JP2000262907A - 集積化触媒およびその製造方法 - Google Patents
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 種類の異なる複数の物質に対する活性を同時
に効果的に発揮し得る触媒を実現する。 【解決手段】 集積化触媒は、複数種類の触媒単位を多
数含む触媒単位群からなり、触媒単位はナノメートルレ
ベルで集合して触媒単位群を形成している。複数種類の
触媒単位は、それぞれが独自の触媒機能を有しており、
かつ少なくとも１種の触媒単位が他の種類の触媒単位の
うちの少なくとも１種の触媒機能を補完可能なように選
択されている。また、複数種類の触媒単位のそれぞれ
は、例えば、金属酸化物と金属元素との組合わせからな
る。この場合、複数種類の触媒単位のうちの少なくとも
１種のものの金属酸化物と金属元素とは、触媒機能を相
乗的に高め得る組合わせに設定されている。
に効果的に発揮し得る触媒を実現する。 【解決手段】 集積化触媒は、複数種類の触媒単位を多
数含む触媒単位群からなり、触媒単位はナノメートルレ
ベルで集合して触媒単位群を形成している。複数種類の
触媒単位は、それぞれが独自の触媒機能を有しており、
かつ少なくとも１種の触媒単位が他の種類の触媒単位の
うちの少なくとも１種の触媒機能を補完可能なように選
択されている。また、複数種類の触媒単位のそれぞれ
は、例えば、金属酸化物と金属元素との組合わせからな
る。この場合、複数種類の触媒単位のうちの少なくとも
１種のものの金属酸化物と金属元素とは、触媒機能を相
乗的に高め得る組合わせに設定されている。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、触媒、特に集積化触媒
に関する。
に関する。
【０００２】
【従来の技術とその課題】廃棄物焼却施設や自動車から
排出される排気ガス中には、一酸化炭素、アルデヒド
類、硫化物、炭化水素類、窒素化合物および有機塩素化
合物などをはじめとする多種類の有害物質が含まれてい
る。このため、廃棄物焼却施設等においては、触媒を用
いて排気ガスを処理し、そこに含まれる有害物質の濃度
を低減するよう試みられている。
排出される排気ガス中には、一酸化炭素、アルデヒド
類、硫化物、炭化水素類、窒素化合物および有機塩素化
合物などをはじめとする多種類の有害物質が含まれてい
る。このため、廃棄物焼却施設等においては、触媒を用
いて排気ガスを処理し、そこに含まれる有害物質の濃度
を低減するよう試みられている。
【０００３】ところで、触媒は、通常、特定の種類の有
害物質に対してのみ特有の分解活性を示し、あらゆる種
類の有害物質に対して普遍的な分解活性を示すものでは
ない。また、有害物質のうちのある種のものは、特定の
触媒を不活性化してしまうことさえある。例えば、二酸
化ズスに白金元素を担持させた触媒は、高温領域におい
て炭化水素類に対して高い酸化分解活性を示すが、低温
領域においては一酸化炭素により被毒され、不活性化さ
れ易い。このため、多種類の有害物質を含む排気ガスを
効果的に処理する必要がある場合は、有害物質の種類に
応じた多種類の触媒を組合せて用いる方法、例えば、多
種類の既存の触媒を均一に混合して用いる方法が考えら
れる。
害物質に対してのみ特有の分解活性を示し、あらゆる種
類の有害物質に対して普遍的な分解活性を示すものでは
ない。また、有害物質のうちのある種のものは、特定の
触媒を不活性化してしまうことさえある。例えば、二酸
化ズスに白金元素を担持させた触媒は、高温領域におい
て炭化水素類に対して高い酸化分解活性を示すが、低温
領域においては一酸化炭素により被毒され、不活性化さ
れ易い。このため、多種類の有害物質を含む排気ガスを
効果的に処理する必要がある場合は、有害物質の種類に
応じた多種類の触媒を組合せて用いる方法、例えば、多
種類の既存の触媒を均一に混合して用いる方法が考えら
れる。
【０００４】しかし、多種類の触媒を混合したような場
合は、たとえ触媒を均一に混合したとしても、種類の異
なる触媒がμｍレベルで大きく離れて位置することにな
る。触媒による有害物質の分解は、触媒上での分子レベ
ルの反応によるものであることから、分子レベルでみた
場合に種類の異なる触媒が近接していない限り、多種類
の有害物質を同時に効果的に分解するのは困難である。
合は、たとえ触媒を均一に混合したとしても、種類の異
なる触媒がμｍレベルで大きく離れて位置することにな
る。触媒による有害物質の分解は、触媒上での分子レベ
ルの反応によるものであることから、分子レベルでみた
場合に種類の異なる触媒が近接していない限り、多種類
の有害物質を同時に効果的に分解するのは困難である。
【０００５】本発明の目的は、種類の異なる複数の物質
に対する活性を同時に効果的に発揮し得る触媒を実現す
ることにある。
に対する活性を同時に効果的に発揮し得る触媒を実現す
ることにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明に係る集積化触媒
は、複数種類の触媒単位を多数含む触媒単位群からな
り、触媒単位はナノメートルレベルで集合して触媒単位
群を形成している。
は、複数種類の触媒単位を多数含む触媒単位群からな
り、触媒単位はナノメートルレベルで集合して触媒単位
群を形成している。
【０００７】ここで、複数種類の触媒単位は、例えば、
それぞれが独自の触媒機能を有しており、かつ少なくと
も１種の触媒単位が他の種類の触媒単位のうちの少なく
とも１種の触媒機能を補完可能なように選択されてい
る。また、複数種類の触媒単位のそれぞれは、例えば、
金属酸化物と金属元素との組合わせからなる。この場
合、複数種類の触媒単位のうちの少なくとも１種のもの
の金属酸化物と金属元素とは、触媒機能を相乗的に高め
得る組合わせに設定されている。
それぞれが独自の触媒機能を有しており、かつ少なくと
も１種の触媒単位が他の種類の触媒単位のうちの少なく
とも１種の触媒機能を補完可能なように選択されてい
る。また、複数種類の触媒単位のそれぞれは、例えば、
金属酸化物と金属元素との組合わせからなる。この場
合、複数種類の触媒単位のうちの少なくとも１種のもの
の金属酸化物と金属元素とは、触媒機能を相乗的に高め
得る組合わせに設定されている。
【０００８】なお、上述の触媒単位群は、例えば、担体
上に配置されている。この場合、担体は、例えば、活性
炭および活性炭素繊維のうちから選ばれた１種である。
上に配置されている。この場合、担体は、例えば、活性
炭および活性炭素繊維のうちから選ばれた１種である。
【０００９】本発明に係る集積化触媒の一形態は、金元
素が三酸化二鉄上に担持された第１触媒単位、白金元素
が二酸化スズ上に担持された第２触媒単位およびイリジ
ウム元素が酸化ランタン上に担持された第３触媒単位を
それぞれ多数含む触媒単位群からなり、第１触媒成分、
第２触媒成分および第３触媒成分がナノメートルレベル
で集合して触媒単位群を形成している。この形態に係る
集積化触媒では、例えば、触媒単位群が活性炭および活
性炭素繊維のうちから選ばれた１種の担体上に配置され
ている。
素が三酸化二鉄上に担持された第１触媒単位、白金元素
が二酸化スズ上に担持された第２触媒単位およびイリジ
ウム元素が酸化ランタン上に担持された第３触媒単位を
それぞれ多数含む触媒単位群からなり、第１触媒成分、
第２触媒成分および第３触媒成分がナノメートルレベル
で集合して触媒単位群を形成している。この形態に係る
集積化触媒では、例えば、触媒単位群が活性炭および活
性炭素繊維のうちから選ばれた１種の担体上に配置され
ている。
【００１０】本発明に係る集積化触媒の製造方法は、金
属酸化物に対して特定の金属元素が組み合わされた触媒
単位の複数種類がナノメートルレベルで多数集合した集
積化触媒を製造するための方法であり、ナノメートルレ
ベルで集積された、複数種類の金属酸化物を含む金属酸
化物群を調製する第１の工程と、金属酸化物群に含まれ
る金属酸化物のそれぞれに対し、それに対応する金属元
素を選択的に担持させる第２の工程とを含んでいる。
属酸化物に対して特定の金属元素が組み合わされた触媒
単位の複数種類がナノメートルレベルで多数集合した集
積化触媒を製造するための方法であり、ナノメートルレ
ベルで集積された、複数種類の金属酸化物を含む金属酸
化物群を調製する第１の工程と、金属酸化物群に含まれ
る金属酸化物のそれぞれに対し、それに対応する金属元
素を選択的に担持させる第２の工程とを含んでいる。
【００１１】ここで、第２の工程は、例えば、複数種類
の金属酸化物の等電点の差を利用して、金属酸化物群の
うちの１種類の金属酸化物のみに対してそれに対応する
金属元素のイオンを選択的に付着させる工程と、当該金
属元素のイオンを金属元素に変換する工程とを含み、こ
れらの工程からなる多段工程を金属酸化物群に含まれる
金属酸化物の種類毎に繰り返している。
の金属酸化物の等電点の差を利用して、金属酸化物群の
うちの１種類の金属酸化物のみに対してそれに対応する
金属元素のイオンを選択的に付着させる工程と、当該金
属元素のイオンを金属元素に変換する工程とを含み、こ
れらの工程からなる多段工程を金属酸化物群に含まれる
金属酸化物の種類毎に繰り返している。
【００１２】このような第２の工程において、金属元素
のイオンを金属元素に変換する工程は、例えば、金属元
素のイオンを金属元素の水酸化物に誘導する工程と、当
該水酸化物を金属元素に変換する工程とを含んでいる。
のイオンを金属元素に変換する工程は、例えば、金属元
素のイオンを金属元素の水酸化物に誘導する工程と、当
該水酸化物を金属元素に変換する工程とを含んでいる。
【００１３】なお、本発明に係る上述の集積化触媒の製
造方法は、例えば、金属酸化物に変換可能な金属酸化物
前駆体と、当該金属酸化物に対応する金属元素に変換可
能な金属元素前駆体とを同時に析出させる工程と、金属
酸化物前駆体および金属元素前駆体をそれぞれ金属酸化
物および金属元素に変換する工程とを含む第３の工程を
さらに含んでいてもよい。
造方法は、例えば、金属酸化物に変換可能な金属酸化物
前駆体と、当該金属酸化物に対応する金属元素に変換可
能な金属元素前駆体とを同時に析出させる工程と、金属
酸化物前駆体および金属元素前駆体をそれぞれ金属酸化
物および金属元素に変換する工程とを含む第３の工程を
さらに含んでいてもよい。
【００１４】この場合、第３の工程は、複数回繰り返さ
れてもよい。また、上述の第２の工程における多段工程
を繰り返す間に、第３の工程を少なくとも１回実施して
もよい。
れてもよい。また、上述の第２の工程における多段工程
を繰り返す間に、第３の工程を少なくとも１回実施して
もよい。
【００１５】本発明に係る他の集積化触媒の製造方法
は、本発明に係る集積化触媒の上述の一形態に係るも
の、すなわち、金元素が三酸化二鉄上に担持された第１
触媒単位、白金元素が二酸化スズ上に担持された第２触
媒単位およびイリジウム元素が酸化ランタン上に担持さ
れた第３触媒単位をそれぞれ多数含む触媒単位群からな
り、第１触媒成分、第２触媒成分および第３触媒成分が
ナノメートルレベルで集合して触媒単位群を形成してい
る集積化触媒を製造するための方法である。この製造方
法は、下記の工程を含んでいる。
は、本発明に係る集積化触媒の上述の一形態に係るも
の、すなわち、金元素が三酸化二鉄上に担持された第１
触媒単位、白金元素が二酸化スズ上に担持された第２触
媒単位およびイリジウム元素が酸化ランタン上に担持さ
れた第３触媒単位をそれぞれ多数含む触媒単位群からな
り、第１触媒成分、第２触媒成分および第３触媒成分が
ナノメートルレベルで集合して触媒単位群を形成してい
る集積化触媒を製造するための方法である。この製造方
法は、下記の工程を含んでいる。
【００１６】◎ナノメートルレベルで集積された、三酸
化二鉄と二酸化スズとを含む水溶液を調製する工程。 ◎水溶液に白金化合物を溶解しかつ当該水溶液のｐＨを
