el 89 % de un flujo de fotones de 59 keV pase a través de esta pared con incidencia normal.

[0027] Algunos aspectos preferidos, pero no exhaustivos, de este sistema son los siguientes:

[0028] - el elemento de tope es un cuerpo que se extiende longitudinalmente a lo largo de la dirección del eje de alineación y que, según una sección transversal, tiene forma de media luna cuyo centro es coaxial con el eje de alineación;

[0029] - el cuerpo del elemento de tope tiene al menos una muesca configurada para recibir una placa de pantalla y mantenerla paralela a la parte inferior de la base de montaje;

[0030] - el primer elemento del segundo medio de soporte es un bastidor, y el segundo elemento del segundo medio de soporte comprende un árbol, que está montado fijamente sobre el primer elemento, y medios para retener el detector alfa, por ejemplo un anillo de sujeción, que son móviles en traslación vertical sobre el árbol;

[0031] - el cuerpo del primer medio de soporte es una placa que está provista de al menos dos aberturas, y el primer medio de soporte comprende además un árbol que se extiende a lo largo de un eje paralelo y desplazado con respecto al eje de alineación, estando la placa montada de forma giratoria sobre el árbol y pudiendo cada abertura de la placa estar opuesta al eje de alineación mediante la rotación de la placa. La invención también se refiere a un sistema para correlacionar mediciones de espectrometría gamma y mediciones de espectrometría alfa de la misma muestra que comprende radionúclidos, como se define en la reivindicación 1. Este sistema comprende:

[0032] - un detector gamma capaz de proporcionar mediciones de espectrometría gamma;

[0033] - un detector alfa capaz de proporcionar mediciones de espectrómetro alfa, equipado con una rejilla de colimación;

[0034] - medios para adquirir y analizar mediciones de espectrometría alfa y espectrometría gamma;

[0035] y se caracteriza porque comprende además:

[0036] - el dispositivo de alineación según la invención, configurado para alinear el detector gamma, el detector alfa y, entre ambos, la muestra a medir;

[0037] - un recinto de confinamiento tipo caja de guantes, destinado a contener la muestra y el detector alfa, siendo la base de montaje del dispositivo de alineación la totalidad o parte de la pared inferior del recinto de confinamiento.

[0038] Preferiblemente, el recinto de confinamiento comprende varios compartimentos. Entre estos compartimentos, puede haber un compartimento de envase de muestras y un compartimento de medición.

[0039] Ventajosamente, el sistema comprende además un colimador destinado a posicionarse alrededor del detector gamma, siendo dicho colimador un cuerpo tubular, coaxial al eje de alineación, formado por la unión de dos semitubos. Preferiblemente, el sistema comprende además un estante, dispuesto debajo del recinto de confinamiento, teniendo el estante una abertura que permite el paso del detector gamma y teniendo, en su cara superior, elementos de guía lineales, por ejemplo rieles de guía, asociados a cada semitubo, permitiendo guiar cada semitubo hacia su semitubo asociado para formar el cuerpo tubular del colimador.

[0040] La invención también se refiere a un método para determinar la actividad A(X) de un radionúclido X y la actividad A(Y) de un radionúclido Y emitidos por una muestra que contiene radionúclidos, incluidos los radionúclidos X e Y, mediante la implementación del sistema de alineación como se define anteriormente, comprendiendo el método:

[0041] - la colocación de la muestra en una abertura en el cuerpo del primer medio de soporte;

[0042] - la colocación del detector alfa con respecto a la muestra y en el eje de alineación mediante desplazamiento vertical del segundo elemento del segundo medio de soporte;

[0043] - el posicionamiento del detector gamma en el eje de alineación mediante el encaje del detector gamma contra el tope lateral del elemento de tope;

[0044] - la adquisición, preferiblemente de forma simultánea y durante el mismo tiempo de conteo, de un espectro alfa y de un espectro gamma;

[0045] - en uno de los dos espectros, la selección de una línea de energía en la que el radionúclido X sea identificable y no interfiera con los otros radionúclidos en la muestra, y determinación de la actividad A(X) del radionúclido X;

[0046] - en el otro de los dos espectros, selección de una línea de energía en la que sólo los radionúclidos X e Y están en interferencia, cálculo de la contribución, en número de conteos N(X), del radionúclido X en dicha línea, y determinación de la contribución, en número de conteos N(Y), del radionúclido Y en dicha línea; - determinación de la actividad A(Y).

[0047] Dado que los dos dispositivos de medición (alfa y gamma) tienen su propia sensibilidad y límite de detección, los tiempos de medición de los dos dispositivos de medición pueden ser diferentes para obtener un resultado utilizable. Por tanto, las mediciones alfa y gamma pueden realizarse de forma sucesiva y no necesariamente simultánea. La clave es que la geometría de la medición sea fija para poder correlacionar las mediciones. La ventaja de realizar mediciones simultáneamente está relacionada principalmente con la optimización de los tiempos de medición para adaptarse al ritmo que impone el proceso.

[0048] Según una primera realización, siendo la muestra un contaminante presente en una cara de muestreo de un soporte de muestreo que está hecho de un material transparente a la radiación gamma, el proceso comprende además el envase de la muestra, preferiblemente en un compartimento del recinto de confinamiento, el envase comprende un ensamblaje, por pegado, de la cara de muestreo del soporte de muestreo que comprende el contaminante, con una cara de una película protectora, estando la película protectora hecha de un material transparente a la radiación alfa, al menos en una ventana destinada a estar enfrente del contaminante.

[0049] Preferiblemente, el soporte de muestreo está hecho de politereftalato de etileno (PET) y comprende una capa adhesiva en su cara de muestreo.

[0050] Según otra realización, siendo la muestra un contaminante presente en una cara de muestreo de un soporte de muestreo hecho de un material transparente a la radiación gamma, el proceso comprende además envasar la muestra, preferiblemente en un compartimento del recinto de confinamiento, comprendiendo el envase: - un depósito de la muestra sobre una cara de un soporte plano hecho de un material transparente a la radiación gamma;

[0051] - un ensamblaje, por encolado, de la cara del soporte plano sobre la cual se deposita la muestra, con una cara de una película protectora, estando la película protectora hecha de un material transparente a la radiación alfa, al menos en una ventana destinada a quedar frente al contaminante.

[0052] Preferiblemente, la cara del soporte plano comprende una capa de adhesivo, que está presente antes de depositar la muestra.

[0053] Preferiblemente, el soporte plano está hecho de politereftalato de etileno (PET).

[0054] Ventajosamente, tanto en la primera como en la segunda realización, al menos la ventana de la película protectora, preferiblemente la película protectora en su totalidad, está hecha de politereftalato de etileno (PET). Preferiblemente, la ventana de la película protectora de PET tiene un espesor de 6 µm o menos.

[0055] La principal ventaja de la invención es realizar medicionesin situ,sin requerir una preparación de muestras larga y costosa, como suele hacerse en el laboratorio.

[0056] Para abordar los problemas de la técnica anterior, la invención propone un sistema móvil y portátil, que permite realizar mediciones lo más cerca posible de los lugares de desmantelamiento.

