JP2000294033A - Ｄｎａを用いたプロトン伝導性ポリマーフィルム - Google Patents
Ｄｎａを用いたプロトン伝導性ポリマーフィルムInfo
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-
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 乾燥状態でプロトン伝導性を発揮する新しい
プロトン伝導性ポリマーフィルムを提供する。 【解決手段】 ＤＮＡフィルムへ強酸をドープすること
によりＤＮＡと強酸との複合体フィルムをつくる。この
フィルムはＤＮＡナトリウム塩の膜を水に不溶化するた
めに用いる極性有機溶媒へ強酸を添加することによって
つくられる。
プロトン伝導性ポリマーフィルムを提供する。 【解決手段】 ＤＮＡフィルムへ強酸をドープすること
によりＤＮＡと強酸との複合体フィルムをつくる。この
フィルムはＤＮＡナトリウム塩の膜を水に不溶化するた
めに用いる極性有機溶媒へ強酸を添加することによって
つくられる。
Description
【０００１】
【本発明の分野および背景】本発明は、ＤＮＡを用いた
プロトン伝導性ポリマーフィルムおよびその製造法に関
する。
プロトン伝導性ポリマーフィルムおよびその製造法に関
する。
【０００２】プロトン伝導性ポリマーフィルムは燃料電
池隔膜として、またはイオン状態でガス分子を伝導する
ガスセンサーなどとして有用である。
池隔膜として、またはイオン状態でガス分子を伝導する
ガスセンサーなどとして有用である。
【０００３】これまで知られているプロトン伝導性ポリ
マーフィルムは二つのタイプに分けられる。一つはポリ
フルオロエチレン骨格に末端にスルホン酸基またはカル
ボン酸基を持つ側鎖をグラフトした構造を有し、含水状
態でプロトンをヒドロニウムイオンとして移動させるも
のである。そのため１００℃（水の沸点）以上における
導電率の保持が課題である。他のタイプはポリ（エチレ
ンイミン）、ポリ（アクリルアミド）等の塩基性ポリマ
ーと強酸との複合体であり、乾燥状態でプロトン伝導性
を発現することができる。また、強酸の中でもリン酸を
用いることにより１００℃以上の温度領域においても導
電率の低下は観測されないことが分かっている。
マーフィルムは二つのタイプに分けられる。一つはポリ
フルオロエチレン骨格に末端にスルホン酸基またはカル
ボン酸基を持つ側鎖をグラフトした構造を有し、含水状
態でプロトンをヒドロニウムイオンとして移動させるも
のである。そのため１００℃（水の沸点）以上における
導電率の保持が課題である。他のタイプはポリ（エチレ
ンイミン）、ポリ（アクリルアミド）等の塩基性ポリマ
ーと強酸との複合体であり、乾燥状態でプロトン伝導性
を発現することができる。また、強酸の中でもリン酸を
用いることにより１００℃以上の温度領域においても導
電率の低下は観測されないことが分かっている。
【０００４】
【課題および解決方法】本発明の課題は、後者のタイプ
すなわち強酸が塩基性ポリマーと複合体を形成し、乾燥
状態でプロトン伝導性を発揮する新しいプロトン伝導性
ポリマーフィルムを提供することである。
すなわち強酸が塩基性ポリマーと複合体を形成し、乾燥
状態でプロトン伝導性を発揮する新しいプロトン伝導性
ポリマーフィルムを提供することである。
【０００５】この課題は本発明により、ＤＮＡフィルム
へ強酸をドープすることにより複合化してなるプロトン
伝導性ポリマーフィルムを提供することによって解決さ
れる。
へ強酸をドープすることにより複合化してなるプロトン
伝導性ポリマーフィルムを提供することによって解決さ
れる。
【０００６】
【詳細な議論】良く知られているようにＤＮＡは二重ら
せん構造を有し、一方の鎖の塩基部分はそれに相補性の
他方の鎖の塩基部分と向かい合って水素結合によって結
ばれ、そのような塩基対の多数がらせん軸と直交してス
タッキングしている。ＤＮＡのこの部分へ種々の分子ま
たは化合物をインターカレーションし得ることは既に知
られているが、強酸をドープすることは試みられていな
い。
せん構造を有し、一方の鎖の塩基部分はそれに相補性の
他方の鎖の塩基部分と向かい合って水素結合によって結
ばれ、そのような塩基対の多数がらせん軸と直交してス
タッキングしている。ＤＮＡのこの部分へ種々の分子ま
たは化合物をインターカレーションし得ることは既に知
られているが、強酸をドープすることは試みられていな
い。
【０００７】岡畑らによるＪ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏ
ｃ．，１１８：１０６７９（１９９６）は、ＤＮＡと脂
質とのイオン交換によって得られる有機溶媒に可溶なＤ
ＮＡの溶液から独立膜をつくり、この膜を臭化エチジウ
ム染料水溶液に浸漬することによってＤＮＡの塩基対間
に染料がインターカレーションされることを報告してい
