HUP0800566A2 - Method for producing halogen-substituted benzenedimethanol - Google Patents

Method for producing halogen-substituted benzenedimethanol Download PDF

Info

Publication number
HUP0800566A2
HUP0800566A2 HU0800566A HUP0800566A HUP0800566A2 HU P0800566 A2 HUP0800566 A2 HU P0800566A2 HU 0800566 A HU0800566 A HU 0800566A HU P0800566 A HUP0800566 A HU P0800566A HU P0800566 A2 HUP0800566 A2 HU P0800566A2
Authority
HU
Hungary
Prior art keywords
halogen
borohydride
formula
substituted
terephthalic acid
Prior art date
Application number
HU0800566A
Other languages
Hungarian (hu)
Inventor
Koji Hagiya
Original Assignee
Sumitomo Chemical Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Sumitomo Chemical Co filed Critical Sumitomo Chemical Co
Publication of HUP0800566A2 publication Critical patent/HUP0800566A2/en
Publication of HUP0800566A3 publication Critical patent/HUP0800566A3/en

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C29/00Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring
    • C07C29/132Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of an oxygen containing functional group
    • C07C29/136Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of an oxygen containing functional group of >C=O containing groups, e.g. —COOH
    • C07C29/147Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of an oxygen containing functional group of >C=O containing groups, e.g. —COOH of carboxylic acids or derivatives thereof

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

P 0 Ö 0 I · · 6 JL? : : P 0 Ö 0 I · · 6 JL ? : :

104423-9434 FO/SM '104423-9434 FO/SM '

ELJÁRÁS HALOGÉNNEL HELYETTESÍTETT BENZOLDIMETANOL ELŐÁLLÍTÁSÁRAPROCESS FOR THE PRODUCTION OF HALOGEN-SUBSTITUTED BENZOLDIMETHANOL

KÖZZÉTÉTELIPUBLICATION

Technikai terület PÉLDÁNYTechnical area COPY

A jelen találmány halogénnel helyettesített benzoldimetanol előállítására vonatkozik.The present invention relates to the preparation of halogen-substituted benzenedimethanol.

Szakirodalmi háttérLiterature background

A halogénnel helyettesített benzoldimetanol nyersanyagként, továbbá gyógyszerek és mezőgazdasági szerek köztitermékeiként fontos vegyület, a 4 927 852 sz. amerikai egyesült államokbeli szabadalmi leírásban ismertetett 2,3,5,6-tetrafluorbenzoldimetanol különösen jól alkalmazható háztartási rovarírtószerek köztitermékeként.Halogen-substituted benzenedimethanol is an important compound as a raw material and as an intermediate for pharmaceuticals and agricultural chemicals, with 2,3,5,6-tetrafluorobenzenedimethanol, described in U.S. Patent No. 4,927,852, being particularly useful as an intermediate for household insecticides.

Bár a 2,3,5,6-tetrafluortereftálsav-diészternek egy bórhidrid vegyülettel vagy hasonlóval történő redukálásával végzett előállítása jól ismert (például CN 1458137A), a kitermelés szempontjából kívánatos lenne a 2,3,5,6-tetrafluorbenzoldimetanol előállítási eljárásának továbbfejlesztése.Although the preparation of 2,3,5,6-tetrafluoroterephthalic acid diester by reduction with a borohydride compound or the like is well known (e.g. CN 1458137A), it would be desirable to further improve the production process of 2,3,5,6-tetrafluorobenzenedimethanol from the viewpoint of yield.

A találmány ismertetéseDescription of the invention

A jelen találmánnyal eljárást biztosítunk a (2) képletű halogénnel helyettesített benzoldimetanol előállítására:The present invention provides a process for the preparation of halogen-substituted benzenedimethanol of formula (2):

ch2oh ahol X1, X2, X3 és X4 azonos vagy különböző, és jelentésük egymástól függetlenül hidrogénatom vagy halogénatom, azzal a megkötéssel, hogy X1, X2, X3 és X4nem lehet egyidejűleg hidrogénatom, amelynek során egy (1) képletű halogénnel helyettesített tereftálsav-diésztert,ch 2 oh where X 1 , X 2 , X 3 and X 4 are the same or different and independently represent a hydrogen atom or a halogen atom, with the proviso that X 1 , X 2 , X 3 and X 4 cannot be simultaneously a hydrogen atom, whereby a halogen-substituted terephthalic acid diester of formula (1) is obtained,

(1) ahol X1, X2, X3 és X4 jelentése a fentiekben megadottal megegyező, egy bórhidrid vegyülettel reagáltatunk egy szerves oldószerben, a bórhidrid vegyület 1 móljára számítva 0,5-10 mól víz jelenlétében.(1) where X 1 , X 2 , X 3 and X 4 are as defined above, is reacted with a borohydride compound in an organic solvent in the presence of 0.5 to 10 mol of water per 1 mol of the borohydride compound.

