JP2000264608A - 燃焼合成反応によるＢＮ、ＡｌＮ又はＳｉ３Ｎ４の製造方法 - Google Patents
燃焼合成反応によるＢＮ、ＡｌＮ又はＳｉ３Ｎ４の製造方法Info
- Publication number
- JP2000264608A JP2000264608A JP11078089A JP7808999A JP2000264608A JP 2000264608 A JP2000264608 A JP 2000264608A JP 11078089 A JP11078089 A JP 11078089A JP 7808999 A JP7808999 A JP 7808999A JP 2000264608 A JP2000264608 A JP 2000264608A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- powder
- aln
- atm
- combustion synthesis
- combustion
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
Links
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 title claims abstract description 36
- 238000005049 combustion synthesis Methods 0.000 title claims abstract description 24
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 title claims abstract description 9
- 229910052581 Si3N4 Inorganic materials 0.000 title 1
- 239000000843 powder Substances 0.000 claims abstract description 25
- 239000012299 nitrogen atmosphere Substances 0.000 claims abstract description 16
- 239000002994 raw material Substances 0.000 claims abstract description 10
- ZOXJGFHDIHLPTG-UHFFFAOYSA-N Boron Chemical compound [B] ZOXJGFHDIHLPTG-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 7
- XUIMIQQOPSSXEZ-UHFFFAOYSA-N Silicon Chemical compound [Si] XUIMIQQOPSSXEZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 7
- XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N aluminium Chemical compound [Al] XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 7
- 239000011863 silicon-based powder Substances 0.000 claims abstract description 7
- 238000000227 grinding Methods 0.000 abstract description 2
- 230000001678 irradiating effect Effects 0.000 abstract description 2
- 238000002485 combustion reaction Methods 0.000 description 15
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 description 13
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 11
- 238000000034 method Methods 0.000 description 10
- 239000007858 starting material Substances 0.000 description 10
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 8
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 7
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 7
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 description 7
- 229910001873 dinitrogen Inorganic materials 0.000 description 5
- 239000003365 glass fiber Substances 0.000 description 5
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 5
- 239000012298 atmosphere Substances 0.000 description 4
- 238000000634 powder X-ray diffraction Methods 0.000 description 4
- 238000000354 decomposition reaction Methods 0.000 description 3
- 238000010891 electric arc Methods 0.000 description 3
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 description 3
