FR2719035A1 - Procédé de purification et de concentration du plutonium. - Google Patents

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Abstract

La présente invention a pour objet un procédé de purification et de concentration du plutonium, ledit plutonium se trouvant en solution aqueuse avec de l'uranium et des produits de fission. Ledit procédé inclut un premier cycle d'extraction (1CUPu) et un second cycle de purification complémentaire et de concentration (2C'Pu) du plutonium. Il est caractérisé en ce que ledit second cycle (2C'Pu) est intégré dans ledit premier cycle (1CUPu) en utilisant le solvant traité dudit premier cycle (1CUPu).

Description

La présente invention a pour objet un procédé de purification et de
concentration du plutonium, ledit plutonium se trouvant en solution aqueuse
avec de l'uranium et des produits de fission.
De telles solutions, renfermant uranium (U), plutonium (Pu) et produits de fission (PF), se rencontrent dans les usines de retraitement des combustibles usés des réacteurs nucléaires. Il s'agit généralement de solutions acides (HNO3) renfermant environ 2 g/l de plutonium et 200 g/l d'uranium provenant de la dissolution nitrique desdits combustibles. Ces solutions sont soumises à des cycles de décontamination successifs et indépendants en vue de séparer l'uranium et le plutonium des produits de fission et de les récupérer aussi purs que possible, en général isolement l'un
de l'autre.
De façon plus précise, pour la récupération du plutonium, lesdites solutions sont soumises à au moins un premier cycle, dit 1CUPu (d'extraction conjointe de l'uranium et du plutonium puis de désextractions successives dudit uranium et dudit plutonium) puis à un second cycle dit
2CPu (de purification complémentaire et de concentration dudit plutonium).
Chacun desdits cycles comporte les trois étapes ci-après: - extraction complète de l'uranium et/ou du plutonium dans une phase solvant; - lavage de ladite phase solvant pour en séparer les produits de fission entrainés; - réextraction ou désextraction de l'uranium et/ou du plutonium dans
une phase aqueuse appropriée.
Les phases aqueuses sortantes sont lavées au diluant, afin d'éliminer
les traces de solvant entraînées.
Le solvant désextrait est traité dans une unité spécifique et recyclé
dans l'ensemble d'extraction.
Le premier cycle possède une boucle solvant distincte de la boucle
solvant du second cycle.
Les opérations d'extraction, lavage, désextraction et lavage diluant sont réalisées dans des contacteurs liquide/liquide (batteries de mélangeurs/décanteurs, colonnes pulsées, extracteurs centrifuges...) dont le nombre d'étages est fonction des performances visées (facteur de décontamination, taux d'extraction et de désextraction en particulier) et dont
la taille est fonction de la capacité de traitement.
Le procédé de retraitement de l'usine de La Hague comporte entre autres de tels cycles indépendants 1CUPu et 2CPu ci-dessus. On a
représenté sur la figure 1 un schéma illustrant les cycles 1CUPu et 2CPu.
Le procédé présentement revendiqué constitue un perfectionnement, plus précisément une simplification dudit procédé. Il est illustré lui sur les
figures 2 à 5.
Pour une meilleure compréhension dudit procédé de l'invention, on se propose de décrire maintenant, en référence à la figure 1, le procédé de l'art antérieur. Sur ladite figure 1, on a représenté par = les circuits solvant (ler et
2ème cycles) et par - les circuits solution aqueuse.
Selon le procédé de l'art antérieur et comme indiqué ci-dessus, la solution aqueuse contenant l'uranium, le plutonium et les produits de fission est tout d'abord soumise à une extraction (Ex.) des métaux: uranium et/ou plutonium, par mise en contact, à contre-courant, avec un solvant. Lesdits métaux passent dans ledit solvant en entraînant des produits de fission. La solution aqueuse résiduelle, contenant les produits de fission, va vers une
unité de traitement.
