FR2901277A1 - Procede de fabrication d'un materiau degradable en milieu naturel a base de carbone renouvelable - Google Patents

Procede de fabrication d'un materiau degradable en milieu naturel a base de carbone renouvelable Download PDF

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Abstract

L'objet de l'invention est un procédé de fabrication d'un acide polyhydroxycarboxylique chargé en farines végétales, caractérisé en ce qu'il comprend les étapes suivantes :- polycondensation d'un acide hydroxycarboxylique pour former un prépolymère fonctionnalisé,- réaction du prépolymère fonctionnalisé avec un agent d'extension en présence de farines végétales pour former un acide polyhydroxycarboxylique de forte masse chargé.L'invention couvre également l'acide polyhydroxycarboxylique obtenu et son utilisation comme matériau biodégradable.

Description

PROCEDE DE FABRICATION D'UN MATERIAU DEGRADABLE EN MILIEU NATUREL A BASE
DE CARBONE RENOUVELABLE
La présente invention se rapporte à un procédé de fabrication d'un acide polyhydroxycarboxylique chargé en farines végétales. L'invention couvre aussi le produit obtenu et son utilisation en tant que matériau biodégradable en milieu naturel.
On sait que les matériaux à biodégradabilité contrôlée sont de plus en plus recherchés, en particulier les matériaux aptes à se dégrader en milieu naturel, sans nécessiter d'apport spécifique de micro-organismes. Actuellement, les matériaux biodégradables en milieu naturel sont généralement obtenus à partir de matières premières non renouvelables, d'origine pétrochimique. Ils ne sont pas écologiques et se dégradent rarement entièrement. Aussi, il existe donc un besoin pour des matériaux à base de matière renouvelable, entièrement dégradable naturellement, c'est-à-dire en faisant intervenir des mécanismes essentiellement chimiques et photochimiques.
C'est ce à quoi répond la présente invention en proposant un procédé d'obtention d'un acide polyhydroxycarboxylique chargé en farines végétales. Le procédé d'obtention selon l'invention comprend la mise en oeuvre des étapes suivantes - polycondensation d'un acide hydroxycarboxylique pour former un 20 prépolymère fonctionnalisé, et -réaction du prépolymère fonctionnalisé avec un agent d'extension en présence de farines végétales pour former un acide polyhydroxycarboxylique de forte masse chargé. L'acide polyhydroxycarboxylique obtenu par la mise en oeuvre du procédé selon l'invention est utilisable comme matériau biodégradable. Cet acide polyhydroxycarboxylique est entièrement dégradable en milieu naturel. Avantageusement, cet acide, à base de carbone renouvelable, n'est pas néfaste pour l'environnement. D'autres caractéristiques et avantages ressortiront de la description en détail du procédé d'obtention selon l'invention qui va suivre, suivant un mode de réalisation, non limitatif, illustré de deux exemples particuliers. 1. Procédé d'obtention d'acide polyhydroxycarboxylique selon l'invention L1. Etape 1 : polycondensation d'un acide hydroxycarboxylique La première étape du procédé consiste à polycondenser un acide hydroxycarboxylique par déhydratation directe en présence d'un composé diol ou diacide pour former un prépolymère fonctionnalisé. La réaction qui se produit est la suivante : X-R-X Acide hydroxycarboxylique x=oHou X= COOH X Prépolymère Préférentiellement on utilise comme acide hydroxycarboxylique l'acide lactique ou l'acide glycolique. La polycondensation est effectuée sous vide à haute température : - la pression est comprise entre 1 et 900mbar, plus particulièrement 25 entre 20 et 600mbar, - la température est comprise entre 100 et 200 C, plus particulièrement entre 140 et 200 C.
De manière préférentielle, la polycondensation est réalisée en présence de catalyseurs, qui permettent d'augmenter la vitesse de la réaction. Parmi les catalyseurs susceptibles d'être utilisés pour la présente invention, on peut citer les métaux des groupes I, II, III et IV du tableau périodique,
ou des sels à base de ces métaux. En particulier, on peut citer l'octoate d'étain, l'acide sulfurique, le butoxyde de titane, l'isopropoxyde de titane, l'oxyde d'étain, l'oxyde d'antimoine, le dilaurate de dibutylétain et l'acétylacétonate de zircon.
Préférentiellement on utilise l'acide succinique ou l'acide adipique, comme diacide, ou le 1,4-butanediol comme diol.
Cette première étape permet d'obtenir un prépolymère fonctionnalisé acide ou hydroxyle, de masse molaire faible, de l'ordre de 1000 à 5000 g/mol. I.2. Etape 2 : formation d'un acide polyhydroxycarboxylique
La seconde étape du procédé consiste à faire réagir le prépolymère
fonctionnalisé avec un agent d'extension en présence de farines végétales pour former un acide polyhydroxycarboxylique de forte masse chargé. L'agent d'extension réagit sur les fonctions acide ou hydroxyle du prépolymère.
La réaction qui se produit est la suivante : Farines végétales X '^^^^^^^^^^^""""" X + Y - R' - R ùE X ^^^^^^^^^^ X - Y - R' R+ Prépolymère Agent Acide d'extension polyhydroxycarboxylique Préférentiellement on utilise comme agent d'extension un composé choisi parmi .
25 - les oxazolines, en particulier les bis-oxazolines,
- les caprolactames, en particulier les bis-caprolactames, et
