ITRM970382A1 - Procedimento per la rimozione su supporto solido della radioattivita'da superfici e materiali - Google Patents

Description

DESCRIZIONE DEL BREVETTO PER INVENZIONE INDUSTRIALE AVENTE PER TITOLO: " PROCEDIMENTO PER LA RIMOZIONE SU SUPPORTO SOLIDO DELLA RADIOATTIVITA' DA SUPERFICI EMATERIALI

La rimozione della radioattivit? da superfici e materiali avviene per mezzo di passaggio di corrente elettrica che forza gli elementi contaminanti a passare dal materiale contaminato ad un opportuno mezzo di consistenza pastosa o semisalida applicato sulla sua superficie.

Il materiale applicato ? costituito da una miscela di argille in sospensione con componente principale costituito da attapulgite.

La miscela viene additivata di opportune sostanze a carattere basico, acido o neutro per permettere il passaggio della corrente elettrica.

La superficie interessata dall?applicazione pu? essere facilmente limitata alle singole porzioni contaminate, evitando il rischio di trasferire anche modeste quantit? di contaminazione nelle zone adiacenti o nell?ambiente.

Il flusso di corrente, che pu? essere continuo, pulsato od alternato, pu? interessare solo il mezzo pastoso od anche il materiale da decontaminare.

Il mezzo applicato sulla superficie contiene alla fine del procedimento, nel suo interno, gli elementi contaminanti; esso ha la peculiarit? di dare, per essicazione naturale, un prodotto solido facilmente e completamente rimovibile dalla superficie di applicazione.

DESCRIZIONE

La decontaminazione di superfici e materiali ? in genere un problema di difficile soluzione pratica.

La bonifica radiologica di un materiale presenta alcuni aspetti e problematiche peculiari che non si ritrovano in analoghe operazioni di pulizia dei vari materiali, le quali possono cosi riassumersi:

1.) una superficie o materiale si considera contaminata anche se i radionuclidi sono presenti in quantit? ponderale trascurabile e rilevabile solo attraverso sofisticate misure radiometriche; tale pur minima quantit? di sostanza radioattiva ? comunque sovente superiore ai limiti di accettabilit? ammessi dalla normativa italiana ed internazionale a conservazione in sicurezza;

2) per la restituzione di un materiale contaminato all?us? comune ? necessario utilizzare un metodo di rimozione con elevatissima efficienza per ottenere che la rilevazione radiometrica finale non dia apprezzabili valori oltre la soglia del fondo naturale deH'ambiente;

3) l'operazione di bonifica deve essere condotta secondo norme e procedure radioprotezionistiche stringenti al fine di evitare pericoli di spargimento della contaminazione nell'ambiente e rischi di contaminazione ed irraggiamento diretto per gli operatori.

I metodi chimico-fisici impiegati generalmente per la decontaminazione di superfici e materiali presentano le seguenti limitazioni:

1) scarsa efficienza su superfici scabre ed irregolari o comunque danneggiate da fenomeni incrostanti e/o corrosivi;

2) inapplicabilit? su materiali porosi quali possono essere la maggior parte dei materiali per strutture edili; per tali casi si deve in genere ricorrere al'asportazione meccanica di uno strato superficiale pi? o meno rilevante di materiale con tutti i pericoli connessi per gli operatori e l'ambiente.

La presente invenzione descrive un procedimento utilizzato per la bonifica di superfici e materiali contaminati da radionuclidi.

II procedimento consiste nell'applicazione sulle superfici dei materiali, limitatamente alla porzione contaminata, di un materiale pastoso, costituito da una sospensione di acqua ed argilla il cui costituente principale ? attapulgite, avente la caratteristica di aderire fortemente alla superficie e di formare ad essicazione avvenuta, un materiale che non si sbriciola e si distacca facilmente e completamente dai supporto.

A tale sospensione vengono aggiunti particolari additivi acidi, basici o neutri con lo scopo sia di garantirne la conducibilit? elettrica sia di esaltarne le capacit? di mobilizzazione degli elementi contaminanti.

Mediante l'applicazione di due o pi? elettrodi di varia forma vengono generati campi elettrici di diversa configurazione nel complesso costituito dal materiale da bonificare e dalla sospensione ad esso applicata, inducendo una corrente che pu? essere continua o variamente pulsata. In tale modo gli elementi contaminanti mobilizzati sono forzati, .dalia presenza del campo elettrico, a trasferirsi nella sospensione di argilla. All'interno di questa, mantenendo attivo il campo elettrico, durante tutta la fase di essicazione, gli elementi contaminanti vengono "pompati" verso l'interno della massa ove rimangono intrappolati ad essicazione avvenuta.