る。
ｃ．，１１８：１０６７９（１９９６）は、ＤＮＡと脂
質とのイオン交換によって得られる有機溶媒に可溶なＤ
ＮＡの溶液から独立膜をつくり、この膜を臭化エチジウ
ム染料水溶液に浸漬することによってＤＮＡの塩基対間
に染料がインターカレーションされることを報告してい
る。
【０００８】この原理を応用してＤＮＡ分子へ強酸をド
ープし、強酸とＤＮＡ分子との複合体を形成させること
ができる。しかしながら強酸をドープする場合は岡畑ら
のＤＮＡ−脂質複合体の使用は適切ではない。強酸がＤ
ＮＡのリン酸基へイオン結合した脂質を脱離し、フィル
ムの一体性を損ねるからである。
ープし、強酸とＤＮＡ分子との複合体を形成させること
ができる。しかしながら強酸をドープする場合は岡畑ら
のＤＮＡ−脂質複合体の使用は適切ではない。強酸がＤ
ＮＡのリン酸基へイオン結合した脂質を脱離し、フィル
ムの一体性を損ねるからである。
【０００９】そのため強酸をドープするためには、ＤＮ
Ａのナトリウム塩の水溶液のキャスティングによってＤ
ＮＡフィルムをつくる。ＤＮＡはメタノールやエタノー
ルのような極性有機溶媒には溶けないから、ナトリウム
塩の膜をそのような有機溶媒中に浸漬すると膜が水に不
溶になる。次にこのようにして得られた不溶膜を強酸を
添加した極性有機溶媒中に再び浸漬することによって強
酸がドープされる。
Ａのナトリウム塩の水溶液のキャスティングによってＤ
ＮＡフィルムをつくる。ＤＮＡはメタノールやエタノー
ルのような極性有機溶媒には溶けないから、ナトリウム
塩の膜をそのような有機溶媒中に浸漬すると膜が水に不
溶になる。次にこのようにして得られた不溶膜を強酸を
添加した極性有機溶媒中に再び浸漬することによって強
酸がドープされる。
【００１０】代わって、膜の不溶化と強酸のドープをワ
ンステップで行うこともできる。その場合はナトリウム
塩の膜を強酸を含んでいる極性溶媒中に浸漬すれば良
い。この目的に使用し得る強酸の例は塩化水素、硫酸、
リン酸、メタンスルホン酸およびエタンスルホン酸を含
み、極性有機溶媒の例はメタノール、エタノール、イソ
プロパノール等の低級アルカノールを含む。メタノール
またはエタノール中のリン酸溶液が好ましい。１００℃
以上の温度領域における導電率の低下が少なく、かつ耐
熱性においてすぐれているからである。溶液中の強酸濃
度は一般に５〜５０％、特に１０〜３０％であるのが好
ましい。
ンステップで行うこともできる。その場合はナトリウム
塩の膜を強酸を含んでいる極性溶媒中に浸漬すれば良
い。この目的に使用し得る強酸の例は塩化水素、硫酸、
リン酸、メタンスルホン酸およびエタンスルホン酸を含
み、極性有機溶媒の例はメタノール、エタノール、イソ
プロパノール等の低級アルカノールを含む。メタノール
またはエタノール中のリン酸溶液が好ましい。１００℃
以上の温度領域における導電率の低下が少なく、かつ耐
熱性においてすぐれているからである。溶液中の強酸濃
度は一般に５〜５０％、特に１０〜３０％であるのが好
ましい。
【００１１】任意起源のＤＮＡを使用することができる
が、サケ精子から抽出したＤＮＡナトリウム塩が入手し
易い。ＤＮＡフィルムは、ナトリウム塩をキャスティン
グに適した濃度へ水に溶解し、この溶液を平滑な表面を
有する基板の上に流延することによってつくることがで
きる。テフロン等の離型性を有する基板を用いるのが好
ましい。次いでフィルムから少なくとも部分的に水を除
去した後、メタノール、エタノールのような極性溶媒中
に浸漬することによって水に水溶性のＤＮＡフィルムが
得られる。
が、サケ精子から抽出したＤＮＡナトリウム塩が入手し
易い。ＤＮＡフィルムは、ナトリウム塩をキャスティン
グに適した濃度へ水に溶解し、この溶液を平滑な表面を
有する基板の上に流延することによってつくることがで
きる。テフロン等の離型性を有する基板を用いるのが好
ましい。次いでフィルムから少なくとも部分的に水を除
去した後、メタノール、エタノールのような極性溶媒中
に浸漬することによって水に水溶性のＤＮＡフィルムが
得られる。
【００１２】強酸のドープは、上の浸漬溶媒へあらかじ
め強酸を溶解して置くか、浸漬中に有機溶媒へ強酸を添
加するか、またはフィルムを有機溶媒から引上げた後強
酸溶液へ再浸漬することによって行うことができる。そ
の後フィルムを基板から剥離し、よく洗浄した後乾燥す
ることにより、本発明のプロトン伝導性ポリマーフィル
ムが得られる。このとき乾燥前にフィルムを一方向に延
伸することにより、ＤＮＡ分子が延伸方向に平行に配向
したフィルムが得られる。
め強酸を溶解して置くか、浸漬中に有機溶媒へ強酸を添
加するか、またはフィルムを有機溶媒から引上げた後強
酸溶液へ再浸漬することによって行うことができる。そ
の後フィルムを基板から剥離し、よく洗浄した後乾燥す
ることにより、本発明のプロトン伝導性ポリマーフィル
