JP2000243409A - 固体高分子型燃料電池用セパレータ部材及びその製造方法 - Google Patents
固体高分子型燃料電池用セパレータ部材及びその製造方法Info
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- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
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- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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- Heating, Cooling, Or Curing Plastics Or The Like In General (AREA)
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 電池起動時や停止時及び通常稼働時、更に電
池スタックの組み立て時などにおけるセパレータ部材の
破損や欠損を抑止して、燃料ガスまたは酸化剤ガスのガ
スリークの問題を解消し、電池性能の安定維持、向上を
可能とする固体高分子型燃料電池用セパレータ部材及び
製造方法を提供する。 【解決手段】 炭素粉末40〜90重量％と熱硬化性樹脂60
〜10重量％からなり、室温における曲げ強度 30MPa以
上、室温から100 ℃における曲げ強度低下率が30％以
下、更に、反りが0.5mm 以下、ショア硬度が100 以下、
曲げ弾性率が 20GPa以下、厚さ精度が±0.05mm以内の炭
素−樹脂硬化成形体から形成されたセパレータ部材。そ
の製造方法は炭素粉末と熱硬化性樹脂を所定の量比で混
合し、粉砕、篩分けして40メッシュ以下の粉砕粒を金型
に装填し、予圧したのち金型を開放してガスを排出除去
した後、室温から 280℃、20〜400MPaで熱圧成形し、離
型後、表面平滑な平板で挟持して150 〜280 ℃の温度で
5分間以上加熱して加熱硬化処理を行う。
池スタックの組み立て時などにおけるセパレータ部材の
破損や欠損を抑止して、燃料ガスまたは酸化剤ガスのガ
スリークの問題を解消し、電池性能の安定維持、向上を
可能とする固体高分子型燃料電池用セパレータ部材及び
製造方法を提供する。 【解決手段】 炭素粉末40〜90重量％と熱硬化性樹脂60
〜10重量％からなり、室温における曲げ強度 30MPa以
上、室温から100 ℃における曲げ強度低下率が30％以
下、更に、反りが0.5mm 以下、ショア硬度が100 以下、
曲げ弾性率が 20GPa以下、厚さ精度が±0.05mm以内の炭
素−樹脂硬化成形体から形成されたセパレータ部材。そ
の製造方法は炭素粉末と熱硬化性樹脂を所定の量比で混
合し、粉砕、篩分けして40メッシュ以下の粉砕粒を金型
に装填し、予圧したのち金型を開放してガスを排出除去
した後、室温から 280℃、20〜400MPaで熱圧成形し、離
型後、表面平滑な平板で挟持して150 〜280 ℃の温度で
5分間以上加熱して加熱硬化処理を行う。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、燃料電池用、例え
ば自動車をはじめ小型分散型電源などに用いられる固体
高分子型燃料電池用のセパレータ部材及びその製造方法
に関する。
ば自動車をはじめ小型分散型電源などに用いられる固体
高分子型燃料電池用のセパレータ部材及びその製造方法
に関する。
【０００２】
【従来の技術】固体高分子型燃料電池は、例えばスルホ
ン酸基を有するフッ素樹脂系イオン交換膜のような高分
子イオン交換膜からなる電解質膜と、その両面に設けた
２つの触媒電極と、それぞれの電極に水素などの燃料ガ
スあるいは酸素や空気などの酸化剤ガスを供給するガス
供給溝を設けたセパレータなどからなる単セルを積層す
ることによりスタックを形成している。
ン酸基を有するフッ素樹脂系イオン交換膜のような高分
子イオン交換膜からなる電解質膜と、その両面に設けた
２つの触媒電極と、それぞれの電極に水素などの燃料ガ
スあるいは酸素や空気などの酸化剤ガスを供給するガス
供給溝を設けたセパレータなどからなる単セルを積層す
ることによりスタックを形成している。
【０００３】燃料電池の発電機構は、セルのアノード側
に供給された燃料ガス（水素ガスまたは水素含有ガスな
ど）とカソード側に供給された酸化剤ガス（酸素含有ガ
スなど）が反応して生ずる電子（ｅ- ）の流れを電気エ
ネルギーとして外部に取り出すものである。例えば、燃
料ガスに水素ガス、酸化剤ガスに酸素ガスを用いた場
合、次の反応が進行する。 アノード；Ｈ2 →２Ｈ+ ＋２ｅ- カソード；（１／２）Ｏ2 ＋２Ｈ+ ＋２ｅ- →Ｈ2 Ｏ 全反応 ；Ｈ2 ＋（１／２）Ｏ2 →Ｈ2 Ｏ
に供給された燃料ガス（水素ガスまたは水素含有ガスな
ど）とカソード側に供給された酸化剤ガス（酸素含有ガ
スなど）が反応して生ずる電子（ｅ- ）の流れを電気エ
ネルギーとして外部に取り出すものである。例えば、燃
料ガスに水素ガス、酸化剤ガスに酸素ガスを用いた場
合、次の反応が進行する。 アノード；Ｈ2 →２Ｈ+ ＋２ｅ- カソード；（１／２）Ｏ2 ＋２Ｈ+ ＋２ｅ- →Ｈ2 Ｏ 全反応 ；Ｈ2 ＋（１／２）Ｏ2 →Ｈ2 Ｏ