A jelen találmány legelőnyösebb megvalósítási módjaThe most preferred embodiment of the present invention

Az (1) képletű halogénnel helyettesített tereftálsav-diészterben az X1, X2, X3 és X4 helyettesítők jelentésében szereplő halogénatom például fluoratom, klóratom és brómatom.In the halogen-substituted terephthalic acid diester of formula (1), the halogen atom in the meaning of the substituents X 1 , X 2 , X 3 and X 4 is, for example, a fluorine atom, a chlorine atom and a bromine atom.

Az (1) képletű halogénnel helyettesített tereftálsav-diészterre vonatkozóan nincs különösebb megkötés, amennyiben ez egy olyan vegyület, ahol az (1) képletű halogénnel helyettesített tereftálsav karboxilcsoportjai észterezettek, és a két észterrész egymással azonos vagy attól különböző lehet. Halogénnel helyettesített tereftálsav-diészterként előnyös a (3) képletü halogénnel helyettesített tereftálsav-diészter:There is no particular limitation on the halogen-substituted terephthalic acid diester of formula (1) as long as it is a compound in which the carboxyl groups of the halogen-substituted terephthalic acid of formula (1) are esterified, and the two ester moieties may be the same or different from each other. As the halogen-substituted terephthalic acid diester, the halogen-substituted terephthalic acid diester of formula (3) is preferred:

ahol X1, X“, XJ és X4 jelentése a fentiekkel azonos és Rjelentése előnyösen 1-6 szénatomos alkilcsoport.where X 1 , X 2 , X 3 , X 4 and X 5 are as defined above and R is preferably an alkyl group having 1-6 carbon atoms.

A (3) képletben az R helyettesítővel megadott 1-6 szénatomos alkilcsoport például egyenes láncú, elágazó láncú vagy gyűrűs 1-6 szénatomos alkilcsoport, például metilcsoport, etilcsoport, n-propil-csoport, izopropil-csoport, n-butilcsoport, izobutil-csoport, szek-butilcsoport, terc-butilesöpört, n-pentilcsoport, ciklopropilcsoport, 2,2,-dimetilciklopropil-csoport, ciklopentilcsoport és ciklohexilesöpört.In formula (3), the C1-6 alkyl group represented by R is, for example, a straight-chain, branched-chain or cyclic C1-6 alkyl group, such as methyl, ethyl, n-propyl, isopropyl, n-butyl, isobutyl, sec-butyl, tert-butyl, n-pentyl, cyclopropyl, 2,2-dimethylcyclopropyl, cyclopentyl and cyclohexyl.

Az (1) helyettesített tereftálsav-diészter például dimetil-2-fluortereftalát, dimetil-2-klórtereftalát, dimetil-2,5-difluortereftalát, dimetil-2,6-difluortereftalát, dimetil-2,3-difluortereftalát, dimetil-2,5-diklórtereftalát, dimetil-2,6-diklórtereftalát, dimetil-2,3-diklórtereftalát, dimetil-2,3,5-trifluortereftalát, dimetil-2,3,5-triklórtereftalát, dimetil-2,3,5,6-tetrafluortereftalát, dietil-2,3,5,6-tetrafluortereftalát, d i(n-propil)-2,3,5,6-tetrafluortereftalát, diizopropil-2,3,5,6-tetrafluortereftalát, di(n-butil)-2,3,5,6-tetrafluortereftalát, di(terc-butil)-2,3,5,6-tetrafluortereftalát, dimetil-2,3,5,6-tetraklórtereftalát, dietil-2,3,5,6-tetraklórtereftalát, di(n-propil)-2,3,5,6-tetraklórtereftalát, diizopropil-2,3,5,6-tetraklórtereftalát, di(n-butil)-2,3,5,6-tetraklórtereftalát, di(terc-butil)-2,3,5,6-tetraklórtereftalát di(n-pentil)-2,3,5,6-tetraklórtereftalát, di(n-hexil)-2,3,5,6-tetraklórtereftalát és dimetil-2,3,5-trifluor-6-klórtereftalát.The substituted terephthalic acid diester (1) is for example dimethyl-2-fluoroterephthalate, dimethyl-2-chloroterephthalate, dimethyl-2,5-difluoroterephthalate, dimethyl-2,6-difluoroterephthalate, dimethyl-2,3-difluoroterephthalate, dimethyl-2,5-dichloroterephthalate, dimethyl-2,6-dichloroterephthalate, dimethyl-2,3-dichloroterephthalate, dimethyl-2,3,5-trifluoroterephthalate, dimethyl-2,3,5,6-tetrafluoroterephthalate, diethyl-2,3,5,6-tetrafluoroterephthalate, di(n-propyl)-2,3,5,6-tetrafluoroterephthalate, diisopropyl-2,3,5,6-tetrafluoroterephthalate, di(n-butyl)-2,3,5,6-tetrafluoroterephthalate, di(tert-butyl)-2,3,5,6-tetrafluoroterephthalate, dimethyl-2,3,5,6-tetrachloroterephthalate, diethyl-2,3,5,6-tetrachloroterephthalate, di(n-propyl)-2,3,5,6-tetrachloroterephthalate, diisopropyl-2,3,5,6-tetrachloroterephthalate, di(n-butyl)-2,3,5,6-tetrachloroterephthalate, di(tert-butyl)-2,3,5,6-tetrachloroterephthalate di(n-pentyl)-2,3,5,6-tetrachloroterephthalate, di(n-hexyl)-2,3,5,6-tetrachloroterephthalate and dimethyl-2,3,5-trifluoro-6-chloroterephthalate.

