FR2500448A1 - Le 4-methylmercapto-2-acetoxy-butyraldehyde et sa preparation - Google Patents

Le 4-methylmercapto-2-acetoxy-butyraldehyde et sa preparation Download PDF

Info

Publication number
FR2500448A1
FR2500448A1 FR8202492A FR8202492A FR2500448A1 FR 2500448 A1 FR2500448 A1 FR 2500448A1 FR 8202492 A FR8202492 A FR 8202492A FR 8202492 A FR8202492 A FR 8202492A FR 2500448 A1 FR2500448 A1 FR 2500448A1
Authority
FR
France
Prior art keywords
methylmercapto
acetoxy
butyraldehyde
ligand
rhodium
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
FR8202492A
Other languages
English (en)
Other versions
FR2500448B1 (fr
Inventor
Axel Kleemann
Rudolf Fahnenstich
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Evonik Operations GmbH
Original Assignee
Degussa GmbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Degussa GmbH filed Critical Degussa GmbH
Publication of FR2500448A1 publication Critical patent/FR2500448A1/fr
Application granted granted Critical
Publication of FR2500448B1 publication Critical patent/FR2500448B1/fr
Granted legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C323/00Thiols, sulfides, hydropolysulfides or polysulfides substituted by halogen, oxygen or nitrogen atoms, or by sulfur atoms not being part of thio groups

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Abstract

LE 4-METHYLMERCAPTO-2-ACETOXY-BUTYRALDEHYDE ET SA PREPARATION. CE COMPOSE, DE FORMULE I EST PREPARE PAR HYDROFORMULATION DU 3-METHYLMERCAPTO-1-ACETOXY-PROPENE-(1) DE FORMULE II, EN PRESENCE D'UN COMPLEXE DE RHODIUM CONTENANT UN COMPOSE ORGANIQUE DU PHOSPHORE TRIVALENT EN TANT QUE LIGAND, CE LIGAND ETANT UTILISE EN EXCES. APPLICATIONS: PRODUIT INTERMEDIAIRE POUR LA FABRICATION DE L'ACIDE 4-METHYLMERCAPTO-2-HYDROXY-BUTYRIQUE, ANALOGUE HYDROXYLE DE LA METHIONINE: (CF DESSIN DANS BOPI)