二酸化スズの等電点よりもアルカリ性側でありかつ三酸
化二鉄の等電点より酸性側に設定して、白金化合物から
の白金陽イオンを二酸化スズのみに選択的に付着させ、
水溶液のｐＨを三酸化二鉄の等電点を越えない範囲でさ
らにアルカリ性側に調整して白金陽イオンから水酸化白
金を誘導する工程。 ◎水酸化白金を加熱処理して白金元素に変換する工程。 ◎水溶液に金化合物を溶解しかつ水溶液のｐＨを二酸化
スズの等電点と三酸化二鉄の等電点との間に設定して、
金化合物からの金陰イオンを三酸化二鉄のみに選択的に
付着させ、水溶液のｐＨをさらにアルカリ性側に調整し
て金陰イオンから水酸化金を誘導する工程。 ◎水酸化金を加熱処理して金元素に変換する工程。 ◎水溶液にランタン塩とイリジウム塩とを溶解した後、
当該水溶液のｐＨを調整して、水溶液内に水酸化ランタ
ンと水酸化イリジウムとを生成させる工程。 ◎水酸化ランタンおよび水酸化イリジウムを加熱処理
し、それぞれを酸化ランタンおよびイリジウム元素に変
換する工程。
化二鉄と二酸化スズとを含む水溶液を調製する工程。 ◎水溶液に白金化合物を溶解しかつ当該水溶液のｐＨを
二酸化スズの等電点よりもアルカリ性側でありかつ三酸
化二鉄の等電点より酸性側に設定して、白金化合物から
の白金陽イオンを二酸化スズのみに選択的に付着させ、
水溶液のｐＨを三酸化二鉄の等電点を越えない範囲でさ
らにアルカリ性側に調整して白金陽イオンから水酸化白
金を誘導する工程。 ◎水酸化白金を加熱処理して白金元素に変換する工程。 ◎水溶液に金化合物を溶解しかつ水溶液のｐＨを二酸化
スズの等電点と三酸化二鉄の等電点との間に設定して、
金化合物からの金陰イオンを三酸化二鉄のみに選択的に
付着させ、水溶液のｐＨをさらにアルカリ性側に調整し
て金陰イオンから水酸化金を誘導する工程。 ◎水酸化金を加熱処理して金元素に変換する工程。 ◎水溶液にランタン塩とイリジウム塩とを溶解した後、
当該水溶液のｐＨを調整して、水溶液内に水酸化ランタ
ンと水酸化イリジウムとを生成させる工程。 ◎水酸化ランタンおよび水酸化イリジウムを加熱処理
し、それぞれを酸化ランタンおよびイリジウム元素に変
換する工程。
【００１７】
【発明の実施の形態】本発明の集積化触媒は、多数の触
媒単位を含んでいる。本発明において、触媒単位とは、
それ自体で独自の触媒機能を発揮し得る単位を言う。例
えば、金属元素、金属酸化物、および金属元素と金属酸
化物との組合せ（以下、「複合触媒」と称する場合があ
る）などが本発明における触媒単位である。
媒単位を含んでいる。本発明において、触媒単位とは、
それ自体で独自の触媒機能を発揮し得る単位を言う。例
えば、金属元素、金属酸化物、および金属元素と金属酸
化物との組合せ（以下、「複合触媒」と称する場合があ
る）などが本発明における触媒単位である。
【００１８】ここで、金属元素は、例えば各種の排気ガ
ス中に含まれる各種の有害物質のうちの少なくとも一成
分を分解し得る触媒機能を発揮し得ることが知れられて
いる公知のものであり、具体的には、金、白金、イリジ
ウム、ルテニウム、ロジウム、パラジウムおよび銀を例
示することができる。
ス中に含まれる各種の有害物質のうちの少なくとも一成
分を分解し得る触媒機能を発揮し得ることが知れられて
いる公知のものであり、具体的には、金、白金、イリジ
ウム、ルテニウム、ロジウム、パラジウムおよび銀を例
示することができる。
【００１９】また、金属酸化物は、上述の金属元素の担
体または助触媒として金属元素と同様の触媒機能を発揮
し得ることが知られている公知のものであり、具体的に
は、三酸化二鉄（Ｆｅ2Ｏ3）、二酸化スズ（ＳｎＯ2）
および酸化ランタン（Ｌａ2Ｏ 3）を例示することができ
る。その他にも、金属酸化物としては、アルミニウム、
ケイ素、マグネシウム、チタン、バナジウム、マンガ
ン、コバルト、ニッケル、銅、亜鉛、ジルコニウム、ニ
オブ、モリブデン、タングステン、セリウム、プラセオ
ジムなどの金属元素の酸化物を挙げることができる。
体または助触媒として金属元素と同様の触媒機能を発揮
し得ることが知られている公知のものであり、具体的に
は、三酸化二鉄（Ｆｅ2Ｏ3）、二酸化スズ（ＳｎＯ2）
および酸化ランタン（Ｌａ2Ｏ 3）を例示することができ
る。その他にも、金属酸化物としては、アルミニウム、
ケイ素、マグネシウム、チタン、バナジウム、マンガ
ン、コバルト、ニッケル、銅、亜鉛、ジルコニウム、ニ
オブ、モリブデン、タングステン、セリウム、プラセオ
ジムなどの金属元素の酸化物を挙げることができる。
【００２０】さらに、金属元素と金属酸化物とが組合せ
られたもの、すなわち複合触媒は、例えば、上述の金属
元素のうちの１つと、上述の金属酸化物のうちの１つと
を組合せたものである。より具体的には、三酸化二鉄に
金元素が担持されたもの、二酸化スズに白金が担持され
たもの、および酸化ランタンにイリジウムが担持された
ものなどを例示することができる。
られたもの、すなわち複合触媒は、例えば、上述の金属
元素のうちの１つと、上述の金属酸化物のうちの１つと
を組合せたものである。より具体的には、三酸化二鉄に
金元素が担持されたもの、二酸化スズに白金が担持され
たもの、および酸化ランタンにイリジウムが担持された
ものなどを例示することができる。
【００２１】複合触媒の触媒単位は、それを構成する金
属元素と金属酸化物とが機能を分担し、しかも所要の触
媒機能を互いに高め合い得る相乗効果を有するように金
属元素と金属酸化物とが組合されているのが好ましい。
例えば、炭化水素類に対する酸化分解において気相酸素
の取り込みを容易に行うことができる二酸化スズに白金
元素を担持させた触媒単位は、二酸化スズ単独または白
金元素単独で達成できる炭化水素類に対する酸化分解活
性に比べ、両者が組合されると、当該酸化分解活性が相
乗的に高まる。また、ＮＯxと親和性を有する酸化ラン
タンにアミン類に対する分解活性を有するイリジウム元
素を担持させた触媒単位は、酸化ランタン単独またはイ
リジウム元素単独でも同様にアミン類に対する分解活性
を示し得るが、両者が組合されると、当該分解活性が相
乗的に高まる。
属元素と金属酸化物とが機能を分担し、しかも所要の触
媒機能を互いに高め合い得る相乗効果を有するように金
属元素と金属酸化物とが組合されているのが好ましい。
例えば、炭化水素類に対する酸化分解において気相酸素
の取り込みを容易に行うことができる二酸化スズに白金
元素を担持させた触媒単位は、二酸化スズ単独または白
金元素単独で達成できる炭化水素類に対する酸化分解活
性に比べ、両者が組合されると、当該酸化分解活性が相
乗的に高まる。また、ＮＯxと親和性を有する酸化ラン
タンにアミン類に対する分解活性を有するイリジウム元
素を担持させた触媒単位は、酸化ランタン単独またはイ
リジウム元素単独でも同様にアミン類に対する分解活性
を示し得るが、両者が組合されると、当該分解活性が相
乗的に高まる。
【００２２】本発明の集積化触媒は、上述のような触媒
単位を複数種類含んでいる。触媒単位の種類の組合せ
は、特に限定されるものではなく、例えば、複数の種類
の金属元素の組合せ、複数の種類の金属酸化物の組合
せ、複数の種類の複合触媒の組合せ、並びに金属元素、
金属酸化物および複合触媒のうちの２種以上の組合せな
どである。なお、本発明では、所要の触媒機能を最も効
果的に発揮し得ることから、複数の種類の触媒単位のそ
れぞれが、いずれも複合触媒であるもの、すなわち、金
属酸化物と金属元素との組合せからなるものが好まし
い。
単位を複数種類含んでいる。触媒単位の種類の組合せ
は、特に限定されるものではなく、例えば、複数の種類
の金属元素の組合せ、複数の種類の金属酸化物の組合
せ、複数の種類の複合触媒の組合せ、並びに金属元素、
金属酸化物および複合触媒のうちの２種以上の組合せな
どである。なお、本発明では、所要の触媒機能を最も効
果的に発揮し得ることから、複数の種類の触媒単位のそ
れぞれが、いずれも複合触媒であるもの、すなわち、金
属酸化物と金属元素との組合せからなるものが好まし
い。
【００２３】触媒の機能的観点からの触媒単位の組合せ
は、本発明の集積化触媒の用途、換言すると、本発明の
集積化触媒に求められる触媒機能に応じて適宜設定する
ことができ、特に限定されるものではないが、通常は、
各触媒単位が他の触媒単位とは異なる独自の触媒機能を
有し、少なくとも１種の触媒単位が他の触媒単位のうち
の少なくとも１種の触媒単位の触媒機能を補完可能なよ
うに設定されているのが好ましい。因みに、ここで言う
「触媒機能の補完」とは、ある触媒単位が他の触媒単位
の触媒活性を維持しまたは促進するようなことを言う。
は、本発明の集積化触媒の用途、換言すると、本発明の
集積化触媒に求められる触媒機能に応じて適宜設定する
ことができ、特に限定されるものではないが、通常は、
各触媒単位が他の触媒単位とは異なる独自の触媒機能を
有し、少なくとも１種の触媒単位が他の触媒単位のうち
の少なくとも１種の触媒単位の触媒機能を補完可能なよ
うに設定されているのが好ましい。因みに、ここで言う
「触媒機能の補完」とは、ある触媒単位が他の触媒単位
の触媒活性を維持しまたは促進するようなことを言う。
【００２４】例えば、炭化水素類に対する酸化分解活性
を示す、二酸化スズに白金元素を担持させた触媒単位、
およびＮＯxと親和性を示す酸化ランタンにアミン類に
対する分解活性を示すイリジウム元素を担持させた触媒
単位のうちの少なくとも１種を用いる場合、これらの触
媒単位は炭化水素類またはアミン類を分解したときに生
成する一酸化炭素により自らが被毒されて触媒活性を喪
失し易いので、それらの触媒単位の触媒活性を維持させ
るために、一酸化炭素に対する分解活性を示す、三酸化
二鉄に金元素を担持させた触媒単位を組合せるのが好ま
しい。
を示す、二酸化スズに白金元素を担持させた触媒単位、
およびＮＯxと親和性を示す酸化ランタンにアミン類に
対する分解活性を示すイリジウム元素を担持させた触媒
単位のうちの少なくとも１種を用いる場合、これらの触
媒単位は炭化水素類またはアミン類を分解したときに生
成する一酸化炭素により自らが被毒されて触媒活性を喪
失し易いので、それらの触媒単位の触媒活性を維持させ
るために、一酸化炭素に対する分解活性を示す、三酸化
二鉄に金元素を担持させた触媒単位を組合せるのが好ま
しい。
【００２５】本発明の集積化触媒は、上述のような複数
の種類の触媒単位を多数含む触媒単位群からなる。ここ
で、触媒単位群は、複数の種類の触媒単位の多数を単に
混合しただけのものではなく、複数の種類の触媒単位の
多数が原子や分子の数倍の寸法であるナノメートル以下
のレベルで集合して一体化したものである。図１に、こ
のような本発明の集積化触媒の一形態の概念図を示す。
図において、集積化触媒１は、３種類の触媒単位ａ、ｂ
およびｃのそれぞれを多数含む触媒単位群Ｕからなり、
触媒単位ａ、ｂおよびｃはランダムに層状に積層されて
いる。また、図２に、集積化触媒の他の形態の概念図を
示す。図において、集積化触媒２は、図１に示す形態の
ものと同様に３種類の触媒単位ａ、ｂおよびｃのそれぞ
れを多数含む触媒単位群Ｕからなり、触媒単位ａ、ｂお
よびｃは単層状にランダムに配列されている。
の種類の触媒単位を多数含む触媒単位群からなる。ここ
で、触媒単位群は、複数の種類の触媒単位の多数を単に
混合しただけのものではなく、複数の種類の触媒単位の
多数が原子や分子の数倍の寸法であるナノメートル以下
のレベルで集合して一体化したものである。図１に、こ
のような本発明の集積化触媒の一形態の概念図を示す。
図において、集積化触媒１は、３種類の触媒単位ａ、ｂ
およびｃのそれぞれを多数含む触媒単位群Ｕからなり、
触媒単位ａ、ｂおよびｃはランダムに層状に積層されて
いる。また、図２に、集積化触媒の他の形態の概念図を
示す。図において、集積化触媒２は、図１に示す形態の
