HUP0201558A2 - Process for the preparation of spiro-[cis-4-(betha-hydroxyethyloxy)cyclohexane-(3h)indol]-2'(1'h)-one derivatives - Google Patents

Process for the preparation of spiro-[cis-4-(betha-hydroxyethyloxy)cyclohexane-(3h)indol]-2'(1'h)-one derivatives Download PDF

Info

Publication number
HUP0201558A2
HUP0201558A2 HU0201558A HUP0201558A HUP0201558A2 HU P0201558 A2 HUP0201558 A2 HU P0201558A2 HU 0201558 A HU0201558 A HU 0201558A HU P0201558 A HUP0201558 A HU P0201558A HU P0201558 A2 HUP0201558 A2 HU P0201558A2
Authority
HU
Hungary
Prior art keywords
acid
cyclohexane
indol
hydroxyethyloxy
spiro
Prior art date
Application number
HU0201558A
Other languages
Hungarian (hu)
Inventor
Eva Csikos
Csaba Goenczi
Felix Hajdu
Judit Halasz
Istvan Hermecz
Gergely Heja
Laszlo Kis
Lajos Nagy
Kalman Simon
Tiborne Szomor
Gyoergyne Szvoboda
Csutor Andrea Santane
Original Assignee
Sanofi Synthelabo
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from HU9902377A external-priority patent/HU225703B1/en
Application filed by Sanofi Synthelabo filed Critical Sanofi Synthelabo
Priority to HU0201558A priority Critical patent/HUP0201558A3/en
Publication of HUP0201558A2 publication Critical patent/HUP0201558A2/en
Publication of HUP0201558A3 publication Critical patent/HUP0201558A3/en

Links

Landscapes

  • Indole Compounds (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)

Abstract

A process for the preparation of spiro-(cis-(4-(beta -hydroxyethyloxy)cyclohexane (3H)indol)-2'(1'H)-one derivatives (I) is new. Preparation of spiro-(cis-(4-(beta hydroxyethyloxy)cyclohexane-(3H)indol)-2'(1'H)-one derivatives of formula (I) comprises reduction of a dispiro((1,3-dioxolane)-2,4' cyclohexane-1',3-(3H)indol)-2(1H)-one derivative of formula (II) with either: (a) sodium cyanoborohydride in the presence of a Lewis acid, or (b) sodium borohydride in the presence of a strong acid. [Image] R 1>, R 2>H, 1-4C alkyl, 1-4C alkoxy, 1-4C alkylthio, 1-4C polyfluoroalkyl, 1-4C polyfluoroalkoxy, 3-7C cycloalkyloxy, 3-7C cycloalkylthio, phenoxy, benzyloxy or NO 2.

Description

A találmány tárgya eljárás I általános képletű spiro[cz\-4-(3-hidroxietiloxi)ciklohexán-[3//]indol]-2’[r77]-on származékok előállítására.The invention relates to a process for the preparation of spiro[cis-4-(3-hydroxyethyloxy)cyclohexane-[3//]indol]-2'[r77]-one derivatives of general formula I.

A spiro[cA-4-(3-hidroxietiloxi)-ciklohexán-l,3’-(5’-etoxi)-[3H]indol]-2’[r//]-on fontos közbenső terméke az SR 121463 vazopresszin V2 antagonista hatású szemek. Ezen vegyület és a megfelelő I képletű közbenső termék előállítását a WO 9715556 számú szabadalmi bejelentés ismerteti.Spiro[cA-4-(3-hydroxyethyloxy)cyclohexane-1,3'-(5'-ethoxy)-[3H]indole]-2'[r//]-one is an important intermediate in the vasopressin V2 antagonist SR 121463. The preparation of this compound and the corresponding intermediate of formula I is described in patent application WO 9715556.

Az idézett szabadalmi leírásban ismertetett eljárás szerint az I általános képletű vegyületeket a II általános képletű vegyületekből állítják elő cink-bórhidrid redukáló szerrel trimetil-klórszilán jelenlétében diklórmetán dietil-éter elegyben. Ezen eljárás szerint a szükséges cA-izomert 50 - 54%-os termeléssel lehet előállítani. A reakció idő hosszú, kb. 20 óra, a reagens cink-bórhidridet in situ kell előállítani (szintén kb. 20 óra a reakcióidő), a dietil-éter oldószerként nem helyettesíthető.According to the process described in the cited patent specification, the compounds of general formula I are prepared from the compounds of general formula II with the reducing agent zinc borohydride in the presence of trimethylchlorosilane in a dichloromethane-diethyl ether mixture. According to this process, the required cA-isomer can be prepared in 50 - 54% yield. The reaction time is long, about 20 hours, the reagent zinc borohydride must be prepared in situ (also about 20 hours of reaction time), diethyl ether cannot be replaced as a solvent.