【０００４】したがって、燃料ガスと酸化剤ガスとは完
全に分離した状態で電極に供給することが必要でありセ
パレータ部材には高度のガス不透過性が要求される。ま
た、セパレータ部材の破損や欠損によりガスリークが生
じると、上記の電気化学反応が円滑に進行しないために
電池性能が低下するばかりではなく、燃料ガスと酸化剤
ガスとが混合し、爆発のおそれが発生することとなる。
全に分離した状態で電極に供給することが必要でありセ
パレータ部材には高度のガス不透過性が要求される。ま
た、セパレータ部材の破損や欠損によりガスリークが生
じると、上記の電気化学反応が円滑に進行しないために
電池性能が低下するばかりではなく、燃料ガスと酸化剤
ガスとが混合し、爆発のおそれが発生することとなる。
【０００５】セパレータ部材の破損や欠損は、主に電池
起動時の昇温過程あるいは電池停止時の降温過程で発生
する不均一な温度分布状態に伴う熱応力によることが多
い。固体高分子型燃料電池の作動時の温度は通常６０〜
１００℃であるが、ホットスポットと称される最高温度
部では１００℃を超える場合もあり、温度分布が局所的
に著しく不均一化して大きな熱応力が発生する。このよ
うな熱応力に対してセパレータ部材の材質強度、寸法精
度、平面度（反り）などの値が適正であれば熱応力によ
る破損や欠損を抑制することができる。
起動時の昇温過程あるいは電池停止時の降温過程で発生
する不均一な温度分布状態に伴う熱応力によることが多
い。固体高分子型燃料電池の作動時の温度は通常６０〜
１００℃であるが、ホットスポットと称される最高温度
部では１００℃を超える場合もあり、温度分布が局所的
に著しく不均一化して大きな熱応力が発生する。このよ
うな熱応力に対してセパレータ部材の材質強度、寸法精
度、平面度（反り）などの値が適正であれば熱応力によ
る破損や欠損を抑制することができる。
【０００６】また、固体高分子型燃料電池は、上記した
単セルを数十層に積層して電池スタックが組み立てられ
るが、この場合、各セル間が充分に密着するように組み
立てることが重要である。密着性が不充分であると接触
電気抵抗が増大して電池の内部抵抗が大きくなり、温度
分布の不均一化が著しくなり電池性能の低下を招くこと
となる。通常、０．０５〜１ＭＰａ程度の締め付け力で
周囲をボルト締めすることにより組み立てているが、こ
の際に偏加重が生じてセパレータ部材に亀裂が発生して
破損や欠損を生じることがある。この場合にも、セパレ
ータ部材の材質強度、寸法精度、平面度（反り）などが
適正であれば、破損や欠損を抑止することが可能とな
る。
単セルを数十層に積層して電池スタックが組み立てられ
るが、この場合、各セル間が充分に密着するように組み
立てることが重要である。密着性が不充分であると接触
電気抵抗が増大して電池の内部抵抗が大きくなり、温度
分布の不均一化が著しくなり電池性能の低下を招くこと
となる。通常、０．０５〜１ＭＰａ程度の締め付け力で
周囲をボルト締めすることにより組み立てているが、こ
の際に偏加重が生じてセパレータ部材に亀裂が発生して
破損や欠損を生じることがある。この場合にも、セパレ
ータ部材の材質強度、寸法精度、平面度（反り）などが
適正であれば、破損や欠損を抑止することが可能とな
る。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、固体高分子
型燃料電池における上記した問題点を解消するために、
セパレータ部材の材質強度、形状精度、セル間の密着性
などの要因について多角的に検討を行った結果、特定範
囲の量比で炭素成分と熱硬化性樹脂成分とが複合一体化
した炭素−樹脂硬化成形体の強度、形状精度などを特定
することによりセパレータ部材の破損や欠損を効果的に
抑制できることを見出した。
型燃料電池における上記した問題点を解消するために、
セパレータ部材の材質強度、形状精度、セル間の密着性
などの要因について多角的に検討を行った結果、特定範
囲の量比で炭素成分と熱硬化性樹脂成分とが複合一体化
した炭素−樹脂硬化成形体の強度、形状精度などを特定
することによりセパレータ部材の破損や欠損を効果的に
抑制できることを見出した。
【０００８】すなわち、本発明は上記の知見に基づいて
開発されたものであって、その目的は電池の発電起動時
や停止時、あるいは通常稼働時、更には電池スタックの
組み立て時、などにおけるセパレータ部材の破損や欠損
を抑止して燃料ガス（水素ガスまたは水素含有ガス）ま
たは酸化剤ガス（酸素含有ガスなど）のガスリークの問
題を解消し、電池性能の安定維持及び向上を可能とする
固体高分子型燃料電池用セパレータ部材及びその製造方
法を提供することにある。
開発されたものであって、その目的は電池の発電起動時
や停止時、あるいは通常稼働時、更には電池スタックの
組み立て時、などにおけるセパレータ部材の破損や欠損
を抑止して燃料ガス（水素ガスまたは水素含有ガス）ま
たは酸化剤ガス（酸素含有ガスなど）のガスリークの問
題を解消し、電池性能の安定維持及び向上を可能とする
固体高分子型燃料電池用セパレータ部材及びその製造方
法を提供することにある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
めの本発明による固体高分子型燃料電池用セパレータ部
材は、炭素粉末４０〜９０重量％と熱硬化性樹脂６０〜
１０重量％の組成からなり、室温における曲げ強度が３