ものと同様に３種類の触媒単位ａ、ｂおよびｃのそれぞ
れを多数含む触媒単位群Ｕからなり、触媒単位ａ、ｂお
よびｃは単層状にランダムに配列されている。
【００２６】なお、上述の各形態の集積化触媒１、２
は、担体Ｓ上に配置されていてもよい。ここで用いられ
る担体は、触媒単位群Ｕを担持することができるもので
あれば特に限定されるものではないが、例えば、活性
炭、活性炭素繊維、アルミナおよびシリカなどを挙げる
ことができる。このうち、本発明では、活性炭または活
性炭素繊維を担体として用いるのが好ましい。活性炭お
よび活性炭素繊維は、直径が数十オングストロームに達
する細孔を多数有しており、その結果、比表面積が他の
担体に比べて格段に大きいため、触媒単位群を他の担体
に比べて多く担持することができる。また、その特有の
細孔構造のために、微粒子状の有害物質やファンデルワ
ールス半径が大きな分子の有害物質を細孔内に効果的に
吸着することができ、そのような有害物質をその細孔内
に担持された触媒単位群により効果的に分解することも
できる。したがって、担体として活性炭または活性炭素
繊維を用いた場合は、本発明の集積化触媒による効果を
より高めることができる。
は、担体Ｓ上に配置されていてもよい。ここで用いられ
る担体は、触媒単位群Ｕを担持することができるもので
あれば特に限定されるものではないが、例えば、活性
炭、活性炭素繊維、アルミナおよびシリカなどを挙げる
ことができる。このうち、本発明では、活性炭または活
性炭素繊維を担体として用いるのが好ましい。活性炭お
よび活性炭素繊維は、直径が数十オングストロームに達
する細孔を多数有しており、その結果、比表面積が他の
担体に比べて格段に大きいため、触媒単位群を他の担体
に比べて多く担持することができる。また、その特有の
細孔構造のために、微粒子状の有害物質やファンデルワ
ールス半径が大きな分子の有害物質を細孔内に効果的に
吸着することができ、そのような有害物質をその細孔内
に担持された触媒単位群により効果的に分解することも
できる。したがって、担体として活性炭または活性炭素
繊維を用いた場合は、本発明の集積化触媒による効果を
より高めることができる。
【００２７】本発明の集積化触媒として好ましいもの
は、複数の種類のそれぞれの触媒単位が金属酸化物と金
属元素との組合せからなる複合触媒であり、しかも、こ
のような触媒単位のうちの少なくとも１種が他の触媒単
位のうちの少なくとも１種の触媒機能を補完可能なよう
に選択されたものである。この場合、触媒単位のうちの
少なくとも１種は、上述のように金属酸化物と金属元素
とが触媒機能を相乗的に高め得る組合せに設定されてい
るのが特に好ましい。
は、複数の種類のそれぞれの触媒単位が金属酸化物と金
属元素との組合せからなる複合触媒であり、しかも、こ
のような触媒単位のうちの少なくとも１種が他の触媒単
位のうちの少なくとも１種の触媒機能を補完可能なよう
に選択されたものである。この場合、触媒単位のうちの
少なくとも１種は、上述のように金属酸化物と金属元素
とが触媒機能を相乗的に高め得る組合せに設定されてい
るのが特に好ましい。
【００２８】このような集積化触媒の一例として、金元
素が三酸化二鉄上に担持された第１触媒単位、白金元素
が二酸化スズ上に担持された第２触媒単位およびイリジ
ウム元素が酸化ランタン上に担持された第３触媒単位の
３種類の触媒単位をそれぞれ多数含み、これらの各触媒
単位がナノメートルレベルで集合して触媒単位群を形成
しているものを挙げることができる。なお、この触媒単
位群は、活性炭または活性炭素繊維からなる担体上に配
置されていてもよい。
素が三酸化二鉄上に担持された第１触媒単位、白金元素
が二酸化スズ上に担持された第２触媒単位およびイリジ
ウム元素が酸化ランタン上に担持された第３触媒単位の
３種類の触媒単位をそれぞれ多数含み、これらの各触媒
単位がナノメートルレベルで集合して触媒単位群を形成
しているものを挙げることができる。なお、この触媒単
位群は、活性炭または活性炭素繊維からなる担体上に配
置されていてもよい。
【００２９】このような集積化触媒において、第１触媒
成分は、一酸化炭素およびアルデヒド類に対して優れた
低温酸化分解活性を示す。特に、一酸化炭素に対して
は、−７０℃でも優れた酸化分解活性を示す。また、第
２触媒成分は、高温領域において炭化水素類などに対し
て優れた酸化分解活性を示す。さらに、第３触媒成分
は、アミン類に対して優れた分解活性を示す。このた
め、この集積化触媒は、一酸化炭素、アルデヒド類、炭
化水素類、アミン類、メルカプタン類およびダイオキシ
ンなどの有機塩素化合物を含む排気ガスの処理用触媒と
して用いられた場合、排気ガス中に含まれるこれらの有
害物質の濃度を比較的低温で同時に効果的に低減させる
ことができ、しかもその機能を長期間持続することがで
きる。
成分は、一酸化炭素およびアルデヒド類に対して優れた
低温酸化分解活性を示す。特に、一酸化炭素に対して
は、−７０℃でも優れた酸化分解活性を示す。また、第
２触媒成分は、高温領域において炭化水素類などに対し
て優れた酸化分解活性を示す。さらに、第３触媒成分
は、アミン類に対して優れた分解活性を示す。このた
め、この集積化触媒は、一酸化炭素、アルデヒド類、炭
化水素類、アミン類、メルカプタン類およびダイオキシ
ンなどの有機塩素化合物を含む排気ガスの処理用触媒と
して用いられた場合、排気ガス中に含まれるこれらの有
害物質の濃度を比較的低温で同時に効果的に低減させる
ことができ、しかもその機能を長期間持続することがで
きる。
【００３０】特に、この集積化触媒は、第１触媒単位が
第２触媒単位および第３触媒単位の補完的機能を発揮し
得る。すなわち、第２触媒単位および第３触媒単位は、
それぞれ炭化水素類およびアミン類を分解した際に自ら
が生成する一酸化炭素および排気ガス中に含まれる一酸
化炭素により被毒され、活性が著しく低下する場合があ
るが、この一酸化炭素は第１触媒単位により分解され得
るので、第２触媒単位および第３触媒単位の活性は維持
され得る。
第２触媒単位および第３触媒単位の補完的機能を発揮し
得る。すなわち、第２触媒単位および第３触媒単位は、
それぞれ炭化水素類およびアミン類を分解した際に自ら
が生成する一酸化炭素および排気ガス中に含まれる一酸
化炭素により被毒され、活性が著しく低下する場合があ
るが、この一酸化炭素は第１触媒単位により分解され得
るので、第２触媒単位および第３触媒単位の活性は維持
され得る。
【００３１】つまり、この集積化触媒は、第１触媒単
位、第２触媒単位および第３触媒単位を単に均一に混合
しただけのものとは異なり、これらの触媒単位がナノメ
ートルレベルで集合して一体化しているため（すなわ
ち、各触媒単位がナノメートルレベルで近接しながら集
合しているため）、第２触媒単位および第３触媒単位に
おいて分子レベルの反応で生成した一酸化炭素をそれら
の触媒単位にナノメートルレベルで近接して位置する第
１触媒成分により速やかに分解し得る。
位、第２触媒単位および第３触媒単位を単に均一に混合
しただけのものとは異なり、これらの触媒単位がナノメ
ートルレベルで集合して一体化しているため（すなわ
ち、各触媒単位がナノメートルレベルで近接しながら集
合しているため）、第２触媒単位および第３触媒単位に
おいて分子レベルの反応で生成した一酸化炭素をそれら
の触媒単位にナノメートルレベルで近接して位置する第
１触媒成分により速やかに分解し得る。
【００３２】以上の結果、この集積化触媒は、所要の触
媒機能を効果的に、しかも長期間持続的に発揮し得る。
このような本発明の集積化触媒は、上述のような機能を
発揮し得るため、例えば、ごみ焼却施設や各種の産業プ
ラントから排出される排気ガスの処理用触媒、空気清浄
機用触媒および燃料電池用触媒などとして利用すること
ができる。
媒機能を効果的に、しかも長期間持続的に発揮し得る。
このような本発明の集積化触媒は、上述のような機能を
発揮し得るため、例えば、ごみ焼却施設や各種の産業プ
ラントから排出される排気ガスの処理用触媒、空気清浄
機用触媒および燃料電池用触媒などとして利用すること
ができる。
【００３３】本発明の集積化触媒は、例えば、共沈殿法
などの公知の手法により、水溶液中で各種の金属元素や
金属酸化物を同時に析出させると製造することができ
る。但し、集積化触媒のうち、金属元素と金属酸化物と
が組み合わされた触媒単位の複数種類がナノメートルレ
ベルで多数集合したものは、特定の金属元素と特定の金
属酸化物とが対になるよう組合せる必要があるので、通
常の共沈殿法による手法では製造が困難である。そこ
で、このような集積化触媒を製造するための方法を以下
に説明する。
などの公知の手法により、水溶液中で各種の金属元素や
金属酸化物を同時に析出させると製造することができ
る。但し、集積化触媒のうち、金属元素と金属酸化物と
が組み合わされた触媒単位の複数種類がナノメートルレ
ベルで多数集合したものは、特定の金属元素と特定の金
属酸化物とが対になるよう組合せる必要があるので、通
常の共沈殿法による手法では製造が困難である。そこ
で、このような集積化触媒を製造するための方法を以下
に説明する。
【００３４】ここでは、金元素が三酸化二鉄に担持され
た触媒単位の多数と白金元素が二酸化スズに担持された
触媒単位の多数とを含む触媒単位群からなる集積化触媒
を例とし、その製造方法を工程毎に説明する。
た触媒単位の多数と白金元素が二酸化スズに担持された
触媒単位の多数とを含む触媒単位群からなる集積化触媒
を例とし、その製造方法を工程毎に説明する。
【００３５】第１の工程 この工程では、複数種類の金属酸化物、すなわち三酸化
二鉄と二酸化スズとがナノメートルレベルで集積された
金属酸化物群を調整する。ここでは、先ず、鉄塩および
スズ塩（例えば、共に硝酸塩）を含む水溶液を調製し、
この水溶液のｐＨをアルカリ性側に徐々に調整すること
により水酸化鉄および水酸化スズを調製する。ここで、
水溶液のｐＨをアルカリ性側に調整するための方法とし
ては、例えば、予め水溶液中に尿素を溶解しておき、
この水溶液を７０℃程度に加熱する方法、および水溶
液に炭酸ナトリウム水溶液または水酸化ナトリウム水溶
液を徐々に滴下する方法などを採用することができる。
二鉄と二酸化スズとがナノメートルレベルで集積された
金属酸化物群を調整する。ここでは、先ず、鉄塩および
スズ塩（例えば、共に硝酸塩）を含む水溶液を調製し、
この水溶液のｐＨをアルカリ性側に徐々に調整すること
により水酸化鉄および水酸化スズを調製する。ここで、
水溶液のｐＨをアルカリ性側に調整するための方法とし
ては、例えば、予め水溶液中に尿素を溶解しておき、
この水溶液を７０℃程度に加熱する方法、および水溶
液に炭酸ナトリウム水溶液または水酸化ナトリウム水溶
液を徐々に滴下する方法などを採用することができる。
【００３６】の方法による場合は、水溶液を加熱する
と、尿素が緩やかに分解してＮＨ4 +イオンとＯＨ-イオ
ンとが生成する。これにより、水溶液のｐＨが徐々にア
ルカリ性側に変化し、ｐＨ値がある値よりもアルカリ性
側になると、水溶液中に水に不溶の水酸化鉄および水酸
化スズがナノメートルレベルで集合しながら析出し、水
溶液中に沈殿する。これにより得られる金属水酸化物群
を酸素含有雰囲気中で熱処理すると、当該金属水酸化物
群は目的とする金属酸化物群、すなわち三酸化二鉄と二
酸化スズとを含む金属酸化物群に変換される。
と、尿素が緩やかに分解してＮＨ4 +イオンとＯＨ-イオ
ンとが生成する。これにより、水溶液のｐＨが徐々にア
ルカリ性側に変化し、ｐＨ値がある値よりもアルカリ性
側になると、水溶液中に水に不溶の水酸化鉄および水酸
化スズがナノメートルレベルで集合しながら析出し、水
溶液中に沈殿する。これにより得られる金属水酸化物群
を酸素含有雰囲気中で熱処理すると、当該金属水酸化物
群は目的とする金属酸化物群、すなわち三酸化二鉄と二
酸化スズとを含む金属酸化物群に変換される。