Meglepő módon azt találtuk, hogy a reakció egyszerűbb körülmények között elvégezhető.Surprisingly, we found that the reaction can be carried out under simpler conditions.

Találmányunk tárgya eljárás I általános képletű spiro[cA-4-(p-hidroxietiloxi)ciklohexán-[3H]indol]-2’ [1 ’/7]-on előállítására - mely képletbenThe subject of our invention is a process for the preparation of spiro[cA-4-(p-hydroxyethyloxy)cyclohexane-[3H]indole]-2’ [1 ’/7]-one of general formula I - in which formula

R1 és R2 jelentése egymástól függetlenül hidrogén, CMalkil, Ci_4alkoxi, Ci.4alkiltio, Ci.4polifluoralkil, Ci.4polifluoralkoxi, C3.7 cikloalkiloxi, C3.7 cikloalkiltio, fenoxi, benziloxi vagy nitrocsoportII általános képletű dispiro[(l,3-dioxolán)-2,4’-ciklohexán-[377]indol]-2”[l”77]-on származékok redukálásával azzal jellemezve, hogy a redukciótR 1 and R 2 are independently hydrogen, C 1-4 alkyl, C 1-4 alkoxy, C 1-4 alkylthio, C 1-4 polyfluoroalkyl, C 1-4 polyfluoroalkoxy, C 1-7 cycloalkyloxy, C 1-7 cycloalkylthio, phenoxy, benzyloxy or nitro group II by reducing dispiro[(1,3-dioxolane)-2,4'-cyclohexane-[377]indole]-2”[1”77]-one derivatives of the general formula, characterized in that the reduction is

a) nátrium-cianobórhidriddel Lewis-sav jelenlétében, vagya) with sodium cyanoborohydride in the presence of a Lewis acid, or

b) nátrium-bórhidriddel erős szerves sav jelenlétében végezzük.b) with sodium borohydride in the presence of a strong organic acid.

A redukálószerként alkalmazott nátrium-cianobórhidrid és nátrium-bórhidrid kereskedelmi forgalomban kapható termékek.Sodium cyanoborohydride and sodium borohydride used as reducing agents are commercially available products.

A találmány szerinti eljárásban Lewis-savként aluminium-kloridot, cink-kloridot, vas/III/-kloridot, előnyösen bórtrifluorid-éterátot, erős szerves savként trifluorecetsavat, diklór-ecetsavat, metánszulfonsavat, trifluor-metánszulfonsavat, előnyösen triklórecetsavat alkalmazhatunk.In the process according to the invention, the Lewis acid used may be aluminum chloride, zinc chloride, iron (III) chloride, preferably boron trifluoride etherate, and the strong organic acid may be trifluoroacetic acid, dichloroacetic acid, methanesulfonic acid, trifluoromethanesulfonic acid, preferably trichloroacetic acid.

A találmány szerinti eljárás további előnye, hogy a dietil-éter oldószerként való alkalmazása kiküszöbölhető, oldószerként halogénezett szénhidrogének, előnyösen diklórmetán alkalmazható.A further advantage of the process according to the invention is that the use of diethyl ether as a solvent can be eliminated, and halogenated hydrocarbons, preferably dichloromethane, can be used as a solvent.

A találmány szerinti eljárással a tiszta cis-izomer 67-75%-os termeléssel nyerhető ki. A találmányunk szerinti eljárásokat az alábbi példákkal illusztráljuk, anélkül, hogy az oltalmi kört a példákra korlátoznánk.The process of the invention yields the pure cis-isomer in 67-75% yield. The processes of the invention are illustrated by the following examples, without limiting the scope of the invention to the examples.