Az (1) képletü helyettesített tereftálsav-diészter például ismert eljárások szerint állítható elő, mint a megfelelő savhalogenidnek egy alkohollal történő reagáltatását magában foglaló eljárás (például JP 4-66220-B).The substituted terephthalic acid diester of formula (1) can be prepared, for example, by known methods, such as a method involving the reaction of the corresponding acid halide with an alcohol (for example, JP 4-66220-B).

A bórhidrid vegyület például alkálifém-bórhidrid, mint a nátrium-bórhidrid, a lítium-bórhidrid és a kálium-bórhidrid; továbbá alkáliföldfém-bórhidrid, mint a kalcium-bórhidrid és a magnézium-bórhidrid. Hozzáférhetőségét tekintve előnyös az alkálifém-bórhidrid és legelőnyösebb a nátrium-bórhidrid.The borohydride compound includes, for example, alkali metal borohydride such as sodium borohydride, lithium borohydride and potassium borohydride; and alkaline earth metal borohydride such as calcium borohydride and magnesium borohydride. In terms of availability, alkali metal borohydride is preferred, and sodium borohydride is most preferred.

Bár általában kereskedelemben beszerezhető bórhidrid vegyületet használunk, használhatunk egy ismert eljárással előállított vegyületet is. A nátrium-bórhidrid például könnyen előállítható bórsav-észterből és nátrium-hidridből. Egyik változat szerint egyéb bórhidrid vegyületek is előállíthatok nátrium-bórhidrid és a megfelelő fém-halogenid reakciójával, és például a kálcium-bórhidrid előállítható nátrium-bórhidrid és kalcium-klorid reakciójával. Amikor a bórhidrid vegyületet felhasználás céljából előállítjuk, a reakciórendszerhez hozzáadhatjuk az előzőleg előállított vegyületet, továbbá előállíthatjuk a reakciórendszerben is.Although a commercially available borohydride compound is generally used, a compound prepared by a known method may also be used. For example, sodium borohydride can be readily prepared from a boric acid ester and sodium hydride. Alternatively, other borohydride compounds can be prepared by reacting sodium borohydride with the appropriate metal halide, and for example, calcium borohydride can be prepared by reacting sodium borohydride with calcium chloride. When the borohydride compound is prepared for use, the previously prepared compound may be added to the reaction system, or it may be prepared in the reaction system.

A bórhidrid alkalmazott mennyisége általában az (1) képletű halogénnel helyettesített tereftálsav-diészter 1 móljára számítva 1 mól. Bár felső határ nincs különösebben megszabva, a gazdasági hatékonyságot szem előtt tartva ez gyakorlatilag 5 mól vagy kevesebb és előnyösen 2,5 mól vagy kevesebb.The amount of borohydride used is generally 1 mole per mole of the halogen-substituted terephthalic acid diester of formula (1). Although no upper limit is specifically set, in view of economic efficiency, it is practically 5 moles or less and preferably 2.5 moles or less.

A víz alkalmazott mennyisége 1 mól bórhidrid vegyületre számítva 0,5-10 mól, és előnyösen 0,9 - 4 mól.The amount of water used is 0.5 to 10 moles, and preferably 0.9 to 4 moles, per mole of borohydride compound.

Bár a szerves oldószerre vonatkozóan nincs különösebb megkötés, amennyiben ez a reakcióra nézve inert, ilyenek például az éter-oldószerek, mint a dietil-éter, a metil-terc-butil-éter, a tetrahidrofurán, a dioxán, a di-izopropil-éter és a dimetoxi-etán, továbbá az aromás szénhidrogén típusú oldószerek, mint a toluol, a xilol és a klór-benzol, és előnyösek az éter-oldószerek.Although there is no particular limitation on the organic solvent as long as it is inert to the reaction, examples include ether solvents such as diethyl ether, methyl tert-butyl ether, tetrahydrofuran, dioxane, diisopropyl ether and dimethoxyethane, and aromatic hydrocarbon type solvents such as toluene, xylene and chlorobenzene, and ether solvents are preferred.

Bár a szerves oldószer alkalmazott mennyiségére vonatkozóan nincs megkötés, az (1) képletű helyettesített tereftálsav-diészter 1 tömegrészére számítva általában 1-100 tömegrészt használunk.Although there is no limitation on the amount of the organic solvent used, it is generally 1 to 100 parts by weight per 1 part by weight of the substituted terephthalic acid diester of formula (1).

A reakcióhömérséklet általában 0-150 °C és előnyösen 40-100 °C.The reaction temperature is generally 0-150°C and preferably 40-100°C.

A jelen reakciót úgy hajtjuk végre, hogy az (1) képletű halogénnel helyettesített tereftálsavat, a bórhidrid vegyületet, a szerves oldószert és az előre meghatározott mennyiségű vizet összekeverjük. Bár a keverési sorrend nincs különösebben korlátozva, a reakciót általában úgy végezzük, hogy meghatározott mennyiségű vizet adunk az (1) képletű halogénnel helyettesített tereftálsav-diészter, a bórhidrid vegyület és a szerves oldószer keverékéhez, és a reakciót előnyösen úgy végezzük, hogy a beállított reakcióhőmérsékleten a fent említett keverékhez fokozatosan hozzáadjuk az előre meghatározott mennyiségű vizet. A víz előre meghatározott mennyiségét a fent említett keverékhez hozzáadhatjuk önmagában vagy összekeverhetjük egy olyan szerves oldószerrel, amely kompatíbilis az adagolandó vízzel.The present reaction is carried out by mixing the halogen-substituted terephthalic acid of the formula (1), the borohydride compound, the organic solvent and a predetermined amount of water. Although the mixing order is not particularly limited, the reaction is generally carried out by adding a predetermined amount of water to the mixture of the halogen-substituted terephthalic acid diester of the formula (1), the borohydride compound and the organic solvent, and the reaction is preferably carried out by gradually adding the predetermined amount of water to the above-mentioned mixture at the set reaction temperature. The predetermined amount of water may be added to the above-mentioned mixture alone or mixed with an organic solvent that is compatible with the water to be added.

A vízzel kompatíbilis szerves oldószerek például hidroxil-éter-oldószerek, mint a tetrahidrofurán, a dioxán, a dimetoxi-etán és az etilén-glikol-dimetil-éter, és ezek alkalmazott mennyiségére vonatkozóan nincs különösebb megkötés.Examples of water-compatible organic solvents include hydroxyl ether solvents such as tetrahydrofuran, dioxane, dimethoxyethane, and ethylene glycol dimethyl ether, and there is no particular limitation on the amount thereof used.

Bár a jelen reakciót általában légköri nyomáson végezzük, végezhető nyomás alatt is. A reakció előrehaladása szokásos analitikai módszerekkel, például gázkromatográfiával és nagyteljesítményű folyadékkromatográfiával ellenőrizhető.Although the present reaction is generally carried out at atmospheric pressure, it can also be carried out under pressure. The progress of the reaction can be monitored by conventional analytical methods such as gas chromatography and high-performance liquid chromatography.

A reakció végbemenetele után a (2) képletű helyettesített benzoldimetanolt például úgy izolálhatjuk, hogy a reakciókeveréket összekeverjük vizes ásványi sav, például sósav, kénsav, foszforsav és salétromsav oldatával, és szükséges esetben egy vízoldhatatlan oldószert adunk hozzá extrahálás és a kapott szerves réteg koncentrálása céljából. Az izolált (2) képletű helyettesített benzoldimetanolt szokásos eljárásokkal, például oszlopkromatográfíával tovább tisztíthatjuk.After the reaction, the substituted benzene dimethanol of formula (2) can be isolated, for example, by mixing the reaction mixture with an aqueous mineral acid solution such as hydrochloric acid, sulfuric acid, phosphoric acid and nitric acid, and if necessary, adding a water-insoluble solvent to extract and concentrate the resulting organic layer. The isolated substituted benzene dimethanol of formula (2) can be further purified by conventional methods such as column chromatography.

Az így előállított (2) képletü helyettesített benzoldimetanol például 2-fluor-l,4-benzoldimetanol, 2-klór-l,4-benzoldimetanol, 2,5-difluor-l,4-benzoldimetanol, 2,6-difluor-l,4-benzoldimetanol, 2,3-difluor-l,4-benzoldimetanol, 2,5-diklór-l,4-benzoldimetanol, 2,6-diklór-l,4-benzoldimetanol, 2,3-diklór-l,4-benzoldimetanol, 2,3,5-trifluor-l,4-benzoldimetanol, 2,3,5-triklór-l,4-benzoldimetanol, 2,3,5,6-tetrafluorbenzoldimetanol, 2,3,5,6-tetraklórbenzoldimetanol és 2,3,5-trifluor-6-klórbenzoldimetanol.The substituted benzenedimethanol of formula (2) thus prepared is, for example, 2-fluoro-1,4-benzenedimethanol, 2-chloro-1,4-benzenedimethanol, 2,5-difluoro-1,4-benzenedimethanol, 2,6-difluoro-1,4-benzenedimethanol, 2,3-difluoro-1,4-benzenedimethanol, 2,5-dichloro-1,4-benzenedimethanol, 2,6-dichloro-1,4-benzenedimethanol, 2,3-dichloro-1,4-benzenedimethanol, 2,3,5-trifluoro-1,4-benzenedimethanol, 2,3,5-trichloro-1,4-benzenedimethanol, 2,3,5,6-tetrafluorobenzenedimethanol, 2,3,5,6-tetrachlorobenzenedimethanol and 2,3,5-trifluoro-6-chlorobenzenedimethanol.