- 239000002184 metal Substances 0.000 description 3
- 238000010298 pulverizing process Methods 0.000 description 3
- 230000005855 radiation Effects 0.000 description 3
- 239000007787 solid Substances 0.000 description 3
- CURLTUGMZLYLDI-UHFFFAOYSA-N Carbon dioxide Chemical compound O=C=O CURLTUGMZLYLDI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 238000011109 contamination Methods 0.000 description 2
- 230000003247 decreasing effect Effects 0.000 description 2
- 239000011521 glass Substances 0.000 description 2
- 230000000977 initiatory effect Effects 0.000 description 2
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 description 2
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 description 2
- 238000005245 sintering Methods 0.000 description 2
- PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N aluminium oxide Inorganic materials [O-2].[O-2].[O-2].[Al+3].[Al+3] PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 1
- 238000009529 body temperature measurement Methods 0.000 description 1
- 229910002092 carbon dioxide Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000001569 carbon dioxide Substances 0.000 description 1
- 239000003795 chemical substances by application Substances 0.000 description 1
- 239000002223 garnet Substances 0.000 description 1
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 1
- 238000002156 mixing Methods 0.000 description 1
- 238000005121 nitriding Methods 0.000 description 1
- 230000003647 oxidation Effects 0.000 description 1
- 238000007254 oxidation reaction Methods 0.000 description 1
- 230000001902 propagating effect Effects 0.000 description 1
- 229910052710 silicon Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000001308 synthesis method Methods 0.000 description 1
- 238000003786 synthesis reaction Methods 0.000 description 1
- RUDFQVOCFDJEEF-UHFFFAOYSA-N yttrium(III) oxide Inorganic materials [O-2].[O-2].[O-2].[Y+3].[Y+3] RUDFQVOCFDJEEF-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
Landscapes
- Physical Or Chemical Processes And Apparatus (AREA)
- Ceramic Products (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 燃焼合成反応が行えないとされていた所定圧
力以下の窒素雰囲気下でＢＮ、ＡｌＮ、Ｓｉ3 Ｎ4 の燃
焼合成反応を可能とすることにより、粉砕しなくても微
細な化合物粉末が得られ、しかも着火用の加熱部材から
の不純物の混入もない、高純度のＢＮ、ＡｌＮ、Ｓｉ3
Ｎ4 を製造する方法を提供しようとするものである。 【解決手段】 出力を０．５Ｗ〜５００Ｗで７７０ｎｍ
よりも長い波長を有するレーザーを原料粉末に照射する
ことにより、ボロン粉末、アルミニウム粉末、シリコン
粉末を、それぞれ、１０気圧以下、２気圧以下、３０気
圧以下の窒素雰囲気で燃焼合成反応を開始させて、Ｂ
Ｎ、ＡｌＮ、Ｓｉ3 Ｎ4 を製造するようにした。
力以下の窒素雰囲気下でＢＮ、ＡｌＮ、Ｓｉ3 Ｎ4 の燃
焼合成反応を可能とすることにより、粉砕しなくても微
細な化合物粉末が得られ、しかも着火用の加熱部材から
の不純物の混入もない、高純度のＢＮ、ＡｌＮ、Ｓｉ3
Ｎ4 を製造する方法を提供しようとするものである。 【解決手段】 出力を０．５Ｗ〜５００Ｗで７７０ｎｍ
よりも長い波長を有するレーザーを原料粉末に照射する
ことにより、ボロン粉末、アルミニウム粉末、シリコン
粉末を、それぞれ、１０気圧以下、２気圧以下、３０気
圧以下の窒素雰囲気で燃焼合成反応を開始させて、Ｂ