Példa:Example:

.) 121,3 g dispiro[(l,3-dioxolán)-2,4’-ciklohexán-r,3”-(5”-etoxi)-[377]indol]2”[l”/7]-on 1000 ml diklórmetánnal készült oldatába inert atmoszférában 37,2 g nátrium-cianobórhidridet adunk. A reakcióelegybe -5 °C-on 170,3 g bórtrifluoridéterátot csepegtetünk. Ezután az elegyet hagyjuk szobahőmérsékletre felmelegedni (kb. 45 perc), majd 1,5 órán át ezen a hőmérsékleten keverjük. A híg szuszpenzióhoz 500 ml 10%-os nátrium-hidroxid oldatot csepegtetünk, majd 30 perc keverés után a reakcióelegyből a diklórmetánt kidesztilláljuk. Szobahőmérsékletre való visszahütés után 500 ml etanolt adunk lassan a vizes elegyhez, és ezután 1 órán át keverve forraljuk. Az etanolt vákuumban kidesztilláljuk, a maradékot 300 ml vízzel hígítjuk, és 4-szerl00 ml diklórmetánnal extraháljuk, 2-szer 250 ml vízzel mossuk, nátriumszulfáttal szárítjuk, bepároljuk. A visszamaradó barna olajat 350 ml toluolban forralva felvesszük, aktív szénnel derítjük, szűrjük. A kikristályosodott anyagot leszívatjuk. A kapott 100,6 g (82 %) terméket 300 ml toluolból átkristályosítjuk. így 91 g megfelelő tisztaságú terméket kapunk. Termelés 74,5 %. Izomerarány (HPLC) cis:95,5%; trans 1,8%..) To a solution of 121.3 g of dispiro[(l,3-dioxolane)-2,4'-cyclohexane-r,3"-(5"-ethoxy)-[377]indole]2"[l"/7]-one in 1000 ml of dichloromethane, 37.2 g of sodium cyanoborohydride are added under an inert atmosphere. 170.3 g of boron trifluoride etherate are added dropwise to the reaction mixture at -5 °C. The mixture is then allowed to warm to room temperature (approx. 45 minutes) and stirred at this temperature for 1.5 hours. 500 ml of 10% sodium hydroxide solution are added dropwise to the dilute suspension, and after stirring for 30 minutes, the dichloromethane is distilled off from the reaction mixture. After cooling to room temperature, 500 ml of ethanol is slowly added to the aqueous mixture and then boiled with stirring for 1 hour. The ethanol is distilled off in vacuo, the residue is diluted with 300 ml of water and extracted 4 times with 100 ml of dichloromethane, washed 2 times with 250 ml of water, dried with sodium sulfate, evaporated. The remaining brown oil is taken up by boiling in 350 ml of toluene, clarified with activated carbon, filtered. The crystallized material is filtered off with suction. The resulting 100.6 g (82%) of product is recrystallized from 300 ml of toluene. Thus, 91 g of product of suitable purity are obtained. Yield 74.5%. Isomer ratio (HPLC) cis:95.5%; trans 1.8%.

.) 9.1 g dispiro[(l,3-dioxolán)-2,4’-ciklohexán-l’,3”-(5”-etoxi)-[3H]indol]-2”[l”7T|on-t 100 ml diklórmetánban oldunk, hozzászórunk 3,4 g nátrium-bórhidridet és 0,6 g benzil-trietilammónium-kloridot. Szobahőmérsékleten kb. 1 óra alatt hozzácsepegtetjük 29,4 g triklórecetsav 50 ml diklórmetánnal készült oldatát. Az elegyet még 1 órán át keverjük, majd 130 ml N nátriumhidroxid oldatot csurgatunk hozzá. 30 perc keverés után a diklórmetánt vákuumban ledesztilláljuk, majd 150 ml etanolt adunk hozza. Az oldatot 1 órán at forraljuk, majd az alkoholt vákuumban lehajtjuk, a maradékot 100 ml vízzel hígítjuk, diklórmetánnal extraháljuk. A szerves ··. ·.·· : ..) 9.1 g of dispiro[(l,3-dioxolane)-2,4'-cyclohexane-l',3"-(5"-ethoxy)-[3H]indole]-2"[l"7T|one are dissolved in 100 ml of dichloromethane, 3.4 g of sodium borohydride and 0.6 g of benzyltriethylammonium chloride are added. At room temperature, a solution of 29.4 g of trichloroacetic acid in 50 ml of dichloromethane is added dropwise over a period of about 1 hour. The mixture is stirred for another 1 hour, then 130 ml of N sodium hydroxide solution is added dropwise. After stirring for 30 minutes, the dichloromethane is distilled off under vacuum, then 150 ml of ethanol is added. The solution is boiled for 1 hour, then the alcohol is evaporated off in vacuo, the residue is diluted with 100 ml of water and extracted with dichloromethane. The organic ··. ·.·· : .

fázist bepároljuk, a kapott olajos maradékot 50 ml toluolból átkristályosítjuk. 6,25 g terméket kapunk, op.: 123-124 °C. Termelés 68 %. Izomer arány 98,7% cis, 1 % transz (HPLC).The second phase is evaporated, the resulting oily residue is recrystallized from 50 ml of toluene. 6.25 g of product are obtained, mp: 123-124 °C. Yield 68%. Isomer ratio 98.7% cis, 1% trans (HPLC).