Le solvant chargé en lesdits métaux est ensuite, comme indiqué ci-
dessus, lavé (L.PF) pour être débarrassé des produits de fission entrainés. Ce lavage est mis en oeuvre à contre-courant dans un appareil de contact avec une solution acide. Ledit lavage (L.PF) est avantageusement optimisé par couplage avec un lavage spécifique (L.Tc) destiné à réextraire le technetium dudit solvant chargé en les métaux. Ce lavage spécifique (L.Tc) est mis en oeuvre à contre-courant dans un appareil de contact dans des conditions légèrement différentes de celles du précédent Il est associé à une extraction complémentaire (Ex.C. ) pour la récupération de l'uranium et du plutonium entrainés. On précise à nouveau ici que ledit lavage spécifique et son extraction complémentaire associée (L.Tc + Ex.C) constituent non pas une étape essentielle du procédé de l'art antérieur présentement décrit mais une
variante de celui-ci.
On désextrait (ou réextrait) ensuite, du solvant ainsi chargé et lavé,
successivement, le plutonium et l'uranium.
Le plutonium est réextrait (Réex. Pu), en général par une solution aqueuse réductrice qui transforme le PuIV en PUll, très peu extractible. Le milieu réducteur peut aussi être obtenu par réduction électrochimique (électroréduction in situ). La solution aqueuse réductrice peut être notamment une solution aqueuse renfermant du nitrate uraneux (UIV) et du nitrate d'hydrazine (N2HSNO3). Le plutonium ainsi réextrait contient alors un peu d'uranium entrainé. Il est nécessaire de séparer ledit uranium par extraction dans un flux de solvant, à recycler dans le flux de solvant chargé en uranium. Cette extraction est réalisée par lavage à contre-courant (L.U) de la solution aqueuse renfermant le plutonium réduit: Pum. A l'étape de désextraction du plutonium (Réex. Pu), on associe donc généralement un tel lavage (L.U). On peut également renforcer ladite désextraction du plutonium en mettant en oeuvre une désextraction complémentaire utilisant l'UIV comme agent réducteur. On notera cette étape, qui constitue un plus, barrage Pu (Bar.Pu). Elle n'est pas représentée sur la figure 1. Elle est généralement, superflue si la désextraction est mise en oeuvre dans une batterie de mélangeursdécanteurs en utilisant l'UIv comme agent réducteur, recommandée si ladite désextraction est mise en oeuvre en
colonnes pulsées.
L'uranium est réextrait (Réex. U) du solvant par passage, à contre-
courant d'une solution d'acide nitrique très diluée.
Le solvant, ainsi déchargé, est alors soumis à un traitement de régénération (T.S.). Cette régénération est indispensable dans la mesure o ledit solvant se dégrade sous l'effet de l'hydrolyse et de la radiolyse qu'il subit. Cette régénération consiste principalement en un lavage en continu dans une unité spéciale (lavage liquide/liquide avec différentes solutions
alcalines). Le solvant ainsi régénéré peut être recyclé, dans ce premier cycle.
Ledit premier cycle (1CUPu), pour ce qui concerne le plutonium,
fournit une solution de PUIllI. Ledit Pum est alors oxydé en PIV (Ox. Pu).
Le plutonium ainsi réoxydé va ensuite subir le second cycle de
décontamination (2CPu), indépendant dudit premier cycle (1CUPu).
Ledit second cycle (2CPu) est analogue au premier (1CUPu). Il
comprend les principales étapes: Ex.
L. PF Réex. Pu + L. U Réex. U T.S.
sans le lavage spécifique (L. Tc. + Ex. C).
Comme indiqué ci-dessus, les boucles solvant desdits premier et
deuxième cycles sont indépendantes.
On précise ci-après, à titre indicatif, que ledit procédé de l'art antérieur (lCUPu + 2CPu), mis en oeuvre avec des solutions renfermant environ 2 g/l de plutonium, conduit, à l'issue du premier cycle à des solutions à environ 6 g/l de plutonium et à l'issue du second cycle à des
solutions à environ 40 g/l de plutonium.
Selon ledit procédé: - le solvant le plus généralement utilisé est le phosphate de tributyle (TBP) dilué dans un diluant tel que le dodécane; le lavage (L. PF) dudit solvant chargé fait généralement intervenir une solution d'acide nitrique (HNO3); - la solution réductrice utilisée pour la désextraction du plutonium (Réex. Pu) est généralement, comme indiqué ci-dessus, une solution renfermant de l'UIV et du nitrate d'hydrazine. On peut également utiliser du nitrate d'hydroxylamine (NHA); dans ce cas, le lavage à contre-courant (L.U) n'est plus nécessaire; - la désextraction de l'uranium (Réex. U) est généralement mise en oeuvre avec une solution nitrique très diluée; - l'oxydation du plutonium (Ox. Pu: PuI --* Puiv), entre les deux cycles indépendants fait généralement intervenir des vapeurs nitreuses ou du nitrite de sodium, comme agent oxydant; - enfin, pour le lavage des phases aqueuses sortantes, on utilise
généralement, à titre de diluant, du dodécane.