【００３７】一方、の方法による場合は、金属塩、す
なわち上述の鉄塩およびスズ塩を含む水溶液を攪拌しな
がら炭酸ナトリウム水溶液または水酸化ナトリウム水溶
液を徐々に滴下する。これにより、水溶液のｐＨが徐々
にアルカリ性側に変化し、ｐＨ値がある値よりもアルカ
リ性側になると、水溶液中に水に不溶の水酸化鉄および
水酸化スズがナノメートルレベルで集合しながら析出
し、水溶液中に沈殿する。これにより得られる金属水酸
化物群を酸素含有雰囲気中で熱処理すると、金属水酸化
物群は目的とする金属酸化物群、すなわち三酸化二鉄と
二酸化スズとを含む金属酸化物群に変換される。
なわち上述の鉄塩およびスズ塩を含む水溶液を攪拌しな
がら炭酸ナトリウム水溶液または水酸化ナトリウム水溶
液を徐々に滴下する。これにより、水溶液のｐＨが徐々
にアルカリ性側に変化し、ｐＨ値がある値よりもアルカ
リ性側になると、水溶液中に水に不溶の水酸化鉄および
水酸化スズがナノメートルレベルで集合しながら析出
し、水溶液中に沈殿する。これにより得られる金属水酸
化物群を酸素含有雰囲気中で熱処理すると、金属水酸化
物群は目的とする金属酸化物群、すなわち三酸化二鉄と
二酸化スズとを含む金属酸化物群に変換される。
【００３８】なお、この工程では、上述のように水溶液
中に複数の金属塩を同時に添加して、それらに対応する
複数の金属酸化物を同時に生成させるようにしてもよい
し、金属塩を１種類ずつ添加して、それに対応する金属
酸化物を１種類ずつ順に生成させるようにしてもよい。
中に複数の金属塩を同時に添加して、それらに対応する
複数の金属酸化物を同時に生成させるようにしてもよい
し、金属塩を１種類ずつ添加して、それに対応する金属
酸化物を１種類ずつ順に生成させるようにしてもよい。
【００３９】また、触媒単位群が担体上に配置された集
積化触媒を製造する場合は、この工程において、水溶液
中に予め上述の担体を配置しておく。このようにする
と、上述の金属水酸化物群が担体上に沈殿するので、金
属酸化物群を担体上に生成させる（担持させる）ことが
できる。
積化触媒を製造する場合は、この工程において、水溶液
中に予め上述の担体を配置しておく。このようにする
と、上述の金属水酸化物群が担体上に沈殿するので、金
属酸化物群を担体上に生成させる（担持させる）ことが
できる。
【００４０】第２の工程 この工程では、第１の工程で得られた金属酸化物群に含
まれるそれぞれの金属酸化物、すなわち、三酸化二鉄お
よび二酸化スズのそれぞれに対し、対応する金属元素、
すなわち金元素および白金元素を選択的に担持させる。
まれるそれぞれの金属酸化物、すなわち、三酸化二鉄お
よび二酸化スズのそれぞれに対し、対応する金属元素、
すなわち金元素および白金元素を選択的に担持させる。
【００４１】ここでは、三酸化二鉄と二酸化スズとの等
電点の差を利用し、両者に対して対応する金属元素を選
択的に担持させる。図３に、三酸化二鉄および二酸化ス
ズの水溶液中におけるイオン吸着密度とｐＨとの関係を
示す。図に示すように、二酸化スズの等電点（ｐＨ）は
４．５であり、三酸化二鉄の等電点は８．０である。こ
のため、水溶液のｐＨが４．５未満の場合、二酸化スズ
および三酸化二鉄の表面はいずれも正電荷を帯びること
になる。また、水溶液のｐＨが４．５〜８．０の範囲で
は、二酸化スズの表面は負電荷を帯び、三酸化二鉄の表
面は正電荷を帯びることになる。
電点の差を利用し、両者に対して対応する金属元素を選
択的に担持させる。図３に、三酸化二鉄および二酸化ス
ズの水溶液中におけるイオン吸着密度とｐＨとの関係を
示す。図に示すように、二酸化スズの等電点（ｐＨ）は
４．５であり、三酸化二鉄の等電点は８．０である。こ
のため、水溶液のｐＨが４．５未満の場合、二酸化スズ
および三酸化二鉄の表面はいずれも正電荷を帯びること
になる。また、水溶液のｐＨが４．５〜８．０の範囲で
は、二酸化スズの表面は負電荷を帯び、三酸化二鉄の表
面は正電荷を帯びることになる。
【００４２】この工程では、上述のような三酸化二鉄と
二酸化スズとの等電点の差を利用して、これらの金属酸
化物に対して対応する金属元素を選択的に担持させるこ
とができる。具体的には、先ず、三酸化二鉄と二酸化ス
ズとを含む水溶液中に白金化合物（例えば白金塩、より
具体的には例えば塩化白金）を添加し、水溶液のｐＨを
４．５以上でありかつ三酸化二鉄の等電点よりも酸性側
に設定する。この結果、水溶液中で生成するカチオン性
の白金イオン（Ｐｔ4+）は、そのｐＨで表面が負電荷を
帯びている二酸化スズの表面に引き寄せられ、正電荷を
帯びている三酸化二鉄に対して反発することになる。
二酸化スズとの等電点の差を利用して、これらの金属酸
化物に対して対応する金属元素を選択的に担持させるこ
とができる。具体的には、先ず、三酸化二鉄と二酸化ス
ズとを含む水溶液中に白金化合物（例えば白金塩、より
具体的には例えば塩化白金）を添加し、水溶液のｐＨを
４．５以上でありかつ三酸化二鉄の等電点よりも酸性側
に設定する。この結果、水溶液中で生成するカチオン性
の白金イオン（Ｐｔ4+）は、そのｐＨで表面が負電荷を
帯びている二酸化スズの表面に引き寄せられ、正電荷を
帯びている三酸化二鉄に対して反発することになる。
【００４３】この状態で水溶液のｐＨをさらにアルカリ
性側に設定すると、白金イオンは水酸化白金（Ｐｔ（Ｏ
Ｈ）4・２Ｈ2Ｏ）となり、二酸化スズ上のみに選択的に
析出する。その後、水溶液から金属酸化物群を取り出し
て熱処理すると、水酸化白金は白金元素に変換され、白
金元素を担持した二酸化スズと三酸化二鉄とを含む金属
酸化物群が得られる。
性側に設定すると、白金イオンは水酸化白金（Ｐｔ（Ｏ
Ｈ）4・２Ｈ2Ｏ）となり、二酸化スズ上のみに選択的に
析出する。その後、水溶液から金属酸化物群を取り出し
て熱処理すると、水酸化白金は白金元素に変換され、白
金元素を担持した二酸化スズと三酸化二鉄とを含む金属
酸化物群が得られる。
【００４４】次に、この金属酸化物群の水溶液を再度調
製し、それに金化合物（例えば金元素を含む酸、より具
体的には例えば塩化金酸）を添加する。そして、その水
溶液のｐＨを４．５以上でありかつ三酸化二鉄の等電点
よりも酸性側に設定すると、水溶液中で生成するアニオ
ン性の金イオン（例えば、ＡｕＣｌ4 -）は当該ｐＨ領域
で表面が正電荷を帯びている三酸化二鉄に引き寄せら
れ、表面が負電荷を帯びている二酸化スズに対して反発
することになる。この状態で水溶液のｐＨをさらにアル
カリ性側に設定すると、金イオンは水酸化金（Ａｕ（Ｏ
Ｈ）3）となり、三酸化二鉄上のみに選択的に析出す
る。その後、水溶液から金属酸化物群を取り出して熱処
理すると、水酸化金は金元素に変換される。この結果、
白金元素を担持した二酸化スズからなる触媒単位と金元
素を担持した三酸化二鉄からなる触媒単位とを多数含む
触媒単位群、すなわち目的とする集積化触媒が得られ
る。なお、上述の第１の工程において、金属酸化物群を
担体上に生成させた場合、この集積化触媒は担体上に形
成されることになる。
製し、それに金化合物（例えば金元素を含む酸、より具
体的には例えば塩化金酸）を添加する。そして、その水
溶液のｐＨを４．５以上でありかつ三酸化二鉄の等電点
よりも酸性側に設定すると、水溶液中で生成するアニオ
ン性の金イオン（例えば、ＡｕＣｌ4 -）は当該ｐＨ領域
で表面が正電荷を帯びている三酸化二鉄に引き寄せら
れ、表面が負電荷を帯びている二酸化スズに対して反発
することになる。この状態で水溶液のｐＨをさらにアル
カリ性側に設定すると、金イオンは水酸化金（Ａｕ（Ｏ
Ｈ）3）となり、三酸化二鉄上のみに選択的に析出す
る。その後、水溶液から金属酸化物群を取り出して熱処
理すると、水酸化金は金元素に変換される。この結果、
白金元素を担持した二酸化スズからなる触媒単位と金元
素を担持した三酸化二鉄からなる触媒単位とを多数含む
触媒単位群、すなわち目的とする集積化触媒が得られ
る。なお、上述の第１の工程において、金属酸化物群を
担体上に生成させた場合、この集積化触媒は担体上に形
成されることになる。
【００４５】第３の工程 白金元素を担持した二酸化スズからなる触媒単位と金元
素を担持した三酸化二鉄からなる触媒単位とに加えて、
例えばイリジウム元素を担持した酸化ランタンからなる
触媒単位をさらに含む触媒単位群からなる集積化触媒を
製造する場合は、上述のような第１の工程および第２の
工程を経て得られた集積化触媒に対し、以下に説明する
第３の工程をさらに適用する。
素を担持した三酸化二鉄からなる触媒単位とに加えて、
例えばイリジウム元素を担持した酸化ランタンからなる
触媒単位をさらに含む触媒単位群からなる集積化触媒を
製造する場合は、上述のような第１の工程および第２の
工程を経て得られた集積化触媒に対し、以下に説明する
第３の工程をさらに適用する。
【００４６】この工程では、先ず、上述の第２の工程に
より得られた集積化触媒に対し、酸化ランタンに変換可
能な金属酸化物前駆体とイリジウム元素に変換可能な金
属元素前駆体とを同時に析出させる。なお、ここで言う
金属酸化物前駆体および金属元素前駆体は、例えば、そ
れぞれ水酸化ランタンおよび水酸化イリジウムである。
より得られた集積化触媒に対し、酸化ランタンに変換可
能な金属酸化物前駆体とイリジウム元素に変換可能な金
属元素前駆体とを同時に析出させる。なお、ここで言う
金属酸化物前駆体および金属元素前駆体は、例えば、そ
れぞれ水酸化ランタンおよび水酸化イリジウムである。
【００４７】ここでは、通常、金属酸化物前駆体を形成
するための金属の塩（この例の場合はランタンの塩、よ
り具体的には例えば硝酸ランタン）と金属元素前駆体を
形成するための金属の塩（この例の場合はイリジウムの
塩、より具体的には例えば塩化イリジウム）とを含む水
溶液を調製し、これに上述の第２の工程により得られた
集積化触媒を添加する。そして、当該水溶液のｐＨを徐
々にアルカリ性側に調整し、水酸化ランタン（金属酸化
物前駆体）と水酸化イリジウム（金属元素前駆体）とを
同時に沈殿させる。この際、水酸化ランタンと水酸化イ
リジウムとは、ナノメートルレベルで互いに集合しなが
ら析出して沈殿し、同時に第２の工程で得られた集積化
触媒に対してナノメートルレベルで集積する。
するための金属の塩（この例の場合はランタンの塩、よ
り具体的には例えば硝酸ランタン）と金属元素前駆体を
形成するための金属の塩（この例の場合はイリジウムの
塩、より具体的には例えば塩化イリジウム）とを含む水
溶液を調製し、これに上述の第２の工程により得られた
集積化触媒を添加する。そして、当該水溶液のｐＨを徐
々にアルカリ性側に調整し、水酸化ランタン（金属酸化
物前駆体）と水酸化イリジウム（金属元素前駆体）とを
同時に沈殿させる。この際、水酸化ランタンと水酸化イ
リジウムとは、ナノメートルレベルで互いに集合しなが
ら析出して沈殿し、同時に第２の工程で得られた集積化
触媒に対してナノメートルレベルで集積する。
【００４８】なお、水溶液のｐＨを調整するための方法
としては、上述の第１の工程で採用可能な方法と同様の
方法、すなわち、水溶液中に尿素を添加して７０℃程度
に加熱する方法および水溶液に対して炭酸ナトリウム水
溶液または水酸化ナトリウム水溶液を徐々に滴下する方
法を採用することができる。
としては、上述の第１の工程で採用可能な方法と同様の
方法、すなわち、水溶液中に尿素を添加して７０℃程度
に加熱する方法および水溶液に対して炭酸ナトリウム水
溶液または水酸化ナトリウム水溶液を徐々に滴下する方
法を採用することができる。
【００４９】次に、水酸化ランタンと水酸化イリジウム
とが追加的に集積した集積化触媒を水溶液から取り出
し、これを空気中で熱処理する。これにより、水酸化ラ
ンタンおよび水酸化イリジウムは、同時にそれぞれ酸化
ランタンおよびイリジウム元素に変換され、イリジウム
元素を担持した酸化ランタンからなる新たな触媒単位が
生成する。これにより、白金元素を担持した二酸化スズ