[0057] El sistema según la invención comprende un detector gamma (preferiblemente un detector de germanio, que permite mejores prestaciones en términos de resolución energética), así como un detector alfa (preferiblemente un detector de silicio, que funciona en condiciones ambientales). La discriminación de los emisores alfa en condiciones ambientales es posible añadiendo una rejilla de colimación colocada frente a la superficie activa del detector de silicio. Esto nos permite detectar sólo las partículas alfa menos atenuadas, lo que mejora la resolución energética y hace posible identificar emisores alfa.

[0058] Gracias al dispositivo de alineación según la invención, los detectores alfa y gamma se posicionan en el mismo eje que el de la muestra. Además, gracias al dispositivo de alineación, la geometría de medición es fija, lo que permite correlacionar las mediciones de espectrometría alfa y espectrometría gamma. Esta correlación es necesaria para estimar las relaciones entre los diferentes radionúclidos (espectro típico).

[0059] Breve descripción de los dibujos

[0060] La presente invención se comprenderá mejor con la lectura de la siguiente descripción, dada sólo a título ilustrativo y en ningún caso limitativa del objeto de la misma, con referencia a los dibujos adjuntos en los que: - La figura 1 representa un diagrama simplificado de una realización del sistema de correlación según la invención, en una vista en perspectiva lateral;

[0061] - La figura 2 representa un diagrama simplificado de otra realización del sistema de correlación según la invención, en vista frontal, en sección transversal;

[0062] - La figura 3 representa un espectro alfa experimental producido en el laboratorio con un detector alfa equipado con una rejilla de colimación y fuentes electrodepositadas;

[0063] - La figura 4 muestra, desde una vista superior, un estante destinado a ser colocado debajo de la caja de guantes y para soportar un colimador para el detector gamma;

[0064] - La figura 5 representa, en sección transversal, una realización del dispositivo de alineación según la invención;

[0065] - La figura 6a representa una vista en sección transversal frontal del detector gamma colocado contra el elemento de tope;

[0066] - La figura 6b muestra una vista en sección transversal del detector gamma colocado contra el elemento de tope;

[0067] - La figura 6c muestra una vista lateral del detector gamma colocado contra el elemento de tope;

[0068] - La figura 7a representa una vista frontal de un ejemplo de realización de un dispositivo de alineación según la invención;

[0069] - La figura 7b muestra una vista lateral de un ejemplo de realización de un dispositivo de alineación según la invención;

[0070] - La figura 8a muestra una vista en sección transversal frontal de una realización que muestra una pantalla posicionada en el elemento de tope entre el detector gamma y la cara inferior de la base de montaje (no se muestra);

[0071] - La figura 8b muestra una vista en sección transversal de la realización que muestra una pantalla posicionada en el elemento de tope entre el detector gamma y la cara inferior de la base de montaje (no mostrada);

[0072] - La figura 8c representa una vista lateral de la realización que muestra una pantalla posicionada en el elemento de tope entre el detector gamma y la cara inferior de la base de montaje (no mostrada);

[0073] - La figura 9 muestra, en vista frontal (y parcialmente en sección), otro ejemplo de realización de un dispositivo de alineación según la invención;

[0074] - La figura 10 representa un ejemplo de envase de la muestra;

[0075] - La figura 11 es un ejemplo de un espectro alfa obtenido por simulación mediante el modelado de fuentes electrodepositadas;

[0076] - La figura 12 es un ejemplo de un espectro gamma simulado;

[0077] - La figura 13 es una representación esquemática del principio de funcionamiento del proceso según la invención.

[0078] Exposición detallada de realizaciones particulares

[0079] La figura 1 muestra una vista en perspectiva lateral de un ejemplo de realización del sistema de correlación 1 según la invención.

[0080] La figura 2 muestra, en sección transversal y vista frontal, un ejemplo de realización del sistema de correlación 1 según la invención. El sistema de correlación 1 comprende en particular una caja de guantes 2, un detector alfa 3, un detector gamma 4 y un dispositivo de alineación 5, que permite alinear una muestra 6 con los detectores alfa y gamma. Se observa que en la Figura 2, no se ha mostrado el segundo medio de soporte 21 del dispositivo de alineación 5 para facilitar la lectura de la figura.

[0081] La caja de guantes 2 es móvil (transportable) para poder colocarla lo más cerca posible de los lugares de desmantelamiento. Esta ayuda a garantizar que la contaminación no se disperse durante el análisis de la muestra. Esta está diseñada para contener la muestra 6 a analizar, así como el detector alfa 3.

[0082] Preferiblemente la caja de guantes 2 está compartimentada. Según una realización preferida, la caja de guantes tiene tres compartimentos yuxtapuestos (figura 2). El primer compartimento A se utiliza para recibir la muestra 6 a analizar y empaquetarla (por ejemplo, envolviéndola en una película). El segundo compartimento B se utiliza para medir la muestra mediante espectrometría alfa. El tercer compartimento C se utiliza para el mantenimiento de los equipos (en particular, la descontaminación de los elementos de la cadena de espectrometría alfa).

[0083] El compartimento B también puede instrumentarse con otros dispositivos de medición como, por ejemplo: - un detector de espectrometría beta, para medir los radionúclidos emisores beta puros, que no pueden medirse mediante espectrometría alfa y espectrometría gamma;

[0084] - una sonda de conteo alfa global;

[0085] - una sonda de conteo beta global.

[0086] Se pueden añadir compartimentos adicionales, si es necesario. Por ejemplo, se puede añadir una esclusa de aire entre los compartimentos A y B. De hecho, dado que el compartimento A es el que tiene más probabilidades de contaminarse debido al envasado de las muestras, al añadir un compartimento adicional entre los compartimentos A y B (que actúa como una esclusa de aire de transición), se evita una contaminación excesiva en el compartimento B durante la transferencia de la muestra envasada al compartimento A.

[0087] El detector alfa y el detector gamma están conectados cada uno a un medio de adquisición y análisis de datos 7, por ejemplo un analizador multicanal y un ordenador (figura 1); se especifica que el ordenador puede ser común a ambos detectores.

[0088] De manera conocida, el detector alfa 3 puede estar asociado, a través de un conector, a un preamplificador, que permitirá recoger las cargas creadas en el detector para constituir una señal cuya integral es proporcional a la energía depositada, estando todo ello incluido en una carcasa protectora opaca a la luz visible y a la radiación alfa que dispone de una cavidad abierta, cerrada por una rejilla de colimación que está situada cerca y enfrente de la ventana de entrada (también llamada ventana activa) del detector alfa. La rejilla de colimación, por ejemplo, está hecha de acero inoxidable. Esta puede reemplazarse en caso de contaminación. La carcasa protectora, por su parte, puede estar hecha de acero inoxidable.

[0089] El detector alfa 3 es adecuado para medir la radiación alfa en condiciones ambientales. Preferiblemente se trata de un detector de silicio, por ejemplo un detector PIPS (de "Passivated Implanted Planar Silicon" en inglés) o un detector TCAM de MIRION technologies (que es una versión reforzada de un detector CAM estándar). Para permitir una posible descontaminación del detector alfa 3, la ventana de entrada del detector alfa está protegida por una capa de barniz.