Il procedimento permette la rimozione, con elevata efficienza, di contaminazione da radionuclidi fissati sia sulle superfici che adsorbiti dal materiale; tale efficienza viene mantenuta qualunque sia la natura della superficie sia essa scabra o rugosa, in posizione orizzontale che verticale.

Il procedimento comporta un consumo di energia trascurabile e impiega materiali facilmente reperibili e di basso costo dando luogo ad una piccola quantit? di prodotto solido senza pertanto generare rifiuti radioattivi liquidi che presentano particolari difficolt? di gestione.

Il procedimento non diffonde la contaminazione al di fuori delle aree inizialmente sottoposte a bonifica.

Il procedimento limita sia i tempi di permanenza degli operatori in prossimit? dei materiali da bonificare sia le operazioni da eseguire su questi. In questo modo vengono ridotti i pericoli di contaminazione ed irraggiamento diretto del personale.

Il procedimento pu? essere eseguito anche con l'ausilio di opportune macchine telemanipolatrici escludendo del tutto l'intervento diretto degli operatori.

DECONTAMINAZIONE RADIOLOGICA DI STRUTTURE E RIVESTIMENTI POROSI MEDIANTE APPLICAZIONE DI SOSPENSIONI DI ARGILLA ATTAPULGITICA IN

PRESENZA DI CAMPI ELETTRICI

INTRODUZIONE

L'impiego di materiali cementizi "faccia vista" e di rivestimenti porosi nella costruzione di ambienti, soggetti al rischio di contaminazione radiologica strutturale a se- ' guito delle lavorazioni che vi si effettuano, ? precluso dalle normative perch? questi materiali sono abitualmente classificati come "indecontaminabilil".

In particolare, nei materiali cementizi, che sono i pi? importanti dal punto di vista strutturale, l'acqua di idratazione tende a formare con gli elementi costituenti (Ca, Mg, Si) dei sali idrati che vanno a riempire le porosit? e conferiscono impermeabilit? alla massa. I pori affioranti alla superficie possono, nel tempo,, perdere l'acqua di idratazione e quindi permettere alla contaminazione di diffondere dall'interfaccia contaminante-superficie all'interno del mezzo divenuto poroso, veicolati dall'umidit? ambientale che tende anche a reidratare i sali presenti.

Tale meccanismo si arresta ad un livello in cui il valore del pH e di potenziale Redox, che si vengono ad instaurare nelle porosit?, tendono a bloccare il processo diffusivo. La profondit? a cui mediamente pu? arrivare la contaminazione , in manufatti integri e ben realizzati, ? di circa 4 mm.

Una contaminazione che raggiunga gli strati subsuperficiali di. un manufatto cementizio, e qui si leghi ai sali idrati presenti, pu? essere rimossa con estrema difficolt?, applicando i tradizionali metodi di decontaminazione non distruttivi, basati su trattamenti ad umido. In tali casi infatti si deve realizzare un meccanismo chimico-fisico che faccia ripercorrere ? ritroso il processo diffusivo di contaminazione con valori di cinetica accettabile.

In caso di contaminazione radiologica accidentale di materiali di questo tipo, pertanto, la bonifica pu? essere effettuata solo asportando lo strato superficiale contaminato del materiale, che sar? successivamente trattato come un rifiuto radioattivo.

Il volume del rifiuto radioattivo prodotto dipende dalla profondit? di penetrazione del contaminante nel materiale ed ? funzione del grado di porosit?, del tempo di contatto, della natura chimico-fisica del radioisotopo e delle modalit? di contaminazione.

La decontaminazione distruttiva ? quindi particolarmente onerosa sia in termini di costi di smantellamento e gestione dei rifiuti solidi radioattivi prodotti, sia in termini di dose assorbita dal personale.

Con questa premesse, ha ritenuto opportuno sviluppare un metodo per la bonifica non distruttiva di materiali di possibile impiego nell'edilizia, essenzialmente cementizi, caratterizzati da un elevato grado di porosit?, soggetti a contaminazione radiologica accidentale, simulata e reale.

Le esperienze sono finalizzate alla rimozione della contaminazione radiologica con efficienze tali da pervenire a valori di attivit? superficiale residua uguali a quelli del fondo naturale, tali quindi da consentire il rilascio dei materiali all'uso incondizionato.