Ｎ、ＡｌＮ、Ｓｉ3 Ｎ4 を製造するようにした。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】この発明は、燃焼合成方法に
よって高純度で微細なＢＮ、ＡｌＮ又はＳｉ3 Ｎ4 を製
造する方法に関するものである。
よって高純度で微細なＢＮ、ＡｌＮ又はＳｉ3 Ｎ4 を製
造する方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】燃焼合成方法は、２種以上の固体−固体
原料あるいは気体原料中で固体原料の一端を加熱するこ
とにより化学反応を起こさせ、その際に発生する生成熱
によって燃焼波を生じさせ、自発的に伝播する燃焼波が
次層の未反応部を励起するという連鎖反応を繰り返すこ
とによって化合物を得る方法である。かかる燃焼合成方
法は、短時間で大量の化合物粉末を得ることができると
共に、化学反応熱を利用する燃焼合成反応を開始させる
着火時を除いて外部加熱が不要であり、数百℃の低い予
熱で燃焼合成反応が起こるため、通常の高温外部加熱に
よる合成方法と比較して経済的であるといった利点を有
する。
原料あるいは気体原料中で固体原料の一端を加熱するこ
とにより化学反応を起こさせ、その際に発生する生成熱
によって燃焼波を生じさせ、自発的に伝播する燃焼波が
次層の未反応部を励起するという連鎖反応を繰り返すこ
とによって化合物を得る方法である。かかる燃焼合成方
法は、短時間で大量の化合物粉末を得ることができると
共に、化学反応熱を利用する燃焼合成反応を開始させる
着火時を除いて外部加熱が不要であり、数百℃の低い予
熱で燃焼合成反応が起こるため、通常の高温外部加熱に
よる合成方法と比較して経済的であるといった利点を有
する。
【０００３】従来、かかる燃焼合成反応を利用してＢ
Ｎ、ＡｌＮ、Ｓｉ3 Ｎ4 を製造することが行われてお
り、その場合、窒素雰囲気中でボロン粉末、アルミニウ
ム粉末、シリコン粉末が燃焼合成される。
Ｎ、ＡｌＮ、Ｓｉ3 Ｎ4 を製造することが行われてお
り、その場合、窒素雰囲気中でボロン粉末、アルミニウ
ム粉末、シリコン粉末が燃焼合成される。
【０００４】ところで、ボロン粉末やアルミニウム粉
末、シリコン粉末を窒素雰囲気中で窒化する際の反応温
度は、窒素ガス圧に比例することが熱力学計算結果や温
度測定により判明しており、窒素ガス圧を高くすれば反
応温度も高くなり、低くすれば反応温度を下げることが
できるが、従来、固体の出発原料であるボロン粉末、ア
ルミニウム粉末、シリコン粉末に着火してＢＮ、Ａｌ
Ｎ、Ｓｉ3 Ｎ4 の燃焼合成を行うには、窒素圧力をそれ
ぞれ１０気圧、２気圧、３０気圧以上の高圧にする必要
があった。
末、シリコン粉末を窒素雰囲気中で窒化する際の反応温
度は、窒素ガス圧に比例することが熱力学計算結果や温
度測定により判明しており、窒素ガス圧を高くすれば反
応温度も高くなり、低くすれば反応温度を下げることが
できるが、従来、固体の出発原料であるボロン粉末、ア
ルミニウム粉末、シリコン粉末に着火してＢＮ、Ａｌ
Ｎ、Ｓｉ3 Ｎ4 の燃焼合成を行うには、窒素圧力をそれ
ぞれ１０気圧、２気圧、３０気圧以上の高圧にする必要
があった。
【０００５】このような高圧の窒素雰囲気下においてＢ
Ｎ、ＡｌＮ、Ｓｉ3 Ｎ4 の燃焼合成を行った場合、得ら
れるＢＮ、ＡｌＮ、Ｓｉ3 Ｎ4 粉末の粒径が大きくな
り、焼結用に求められる微細で粒径の均一な粉末を得る
ためには、焼結合成後に、得られた合成粉末を粉砕しな
ければならず、この粉砕処理にコストがかかる上、粉砕
中に不純物が混入するという問題があった。
Ｎ、ＡｌＮ、Ｓｉ3 Ｎ4 の燃焼合成を行った場合、得ら
れるＢＮ、ＡｌＮ、Ｓｉ3 Ｎ4 粉末の粒径が大きくな
り、焼結用に求められる微細で粒径の均一な粉末を得る
ためには、焼結合成後に、得られた合成粉末を粉砕しな
ければならず、この粉砕処理にコストがかかる上、粉砕
中に不純物が混入するという問題があった。
【０００６】また、従来、固体原料粉末に燃焼合成反応
を開始させる加熱方法としては、カーボンヒータ、金属
線を用いた電気抵抗加熱、あるいは５ｋＶ以上の高圧電
源を使用した電極棒によるアーク放電加熱が用いられて
いるが、これらの加熱方法ではカーボンヒータや、金属
線、電極棒を構成する成分元素が生成物に不純物として
取り込まれるため、高純度の化合物粉末を得ることがで
きないという問題もあった。
を開始させる加熱方法としては、カーボンヒータ、金属
線を用いた電気抵抗加熱、あるいは５ｋＶ以上の高圧電
源を使用した電極棒によるアーク放電加熱が用いられて
いるが、これらの加熱方法ではカーボンヒータや、金属
線、電極棒を構成する成分元素が生成物に不純物として
取り込まれるため、高純度の化合物粉末を得ることがで
きないという問題もあった。
【０００７】そこで、この発明は、従来、燃焼合成反応
が行えないとされていた所定圧力以下の窒素雰囲気下で
ＢＮ、ＡｌＮ、Ｓｉ3 Ｎ4 の燃焼合成反応を可能とする
ことにより、粉砕しなくても微細な化合物粉末が得ら
れ、しかも着火用の加熱部材からの不純物の混入もな
い、高純度のＢＮ、ＡｌＮ、Ｓｉ3 Ｎ4 を製造する方法
を提供しようとするものである。
が行えないとされていた所定圧力以下の窒素雰囲気下で
ＢＮ、ＡｌＮ、Ｓｉ3 Ｎ4 の燃焼合成反応を可能とする
ことにより、粉砕しなくても微細な化合物粉末が得ら
れ、しかも着火用の加熱部材からの不純物の混入もな
い、高純度のＢＮ、ＡｌＮ、Ｓｉ3 Ｎ4 を製造する方法
を提供しようとするものである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】この発明は、出力を０．
５Ｗ〜５００Ｗで７７０ｎｍよりも長い波長を有するレ
ーザーを原料粉末に照射することにより、ボロン粉末、
アルミニウム粉末、シリコン粉末を、それぞれ、１０気
圧以下、２気圧以下、３０気圧以下の窒素雰囲気で燃焼
合成反応を開始させて、ＢＮ、ＡｌＮ、Ｓｉ3 Ｎ4 を製
造するようにしたものである。
５Ｗ〜５００Ｗで７７０ｎｍよりも長い波長を有するレ
ーザーを原料粉末に照射することにより、ボロン粉末、
アルミニウム粉末、シリコン粉末を、それぞれ、１０気
圧以下、２気圧以下、３０気圧以下の窒素雰囲気で燃焼