０ＭＰａ以上で、かつ室温から１００℃における曲げ強
度低下率が３０％以下、の特性を備える炭素−樹脂硬化
成形体から形成されたことを構成上の特徴とする。
めの本発明による固体高分子型燃料電池用セパレータ部
材は、炭素粉末４０〜９０重量％と熱硬化性樹脂６０〜
１０重量％の組成からなり、室温における曲げ強度が３
０ＭＰａ以上で、かつ室温から１００℃における曲げ強
度低下率が３０％以下、の特性を備える炭素−樹脂硬化
成形体から形成されたことを構成上の特徴とする。
【００１０】更に、上記のセパレータ部材において、炭
素−樹脂硬化成形体の反りが０．５mm以下、ショア硬度
が１００以下、曲げ弾性率が２０ＧＰａ以下、厚さ精度
が±０．０５mm以内に設定される。
素−樹脂硬化成形体の反りが０．５mm以下、ショア硬度
が１００以下、曲げ弾性率が２０ＧＰａ以下、厚さ精度
が±０．０５mm以内に設定される。
【００１１】また、本発明による固体高分子型燃料電池
用セパレータ部材の製造方法は、炭素粉末４０〜９０重
量％に、ゲル化時間が２０分以下、固形分が６０％以上
の熱硬化性樹脂を６０〜１０重量％の量比で混合し、混
合物を粉砕し、篩分けして得られた４０メッシュ以下の
粉砕粒を金型に装填し、予圧したのち一旦金型を開放し
て揮発分及び残留空気を排出除去し、次いで、室温〜２
８０℃の温度及び２０〜４００ＭＰａの圧力で熱圧成形
し、離型後、表面平滑な平板で挟持して、１５０〜２８
０℃の温度で５分間以上加熱して熱硬化性樹脂を加熱硬
化処理することを構成上の特徴とする。
用セパレータ部材の製造方法は、炭素粉末４０〜９０重
量％に、ゲル化時間が２０分以下、固形分が６０％以上
の熱硬化性樹脂を６０〜１０重量％の量比で混合し、混
合物を粉砕し、篩分けして得られた４０メッシュ以下の
粉砕粒を金型に装填し、予圧したのち一旦金型を開放し
て揮発分及び残留空気を排出除去し、次いで、室温〜２
８０℃の温度及び２０〜４００ＭＰａの圧力で熱圧成形
し、離型後、表面平滑な平板で挟持して、１５０〜２８
０℃の温度で５分間以上加熱して熱硬化性樹脂を加熱硬
化処理することを構成上の特徴とする。
【００１２】上記の製造方法において、熱圧成形時にお
ける金型内の温度差を１０℃以内に制御することが好ま
しく、また、熱硬化性樹脂の加熱硬化処理を７０Ｐａ以
上の圧力下で行うことが望ましい。
ける金型内の温度差を１０℃以内に制御することが好ま
しく、また、熱硬化性樹脂の加熱硬化処理を７０Ｐａ以
上の圧力下で行うことが望ましい。
【００１３】
【発明の実施の形態】本発明の固体高分子型燃料電池用
セパレータ部材は、炭素粉末を熱硬化性樹脂を結合材と
して一体化した炭素−樹脂硬化成形体から形成されてお
り、炭素粉末には人造黒鉛、天然黒鉛、膨張黒鉛、コー
クス粉、カーボンブラック及びこれらの混合物などが用
いられる。炭素粉末の結合材として機能する熱硬化性樹
脂は、固体高分子型燃料電池の発電稼働時の温度である
８０〜１２０℃の温度に耐える耐熱性、及びｐＨ２〜３
程度のスルフォン酸や硫酸酸性に耐え得る耐酸性があれ
ば特に制限はなく、例えばフェノール系樹脂、フラン系
樹脂、エポキシ系樹脂などの樹脂を単独または複合した
ものが用いられる。
セパレータ部材は、炭素粉末を熱硬化性樹脂を結合材と
して一体化した炭素−樹脂硬化成形体から形成されてお
り、炭素粉末には人造黒鉛、天然黒鉛、膨張黒鉛、コー
クス粉、カーボンブラック及びこれらの混合物などが用
いられる。炭素粉末の結合材として機能する熱硬化性樹
脂は、固体高分子型燃料電池の発電稼働時の温度である
８０〜１２０℃の温度に耐える耐熱性、及びｐＨ２〜３
程度のスルフォン酸や硫酸酸性に耐え得る耐酸性があれ
ば特に制限はなく、例えばフェノール系樹脂、フラン系
樹脂、エポキシ系樹脂などの樹脂を単独または複合した
ものが用いられる。
【００１４】これらの炭素粉末と熱硬化性樹脂の混合比
は、炭素粉末を４０〜９０重量％、熱硬化性樹脂を６０
〜１０重量％の量比に設定される。炭素粉末が４０重量
％未満、熱硬化性樹脂が６０重量％を超えると導電性や
熱伝導性が低くなり、一方、炭素粉末が９０重量％を超
え、熱硬化性樹脂が１０重量％未満であると成形性が悪
化してガス不透過性や強度が低下し、共にセパレータ部
材としての機能を充分に果たすことができなくなるため
である。
は、炭素粉末を４０〜９０重量％、熱硬化性樹脂を６０
〜１０重量％の量比に設定される。炭素粉末が４０重量
％未満、熱硬化性樹脂が６０重量％を超えると導電性や
熱伝導性が低くなり、一方、炭素粉末が９０重量％を超
え、熱硬化性樹脂が１０重量％未満であると成形性が悪
化してガス不透過性や強度が低下し、共にセパレータ部
材としての機能を充分に果たすことができなくなるため
である。
【００１５】本発明の固体高分子型燃料電池用セパレー
タ部材は、この炭素−樹脂硬化成形体が、室温における
曲げ強度が３０ＭＰａ以上、室温から１００℃における
曲げ強度低下率が３０％以下の強度特性を備えたもので
あることが必要である。上述したように、電池起動時の
昇温過程や電池停止時の降温過程、また発電中の電池反
応による発熱により電池内部には温度分布が生じて熱応
力が発生し、機械的な歪みが発生する。特に、セパレー
タ部材のガス供給溝は厚さが薄く、この機械的歪みによ
り破損や欠損し易いので、本発明においては材質強度と
して室温における曲げ強度を３０ＭＰａ以上、室温から