Claims (4)

Szabadalmi igénypontok:Patent claims: 1.) Eljárás I általános képletű spiro[m-4-(3-hidroxietiloxi)-ciklohexán-[3H]indol]2’[l’H]-on előállítására1.) Process for the preparation of spiro[m-4-(3-hydroxyethyloxy)-cyclohexane-[3H]indol]2’[1’H]-one of general formula I - mely képletben- in which formula R1 és R2 jelentése egymástól függetlenül hidrogén, Ci.4alkil, Ci.4alkoxi, Ci.4alkiltio, Ci.4 polifluoralkil, Cb4 polifluoralkoxi, C3.7 cikloalkiloxi, C3.7 cikloalkiltio, fenoxi, benziloxi vagy nitrocsoportII általános képletű dispiro[(l,3-dioxolán)-2,4’-ciklohexán-[3fl]indol]-2”[l”H]-on származékok redukálásával azzal jellemezve, hogy a redukciótR 1 and R 2 are independently hydrogen, C 1.4 alkyl, C 1.4 alkoxy, C 1.4 alkylthio, C 1.4 polyfluoroalkyl, C 1.4 polyfluoroalkoxy, C 3.7 cycloalkyloxy, C 3.7 cycloalkylthio, phenoxy, benzyloxy or nitro group II by reducing dispiro[(1,3-dioxolane)-2,4'-cyclohexane-[3fl]indole]-2”[ 1 ”H]-one derivatives of the general formula, characterized in that the reduction is carried out a) nátrium-cianobórhidriddel Lewis-sav jelenlétében, vagya) with sodium cyanoborohydride in the presence of a Lewis acid, or b) nátrium-bórhidriddel erős szerves sav jelenlétében végezzük.b) with sodium borohydride in the presence of a strong organic acid. 2 .) Az 1. igénypont szerinti eljárás azzal jellemezve, hogy Lewis-savként. aluminium-kloridot, cink-kloridot, vas/III/-kloridot, előnyösen bórtrifluorid-éterátot alkalmazunk2.) The method according to claim 1, characterized in that the Lewis acid used is aluminum chloride, zinc chloride, iron (III) chloride, preferably boron trifluoride etherate. 3 .) Az 1. igénypont szerinti eljárás azzal jellemezve, hogy erős szerves savként trifluor-ecetsavat, diklór-ecetsavat, metánszulfonsavat, trifluor-metánszulfonsavat, előnyösen triklórecetsavat alkalmazunk.3.) The method according to claim 1, characterized in that the strong organic acid used is trifluoroacetic acid, dichloroacetic acid, methanesulfonic acid, trifluoromethanesulfonic acid, preferably trichloroacetic acid. 4 .) Az 1. igénypont szerinti eljárás azzal jellemezve, hogy oldószerként halogénezett szénhidrogént, előnyösen diklórmetánt alkalmazunk4.) The process according to claim 1, characterized in that a halogenated hydrocarbon, preferably dichloromethane, is used as the solvent. Bejelentő helyett a MeghatalmazottInstead of the notifier, the Authorized ’ /' /
HU0201558A 1999-07-15 2000-07-13 Process for the preparation of spiro-[cis-4-(betha-hydroxyethyloxy)cyclohexane-(3h)indol]-2'(1'h)-one derivatives HUP0201558A3 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
HU0201558A HUP0201558A3 (en) 1999-07-15 2000-07-13 Process for the preparation of spiro-[cis-4-(betha-hydroxyethyloxy)cyclohexane-(3h)indol]-2'(1'h)-one derivatives

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
HU9902377A HU225703B1 (en) 1999-07-15 1999-07-15 Process for producing spiro[cis-4-(betha-hydroxy-ethyloxi)-cyclohexane-[3h]indole]-2'[1'h]-one derivatives
HU0201558A HUP0201558A3 (en) 1999-07-15 2000-07-13 Process for the preparation of spiro-[cis-4-(betha-hydroxyethyloxy)cyclohexane-(3h)indol]-2'(1'h)-one derivatives

Publications (2)

Publication Number Publication Date
HUP0201558A2 true HUP0201558A2 (en) 2002-09-28
HUP0201558A3 HUP0201558A3 (en) 2003-03-28