PéldákExamples

A jelen találmányt részletesebben szemléltetjük az alábbi példák útján. A jelen találmány nem korlátozódik az ezen példákban foglaltakra. Az analízist nagyteljesítményű folyadékkromatográfiával végeztük belső standard eljárás alkalmazásával.The present invention is further illustrated by the following examples. The present invention is not limited to these examples. Analysis was carried out by high performance liquid chromatography using an internal standard method.

1. példaExample 1

Egy 200 ml-es lombikba szobahőmérsékleten bemérünk 830 mg nátrium-bórhidridet, 10 g tetrahidrofuránt és 2,66 g dimetil-2,3,5,6-tetrafluortereftalátot, és a kapott keveréket 65 °C-ra melegítjük. A keverékhez 3 óra alatt cseppenként 395 mg víz és 10 g tetrahidrofurán összekevert oldatát adjuk, és ugyanezen a hőmérsékleten keverjük 2 órán át, miközben ezen a hőmérsékleten végbemegy a reakció. A reakció befejeződése után a reakciókeveréket szobahőmérsékletre hütjük, és 30 perc alatt 25-30 °C-on cseppenként 20 g 10 tömeg%-os sósav-oldatot adunk hozzá. Ugyanezen a hőmérsékleten 1 órán át keverjük, majd a keveréket kétszer 30 g etil-acetáttal extraháljuk, és a kapott szerves rétegeket 10 g vízzel mossuk, így 2,3,5,6-tetrafluorbenzodimetanolt tartalmazó oldatot állítunk elő. A 2,3,5,6-tetrafluorbenzodimetanol kitermelése 86 %.In a 200 ml flask, 830 mg of sodium borohydride, 10 g of tetrahydrofuran and 2.66 g of dimethyl-2,3,5,6-tetrafluoroterephthalate were weighed at room temperature, and the resulting mixture was heated to 65 °C. A mixed solution of 395 mg of water and 10 g of tetrahydrofuran was added dropwise to the mixture over 3 hours, and stirred at the same temperature for 2 hours, while the reaction proceeded at this temperature. After the reaction was completed, the reaction mixture was cooled to room temperature, and 20 g of 10% by weight hydrochloric acid solution was added dropwise over 30 minutes at 25-30 °C. After stirring at the same temperature for 1 hour, the mixture was extracted twice with 30 g of ethyl acetate, and the resulting organic layers were washed with 10 g of water to obtain a solution containing 2,3,5,6-tetrafluorobenzodimethanol. The yield of 2,3,5,6-tetrafluorobenzodimethanol was 86%.

2. példaExample 2

Egy 200 ml-es lombikba szobahőmérsékleten bemérünk 570 mg nátrium-bórhidridet, 20 g tetrahidrofuránt és 2,66 g dimetil-2,3,5,6-tetrafluortereftalátot, és a kapott keveréket 65 °C-ra melegítjük. A keverékhez 3 óra alatt cseppenként 280 mg víz és 10 g tetrahidrofurán összekevert oldatát adjuk, és ugyanezen a hőmérsékleten keverjük 2 órán át, miközben ezen a hőmérsékleten a reakció végbemegy. A reakció befejeződése után a reakciókeveréket szobahőmérsékletre hűtjük, és 30 perc alatt 25-30 °C-on cseppenként 20 g 10 tömeg%-os sósav-oldatot adunk hozzá. Ugyanezen a hőmérsékleten 1 órán át keverjük, majd a keveréket kétszer 30 g etil-acetáttal extraháljuk, és a kapott szerves rétegeket 10 g vízzel mossuk, így 2,3,5,6-tetrafluorbenzodimetanolt tartalmazó oldatot állítunk elő. A 2,3,5,6-tetrafluorbenzodimetanol kitermelése 82 %.In a 200 ml flask, 570 mg of sodium borohydride, 20 g of tetrahydrofuran and 2.66 g of dimethyl-2,3,5,6-tetrafluoroterephthalate were weighed at room temperature, and the resulting mixture was heated to 65 °C. A mixed solution of 280 mg of water and 10 g of tetrahydrofuran was added dropwise to the mixture over 3 hours, and the mixture was stirred at the same temperature for 2 hours, while the reaction proceeded at this temperature. After the reaction was completed, the reaction mixture was cooled to room temperature, and 20 g of 10% by weight hydrochloric acid solution was added dropwise over 30 minutes at 25-30 °C. After stirring at the same temperature for 1 hour, the mixture was extracted twice with 30 g of ethyl acetate, and the resulting organic layers were washed with 10 g of water to obtain a solution containing 2,3,5,6-tetrafluorobenzodimethanol. The yield of 2,3,5,6-tetrafluorobenzodimethanol was 82%.