１００℃における曲げ強度低下率を３０％以下に設定す
るものである。なお、曲げ強度はＪＩＳ Ｋ６９１１に
より測定した値であり、曲げ強度低下率は室温及び１０
０℃において測定した曲げ強度の値をＡ、Ｂとして
〔（Ａ−Ｂ）／（Ａ）〕×１００ (％) 式により算出し
た値である。
タ部材は、この炭素−樹脂硬化成形体が、室温における
曲げ強度が３０ＭＰａ以上、室温から１００℃における
曲げ強度低下率が３０％以下の強度特性を備えたもので
あることが必要である。上述したように、電池起動時の
昇温過程や電池停止時の降温過程、また発電中の電池反
応による発熱により電池内部には温度分布が生じて熱応
力が発生し、機械的な歪みが発生する。特に、セパレー
タ部材のガス供給溝は厚さが薄く、この機械的歪みによ
り破損や欠損し易いので、本発明においては材質強度と
して室温における曲げ強度を３０ＭＰａ以上、室温から
１００℃における曲げ強度低下率を３０％以下に設定す
るものである。なお、曲げ強度はＪＩＳ Ｋ６９１１に
より測定した値であり、曲げ強度低下率は室温及び１０
０℃において測定した曲げ強度の値をＡ、Ｂとして
〔（Ａ−Ｂ）／（Ａ）〕×１００ (％) 式により算出し
た値である。
【００１６】このように特定した材質強度により破損や
欠損は抑制されるが、更に、炭素−樹脂硬化成形体の反
りが０．５mm以下、ショア硬度が１００以下、曲げ弾性
率が２０ＧＰａ以下、厚さ精度が±０．０５mm以内の材
質強度ならびに形状精度を備えたものである場合にはよ
り効果的に破損や欠損を抑制することができる。
欠損は抑制されるが、更に、炭素−樹脂硬化成形体の反
りが０．５mm以下、ショア硬度が１００以下、曲げ弾性
率が２０ＧＰａ以下、厚さ精度が±０．０５mm以内の材
質強度ならびに形状精度を備えたものである場合にはよ
り効果的に破損や欠損を抑制することができる。
【００１７】セルを積層して組み立てる際に、セパレー
タ部材の形状や寸法などの形状精度にバラツキがあった
り、平面性が劣るものである場合にはセルを密着させて
組み立てることが困難となる。そこで、本発明において
は平面性として反りを０．５mm以下に、また厚さ精度を
±０．０５mm以内に設定される。更に、ショア硬度を１
００以下、曲げ弾性率を２０ＧＰａ以下の値に設定する
ことにより、セルを組み立てる際のボルト締め付け時に
破損や欠損することなく、充分に密着した状態で組み立
てることが可能となる。
タ部材の形状や寸法などの形状精度にバラツキがあった
り、平面性が劣るものである場合にはセルを密着させて
組み立てることが困難となる。そこで、本発明において
は平面性として反りを０．５mm以下に、また厚さ精度を
±０．０５mm以内に設定される。更に、ショア硬度を１
００以下、曲げ弾性率を２０ＧＰａ以下の値に設定する
ことにより、セルを組み立てる際のボルト締め付け時に
破損や欠損することなく、充分に密着した状態で組み立
てることが可能となる。
【００１８】なお、反りは、定盤上にセパレータ部材試
料を置いて基準位置でダイヤルゲージをゼロセットし、
全体で９点について反り量を測定して、その最大値を反
りとし、また厚さ精度は、セパレータ部材試料の９箇所
について厚さをマイクロメータで測定し、平均値、最大
値、最小値から厚さ精度を求め、曲げ弾性率はＪＩＳＫ
６９９１に準じて測定した値である。
料を置いて基準位置でダイヤルゲージをゼロセットし、
全体で９点について反り量を測定して、その最大値を反
りとし、また厚さ精度は、セパレータ部材試料の９箇所
について厚さをマイクロメータで測定し、平均値、最大
値、最小値から厚さ精度を求め、曲げ弾性率はＪＩＳＫ
６９９１に準じて測定した値である。
【００１９】本発明の固体高分子型燃料電池用セパレー
タ部材は、炭素粉末と熱硬化性樹脂を混合し、混合物を
粉砕した粉砕粒を金型に装填し熱圧成形することにより
製造される。人造黒鉛、天然黒鉛、膨張黒鉛、コークス
粉、カーボンブラックなどの炭素粉末とフェノール系樹
脂、フラン系樹脂、エポキシ系樹脂などの熱硬化性樹脂
を、炭素粉末４０〜９０重量％、熱硬化性樹脂６０〜１
０重量％の量比で混合する。熱硬化性樹脂には強度を維
持するために、ゲル化時間２０分以下、固形分６０％以
上のものが用いられる。なお、ゲル化時間は試料を１５
０℃に保持した状態で攪拌してゲル化までの時間を測定
し、固形分は試料を７０℃に保持されたオーブン中に１
５０分間置き、デシケーター中で放冷後の重量残渣率を
測定して求めた値である。
タ部材は、炭素粉末と熱硬化性樹脂を混合し、混合物を
粉砕した粉砕粒を金型に装填し熱圧成形することにより
製造される。人造黒鉛、天然黒鉛、膨張黒鉛、コークス
粉、カーボンブラックなどの炭素粉末とフェノール系樹
脂、フラン系樹脂、エポキシ系樹脂などの熱硬化性樹脂
を、炭素粉末４０〜９０重量％、熱硬化性樹脂６０〜１
０重量％の量比で混合する。熱硬化性樹脂には強度を維
持するために、ゲル化時間２０分以下、固形分６０％以
上のものが用いられる。なお、ゲル化時間は試料を１５
０℃に保持した状態で攪拌してゲル化までの時間を測定
し、固形分は試料を７０℃に保持されたオーブン中に１
５０分間置き、デシケーター中で放冷後の重量残渣率を
測定して求めた値である。
【００２０】セパレータ部材は、通常、厚さ１〜３mm程
度の板状体に加工され、その片面または両面に燃料ガス
あるいは酸化剤ガスを供給するための、通常、深さ０．