Il metodo messo a punto ? basato sull'impiego di sospensioni di argilla attapuigitica, gi? utilizzate precedentemente nella bonifica di materiali non porosi e coperte da brevetto del M.D., applicando, in aggiunta, opportuni campi elettrici per migliorare la diffusione e la migrazione di contaminanti radioattivi in forma ionica.

Queste sospensioni sono paste gelificate che si applicano sulle superfici contaminate e possiedono elevata adesivit?. La pasta nel tempo essica e si distacca sponta'neamente dalla superficie, inglobando nella sua massa la contaminazione inizialmente presente all'interfaccia. Il prodotto finale ? un residuo solido radioattivo, compatto, che non spolvera.

Preliminarmente, sono state effettuate prove sperimentali, in scala laboratorio, su provini realizzati con materiali cementizi opportunamente preparati e bagnati con acqua distillata.

Sui provini sono stati spalmati gel attapulgitici divaria composizione, ai quale ? stato applicato un campo elettrico perpendicolare alla superficie (campo trasversale), applicando una differenza di potenziale di 25 V a due elettrodi, di cui uno ? posto sulla superfice libera del gel e l'altro sulla faccia retrostante del materiale (vedi Fig. 1 ).

Sono stati determinate le intensit? di corrente che attraversano il get, al variare delle condizioni operative e i flussi di corrente necessari per garantire una sufficiente mobilit? ionica.

Provini di identiche dimensioni e composizione sono stati contaminati con soluzioni di due tipici prodotti di fissione.

Applicando ii campo elettrico precedentemente testato, sono state determinate le efficienze di rimozione in funzione di alcuni parametri operativi quali il tempo di applicazione del gel, il rapporto liquido/solido nel gel, le intensit? di corrente nell'intorno del valore di soglia predeterminato.

Sulla base dei risultati ottenuti con queste prove sperimentali, sono state sottoposte ad indagine applicazioni di gel sullo stesso provino, ripetute in tempi successivi, per determinare l?andamento dell?efficienza di rimozione in funzione del numero di applicazioni e per verificare l?esistenza o meno di un valore limite.

I risultati di rimozione ottenuti sono stati verificati mediante bilanci di materia, determinando con opportune metodologie analitiche, gi? presentate in congressi internazionali dagli sperimentatori, le quantit? di radioattivit? associate, al termine della decontaminazione, al gel, alia superficie, all?elettrodo.

A seguito degli incoraggianti risultati ottenuti, si ? intrapresa una seconda sperimentazione, con tipologie applicative pi? aderenti ad una possibile decontaminazione operativa.

In questa seconda fase, il campo elettrico (campo parallelo) ? realizzato applicando una differenza di potenziale a due elettrodi posti entrambi a contatto con la superfice libera dell?attapulgite (vedi Fig.2).

Sono state determinate le densit? di corrente ottenibili variando la distanza tra gli elettrodi e la differenza di potenziale applicata; ? stata cos? determinata la soglia di densit? di corrente al di sotto della quale non si ottiene la bonifica del materiale.

E? stato poi misurata la quantit? di contaminante rimosso col gel, in funzione della distanza dall'elettrodo.

Il metodo messo -a punto ? stato infine impiegato, per verificarne l'efficacia operativa, nelle operazioni di "decommissioning" del reattore sperimentale G. Galilei, nel quale, a causa dell?obsolescenza, situazioni di contaminazione di superfici porose sono diffuse.

SPERIMENTALE

Preparazione dei provini

Campo trasversale

Sono stati realizzati provini di forma parallelepipeda aventi dimensioni 10 x 25 cm2? spessore 3 cm, miscelando cemento 425 d'altoforno, acqua e sabbia lavata di fiume nelle proporzioni di 1 Kg cemento per 0,5 I di acqua e 1,8 I di sabbia. e depositando in stampo. Dopo sformatura, i provini sono stati fatti maturare per 28 gg, bagnando periodicamente per evitare la formazione di cricche durante la presa.

Su una faccia del provino, in posizione centrale, ? stato disegnato, con matita di grafite, un quadrato di 2 cm di lato.

Campo parallelo

Sono stati realizzati provini di forma parallelepipeda, aventi dimensioni 40 x 20 cm2 e spessore di 5 cm, miscelando cemento 425 d'altoforno, acqua e sabbia lavata di fiume nelle proporzioni di 1 Kg cemento per 0,5 I di acqua e 1 ,8 I di sabbia e depositando in stampo. D?po sformatura, i provini sono stati fatti maturare per 28 gg, bagnando periodicamente per evitare la formazione di cricche durante la presa.