2s Ledit procédé est destiné à fournir des solutions aussi pures et concentrées que possible en plutonium. A partir desdites solutions, on prépare en aval, par précipitation et calcination, du dioxyde de plutonium (PuO2). Selon l'invention, on a constaté, de manière surprenante, dans un objectif d'optimisation des investissements et des charges d'exploitation, que
ledit procédé pouvait être simplifié.
On propose donc présentement un procédé de purification et de concentration du plutonium à partir d'une solution aqueuse renfermant du plutonium, de l'uranium et des produits de fission, qui constitue une simplification du procédé de l'art antérieur tel que décrit ci-dessus et
schématisé sur la figure 1.
Ledit procédé de l'invention reprend le premier cycle (ICUPu) du procédé de l'art antérieur dans lequel, de façon caractéristique, il intègre un second cycle (2CPu), simplifié par rapport au second cycle (2CPu) du procédé de l'art antérieur. Ledit second cycle est simplifié de par le fait qu'une seule et unique boucle solvant intervient. Plus précisément, le procédé de l'invention inclut: - un premier cycle d'extraction (1CUPu) constitué principalement et successivement des étapes ci-après: * extraction conjointe de l'uranium et du plutonium par mise l0 en contact, à contre-courant, de la solution aqueuse à traiter, avec un solvant; * lavage, à contre-courant dudit solvant chargé en lesdits uranium et plutonium, par une solution acide; * désextraction dudit plutonium dudit solvant par une solution aqueuse réductrice; * désextraction dudit uranium dudit solvant par une solution d'acide dilué; * traitement de régénération du solvant ainsi déchargé et recyclage dudit solvant traité; - un second cycle (2CPu) de purification complémentaire et de concentration du plutonium extrait dans ledit premier cycle (1CUPu); ledit
second cycle (2CPu) comportant principalement les étapes successives ci-
apres:
* extraction du plutonium par mise en contact, à contre-
courant, de la solution aqueuse le contenant (issue du ler cycle), avec un solvant; (l'uranium encore éventuellement présent est extrait conjointement), * lavage, à contre-courant, dudit solvant chargé en ledit plutonium, par une solution acide, * désextraction dudit plutonium dudit solvant par une solution
aqueuse réductrice.
Entre lesdits deux cycles, le plutonium extrait sous forme PUIII est
oxydé en PuIV.
Ledit premier cycle est analogue, au premier cycle de l'art antérieur.
On n'en a rappelé ci-dessus que les étapes principales.
Ledit second cycle, selon l'invention, ne reprend que certaines étapes du second cycle de l'art antérieur et, en tout état de cause, reprend au moins les trois étapes mentionnées ci-dessus. De façon caractéristique, selon l'invention, ledit second cycle est intégré dans ledit premier cycle, en s utilisant le solvant traité dudit premier cycle. L'extraction du plutonium est donc, selon l'invention, mise en oeuvre dans le second cycle, avec une
fraction du solvant traité du premier cycle.
L'homme du métier saisira tout de suite l'intérêt d'une telle simplification. On connecte, selon l'invention, à un premier cycle semblable à celui du procédé selon l'art antérieur, un cycle de purification complémentaire et de concentration du plutonium. Le procédé de l'invention peut être mis en oeuvre selon différentes variantes. Ledit second cycle peut notamment être
plus ou moins intégré dans ledit premier cycle.
Ainsi, selon une première variante, ladite intégration ne fait intervenir que le solvant d'extraction. Cette première variante peut elle-même exister sous différentes formes. Quelle que soit ladite forme, le solvant traité issu de l'étape de régénération du premier cycle (T.S. ) est, en partie, utilisé pour
l'extraction du plutonium dans le second cycle.
Si la désextraction du plutonium dans ledit second cycle est complète, le solvant utilisé pourra être recyclé dans le premier cycle: - directement au niveau de ladite étape de régénération du solvant (.S.), s'il ne contient pas d'uranium; - au niveau de la désextraction de l'uranium (Réex. U), s'il contient
2s de l'uranium.