５〜１mmのガス供給溝が形成されている。したがって、
これらの加工時に炭素粉末が脱落して気孔空隙が形成さ
れるとガス不透過性が低下する難点があるので、炭素粉
末としては平均粒径が５０μm 以下、最大粒径が１００
μm 以下の粉末を用いることが望ましい。
度の板状体に加工され、その片面または両面に燃料ガス
あるいは酸化剤ガスを供給するための、通常、深さ０．
５〜１mmのガス供給溝が形成されている。したがって、
これらの加工時に炭素粉末が脱落して気孔空隙が形成さ
れるとガス不透過性が低下する難点があるので、炭素粉
末としては平均粒径が５０μm 以下、最大粒径が１００
μm 以下の粉末を用いることが望ましい。
【００２１】炭素粉末と熱硬化性樹脂との混合は、加圧
型ニーダー、二軸スクリュー式混練機など常用の混練機
により行われれるが、均一に混合するためには熱硬化性
樹脂をアルコールやエーテルなどの適宜な有機溶媒に溶
解して粘度を下げて混合することが好ましい。混合物
は、必要に応じて乾燥して揮発性成分や用いた有機溶媒
などを揮散除去したのち、粉砕機により粉砕し、篩分け
して、４０メッシュ以下の粉砕粒を調製する。混合物は
大粒から小粒まで広範囲の粒度分布を有しているが、特
に大粒が存在すると成形時に均質、緻密な成形を阻害す
るので、成形粉には４０メッシュ以下の粉砕粒が使用さ
れる。
型ニーダー、二軸スクリュー式混練機など常用の混練機
により行われれるが、均一に混合するためには熱硬化性
樹脂をアルコールやエーテルなどの適宜な有機溶媒に溶
解して粘度を下げて混合することが好ましい。混合物
は、必要に応じて乾燥して揮発性成分や用いた有機溶媒
などを揮散除去したのち、粉砕機により粉砕し、篩分け
して、４０メッシュ以下の粉砕粒を調製する。混合物は
大粒から小粒まで広範囲の粒度分布を有しているが、特
に大粒が存在すると成形時に均質、緻密な成形を阻害す
るので、成形粉には４０メッシュ以下の粉砕粒が使用さ
れる。
【００２２】粉砕粒は、ガス供給溝を形成するための突
条部を設けた金型に装填し、１０ＭＰａ程度の圧力で予
圧したのち一旦金型を開放して内在する揮発分及び残留
空気を排出除去する。この揮発分や残留空気の排出除去
により成形体中に発生する組織欠陥が大幅に低減化し、
ガス不透過性の向上や反り発生の防止が図られる。
条部を設けた金型に装填し、１０ＭＰａ程度の圧力で予
圧したのち一旦金型を開放して内在する揮発分及び残留
空気を排出除去する。この揮発分や残留空気の排出除去
により成形体中に発生する組織欠陥が大幅に低減化し、
ガス不透過性の向上や反り発生の防止が図られる。
【００２３】次いで、金型を閉じ、室温〜２８０℃の温
度及び２０〜４００ＭＰａの圧力で熱圧成形したのち、
金型から離型し、得られた板状成形体を黒鉛板やアルミ
ニウム板などの表面が平坦平滑で熱伝導性が良好な平板
に挟持して、１５０〜２８０℃の温度に５分間以上保持
して加熱硬化処理を行い、熱硬化性樹脂の硬化反応を進
行させることにより、平面度が高く、反りが少なく、更
に耐蝕性の優れた板状成形体を製造することができる。
度及び２０〜４００ＭＰａの圧力で熱圧成形したのち、
金型から離型し、得られた板状成形体を黒鉛板やアルミ
ニウム板などの表面が平坦平滑で熱伝導性が良好な平板
に挟持して、１５０〜２８０℃の温度に５分間以上保持
して加熱硬化処理を行い、熱硬化性樹脂の硬化反応を進
行させることにより、平面度が高く、反りが少なく、更
に耐蝕性の優れた板状成形体を製造することができる。
【００２４】この熱圧成形時における金型内の温度分布
は、樹脂の硬化反応速度の均一性に影響するため、成形
体組織中の硬化状態の均一化を図るために熱圧成形時の
金型内の温度差、すなわち最高温度部位の温度と最低温
度部位の温度との差は１０℃以内に制御される。温度差
が１０℃を超えると成形中の硬化状態が部分的に変化す
る度合いが大きくなって熱歪みが生じ、成形体に反りが
生じ易くなる。
は、樹脂の硬化反応速度の均一性に影響するため、成形
体組織中の硬化状態の均一化を図るために熱圧成形時の
金型内の温度差、すなわち最高温度部位の温度と最低温
度部位の温度との差は１０℃以内に制御される。温度差
が１０℃を超えると成形中の硬化状態が部分的に変化す
る度合いが大きくなって熱歪みが生じ、成形体に反りが
生じ易くなる。
【００２５】また、表面平坦平滑な平板で挟持して熱硬
化性樹脂を加熱硬化処理する際に、７０Ｐａ以上の圧力
下で熱処理を行うと、表面平坦で平面性の高い板状成形
体を得ることができる。なお、設計条件によっては、フ
ライス加工、サーフェス加工などの表面平滑化処理や外
周加工処理が施される。
化性樹脂を加熱硬化処理する際に、７０Ｐａ以上の圧力
下で熱処理を行うと、表面平坦で平面性の高い板状成形
体を得ることができる。なお、設計条件によっては、フ
ライス加工、サーフェス加工などの表面平滑化処理や外
周加工処理が施される。
【００２６】
【実施例】以下、本発明の実施例を比較例と対比して説
明する。
明する。
【００２７】実施例１〜４、比較例１〜７ 真比重２．１８、平均粒径４５μm の炭素粉末と、ゲル
化時間および樹脂固形分の異なるフェノール樹脂をメタ
ノールに溶解した溶液（樹脂濃度２０wt％）を異なる量
比で混合し、二軸ニーダーを用いて混合した。得られた
混合物を室温で真空乾燥したのち、奈良式粉砕機により