ムが得られる。このとき乾燥前にフィルムを一方向に延
伸することにより、ＤＮＡ分子が延伸方向に平行に配向
したフィルムが得られる。
【００１３】一般にＤＮＡフィルムの機械的強度はプラ
スチックフィルムほど高くない。そのため機械的強度の
高いフィルムを望む場合は、補強のため多孔質プラスチ
ックフィルムを使用し、その上に本発明のＤＮＡフィル
ムをスキン層として形成することができる。この技術は
高い圧力に耐えることが要求されている逆浸透膜などに
応用されており、それ自体は公知である。ただし補強材
は本発明による処理およびフィルムの使用条件に耐えら
れるものでなくてはならない。
スチックフィルムほど高くない。そのため機械的強度の
高いフィルムを望む場合は、補強のため多孔質プラスチ
ックフィルムを使用し、その上に本発明のＤＮＡフィル
ムをスキン層として形成することができる。この技術は
高い圧力に耐えることが要求されている逆浸透膜などに
応用されており、それ自体は公知である。ただし補強材
は本発明による処理およびフィルムの使用条件に耐えら
れるものでなくてはならない。
【００１４】かくして本発明により、乾燥状態（１００
℃以上）において１０-2〜１０-5Ｓｃｍ-1のオーダーの
導電率を示すプロトン伝導性フィルムが得られる。含水
状態では導電率は二桁ないし三桁高い値を示す。
℃以上）において１０-2〜１０-5Ｓｃｍ-1のオーダーの
導電率を示すプロトン伝導性フィルムが得られる。含水
状態では導電率は二桁ないし三桁高い値を示す。
【００１５】以下実施例によって本発明をさらに説明す
る。
る。
【００１６】実施例１ 市販のサケ精子ＤＮＡナトリウム塩の５％水溶液をテフ
ロンプレート上にキャストし、風乾によって大部分の水
を除去した。得られたフィルムを支持体と共にメタノー
ル中に一夜浸漬し、一旦引上げた後、メタノールへ濃度
２０ｖｏｌ％になるようにリン酸を加え、均一になるま
でかきまぜた後、上のフィルムを一昼夜再浸漬し、引上
げた。フィルムを脱イオン水とメタノールにより交互に
洗浄し、風乾により溶媒を除去した後支持体から静かに
剥離し、厚さ約１００μｍの乳白色半透明のＤＮＡフィ
ルムを得た。
ロンプレート上にキャストし、風乾によって大部分の水
を除去した。得られたフィルムを支持体と共にメタノー
ル中に一夜浸漬し、一旦引上げた後、メタノールへ濃度
２０ｖｏｌ％になるようにリン酸を加え、均一になるま
でかきまぜた後、上のフィルムを一昼夜再浸漬し、引上
げた。フィルムを脱イオン水とメタノールにより交互に
洗浄し、風乾により溶媒を除去した後支持体から静かに
剥離し、厚さ約１００μｍの乳白色半透明のＤＮＡフィ
ルムを得た。
【００１７】このフィルムの含水状態における導電率は
８０℃において１０-2Ｓｃｍ-1のオーダーであったが、
１２０℃のオーブン中もはや加熱減量を示さなくなるま
で乾燥した後の導電率は８０℃および１６０℃において
いずれも１０-3Ｓｃｍ-1のオーダーであった。
８０℃において１０-2Ｓｃｍ-1のオーダーであったが、
１２０℃のオーブン中もはや加熱減量を示さなくなるま
で乾燥した後の導電率は８０℃および１６０℃において
いずれも１０-3Ｓｃｍ-1のオーダーであった。
【００１８】実施例２ 実施例１においてリン酸の代わりにエタンスルホン酸を
用い、再浸漬時の酸濃度を２０ｖｏｌ％としたほかは実
施例１と同様にしてプロトン伝導性ＤＮＡフィルムを得
た。このものの含水状態の８０℃における導電率および
乾燥状態の１６０℃における導電率は、それぞれ１０-3
Ｓｃｍ-1および１０-5のオーダーであった。
用い、再浸漬時の酸濃度を２０ｖｏｌ％としたほかは実
施例１と同様にしてプロトン伝導性ＤＮＡフィルムを得
た。このものの含水状態の８０℃における導電率および
乾燥状態の１６０℃における導電率は、それぞれ１０-3
Ｓｃｍ-1および１０-5のオーダーであった。
【００１９】実施例３ 実施例１においてリン酸の代わりに硫酸を用い、再浸漬
時の硫酸濃度を２０ｖｏｌ％としたほかは実施例１と同
様に実施した。このものの含水状態８０℃および乾燥状
態１４０℃における導電率はそれぞれ１０-3Ｓｃｍ-1お
よび１０-5Ｓｃｍ-1であった。
時の硫酸濃度を２０ｖｏｌ％としたほかは実施例１と同
様に実施した。このものの含水状態８０℃および乾燥状
態１４０℃における導電率はそれぞれ１０-3Ｓｃｍ-1お
よび１０-5Ｓｃｍ-1であった。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） // Ｈ０１Ｍ 8/02 Ｃ１２Ｎ 15/00 Ａ ５Ｈ０２６ Ｆターム(参考） 4B024 AA20 CA01 4C057 BB02 BB04 CC03 DD01 MM04 4F071 AA70 AB13 AB23 AB25 AC05 AC14 AG12 AH02 AH15 BA02 BB02 BC01 4J002 AJ001 DD016 DG046 DH026 EC037 GD00 5G301 CA30 CD01 CD10 CE01 5H026 AA06 BB03 CX04 EE17