Pour assurer une telle désextraction complète, l'homme du métier saura mettre en oeuvre les moyens adéquats et notamment une désextraction réductrice (UIv + N2H5NO3 ou NHA) associée si nécessaire à un lavage
uranium (si UIV est intervenu) et éventuellement à un barrage plutonium.
La présence ou non d'uranium dans le solvant à recycler dépend notamment de l'agent réducteur utilisé dans l'étape de désextraction du plutonium du second cycle et, éventuellement de l'efficacité du lavage
uranium du premier cycle.
Dans cette hypothèse - de désextraction complète du plutonium au second cycle - on a donc, à l'entrée dudit second cycle, du solvant issu de l'étape de traitement de régénération (T.S.) du premier cycle et à la sortie dudit second cycle, du solvant à recycler au niveau de la désextraction de l'uranium (Réex. U) ou de la régénération du solvant (T. S.) dudit premier cycle. Cette forme de réalisation de l'invention est particulièrement avantageuse en ce qu'elle simplifie le second cycle (suppression des étapes: désextraction de l'uranium (Réex. U) et traitement du solvant (T.S.) dudit
deuxième cycle) et en ce que l'interaction des deux cycles reste limitée.
Si la désextraction du plutonium dans ledit second cycle n'est pas complète, le solvant utilisé sera recyclé dans le premier cycle, au niveau de la désextraction du plutonium, pour une récupération optimale dudit plutonium. Selon cette forme de réalisation de l'invention, le second cycle du procédé peut être réduit de façon significative aux étapes: Ex. + L. PF + Réex. Pu. Le barrage Pu n'intervient pas et si l'on ne fait pas intervenir d'UIV pour la désextraction du plutonium (désextraction au NHA) le lavage
de l'uranium (L.U) peut également être supprimé.
Dans cette hypothèse - de désextraction incomplète du plutonium au second cycle - on a donc, à l'entrée dudit second cycle (Ex.) du solvant issu de l'étape de traitement de régénération (T.S.) du premier cycle et à la sortie dudit second cycle (après la désextraction incomplète dudit plutonium) du solvant à recycler au niveau de la désextraction du plutonium dudit premier cycle. Cette forme de réalisation de l'invention est particulièrement avantageuse en ce qu'elle simplifie encore plus le second cycle, simplification, tant au niveau du nombre d'étapes qu'au niveau du dimensionnement de l'appareillage intervenant. Elle peut par ailleurs se révéler encore plus intéressante si la désextraction du plutonium du premier cycle est associée à un lavage à contre-courant de la solution chargée en plutonium réduit (L.U.: nécessaire si ladite désextraction a fait intervenir de I'UIV); ce qui est généralement le cas. Dans ce cas de figure, on peut utiliser pour ledit lavage ledit solvant recyclé du second cycle. On peut ainsi réduire encore plus le flux de solvant à traiter et par là, réduire la quantité
d'effluents produits par le traitement de regénération du solvant.
Selon une deuxième variante du procédé de l'invention, l'intégration du second cycle dans le premier cycle est plus poussée. Elle fait intervenir, outre le solvant d'extraction, le raffinat d'extraction. Ledit raffinat, issu de l'extraction du plutonium dans le second cycle (lère étape dudit cycle) est, selon cette variante du procédé de l'invention, recyclé dans le premier cycle au niveau du lavage du solvant d'extraction chargé en uranium et en plutonium. Ce lavage, comme précisé ci-dessus, est destiné à débarrasser ledit solvant des produits de fission entrainés. On conçoit que dans l'hypothèse o ledit lavage est couplé à un lavage spécifique pour l'élimination du technlmetium, le recyclage du raffinat d'extraction puisse se faire, selon cette variante du procédé de l'invention, tant au niveau de la première étape de lavage (L.PF) qu'au niveau de la
seconde (L.Tc).
Pour être utilisé comme solution de lavage PF, ledit raffinat doit éventuellement subir un ajustement de son acidité. A cette fin, on prévoit sur la ligne de recyclage dudit raffinat vers le lavage PF (du premier cycle) les
moyens adéquats.
Cette variante du procédé de l'invention est particulièrement intéressante. Son principe est d'effectuer une extraction et une désextraction (ou réextraction) incomplètes du plutonium dans le second cycle, le raffinat d'extraction et le solvant de désextraction, partiellement chargés en plutonium, étant alors recyclés en ligne dans le premier cycle, à des points judicieusement choisis (pour ainsi achever la récupération du plutonium). Le raffinat est recyclé dans la solution de lavage PF et le solvant au niveau de la désextraction du plutonium, avantageusement dans la solution de lavage
uranium, lorsqu'elle intervient.
Cette variante du procédé de l'invention permet de simplifier au maximum le second cycle (et notamment de réduire le nombre d'étages des extracteurs requis à l'extraction et à la désextraction), de minimiser les pertes en plutonium et de minimiser les quantités d'effluents à traiter. Pour sa mise en oeuvre, les taux d'extraction et de désextraction, généralement visés, dans le second cycle, sont de l'ordre de 95 %, ce qui entraîne un
recyclage de 10 % du plutonium dans le premier cycle.
Quelles que soient la variante et la forme de réalisation du procédé de l'invention, la désextraction du plutonium dans le second cycle, si elle fait intervenir de ruIV, est associée à un lavage à contre-courant, de la solution chargée en plutonium réduit par un flux de solvant traité si l'on désire
obtenir le plutonium exempt d'uranium.
Ladite désextraction du plutonium dans le second cycle peut également faire intervenir un autre agent réducteur, tel que du nitrate
d'hydroxylamine (NHA).
On préconise généralement qu'au moins l'une des deux étapes de s désextraction du plutonium (celle du premier cycle et/ou celle du second cycle) fasse intervenir de l'UIV et soit par conséquent associée à une telle
étape de lavage de l'uranium entraîné.
Le plutonium issu de l'étape de désextraction du second cycle se trouve sous forme réduite. Il est si nécessaire réoxydé pour la suite du
procédé.
Selon l'invention, on peut par ailleurs prévoir qu'une fraction du flux issu de ladite étape de désextraction du second cycle (solution aqueuse concentrée en plutonium) soit recyclée vers l'alimentation dudit second cycle. On peut ainsi augmenter la concentration en plutonium à la sortie dudit second cycle. Une telle fraction doit préalablement être réoxydée, ou, judicieusement, être recyclée au niveau de l'étape d'oxydation (Ox. Pu
PuIII --* PuIv) prévue entre les deux cycles.
Un tel reflux vers l'alimentation, d'une fraction du plutonium sortant est envisageable quelle que soit la variante de mise en oeuvre de la
désextraction du plutonium (UIV + N2HsNO3 ou NHA).
Le second cycle du procédé de l'invention, dans la mesure o il est simplifié, peut être mis en oeuvre dans une installation simplifiée, de taille réduite (par rapport aux installations nécessaires pour la mise en oeuvre du
second cycle du procédé de l'art antérieur).
L'extraction et la désextraction du plutonium, dans ledit second cycle peuvent notamment être mises en oeuvre au sein: - de batteries de mélangeurs-décanteurs, - de colonnes pulsées (de taille réduite: 4 à 5 m)
- d'extracteurs centrifuges.
On reconsidère maintenant brièvement le procédé de l'invention en se référant aux figures annexées. Comme indiqué plus avant dans le présent texte: - la Figure 1 illustre le procédé selon l'art antérieur (lCUPu + 2CPu) - les Figures 2 à 5 illustrent des variantes du procédé de l'invention et plus précisément les Figures 2 à 4 de telles variantes tandis que la Figure 5 est une vue de détail d'un second cycle simplifié selon l'invention,
comportant des indications sur les flux intervenants.
On réinsiste, au sujet de la Figure 1, sur la totale indépendance des
deux cycles: 1CUPu et 2CPu.
Selon le schéma de la figure 1, les deux étapes de désextraction du plutonium (désextractions faisant intervenir de l'UIV) des premier et second cycles sont couplées à des étapes de lavage uranium (L.U) pour la
récupération de 1' uranium entrainé.
Sur les Figures 2 et 3, on a schématisé les deux formes de réalisation de la première variante du procédé de l'invention, variante d'intégration minimale du second cycle (2C'Pu) dans le premier cycle (lCUPu),
intégration qui ne fait intervenir que le solvant.