Su una faccia del provino ? stato tracciato con matita di grafite, in posizione centrale, un rettangolo di 26 x 14 cm2 .

Al centro del rettangolo ? stato disegnato ,con matita di grafite, un altro rettangolo di 10 x 6 cm2 (vedi Fig.3).

Bagnatura

Si ? effettuata la bagnatura del provino su una faccia o su entrambe le facce pipettando uniformemente con quantit? di acqua distillata variabili da 0 a 10 ml/cm2 e facendo assorbire.

Contaminazione dei provini

Campo trasversale

La contaminazione radiologica ? stata effettuata pipettando uniformemente fino ad una attivit? di 2 x103 Bq, con microp?petta, nell'area delimitata dal disegno con matita di grafite, soluzioni di 137Cs e 90 Sr, aventi le seguenti caratteristiche:

Campo parallelo

La contaminazione radiologica ? stata effettuata pipettando con micropipetta nell'area avente dimensioni di 10 x 6 cm2, delimitata dal disegno con matita di grafite, una soluzione di 137Cs come CsCI, attivit? 18,5 x 10 7 Bq/I, pH 6 fino ad una attivit? di 1 ,2 x103 Bq .

Preparazione e impiego del decontaminante

Il gel ? realizzato mescolando accuratamente una soluzione di ??03 (3N) con argilla attapulgitica 100 up/R.V.M. della Engelhard Co in varie proporzioni in peso (da 2.2:1 a 2.6:1).

Campo trasversale

Il gel ? stato spalmato con spatola sulla faccia contaminata del provino formando uno strato di 0,5 cm su un'area superiore all'areola contaminata per evitare effetti di bordo.

Il gel essicca in 24 h e si distacca spontaneamente dalla superficie formando un solido non pulverulento, che viene raccolto.

Campo parallelo

Il gel ? stato spalmato con spatola sulla faccia contaminata del provino, su un'area pi? ampia del rettangolo avente dimensioni 26 x 14 cm2 per evitare effetti di bordo, formando uno strato di 0,5 cm di spessore.

Il gel viene mantenuto a contatto del provino 48 h, al termine delle quali ? stata perduta la maggior parte del'umidit?, raggiungendo uno stato plastico che non comporta gi? pi? adesivit? alla superficie, senza pervenire all'essicazione.

In tali condizioni, viene separata con una lama d'acciaio una striscia di 26 x 2 cm2 che ? ulteriormente suddivisa in quadrati di 2 cm di lato (vedi Fig.3).

Modalit? di applicazione del campo elettrico

Campo trasversale

E? stata applicata con un alimentatore stabilizzato Intek EP-613 una ddp costante di 25 V a due elettrodi in acciaio inox aventi dimensioni di 14 x 2 cm2 applicati come in (Fig. 1), registrando nel gel intensit? di corrente, massime iniziali variabili da 0,3 a 4,4 mA.

Campo parallelo

E' stata applicata con un. alimentatore stabilizzato Intek EP-613 una ddp di circa 9 V a due elettrodi in acciaio inox aventi dimensioni di 14 x 2 cm2 applicati sulla superficie del gel ad una distanza di 26 cm come in (Fig. 2) in modo da avere una intensit? di corrente massima iniziale di 70 mA.

Misure radiometriche

Le misure di contaminazione superficiale, per la determinazione dell'efficienza di rimozione in presenza di campi elettrici trasversali, sono state effettuate con apparecchiatura Contamat FHT 111 , a contatto sul campione.

Le misure di contaminazione asportabile sono effettuate prelevando smears tests secondo norma e misurando in apparecchiatura ASPN-2016 in pozzetto schermato a basso fondo con slitta di centraggio, fissando a 1000 sec il tempo di misura.

Le misure radiometriche di campioni in scodellino sono effettuate con le stesse modalit?: in questo caso si effettua anche una taratura mirata a valutare l'autoassorbimento.

Bilanci di materia

Estrazione del contaminante dal gel

L'argilla asportata (circa 4 g) ? posta in tubo da centrifuga. Si aggiungono 50 mi di' acqua distillata. Si mescola energicamente, ottenendo una sospensione, che ? centrifugata per 6? a 3000 giri. min-1. Il surnatante ? raccolto in cilindro e portato a secchezza con lampada ad infrarossi, versandolo in successive porzioni in uno scodellino di misura.

Il metodo ? stato tarato per il 137Cs applicando le stesse modalit? su PVC puro, che ? completamente decontaminabile.

E' cos? determinato in 0,032 il rendimento totale del processo, valutato come rapporto tra la contaminazione misurata e quella effettivamente assorbita.

Determinazione della contaminazione residua sul provino

Asportando omogeneamente 800 mg di cemento (.5 = 2 g.cnr3) da una superficie di 4 cm2 si riduce il suo spessore di 1 mm. Quattro successive operazioni di raschiatura sono state eseguite sulla zona contaminata ricavando quattro campioni di 800 mg, corrispondenti ad una asportazione di materiale per 4 mm di profondit?. La medesima quantit? di contaminante (1.000 e 2.000 Bq), versata su 800 mg di polvere di cemento in uno scodellino, costituisce il riferimento per le determinazioni radiometriche.

Determinazione della contaminazione sugli elettrodi

Gli elettrodi sono immersi per 10 minuti in un cilindro contenente 50 mi di soluzione di HN03 (1 N). Il liquido ? concentrato cautamente su uno scodellino e si esegue la misura radiometrica. Il metodo ? stato tarato con quantit? note di radioattivit?.

RISULTATI

Preliminari

In Tab.1 sono riportate le correnti massime iniziali misurate nell?attapulgite ( la corrente tende a zero con la progressiva essicazione del gel) in funzione dell?acqua di bagnatura e del rapporto in peso HN03 (3N)/Attapulgite nel gel nel caso di campo trasversale.

Lo scopo ? quello di determinare condizioni di mobilit? del radionuclide nel materiale cementizio sufficienti per consentirne la rimozione.

Sono stati pertanto impiegati gel con elevato contenuto di liquido; i rapporti in peso prescelti sono i massimi ottenibili senza perdere di adesivit?, caratteristica importante nell'impiego operativo, in particolare nella bonifica di strutture verticali o insotto squadra.

Si ? ritenuto che scendere al di sotto di correnti massime iniziali di circa 4 mA comporti una mobilit? ionica troppo scarsa per ottenere soddisfacenti efficienze di rimozione, anche in relazione al tempo di essicazione del gel.

Pertanto, come risulta dalla Tab.1, ? necessario che, nel caso di campo trasversale, la bagnatura avvenga su entrambe le facce e in quantit? di almeno 10 mi crrv2.

In Fig.4 ? riportato, applicando un campo elettrico in configurazione parallela, l'andamento delle ddp applicate agli elettrodi in funzione della loro distanza, per differenti correnti massime iniziali, con acqua di bagnatura pari a 0.5 mi cm-2 e rapporto in peso HN03 (3N)/Attapulgite nel gel pari a 2.4:1.

Con un campo elettrico in configurazione parallela si ottengono, a parit? di condizioni, correnti molto pi? alte che in configurazione trasversale, data la pi? elevata conducibilit? del gel rispetto a quella del materiale da bonificare, ed ? in conseguenza possibile operare con ddp inferiori e con bagnature meno rilevanti.

La bagnatura ? effettuata soltanto sulla faccia contaminata del provino, per simulare possibili condizioni di decontaminazione reale ( caso di pavimentazioni e rivestimenti ).

Sono state scelte le seguenti condizioni operative:

corrente: 70 mA

ddp: 9 V

distanza fra gli elettrodi :26 cm

bagnatura: 0.5 mi.cm-2.

Applicazione del campo elettrico trasversale

In Tab.2 ? riportata, nel caso di campo elettrico in configurazione trasversale, l'efficienza di rimozione, definita come:

in funzione del tempo di applicazione e del rapporto in peso HN03 (3N)/Attapulgite nel gel.

Tab. 2 - Efficienza di rimozione di 137Cs da materiali cementizi artificialmente contaminati impiegando gel attapulgitici e applicando un campo elettrico in configurazione trasversale, in funzione del tempo di applicazione e del rapporto in peso HN03 (3N)/Attapulgite nel gel

Sono stati scelti tempi di applicazione di 4 e 24 ore, rispettivamente, per valutare l'influenza sull'efficienza di rimozione dei vari meccanismi che operano durante la bonifica. In effetti, con un tempo di 4 ore, insufficiente per l'essicazione del gel, la rimozione avviene. solo per mobilit? ionica in conseguenza dell'applicazione del campo elettrico. Con tempi di 24 ore, invece, si raggiunge l'essicazione del l'attapulgite ed operano in concomitanza due fattori di rimozione: la forza elettromotrice applicata e i fenomeni di capillarit? che si instaurano nell?attapuigite in fase di essicamento.