からなる触媒単位、金元素を担持した三酸化二鉄からな
る触媒単位およびイリジウム元素を担持した酸化ランタ
ンからなる触媒単位の３種類の触媒単位を含む触媒単位
群からなる集積化触媒が得られる。
とが追加的に集積した集積化触媒を水溶液から取り出
し、これを空気中で熱処理する。これにより、水酸化ラ
ンタンおよび水酸化イリジウムは、同時にそれぞれ酸化
ランタンおよびイリジウム元素に変換され、イリジウム
元素を担持した酸化ランタンからなる新たな触媒単位が
生成する。これにより、白金元素を担持した二酸化スズ
からなる触媒単位、金元素を担持した三酸化二鉄からな
る触媒単位およびイリジウム元素を担持した酸化ランタ
ンからなる触媒単位の３種類の触媒単位を含む触媒単位
群からなる集積化触媒が得られる。
【００５０】なお、上述のような最終段階での熱処理工
程において、その際の条件により水酸化イリジウムが酸
化イリジウムに変換されてしまう場合があるが、この場
合はそれを適宜還元雰囲気下で熱処理すると、イリジウ
ム元素に変換することができる。
程において、その際の条件により水酸化イリジウムが酸
化イリジウムに変換されてしまう場合があるが、この場
合はそれを適宜還元雰囲気下で熱処理すると、イリジウ
ム元素に変換することができる。
【００５１】本発明に係る上述の製造方法は、上述のよ
うな例に係る集積化触媒以外の他の集積化触媒、すなわ
ち、金属元素が金属酸化物に担持された触媒単位の複数
種類からなる他の集積化触媒を製造する場合にも適用す
ることができる。この場合、上述の第１の工程において
３種類以上の金属酸化物を含む金属酸化物群を形成し、
それに対して第２の工程を触媒単位の種類に応じて３回
以上繰り返してもよい。また、触媒単位の種類に応じ、
上述の第３の工程を２回以上繰り返してもよい。さら
に、上述の製造方法では、必ずしも第１の工程と第２の
工程とを完了してから第３の工程を実施する必要はな
く、第３の工程を実施してから第１および第２の工程を
実施してもよいし、第１の工程で得られた金属酸化物群
に含まれる金属酸化物に対して第２の工程を繰り返し適
用する間に適宜第３の工程を１回または２回以上挿入し
てもよい。
うな例に係る集積化触媒以外の他の集積化触媒、すなわ
ち、金属元素が金属酸化物に担持された触媒単位の複数
種類からなる他の集積化触媒を製造する場合にも適用す
ることができる。この場合、上述の第１の工程において
３種類以上の金属酸化物を含む金属酸化物群を形成し、
それに対して第２の工程を触媒単位の種類に応じて３回
以上繰り返してもよい。また、触媒単位の種類に応じ、
上述の第３の工程を２回以上繰り返してもよい。さら
に、上述の製造方法では、必ずしも第１の工程と第２の
工程とを完了してから第３の工程を実施する必要はな
く、第３の工程を実施してから第１および第２の工程を
実施してもよいし、第１の工程で得られた金属酸化物群
に含まれる金属酸化物に対して第２の工程を繰り返し適
用する間に適宜第３の工程を１回または２回以上挿入し
てもよい。
【００５２】
【実施例】実施例１ ナス型フラスコに５００ｍｌの水を加え、これに１０ｇ
のコールタールピッチ系活性炭素繊維（平均繊維径＝１
４．０μｍ、ＢＥＴ比表面積＝１，９２０ｍ2／ｇ、平
均細孔径＝１９．０１オングストローム）を浸した。こ
の際、活性炭素繊維の細孔内にも水を浸入させるため、
ナス型フラスコ内を約１０分間真空脱気処理した。
のコールタールピッチ系活性炭素繊維（平均繊維径＝１
４．０μｍ、ＢＥＴ比表面積＝１，９２０ｍ2／ｇ、平
均細孔径＝１９．０１オングストローム）を浸した。こ
の際、活性炭素繊維の細孔内にも水を浸入させるため、
ナス型フラスコ内を約１０分間真空脱気処理した。
【００５３】次に、ナス型フラスコ内の活性炭素繊維を
水と共に蓋付き円筒型瓶に移し、これに０．００６モル
のＦｅ（ＮＯ3）3・９Ｈ2Ｏ、０．００６モルのＳｎＣ
ｌ4および０．０３６モルの尿素を加えて溶解し、５０
０ｍｌの水溶液を得た。そして、この水溶液を８０℃の
ウオーターバス中で攪拌しながら５時間加熱処理した。
この際、水溶液中の尿素が加水分解してＯＨ-イオンが
生成し、水溶液のｐＨが徐々にアルカリ性側に移行し
た。この結果、水溶液中の活性炭素繊維には、水酸化鉄
（Ｆｅ（ＯＨ）3）と水酸化スズ（Ｓｎ（ＯＨ）4）が析
出して沈殿した。
水と共に蓋付き円筒型瓶に移し、これに０．００６モル
のＦｅ（ＮＯ3）3・９Ｈ2Ｏ、０．００６モルのＳｎＣ
ｌ4および０．０３６モルの尿素を加えて溶解し、５０
０ｍｌの水溶液を得た。そして、この水溶液を８０℃の
ウオーターバス中で攪拌しながら５時間加熱処理した。
この際、水溶液中の尿素が加水分解してＯＨ-イオンが
生成し、水溶液のｐＨが徐々にアルカリ性側に移行し
た。この結果、水溶液中の活性炭素繊維には、水酸化鉄
（Ｆｅ（ＯＨ）3）と水酸化スズ（Ｓｎ（ＯＨ）4）が析
出して沈殿した。
【００５４】活性炭素繊維を水溶液から取り出し、これ
をアスピレーターで吸引しながら十分に水洗した後に約
１０時間真空乾燥した。この活性炭素繊維をガス流通式
石英管に充填し、この石英管に２容量％の酸素と９８容
量％の窒素とを含む混合ガスを活性炭素繊維約１ｇに対
して２５０ｍｌ／分の流速で流しながら活性炭素繊維を
３００℃で３時間焼成した。この結果、水酸化鉄と水酸
化スズとが酸化物に変換され、三酸化二鉄と二酸化スズ
とを担持した活性炭素繊維が得られた。
をアスピレーターで吸引しながら十分に水洗した後に約
１０時間真空乾燥した。この活性炭素繊維をガス流通式
石英管に充填し、この石英管に２容量％の酸素と９８容
量％の窒素とを含む混合ガスを活性炭素繊維約１ｇに対
して２５０ｍｌ／分の流速で流しながら活性炭素繊維を
３００℃で３時間焼成した。この結果、水酸化鉄と水酸
化スズとが酸化物に変換され、三酸化二鉄と二酸化スズ
とを担持した活性炭素繊維が得られた。
【００５５】次に、三酸化二鉄と二酸化スズとを担持し
た活性炭素繊維１０ｇをナス型フラスコ内の水５００ｍ
ｌに浸し、上述と同様に脱気処理した。その後、当該活
性炭素繊維を水と共に蓋付き円筒型瓶に移し、これに
０．０００３モルのＰｔＣｌ4を加えて５００ｍｌの水
溶液を調製した。この水溶液のｐＨは１．８であった。
た活性炭素繊維１０ｇをナス型フラスコ内の水５００ｍ
ｌに浸し、上述と同様に脱気処理した。その後、当該活
性炭素繊維を水と共に蓋付き円筒型瓶に移し、これに
０．０００３モルのＰｔＣｌ4を加えて５００ｍｌの水
溶液を調製した。この水溶液のｐＨは１．８であった。
【００５６】水溶液のｐＨが６．０になるまで攪拌しな
がら５％の炭酸ナトリウム水溶液を緩やかに滴下し、こ
のｐＨを維持しながら水溶液を２時間熟成した。この過
程では、水溶液のｐＨが二酸化スズの等電点以上、すな
わち４．５以上になると、水溶液中の白金イオン（Ｐｔ
4+）が負電荷を帯びた二酸化スズの表面のみに選択的に
移行し、ｐＨが６．０になったときに白金イオンが水酸
化白金（Ｐｔ（ＯＨ） 4・２Ｈ2Ｏ）に変化して二酸化ス
ズの表面にのみ析出して沈殿した。
がら５％の炭酸ナトリウム水溶液を緩やかに滴下し、こ
のｐＨを維持しながら水溶液を２時間熟成した。この過
程では、水溶液のｐＨが二酸化スズの等電点以上、すな
わち４．５以上になると、水溶液中の白金イオン（Ｐｔ
4+）が負電荷を帯びた二酸化スズの表面のみに選択的に
移行し、ｐＨが６．０になったときに白金イオンが水酸
化白金（Ｐｔ（ＯＨ） 4・２Ｈ2Ｏ）に変化して二酸化ス
ズの表面にのみ析出して沈殿した。
【００５７】以上のようにして処理された活性炭素繊維
を水溶液から取り出し、これをアスピレーターで吸引し
ながら十分に水洗した後に約１０時間真空乾燥した。こ
の活性炭素繊維をガス流通式石英管に充填し、この石英
管に２容量％の酸素と９８容量％の窒素とを含む混合ガ
スを活性炭素繊維約１ｇに対して２５０ｍｌ／分の流速
で流しながら活性炭素繊維を３００℃で３時間焼成し
た。続けて、この石英管に水素ガスを活性炭素繊維約１
ｇに対して１００ｍｌ／分の流速で流しながら活性炭素
繊維を２００℃で３時間還元処理した。この結果、白金
元素を担持した二酸化スズからなる触媒単位と、三酸化
二鉄とを担持した活性炭素繊維が得られた。
を水溶液から取り出し、これをアスピレーターで吸引し
ながら十分に水洗した後に約１０時間真空乾燥した。こ
の活性炭素繊維をガス流通式石英管に充填し、この石英
管に２容量％の酸素と９８容量％の窒素とを含む混合ガ
スを活性炭素繊維約１ｇに対して２５０ｍｌ／分の流速
で流しながら活性炭素繊維を３００℃で３時間焼成し
た。続けて、この石英管に水素ガスを活性炭素繊維約１
ｇに対して１００ｍｌ／分の流速で流しながら活性炭素
繊維を２００℃で３時間還元処理した。この結果、白金
元素を担持した二酸化スズからなる触媒単位と、三酸化
二鉄とを担持した活性炭素繊維が得られた。
【００５８】次に、白金元素を担持した二酸化スズから
なる触媒単位と、三酸化二鉄とを担持した活性炭素繊維
１０ｇをナス型フラスコ内の水５００ｍｌに浸し、上述
と同様に脱気処理した。その後、当該活性炭素繊維を水
と共に蓋付き円筒型瓶に移し、これに０．０００３モル
のＨＡｕＣｌ4・４Ｈ2Ｏを加えて５００ｍｌの水溶液を
調製した。この水溶液のｐＨは２．８であった。
なる触媒単位と、三酸化二鉄とを担持した活性炭素繊維
１０ｇをナス型フラスコ内の水５００ｍｌに浸し、上述
と同様に脱気処理した。その後、当該活性炭素繊維を水
と共に蓋付き円筒型瓶に移し、これに０．０００３モル
のＨＡｕＣｌ4・４Ｈ2Ｏを加えて５００ｍｌの水溶液を
調製した。この水溶液のｐＨは２．８であった。
【００５９】水溶液のｐＨが７．０になるまで攪拌しな
がら５％の炭酸ナトリウム水溶液を緩やかに滴下し、こ
のｐＨを維持しながら水溶液を５時間熟成した。この過
程では、水溶液のｐＨが二酸化スズの等電点以上、すな
わち４．５以上になると、水溶液中の金イオン（ＡｕＣ
ｌ4-）が正電荷を帯びた三酸化二鉄の表面のみに選択的
に移行し、ｐＨが７．０になったときに当該金イオンが
水酸化金（Ａｕ（ＯＨ）3）に変化して三酸化二鉄の表
面にのみ析出して沈殿した。
がら５％の炭酸ナトリウム水溶液を緩やかに滴下し、こ
のｐＨを維持しながら水溶液を５時間熟成した。この過
程では、水溶液のｐＨが二酸化スズの等電点以上、すな
わち４．５以上になると、水溶液中の金イオン（ＡｕＣ
ｌ4-）が正電荷を帯びた三酸化二鉄の表面のみに選択的
に移行し、ｐＨが７．０になったときに当該金イオンが
水酸化金（Ａｕ（ＯＨ）3）に変化して三酸化二鉄の表
面にのみ析出して沈殿した。
【００６０】以上のようにして処理された活性炭素繊維
を水溶液から取り出し、これをアスピレーターで吸引し
ながら十分に水洗した後に約１０時間真空乾燥した。こ
の活性炭素繊維をガス流通式石英管に充填し、この石英
管に２容量％の酸素と９８容量％の窒素とを含む混合ガ
スを活性炭素繊維約１ｇに対して２５０ｍｌ／分の流速
で流しながら活性炭素繊維を３００℃で３時間焼成し
た。この結果、白金元素を担持した二酸化スズからなる
触媒単位および金元素を担持した三酸化二鉄からなる触
媒単位の２つの触媒単位を担持した活性炭素繊維、すな
わち集積化触媒が得られた。得られた集積化触媒の組成
および物理的性状は表１に示す通りである。
を水溶液から取り出し、これをアスピレーターで吸引し
ながら十分に水洗した後に約１０時間真空乾燥した。こ
の活性炭素繊維をガス流通式石英管に充填し、この石英
管に２容量％の酸素と９８容量％の窒素とを含む混合ガ
スを活性炭素繊維約１ｇに対して２５０ｍｌ／分の流速
で流しながら活性炭素繊維を３００℃で３時間焼成し
た。この結果、白金元素を担持した二酸化スズからなる
触媒単位および金元素を担持した三酸化二鉄からなる触
媒単位の２つの触媒単位を担持した活性炭素繊維、すな
わち集積化触媒が得られた。得られた集積化触媒の組成
および物理的性状は表１に示す通りである。