合成反応を開始させて、ＢＮ、ＡｌＮ、Ｓｉ3 Ｎ4 を製
造するようにしたものである。
【０００９】上記の方法により、ボロン粉末、アルミニ
ウム粉末、シリコン粉末をそれぞれ、１０気圧以下、２
気圧以下、３０気圧以下という従来の窒素雰囲気の圧力
よりも低い圧力で燃焼合成を行うことが可能となり、粒
成長が抑制された微細な化合物粉末が得られる。
ウム粉末、シリコン粉末をそれぞれ、１０気圧以下、２
気圧以下、３０気圧以下という従来の窒素雰囲気の圧力
よりも低い圧力で燃焼合成を行うことが可能となり、粒
成長が抑制された微細な化合物粉末が得られる。
【００１０】したがって、粉砕工程による不純物混入
と、着火の際の不純物混入が避けられるため、高純度の
ＢＮ、ＡｌＮ、Ｓｉ3 Ｎ4 を製造することができるし、
粉砕工程の省略によってコストも低減することができ
る。
と、着火の際の不純物混入が避けられるため、高純度の
ＢＮ、ＡｌＮ、Ｓｉ3 Ｎ4 を製造することができるし、
粉砕工程の省略によってコストも低減することができ
る。
【００１１】この発明において燃焼合成反応を開始させ
る着火の際に用いるレーザとしては、出力０．５Ｗ〜５
００Ｗで７７０ｎｍよりも長い波長を有するものであれ
ば特に限定されず、市販の炭酸ガス（ＣＯ2 ）レーザー
やイットリア・アルミナ・ガーネット（ＹＡＧ）レーザ
ーを用いることができる。
る着火の際に用いるレーザとしては、出力０．５Ｗ〜５
００Ｗで７７０ｎｍよりも長い波長を有するものであれ
ば特に限定されず、市販の炭酸ガス（ＣＯ2 ）レーザー
やイットリア・アルミナ・ガーネット（ＹＡＧ）レーザ
ーを用いることができる。
【００１２】レーザーの照射時間は、レーザーの波長や
出力、および出発原料粉末の吸収率や粒径、粒子表面の
酸化度合によって変化するが、出発原料粉末の表面を直
径数ミリメートル程の局所加熱を行うことにより、遅く
とも数十秒以内に着火が起こり、着火後はレーザー照射
を止めても、発熱反応による燃焼波が連鎖的に進行し
て、所定の化合物が燃焼合成された。例えば、１気圧の
窒素雰囲気中でＡｌ粉末表面を、近接させたカーボンヒ
ータによって２０秒間電気抵抗加熱を行っても、また、
１５ｋＶの高圧電源の電極棒によるアーク放電加熱を５
ｍｍの距離から３０秒間行っても着火は起こらないが、
出力３ＷのＣＯ2 レーザーを照射した場合には、約１秒
後に着火が起こり、試料全体に燃焼波が広がってＡｌＮ
が燃焼合成された。
出力、および出発原料粉末の吸収率や粒径、粒子表面の
酸化度合によって変化するが、出発原料粉末の表面を直
径数ミリメートル程の局所加熱を行うことにより、遅く
とも数十秒以内に着火が起こり、着火後はレーザー照射
を止めても、発熱反応による燃焼波が連鎖的に進行し
て、所定の化合物が燃焼合成された。例えば、１気圧の
窒素雰囲気中でＡｌ粉末表面を、近接させたカーボンヒ
ータによって２０秒間電気抵抗加熱を行っても、また、
１５ｋＶの高圧電源の電極棒によるアーク放電加熱を５
ｍｍの距離から３０秒間行っても着火は起こらないが、
出力３ＷのＣＯ2 レーザーを照射した場合には、約１秒
後に着火が起こり、試料全体に燃焼波が広がってＡｌＮ
が燃焼合成された。
【００１３】この発明における燃焼合成を耐圧容器内で
行う場合、レーザー光は、耐圧容器内に設けたガラス窓
やガラスファイバを介して耐圧容器内に照射されるが、
この場合、ガラスに吸収されにくいＹＡＧレーザーを用
いるが、ＣＯ2 レーザーでもほぼ同じ設定条件で着火が
可能である。
行う場合、レーザー光は、耐圧容器内に設けたガラス窓
やガラスファイバを介して耐圧容器内に照射されるが、
この場合、ガラスに吸収されにくいＹＡＧレーザーを用
いるが、ＣＯ2 レーザーでもほぼ同じ設定条件で着火が
可能である。
【００１４】この発明では、７７０ｎｍよりも長い波長
を有するレーザーを使用するが、この波長よりも短い波
長のレーザーでは、着火せず、燃焼合成反応が開始しな
かった。
を有するレーザーを使用するが、この波長よりも短い波
長のレーザーでは、着火せず、燃焼合成反応が開始しな
かった。
【００１５】また、この発明で使用するレーザーの出力
は、０．５Ｗ〜５００Ｗとするが、これは、０．５Ｗ以
下では着火せず、５００Ｗ以上ではエネルギー密度が高
すぎて、出発原料粉末表面から微小粉末がはじき飛ばさ
れて着火しないためである。
は、０．５Ｗ〜５００Ｗとするが、これは、０．５Ｗ以
下では着火せず、５００Ｗ以上ではエネルギー密度が高
すぎて、出発原料粉末表面から微小粉末がはじき飛ばさ
れて着火しないためである。
【００１６】また、７７０ｎｍよりも長い波長のレーザ
ーを照射しても、窒素雰囲気の圧力が０．５気圧未満で
は着火しないので、この発明では、窒素雰囲気の圧力は
少なくとも０．５気圧以上にする必要がある。
ーを照射しても、窒素雰囲気の圧力が０．５気圧未満で
は着火しないので、この発明では、窒素雰囲気の圧力は
少なくとも０．５気圧以上にする必要がある。
【００１７】
【実施例】以下の実施例は、いずれも、出発原料粉末表
面に近接または接触させたカーボンヒーターや金属線を
用いた電気抵抗加熱、あるいは５ｋＶ以上の高圧電源を
使用して出発原料粉末表面とわずかに離した電極棒間の
アーク放電加熱を用いた方法では、着火が著しく困難も
しくは不可能な反応系について、この発明によって燃焼
合成が可能となった事例を列挙してある。
面に近接または接触させたカーボンヒーターや金属線を
用いた電気抵抗加熱、あるいは５ｋＶ以上の高圧電源を
使用して出発原料粉末表面とわずかに離した電極棒間の
アーク放電加熱を用いた方法では、着火が著しく困難も
しくは不可能な反応系について、この発明によって燃焼
合成が可能となった事例を列挙してある。
【００１８】
【実施例１】出発原料として粒径が０．１ｍｉｃｒｏｎ
以下の非晶失ボロン粉末を充填したカーボン製坩堝を、
反応容器内に置いた。３気圧の窒素ガス雰囲気中で、ガ
ラスファイバーを介して反応容器内に導入した出力１０
ＷのＹＡＧレーザーを出発原料表面に照射したところ、
約２秒後に着火が起こった。レーザー照射を止めた後
も、連鎖的に燃焼波が試料全体に広がり、化合物が燃焼
合成された。２色放射温度計で反応温度を測定した結