3. példaExample 3

Egy 200 ml-es lombikba szobahőmérsékleten bemérünk 200 mg nátrium-bórhidridet és 5 g tetrahidrofuránt, és a kapott keverékhez 580 mg dimetil-2,3,5,6-tetrafluortereftalát és 5 g tetrahidrofurán összekevert oldatát adjuk. A kapott keveréket 60 °C-ra melegítjük. A keverékhez ugyanezen a hőmérsékleten 5 óra alatt keverés közben cseppenként 400 mg víz és 2,5 g tetrahidrofurán összekevert oldatát adjuk, és 2 órán át keverjük ugyanezen a hőmérsékleten, miközben végbemegy a reakció. A reakció befejeződése után a reakciókeveréket szobahőmérsékletre hűtjük, és 10 perc alatt 25-30 °C-on ehhez cseppenként 20 g 10 tömeg%-os sósav-oldatot adunk hozzá. Ugyanezen a hőmérsékleten 30 percig keverjük, majd a keveréket félretesszük és a vizes réteget elválasztjuk. A kapott szerves réteghez 20 g toluolt adva 2 x 10 g vízzel mossuk. A kapott szerves réteget koncentráljuk, így 710 mg halványsárga olajos anyagot kapunk, amely 2,3,5,6-tetrafluorbenzoldimetanolt tartalmaz. A 2,3,5,6-tetrafluorbenzoldimetanol-tartalom 50 % és a kitermelés 78 %.In a 200 ml flask, 200 mg of sodium borohydride and 5 g of tetrahydrofuran are weighed at room temperature, and a mixed solution of 580 mg of dimethyl-2,3,5,6-tetrafluoroterephthalate and 5 g of tetrahydrofuran is added to the resulting mixture. The resulting mixture is heated to 60 ° C. To the mixture, a mixed solution of 400 mg of water and 2.5 g of tetrahydrofuran is added dropwise while stirring at the same temperature over 5 hours, and stirred for 2 hours at the same temperature while the reaction proceeds. After the reaction is completed, the reaction mixture is cooled to room temperature, and 20 g of 10% by weight hydrochloric acid solution is added dropwise thereto at 25-30 ° C over 10 minutes. After stirring at the same temperature for 30 minutes, the mixture was set aside and the aqueous layer was separated. To the obtained organic layer, 20 g of toluene was added and washed with 2 x 10 g of water. The obtained organic layer was concentrated to obtain 710 mg of a pale yellow oily substance containing 2,3,5,6-tetrafluorobenzenedimethanol. The 2,3,5,6-tetrafluorobenzenedimethanol content was 50% and the yield was 78%.

1. összehasonlító példaComparative example 1

Claims (9)