Family

ID=89998751

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
HU0201558A HUP0201558A3 (en) 1999-07-15 2000-07-13 Process for the preparation of spiro-[cis-4-(betha-hydroxyethyloxy)cyclohexane-(3h)indol]-2'(1'h)-one derivatives

Country Status (1)

Country Link
HU (1) HUP0201558A3 (en)

Also Published As

Publication number Publication date
HUP0201558A3 (en) 2003-03-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
HU179972B (en) Process for preparing tetrahydro-benzoxocine- and cys-hexahydro-dibenzo-pyranone derivatives
FR2669927A1 (en) NOVEL GUANIDINE DERIVATIVES, PROCESS FOR PREPARING THEM AND PHARMACEUTICAL COMPOSITIONS CONTAINING THE SAME
CA1315283C (en) Tricyclic amines derived from tetrahydro-5,6,7,8, naphto ¬2,3b| dihydro-2,3-furane and tetrahydro-6,7,8,9-5h benzocyclohepta(2,3b) dihydro-2,3-furane, processes for their preparation and pharmaceutical compositions holding same
CZ181891A3 (en) Hexahydroazepine derivatives
HU226014B1 (en) Substituted benzocycloalkenes method for producing them and their use as analgetic active ingredients
FR2660657A1 (en) NOVEL 3-AMINOCHROMAN DERIVATIVES, PROCESS FOR PREPARING THEM AND PHARMACEUTICAL COMPOSITIONS CONTAINING THEM
CS272238B2 (en) Method of 4-(3,4-dichlorophenyl)-4-phenylbutanoic acid production
EP0141686B1 (en) Indole derivatives, their preparation and their therapeutical application
CN1293066C (en) Preparation of trans-fused 3,3a,8,12b-tetrahydro-2H-dibenzo[3,4:6,7]cycloheptatrieno[1,2-b]furan derivatives
EP1200403B1 (en) Process for the preparation of spiro(cis-4-(beta-hydroxyethyloxy) cyclohexane-(3h) indol)-2'(1'h)-one derivatives
FR2567126A1 (en) Pyrrolo[1,2,3-de]benzoxazine and benzothiazine derivatives, their preparation and their application in therapy
Connor et al. Synthesis of the 3a, 8a-dihydrofuro [2, 3-b] benzofuran-2 (3H)-one and 1, 3, 3a, 8a-tetrahydro-2H-benzofuro [2, 3-b] pyrrol-2-one ring systems from 4-formylcoumarin via acyllactone and iminolactone rearrangements
BE1006226A3 (en) Benzofuranylimidazole derivatives, preparation process and a therapeutic composition containing.
FR2702211A1 (en) New derivatives of 2-phenoxyethylamine, their preparation and their therapeutic application.
EP0419297B1 (en) Process for the separation of optical isomers from 1,4-dihydropyridine derivatives
Rubiralta et al. Synthesis of 2-(3-indolyl)-4-methylenepiperidines via intramolecular cyclization of allylsilanes
FR2519982A1 (en) NOVEL INDOLINE DERIVATIVES, THEIR PREPARATION AND THEIR USE AS MEDICAMENTS
HU195505B (en) Process for producing 7,8-methylendioxy-14-hydroxy-berban derivatives and pharmaceuticals comprising the same
FR2807753A1 (en) NOVEL HETEROCYCLOALKYLBENZOCYCLOBUTANE AND HETEROARYLBENZOCYCLOBUTANE DERIVATIVES, PROCESS FOR PREPARING THEM AND PHARMACEUTICAL COMPOSITIONS CONTAINING SAME
Koulocheri et al. 1, 4‐Reductive Addition of Hydrazoic Acid to γ‐Oxo‐α, β‐unsaturated δ‐Lactones and‐Lactams: A Convenient Route to α‐Amino‐γ‐oxo‐α, β‐unsaturated δ‐Lactones and‐Lactams
FR2559482A2 (en) Indole derivatives, their preparation and their application in therapy
FR2583048A1 (en) Pyrrolo[3,2,1-hi]indole derivatives, their preparation and their application in therapeutics
JPH0631217B2 (en) Bicyclic peroxide
FR2554815A2 (en) Indole derivatives, their preparation and their application in therapeutics
CS207615B2 (en) Method of making the 4a,9b-trans-hexahydro-gama-carboline derivatives

Legal Events

Date Code Title Description
FD9A Lapse of provisional protection due to non-payment of fees