【００６１】実施例２ 実施例１で得られた集積化触媒１０ｇをナス型フラスコ
内の５００ｍｌの水中に浸し、実施例１の場合と同様に
して脱気処理した後、集積化触媒を水と共に蓋付き円筒
型瓶に移した。これに０．００６モルのＬａ（ＮＯ3）3
・６Ｈ2Ｏ、０．０００３モルのＩｒＣｌ3および０．０
１９モルの尿素を添加し、５００ｍｌの水溶液を調製し
た。そして、この水溶液を８０℃のウオーターバス中で
攪拌しながら５時間加熱処理した。この際、水溶液中の
尿素が加水分解してＯＨ-イオンが生成し、水溶液のｐ
Ｈが徐々にアルカリ性側に移行した。この結果、水溶液
中の集積化触媒を構成する活性炭素繊維には、水酸化イ
リジウム（Ｉｒ（ＯＨ） 3）と水酸化ランタン（Ｌａ
（ＯＨ）3）が析出して沈殿した。
内の５００ｍｌの水中に浸し、実施例１の場合と同様に
して脱気処理した後、集積化触媒を水と共に蓋付き円筒
型瓶に移した。これに０．００６モルのＬａ（ＮＯ3）3
・６Ｈ2Ｏ、０．０００３モルのＩｒＣｌ3および０．０
１９モルの尿素を添加し、５００ｍｌの水溶液を調製し
た。そして、この水溶液を８０℃のウオーターバス中で
攪拌しながら５時間加熱処理した。この際、水溶液中の
尿素が加水分解してＯＨ-イオンが生成し、水溶液のｐ
Ｈが徐々にアルカリ性側に移行した。この結果、水溶液
中の集積化触媒を構成する活性炭素繊維には、水酸化イ
リジウム（Ｉｒ（ＯＨ） 3）と水酸化ランタン（Ｌａ
（ＯＨ）3）が析出して沈殿した。
【００６２】以上のようにして処理された集積化触媒を
水溶液から取り出し、これをアスピレーターで吸引しな
がら十分に水洗した後に約１０時間真空乾燥した。この
集積化触媒をガス流通式石英管に充填し、この石英管に
空気を集積化触媒約１ｇに対して２５０ｍｌ／分の流速
で流しながら集積化触媒を３００℃で３時間焼成した。
続けて、この石英管に水素ガスを集積化触媒約１ｇに対
して１００ｍｌ／分の流速で流しながら集積化触媒を２
００℃で３時間還元処理した。この結果、白金元素を担
持した二酸化スズからなる触媒単位、金元素を担持した
三酸化二鉄からなる触媒単位に加え、さらにイリジウム
元素を担持した酸化ランタンからなる触媒単位が活性炭
素繊維上に集積された集積化触媒が得られた。得られた
集積化触媒の組成および物理的性状は表１に示す通りで
ある。
水溶液から取り出し、これをアスピレーターで吸引しな
がら十分に水洗した後に約１０時間真空乾燥した。この
集積化触媒をガス流通式石英管に充填し、この石英管に
空気を集積化触媒約１ｇに対して２５０ｍｌ／分の流速
で流しながら集積化触媒を３００℃で３時間焼成した。
続けて、この石英管に水素ガスを集積化触媒約１ｇに対
して１００ｍｌ／分の流速で流しながら集積化触媒を２
００℃で３時間還元処理した。この結果、白金元素を担
持した二酸化スズからなる触媒単位、金元素を担持した
三酸化二鉄からなる触媒単位に加え、さらにイリジウム
元素を担持した酸化ランタンからなる触媒単位が活性炭
素繊維上に集積された集積化触媒が得られた。得られた
集積化触媒の組成および物理的性状は表１に示す通りで
ある。
【００６３】実施例３ ５００ｍｌの水を仕込んだ蓋付き円筒型瓶に０．６モル
のＦｅ（ＮＯ3）3・９Ｈ2Ｏ、０．６モルのＳｎＣｌ4お
よび３．６モルの尿素を加えて溶解し、水溶液を得た。
そして、この水溶液を８０℃のウオーターバス中で攪拌
しながら５時間加熱処理した。この際、水溶液中の尿素
が加水分解してＯＨ-イオンが生成し、水溶液のｐＨが
徐々にアルカリ性側に移行した。この結果、水溶液中の
活性炭素繊維には、水酸化鉄（Ｆｅ（ＯＨ）3）と水酸
化スズ（Ｓｎ（ＯＨ）4）とが析出して沈殿した。
のＦｅ（ＮＯ3）3・９Ｈ2Ｏ、０．６モルのＳｎＣｌ4お
よび３．６モルの尿素を加えて溶解し、水溶液を得た。
そして、この水溶液を８０℃のウオーターバス中で攪拌
しながら５時間加熱処理した。この際、水溶液中の尿素
が加水分解してＯＨ-イオンが生成し、水溶液のｐＨが
徐々にアルカリ性側に移行した。この結果、水溶液中の
活性炭素繊維には、水酸化鉄（Ｆｅ（ＯＨ）3）と水酸
化スズ（Ｓｎ（ＯＨ）4）とが析出して沈殿した。
【００６４】この水溶液を濾過して沈殿を採取し、これ
をアスピレーターで吸引しながら十分に水洗した後に約
１０時間真空乾燥した。その後、沈殿をガス流通式石英
管に充填し、この石英管に空気を沈殿約１ｇに対して２
５０ｍｌ／分の流速で流しながら沈殿を３００℃で３時
間焼成した。この結果、三酸化二鉄と二酸化スズとから
なる金属酸化物群が得られた。
をアスピレーターで吸引しながら十分に水洗した後に約
１０時間真空乾燥した。その後、沈殿をガス流通式石英
管に充填し、この石英管に空気を沈殿約１ｇに対して２
５０ｍｌ／分の流速で流しながら沈殿を３００℃で３時
間焼成した。この結果、三酸化二鉄と二酸化スズとから
なる金属酸化物群が得られた。
【００６５】次に、金属酸化物群１０ｇをナス型フラス
コ内の水５００ｍｌに浸し、上述と同様に脱気処理し
た。その後、当該金属酸化物群を水と共に蓋付き円筒型
瓶に移し、これに０．０３モルのＰｔＣｌ4を加えて５
００ｍｌの水溶液を調製した。この水溶液のｐＨは１．
８であった。
コ内の水５００ｍｌに浸し、上述と同様に脱気処理し
た。その後、当該金属酸化物群を水と共に蓋付き円筒型
瓶に移し、これに０．０３モルのＰｔＣｌ4を加えて５
００ｍｌの水溶液を調製した。この水溶液のｐＨは１．
８であった。
【００６６】水溶液のｐＨが６．０になるまで攪拌しな
がら５％の炭酸ナトリウム水溶液を緩やかに滴下し、こ
のｐＨを維持しながら水溶液を５時間熟成した。この過
程では、水溶液のｐＨが二酸化スズの等電点以上、すな
わち４．５以上になると、水溶液中の白金イオン（Ｐｔ
4+）が負電荷を帯びた二酸化スズの表面のみに選択的に
移行し、ｐＨが６．０になったときに白金イオンが水酸
化白金（Ｐｔ（ＯＨ） 4）に変化して二酸化スズの表面
にのみ析出して沈殿した。
がら５％の炭酸ナトリウム水溶液を緩やかに滴下し、こ
のｐＨを維持しながら水溶液を５時間熟成した。この過
程では、水溶液のｐＨが二酸化スズの等電点以上、すな
わち４．５以上になると、水溶液中の白金イオン（Ｐｔ
4+）が負電荷を帯びた二酸化スズの表面のみに選択的に
移行し、ｐＨが６．０になったときに白金イオンが水酸
化白金（Ｐｔ（ＯＨ） 4）に変化して二酸化スズの表面
にのみ析出して沈殿した。
【００６７】以上のようにして処理された金属酸化物群
を水溶液から取り出し、これをアスピレーターで吸引し
ながら十分に水洗した後に約１０時間真空乾燥した。こ
の金属酸化物群をガス流通式石英管に充填し、この石英
管に空気を金属酸化物群約１ｇに対して２５０ｍｌ／分
の流速で流しながら金属酸化物群を３００℃で３時間焼
成した。続けて、この石英管に水素ガスを金属酸化物群
約１ｇに対して１００ｍｌ／分の流速で流しながら金属
酸化物群を２００℃で３時間還元処理した。この結果、
白金元素を担持した二酸化スズからなる触媒単位と、三
酸化二鉄との複合物が得られた。
を水溶液から取り出し、これをアスピレーターで吸引し
ながら十分に水洗した後に約１０時間真空乾燥した。こ
の金属酸化物群をガス流通式石英管に充填し、この石英
管に空気を金属酸化物群約１ｇに対して２５０ｍｌ／分
の流速で流しながら金属酸化物群を３００℃で３時間焼
成した。続けて、この石英管に水素ガスを金属酸化物群
約１ｇに対して１００ｍｌ／分の流速で流しながら金属
酸化物群を２００℃で３時間還元処理した。この結果、
白金元素を担持した二酸化スズからなる触媒単位と、三
酸化二鉄との複合物が得られた。
【００６８】次に、複合物１０ｇをナス型フラスコ内の
水５００ｍｌに浸し、上述と同様に脱気処理した。その
後、当該複合物を水と共に蓋付き円筒型瓶に移し、これ
に０．０３モルのＨＡｕＣｌ4・４Ｈ2Ｏを加えて５００
ｍｌの水溶液を調製した。この水溶液のｐＨは２．８で
あった。
水５００ｍｌに浸し、上述と同様に脱気処理した。その
後、当該複合物を水と共に蓋付き円筒型瓶に移し、これ
に０．０３モルのＨＡｕＣｌ4・４Ｈ2Ｏを加えて５００
ｍｌの水溶液を調製した。この水溶液のｐＨは２．８で
あった。
【００６９】水溶液のｐＨが７．０になるまで攪拌しな
がら５％の炭酸ナトリウム水溶液を緩やかに滴下し、こ
のｐＨを維持しながら水溶液を５時間熟成した。この過
程では、水溶液のｐＨが二酸化スズの等電点以上、すな
わち４．５以上になると、水溶液中の金イオン（ＡｕＣ
ｌ4-）が正電荷を帯びた三酸化二鉄の表面のみに選択的
に移行し、ｐＨが７．０になったときに当該金イオンが
水酸化金（Ａｕ（ＯＨ）3）に変化して三酸化二鉄の表
面にのみ析出して沈殿した。
がら５％の炭酸ナトリウム水溶液を緩やかに滴下し、こ
のｐＨを維持しながら水溶液を５時間熟成した。この過
程では、水溶液のｐＨが二酸化スズの等電点以上、すな
わち４．５以上になると、水溶液中の金イオン（ＡｕＣ
ｌ4-）が正電荷を帯びた三酸化二鉄の表面のみに選択的
に移行し、ｐＨが７．０になったときに当該金イオンが
水酸化金（Ａｕ（ＯＨ）3）に変化して三酸化二鉄の表
面にのみ析出して沈殿した。
【００７０】以上のようにして処理された複合物を水溶
液から取り出して濾過し、これをアスピレーターで吸引
しながら十分に水洗した後に約１０時間真空乾燥した。
この複合物をガス流通式石英管に充填し、この石英管に
空気を複合物約１ｇに対して２５０ｍｌ／分の流速で流
しながら複合物を３００℃で３時間焼成した。この結
果、白金元素を担持した二酸化スズからなる触媒単位お
よび金元素を担持した三酸化二鉄からなる触媒単位の２
つの触媒単位からなる集積化触媒が得られた。得られた
集積化触媒の組成および物理的性状は表１に示す通りで
ある。
液から取り出して濾過し、これをアスピレーターで吸引
しながら十分に水洗した後に約１０時間真空乾燥した。
この複合物をガス流通式石英管に充填し、この石英管に
空気を複合物約１ｇに対して２５０ｍｌ／分の流速で流
しながら複合物を３００℃で３時間焼成した。この結
果、白金元素を担持した二酸化スズからなる触媒単位お
よび金元素を担持した三酸化二鉄からなる触媒単位の２
つの触媒単位からなる集積化触媒が得られた。得られた
集積化触媒の組成および物理的性状は表１に示す通りで
ある。
【００７１】比較例１ 下記のようにして得られた触媒成分１、触媒成分２およ
び触媒成分３を１：１：１の割合で均一に混合し、混合
触媒を得た。得られた混合触媒の組成および物理的性状
は表１に示す通りである。
び触媒成分３を１：１：１の割合で均一に混合し、混合
触媒を得た。得られた混合触媒の組成および物理的性状
は表１に示す通りである。
【００７２】（触媒成分１）ナス型フラスコに５００ｍ
ｌの水を加え、これに１０ｇのコールタールピッチ系活
性炭素繊維（平均繊維径＝１４．０μｍ、ＢＥＴ比表面
積＝１，９２０ｍ2／ｇ、平均細孔径＝１９．０１オン
グストローム）を浸した。この際、活性炭素繊維の細孔
内にも水を浸入させるため、ナス型フラスコ内を約１０
分間真空脱気処理した。
ｌの水を加え、これに１０ｇのコールタールピッチ系活
性炭素繊維（平均繊維径＝１４．０μｍ、ＢＥＴ比表面
積＝１，９２０ｍ2／ｇ、平均細孔径＝１９．０１オン
グストローム）を浸した。この際、活性炭素繊維の細孔
内にも水を浸入させるため、ナス型フラスコ内を約１０
分間真空脱気処理した。
【００７３】次に、ナス型フラスコ内の活性炭素繊維を
水と共に蓋付き円筒型瓶に移し、これに０．００６モル
のＦｅ（ＮＯ3）3・９Ｈ2Ｏ、０．０００３モルのＨＡ
ｕＣｌ4・４Ｈ2Ｏおよび０．０５７モルの尿素を加えて
溶解し、５００ｍｌの水溶液を得た。そして、この水溶
液を８０℃のウオーターバス中で攪拌しながら５時間加
熱処理した。この際、水溶液中の尿素が加水分解してＯ
Ｈ-イオンが生成し、水溶液のｐＨが徐々にアルカリ性
側に移行した。この結果、水溶液中の活性炭素繊維に
は、水酸化鉄（Ｆｅ（ＯＨ）3）と水酸化金（Ａｕ（Ｏ