粉砕し、次いで篩分けして異なる粒度の粉砕粒を調整
し、ガス供給溝を形成するための突条部を設けた金型に
装填した。
化時間および樹脂固形分の異なるフェノール樹脂をメタ
ノールに溶解した溶液（樹脂濃度２０wt％）を異なる量
比で混合し、二軸ニーダーを用いて混合した。得られた
混合物を室温で真空乾燥したのち、奈良式粉砕機により
粉砕し、次いで篩分けして異なる粒度の粉砕粒を調整
し、ガス供給溝を形成するための突条部を設けた金型に
装填した。
【００２８】金型には、幅１．５mm、深さ１mmのガス供
給溝に対応する突条部が片面に３３本づつ両面に設けら
れており、縦１５０mm、横１５０mm、厚さ３mmの板状成
形体が得られるように製作された上型と下型とから構成
されている。この金型を加熱し、１０ＭＰａの圧力を５
秒間負荷して予圧したのち、金型を開放して揮発性ガス
及び残留する空気を排出除去した。次いで、温度及び圧
力を変えて３分間保持して熱圧成形した。なお、熱圧成
形時の金型内の温度差（最高温度と最低温度との差）は
８℃に調整した。
給溝に対応する突条部が片面に３３本づつ両面に設けら
れており、縦１５０mm、横１５０mm、厚さ３mmの板状成
形体が得られるように製作された上型と下型とから構成
されている。この金型を加熱し、１０ＭＰａの圧力を５
秒間負荷して予圧したのち、金型を開放して揮発性ガス
及び残留する空気を排出除去した。次いで、温度及び圧
力を変えて３分間保持して熱圧成形した。なお、熱圧成
形時の金型内の温度差（最高温度と最低温度との差）は
８℃に調整した。
【００２９】金型から離型した成形体を表面平滑な黒鉛
板で挟み付け、温度、圧力、時間を変えてフェノール樹
脂を加熱硬化処理した。このようにして製造した炭素−
樹脂硬化成形体からなるセパレータ部材の製造条件を対
比して表１に示した。
板で挟み付け、温度、圧力、時間を変えてフェノール樹
脂を加熱硬化処理した。このようにして製造した炭素−
樹脂硬化成形体からなるセパレータ部材の製造条件を対
比して表１に示した。
【００３０】
【表１】
【００３１】これらのセパレータ部材の曲げ強度、曲げ
強度低下率、反り量、厚さ精度、ショア硬度、曲げ弾性
率、を測定して表２に示した。また、下記の方法により
接触電気抵抗の測定およびガスリーク試験を行ってその
結果も表２に併載した。 接触電気抵抗の測定 セパレータ部材を１０枚積層し、１ＭＰａの締付け力で
固定したのち、積層体を１００℃に加熱し、次いで１０
Ａの直流電流を通電して積層されたセパレータ間の接触
電気抵抗を測定した。 ガスリーク試験 接触電気抵抗測定後、積層されたセパレータを解体し、
各セパレータ間に窒素ガスで１ＭＰａの圧力を加えてガ
スリークの有無を調べた。
強度低下率、反り量、厚さ精度、ショア硬度、曲げ弾性
率、を測定して表２に示した。また、下記の方法により
接触電気抵抗の測定およびガスリーク試験を行ってその
結果も表２に併載した。 接触電気抵抗の測定 セパレータ部材を１０枚積層し、１ＭＰａの締付け力で
固定したのち、積層体を１００℃に加熱し、次いで１０
Ａの直流電流を通電して積層されたセパレータ間の接触
電気抵抗を測定した。 ガスリーク試験 接触電気抵抗測定後、積層されたセパレータを解体し、
各セパレータ間に窒素ガスで１ＭＰａの圧力を加えてガ
スリークの有無を調べた。
【００３２】
【表２】
【００３３】表１の結果より、本発明の範囲内で製造さ
れたセパレータ材は、本発明の特性を有する製品である
ことが判る。また、表２の結果から本発明の特性を有す
るセパレータ材は、接触電気抵抗が小さく、かつ電池組
立時においてリーク発生が解消されていることも判る。
この結果から、本発明で選定された特性が、部材の接触
電気抵抗を低減させ、かつ電池内のガスリークを効果的
に防止できることは明らかである。また、本特性を有す
るセパレータ材は所定の条件で製造することによって確
保可能である。
れたセパレータ材は、本発明の特性を有する製品である
ことが判る。また、表２の結果から本発明の特性を有す
るセパレータ材は、接触電気抵抗が小さく、かつ電池組
立時においてリーク発生が解消されていることも判る。
この結果から、本発明で選定された特性が、部材の接触
電気抵抗を低減させ、かつ電池内のガスリークを効果的
に防止できることは明らかである。また、本特性を有す
るセパレータ材は所定の条件で製造することによって確
保可能である。
【００３４】
【発明の効果】以上のとおり、本発明の固体高分子型燃
料電池用セパレータ部材によれば、室温及び高温におけ
る材質強度が大きく、また反り量や厚さ精度などの形状
精度が高い、炭素−樹脂硬化成形体から形成されている
ので、電池起動時の昇温過程や電池停止時の降温過程、
あるいは通常稼働時に生じる不均一な温度分布状態に伴
う熱応力によるセパレータ部材の破損や欠損を効果的に
低減化することが可能となる。また、電池組み立て時に
おいてセル間の密着性が改善されるため接触電気抵抗の
増大が防止され、更に、電池組み立て時の締め付けによ
るセパレータ部材の破損や欠損も防止される。したがっ
て、セパレータ部材の破損や欠損に伴って発生するガス
リークの問題も解消され、電池性能の安定維持及び向上
を可能とする固体高分子型燃料電池用セパレータ部材を
提供することができる。また、本発明の製造方法によれ
ば、これらの優れた性能を備える本発明の固体高分子型
燃料電池用セパレータ部材の製造が可能となる。