果、２６２０℃となっており、３気圧におけるＢＮの分
解温度２６３０℃にほぼ一致した。得られた生成物は内
部まですべて白色で、粉末Ｘ線回析装置を用いて固定し
たところ、六方晶ＢＮ単一相の微細な粉末となってい
た。
以下の非晶失ボロン粉末を充填したカーボン製坩堝を、
反応容器内に置いた。３気圧の窒素ガス雰囲気中で、ガ
ラスファイバーを介して反応容器内に導入した出力１０
ＷのＹＡＧレーザーを出発原料表面に照射したところ、
約２秒後に着火が起こった。レーザー照射を止めた後
も、連鎖的に燃焼波が試料全体に広がり、化合物が燃焼
合成された。２色放射温度計で反応温度を測定した結
果、２６２０℃となっており、３気圧におけるＢＮの分
解温度２６３０℃にほぼ一致した。得られた生成物は内
部まですべて白色で、粉末Ｘ線回析装置を用いて固定し
たところ、六方晶ＢＮ単一相の微細な粉末となってい
た。
【００１９】
【実施例２】出発原料として平均粒径が４０ｍｉｃｒｏ
ｎのアルミニウム粉末を充填したカーボン製坩堝を、反
応容器内に置いた。１．５気圧の窒素ガス雰囲気中で、
ガラスファイバーを介して反応容器内に導入した出力１
０ＷのＹＡＧレーザーを出発原料表面に照射したとこ
ろ、約１秒後に着火が起こった。レーザー照射を止めた
後も、連鎖的に燃焼波が試料全体に広がり、化合物が燃
焼合成された。２色放射温度計で反応温度を測定した結
果、２５２０℃となっており、１．５気圧におけるＡｌ
Ｎの分解温度２５８０℃にほぼ一致した。得られた生成
物は内部まですべて白色で、粉末Ｘ線回析装置を用いて
固定したところ、ＡｌＮ単一相の微細な粉末となってい
た。生成物の酸素含有量は２００ｐｐｍと少なく、残留
Ａｌも１００ｐｐｍ以下の高純度なＡｌＮ粉末が得られ
た。
ｎのアルミニウム粉末を充填したカーボン製坩堝を、反
応容器内に置いた。１．５気圧の窒素ガス雰囲気中で、
ガラスファイバーを介して反応容器内に導入した出力１
０ＷのＹＡＧレーザーを出発原料表面に照射したとこ
ろ、約１秒後に着火が起こった。レーザー照射を止めた
後も、連鎖的に燃焼波が試料全体に広がり、化合物が燃
焼合成された。２色放射温度計で反応温度を測定した結
果、２５２０℃となっており、１．５気圧におけるＡｌ
Ｎの分解温度２５８０℃にほぼ一致した。得られた生成
物は内部まですべて白色で、粉末Ｘ線回析装置を用いて
固定したところ、ＡｌＮ単一相の微細な粉末となってい
た。生成物の酸素含有量は２００ｐｐｍと少なく、残留
Ａｌも１００ｐｐｍ以下の高純度なＡｌＮ粉末が得られ
た。
【００２０】
【実施例３】出発原料として平均粒径が２０ｍｉｃｒｏ
ｎのシリコン粉末を充填したカーボン製坩堝を、反応容
器内に置いた。５気圧の窒素ガス雰囲気中で、ガラスフ
ァイバーを介して反応容器内に導入した出力２０ＷのＹ
ＡＧレーザーを出発原料表面に照射したところ、約１秒
後に着火が起こった。レーザー照射を止めた後も、連鎖
的に燃焼波が試料全体に広がり、化合物が燃焼合成され
た。２色放射温度計で反応温度を測定した結果、１９２
０℃となっており、５気圧におけるＳｉ3 Ｎ4の分解温
度１９６０℃にほぼ一致した。得られた生成物は内部ま
ですべて白色で、粉末Ｘ線回析装置を用いて固定したと
ころ、Ｓｉ3 Ｎ4 単一相の微細な粉末となっていた。生
成物の酸素含有量は５００ｐｐｍと少量で、高純度なＳ
ｉ3 Ｎ4粉末が得られた。
ｎのシリコン粉末を充填したカーボン製坩堝を、反応容
器内に置いた。５気圧の窒素ガス雰囲気中で、ガラスフ
ァイバーを介して反応容器内に導入した出力２０ＷのＹ
ＡＧレーザーを出発原料表面に照射したところ、約１秒
後に着火が起こった。レーザー照射を止めた後も、連鎖
的に燃焼波が試料全体に広がり、化合物が燃焼合成され
た。２色放射温度計で反応温度を測定した結果、１９２
０℃となっており、５気圧におけるＳｉ3 Ｎ4の分解温
度１９６０℃にほぼ一致した。得られた生成物は内部ま
ですべて白色で、粉末Ｘ線回析装置を用いて固定したと
ころ、Ｓｉ3 Ｎ4 単一相の微細な粉末となっていた。生
成物の酸素含有量は５００ｐｐｍと少量で、高純度なＳ
ｉ3 Ｎ4粉末が得られた。
【００２１】
【実施例４】出発原料として平均粒径が５ｍｉｃｒｏｎ
のＳｉ粉末を充填したカーボン製坩堝を、反応容器内に
置いた。３０気圧の窒素ガス雰囲気中で、ガラスファイ
バーを介して反応容器内に導入した出力１００ＷのＹＡ
Ｇレーザーを出発原料表面に照射したところ、約１秒後
に着火が起こった。レーザー照射を止めた後も、連鎖的
に燃焼波が試料全体に広がり、化合物が燃焼合成され
た。得られた生成物は内部まですべて白色で、粉末Ｘ線
回析装置を用いて固定したところ、Ｓｉ3 Ｎ4 単一相の
微細な粉末となっていた。
のＳｉ粉末を充填したカーボン製坩堝を、反応容器内に
置いた。３０気圧の窒素ガス雰囲気中で、ガラスファイ
バーを介して反応容器内に導入した出力１００ＷのＹＡ
Ｇレーザーを出発原料表面に照射したところ、約１秒後
に着火が起こった。レーザー照射を止めた後も、連鎖的
に燃焼波が試料全体に広がり、化合物が燃焼合成され
た。得られた生成物は内部まですべて白色で、粉末Ｘ線
回析装置を用いて固定したところ、Ｓｉ3 Ｎ4 単一相の
微細な粉末となっていた。
【００２２】
【発明の効果】この発明によれば、以上のように、燃焼
合成反応が行えないとされていた所定圧力以下の窒素雰
囲気下でＢＮ、ＡｌＮ、Ｓｉ3 Ｎ4 の燃焼合成反応が行
えるので、粉砕しなくても微細な化合物粉末が得られ、
しかも着火用の加熱部材からの不純物の混入もない、高
純度のＢＮ、ＡｌＮ、Ｓｉ3 Ｎ4 を製造することができ
る。
合成反応が行えないとされていた所定圧力以下の窒素雰
囲気下でＢＮ、ＡｌＮ、Ｓｉ3 Ｎ4 の燃焼合成反応が行
えるので、粉砕しなくても微細な化合物粉末が得られ、
しかも着火用の加熱部材からの不純物の混入もない、高
純度のＢＮ、ＡｌＮ、Ｓｉ3 Ｎ4 を製造することができ
る。
Claims (4)
- 【請求項１】 出力０．５Ｗ〜５００Ｗで７７０ｎｍよ
りも長い波長を有するレーザーを原料粉末に照射して、
所定圧力以下の窒素雰囲気下において燃焼合成反応を開
始させることを特徴とするＢＮ、ＡｌＮ又はＳｉ3 Ｎ4
の製造方法。 - 【請求項２】 原料粉末がボロン粉末であり、窒素雰囲