[0090] El detector alfa 3, que opera en condiciones ambientales, tiene un rendimiento sustancialmente equivalente, en términos de discriminación de radionúclidos emisores alfa, al del mismo tipo de detector alfa que opera en una cámara de vacío para el caso de fuentes electrodepositadas. Este es especialmente capaz de separar uranio del plutonio, así como productos de desintegración del radón como el polonio, de actínidos de interés (Pu, Am, Cm), y de separar, por ejemplo, los siguientes grupos de radionúclidos: el grupo<239>Pu<240>Pu, el grupo<238>Pu<241>Am y finalmente<244>Cm.

[0091] La rejilla de colimación del detector alfa se puede dimensionar mediante simulación, con el fin de obtener un rendimiento similar al obtenido en el caso de un detector alfa en una cámara de vacío, sin separación isotópica previa. El rendimiento de la rejilla de colimación así dimensionada fue probado en laboratorio sobre fuentes electrodepositadas. El rendimiento de resolución de energía es de 70 a 80 keV para picos alfa de<239>Pu,<241>Am y<244>Cm, para una distancia fuente/detector alfa de 8 mm (figura 3). Vale la pena recordar que, cuando hablamos de resolución energética, estamos hablando del ancho a media altura de los picos alfa. Se observa que con una resolución de 70 a 80 keV, es posible discriminar los picos.

[0092] Como se ilustra en las figuras 1 y 2, el detector gamma 4 está ubicado fuera de la caja de guantes 2.

[0093] El detector gamma elegido es preferiblemente un detector de germanio de alta pureza. Como es sabido, los detectores de germanio utilizados en espectrometría gamma son de alta pureza. Los detectores de germanio de alta pureza son actualmente los más eficientes en términos de resolución energética, lo que permite identificar picos de interés en el espectro gamma.

[0094] El detector gamma es preferiblemente un detector planar. Los detectores planares están específicamente dedicados a medir la radiación gamma de energía baja a media según su espesor, lo que es beneficioso en nuestro caso ya que las líneas de energía de los radionúclidos de interés se emiten principalmente a baja energía. Una menor eficiencia a energías medias y altas es ventajosa para limitar el impacto de los radionúclidos parásitos, como los productos de fisión (por ejemplo,<137>Cs) y productos de activación (por ejemplo,<60>Co), lo que podría ahogar los picos de interés en su base de Compton.

[0095] Debido a la naturaleza de los radionúclidos presentes en la contaminación, pueden ocurrir efectos de coincidencia durante la medición gamma. La coincidencia da como resultado la detección simultánea de dos o más fotones gamma emitidos en cascada, lo que genera picos suma (que, como su nombre indica, resultan de la suma de varios picos), cuya consecuencia es una sobreestimación o subestimación del recuento en los picos de energía total.

[0096] Para superar mejor este fenómeno, el detector gamma 4 se colocará a una distancia mínima de 10 cm de la muestra 6.

[0097] Los rendimientos en términos de identificación y cuantificación de<241>Am con un detector gamma planar se evaluaron en el laboratorio mediante simulación numérica. Por lo tanto, utilizando un detector planar LEGe<™>de MIRION Technologie se realizaron pruebas de laboratorio para validar la posibilidad de cuantificar<241>Am en un fondo continuo Compton de<137>Cs.

[0098] Para estudiar los casos extremos y desfavorables se eligió una relación Am/Cs desfavorable de 0,01. Esta relación se representa experimentalmente colocando una fuente puntual de<241>Am, con una actividad de 43604 Bq, a 155 cm del detector LEGe<™>y una fuente única de<137>Cs, con una actividad de 296043 Bq, a 40 cm del detector.

[0099] En esta configuración, se ha demostrado que es posible identificar el pico fotoeléctrico de 59 keV del<241>Am y que la incertidumbre sobre el número de conteos en este pico alcanzó el 10 % para una adquisición de 30 minutos.

[0100] Para limitar el ruido de fondo ambiental durante la adquisición de espectros gamma (es decir, toda la radiación parásita emitida por radionúclidos presentes de forma natural en los materiales circundantes, la radiación cósmica, así como las fuentes radiactivas ubicadas fuera del campo de visión del colimador), se coloca un blindaje de plomo alrededor del detector gamma y del elemento de tope del dispositivo de alineación. Este blindaje actúa también como colimador 8 mediante la reducción del ángulo sólido del detector gamma 4 al tamaño de la muestra 6. Además, el colimador 8 puede estar revestido en su pared interior con un manguito 9 de cobre, para atenuar los rayos X del plomo que degradan el espectro gamma a bajas energías. Este blindaje también evita que la electrónica del detector gamma se sature con radiación parásita.

[0101] Existen diferentes posibilidades para la disposición del colimador 8 alrededor del detector gamma y del elemento de tope, siendo importante que la colocación del colimador se adapte a la configuración de la caja de guantes (espacio disponible debajo de la caja de guantes) y a las dimensiones del detector gamma. Por ejemplo, como se ilustra en la Figura 2, el colimador 8 se puede colocar en una repisa 10, ubicada debajo de la caja de guantes. La repisa también tiene una abertura 11 (por ejemplo una zanja) dimensionada para permitir que pase el detector gamma. Aquí, la zanja está dimensionada para permitir el paso de la varilla del medio elevador en el que se coloca el detector gamma. Este dispositivo de elevación permitirá ajustar la distancia entre el detector gamma y la cara inferior de la base de montaje 15 (superficie exterior de la pared inferior de la caja de guantes).

[0102] Según una posible configuración ilustrada en la Figura 4, el colimador es de dos partes 8' y 8" (medios tubos) que se deslizan a lo largo de rieles 12 presentes en la repisa para, una vez unidas entre sí, formar el colimador. Los hombros 13, presentes a nivel de las paredes laterales de las dos partes 8' y 8" del colimador, permiten un cierre completo del colimador, y por tanto la atenuación de la radiación circundante y por tanto la protección radiológica del detector gamma cuando el colimador está cerrado. Preferiblemente, los rieles 12 están dimensionados de manera que el colimador se considera cerrado cuando las dos partes 8' y 8" del colimador llegan al final de sus respectivos rieles. Según una variante, se pueden añadir asas a la cara exterior de cada parte 8' y 8" del colimador para facilitar su desplazamiento sobre los rieles 12.

[0103] Es posible utilizar un enfriador 35, que asegura la refrigeración del detector gamma durante el funcionamiento. Si el detector gamma es un detector de germanio de alta pureza, se puede utilizar un recipiente Dewar y un enfriador de nitrógeno líquido o un enfriador eléctrico para enfriar el detector de germanio.

[0104] El dispositivo de alineación 5 es el elemento clave para acoplar la información obtenida por los dos detectores alfa y gamma. En efecto, como ya hemos indicado, este permite alinear el conjunto detector alfa/muestra/detector gamma a lo largo de un eje de alineación 14, controlando así la geometría de la medición, con el fin de garantizar la reproducibilidad de las mediciones.