料電池用セパレータ部材によれば、室温及び高温におけ
る材質強度が大きく、また反り量や厚さ精度などの形状
精度が高い、炭素−樹脂硬化成形体から形成されている
ので、電池起動時の昇温過程や電池停止時の降温過程、
あるいは通常稼働時に生じる不均一な温度分布状態に伴
う熱応力によるセパレータ部材の破損や欠損を効果的に
低減化することが可能となる。また、電池組み立て時に
おいてセル間の密着性が改善されるため接触電気抵抗の
増大が防止され、更に、電池組み立て時の締め付けによ
るセパレータ部材の破損や欠損も防止される。したがっ
て、セパレータ部材の破損や欠損に伴って発生するガス
リークの問題も解消され、電池性能の安定維持及び向上
を可能とする固体高分子型燃料電池用セパレータ部材を
提供することができる。また、本発明の製造方法によれ
ば、これらの優れた性能を備える本発明の固体高分子型
燃料電池用セパレータ部材の製造が可能となる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｂ２９Ｌ 31:34 Ｆターム(参考） 4F202 AA36 AH81 AM32 CA27 CB01 CM12 CN01 CP07 4F203 AA36 AH81 AM32 DA12 DB01 DC01 DK07 DM04 DN10 DW06 5H026 AA06 BB00 BB01 BB02 BB06 BB08 BB10 EE05 EE18 HH00 HH03 HH05 HH08 HH09 HH10
Claims (5)
- 【請求項１】 炭素粉末４０〜９０重量％と熱硬化性樹
脂６０〜１０重量％の組成からなり、室温における曲げ
強度が３０ＭＰａ以上で、かつ室温から１００℃におけ
る曲げ強度低下率が３０％以下、の特性を備える炭素−
樹脂硬化成形体から形成されたことを特徴とする固体高
分子型燃料電池用セパレータ部材。 - 【請求項２】 炭素−樹脂硬化成形体の反りが０．５mm
以下、ショア硬度が１００以下、曲げ弾性率が２０ＧＰ
ａ以下、厚さ精度が±０．０５mm以内であることを特徴
とする請求項１記載の固体高分子型燃料電池用セパレー
タ部材。 - 【請求項３】 炭素粉末４０〜９０重量％に、ゲル化時
間が２０分以下、固形分が６０％以上の熱硬化性樹脂を
６０〜１０重量％の量比で混合し、混合物を粉砕し、篩
分けして得られた４０メッシュ以下の粉砕粒を金型に装
填し、予圧したのち一旦金型を開放して揮発分及び残留
空気を排出除去し、次いで、室温〜２８０℃の温度及び
２０〜４００ＭＰａの圧力で熱圧成形し、離型後、表面
平滑な平板で挟持して、１５０〜２８０℃の温度で５分
間以上加熱して熱硬化性樹脂を加熱硬化処理することを
特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ部材の製
造方法。 - 【請求項４】 熱圧成形時における金型内の温度差を１
０℃以内に制御することを特徴とする請求項３記載の固
体高分子型燃料電池用セパレータ部材の製造方法。 - 【請求項５】 熱硬化性樹脂の加熱硬化処理を７０Ｐａ
以上の圧力下で行うことを特徴とする請求項３または４
記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ部材の製造方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04303599A JP3807708B2 (ja) | 1999-02-22 | 1999-02-22 | 固体高分子型燃料電池用セパレータ部材の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04303599A JP3807708B2 (ja) | 1999-02-22 | 1999-02-22 | 固体高分子型燃料電池用セパレータ部材の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000243409A true JP2000243409A (ja) | 2000-09-08 |
| JP3807708B2 JP3807708B2 (ja) | 2006-08-09 |
Family
ID=12652677
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP04303599A Expired - Fee Related JP3807708B2 (ja) | 1999-02-22 | 1999-02-22 | 固体高分子型燃料電池用セパレータ部材の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3807708B2 (ja) |
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2002093670A1 (en) | 2001-05-11 | 2002-11-21 | Kureha Chemical Industry Company, Limited | Separator for solid state polymer type fuel cell and method for producing the same |