[.'efficienze di rimozione ottenute, gi? molto elevate rispetto ai valori ottenibili con altri metodi, come appare evidente dai lavori pubblicati da altri sperimentatori, tuttavia non consentirebbero, nella maggior parte dei casi, il ripristino dei materiali all'uso incondizionato.

Nelle Tabb.3,5 sono riportati i risultati sperimentali effettuando su uno stesso provino tre applicazioni successive di gel, impiegando come radioisotopi contaminanti 137Cs e 90Sr rispettivamente.

Nelle Tabb.4,6 sono riportati, per confronto, i risultati sperimentali ottenuti applicando, nelle stesse condizioni, gel attapulgitici senza campo elettrico.

Dalle tabelle risulta:

? il miglioramento dell'efficienza di rimozione, dovuto all'applicazione del campo elettrico, ? rilevante

? l'efficienza di rimozione dipende solo per pochi percento dalla contaminazione superficiale' iniziale

? nel campo delle condizioni sperimentali investigate non esiste un valore limite dell'efficienza di rimozione

? ? possibile ottenere con poche applicazioni efficienze di rimozione tali da consentire il rilascio dei materiali all'uso incondizionato.

Tab.3 - Efficienze di rimozione di 137 Cs da materiali cementizi artificialmente contaminati impiegando gel attapulgitici e applicando un campo, elettrico in configurazione trasversale.

Tab.4 - Efficienze di rimozione di 137 Cs da materiali cementizi artificialmente contaminati in assenza di campo elettrico.

Tab.5 - Efficienze di rimozione di 90 Sr da materiali cementizi artificialmente contaminati impiegando gel attapulgitici e applicando un campo elettrico in configurazione trasversale.

Tab.6 - Efficienze di rimozione di 90 Sr da materiaii cementizi artificialmente contaminati in assenza di campo elettrico.

Tabella 7 Bilanci di radioattivit? con una sola applicazione

Tabella 8 Bilanci di radioattivit? con tre applicazioni successive

In Tabb.7, 8 sono riportati i bilanci di materia, rispettivamente per una e per tre applicazioni di gel. Dalle tabelle emerge che:

? l'andamento della contaminazione nel cemento, in funzione dello spessore, ? asintotico; la massima profondit? di penetrazione del contaminante, per diffusione, ? valutabile in 4-5 mm

? l'efficienza di rimozione reale ? inferiore ai valori determinati in prima istanza: ci? dipende da un errore nella valutazione del fattore di schermo intrinseco del cemento

? l'influenza della contaminazione superficiale iniziale sull'efficienza di rimozione ? ridotta rispetto alle precedenti valutazioni; ci? ? importante ai fini della bonifica operativa e significa che tutta la contaminazione assorbita dal substrato pu? essere estratta.

Applicazione del campo elettrico parallelo

In Fig.5 ? riportato l'andamento della contaminazione associata all'attapulgite al termine del processo di bonifica, in funzione della distanza dall'elettrodo.

L'esame della Fig.5 evidenzia che:

? nelle condizioni sperimentali adottate, esiste un picco principale di estrazione del contaminante, posizionato a circa 5 cm dall'elettrodo

? esiste un picco secondario di estrazione del contaminante, posizionato presso il bordo della zona contaminata

In Tabb.9, 10 ? riportata la contaminazione associata alle singole porzioni di attapulgite e al relativo materiale sottostante, al termine del processo di bonifica, rispettivamente con una e tre applicazioni del gel.

Come si vede, il contaminante residuo associato al materiale ha, ne! caso di una sola applicazione, in funzione della distanza dall'elettrodo, andamento analogo al contaminante associato all'attapulgite. Nel caso di tre applicazioni, alla superficie non risulta associato alcun contaminante, salvo una piccola quantit? associata alla sola zona di contaminazione iniziale (vedi Fig.3).

Tab.9 - Contaminante associato all'attapulgite e la relativo materiale sottostante, in funzione delia distanza dagli elettrodi, dopo una singola applicazione di gel.

Tab.10 - Contaminante associato all'attapulgite e la relativo materiale sottostante, in funzione della distanza dagli elettrodi, dopo tre applicazioni di gel.

CONCLUSIONI RELATIVE ALLA SPERIMENTAZIONE DI LABORATORIO

L'applicazione a gel attapulgitici di campi elettrici, sia in configurazione trasversale che in configurazione parallela, rappresenta un sensibile miglioramento, ai fini della rimozione della contaminazione radiologica, non solo rispetto ai risultati ottenibili con metodi ad umido di tipo convenzionale, ma anche rispetto alla semplice applicazione di gel.

La sperimentazione di campi trasversali, utile per verificare la validit? del metodo e consentire una valutazione dei risultati ottenibili, non presenta, se non in casi del tutto eccezionali, valore pratico applicativo: ? infatti assai improbabile riscontrare, nella bonifica sul campo, superfici di materiale cementizio, spesse 3 cm, con accesso alle due facce.

Da tale sperimentazione ? possibile comunque trarre le seguenti conclusioni:

? la bagnatura dei provini ? necessaria per stabilire la continuit? elettrica tra l?attapulgite e il materiale cementizio, altrimenti non conduttivo, e tra la superficie e la profondit? del poro, nel quale si trova legata la contaminazione radiologica; lo spessore di 3 cm fa si che, comunque, la continuit? elettrica sia affidata alla sola umidit? intrinseca del materiale cementizio

? ? necessario applicare ddp di 25 V per ottenere mobilit? ioniche sufficienti alla bonifica

? ? necessario effettuare pi? di una applicazione ed attendere almeno 24 h per ogni applicazione, per ottenere una rimozione tale da restituire il materiale all'uso, incondizionato

? non c'? un valore limite nella decontaminazione: ci? significa che, ove Io si ritenga necessario la bonifica ? sempre ottenibile in via teorica.

? al termine della bonifica gli elettrodi restano contaminati in quantit? trascurabile

La sperimentazione con campo parallelo, di gran lunga pi? interessante sul piano operativo, ha consentito di valutare che:

? il limite di efficienza di rimozione ? influenzato in modo determinante dal tempo di essicamento e dalla mobilit? ionica

? durante la decontaminazione si ha un'effettiva migrazione del contaminante nel substrato del cemento; dalla tab.9 emerge infatti che la contaminazione residua nel cemento ha lo stesso andamento (due picchi) di quella associata all'attapulgite, ed ? presente anche in aree inizialmente non contaminate

La sperimentazione con campo elettrico parallelo ha mostrato che ? possibile bonificare il materiale fino a livelli di contaminazione residua tali da consentirne l'uso incondizionato.

La verifica con il bilancio di materia esclude, infatti, che i risultati ottenuti siano conseguenti a fattori di schermo intrinseci al materiale cementizio, e attestano che la bonifica ? avvenuta in tutto lo spessore di 4 mm interessato alla contaminazione.

ESPERIENZE DI DECONTAMINAZIONE OPERATIVA

Il processo, consistente nell?applicazione di un campo elettrico in configurazione parallela a gel attapulgitici, acidificati con soluzione di acido nitrico 3N, ? stato verificato nella decontaminazione operativa.

In particolare si ? tentata la decontaminazione "in situ" di due aree del reattore sperimentale G. Galilei, prefiggendosi il rilascio all'uso incondizionato.

La decontaminazione ? stata effettuata su due porzioni di pavimento, risultate contaminate ai periodici controlli dell?Esperto Qualificato, aventi due storie radiologiche diverse e ubicate in due ambienti rappresentativi: un locale che ospita i componenti del circuito primario (pompe di circolazione e scambiatore di calore) e il s.a.s. di accesso ad un locale nel quale si effettuano manipolazioni, detto cella di media attivit?.

Locale circuito primario

E? stata decontaminata una zona di pavimento, avente una superficie di circa 2 m2 , coperta da un tavolato di gr?s con commenti in cemento.

La contaminazione ? stata causata da una perdita accidentale di liquido dal tubo di mandata del circuito primario (avvenuta recentemente) e da uno stillicidio presente da lungo tempo e localizzato al di sotto di una tubazione di servizio della piscina. Il contaminante ? costituito da una miscela di prodotti di attivazione e 137Cs, con tracce di altri prodotti di fissione.

La contaminazione presenta valori medi di 8-13 Bq.cnr2 e raggiunge il livello massimo di 20 Bq.cm-2 su una porzione limitata di 20 x 50 cm2 nell'intomo dello stillicidio, caratterizzata dalla presenza di una ripresa con cemento in corrispondenza di una mattonella parzialmente asportata.