Egy 200 ml-es lombikba szobahőmérsékleten bemérünk 310 mg nátrium-bórhidridet, 10 g tetrahidrofuránt és 1,0 g dimetil-2,3,5,6-tetrafluortereftalátot, és a kapott keveréket 65 ° C -ra melegítjük. Ugyanezen a hőmérsékleten 6 órán át reagáltatjuk, majd a reakciókeveréket szobahőmérsékletre hűtjük. A kapott reakciókeverékhez 30 perc alatt 25-30 °C-on cseppenként 10 g 10 tömeg%-os sósav-oldatot adunk. Ugyanezen a hőmérsékleten 1 órán át keverjük, majd a keveréket 2 x 20 g etil-acetáttal extraháljuk, és a kapott szerves rétegeket 10 g vízzel mosva 2,3,5,6-tetrafluorbenzoldimetanolt tartalmazó oldatot kapunk. A 2,3,5,6-tetrafluorbenzoldimetanol kitermelése 57 %.310 mg of sodium borohydride, 10 g of tetrahydrofuran and 1.0 g of dimethyl-2,3,5,6-tetrafluoroterephthalate are weighed into a 200 ml flask at room temperature, and the resulting mixture is heated to 65 ° C. It is reacted at the same temperature for 6 hours, then the reaction mixture is cooled to room temperature. 10 g of 10% by weight hydrochloric acid solution is added dropwise to the resulting reaction mixture at 25-30 ° C over 30 minutes. It is stirred at the same temperature for 1 hour, then the mixture is extracted with 2 x 20 g of ethyl acetate, and the resulting organic layers are washed with 10 g of water to obtain a solution containing 2,3,5,6-tetrafluorobenzenedimethanol. The yield of 2,3,5,6-tetrafluorobenzenedimethanol is 57%. Ipari alkalmazhatóságIndustrial applicability A jelen találmány szerinti megoldással egy fontos nyersanyag és köztitermék, mégpedig halogénnel helyettesített benzoldimetanol állítható elő jó kitermeléssel, ezért ez az eljárás iparilag jól alkalmazható.The solution according to the present invention can produce an important raw material and intermediate, namely halogen-substituted benzenedimethanol, in good yield, therefore this process is well applicable industrially. Szabadalmi igénypontokPatent claims 1. Eljárás a (2) képletű halogénnel helyettesített benzoldimetanol előállítására1. Process for preparing halogen-substituted benzenedimethanol of formula (2) ahol X1, X2, XJ és X4 azonos vagy különböző, és jelentésük egymástól függetlenül hidrogénatom vagy halogénatom, azzal a megkötéssel, hogy X1, X2, X3 és X4nem lehet egyidejűleg hidrogénatom, amelynek során egy (1) képletű halogénnel helyettesített tereftálsav-diésztert where X 1 , X 2 , X J and X 4 are the same or different and independently represent a hydrogen atom or a halogen atom, with the proviso that X 1 , X 2 , X 3 and X 4 cannot be simultaneously hydrogen atoms, whereby a halogen-substituted terephthalic acid diester of formula (1) is obtained (1) ahol X1, X2, X3 és X4 jelentése a fentiekben megadottal megegyező, egy bórhidrid vegyülettel reagáltatunk egy szerves oldószerben, a bórhidrid vegyület 1 móljára számítva 0,5-10 mól víz jelenlétében.(1) where X 1 , X 2 , X 3 and X 4 are as defined above, is reacted with a borohydride compound in an organic solvent in the presence of 0.5 to 10 mol of water per 1 mol of the borohydride compound. 2. Az 1. igénypont szerinti eljárás, ahol a reakciót úgy végezzük, hogy a bórhidrid vegyület 1 móljára számítva 0,5 - 10 mól vizet adunk az (1) képletü halogénnel helyettesített tereftálsav-diészter, a bórhidrid vegyület és a szerves oldószer keverékéhez.2. The process according to claim 1, wherein the reaction is carried out by adding 0.5 to 10 moles of water per mole of the borohydride compound to a mixture of the halogen-substituted terephthalic acid diester of formula (1), the borohydride compound and the organic solvent. 3. Az 1. vagy 2. igénypont szerinti eljárás, ahol a víz alkalmazott mennyisége a bórhidrid vegyület 1 móljára számítva 0,9 - 4 mól.3. The process according to claim 1 or 2, wherein the amount of water used is 0.9 to 4 moles per mole of the borohydride compound. 4. Az 1. vagy 2. igénypont szerinti eljárás, ahol a bórhidrid alkalmazott mennyisége az (1) képletü halogénnel helyettesített tereftálsav-diészter 1 móljára számítva 1-2,5 mól.4. The process according to claim 1 or 2, wherein the amount of borohydride used is 1 to 2.5 mol per 1 mol of the halogen-substituted terephthalic acid diester of formula (1). 5. Az 1. vagy 2. igénypont szerinti eljárás, ahol a bórhidrid vegyület egy alkálifém-bórhidrid.5. The process of claim 1 or 2, wherein the borohydride compound is an alkali metal borohydride. 6. Az 5. igénypont szerinti eljárás, ahol az alkálifém-bórhidrid nátrium-bórhidrid.6. The process of claim 5, wherein the alkali metal borohydride is sodium borohydride. 7. Az 1. vagy 2. igénypont szerinti eljárás, ahol a reakcióhőmérséklet 40-100 °C.7. The process according to claim 1 or 2, wherein the reaction temperature is 40-100°C. 8. Az 1. vagy 2. igénypont szerinti eljárás, ahol az (1) képletü halogénnel helyettesített tereftálsav-8. The process according to claim 1 or 2, wherein the halogen-substituted terephthalic acid of formula (1) -diészter egy (3) képletü halogénnel helyettesített tereftálsav-diészter:-diester is a halogen-substituted terephthalic acid diester of the formula (3): ahol X1, X', X3 és X4 azonos vagy különböző, és jelentésük egymástól függetlenül hidrogénatom vagy halogénatom, azzal a megkötéssel, hogy nem lehet X1, X2, X3 és X4 jelentése egyidejűleg hidrogénatom és R jelentése 1-6 szénatomos alkilcsoport.where X 1 , X', X 3 and X 4 are the same or different and independently represent a hydrogen atom or a halogen atom, with the proviso that X 1 , X 2 , X 3 and X 4 cannot simultaneously represent a hydrogen atom and R represents an alkyl group having 1-6 carbon atoms. 9. Az 1. vagy 2. igénypont szerinti eljárás, ahol X1, X2, X3 és X4 jelentése fluoratom.9. The process according to claim 1 or 2, wherein X 1 , X 2 , X 3 and X 4 are fluorine atoms. JA?, o#.YES?, oh. danubiadanube Szabadalmi és Jogi Iroda Kft. Dr. Fehérvári Flóra szabadalmi ügyvivőPatent and Legal Office Ltd. Dr. Flóra Fehérvári, patent attorney
HU0800566A 2006-01-10 2006-12-27 Method for producing halogen-substituted benzenedimethanol HUP0800566A3 (en)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2006002246 2006-01-10
PCT/JP2006/326383 WO2007080814A1 (en) 2006-01-10 2006-12-27 Method for producing halogen-substituted benzenedimethanol

