FR1235857A - Procédé de préparation d'alliages de thorium et d'uranium - Google Patents

Description

Procédé de préparation d'alliages de thorium et d'uranium. La présente invention a trait à un procédé de préparation d'alliages de thorium et d'uranium.

L'invention vise à permettre d'établir un procédé pratique et économique en vue d'incorporer au tho rium de l'uranium U 233 ou U 235, et particu lièrement le premier, dans des conditions assurant un degré de récupération élevé et reproductible.

L'invention a pour objet un procédé de prépara tion d'alliages de thorium et d'uranium qui con siste à mélanger des particules de thorium métal lique avec du tétrafluorure d'uranium, à chauffer le mélange dans un creuset en graphite pour amor cer la réaction entre le thorium et le tétrafluorure d'uranium, à poursuivre le chauffage jusqu'à une température d'au moins<B>1600</B> C de manière à déterminer une phase alliage et une phase laitier ou scorie, puis à refroidir les produits de la réac tion et à séparer le laitier de l'alliage. On utilise le thorium métallique en une quantité au moins suffisante pour réduire le tétrafluorure d'uranium avec formation de tétrafluorure de thorium, ainsi que pour former l'alliage désiré.

Pour mettre en oeuvre le procédé suivant l'inven tion l'on mélange le tétrafluorure UF, avec le tho rium en particules métalliques et l'on chauffe le mélange de manière à déterminer la formation d'une phase alliage thorium-uranium et d'une phase fluorure de thorium ou laitier, ces deux phases se séparant sans difficulté l'une de l'autre. Bien que l'opération puisse être exécutée sous vide, il est préférable de mettre en oeuvre une atmosphère inerte, telle que de l'argon à la pression atmosphé rique, en vue d'éviter l'oxydation et d'éliminer le risque de distillation d'halogénure volatil au cours de la réaction. Cela assure un plus haut degré de récupération de l'alliage et les résultats obtenus sont facilement reproductibles. Dans le vide la réaction commence à environ 6500C et dans un gaz inerte à la pression atmosphérique aux environs de<B>10000C.</B> Par suite du caractère exothermique de la réaction la température s'élève aux environs de<B>1</B>200-1400 C, mais l'on continue de chauffer jusqu'à une température d'au moins 1600 C en vue d'assurer une séparation nette entre l'alliage et le laitier. On utilise préférablement un excès de particules de thorium, l'importance de cet excès dépendant de la proportion désirée de ce métal dans l'alliage thorium-uranium à préparer.

Les exemples ci-après permettront de mieux com prendre l'invention, les caractéristiques qu'elle pré sente et les avantages qu'elle est susceptible de procurer 1 On mélange intimement 80 grammes de tétra fluorure d'uranium UF4 et 100 grammes de copeaux de thorium métallique, puis l'on place le mélange dans un creuset en graphite. On chauffe alors le creuset renfermant les réactifs dans un four à induction à tube de quartz sous une atmosphère d'argon. Au bout de trente minutes de chauffage la température atteint<B>1000</B> C; à ce point la réac tion exothermique s'amorce entre les réactifs et élève rapidement la température à 1200-1400 C. On continue à chauffer jusqu'à atteindre 1650 C. On refroidit ensuite le four.

Les produits se divisent en deux couches, savoir une couche inférieure d'alliage Th.-U d'un poids de 93 grammes et une couche supérieure de laitier ou scorie d'un poids de 72 grammes. Au refroi dissement les deux couches se séparent nettement à leur surface de contact. Les résultats précédents représentent un taux de récupération de 90,6 %o pour l'uranium et de 93 1/o pour le thorium dans la billette d'alliage. Le laitier ou scorie ren ferme 0,9 gramme d'uranium, le reste se retrou vant sous la forme d'une couche de carbure et sous celle de fluorure absorbé par les parois du creuset; ce reste peut aisément être récupéré par les pro cédés chimiques habituels par voie humide.

2 Pour réaliser un alliage plus pauvre en ura nium, l'on mélange 180 grammes de thorium et 80 grammes de UF4. On comprime le mélange pour l'agglomérer sous forme de boulettes sous une pression de 560 kg/cm'. On chauffe ces bou lettes comme dans l'exemple 1. La réaction com mence à 10000C et le chauffage est poursuivi jusqu'à<B>1650</B> C. Au refroidissement, l'alliage et le laitier se séparent aisément et de façon nette.

La billette d'alliage renferme<I>32</I> 5`o d'uranium, ce qui correspond à une récupération de<B>91,257o</B> de ce métal dans l'alliage. 1 V`c de l'uranium se retrouve dans le laitier et le reste dans la masse du- creuset, comme précédemment. Le taux de récu pération du thorium dans l'alliage est de 98 %.

La couche de laitier protège l'alliage de l'oxyda tion et de la réaction avec le creuset. Le procédé suivant l'invention est particulièrement utile pour la préparation d'alliages de thorium renfermant de i'U 233, lorsque le rendement total en ura nium constitue un point important.

Ii doit d'ailleurs être entendu que la descrip tion qui précède n'a été donnée qu'à titre d'exem ple, et qu'elle ne limite nullement le domaine de l'invention dont on ne sortirait pas en rem plaçant les détails d'exécution décrits par tous au tres équivalents.

Claims (1)

1. RÉSUMÉ Procédé de préparation d'alliages de thorium et d'uranium consistant à mélanger des particules de thorium métalliques avec du tétrafluorure d'uranium en quantité suffisante pour réduire le tétrafluorure d'uranium avec formation de tétrafluorure de tho rium ainsi que pour former l'alliage désiré, à chauf fer le mélange dans un creuset en graphite pour amorcer la réaction entre le thorium et le tétrafluorure d'uranium, à poursuivre le chauf fage jusqu'à une température d'au moins 160011C de manière à déterminer une phase alliage et une phase laitier ou scorie, puis à refroidir les pro duits de la réaction et à séparer le laitier de l'alliage, ledit procédé pouvant en outre présenter les autres caractéristiques ci-après, séparément ou en combinaison : _ 1 L'on chauffe le mélange dans une atmosphère de gaz inerte; 2 L'on chauffe le mélange à au moins 1650 C dans une atmosphère d'argon.