Su tale superficie sono state effettuate due applicazioni successive di gel acido con le seguenti condizioni sperimentali: tensione applicata 20 V, flusso di corrente 150 mA (valore iniziale), rapporto HN03 (3N)/Argilla :2,2:1 in peso.

A causa dell'elevata umidit? ambientale e della mancanza di aereazione, l'essicazione dell'argilla ha richiesto tempi tre volte pi? lunghi della sperimentazione di laboratorio.

La contaminazione residua, al termine della bonifica, forniva, alla misura, valori di attivit? non difformi dal fondo ambientale.

S.a.s. della cella di media attivit?

E? stata decontaminata una limitata porzione di pavimento di 100 x 30 cm2, antistante la porta che immette nella cella di media attivit?, contaminata da 60Co, con concentrazione superficiale di 5 Bq.cm-2.

Il pavimento era originariamente realizzato con mattonelle di linoleum incollate su massetto cementizio e ha subito, in anni passati, un tentativo di bonifica con contaminanti liquidi ed azione meccanica di aiuto, non coronato da successo e al termine del quale era stato rimosso il rivestimento, salvo poi constatare la presenza di contaminazione nel massetto di sottofondo.

Su tale superficie ? stata effettuata una sola applicazione di gel? acido con le seguenti condizioni sperimentali: tensione applicata 20 V, corrente 150 mA (valore iniziale), rapporto argilla ??03 (3N) 2:2:1 in peso.

Dopo la completa essiccazione, avvenuta, per i motivi gi? descritti, in 7 giorni, l'attivit? superficiale residua sull'area decontaminata era uguale al fondo ambientale.

CONCLUSIONI

? stato sperimentato un metodo per la bonifica di materiali cementizi e di rivestimento aventi elevata porosit?, che ha consentito il loro recupero all'uso incondizionato.

Questo risultato, che rappresenta un significativo miglioramento delle tecnologie di decontaminazione radiologica attualmente in uso, assume particolare importanza nella bonifica di strade, edifici e strutture portanti contaminate a seguito di incidente nucleare grave (tipo Tchernobyl) e nella bonifica approfondita conseguente a contaminazione da fallout per evento bellico, anche limitato, laddove la funzionalit? operativa di apparecchiature, contenute in edifici, risulti compromessa dalla contaminazione radiologica residua.

Il metodo impiegato consente una notevole riduzione dei costi di gestione dei rifiuti radioattivi conseguenti ad un evento di ricaduta, accidentale o di origine bellica, e minimizza le dosi assorbite dal personale.

I prodotti di risulta del metodo sono facimente condizionabili.

II metodo, che ? gi? stato impiegato con successo in limitate operazioni di bonifica presso il reattore sperimentale G. Galilei, potr? trovare impiego estensivo nelle operazioni di decommissioning del medesimo, contribuendo a ridurre i costi di tale operazione.

Claims (1)

1. RIVENDICAZIONI Risultano oggetto delle rivendicazioni: 1) l'impiego per la bonifica radiologica di materiali e superfici di decontaminanti semisolidi di consistenza pastosa in presenza di campi elettrici di varia configurazione applicati con possibile passaggio di corrente elettrica; 2) l'impiego di una miscela di argille il cui costituente principale ? l?attapulgite per la re?lizzazione di un prodotto pastoso che possa essere utilizzato nella bonifica radiologica in presenza di campi elettrici di varia configurazione e/o passaggio di corrente elettrica; 3) l'impiego di una miscela di argille il cui costituente principale ? l'attapulgite per la realizzazione di un prodotto semisolido o pastoso, da utilizzare nella bonifica radiologica in presenza di campi elettrici di varia configurazione e/o passaggio di corrente elettrica, come supporto per altre sostanze decontaminanti siano esse organiche o non con caratteristiche basiche, acide o neutre; 4) il procedimento che consiste nell'app?icare alla sola porzione di superficie contaminata, manualmente o con l'uso di opportuni dispositivi anche telemanipolabiii il materiale di consistenza pastosa (di cui ai punti 1, 2 e 3), indurre tramite uno o pi? elettrodi di varia forma un campo elettrico variamente configurato nel sistema "materiale applicato"-"materiale da decontaminare", attenderne l'essicazione e rimuovere il prodotto secco manualmente o per mezzo di opportuni dispositivi anche telemanipolabili.