気の圧力が０．５気圧以上１０気圧以下である請求項１
記載のＢＮの製造方法。 - 【請求項３】 原料粉末がアルミニウム粉末であり、窒
素雰囲気の圧力が０．５気圧以上２気圧以下である請求
項１記載のＡｌＮの製造方法。 - 【請求項４】 原料粉末がシリコン粉末であり、窒素雰
囲気の圧力が０．５気圧以上３０気圧以下である請求項
１記載のＳｉ3 Ｎ4 の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP07808999A JP4256012B2 (ja) | 1999-03-23 | 1999-03-23 | 燃焼合成反応によるＢＮ、ＡｌＮ又はＳｉ３Ｎ４の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP07808999A JP4256012B2 (ja) | 1999-03-23 | 1999-03-23 | 燃焼合成反応によるＢＮ、ＡｌＮ又はＳｉ３Ｎ４の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000264608A true JP2000264608A (ja) | 2000-09-26 |
| JP4256012B2 JP4256012B2 (ja) | 2009-04-22 |
Family
ID=13652134
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP07808999A Expired - Fee Related JP4256012B2 (ja) | 1999-03-23 | 1999-03-23 | 燃焼合成反応によるＢＮ、ＡｌＮ又はＳｉ３Ｎ４の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP4256012B2 (ja) |
Cited By (20)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2006019098A1 (ja) * | 2004-08-20 | 2006-02-23 | Mitsubishi Chemical Corporation | 金属窒化物および金属窒化物の製造方法 |
| JP2006083055A (ja) * | 2004-08-20 | 2006-03-30 | Mitsubishi Chemicals Corp | 金属窒化物および金属窒化物の製造方法 |
| CN100351170C (zh) * | 2005-12-07 | 2007-11-28 | 北京科技大学 | 利用流化床技术常压连续合成氮化硅粉末的方法 |
| JP2010527320A (ja) * | 2007-05-15 | 2010-08-12 | ナショナル・インスティチュート・オブ・エアロスペース・アソシエイツ | 窒化ホウ素ナノチューブ |
| JP2013147403A (ja) * | 2012-01-23 | 2013-08-01 | Mitsubishi Chemicals Corp | 金属化合物含有窒化ホウ素、及びそれを含有する複合材組成物 |
| CN105016737A (zh) * | 2015-07-08 | 2015-11-04 | 青岛桥海陶瓷新材料科技有限公司 | 燃烧合成法生产氮化铝与氮化硅混合材料的制备方法 |
| WO2018110565A1 (ja) * | 2016-12-12 | 2018-06-21 | 宇部興産株式会社 | 高純度窒化ケイ素粉末の製造方法 |
| WO2019167879A1 (ja) | 2018-02-28 | 2019-09-06 | 株式会社トクヤマ | 窒化ケイ素粉末の製造方法 |
| WO2021107021A1 (ja) | 2019-11-28 | 2021-06-03 | 株式会社トクヤマ | 窒化ケイ素焼結体の製造方法 |
| JP2021113138A (ja) * | 2020-01-17 | 2021-08-05 | 株式会社トクヤマ | 窒化ケイ素の製造方法 |
| CN113401882A (zh) * | 2021-08-10 | 2021-09-17 | 上瓷宗材(上海)精密陶瓷有限公司 | 一种氮化硅粉末的制备方法及其设备 |
| WO2022004755A1 (ja) | 2020-06-30 | 2022-01-06 | 株式会社トクヤマ | 窒化ケイ素焼結基板 |
| WO2022004754A1 (ja) | 2020-06-30 | 2022-01-06 | 株式会社トクヤマ | 窒化ケイ素焼結体の連続製造方法 |
| WO2022034810A1 (ja) | 2020-08-12 | 2022-02-17 | 株式会社Ｆｊコンポジット | 回路基板用積層体 |
| KR20220110741A (ko) | 2019-12-05 | 2022-08-09 | 가부시끼가이샤 도꾸야마 | 금속 질화물의 제조 방법 |
| KR20220110742A (ko) | 2019-12-05 | 2022-08-09 | 가부시끼가이샤 도꾸야마 | 금속 질화물의 제조 방법 |
| WO2022210369A1 (ja) | 2021-03-30 | 2022-10-06 | 株式会社トクヤマ | 窒化ケイ素焼結体の製造方法 |
| WO2023120422A1 (ja) | 2021-12-22 | 2023-06-29 | 株式会社トクヤマ | 窒化ケイ素粉末 |
| WO2024095834A1 (ja) | 2022-11-02 | 2024-05-10 | 株式会社トクヤマ | 窒化ケイ素焼結体 |
| WO2025028389A1 (ja) * | 2023-07-28 | 2025-02-06 | 株式会社トクヤマ | 窒化ケイ素焼結体 |
-
1999
- 1999-03-23 JP JP07808999A patent/JP4256012B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (28)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2006019098A1 (ja) * | 2004-08-20 | 2006-02-23 | Mitsubishi Chemical Corporation | 金属窒化物および金属窒化物の製造方法 |