Description

La présente invention concerne le 4-méthylmercapto-2-
acétoxy-butyraldéhyde de formule:
CH3 -S -CH2 - CH2 -CH - O-C CH ()
1 Il -
CHO O
et un procédé pour sa préparation, procédé caractérisé en ce que l'on soumet le 3-méthylmercapco-1-actoxy-propène-(3) de formule:
CH3 -S - CH2 - CH = -'H - O - C - CH, (II)
o à hydroformylation de mani.re connue en soi en présence d'un complexe de rhodium contenant un composé organique du phosphore
trivalent en tant que ligand. en utilisant le ligand en excès.
I5 Le 4-méthylmercapto-2-acétoxy-butyraldéhyde est un pro-
duit intermédiaire de valeur pour une nouvelle synthèse "sans
cyanure" de l'acide 4-méthylxnercapto-2-hydroxy-butyrique, l'a-
nalogue hydroxylé de l'aminoaclde essentiel méthionine. En effet, le 4méthylmercapto-2-acétoxy-butyraldéhyde peut être
converti facilement en acide 4-méthylmercapto-2-hydroxybuty-
rique par oxydation du grcuge aldéhyde et scission hydrolytique du groupe acétoxy. L'acide 4-méthylmercapto-2-hydroxy-butyrique
est lui-même un produit liquide intéressant pour la supplémen-
tation des aliments mélangés pour animaux par la méthionine
(cf. par exemple brevet des Etats-Unis n 3.773.927).
Le 4-méthylmercapto-2-acétoxy-butyraldéhyde selon l'in-
vention est un liquide incolore qui bout à 78 C/0,13 mbar. Il
est préparé conformément à l'invention par réaction du 3-méthyl-
mercapto-l-acétoxy-propène-(1) avec l'oxyde de carbone et l'hy-
drogène en présence d'un complexe de rhodium contenant un com-
posé organique du phosphore trivalent en tant que ligand. A cet égard, il est surprenant qu'un composant de départ contenant du soufre puisse être soumis à l'hydroformylation connue en soi en présence d'un catalyseur au rhodium car normalement, les
composés du soufre réagissent très facilement avec les cataly-
seurs au rhodium et abaissent alors leur activité.
Le 3-méthylmercapto-1-acétoxy-propène-(1) à mettre en oeuvre pour la réaction d'hydroformylation peut lui-même être préparé par réaction du 3méthylmercapto-propionaldéhyde en présence de quantités catalytiques d'un acide avec l'acétate d'isopropényle ou encore avec l'anhydride acétique et l'acétate de sodium; on isole le 3-méthylmercapto-1-acétoxy-propène-(1)
I5 formé par distillation.
Contre toute attente, on n'obtient pas en produit secon-
daire de l'hydroformylation le 3-méthylmercapto-2-acétoxyméthyl-
proprionaldéhyde isomère qu'on aurait pu attendre également
dans cette conversion.
On parvient à une sélectivité particulièrement forte de
la réaction d'hydroformylation dans le sens du 4-méthylmercapto-
2-acétoxy-butyraldéhyde recherché en utilisant en tant que système catalyseur un composé complexe du rhodium. Ces systèmes
catalyseurs peuvent être mis en oeuvre dans un solvant appro-
prié ou même, dans le cas de l'utilisation d'un ligand polymère
insoluble, en tant que matière solide.
Dans un mode de réalisation préféré du procédé selon
l'invention, on fait réagir le 3-méthylmercapto-1-acétoxy-
propène-(1) avec l'oxyde de carbone et l'hydrogène dans un
rapport molaire (CO/H2 de 10:1 à 1:10. En général, l'hydrofor-
mylation est effectuée avec une concentration en rhodium de
1 x 10-2 à 5 x 10 5, de préférence de 5 x 10-3 à 1 x 10-4 atome-
gramme de rhodium par mole de 3-méthylmercapto-1-acétoxy-propè-
ne-(1) mis en oeuvre. A ces proportions, on parvient aux
vitesses de réaction et aux rendements optimaux.
Les complexes de rhodium convenant dans le procédé selon l'invention contiennent des composés organiques du phosphore trivalent en tant que ligand; les ligands sont utilisés en excès. La préparation de ces composés complexes est décrite dans la littérature technique; on peut par exemple opérer de la manière suivante: on combine un sel de rhodium d'un acide organique en phase liquide avec le ligand, par exemple la triphénylphosphine ou le phosphite de triphényle. Les cataly- seurs peuvent également être préparés à partir de complexes carbonylés du rhodium. Ainsi par exemple, on peut partir de Rh2(CO)8 ou Rh6(CO)16 et former le catalyseur par chauffage avec le ligand voulu. On peut également mettre en oeuvre des complexes de rhodium formés au préalable tels que HRh(CO)(PPh3)3 ou ClRh(PPh3)3 (Ph représente un radical phényle). Finalement, on peut également utiliser des complexes ioniques avec un cation contenant le rhodium et un anion qui n'intervient pas dans la
coordination par exemple BPh4, BF4-, C104-, PF6 ou NO3-.
Les ligands préférés sont les tri-(alkyle en C 1-C 30)-
phosphines comme la trioctylphosphine, la tridodécylphosphine;
des aryl- ou alkylaryl-phosphines, en particulier des phényl-
ou alkylphényl-phosphines comme la triphénylphosphine ou la tritolylphosphine; des phosphites de tri-(alkyle en C 1-C 30) comme le phosphite de triméthyle, le phosphite de triéthyle ou le phosphite de trioctyle; ou encore des phosphites d'aryle comme le phosphite de triphényle ou le phosphite de phényle et
de diméthyle.
Les ligands sont mis en oeuvre en excès par rapport au rhodium afin d'empêcher des réactions secondaires indésirables, par exemple des réactions d'isomérisation, et de parvenir aux
meilleurs rendements en le 4-méthylmercapto-1-acétoxy-butyral-
déhyde recherché. En outre, l'excès de ligand améliore la sta-
bilité du catalyseur. De préférence, on respectera un rapport
ligand/rhodium de 5:1 à 150:1.
La réaction d'hydroformylation peut être effectués en
discontinu dans un simple récipient sous pression ou en continu.
La pression est en général de 10 à 300 bars, de préférence de à 200 bars et la température de réaction de 50 à 180 C, de
préférence de 70 à 120 C.
Certes, en principe, l'hydroformylation peut être effec-
tuée sans solvant mais il est plus avantageux d'opérer en pré-
sence d'un solvant. Les solvants qui conviennent sont en parti-
culier les hydrocarbures aliphatiques et aromatiques, par exem-
ple l'hexane, l'octane, le benzène, le toluène ou le xylène.De préférence, le solvant est mis en oeuvre en poids à peu près
égal à celui du 3-méthylmercapto-1-acétoxy-propène-(1) à con-
vertir mais on peut également utiliser le solvant en quantités plus fortes. L'utilisation conjointe d'un solvant accroit la sélectivité de la réaction d'hydroformylation dans le sens du
4-méthylmercapto-2-acétoxy-butyraldéhyde recherché.
Lorsque la réaction est terminée, le 4-méthylmercapto-
2-acétoxy-butyraldéhyde formé peut-être isolé par distillation
fractionnée. Le catalyseur restant dans le résidu de distilla-
tion peut être recyclé à la réaction d'hydroformylation, comme le solvant éventuellement utilisé conjointement. Pour purifier plus complètement le 4-méthylmercapto-2-acétoxy-butyraldéhyde,
on peut le soumettre à nouveau à distillation fractionnée.
Les exemples qui suivent illustrent l'invention sans
toutefois en limiter la portée, dans ces exemples, les indica-
tions de parties et de % s'entendent en poids sauf mention contraire.
Exemple 1
Danq un autoclave basculeur à dispositif d'agitation de 640 mi en
acier inoxydable, on mélange 121,6 g (0,83 mole) de 3-méthylmer-
capto-l-acétoxy-propène-(1), 1,1 g de HRh(CO)(PPh3)3, 4,8 g
de triphénylphosphine et 180 ml de benzène. On purge l'autocla-
ve par du gaz de synthèse. On soumet ensuite le mélange à hydro-
formylation à une température de 1100C et une pression de 80 bars par H2/CO au rapport de 1:1 pendant 5 heures. Pendant la réaction, la pression est maintenue entre 70 et 80 bars par injection de gaz.A partir du mélange de réaction, on distille le benzène sous le vide de la trompe à eau. A la distillation du résidu sous le vide de la pompe à huile, on obtient à
-80"C/0,1 mbar 105,2 g de 4-méthylmercapto-2-acêtoxy-butylral-
déhyde (72 % de la théorie).
Analyse élémentaire: C7H1203S Calculé C 47,71 % H 6,86 % S 18,19 %
Trouvé C 47,92 % H 7,1 % S 18,4 %.
Spectreinfrarouge (pellicule):
-1 -1
2920 cm-1; 2840 cm-1; 2730 cm; 1750 cm; 1735 cm-1; 1430 cm-1; 1370 cm 1; 1235 cm 1;
1100 cm-1; 1050 cm 1.
Spectre de RMN-1H (CDC13): 6 = 2,05 (s, 3 H): - S - CH3 6 = 2,20 (s, 3 H) : - OCO - CH3
6 = 2,3-2,7 (m, 4 H): -CH2 - CH2 -
6 = 5,15 (t, 1 H): - CH - CHO 6 = 9,64 (s, 1 H): CHO
Exemple 2
On répète les opérations de l'exemple 1 mais sous une pression de 50 bars de H2/CO seulement. En terminant de la
même manière, on obtient 95,0 g (65 % de la théorie) de 4-
méthylmercapto-2-acétoxy-butyraldéhyde.
Exemple 3
On répète les opérations de l'exemple 1 mais on remplace la triphénylphosphine par 5 g de phosphite de triphényle. En terminant de la même manière, on obtient 101,2 g (69 % de la
théorie) de 4-méthylmercapto-2-acétoxy-butyraldéhyde.
Exemple 4
On répète les opérations de l'exemple 1 sous une pres-
sion de CO/H2 de 150 bars. En terminant de la même manière,
on obtient 112,6 g (77% de la théorie) de 4-méthylmercapto-2-
acétoxy-butyraldéhyde.
Exemple 5
Dans un autoclave basculant de 450 ml, en acier inoxy-
dable équipé d'un dispositif d'agitation, on mélange 47 g (0,32 mole) de 3-méthylmercapto-1-acétoxy-propène-(1), 0,7 g (0,86 millimole) de [Rh(COD) (PPh3)27BF4- (COD représente le cyclooctadiène), 2,25 g de triphénylphosphine et 50 ml de toluène. On soumet ensuite le mélange à hydroformylation à 1100C sous une pression de 75 bars par un mélange hydrogène/ oxyde de carbone, 1:1. A partir du mélange de réaction, on
distille le toluène sous le vide de la trompe à eau. La distil-
lation du résidu sous le vide de la pompe à huile donne 41,4 g
(73 % de la théorie) de 4-méthylmercapto-2-acétoxy-butyraldéhy-
de.
Exemple 6
On soumet à hydroformylation 44 g (0,30 mole) de 3-méthylmercapto-1acétoxy-propène-(1) comme décrit dans l'exemple 5 avec le résidu de catalyseur de l'exemple 5. On obtient 37,5 g (71 % de la théorie) de 4méthylmercapto-2-acéto- xy-butyraldéhyde.

Claims (2)

REVENDICAT IONS ______________
1. Le 4-méthylmercapto-2-acétoxy-butyraldéhyde à la formule
CH3 - S - CH2 - - CH -O - C - CH
3 - CH3
répondant (I)
CHO 0
2. Procédé de préparation du 4-méthylmercapto-2-acétoxy-
butyraldéhyde selon la revendication 1, caractérisé en ce que
l'on soumet à hydroformylation de manière connue en soi le 3-
méthylmercapto-l-acétoxy-propène-(l) de formule:
CH3 -S - CH2-CH = CH - - C - CH3
Il O (II)
en présence d'un complexe de rhodium contenant un composé orga-
nique du phosphore trivalent en tant que ligand, et en utilisant
le ligand en excès.
FR8202492A 1981-02-25 1982-02-16 Le 4-methylmercapto-2-acetoxy-butyraldehyde et sa preparation Granted FR2500448A1 (fr)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE3107007A DE3107007C1 (de) 1981-02-25 1981-02-25 4-Methylmercapto-2-acetoxy-butyraldehyd und Verfahren zu dessen Herstellung

Publications (2)

Publication Number Publication Date
FR2500448A1 true FR2500448A1 (fr) 1982-08-27
FR2500448B1 FR2500448B1 (fr) 1984-09-28

Family

ID=6125692

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
FR8202492A Granted FR2500448A1 (fr) 1981-02-25 1982-02-16 Le 4-methylmercapto-2-acetoxy-butyraldehyde et sa preparation

Country Status (7)