Sur la Figure 2, on a illustré le cas d'une désextraction complète du plutonium dans le second cycle (Réex. Pu + LU + Bar. Pu). Le solvant est
alors recyclé à la désextraction de l'uranium (Réex. U) du premier cycle.
Cela laisse supposer qu'il renferme de l'uranium. On rappelle ici, qu'en l'absence d'uranium en son sein, il pourrait être recyclé directement à l'étape
de régénération du solvant (T.S).
Sur la Figure 3, on a illustré le cas d'une désextraction incomplète du plutonium dans le second cycle (Réex. Pu + éventuellement L.U). Le solvant est alors recyclé à la désextraction du plutonium du premier cycle et dans la mesure o celle-ci est associée à un lavage uranium (L. U), il est recyclé à son niveau. Ledit solvant recyclé, auquel on ajoute éventuellement du solvant traité, intervient comme solvant de lavage pour l'élimination de l'uranium entrainé. Cette forme de réalisation du procédé de l'invention est
particulièrement préférée.
On a représenté sur ladite Figure 3 (et la Figure 4 suivante) en pointillé l'étape éventuelle de lavage (L.U) du second cycle. Comme déjà précisé, elle intervient si la désextraction Pu dudit second cycle (2C'Pu) utilise à titre d'agent réducteur de l'UIV et si l'on désire obtenir le plutonium
exempt d'uranium.
Sur la Figure 4, on a schématisé la seconde variante du procédé de l'invention, variante d'intégration plus poussée du second cycle (2CPu) dans le premier (lCUPu). Le raffinat de l'extraction Pu dudit second cycle (2CPu) est recyclé dans le premier cycle (lCUPu) au niveau du lavage L.PF (après un éventuel ajustement de son acidité). On rappelle ici que, de la même façon, le raffinat peut aussi être recyclé au niveau du lavage
spécifique L. Tc.
Cette seconde variante (recyclage du raffinat) qui inclut la seconde forme de réalisation (désextraction incomplète) de la première variante est particulièrement préférée. Dans son cadre, on peut mettre en oeuvre le recyclage d'une fraction du flux issu du second cycle (2CPu) à l'étape d'oxydation (Ox. Pu). Cette éventualité a été indiquée en pointillé. On peut
ainsi augmenter la teneur en plutonium du flux de sortie.
Sur la Figure 5, on a repris en détail le second cycle (2C'Pu) du procédé de l'invention selon la Figure 4, second cycle simplifié au maximum (n'incluant pas, les étapes prévues à titre d'éventualité et représentées en pointillés). Ledit second cycle est réduit à: Ex. + L. PF + Réex. Pu (au NHA), avec recyclage respectif du solvant et du raffinat vers les lavages (L.U) et (L.PF) du premier cycle (1CUPu). On a annexé audit second cycle (2CTPu) le lavage au diluant, de la phase aqueuse sortante, concentrée en plutonium. On a illustré sur ladite Figure 5 un exemple de mise en oeuvre dudit
second cycle (2C'Pu). Il est constitué d'une batterie de mélangeurs-
décanteurs sous-critiques répartie en trois tronçons: - extraction comportant 3 étages (permettant d'obtenir un raffinat dont la teneur en Pu est inférieur à 0,5 g/l), alimentée: * en solution de PuIV à 5 g/l issue du lavage U (L.U) du premier cycle (débit = Q 1/h), après oxydation et ajustement de l'acidité nitrique libre à environ 3N; * en solvant provenant du traitement solvant (T.S) du premier
cycle (débit = 0,3 Q 1/h).
- lavage comportant 1 étage (permettant d'atteindre un facteur de décontamination FD de 10 à 20), alimenté en acide nitrique 1 N (débit = 0,1 Q l/h). Ledit facteur de décontamination FD est ainsi défini: activité spécifique du Pu entrant
FD= -----------------
activité spécifique du Pu sortant - désextraction ou réextraction comportant 3 étages (permettant d'obtenir un solvant dont la teneur en plutonium est inférieure à 1 g/l),
alimentée en solution nitrique de NHA (débit = 0,1 Q l/h).
La solution de plutonium ainsi purifiée et concentrée (- 40-45 g/l) est ensuite lavée au diluant dans une batterie à 3 étages (débit de diluant = 0,005 Q 1/h)
L'homme du métier à la lecture de la description ci-dessus,
complétée par les Figures annexées, ne manquera pas de saisir tout l'intérêt
du procédé de l'invention (simplification du procédé selon l'art antérieur).