[0105] El dispositivo de alineación 5 comprende una base de montaje 15, que tiene una cara superior y una cara inferior (figuras 5 y 9). Al menos una porción 16 de la base de montaje 15, que está delimitada por las caras superior e inferior y que incluyen el eje de alineación 14, está hecha de un material adecuado para permitir el paso de la radiación gamma. Toda la base de montaje puede estar hecha de un material capaz de permitir el paso de la radiación gamma. Preferiblemente, la base de montaje corresponde a la pared inferior de la caja de guantes. Si la porción 16 no corresponde a toda la pared inferior de la caja de guantes, se tendrá cuidado de asegurar un sellado entre la base de montaje y la pared inferior de la caja de guantes para garantizar el confinamiento de la caja de guantes.

[0106] La base de montaje tiene al menos una porción hecha de un material permeable a los rayos gamma, de modo que los rayos gamma emitidos por la muestra, ubicada en la caja de guantes, pueden llegar al detector gamma 4, que está ubicado fuera de la caja de guantes, sin una atenuación excesiva del flujo gamma. El material que permite el paso de la radiación gamma es un material con un número atómico bajo, una densidad baja y un espesor pequeño. Por ejemplo, una pared de 5 mm de espesor hecha de polimetilmetacrilato (PMMA) (densidad de 1,19 g.cm<-3>y un número atómico promedio de 6,56) permite que el 89 % de un flujo de fotones de 59 keV pase a través de esta pared con incidencia normal.

[0107] También se debe tener en cuenta que, dada la presencia de material fisible en las muestras, las partes del dispositivo de alineación ubicadas en el interior de la caja de guantes (base de montaje y primer y segundo medio de soporte) no pueden ser de un material tipo PVC (poli(cloruro de vinilo)) para evitar posibles reacciones (alfa, n) sobre núcleos ligeros como el Cloro generadores de neutrones.

[0108] El dispositivo de alineación 5 también comprende primeros 17 y segundos medios de soporte 21, cada uno de los cuales está montado en la cara superior de la base de montaje 15.

[0109] Los primeros medios de soporte 17 se utilizan para sostener la muestra. Estos se componen de un cuerpo 18 con al menos una abertura 19, siendo cada abertura pasante en una dirección paralela, y posiblemente coaxial, al eje de alineación. Cada abertura está equipada además con un tope axial 20, estando este tope axial configurado para soportar la muestra 6 en el eje de alineación 14.

[0110] Como se ilustra en la Figura 5, el cuerpo 18 puede tener una única abertura pasante, que es coaxial con el eje de alineación 14. Dado que la apertura es pasante, solo hay una base de montaje entre la muestra y el detector gamma en el eje de alineación.

[0111] Los segundos medios de soporte 21 sirven para soportar el detector alfa 3 y centrarlo en el eje de alineación. Como se ilustra en la Figura 7, los segundos medios de soporte 21 comprenden un primer elemento 22, que está fijado con respecto a la base de montaje 15 (generalmente estará fijado a la base de montaje), y un segundo elemento 23, que está montado sobre el primer elemento 22, que es capaz de moverse verticalmente con respecto a dicha base de montaje 15 y que sostiene el detector alfa. Como se ilustra en la Figura 7, este primer elemento 22 puede ser un bastidor; el segundo elemento 23 puede incluir un árbol 27, que está montado fijamente sobre el primer elemento 22, y medios de retención 28 del detector alfa, por ejemplo un anillo de sujeción, que son móviles en traslación vertical sobre el árbol 27. El primer elemento 22 está fijado de modo que el detector alfa esté en el eje de alineación (es decir, alineado con la muestra). El detector alfa 3 se sujeta mediante el anillo de sujeción y se puede colocar en contacto o pseudocontacto con la muestra al ser movido verticalmente mediante una traslación vertical del anillo de sujeción en el árbol 27.

[0112] El dispositivo de alineación 5 comprende también un elemento de tope 24 que forma un tope lateral contra el cual debe apoyarse el detector gamma 4 para situarse en el eje de alineación. Este elemento de tope está montado en la parte inferior de la base de montaje 15. El detector gamma se coloca contra el elemento de tope 24 para alinearse con la muestra 6 y el detector alfa 3. Las figuras 6a-6c muestran diferentes vistas de la colocación del detector gamma contra el elemento de tope.

[0113] Una vez colocado el detector gamma, se posiciona el colimador 8 alrededor del detector gamma y del elemento de tope.

[0114] Es posible insertar entre el detector gamma y la muestra, fuera de la caja de guantes, una o más pantallas 26 de material y espesor variables para modular la fluencia de fotones gamma de baja energía. Una o más muescas 25, realizadas en el elemento de tope 24, permiten posicionar estas pantallas. Las figuras 8a-8c representan un ejemplo de posicionamiento de la pantalla sobre el elemento de tope según diferentes vistas. Por ejemplo, podría ser una pantalla hecha de cadmio o zinc.

[0115] El uso de una pantalla 26 es especialmente necesario en el caso en los que<241>Am está presente en grandes cantidades en la muestra a analizar. De hecho, la línea característica de este radionúclido a 59 keV es muy intensa. El uso de una pantalla con un material de bajo número atómico (como cadmio o zinc) y un espesor que puede variar de 1 a varios milímetros permite atenuar esta línea a 59 keV, con el fin de evitar saturar la electrónica del detector gamma, evitando al mismo tiempo atenuar las líneas a energías más elevadas. Por ejemplo, un espesor de zinc de 2 mm (número atómico 30 y densidad de 7,13 g.cm<-3>) permite atenuar más del 90 % de un flujo de fotones de 59 keV en incidencia normal sobre esta pantalla.

[0116] Las pantallas permiten la adaptación a todo tipo de relaciones Am/Cs, particularmente en los casos en los que el americio es mucho más abundante que el cesio, para cuantificar<137>Cs.

[0117] Si el compartimento de medición B de la caja de guantes contiene diferentes dispositivos de medición, es ventajoso adaptar el cuerpo 18 del primer medio de soporte 17 de manera que se puedan realizar mediciones sobre la muestra 6 sin tener que transferirla manualmente de un dispositivo de medición a otro. Para ello, tal y como se ilustra en la figura 9, los primeros medios de soporte 17 se realizan independientemente de la base de montaje 15. El cuerpo 18 es, por ejemplo, una placa que está provista de al menos dos aberturas 19, y el primer medio de soporte 17 comprende además un árbol 29 que se extiende a lo largo de un eje que es paralelo a, y desplazado respecto del eje de alineación 14; la placa está montada de forma giratoria sobre el árbol y cada abertura de la placa puede estar opuesta al eje de alineación mediante la rotación de la placa. En la Figura 9, al igual que en el detector alfa 3, el otro dispositivo de medición 33 se mantiene encima de una muestra por medio de un medio de soporte 34 equivalente al segundo medio de soporte 21.