| JP2006083055A (ja) * | 2004-08-20 | 2006-03-30 | Mitsubishi Chemicals Corp | 金属窒化物および金属窒化物の製造方法 |
| CN1993292B (zh) * | 2004-08-20 | 2011-12-21 | 三菱化学株式会社 | 金属氮化物及金属氮化物的制造方法 |
| KR101266776B1 (ko) | 2004-08-20 | 2013-05-28 | 미쓰비시 가가꾸 가부시키가이샤 | 금속 질화물 및 금속 질화물의 제조 방법 |
| CN100351170C (zh) * | 2005-12-07 | 2007-11-28 | 北京科技大学 | 利用流化床技术常压连续合成氮化硅粉末的方法 |
| JP2010527320A (ja) * | 2007-05-15 | 2010-08-12 | ナショナル・インスティチュート・オブ・エアロスペース・アソシエイツ | 窒化ホウ素ナノチューブ |
| EP2155602A4 (en) * | 2007-05-15 | 2015-07-01 | Nat Inst Aerospace Associates | NANOTUBES OF BORON NITRIDE |
| JP2013147403A (ja) * | 2012-01-23 | 2013-08-01 | Mitsubishi Chemicals Corp | 金属化合物含有窒化ホウ素、及びそれを含有する複合材組成物 |
| CN105016737A (zh) * | 2015-07-08 | 2015-11-04 | 青岛桥海陶瓷新材料科技有限公司 | 燃烧合成法生产氮化铝与氮化硅混合材料的制备方法 |
| WO2018110565A1 (ja) * | 2016-12-12 | 2018-06-21 | 宇部興産株式会社 | 高純度窒化ケイ素粉末の製造方法 |
| WO2019167879A1 (ja) | 2018-02-28 | 2019-09-06 | 株式会社トクヤマ | 窒化ケイ素粉末の製造方法 |
| KR20200127178A (ko) | 2018-02-28 | 2020-11-10 | 가부시끼가이샤 도꾸야마 | 질화규소 분말의 제조 방법 |
| WO2021107021A1 (ja) | 2019-11-28 | 2021-06-03 | 株式会社トクヤマ | 窒化ケイ素焼結体の製造方法 |
| EP4067302A1 (en) | 2019-11-28 | 2022-10-05 | Tokuyama Corporation | Method for manufacturing silicon nitride sintered compact |
| EP4071111A4 (en) * | 2019-12-05 | 2024-01-03 | Tokuyama Corporation | PROCESS FOR PRODUCING METAL NITRIDE |
| KR20220110741A (ko) | 2019-12-05 | 2022-08-09 | 가부시끼가이샤 도꾸야마 | 금속 질화물의 제조 방법 |
| KR20220110742A (ko) | 2019-12-05 | 2022-08-09 | 가부시끼가이샤 도꾸야마 | 금속 질화물의 제조 방법 |
| JP2021113138A (ja) * | 2020-01-17 | 2021-08-05 | 株式会社トクヤマ | 窒化ケイ素の製造方法 |
| JP7353994B2 (ja) | 2020-01-17 | 2023-10-02 | 株式会社トクヤマ | 窒化ケイ素の製造方法 |
| WO2022004755A1 (ja) | 2020-06-30 | 2022-01-06 | 株式会社トクヤマ | 窒化ケイ素焼結基板 |
| WO2022004754A1 (ja) | 2020-06-30 | 2022-01-06 | 株式会社トクヤマ | 窒化ケイ素焼結体の連続製造方法 |
| WO2022034810A1 (ja) | 2020-08-12 | 2022-02-17 | 株式会社Ｆｊコンポジット | 回路基板用積層体 |
| WO2022210369A1 (ja) | 2021-03-30 | 2022-10-06 | 株式会社トクヤマ | 窒化ケイ素焼結体の製造方法 |
| CN113401882B (zh) * | 2021-08-10 | 2022-10-18 | 上瓷宗材(上海)精密陶瓷有限公司 | 一种氮化硅粉末的制备方法及其设备 |
| CN113401882A (zh) * | 2021-08-10 | 2021-09-17 | 上瓷宗材(上海)精密陶瓷有限公司 | 一种氮化硅粉末的制备方法及其设备 |
| WO2023120422A1 (ja) | 2021-12-22 | 2023-06-29 | 株式会社トクヤマ | 窒化ケイ素粉末 |
| WO2024095834A1 (ja) | 2022-11-02 | 2024-05-10 | 株式会社トクヤマ | 窒化ケイ素焼結体 |
| WO2025028389A1 (ja) * | 2023-07-28 | 2025-02-06 | 株式会社トクヤマ | 窒化ケイ素焼結体 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP4256012B2 (ja) | 2009-04-22 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| JP2000264608A (ja) | 燃焼合成反応によるＢＮ、ＡｌＮ又はＳｉ３Ｎ４の製造方法 | |
| KR102643831B1 (ko) | 질화규소 분말의 제조 방법 | |
| Yamada et al. | Self-propagating high-temperature synthesis of the SiC | |