Il n'était par ailleurs nullement évident que ladite simplification soit réalisable.

Claims (8)

REVENDICATIONS
1. Procédé de purification et de concentration du plutonium, ledit plutonium se trouvant en solution aqueuse avec de l'uranium et des produits de fission, ledit procédé incluant: - un premier cycle d'extraction (1CUPu) constitué principalement et successivement des étapes ci-après: * extraction desdits uranium et plutonium (Ex.) par mise en contact, à contre-courant, de ladite solution aqueuse avec un solvant, * lavage (L.PF), à contre-courant, dudit solvant chargé en lesdits uranium et plutonium, par une solution acide, * désextraction dudit plutonium (Réex. Pu) dudit solvant par une solution aqueuse réductrice ou par réduction électrochimique, * désextraction dudit uranium (Réex. U) dudit solvant par une solution d'acide dilué, * traitement de régénération du solvant (T.S.) ainsi déchargé et recyclage dudit solvant traité, - et, après oxydation (Ox.Pu) du plutonium ainsi désextrait, un second cycle de purification complémentaire et de concentration (2C'Pu) dudit plutonium, ledit second cycle comportant les principales étapes successives ci-après:
* extraction du plutonium (Ex.) par mise en contact, à contre-
courant, de la solution aqueuse le contenant, avec un solvant, * lavage (L.PF), à contre-courant, dudit solvant chargé en ledit plutonium, par une solution acide, * désextraction dudit plutonium (Réex. Pu) dudit solvant par une solution aqueuse réductrice; et étant caractérisé en ce que ledit second cycle (2C'Pu) est intégré dans ledit premier cycle (1CUPu) en utilisant le solvant
traité dudit premier cycle (lCUPu).
2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la désextraction du plutonium dans le second cycle (2C'Pu) est complète et en ce que le solvant traité dudit premier cycle utilisé dans ledit second cycle (2C'Pu) est recyclé, après ladite désextraction dudit second cycle, dans le premier cycle (lCUPu): - au niveau du traitement de régénération du solvant (T.S.), s'il ne contient pas d'uranium; - au niveau de la désextraction de l'uranium (Réex. U), s'il contient
de l'uranium.
3. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la désextraction du plutonium dans le second cycle (2CPu) est incomplète et en ce que le solvant du premier cycle utilisé dans ledit second cycle (2CPu) est recyclé, après ladite désextraction du second cycle, dans le premier cycle
(1CUPu), au niveau de la désextraction du plutonium.
4. Procédé selon la revendication 3, caractérisé en ce que la désextraction du plutonium (Réex. Pu) dans le premier cycle est associée à un lavage (L.U.) à contre-courant, de la solution chargée en le plutonium réduit et en ce que ledit solvant recyclé du second cycle, auquel on ajoute
éventuellement du solvant traité, est utilisé pour ledit lavage.
5. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 4,
caractérisé en ce que le raffinat issu de l'extraction du plutonium (Ex. ) du second cycle est recyclé, après un éventuel ajustement de son acidité, dans
le premier cycle (1CUPu), au niveau du lavage (L PF ou L.Tc) du solvant.
6. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 5,
caractérisé en ce que la désextraction du plutonium (Réex. Pu) dans le second cycle (2C'Pu) est associée à un lavage à contre-courant (LU), de la
solution chargée en plutonium réduit, par un flux de solvant traité.
7. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 6,
caractérisé en ce qu'une partie du flux de plutonium sortant du second cycle
(2C'Pu) est recyclée vers l'alimentation dudit second cycle (2CPu).
8. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 7 caractérisé
en ce que l'extraction (Ex.) et la désextraction (Réex. Pu) du plutonium dans le second cycle (2CPu) sont mises en oeuvre dans des batteries de mélangeurs-décanteurs, dans des colonnes pulsées ou dans des extracteurs centrifuges.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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GB801521A (en) * 1948-08-31 1958-09-17 Robert Spence Separation of uranium, plutonium and fission products
GB1207288A (en) * 1968-03-23 1970-09-30 Kernforschung Gmbh Ges Fuer Process for the liquid-liquid extraction of uranium and plutonium

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