[0118] De esta manera, girando la plataforma, la muestra se puede mover de una sonda de medición a la otra. La plataforma también puede tener más de dos aberturas, por ejemplo cuatro aberturas cada una de las cuales sirve para soportar una muestra; la plataforma puede, por ejemplo, tener forma de trébol de cuatro hojas, teniendo cada hoja del trébol una abertura, lo que permite analizar las cuatro muestras simultáneamente colocando una de las cuatro sondas de medición encima de cada muestra.

[0119] La muestra a analizar 6 se define como un contaminante que se toma de un objeto contaminado utilizando un soporte adecuado. Por lo tanto, la muestra 6 comprende el contaminante y,como mínimo,un soporte de muestreo, que generalmente será una placa que tiene dos caras planas principales, estando el contaminante ubicado en al menos una de las dos caras principales del soporte.

[0120] Para lograr una medición confiable utilizando el detector alfa, es esencial evitar cualquier riesgo de contaminación en la rejilla de colimación y la superficie activa del detector alfa, a fin de no interferir con los resultados de la medición. De hecho, el detector alfa se puede descontaminar, pero no es el caso de la rejilla de colimación.

[0121] Se han considerado varias propuestas para abordar este inconveniente.

[0122] Según una propuesta inicial, las mediciones alfa se pueden realizar directamente en el medio fuente (objeto contaminado). Entre cada medición, se descontamina el detector alfa y se cambia la rejilla de colimación. Es uno de los métodos más sencillos, pero también el más caro.

[0123] Según una segunda propuesta, al igual que en la primera, las mediciones se toman directamente sobre el medio fuente y, entre cada medición, se genera un ruido de fondo que se resta del espectro siguiente. Este método es simple, pero reduce en gran medición la tasa de caracterización de la muestra e implica más incertidumbres en el resultado de la medición.

[0124] La desventaja de estas dos propuestas es el envejecimiento prematuro del detector alfa por contaminación, lo que deteriora el rendimiento del detector a largo plazo (impactos en el área activa del detector). Por lo tanto, el detector alfa debe reemplazarse periódicamente.

[0125] También es posible tomar una muestra del contaminante en un soporte adecuado.

[0126] Se pueden considerar varios métodos de muestreos. El muestreo puede realizarse mediante frotamiento (frotis), realizado por un operador (manualmente) o de forma remota (teleoperación, robot). Se puede tomar una muestra por aspiración (en un filtro). También es posible tomar la muestra mediante pegado utilizando materiales adhesivos.

[0127] En el caso de muestreo por frotamiento o aspiración, la elección del soporte de la muestra es primordial. En efecto, los parámetros físico-químicos del soporte deben adaptarse para que la contaminación no penetre profundamente en el soporte, a fin de evitar una autoabsorción excesiva de partículas alfa y, por tanto, una degradación del espectro alfa. Pero una vez más el problema de la contaminación del detector alfa no se resuelve.

[0128] En el caso de muestreo por encolado, la elección del material adhesivo (naturaleza físico-química y espesor) es un criterio importante, ya que la contaminación quedará fijada en el "pegamento". Este pegamento generará inevitablemente un fenómeno de autoabsorción, pero la ventaja es que la gran mayoría de la contaminación quedará fijada sobre el soporte, a diferencia de los métodos por fricción o por succión donde la contaminación que queda en la superficie corre el riesgo de ser demasiado inestable. Al utilizar el muestreo mediante unión con un material adhesivo, la contaminación queda fijada al soporte, lo que ayuda a reducir la contaminación lábil a nivel de la muestra.

[0129] Para reducir la contaminación del detector alfa en el caso de muestreo por frotamiento o aspiración, o para reducir aún más la contaminación en el caso de muestreo por pegado, se propone utilizar una película para contener la contaminación.

[0130] En el laboratorio, se probaron varios tipos de películas para observar la atenuación de las partículas alfa dentro de la película. Se ha demostrado que una película de PET (politereftalato de etileno) con un espesor de 6 µm puede proteger el espectrómetro alfa, obteniendo al mismo tiempo un espectro alfa aceptable para el análisis (pasando de una resolución energética de 70 keV sin película a una resolución de 110 keV con película, en el caso de fuentes electrodepositadas). Cabe señalar que este tipo de material PET suele estar dopado con aluminio (PET aluminizado) y se utiliza en detectores de conteo alfa, con el fin de proteger al detector de la luz ambiental.

[0131] Ventajosamente, el envasado de la muestra se puede realizar en un compartimento (A) de la caja de guantes. Se recuerda que la muestra es un contaminante presente en al menos una de las caras de un soporte de muestreo. Dependiendo del método de muestreo, el soporte de muestreo será diferente, pero siempre será de un material transparente a la radiación gamma; por ejemplo, puede ser un filtro (muestreo por aspiración), una placa con una cara adhesiva (muestreo manual o remoto), etc.

[0132] Según una primera configuración, la muestra se coloca intercalada entre dos soportes planos, de los cuales al menos uno está parcialmente hecho de PET (es decir, tiene una ventana de PET muy fina (para que las partículas alfa puedan alcanzar el detector alfa)) o está completamente hecho de PET. Por ejemplo, el espesor muy fino es de 6 µm o menos. Estos dos soportes planos pueden ser de tipo película o lámina.

[0133] Por ejemplo, en la configuración ilustrada en la Figura 10, la muestra está colocada entre dos soportes planos, uno de los cuales es una película protectora. El soporte plano que forma el elemento inferior de la pila es un soporte rígido y está hecho de un material transparente a la radiación gamma (porque está destinado a ser colocado frente al detector gamma). La muestra está presente en la superficie superior del soporte plano, y esta superficie superior y la muestra están cubiertas por la película protectora, que se pretende colocar frente al detector alfa. En nuestro ejemplo, la película protectora tiene una ventana de PET de 6 µm de espesor y el resto de la película protectora está hecha de un material flexible, pero que preferiblemente es más rígido que la ventana de PET de 6 µm de espesor. Al menos uno del soporte plano y la película protectora tiene una cara adhesiva, lo que permitirá unir estos dos elementos y sellar la muestra.

[0134] En la configuración ilustrada en la Figura 10, es la película protectora la que tiene un lado adhesivo, fuera de la ventana de PET, para sellar la muestra. No hay pegamento en la ventana de PET de 6 µm de espesor para evitar una mayor atenuación.

[0135] Es preferible que el soporte plano sea rígido. Esto permite mantener la muestra lo más plana posible y así controlar la geometría de medición para cualquier muestra. Un soporte plano rígido también facilita al operador su empaquetado dentro de la caja de guantes, así como su colocación sobre el tope axial 20 de la abertura 19 del cuerpo 18 del primer medio de soporte 17.

[0136] En otra configuración, la muestra (contaminante y soporte de muestreo) se coloca intercalada entre dos películas de PET de 6 µm de espesor, selladas mediante sellado térmico. Si el contaminante ha sido recogido en ambos lados del soporte de muestreo, la muestra, una vez intercalada entre estas dos películas de PET, puede ser analizada por el detector alfa en ambos lados (el lado presentado al detector alfa no es importante aquí). La desventaja de esta configuración es que todo el conjunto ya no es rígido. Además, la película PET de 6 µm de espesor utilizada sola es difícil de manipular. Por lo tanto, se necesita equipo adicional para sellar térmicamente las dos películas de PET alrededor del contaminante para envasar la muestra.

[0137] Según otra configuración, habiendo sido recogido el contaminante sobre la cara adhesiva de un soporte de muestreo rígido, el envase de la muestra consiste en aplicar una película protectora (por ejemplo, una lámina de PET de 6 µm de espesor) sobre la cara adhesiva del soporte de muestreo. La aplicación de la lámina de PET en el lado adhesivo del soporte de muestreo ayuda a atrapar la contaminación.

[0138] Independientemente del método elegido para envasar la muestra, las dimensiones de este envase se adaptan a la geometría de la abertura y su correspondiente tope axial en el que se pretende alojar la muestra.

[0139] Según una realización, el sistema según la invención puede comprender además un blindaje activo que, junto con el detector gamma, formará un dispositivo anti-Compton. Un dispositivo anti-Compton es una opción interesante para reducir las incertidumbres en la cuantificación por espectrometría gamma de los radionúclidos que emiten fotones gamma de baja energía. De hecho, reducir la señal Compton en un espectro gamma tiene el efecto de disminuir el límite de detección de radionúclidos de interés como<241>Am emitiendo fotones gamma a 59,54 keV.

[0140] El dispositivo anti-Compton comprende, por ejemplo, un detector de germanio, un detector de tipo centelleador que rodea al detector de germanio y un blindaje de plomo que rodea el conjunto formado por los dos detectores. La presencia de blindaje de plomo es necesaria porque la densidad del centelleador no es suficiente para detener la radiación circundante. Cuando un fotón gamma interactúa en el detector de germanio, puede dispersarse (esto se llama dispersión Compton). Si se escapa del detector de germanio, el fotón dispersado puede ser detectado por el centelleador. Luego se resta del espectro gamma obtenido con el detector de germanio, lo que reduce el fondo Compton y mejora la cuantificación de radionúclidos.

[0141] El rendimiento de un dispositivo anti-Compton depende de la geometría de detección, así como del centelleador utilizado.

[0142] En cuanto al método según la invención, se basa en la correlación de la medición de espectrometría alfa y la medición de espectrometría gamma. Más concretamente, el método según la invención se basa en la detección de radionúclidos identificables y cuantificables ya sea mediante espectrometría alfa, o mediante espectrometría gamma, o mediante ambas.

[0143] Esta correlación nos permite estimar las relaciones entre los diferentes radionúclidos mediante la resolución de ecuaciones. El acoplamiento (o correlación) de las mediciones obtenidas por espectrometría alfa y por espectrometría gamma y la determinación de relaciones son posibles porque las mediciones se llevan a cabo en la misma muestra en una geometría de medición fija.

[0144] Como se describió anteriormente, la espectrometría alfa, en el marco de la identificación de radionúclidos, puede aplicarse a muestras en el caso de mezclas de uranio/plutonio, actínidos/descendientes del radón, etc. Se analiza aquí un ejemplo de una muestra que contiene una mezcla de radionúclidos para identificar los siguientes grupos diferentes de actínidos: el grupo<239>Pu<240>Pu, el grupo<238>Pu<241>Am y actínidos<244>Cm. La figura 11 es un ejemplo de un espectro que se puede obtener con el detector alfa funcionando en condiciones ambientales.

[0145] Para cada radionúclido, el pico alfa representa la suma de diferentes líneas correspondientes a cada partícula alfa emitida por la muestra. Es imposible identificar la estructura fina de cada radionúclido; tampoco es posible identificar diferentes radionúclidos que emitan partículas alfa a energías muy similares (en particular<239>Pu y<240>Pu, por un lado, y<238>Pu y<241>Am, por otro lado).

[0146] En la Tabla 1 a continuación se enumeran las energías de las partículas alfa emitidas en el caso del espectro alfa de la Figura 11.

[0147] Tabla 1 - Energía e intensidad de las partículas alfa de los radionúclidos involucrados en el espectro de la fi ura 11.

[0149]

[0151] El objetivo es poder identificar estos radionúclidos individualmente.

[0152] Para cuantificar el plutonio en los residuos nucleares, por ejemplo, es importante poder separar<238>Pu y<241>Am. Las líneas de energía que probablemente nos interesen en la espectrometría gamma y que involucran<238>Pu y<241>Am son las siguientes:

[0153] Tabla 2 - Líneas de energía gamma potenciales para acoplar la espectrometría gamma con la espectrometría alfa.

[0155]

[0157] Las intensidades de las líneas gamma son débiles y las interferencias son numerosas. Sólo los picos gamma en energías de 59,54 keV y 125,3 keV son utilizables, porque no interfieren con otros radionúclidos y, dadas las intensidades, es preferible elegir el pico de 59,54 keV.

[0158] La figura 12 muestra un ejemplo de un espectro gamma con identificación de líneas de energía potencialmente explotables. Cabe señalar que los espectros de las figuras 11 y 12 son espectros obtenidos por simulación y la muestra considerada es idéntica en ambos casos.

[0159] Es posible determinar la actividad en<238>Pu, pasando por la cuantificación de<241>Am por espectrometría gamma, siguiendo los siguientes pasos:

[0160] - determinación de la actividad de<241>Am por espectrometría gamma, mediante la explotación del pico gamma a 59,54 keV:

[0161] - cálculo de la contribución (en número de conteos N) de<241>Am en el pico alfa (<241>Am+<238>Pu):

[0163]

[0165] dondeεα

(<241>Am) corresponde a la eficiencia alfa en la energía emitida por las partículas alfa de<241>Am,Iα

(<241>Am) corresponde a la intensidad de emisión alfa de<241>Am y que es igual a 1 ya que no discriminamos entre partículas alfa emitidas por el mismo radionúclido y t corresponde al tiempo de conteo de la espectrometría alfa.

[0166] - determinación de la contribución (en número de conteos N) de<238>Pu en ese mismo pico:

[0169]

[0171] dondeNα

(total) corresponde al número total de conteos en el pico alfa<241>Am+<238>Pu.

[0172] - determinación de la actividad de<238>Pu :

[0175]

[0177] dondeεα

(<238>Pu) corresponde a la eficiencia alfa en la energía emitida por las partículas alfa de<238>Pu,Iα

(<238>Pu) corresponde a la intensidad de emisión alfa de<238>Pu y t corresponden al tiempo de conteo de la espectrometría alfa.

[0178] Así, en general:

[0179] - Si dos radionúclidos X e Y interfieren en el espectro alfa y el radionúclido X es identificable y cuantificable mediante espectrometría gamma, entonces la actividad de Y se puede escribir como:

[0182]

[0184] - de manera similar, si dos radionúclidos X e Y interfieren en el espectro gamma y el radionúclido X es identificable y cuantificable mediante espectrometría alfa, entonces la actividad de Y se puede escribir como:

[0187]

[0189] Cabe señalar que los tiempos de conteo en la espectrometría alfa t<α>y en espectrometría gamma t<γ>pueden ser diferentes.

[0190] A modo de resumen, los pasos a seguir para el procedimiento según la invención se ilustran en la Figura 13, donde A(X) corresponde a la actividad del radionúclido X (en Bq); A(Y) corresponde a la actividad del radionúclido Y (en Bq);Nγ

(X) corresponde al número de conteos en el pico fotoeléctrico correspondiente al radionúclido X en el espectro gamma;Nα

(total) =Nα(X)Nα

(Y) ;Nα

(X) corresponde al número de conteos en el pico alfa correspondiente al radionúclido X en el espectro alfa;Nα

(Y) corresponde al número de conteos en el pico alfa correspondiente al radionúclido Y en el espectro alfa; ε<γ>(X) corresponde a la eficiencia energética absoluta del pico fotoeléctrico característico del radionúclido X en espectrometría gamma; ε<α>(X) corresponde a la eficiencia absoluta en la energía del pico alfa característico del radionúclido X en espectrometría alfa; ε<α>(Y) corresponde a la eficiencia absoluta en la energía del pico alfa característico del radionúclido Y en espectrometría alfa;Iα

(X) corresponde a la intensidad de las partículas alfa emitidas por el radionúclido X (es decir, 100 % ya que las líneas no se discriminan);Iα

(Y) corresponde a la intensidad de las partículas alfa emitidas por el radionúclido Y (es decir, 100 % ya que las líneas no se discriminan);Iγ

(Y) corresponde a la intensidad de los fotones gamma emitidos por el radionúclido Y;tγ

corresponde al tiempo de conteo en espectrometría gamma ytα

en el momento del conteo en espectrometría alfa.

[0191] La viabilidad del ejemplo citado anteriormente se ha verificado en el laboratorio mediante espectrometría gamma, en particular la posibilidad de detectar y cuantificar<241>Am ahogado en un fondo de<137>Cs, un radionúclido que se encuentra en altas concentraciones en los desechos nucleares.

[0192] En las mediciones nucleares, se acostumbra a definir el concepto de umbral de decisión (SD) y límite de detección (LD).

[0193] En concreto, en el caso de la medición de<241>Am, si el número de conteos en el pico de 59,54 keV es mayor que el límite de detección, entonces<241>Am es cuantificable. Si el número de conteos es menor que el límite de detección, pero mayor que el umbral de detección, entonces<241>Am es detectable, pero no cuantificable. Si el número de conteos está por debajo del umbral de detección, la detección no es posible<241>Am.

[0194] El umbral del detector (SD) y el límite de detección (LD) se pueden escribir como:

[0197]

[0199] donde BdF es el ruido de fondo por debajo del pico considerado, de modo que BdF = N<bruto>- N<neto>y k es el factor de ensanchamiento (k = 2); N<bruto>es la integral de la energía pico total y N<neto>es la superficie del pico de energía total después de restar el ruido de fondo correspondiente a la radiación gamma dispersa en el ambiente y el fondo Compton de radiación de mayor energía.

[0200] Si la superficie del pico N<neto>es mayor que SD, entonces la incertidumbre en N<neto>es:

[0203]

[0205] En el contexto de un caso desfavorable que dio lugar a una relación<241>Am/<137>Cs del orden de 0,01, el pico gamma a 59,54 keV de<241>Am nos permite cuantificar este radionúclido, incluso después de 15 minutos de conteo (número de conteos > LD).

[0206] La incertidumbre en este valor dependerá del tiempo de conteo, así como de la emisión de las muestras. La calidad del acoplamiento depende entonces de varios factores, entre ellos el tiempo de conteo y la emisión de las muestras con respecto a la espectrometría gamma y la espectrometría alfa.

[0207] Cabe señalar que la incertidumbre sobre la actividad estimada por espectrometría gamma es mayor cuando la energía de los fotones gamma medidos es baja.

[0208] Las incertidumbres asociadas a la espectrometría alfa son, sin embargo, más numerosas, en particular en lo que respecta a la elección del soporte de la muestra (elección de películas, método de muestreo, etc.), cuyos parámetros físico-químicos tendrán una influencia en la degradación del espectro alfa. De hecho, cuanto más penetre la contaminación en el soporte fuente, más se degradará el espectro alfa.

[0209] En última instancia, dominar la geometría de detección es el punto clave de este método para limitar las fuentes de incertidumbre.

[0210] En conclusión, la invención permite aplicaciones interesantes en el contexto de la instrumentación y las mediciones nucleares, particularmente en el campo del ciclo del combustible (principalmente aguas abajo del ciclo).

[0211] La primera aplicación de esto es la caracterización radiológica en tiempo (casi) real de los residuos nucleares. Esta caracterización radiológica permite determinar los espectros típicos de cada paquete de residuos (relaciones entre radionúclidos) y contribuye a la elección de la orientación de los residuos nucleares hacia un almacenamiento adecuado en función de su inventario radiológico.

[0212] La cuantificación de los elementos emisores alfa es de gran importancia en lo que respecta a los riesgos de criticidad para la seguridad. Hasta ahora, las técnicas de medición comúnmente utilizadas no podían cuantificar o incluso identificar estos radionúclidos (este es particularmente el caso de la espectrometría gamma y la medición de neutrones) o no permitían obtener resultados en tiempo real y requerían una preparación de muestras larga y costosa, como es el caso de la espectrometría alfa en una cámara de vacío de laboratorio. Con el procedimiento según la invención es posible ahora obtener la caracterización radiológica de los residuos casi en tiempo real y sin tener que realizar una larga y costosa preparación de muestras antes de la formación del paquete de residuos. Por tanto, el procedimiento según la invención supone un ahorro de tiempo y dinero en la caracterización de muchos tipos de residuos.

[0213] Además, con el método según la invención se pueden realizar mediciones in situ, lo más cerca posible de los lugares de desmantelamiento.

[0214] Cabe señalar que esta invención también puede entrar en el ámbito de otros campos, en particular en el campo de la protección y vigilancia del medio ambiente (durante accidentes o controles simples), pero también en los campos de la defensa, la medicina y la educación.

[0215] Referencias

[0216] [1] FR 2563633, presentada el 27 de abril de 1984

[0217] [2] Pöllänen et al., « In-situ alpha spectrometry from air filters at ambient air pressure », Radiation Measurements, vol.53-54, pp.65-70, 2013

[0218] [3] CN 104215997, presentada el 3 de septiembre de 2014

[0219] [4] FR 2965937, presentada el 7 de octubre de 2010

[0220] [5] KR1020190119272, presentada el 12 de abril de 2018

Claims (15)

1. REIVINDICACIONES

1. Sistema (1) para correlacionar mediciones de espectrometría gamma y mediciones de espectrometría alfa de una misma muestra (6) que comprende radionúclidos, comprendiendo el sistema:

- un detector gamma (4) capaz de proporcionar mediciones de espectrometría gamma;

- un detector alfa (3) capaz de proporcionar mediciones de espectrómetro alfa;

- medios de adquisición y análisis (7) de mediciones de espectrometría alfa y espectrometría gamma;

caracterizado porque

el detector alfa (3) está equipado con una rejilla de colimación;

y porque el sistema comprende además:

- un colimador (8) destinado a posicionarse alrededor del detector gamma (4), siendo dicho colimador un cuerpo tubular, coaxial con el eje de alineación, formado por la unión de dos semitubos (8'; 8"); y

- un recinto de confinamiento (2) del tipo caja de guantes, destinado a contener la muestra (6) y el detector alfa (3);

- un dispositivo de alineación (5) para alinear, a lo largo de un eje de alineación (14), el detector alfa (3), la muestra (6) y el detector gamma (4), estando destinada la muestra a colocarse entre los dos detectores, comprendiendo el dispositivo:

- una base de montaje (15) que tiene una cara superior y una cara inferior, y cuya al menos una porción (16), delimitada por las caras superior e inferior y que incluye el eje de alineación, está hecha de un material adecuado para permitir el paso de la radiación gamma, formando la base de montaje (15) toda o parte de la pared inferior del recinto de confinamiento;

- primeros y segundos medios de soporte, estando cada uno montado sobre la cara superior de la base de montaje (15), en el que:

- los primeros medios de soporte (17) comprenden un cuerpo (18) con al menos una abertura (19), siendo cada abertura pasante en una dirección paralela, y posiblemente coaxial, al eje de alineación y estando provista de un tope axial (20) configurado para soportar la muestra (6) en el eje de alineación (14);

- los segundos medios de soporte (21), destinados a soportar el detector alfa (3), comprenden un primer elemento (22) fijado respecto a la base de montaje (15) y un segundo elemento (23), montado sobre el primer elemento (22), capaz de moverse verticalmente con respecto a dicha base de montaje (15);

- un elemento de tope (24) que forma un tope lateral contra el cual debe apoyarse el detector gamma (4) para quedar en el eje de alineación, estando dicho elemento de tope montado en la cara inferior de la base de montaje (15).

2. Sistema según la reivindicación 1, en el que el elemento de tope (24) es un cuerpo que se extiende longitudinalmente a lo largo de la dirección del eje de alineación y que, según una sección transversal, tiene forma de media luna cuyo centro es coaxial con el eje de alineación.

3. Sistema según la reivindicación 2, en el que el cuerpo del elemento de tope (24) comprende al menos una muesca (25) configurada para recibir una placa de pantalla (26) y mantenerla paralela a la cara inferior de la base de montaje (15).

4. Sistema según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 3, en el que el primer elemento (22) del segundo medio de soporte (21) es un bastidor, y el segundo elemento (23) del segundo medio de soporte (21) comprende un árbol (27), que está montado fijo sobre el primer elemento (22), y medios de retención (28) del detector alfa, por ejemplo un anillo de sujeción, que se montan para moverse en traslación vertical sobre el árbol.

5. Sistema según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 4, en el que el cuerpo (18) de los primeros medios de soporte (17) es una placa que está provista de al menos dos aberturas (19), y los primeros medios de soporte (17) comprenden además un árbol (29) que se extiende a lo largo de un eje paralelo y desplazado con respecto al eje de alineación (14), estando la placa montada para rotar sobre el árbol y pudiendo cada abertura de la placa estar opuesta al eje de alineación mediante la rotación de la placa.

6. Sistema según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 5, en el que el recinto de confinamiento (2) comprende varios compartimentos.

7. Sistema según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 6, que comprende además una repisa (10), dispuesta debajo del recinto de confinamiento (2), comprendiendo la repisa una abertura (11) que permite el paso del detector gamma (4) y teniendo, en su cara superior, elementos de guía lineales (12), por ejemplo rieles de guía, asociados a cada semitubo (8'; 8"), que permiten guiar cada semitubo hacia su semitubo asociado para formar el cuerpo tubular del colimador.

8. Método para determinar la actividad A(X) de un radionúclido X y la actividad A(Y) de un radionúclido Y emitidas por una muestra (6) que contiene radionúclidos, incluidos los radionúclidos X e Y, mediante la implementación del sistema (1) según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 7, comprendiendo el método:

- la colocación de la muestra (6) en una abertura (19) del cuerpo (18) de los primeros medios de soporte (17);

- la colocación del detector alfa (3) con respecto a la muestra y en el eje de alineación (14) mediante el desplazamiento vertical del segundo elemento (23) de los segundos medios de soporte (21);

- la colocación del detector gamma (4) en el eje de alineación (14) mediante el calce del detector gamma contra el tope lateral del elemento de tope (24);

- la adquisición, preferiblemente de forma simultánea y durante el mismo tiempo de conteo, de un espectro alfa y de un espectro gamma;

- en uno de los dos espectros, la selección de una línea de energía en la que el radionúclido X sea identificable y no interfiera con los otros radionúclidos en la muestra, y determinación de la actividad A(X) del radionúclido X;

- en el otro de los dos espectros, selección de una línea de energía en la que sólo los radionúclidos X e Y están en interferencia, cálculo de la contribución, en número de conteos N(X), del radionúclido X en dicha línea, y determinación de la contribución, en número de conteos N(Y), del radionúclido Y en dicha línea;

- determinación de la actividad A(Y).

9. Método según la reivindicación 8, en el que la muestra (6) es un contaminante presente en una cara de muestreo de un soporte de muestreo que está hecho de un material transparente a la radiación gamma, el método comprende además envasar la muestra (6), preferiblemente en un compartimento del recinto de confinamiento (2), comprendiendo el envase un ensamblaje, por encolado, de la cara de muestreo del soporte de muestreo que comprende el contaminante a una cara de una película protectora (31), estando hecha la película protectora de un material transparente a la radiación alfa, al menos en una ventana (32) destinada a estar opuesta al contaminante.

10. Método según la reivindicación 9, en el que el soporte de muestreo está fabricado en politereftalato de etileno (PET) y comprende, en su cara de muestreo, una capa de adhesivo.

11. Método según la reivindicación 8, en el que la muestra (6) es un contaminante presente en una cara de muestreo de un soporte de muestreo hecho de un material transparente a la radiación gamma, el método comprende además envasar la muestra (6), preferiblemente en un compartimento del recinto de confinamiento (2), comprendiendo el envase:

- un depósito de la muestra (6) sobre una cara de un soporte plano (30) de un material transparente a la radiación gamma;

- un ensamblaje, por encolado, de la cara del soporte plano (30) sobre el cual se deposita la muestra, con una cara de una película protectora (31), estando la película protectora hecha de un material transparente a la radiación alfa, al menos en una ventana (32) destinada a quedar opuesta al contaminante.

12. Método según la reivindicación 11, en el que la cara del soporte plano (30) comprende una capa de adhesivo, que está presente antes del depósito de la muestra (6).

13. Método según la reivindicación 11 o 12, en el que el soporte plano (30) está hecho de politereftalato de etileno (PET).

14. Método según cualquiera de las reivindicaciones 9 a 13, en el que al menos la ventana (32) de la película protectora (31), preferiblemente la película protectora en su totalidad, está hecha de politereftalato de etileno (PET).

15. Método según la reivindicación 14, en el que la ventana (32) de la película protectora de PET tiene un espesor de 6 µm o menos.