Claims (6)
- 【請求項１】ＤＮＡフィルムへ強酸をドープすることに
より複合化してなるプロトン伝導性ポリマーフィルム。 - 【請求項２】複合化した強酸が塩化水素、硫酸、リン
酸、メタンスルホン酸またはエタンスルホン酸である請
求項１のプロトン伝導性ポリマーフィルム。 - 【請求項３】ＤＮＡナトリウムのフィルムを極性有機溶
媒中の強酸に浸漬し、不溶性化したフィルムに強酸をド
ープすることを特徴とするプロトン伝導性ポリマーフィ
ルムの製造法。 - 【請求項４】強酸が塩化水素、硫酸、リン酸、メタンス
ルホン酸またはエタンスルホン酸である請求項３の方
法。 - 【請求項５】極性有機溶媒がメタノールまたはエタノー
ルである請求項３の方法。 - 【請求項６】不溶性化およびドープしたフィルムを延伸
するステップをさらに含んでいる請求項３の方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11097279A JP2000294033A (ja) | 1999-04-05 | 1999-04-05 | Ｄｎａを用いたプロトン伝導性ポリマーフィルム |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11097279A JP2000294033A (ja) | 1999-04-05 | 1999-04-05 | Ｄｎａを用いたプロトン伝導性ポリマーフィルム |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000294033A true JP2000294033A (ja) | 2000-10-20 |
Family
ID=14188087
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP11097279A Pending JP2000294033A (ja) | 1999-04-05 | 1999-04-05 | Ｄｎａを用いたプロトン伝導性ポリマーフィルム |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2000294033A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2001181295A (ja) * | 1999-12-24 | 2001-07-03 | Asahi Denka Kogyo Kk | 成型体の製造方法 |
| JP2009017870A (ja) * | 2007-06-11 | 2009-01-29 | Dainippon Printing Co Ltd | 細胞培養膜、細胞培養キット及び細胞培養膜の製造方法 |
| JP2009084225A (ja) * | 2007-09-28 | 2009-04-23 | Dainippon Printing Co Ltd | 多孔質体、細胞培養膜、多孔質体の製造方法及び細胞培養膜の製造方法 |
| US8022165B2 (en) | 2006-02-16 | 2011-09-20 | Basf Se | Catalytic process for the phosphonylation of high-temperature polymers |
-
1999
- 1999-04-05 JP JP11097279A patent/JP2000294033A/ja active Pending
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2001181295A (ja) * | 1999-12-24 | 2001-07-03 | Asahi Denka Kogyo Kk | 成型体の製造方法 |
| US8022165B2 (en) | 2006-02-16 | 2011-09-20 | Basf Se | Catalytic process for the phosphonylation of high-temperature polymers |
| JP2009017870A (ja) * | 2007-06-11 | 2009-01-29 | Dainippon Printing Co Ltd | 細胞培養膜、細胞培養キット及び細胞培養膜の製造方法 |
| JP2009084225A (ja) * | 2007-09-28 | 2009-04-23 | Dainippon Printing Co Ltd | 多孔質体、細胞培養膜、多孔質体の製造方法及び細胞培養膜の製造方法 |
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