- les isocyanates, en particulier les di-isocyanates.20 Parmi les agents d'extension susceptibles d'être utilisés pour la présente invention, on peut citer par exemple le 2,2'-bis(2-oxazoline), le 1,3-phénylène-bis(2-oxazoline), le carbonylbiscaprolactame ou le 1,4-butanedi isocyanate.
Les farines végétales peuvent être choisies parmi - les farines céréalières amylacées, telles que les farines de blé, maïs ou seigle, les farines de protéines, telles que les farines de féverole, lupin, colza, tournesol, soja ou caséine, - les fibres lignocellulosiques, telles que des fibres du bois, chanvre ou lin. II. Caractérisation des acides polyhydroxycarboxyliques obtenus selon l'invention Les acides polyhydroxycarboxyliques obtenus selon la présente invention présentent les caractéristiques suivantes : - une masse molaire moyenne en nombre comprise entre 1000 et 120000 g/mol, - des indices de polydispersité compris entre 1,2 et 2,5, et - des indices d'acide compris entre 0 et 30 mgKOH/g. Ces acides polyhydroxycarboxyliques obtenus selon la présente invention sont 20 des polymères totalement amorphes avec des températures de transition vitreuse comprises entre 35 et 50 C. Ils sont chargés en farines végétales à hauteur de 1 à 50% de la masse totale. Ces acides sont utilisables en tant que matériau entièrement biodégradable en milieu naturel. 25 III. Exemples : procédé d'obtention d'un acide polylactique chargé en farines végétales Pour les deux exemples qui suivent : - les masses molaires ont été déterminées à température ambiante par chromatographie d'exclusion stérique, - les indices d'acide, définis par la masse de potasse nécessaire à la neutralisation de 1g de polymère, ont été déterminés par dosage de la norme DIN 53402, et - les propriétés thermiques des matériaux ont été obtenus par calorimétrie par balayage différentiel. III.1. Exemple 1 a - Etape 1 : polycondensation d'un acide lactique On chauffe entre 160 et 190 C un ballon contenant un mélange d'acide L-lactique, d'acide succinique (entre 1 et 5% molaire vis-à-vis de l'acide lactique) et d'octoate d'étain (entre 0,1 et 2% massique de la masse totale), et on le connecte à un évaporateur rotatif. Le montage est placé sous pression réduite afin d'éliminer l'eau produite par les réactions de condensation. A t=0, le mélange est placé à 800mbar, puis la pression est diminuée dans le temps jusqu'à environ 20mbar, suivant un profil adapté de pression en fonction du temps. La réaction est arrêtée après 24 heures, et on récupère : - de l'eau, - du lactide sous forme de cristaux blancs répartis sur les parois du montage, et - un prépolymère. Le prépolymère obtenu présente les caractéristiques suivantes : - il est amorphe avec une température de transition vitreuse de 45 C, et - il possède un indice d'acide de 38mg KOH/g. b - Etape 2 : formation d'un acide polylactique Le prépolymère obtenu à l'étape 1 est introduit dans un doigt en verre porté à une température comprise entre 150 et 190 C par l'intermédiaire d'un bain d'huile.
Après une minute, le prépolymère est fondu et on ajoute un agent d'extension, le 1,3-phénylène-bis-(2-oxazoline). Le mélange est homogénéisé par agitation mécanique. On récupère l'acide polylactique obtenu, entre 3 et 7 minutes après fusion totale de l'agent d'extension.
L'acide polylactique obtenu possède un indice d'acide de 3,5mg KOH/g. III.2. Exemple 2 a - Etape 1 : polycondensation d'un acide lactique On chauffe entre 160 et 190 C un ballon contenant un mélange d'acide L-lactique, d'acide succinique (entre 1 et 5% molaire vis-à-vis de l'acide lactique) et d'octoate d'étain (entre 0,1 et 2% massique de la masse totale), et on le connecte à un évaporateur rotatif. Le montage est placé sous pression réduite afin d'éliminer l'eau produite par les réactions de condensation. A t=0, le mélange est porté à 800 mbar.
A t=1 heure, le vide est descendu à 60 mbar. A t=8 heures, la température est élevée à 200 C pendant environ 90 minutes. La réaction est arrêtée après 9 heures 30 minutes de réaction, et on récupère: - de l'eau, - du lactide sous forme de cristaux blancs répartis sur les parois du montage, et - un prépolymère.
Le prépolymère obtenu présente les caractéristiques suivantes : - il est amorphe avec une température de transition vitreuse de 31 C, - il possède un indice d'acide de 64 mg KOH/g, - il possède un indice de polydispersité de 1,7, et - il présente une masse molaire moyenne en nombre de 2290g/mol. b - Etape 2 : formation d'un acide polylactique Les réactions d'extension sont effectuées dans une extrudeuse entre 10 160 et 180 C, à un débit compris entre 1,55 et 1,7 kg/h et une vitesse de couple comprise entre 50 et 55 tours/min. On mélange dans l'extrudeuse : - le prépolymère obtenu à l'étape 1, - du 1,3-phénylène-bis-(2-oxazoline), et - de la farine de blé. On récupère l'acide polylactique obtenu, entre 2 et 5 minutes après l'introduction des différents éléments dans l'extrudeuse. L'acide polylactique obtenu présente un indice d'acide de 3,1mg KOH/g. Il possède deux populations de chaînes : - l'une avec une masse molaire moyenne en nombre de 2340 g/mol et un indice de polydispersité de 2,4, et - l'autre avec une masse molaire moyenne en nombre de 84470 g/mol et un indice de polydispersité de 1,3. Si on laisse cet acide polylactique dans l'eau dans une éprouvette, 25 après 53 jours le contenu de l'éprouvette perd 64,1% de sa masse, ce qui montre le caractère biodégradable de l'acide polylactique chargé obtenu selon l'invention. 15 20