| US6949305B2 (en) | 2000-12-26 | 2005-09-27 | Aisin Seiki Kabushiki Kaisha | Separator for fuel cell, method for producing separator and fuel cell applied with separator |
| JP2006172776A (ja) * | 2004-12-14 | 2006-06-29 | Tokai Carbon Co Ltd | 燃料電池用セパレータ材とその製造方法 |
| US7381493B2 (en) | 2003-09-30 | 2008-06-03 | Nichias Corporation | Separator for fuel cell and process for producing the same |
| DE112007000054T5 (de) | 2006-06-21 | 2008-08-07 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd., Kadoma | Brennstoffzelle |
| EP2015384A1 (en) | 2007-06-15 | 2009-01-14 | TUBITAK-Turkiye Bilimsel ve Teknolojik ve Arastima Kurumu | A method for producing recyclable bipolar plate |
| EP1460702A4 (en) * | 2001-12-27 | 2009-03-04 | Hitachi Chemical Co Ltd | SEPARATOR FOR FUEL CELL |
-
1999
- 1999-02-22 JP JP04303599A patent/JP3807708B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6949305B2 (en) | 2000-12-26 | 2005-09-27 | Aisin Seiki Kabushiki Kaisha | Separator for fuel cell, method for producing separator and fuel cell applied with separator |
| WO2002093670A1 (en) | 2001-05-11 | 2002-11-21 | Kureha Chemical Industry Company, Limited | Separator for solid state polymer type fuel cell and method for producing the same |
| US7128996B2 (en) | 2001-05-11 | 2006-10-31 | Kureha Corporation | Separator for solid polymer fuel cells, and production process thereof |
| EP1394878A4 (en) * | 2001-05-11 | 2007-10-10 | Kureha Corp | SEPARATOR FOR SOLID STATE POLYMER-TYPE FUEL CELL AND METHOD OF MANUFACTURING THE SAME |
| EP1460702A4 (en) * | 2001-12-27 | 2009-03-04 | Hitachi Chemical Co Ltd | SEPARATOR FOR FUEL CELL |
| US7381493B2 (en) | 2003-09-30 | 2008-06-03 | Nichias Corporation | Separator for fuel cell and process for producing the same |
| JP2006172776A (ja) * | 2004-12-14 | 2006-06-29 | Tokai Carbon Co Ltd | 燃料電池用セパレータ材とその製造方法 |
| DE112007000054T5 (de) | 2006-06-21 | 2008-08-07 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd., Kadoma | Brennstoffzelle |
| US8557466B2 (en) | 2006-06-21 | 2013-10-15 | Panasonic Corporation | Fuel cell including separator with gas flow channels |
| EP2015384A1 (en) | 2007-06-15 | 2009-01-14 | TUBITAK-Turkiye Bilimsel ve Teknolojik ve Arastima Kurumu | A method for producing recyclable bipolar plate |
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| JP3807708B2 (ja) | 2006-08-09 |
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