Ｈ）3）が析出して沈殿した。
水と共に蓋付き円筒型瓶に移し、これに０．００６モル
のＦｅ（ＮＯ3）3・９Ｈ2Ｏ、０．０００３モルのＨＡ
ｕＣｌ4・４Ｈ2Ｏおよび０．０５７モルの尿素を加えて
溶解し、５００ｍｌの水溶液を得た。そして、この水溶
液を８０℃のウオーターバス中で攪拌しながら５時間加
熱処理した。この際、水溶液中の尿素が加水分解してＯ
Ｈ-イオンが生成し、水溶液のｐＨが徐々にアルカリ性
側に移行した。この結果、水溶液中の活性炭素繊維に
は、水酸化鉄（Ｆｅ（ＯＨ）3）と水酸化金（Ａｕ（Ｏ
Ｈ）3）が析出して沈殿した。
【００７４】活性炭素繊維を水溶液から取り出し、これ
をアスピレーターで吸引しながら十分に水洗した後に約
１０時間真空乾燥した。この活性炭素繊維をガス流通式
石英管に充填し、この石英管に２容量％の酸素と９８容
量％の窒素とを含む混合ガスを活性炭素繊維約１ｇに対
して２５０ｍｌ／分の流速で流しながら活性炭素繊維を
３００℃で３時間焼成した。これにより、金元素と三酸
化二鉄とを担持した活性炭素繊維（触媒成分１）が得ら
れた。
をアスピレーターで吸引しながら十分に水洗した後に約
１０時間真空乾燥した。この活性炭素繊維をガス流通式
石英管に充填し、この石英管に２容量％の酸素と９８容
量％の窒素とを含む混合ガスを活性炭素繊維約１ｇに対
して２５０ｍｌ／分の流速で流しながら活性炭素繊維を
３００℃で３時間焼成した。これにより、金元素と三酸
化二鉄とを担持した活性炭素繊維（触媒成分１）が得ら
れた。
【００７５】（触媒成分２）ナス型フラスコに５００ｍ
ｌの水を加え、これに１０ｇのコールタールピッチ系活
性炭素繊維（平均繊維径＝１４．０μｍ、ＢＥＴ比表面
積＝１，９２０ｍ2／ｇ、平均細孔径＝１９．０１オン
グストローム）を浸した。この際、活性炭素繊維の細孔
内にも水を浸入させるため、ナス型フラスコ内を約１０
分間真空脱気処理した。
ｌの水を加え、これに１０ｇのコールタールピッチ系活
性炭素繊維（平均繊維径＝１４．０μｍ、ＢＥＴ比表面
積＝１，９２０ｍ2／ｇ、平均細孔径＝１９．０１オン
グストローム）を浸した。この際、活性炭素繊維の細孔
内にも水を浸入させるため、ナス型フラスコ内を約１０
分間真空脱気処理した。
【００７６】次に、ナス型フラスコ内の活性炭素繊維を
水と共に蓋付き円筒型瓶に移し、これに０．００６モル
のＳｎＣｌ4、０．０００３モルのＰｔＣｌ4および０．
０５７モルの尿素を加えて溶解し、５００ｍｌの水溶液
を得た。そして、この水溶液を８０℃のウオーターバス
中で攪拌しながら５時間加熱処理した。以下、触媒成分
１の場合と同様に操作したところ、白金元素と二酸化ス
ズとを担持した活性炭素繊維（触媒成分２）が得られ
た。
水と共に蓋付き円筒型瓶に移し、これに０．００６モル
のＳｎＣｌ4、０．０００３モルのＰｔＣｌ4および０．
０５７モルの尿素を加えて溶解し、５００ｍｌの水溶液
を得た。そして、この水溶液を８０℃のウオーターバス
中で攪拌しながら５時間加熱処理した。以下、触媒成分
１の場合と同様に操作したところ、白金元素と二酸化ス
ズとを担持した活性炭素繊維（触媒成分２）が得られ
た。
【００７７】（触媒成分３）ナス型フラスコに５００ｍ
ｌの水を加え、これに１０ｇのコールタールピッチ系活
性炭素繊維（平均繊維径＝１４．０μｍ、ＢＥＴ比表面
積＝１，９２０ｍ2／ｇ、平均細孔径＝１９．０１オン
グストローム）を浸した。この際、活性炭素繊維の細孔
内にも水を浸入させるため、ナス型フラスコ内を約１０
分間真空脱気処理した。
ｌの水を加え、これに１０ｇのコールタールピッチ系活
性炭素繊維（平均繊維径＝１４．０μｍ、ＢＥＴ比表面
積＝１，９２０ｍ2／ｇ、平均細孔径＝１９．０１オン
グストローム）を浸した。この際、活性炭素繊維の細孔
内にも水を浸入させるため、ナス型フラスコ内を約１０
分間真空脱気処理した。
【００７８】次に、ナス型フラスコ内の活性炭素繊維を
水と共に蓋付き円筒型瓶に移し、これに０．００６モル
のＬａ（ＮＯ3）3・６Ｈ2Ｏ、０．０００３モルのＩｒ
Ｃｌ4および０．０５７モルの尿素を加えて溶解し、５
００ｍｌの水溶液を得た。そして、この水溶液を８０℃
のウオーターバス中で攪拌しながら５時間加熱処理し
た。以下、触媒成分１の場合と同様に操作したところ、
イリジウム元素と酸化ランタンとを担持した活性炭素繊
維（触媒成分３）が得られた。
水と共に蓋付き円筒型瓶に移し、これに０．００６モル
のＬａ（ＮＯ3）3・６Ｈ2Ｏ、０．０００３モルのＩｒ
Ｃｌ4および０．０５７モルの尿素を加えて溶解し、５
００ｍｌの水溶液を得た。そして、この水溶液を８０℃
のウオーターバス中で攪拌しながら５時間加熱処理し
た。以下、触媒成分１の場合と同様に操作したところ、
イリジウム元素と酸化ランタンとを担持した活性炭素繊
維（触媒成分３）が得られた。
【００７９】比較例２ 下記のようにして得られた触媒成分１と触媒成分２とを
１：１の割合で均一に混合し、混合触媒を得た。得られ
た混合触媒の組成および物理的性状は表１に示す通りで
ある。
１：１の割合で均一に混合し、混合触媒を得た。得られ
た混合触媒の組成および物理的性状は表１に示す通りで
ある。
【００８０】（触媒成分１）蓋付き円筒型瓶に０．６モ
ルのＦｅ（ＮＯ3）3・９Ｈ2Ｏ、０．０３モルのＨＡｕ
Ｃｌ4、３．６モルの尿素および水を加えて溶解し、５
００ｍｌの水溶液を得た。この際、水溶液に対して約１
０分間真空脱気処理した。この水溶液を８０℃のウオー
ターバス中で攪拌しながら５時間加熱処理した。この
際、水溶液中の尿素が加水分解してＯＨ-イオンが生成
し、水溶液のｐＨがアルカリ性側に徐々に移行した。こ
の結果、水溶液中には、水酸化鉄（Ｆｅ（ＯＨ）3）と
水酸化金（Ａｕ（ＯＨ）3）とが析出して沈殿した。
ルのＦｅ（ＮＯ3）3・９Ｈ2Ｏ、０．０３モルのＨＡｕ
Ｃｌ4、３．６モルの尿素および水を加えて溶解し、５
００ｍｌの水溶液を得た。この際、水溶液に対して約１
０分間真空脱気処理した。この水溶液を８０℃のウオー
ターバス中で攪拌しながら５時間加熱処理した。この
際、水溶液中の尿素が加水分解してＯＨ-イオンが生成
し、水溶液のｐＨがアルカリ性側に徐々に移行した。こ
の結果、水溶液中には、水酸化鉄（Ｆｅ（ＯＨ）3）と
水酸化金（Ａｕ（ＯＨ）3）とが析出して沈殿した。
【００８１】沈殿を水溶液から濾過して取り出し、これ
をアスピレーターで吸引しながら十分に水洗した後に約
１０時間真空乾燥した。この沈殿をガス流通式石英管に
充填し、この石英管に空気を沈殿約１ｇに対して２５０
ｍｌ／分の流速で流しながら沈殿を３００℃で３時間焼
成した。これにより、金元素を担持した三酸化二鉄から
なる触媒（触媒成分１）が得られた。
をアスピレーターで吸引しながら十分に水洗した後に約
１０時間真空乾燥した。この沈殿をガス流通式石英管に
充填し、この石英管に空気を沈殿約１ｇに対して２５０
ｍｌ／分の流速で流しながら沈殿を３００℃で３時間焼
成した。これにより、金元素を担持した三酸化二鉄から
なる触媒（触媒成分１）が得られた。
【００８２】（触媒成分２）蓋付き円筒型瓶に０．６モ
ルのＳｎＣｌ4、０．０３モルのＰｔＣｌ4、３．６モル
の尿素および水を加えて溶解し、５００ｍｌの水溶液を
得た。以下、触媒成分１の場合と同様に操作したとこ
ろ、白金元素を担持した二酸化スズからなる触媒（触媒
成分２）が得られた。
ルのＳｎＣｌ4、０．０３モルのＰｔＣｌ4、３．６モル
の尿素および水を加えて溶解し、５００ｍｌの水溶液を
得た。以下、触媒成分１の場合と同様に操作したとこ
ろ、白金元素を担持した二酸化スズからなる触媒（触媒
成分２）が得られた。
【００８３】
【表１】
【００８４】評価 各実施例および各比較例で得られた触媒について、一酸
化炭素１，０００ｐｐｍ、ｏ−クロロフェノール１，４
００ｐｐｍ、アセトアルデヒド７００ｐｐｍ、ヒドラジ
ン７５０ｐｐｍ、メチルアミン４５０ｐｐｍ、メチルメ
ルカプタン２００ｐｐｍ、水３．９容量％および酸素１
８．６５容量％を含む窒素混合ガスに対する分解活性と
活性安定性とを調べた。なお、実施例３および比較例２
で得られた触媒は、平均粒径が０．５ｍｍの石英砂と
１：４（触媒：石英砂）の割合で混合したものを試料と
した。
化炭素１，０００ｐｐｍ、ｏ−クロロフェノール１，４
００ｐｐｍ、アセトアルデヒド７００ｐｐｍ、ヒドラジ
ン７５０ｐｐｍ、メチルアミン４５０ｐｐｍ、メチルメ
ルカプタン２００ｐｐｍ、水３．９容量％および酸素１
８．６５容量％を含む窒素混合ガスに対する分解活性と
活性安定性とを調べた。なお、実施例３および比較例２
で得られた触媒は、平均粒径が０．５ｍｍの石英砂と
１：４（触媒：石英砂）の割合で混合したものを試料と
した。
【００８５】（分解活性試験）触媒の分解活性は、固定
床流通式反応装置を用いて評価した。ここでは、内径が
１９ｍｍのステンレス製の反応管に触媒試料２．０ｇ
（１４ｍｌ）を充填し、反応管の両端を適量のガラスウ
ールで封止した。そして、この反応管に、２０，０００
ｈｒ-1、温度１３０℃の条件で上述の窒素混合ガスを通
過させた。
床流通式反応装置を用いて評価した。ここでは、内径が
１９ｍｍのステンレス製の反応管に触媒試料２．０ｇ
（１４ｍｌ）を充填し、反応管の両端を適量のガラスウ
ールで封止した。そして、この反応管に、２０，０００
ｈｒ-1、温度１３０℃の条件で上述の窒素混合ガスを通
過させた。
【００８６】反応管を通過する前後の窒素混合ガスをガ
スクロマトグラフィー（株式会社柳本製作所の商品名
“Ｈ１８８０Ｔ型”）を用いて分析した。この際、ｏ−
クロロフェノール、アセトアルデヒド、ヒドラジン、メ
チルアミンおよびメチルメルカプタンの検出用としてＦ
ＩＤ検出器を用い、一酸化炭素の検出用としてＴＣＤ検
出器を用いた。
スクロマトグラフィー（株式会社柳本製作所の商品名
“Ｈ１８８０Ｔ型”）を用いて分析した。この際、ｏ−
クロロフェノール、アセトアルデヒド、ヒドラジン、メ
チルアミンおよびメチルメルカプタンの検出用としてＦ
ＩＤ検出器を用い、一酸化炭素の検出用としてＴＣＤ検
出器を用いた。
【００８７】触媒の分解活性は、窒素混合ガス中に含ま
れる各成分の分解率を求めることにより評価した。ここ
で、分解率は、反応管に窒素混合ガスを流し始めてから
２時間経過時点での反応管の入口側で測定したガスクロ
マトグラフィーにおける各成分のピーク面積と、同時点
での反応管の出口側で測定したガスクロマトグラフィー
における各成分のピーク面積とに基づいて算出した。結
果を表２に示す。
れる各成分の分解率を求めることにより評価した。ここ
で、分解率は、反応管に窒素混合ガスを流し始めてから
２時間経過時点での反応管の入口側で測定したガスクロ
マトグラフィーにおける各成分のピーク面積と、同時点
での反応管の出口側で測定したガスクロマトグラフィー
における各成分のピーク面積とに基づいて算出した。結
果を表２に示す。
【００８８】（活性安定性）上述の触媒活性試験を２４
時間継続し、分解率の変化を調べた。結果を図４〜図８
に示す。なお、図４は実施例１の触媒、図５は実施例２
の触媒、図６は実施例３の触媒、図７は比較例１の触媒
および図８は比較例２の触媒の結果をそれぞれ示してい
る。
時間継続し、分解率の変化を調べた。結果を図４〜図８
に示す。なお、図４は実施例１の触媒、図５は実施例２
の触媒、図６は実施例３の触媒、図７は比較例１の触媒
および図８は比較例２の触媒の結果をそれぞれ示してい
る。
【００８９】
【表２】
【００９０】
【発明の効果】本発明の集積化触媒は、複数種類の触媒
単位がナノメートルレベルで集合したものであるため、
複数種類の触媒を単に混合しただけのものとは異なり、
種類の異なる複数の物質に対する活性を同時に効果的に
発揮し得る。
単位がナノメートルレベルで集合したものであるため、
複数種類の触媒を単に混合しただけのものとは異なり、
種類の異なる複数の物質に対する活性を同時に効果的に
発揮し得る。
【００９１】また、本発明に係る触媒の製造方法によれ
ば、種類の異なる複数の物質に対する活性を同時に効果
的に発揮し得る、金属元素と金属酸化物とが組合わされ
た触媒単位の複数種類がナノメートルレベルで集合した
集積触媒を実現することができる。
ば、種類の異なる複数の物質に対する活性を同時に効果
的に発揮し得る、金属元素と金属酸化物とが組合わされ
た触媒単位の複数種類がナノメートルレベルで集合した
集積触媒を実現することができる。
【図１】本発明の集積化触媒の一形態の概念図。
【図２】本発明の集積化触媒の他の形態の概念図。
【図３】三酸化二鉄および二酸化スズの水溶液中におけ
るイオン吸着密度とｐＨとの関係を示すグラフ。
るイオン吸着密度とｐＨとの関係を示すグラフ。
【図４】実施例１に係る触媒の活性安定性を示すグラ
フ。
フ。
【図５】実施例２に係る触媒の活性安定性を示すグラ
フ。
フ。
【図６】実施例３に係る触媒の活性安定性を示すグラ
フ。
フ。
【図７】比較例１に係る触媒の活性安定性を示すグラ
フ。
フ。
【図８】比較例２に係る触媒の活性安定性を示すグラ
フ。
フ。
１，２ 集積化触媒 ａ，ｂ，ｃ 触媒単位 Ｕ 触媒単位群 Ｓ 担体
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 奥村 光隆 大阪府池田市緑丘１丁目８番31号 工業技 術院大阪工業技術研究所内 (72)発明者 梶川 修 大阪府大阪市中央区平野町四丁目１番２号 大阪瓦斯株式会社内 (72)発明者 岡田 治 大阪府大阪市中央区平野町四丁目１番２号 大阪瓦斯株式会社内 (72)発明者 傳 慶一 京都府京都市下京区中堂寺南町17 株式会 社関西新技術研究所内 (72)発明者 王 祥生 京都府京都市下京区中堂寺南町17 株式会 社関西新技術研究所内 Ｆターム(参考） 4G069 AA03 AA08 BA08A BA08B BB05A BB05B BB08B BB12B BC22A BC22B BC42A BC42B BC66A BC66B BC74A BC74B BC75A BC75B BD12B CA03 CA12 CA13 CA14 CA15 CA17 CA19 EA03X EB18X EB18Y EE06 EE09 FA02 FB08 FB13 FB16 FB17 FB18 FB19 FB20 FB30 FB77 FC09
Claims (15)
- 【請求項１】複数種類の触媒単位を多数含む触媒単位群
からなり、 前記触媒単位はナノメートルレベルで集合して前記触媒
単位群を形成している、集積化触媒。 - 【請求項２】複数種類の前記触媒単位は、それぞれが独
自の触媒機能を有しており、かつ少なくとも１種の触媒
単位が他の種類の触媒単位のうちの少なくとも１種の触
媒機能を補完可能なように選択されている、請求項１に
記載の集積化触媒。 - 【請求項３】複数種類の前記触媒単位のそれぞれは、金
属酸化物と金属元素との組合わせからなる、請求項１ま
たは２に記載の集積化触媒。 - 【請求項４】複数種類の前記触媒単位のうちの少なくと
も１種のものの前記金属酸化物と前記金属元素とは、触
媒機能を相乗的に高め得る組合わせに設定されている、
請求項３に記載の集積化触媒。 - 【請求項５】前記触媒単位群が担体上に配置されてい
る、請求項１、２、３または４に記載の集積化触媒。 - 【請求項６】前記担体が活性炭および活性炭素繊維のう
ちから選ばれた１種である、請求項５に記載の集積化触
媒。 - 【請求項７】金元素が三酸化二鉄上に担持された第１触
媒単位、白金元素が二酸化スズ上に担持された第２触媒
単位およびイリジウム元素が酸化ランタン上に担持され
た第３触媒単位をそれぞれ多数含む触媒単位群からな
り、 前記第１触媒成分、前記第２触媒成分および前記第３触
媒成分はナノメートルレベルで集合して前記触媒単位群
を形成している、集積化触媒。 - 【請求項８】前記触媒単位群が活性炭および活性炭素繊
維のうちから選ばれた１種の担体上に配置されている、
請求項７に記載の集積化触媒。 - 【請求項９】金属酸化物に対して特定の金属元素が組み
合わされた触媒単位の複数種類がナノメートルレベルで
多数集合した集積化触媒を製造するための方法であっ
て、 ナノメートルレベルで集積された、複数種類の前記金属
酸化物を含む金属酸化物群を調製する第１の工程と、 前記金属酸化物群に含まれる前記金属酸化物のそれぞれ
に対し、それに対応する前記金属元素を選択的に担持さ
せる第２の工程と、を含む集積化触媒の製造方法。 - 【請求項１０】前記第２の工程は、複数種類の前記金属
酸化物の等電点の差を利用して、前記金属酸化物群のう
ちの１種類の前記金属酸化物のみに対してそれに対応す
る前記金属元素のイオンを選択的に付着させる工程と、
前記金属元素のイオンを前記金属元素に変換する工程と
を含み、これらの工程からなる多段工程を前記金属酸化
物群に含まれる前記金属酸化物の種類毎に繰り返す、請
求項９に記載の集積化触媒の製造方法。 - 【請求項１１】前記金属元素のイオンを前記金属元素に
変換する工程は、前記金属元素のイオンを前記金属元素
の水酸化物に誘導する工程と、前記水酸化物を前記金属
元素に変換する工程とを含んでいる、請求項１０に記載
の集積化触媒の製造方法。 - 【請求項１２】前記金属酸化物に変換可能な金属酸化物
前駆体と、前記金属酸化物に対応する前記金属元素に変
換可能な金属元素前駆体とを同時に析出させる工程と、
前記金属酸化物前駆体および前記金属元素前駆体をそれ
ぞれ前記金属酸化物および前記金属元素に変換する工程
とを含む第３の工程をさらに含んでいる、請求項９、１
０または１１に記載の集積化触媒の製造方法。 - 【請求項１３】前記第３の工程を複数回繰り返す、請求
項１２に記載の集積化触媒の製造方法。 - 【請求項１４】前記第２の工程における前記多段工程を
繰り返す間に、前記第３の工程を少なくとも１回実施す
る、請求項９、１０または１１に記載の集積化触媒の製
造方法。 - 【請求項１５】金元素が三酸化二鉄上に担持された第１
触媒単位、白金元素が二酸化スズ上に担持された第２触
媒単位およびイリジウム元素が酸化ランタン上に担持さ
れた第３触媒単位をそれぞれ多数含む触媒単位群からな
り、前記第１触媒成分、前記第２触媒成分および前記第
３触媒成分がナノメートルレベルで集合して前記触媒単
位群を形成している集積化触媒を製造するための方法で
あって、 ナノメートルレベルで集積された、前記三酸化二鉄と前
記二酸化スズとを含む水溶液を調製する工程と、 前記水溶液に白金化合物を溶解しかつ前記水溶液のｐＨ
を前記二酸化スズの等電点よりもアルカリ性側でありか
つ前記三酸化二鉄の等電点よりも酸性側に設定して、前
記白金化合物からの白金陽イオンを前記二酸化スズのみ
に選択的に付着させ、前記水溶液のｐＨを前記三酸化二
鉄の等電点を越えない範囲でさらにアルカリ性側に調整
して前記白金陽イオンから水酸化白金を誘導する工程
と、 前記水酸化白金を加熱処理して前記白金元素に変換する
工程と、 前記水溶液に金化合物を溶解しかつ前記水溶液のｐＨを
前記二酸化スズの等電点と前記三酸化二鉄の等電点との
間に設定して、前記金化合物からの金陰イオンを前記三
酸化二鉄のみに選択的に付着させ、前記水溶液のｐＨを
さらにアルカリ性側に調整して前記金陰イオンから水酸
化金を誘導する工程と、 前記水酸化金を加熱処理して前記金元素に変換する工程
と、 前記水溶液にランタン塩とイリジウム塩とを溶解した
後、前記水溶液のｐＨを調整して、前記水溶液内に水酸
化ランタンと水酸化イリジウムとを生成させる工程と、 前記水酸化ランタンおよび前記水酸化イリジウムを加熱
処理し、それぞれを前記酸化ランタンおよび前記イリジ
ウム元素に変換する工程と、を含む集積化触媒の製造方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP07312999A JP3932335B2 (ja) | 1999-03-18 | 1999-03-18 | 集積化触媒およびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP07312999A JP3932335B2 (ja) | 1999-03-18 | 1999-03-18 | 集積化触媒およびその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000262907A true JP2000262907A (ja) | 2000-09-26 |
| JP3932335B2 JP3932335B2 (ja) | 2007-06-20 |
Family
ID=13509308
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP07312999A Expired - Lifetime JP3932335B2 (ja) | 1999-03-18 | 1999-03-18 | 集積化触媒およびその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3932335B2 (ja) |
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002263492A (ja) * | 2001-03-14 | 2002-09-17 | National Institute Of Advanced Industrial & Technology | イリジウム担持物質、イリジウム担持方法およびイリジウム担持触媒 |
| JP2003033667A (ja) * | 2001-07-23 | 2003-02-04 | National Institute Of Advanced Industrial & Technology | 多元系固体触媒の迅速探索方法 |
| JP2003230839A (ja) * | 2002-02-08 | 2003-08-19 | National Institute Of Advanced Industrial & Technology | 多種の固体触媒の迅速調製方法及びそのための装置 |
| JP2003253244A (ja) * | 2002-02-28 | 2003-09-10 | Yoshio Murai | ダイオキシン類の分解処理方法 |
| JP2004298696A (ja) * | 2003-03-28 | 2004-10-28 | Nippon Gasket Co Ltd | 脱臭触媒の製造方法 |
| JP2005270459A (ja) * | 2004-03-25 | 2005-10-06 | Nippon Gasket Co Ltd | 脱臭剤及びその製造方法 |
| JP2006193392A (ja) * | 2005-01-17 | 2006-07-27 | Tokyo Institute Of Technology | 酸化物複合材料、その製造方法、電気化学デバイス、および酸化物複合材料を含む触媒 |
| JP2019000805A (ja) * | 2017-06-15 | 2019-01-10 | 大日精化工業株式会社 | 触媒成分担持体の製造方法及び触媒成分担持体 |
-
1999
- 1999-03-18 JP JP07312999A patent/JP3932335B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| JP2019000805A (ja) * | 2017-06-15 | 2019-01-10 | 大日精化工業株式会社 | 触媒成分担持体の製造方法及び触媒成分担持体 |
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|---|---|
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