Claims (10)

REVENDICATIONS
1. Procédé de fabrication d'un acide polyhydroxycarboxylique chargé en farines végétales, caractérisé en ce qu'il comprend les étapes suivantes : - polycondensation d'un acide hydroxycarboxylique pour former un prépolymère fonctionnalisé, - réaction du prépolymère fonctionnalisé avec un agent d'extension en présence de farines végétales pour former un acide polyhydroxycarboxylique de forte masse chargé.
2. Procédé de fabrication d'un acide polyhydroxycarboxylique selon la revendication 1, caractérisé en ce que la polycondensation est réalisée par déhydratation directe en présence d'un composé diol ou diacide.
3. Procédé de fabrication d'un acide polyhydroxycarboxylique selon la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce que la polycondensation est réalisée par déhydratation directe en présence d'acide succinique ou d'acide adipique ou de 1,4-butanediol.
4. Procédé de fabrication d'un acide polyhydroxycarboxylique selon l'une des précédentes revendications, caractérisé en ce que la polycondensation est réalisée en présence de catalyseurs.
5. Procédé de fabrication d'un acide polyhydroxycarboxylique selon la revendication 4, caractérisé en ce que les catalyseurs sont des métaux du groupe 20 I, II, III et/ou IV ou des sels à base de ces métaux.
6. Procédé de fabrication d'un acide polyhydroxycarboxylique selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que l'agent d'extension est un composé appartenant à la famille des oxazolines, des caprolactames ou des isocyanates.
7. Procédé de fabrication d'un acide polyhydroxycarboxylique selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en que l'agent d'extension est le 2,2'-bis(2-oxazoline), le 1,3-phenylène-bis(2-oxazoline), le carbonylbiscaprolactame ou le 1,4-butanediisocyanate.
8. Procédé de fabrication d'un acide polyhydroxycarboxylique selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en que les farines végétales sont des farines céréalières amylacées, des farines de protéine ou des fibres lignocellulosiques.
9. Acide polyhydroxycarboxylique chargé en farines végétales obtenu à partir du procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes destiné à être utilisé en tant que matériau entièrement biodégradable en milieu naturel, caractérisé en ce qu'il présente les caractéristiques suivantes - une masse molaire moyenne en nombre comprise entre 1000 et 120000 g/mol, - des indices de polydispersité compris entre 1,2 et 2,5, -des indices d'acide compris entre 0 et 30 mgKOH/g, - une température de transition vitreuse comprise entre 35 et 50 C, - une teneur en farine végétale comprise entre 1 et 50% de la masse totale.
10. Utilisation de l'acide polyhydroxycarboxylique chargé en farines végétales obtenu à partir du procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 9, en tant que matériau entièrement biodégradable en milieu naturel à base de carbone renouvelable.
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