Publications (2)

Publication Number Publication Date
HUP0800566A2 true HUP0800566A2 (en) 2009-10-28
HUP0800566A3 HUP0800566A3 (en) 2010-08-30

Family

ID=38256223

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
HU0800566A HUP0800566A3 (en) 2006-01-10 2006-12-27 Method for producing halogen-substituted benzenedimethanol

Country Status (3)

Country Link
CN (1) CN101356146B (en)
HU (1) HUP0800566A3 (en)
WO (1) WO2007080814A1 (en)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN107827708B (en) * 2017-11-06 2020-09-29 大连奇凯医药科技有限公司 Method for preparing polyfluorobenzyl alcohol

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2658074C2 (en) * 1976-12-22 1986-12-04 Bayer Ag, 5090 Leverkusen Cyclopropanecarboxylic acid esters of halogenated benzyl alcohols, process for their preparation and their use for combating insects and acarids
DE10117206A1 (en) * 2001-04-06 2002-10-10 Bayer Ag Process for the preparation of halogen-substituted dibenzyl alcohols, these halogen-substituted dibenzyl alcohols and their use
CN1204104C (en) * 2003-06-06 2005-06-01 天津大学 Process for preparing 2,3,5,6-Tetrafluoro-para-xylyl alcohol
JP4685779B2 (en) * 2003-10-10 2011-05-18 江蘇揚農化工股▲ふん▼有限公司 Method for producing synthetic intermediate of pyrethroid compound
US7678947B2 (en) * 2004-08-05 2010-03-16 Sumitomo Chemical Company, Limited Method for producing halogen-substituted benzenedimethanol

Also Published As

Publication number Publication date
CN101356146A (en) 2009-01-28
WO2007080814A1 (en) 2007-07-19
HUP0800566A3 (en) 2010-08-30
CN101356146B (en) 2013-01-02

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP2262756B1 (en) Process for preparing alkyl 2-alkoxymethylene-4,4-difluoro-3-oxobutyrates
EP1978008B1 (en) Method for producing halogen-substituted benzenedimethanol
HUP0800566A2 (en) Method for producing halogen-substituted benzenedimethanol
US7973201B2 (en) Process for production of halogen-substituted benzenedimethanol
JP5574476B2 (en) Method for producing carbonate ester
CN111269121B (en) Purification method of 8-oxo-3, 7-dimethyl-2, 6-octadienyl carboxylate compound
JP2009007301A (en) Process for producing α-methylene-γ-butyrolactone
CN117142934B (en) Preparation method of (S) -3-cyclohexene-1-formic acid and intermediate thereof
JP5029000B2 (en) Production method of halogen-substituted benzenedimethanol
JP4111756B2 (en) Method for producing 3,3,3-trifluoro-2-hydroxypropionic acid and derivatives thereof
US6894197B2 (en) Process for producing fluorinated alcohol
US20180050976A1 (en) Practical Processes for Producing Fluorinated alpha-Ketocarboxylic Esters and Analogues Thereof
JP4745655B2 (en) Process for producing 5-norbornene-2-carboxylic acid and its ester
WO2012077804A1 (en) Method for producing (trifluoromethyl)alkyl ketone
JP5109499B2 (en) Production method of halogen-substituted benzenedimethanol
JP4150540B2 (en) Method for producing fluorine-containing alcohol
JP5233123B2 (en) Production of halogen-substituted benzenedimethanol
JP5623103B2 (en) Process for producing N-acyl- (2S) -oxycarbonyl- (5R) -phosphonylpyrrolidine derivatives
US20080027241A1 (en) Process for Producing Cyclopentanone-2, 3, 5-Tricarboxylic Acid Triester
WO2024110278A1 (en) Production of panthenol
EP4108654A1 (en) Production of panthenol
JP2007254293A (en) Process for producing α-methylene-β-alkyl-γ-butyrolactone
JP2007131600A (en) Production method for fluorine-containing lactic acid derivative, and its intermediate
JP2004035452A (en) Method for producing alicyclic monoolefin methanol
JP2002201182A (en) Method for producing 2,4-oxazolidinediones

Legal Events

Date Code Title Description
FD9A Lapse of provisional protection due to non-payment of fees