Country Link
US (1) US4399302A (fr)
JP (1) JPS57156458A (fr)
BE (1) BE892258A (fr)
DE (1) DE3107007C1 (fr)
ES (1) ES509590A0 (fr)
FR (1) FR2500448A1 (fr)
MX (1) MX7097E (fr)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4782173A (en) * 1983-08-03 1988-11-01 The Standard Oil Company Synthesis of methionine hydroxy analog or derivative, and esters thereof; synthesis of 1-acyloxy-4-hydrocarbylthiopropene, and products

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3527809A (en) * 1967-08-03 1970-09-08 Union Carbide Corp Hydroformylation process
US3773927A (en) * 1971-12-20 1973-11-20 Du Pont Preparation of an aqueous slurry of ammonium chloride and methylmercapto-hydroxybutyric acid
US4052461A (en) * 1975-02-03 1977-10-04 Monsanto Company Hydroformylation process

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Néant *

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4782173A (en) * 1983-08-03 1988-11-01 The Standard Oil Company Synthesis of methionine hydroxy analog or derivative, and esters thereof; synthesis of 1-acyloxy-4-hydrocarbylthiopropene, and products

Also Published As

Publication number Publication date
ES8303315A1 (es) 1983-02-01
US4399302A (en) 1983-08-16
DE3107007C1 (de) 1982-10-28
JPH0328419B2 (fr) 1991-04-19
ES509590A0 (es) 1983-02-01
JPS57156458A (en) 1982-09-27
FR2500448B1 (fr) 1984-09-28
BE892258A (fr) 1982-08-24
MX7097E (es) 1987-06-19

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA1152105B (fr) Procede d'hydroformylation des olefines
US4238419A (en) Hydroformylation of olefinic compounds
US5756855A (en) Stabilization of phosphite ligands in hydroformylation process
KR100218841B1 (ko) 히드로포르밀화법 및 여기에 사용되는 비스 포스파이트 화합물
JP5823967B2 (ja) 気相ヒドロホルミル化方法
EP0024088A1 (fr) Procede de preparation d'aldehydes
US4297239A (en) Hydroformylation catalyst reactivation
US4306087A (en) Hydroformylation of olefinic compounds
FR2496643A1 (fr) Procede et catalyseur de carbonylation en phase liquide pour produire un acide carboxylique a partir d'un alcool
US4334042A (en) Carbonylation of olefinic compounds
EP0077815B1 (fr) Procede d'hydroformylation
FR2511613A1 (fr) Complexes organometalliques et leur utilisation comme catalyseurs homogenes
FR2741875A1 (fr) Procede pour l'hydroformylation des composes olefiniques
FR2525211A1 (fr) Procede de fabrication de mono-ether de monoethyleneglycol par hydrogenolyse d'acetals cycliques
US4096192A (en) Process for the preparation of 2-methyl-1,3-propanediol
FR2496492A1 (fr) Procede catalytique de production d'anhydrides d'acides carboxyliques par carbonylation d'esters ou d'ethers
EP0017183B1 (fr) Milieu d'hydroformylation, procédé de préparation et utilisation dudit milieu d'hydroformylation dans la préparation d'aldéhydes
US4420640A (en) Method of producing 1,9-nonanedial and 9-hydroxy-7-nonen-1-al
FR2540861A1 (fr) Procede de preparation catalytique d'un acide carboxylique par carbonylation d'un alcool
US4060557A (en) Hydroformylation
FR2477533A1 (fr) Procede de production d'aldehydes ayant un groupe perfluorocarbone
EP0150943B1 (fr) Hydroformylation d'alcool allylique
US4399302A (en) 4-Methylmercapto-2-acetoxy-butyraldehyde
FR2519628A1 (fr) Procede de preparation de l'ethylene glycol et de monoalcools inferieurs a partir du gaz de synthese en utilisant un nouveau systeme catalytique
EP0009429B1 (fr) Nouveaux composés undécadiènes fonctionnalisés comportant un substituant du type méthylène et leur procédé de fabrication

Legal Events

Date Code Title Description
ST Notification of lapse