| Cauchetier et al. | Laser synthesis of ultrafine powders | |
| Gauthier et al. | Investigations of the formation mechanism of nanostructured NbAl3 via MASHS reaction | |
| JP2020023406A (ja) | 高純度窒化ケイ素粉末の製造方法 | |
| Curcio et al. | Synthesis of silicon carbide powders by a CW CO2 laser | |
| Zhang et al. | Combustion synthesis of Si3N4 powders with high sintering activity under low nitrogen pressures | |
| Lee et al. | A novel process for combustion synthesis of AlN powder | |
| RU2746985C1 (ru) | Способ иммобилизации радионуклидов стронция в керамике | |
| JP3883026B2 (ja) | 窒化チタンの製造方法 | |
| US6589899B2 (en) | Spinel type sialon, spinel type silicon oxynitride and methods for producing their powders | |
| WO2017131108A1 (ja) | 硼化ジルコニウム及びその製造方法 | |
| Real et al. | Synthesis of silicon carbide whiskers from carbothermal reduction of silica gel by means of the constant rate thermal analysis (CRTA) method | |
| JP4354566B2 (ja) | 燃焼合成反応による無機化合物の製造方法 | |
| KR100386510B1 (ko) | 자전고온 합성법을 이용한 질화 알루미늄 분말 제조방법 | |
| Takafuji et al. | Study on Al2O3 content and phase stability of aluminous-CaSiO3 perovskite at high pressure and temperature | |
| EP4071110A1 (en) | Metal nitride prodcution method | |
| US20250146180A1 (en) | Post-treatment of lithium tantalate single crystal and method for manufacturing lithium tantalate single crystal substrate using the same | |
| RU2035396C1 (ru) | Способ получения порошков тугоплавких неорганических соединений | |
| JP3843318B2 (ja) | 高密度リチウムアルミニウム酸化物とその合成方法 | |
| JPS6259507A (ja) | Ｔｉ窒化物超微粉の製造方法及びその装置 | |
| CN115038665B (zh) | 氮化铝粉末的制造方法、氮化铝粉末和包装体 | |
| KR100321294B1 (ko) | 자전고온 합성법에 의한 카바이드 또는 보라이드 세라믹 분말 제조방법 | |
| Samsonov et al. | Preparation of boron-silicon alloys |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20060323 |
|
| A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20060411 |
|
| A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20080827 |
|
| A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20080902 |
|
| A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20081031 |
|
| TRDD | Decision of grant or rejection written | ||
| A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20090106 |
|
| A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 |
|
| A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20090129 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120206 Year of fee payment: 3 |
|
| R150 | Certificate of patent or registration of utility model |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130206 Year of fee payment: 4 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20140206 Year of fee payment: 5 |
|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |