JP2000355643A - 軟質シンジオタクティックポリプロピレン系組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】透明性、柔軟性、ヒートシール性、耐衝撃性に
優れた組成物を提供すること。 【解決手段】組成物は、プロピレン単位（ａ）９０〜１
００モル％、エチレン単位（ｂ）０〜１０モル％、炭素
数４〜２０のα−オレフィン単位（ｃ）０〜９．５モル
％からなり、極限粘度［η］が０．５〜１０ｄｌ／ｇの
シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）と、炭素
数２〜２０から選ばれる１種のα−オレフィン単位が５
０〜１００モル％であり、ヤングモジュラスが１５０Ｍ
Ｐａ以下のα−オレフィン重合体（Ｂ）と、結晶核剤
（Ｃ）を含み、（Ａ）と（Ｂ）との重量比が９９／１〜
１／９９であり、（Ａ）＋（Ｂ）との合計量１００重量
部に対して（Ｃ）を０．０５〜１重量部の割合で含有す
る。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の技術分野】本発明は、軟質シンジオタクティッ
クポリプロピレン系組成物に関し、さらに詳しくは、透
明性、柔軟性、耐衝撃性、ヒートシール性に優れた軟質
シンジオタクティックポリプロピレン系組成物に関す
る。

【０００２】

【発明の技術的背景】プロピレンとエチレン、必要に応
じて炭素原子数４〜２０のαオレフィンを共重合させて
得られるアイソタクティックポリプロピレンからなるフ
ィルムは、安価で柔軟性、耐湿性、耐熱性に優れている
ため各種の包装材料に広く使用されている。しかしなが
ら、内容物の破損等を防ぐため、フィルムの厚さを増す
と透明性、柔軟性、ヒートシール性が悪化し、またこれ
を改良するためアイソタクティックポリプロピレンのコ
モノマー含量を増やすと、べた成分が顕著となり、耐ブ
ロッキング性が問題となったりして、厚物フィルムで透
明性、柔軟性、ヒートシール性に優れる材料の製造は困
難であった。

【０００３】一方、シンジオタクティックポリプロピレ
ンは、バナジウム化合物とエーテルおよび有機アルミニ
ウムからなる触媒の存在下に低温重合により得られるこ
とが知られている。しかしながらこの方法で得られるポ
リマーは、そのシンジオタクティシティが低く、本来の
シンジオタックティックな性質を表しているとは言い難
かった。

【０００４】近年、Ｊ.Ａ.Ｅｗｅｎらにより非対称な配
位子を有する遷移金属触媒とアルミノキサンからなる触
媒の存在下にシンジオタックティックtriad分率が０．
７を超えるようなタクティシティの高いポリプロピレン
が得られることが発見されている（J.Am.Chem.Soc.,198
8,110,6255-6256）。このＪ.Ａ.Ｅｗｅｎらの方法によ
り得られたポリマーは、シンジオタクティシティが高
く、アイソタクティックポリプロピレンよりもエラステ
ィックな性質を有していたが、これを軟質な成形材料と
して、例えば、軟質塩化ビニルや加硫ゴム等が使用され
ている分野に利用しようとする場合、その柔軟性やゴム
弾性、機械的強度は充分なものではなかった。

【０００５】従来から、プロピレン系重合体にプロピレ
ン繰返し単位の立体規則性がアイソタクティックである
エチレン−プロピレン共重合体ゴム等を配合することに
よりその柔軟性や耐衝撃性を改良する試みがなされてい
るが、この方法により得られる樹脂組成物からなる成形
物は、柔軟性や耐衝撃性がある程度は改良されるものの
充分なものではなかった。

【０００６】本発明者らは、このような状況に鑑み鋭意
研究した結果、特定のシンジオタクティックプロピレン
重合体とα-オレフィン重合体と結晶核剤とからなる軟
質シンジオタクティックポリプロピレン組成物は、透明
性と柔軟性、ヒートシール性、耐衝撃性とのバランスに
優れることを見いだして、本発明を完成するに至った。

【０００７】

【発明の目的】本発明は、上記のような従来技術に伴う
問題点を解決しようとするものであって、透明性、柔軟
性、ヒートシール性、耐衝撃性に優れた軟質シンジオタ
クティックポリプロピレン系組成物を提供することを目
的としている。

【０００８】

【発明の概要】本発明に係る軟質シンジオタクティック
ポリプロピレン系組成物は、（Ａ）実質的にシンジオタ
クティック構造であるプロピレンから導かれる繰返し単
位（ａ）と、必要に応じてエチレンから導かれる繰返し
単位（ｂ）および／または炭素原子数４〜２０のα-オ
レフィンから導かれる繰返し単位（ｃ）とからなり、前
記繰返し単位（ａ）を９０〜１００モル％の割合で、前
記繰返し単位（ｂ）を０〜１０モル％の割合で、前記繰
返し単位（ｃ）を０〜９．５モル％の割合で含有し、１
３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］が０．５
〜１０ｄｌ／ｇの範囲にあるシンジオタクティックプロ
ピレン重合体と、（Ｂ）炭素原子数が２〜２０のα-オ
レフィンから選ばれるα-オレフィンから導かれる繰返
し単位少なくとも１種以上からなり、かつ前記１種以上
の繰返し単位のうちの１種の繰返し単位を５０〜１００
モル％の割合で含有し、ヤングモジュラスが１５０ＭＰ
ａ以下であるα-オレフィン重合体と、（Ｃ）結晶核剤
とを含み、上記シンジオタクティックプロピレン重合体
（Ａ）と上記α-オレフィン重合体（Ｂ）との重量比
｛（Ａ）／（Ｂ）｝が９０／１０〜１０／９０であり、
かつシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）とα
-オレフィン重合体（Ｂ）との合計量１００重量部に対
して（Ｃ）結晶核剤を０．０１〜１重量部の割合で含有
することを特徴としている。

【０００９】本発明に係る軟質シンジオタクティックポ
リプロピレン系組成物の態様には、上記（Ａ）シンジオ
タクティックプロピレン重合体は、プロピレンのtriad
連鎖でみたシンジオタクティシティーが０．６以上であ
り、上記α-オレフィン重合体（Ｂ）は、１３５℃のデ
カリン中で測定した極限粘度［η］が０．０１〜１０ｄ
ｌ／ｇの範囲にあり、ゲルパーミエーションクロマトグ
ラフィーにより求めた分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が４以
下であり、ガラス転移温度が−５℃以下であり、上記結
晶核剤（Ｃ）は、ソルビトール系の結晶核剤であるもの
がある。

【００１０】本発明では、上記（Ｂ）α-オレフィン重
合体が、エチレンから導かれる繰返し単位を５０〜９９
モル％の割合で、炭素原子数が３〜２０のα-オレフィ
ンから選ばれる少なくとも１種以上のα-オレフィンか
ら導かれる繰返し単位を１〜５０モル％の割合で含有す
る共重合体であることが好ましく、上記（Ｂ）α-オレ
フィン重合体が、プロピレンから導かれる繰返し単位を
５０〜９９モル％の割合で、エチレンおよび炭素原子数
４〜２０のα-オレフィンから選ばれる少なくとも１種
以上のα-オレフィンから導かれる繰返し単位を１〜５
０モル％の割合で含有する共重合体であることも好まし
い。

【００１１】上記（Ｂ）α-オレフィン重合体は、例え
ば（ａ）下記一般式（Ｉ）または（II）で表される遷移
金属化合物と、（ｂ）（b-1）上記遷移金属化合物
（ａ）中の遷移金属Ｍと反応してイオン性の錯体を形成
する化合物（以下「イオン化イオン性化合物」というこ
とがある。）、（b-2）有機アルミニウムオキシ化合
物、（b-3）有機アルミニウム化合物から選ばれる少な
くとも１種の化合物とからなるメタロセン系触媒の存在
下に得られたものである；

【００１２】

【化２】

【００１３】（式（Ｉ）、（II）中、Ｍは、Ｔｉ、Ｚ
ｒ、Ｈｆ、Ｒｎ、Ｎｄ、ＳｍまたはＲｕを示し、Ｃｐ¹
およびＣｐ² は、Ｍとπ結合しているシクロペンタジエ
ニル基、インデニル基、フルオレニル基またはそれらの
誘導体基であり、Ｘ¹ およびＸ²は、アニオン性配位子
または中性ルイス塩基配位子であり、Ｙは、窒素原子、
酸素原子、リン原子または硫黄原子を含有する配位子で
あり、ＺはＣ、Ｏ、Ｂ、Ｓ、Ｇｅ、ＳｉもしくはＳｎ原
子またはこれらの原子を含有する基である。） 本発明に係る軟質シンジオタクティックポリプロピレン
系組成物は、透明性、柔軟性、ヒートシール性、耐衝撃
性のバランスに優れている。

【００１４】

【発明の具体的説明】以下、本発明に軟質シンジオタク
ティックポリプロピレン系組成物について具体的に説明
する。

【００１５】本発明に係る軟質シンジオタクティックポ
リプロピレン系組成物は、特定のシンジオタクティック
プロピレン重合体（Ａ）と、特定のα-オレフィン重合
体（Ｂ）と、結晶核剤（Ｃ）とを含んでいる。

【００１６】まず、本発明に係る軟質シンジオタクティ
ックポリプロピレン系組成物に含まれる各成分について
説明する。（Ａ）シンジオタクティックプロピレン重合体 シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、プロ
ピレンの単独重合体または、プロピレンとエチレンまた
は炭素原子数４〜２０のα−オレフィンとから得られる
プロピレン系ランダム共重合体であって、プロピレンか
ら導かれる繰返し単位（ａ）と、必要に応じてエチレン
から導かれる繰返し単位（ｂ）および／または炭素原子
数４〜２０のα-オレフィンから導かれる繰返し単位
（ｃ）とからなる（共）重合体であって、前記繰返し単
位（ａ）を９０〜１００モル％、好ましくは９２〜１０
０モル％、さらに好ましくは９２〜９８モル％の割合で
含有し、前記繰返し単位（ｂ）を０〜１０モル％、好ま
しくは０〜８モル％、さらに好ましくは０．２〜８モル
％の割合で含有し、前記繰返し単位（ｃ）を０〜９．５
モル％、好ましくは０〜８．５モル％、さらに好ましく
は０〜７モル％の割合で含有している。

【００１７】ここで炭素原子数４〜２０のα-オレフィ
ンとしては、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、1-オ
クテン、4-メチル-1-ペンテン、3-メチル-1-ペンテン、
1-デセン、1-ドデセン、1-テトラデセン、1-ヘキサデセ
ン、1-オクタデセン、1-エイコサンなどが挙げられ、こ
のうち1-ブテンが好ましい。

【００１８】このシンジオタクティックプロピレン重合
体（Ａ）は、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度
［η］が、０．５〜１０ｄｌ／ｇ、好ましくは１．０〜
６ｄｌ／ｇ、さらに好ましくは１．０〜４ｄｌ／ｇの範
囲にあることが望ましく、極限粘度がこのような範囲に
あると、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）
は、良好な流動性を示し、他の成分と配合し易く、また
得られた組成物から機械的強度に優れた成形品が得られ
る傾向がある。

【００１９】また、本発明で用いられるシンジオタクテ
ィックプロピレン重合体（Ａ）を構成するプロピレンか
ら導かれる繰返し単位は、実質的にシンジオタクティッ
ク構造であり、プロピレンのtriad連鎖でみたシンジオ
タクティシティーが０．６以上、好ましくは０．７以上
であり、シンジオタクティシティーがこのような範囲に
あると結晶化速度が速く、加工性に優れる。なお、本明
細書において実質的にシンジオタクティック構造である
とは、プロピレンのtriad連鎖でみたシンジオタクティ
シティーが０．６以上であることを意味する。

【００２０】このシンジオタクティックプロピレン重合
体（Ａ）のトリアドシンジオタクティシティ（以下「ｒ
ｒ分率」ということがある。）は、該重合体（Ａ）の¹³
Ｃ−ＮＭＲスペクトルおよび下記式（１）により、頭−
尾結合したプロピレン単位３連鎖部の第２単位目の側鎖
メチル基の強度（面積）比として求められる。

【００２１】 ｒｒ分率（％）＝PPP(rr)／｛PPP(mm)＋PPP(mr)＋PPP(rr)｝ …（１） （式中、ＰＰＰ(mm)、ＰＰＰ(mr)、ＰＰＰ(rr)は、それ
ぞれ¹³Ｃ-ＮＭＲスペクトルの下記シフト領域で観察さ
れる頭−尾結合したプロピレン単位３連鎖部の際２単位
目の測鎖メチル基の面積である。）

【００２２】

【表１】

【００２３】このようなＰＰＰ(mm)、ＰＰＰ(mr)、ＰＰ
Ｐ(rr)は、それぞれ下記構造の頭−尾結合したプロピレ
ン３単位連鎖を示す。

【００２４】

【化３】

【００２５】なおメチル炭素領域内（１９〜２３ｐｐ
ｍ）では、上記のような頭−尾結合プロピレン３連鎖中
のプロピレン単位の側鎖メチル基以外にも、下記のよう
な他の連鎖中のプロピレン単位の側鎖メチル基ピークが
観測される。ｒｒ分率を求める際には、このようなプロ
ピレン単位３連鎖に基づかないメチル基のピーク面積を
下記のように補正する。なお、Ｐはプロピレンから導か
れる繰返し単位を示し、Ｅはエチレンから導かれる繰返
し単位を示す。

【００２６】第２領域内では、プロピレン同士が頭−
尾結合したＰＰＥ３連鎖中の第２単位（プロピレン単
位）目の側鎖メチル基に由来するピークが観測される。
このメチル基ピークの面積は、ＰＰＥ連鎖中の第２単位
（プロピレン単位）のメチン基（３０.６ｐｐｍ付近で
共鳴）のピーク面積から求めることができる。

【００２７】第３領域内では、ＥＰＥ３連鎖中の第２
単位（プロピレン単位）目の側鎖メチル基に由来するピ
ークが観測される。このメチル基ピーク面積は、ＥＰＥ
連鎖中の第２単位（プロピレン単位）のメチン基（３
２.９ｐｐｍ付近で共鳴）のピーク面積から求めること
ができる。

【００２８】第２領域および第３領域内では、エチレ
ン・エチレンランダム共重合体中に少量含まれる、下記
部分構造（ｉ）、（ii）および（iii）で示されるよう
な位置不規則単位中のメチル基Ｃ〜Ｅ’に由来するピー
クが観察される。

【００２９】第２領域では、メチル基Ｃピーク、メチル
基Ｄピークおよびメチル基Ｄ’ピークが観測され、第３
領域では、メチル基Ｅピークおよびメチル基Ｅ’ピーク
が観測される。

【００３０】なお位置不規則単位（ｉ）〜（iii）中の
メチル基中、メチル基Ａピークおよびメチル基Ｂピーク
は、それぞれ１７.３ｐｐｍ、１７．０ｐｐｍで観測さ
れ、第１〜３領域内では観測されない。

【００３１】

【化４】

【００３２】メチル基Ｃのピーク面積は、隣接するメチ
ン基（３１.３ｐｐｍ付近で共鳴）のピーク面積より求
めることができる。メチル基Ｄのピーク面積は、構造
（ii）のαβメチレン炭素に基づくピーク（３４．３ｐ
ｐｍ 付近および３４．５ｐｐｍ 付近）のピーク面積の
和の１／２より求めることができる。

【００３３】メチル基Ｄ’のピーク面積は、構造（ii
i）のメチル基Ｅ’に隣接するメチン基に基づくピーク
（３３．３ｐｐｍ付近）の面積より求めることができ
る。メチル基Ｅのピーク面積は、隣接するメチン炭素
（３３．７ｐｐｍ付近）のピーク面積より求めることが
できる。

【００３４】メチル基Ｅ’のピーク面積は、隣接するメ
チン炭素（３３．３ｐｐｍ付近）のピーク面積より求め
ることができる。したがってこれらのピーク面積を第２
領域および第３領域の全ピーク面積より差し引くことに
より、頭−尾結合したプロピレン単位３連鎖中の第２プ
ロピレン単位の側鎖メチル基のピーク面積を求めること
ができる。

【００３５】なおスペクトル中の各炭素ピークは、文献
（Polymer,30,1350(1989)）を参考にして帰属すること
ができる。シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）の製造 このようなシンジオタクティックプロピレン重合体
（Ａ）の製造の際には、触媒として後述するようなα−
オレフィン重合体（Ｂ）の製造に用いられるメタロセン
系触媒が好ましく用いられる。

【００３６】また、シンジオタクティックプロピレン重
合体（Ａ）の製造の際には、上記触媒系に代えて特開平
２-４１３０３号公報、特開平２-４１３０５号公報、特
開平２-２７４７０３号公報、特開平２-２７４７０４号
公報、特開平３-１７９００５号公報、特開平３-１７９
００６号公報、特開平４-６９３９４号公報、特開平５-
１７５８９号公報、あるいは特開平８−１２０１２７号
公報に記載の触媒系を用いることもできる。

【００３７】具体的には、上記「発明の技術的背景」の
項で述べたＪ.Ａ.Ｅｗｅｎらの文献「J.Am.Chem.Soc.,1
988,110,6255-6256」に記載の触媒系を用いることもで
き、また該文献に記載された化合物と異なる構造のもの
であっても、プロピレンの単独重合体を製造したとき
に、得られる重合体のシンジオタックティックtriad分
率（A.ZambelliらMacromolecules vol 6 687(1973).同v
ol 8 925(1975)）が前述したような値、例えば、０．５
以上程度の比較的タクティシティーが高い重合体を与え
る触媒系であれば利用でき、例えば、互いに非対称な配
位子を有する架橋型遷移金属化合物と有機アルミニウム
等の助触媒とからなる触媒系が挙げられる。

【００３８】このような触媒系を構成する互いに非対称
な配位子を有する架橋型遷移金属化合物としては、例え
ば、上記文献に記載されたジフェニルメチレン(シクロ
ペンタジエニル)(フルオレニル)ハフニウムジクロリ
ド、ジフェニルメチレン(シクロペンタジエニル)(フル
オレニル)ジルコニウムジクロリド、イソプロピル(シク
ロペンタジエニル-1-フルオレニル)ハフニウムジクロリ
ド、あるいはイソプロピル(シクロペンタジエニル-1-フ
ルオレニル)ジルコニウムジクロリド、(t-ブチルアミ
ド)ジメチル(フルオレニル)シランチタンジメチル、ジ
フェニルメチレン(シクロペンタジエニル)(フルオレニ
ル)ジルコニウムジクロリド等が挙げられる。

【００３９】また、助触媒としては、後述するようなα
−オレフィン重合体（Ｂ）の製造に用いられるメタロセ
ン系触媒を構成するものと同様の、イオン化イオン性化
合物、有機アルミニウムオキシ化合物（アルミノキサ
ン、アルモキサンとも言う。）および有機アルミニウム
化合物が挙げられる。

【００４０】本発明で用いられるシンジオタクティック
プロピレン重合体（Ａ）を、上記のような触媒の存在下
に製造する場合には、プロピレンと、必要に応じてエチ
レンおよび炭素原子数が４〜２０のα-オレフィンから
選ばれる少なくとも１種以上のα−オレフィンとを、最
終的に上記のような特性を有するように重合させる。重
合は懸濁重合、溶液重合などの液相重合法あるいは気相
重合法いずれにおいても実施できる。

【００４１】液相重合法では、重合媒体としてプロパ
ン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタ
ン、デカン、ドデカン、灯油などの脂肪族炭化水素；シ
クロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタン
などの脂環族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレン
などの芳香族炭化水素；エチレンクロリド、クロルベン
ゼン、ジクロロメタンなどのハロゲン化炭化水素または
これらの混合物などの不活性炭化水素溶媒を用いること
ができ、またプロピレンを溶媒として用いることもでき
る。

【００４２】重合は、懸濁重合法を実施する際には、通
常−５０〜１００℃、好ましくは０〜９０℃の温度で行
われることが望ましく、溶液重合法を実施する際には、
通常０〜２５０℃、好ましくは２０〜２００℃の温度で
行われることが望ましい。また、気相重合法を実施する
際には、重合は通常０〜１２０℃、好ましくは２０〜１
００℃の温度で行われることが望ましい。重合は、通
常、常圧〜１００ｋｇ／ｃｍ² 、好ましくは常圧〜５０
ｋｇ／ｃｍ² の圧力下で行われる。

【００４３】重合は、回分式、半連続式、連続式のいず
れの方法においても行うことができる。さらに重合を反
応条件の異なる２段以上に分けて行うことも可能であ
る。得られるシンジオタクティックプロピレン重合体
（Ａ）の分子量は、重合系に水素を存在させるか、ある
いは重合温度、重合圧力を変化させることによって調節
することができる。

【００４４】（Ｂ）α-オレフィン重合体 α-オレフィン重合体（Ｂ）は、炭素原子数２〜２０の
α-オレフィンから選ばれる１種のα−オレフィンの単
独重合体または、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン
から選ばれる２種以上のα−オレフィンの共重合体であ
り、炭素原子数が２〜２０のα-オレフィンから選ばれ
るα-オレフィンから導かれる繰返し単位少なくとも１
種以上からなり、かつ前記１種以上の繰返し単位のうち
の１種の繰返し単位を５０〜１００モル％、好ましくは
６０〜９０モル％、より好ましくは６５〜８５モル％の
割合で含有している。

【００４５】このような割合でα-オレフィン成分を含
有するα-オレフィン重合体（Ｂ）は、シンジオタクテ
ィックプロピレン重合体（Ａ）との相溶性が良好であ
り、得られる軟質シンジオタクティックポリプロピレン
系組成物は、充分な柔軟性、ヒートシール性、耐衝撃性
を発揮する傾向がある。

【００４６】このα-オレフィン重合体（Ｂ）は、非晶
性であり、ヤングモジュラスが１５０ＭＰａ以下、好ま
しくは１００ＭＰａ以下、より好ましくは５０ＭＰａ以
下である。なお、上記シンジオタクティックプロピレン
重合体（Ａ）のヤングモジュラスは、通常３００ＭＰａ
以上である。

【００４７】このようなα-オレフィン重合体（Ｂ）と
しては、例えばエチレン・プロピレン共重合体（最初に
記載したα-オレフィンが主構成成分となる、以下同
様）、エチレン・ブテン共重合体、エチレン・ペンテン
共重合体、エチレン・4-メチル-1-ペンテン共重合体、
エチレン・ヘキセン共重合体、エチレン・ヘプテン共重
合体、エチレン・オクテン共重合体、エチレン・ノネン
共重合体、エチレン・デセン共重合体、エチレン・ノル
ボルネン共重合体、エチレン・テトラシクロドデセン共
重合体、エチレン・ブタジエン共重合体、エチレン・イ
ソプレン共重合体、エチレン・1,5-ヘキサジエン共重合
体、エチレン・アクリル酸共重合体、エチレン・メタク
リル酸共重合体、エチレン・アクリル酸エステル共重合
体、エチレン・メタクリル酸エステル共重合体等の２元
系エチレン共重合体、アイソタクティックプロピレン・
エチレン共重合体、アタクティックプロピレン・エチレ
ン共重合体、シンジオタクティックプロピレン・エチレ
ン共重合体、アイソタクティックプロピレン・ブテン共
重合体、アタクティックプロピレン・ブテン共重合体、
シンジオタクティックプロピレン・ブテン共重合体、ア
イソタクティックプロピレン・ペンテン共重合体、アタ
クティックプロピレン・ペンテン共重合体、シンジオタ
クティックプロピレン・ペンテン共重合体、アイソタク
ティックプロピレン・ヘキセン共重合体、アタクティッ
クプロピレン・ヘキセン共重合体、シンジオタクティッ
クプロピレン・ヘキセン共重合体、アイソタクティック
プロピレン・ヘプタン共重合体、アタクティックプロピ
レン・ヘプタン共重合体、シンジオタクティックプロピ
レン・ヘプタン共重合体、アイソタクティックプロピレ
ン・オクテン共重合体、アタクティックプロピレン・オ
クテン共重合体、シンジオタクティックプロピレン・オ
クテン共重合体、アイソタクティックプロピレン・デセ
ン共重合体、アタクティックプロピレン・デセン共重合
体、シンジオタクティックプロピレン・デセン共重合
体、アイソタクティックプロピレン・スチレン共重合
体、アタクティックプロピレン・スチレン共重合体、シ
ンジオタクティックプロピレン・スチレン共重合体、ア
イソタクティックプロピレン・ノルボルネン共重合体、
アタクティックプロピレン・ノルボルネン共重合体、シ
ンジオタクティックプロピレン・ノルボルネン共重合
体、アイソタクティックプロピレン・テトラシクロドデ
セン共重合体、アタクティックプロピレン・テトラシク
ロドデセン共重合体、シンジオタクティックプロピレン
・テトラシクロドデセン共重合体、アイソタクティック
プロピレン・ブタジエン共重合体、アタクティックプロ
ピレン・ブタジエン共重合体、シンジオタクティックプ
ロピレン・ブタジエン共重合体、アイソタクティックプ
ロピレン・イソプレン共重合体、アタクティックプロピ
レン・イソプレン共重合体、シンジオタクティックプロ
ピレン・イソプレン共重合体、アイソタクティックプロ
ピレン・1,5-ヘキサジエン共重合体、アタクティックプ
ロピレン・1,5-ヘキサジエン共重合体、シンジオタクテ
ィックプロピレン・1,5-ヘキサジエン共重合体等の２元
系プロピレン共重合体、エチレン・プロピレン・ノルボ
ルネン共重合体、エチレン・ブテン・ノルボルネン共重
合体、エチレン・オクテン・ノルボルネン共重合体、エ
チレン・プロピレン・テトラシクロドデセン共重合体、
エチレン・ブテン・テトラシクロドデセン共重合体、エ
チレン・オクテン・テトラシクロドデセン共重合体、エ
チレン・プロピレン・ブタジエン共重合体、エチレン・
ブテン・ブタジエン共重合体、エチレン・オクテン・ブ
タジエン共重合体、エチレン・プロピレン・イソプレン
共重合体、エチレン・ブテン・イソプレン共重合体、エ
チレン・オクテン・イソプレン共重合体、エチレン・プ
ロピレン・エチリデンノルボルネン共重合体、エチレン
・ブテン・エチリデンノルボルネン共重合体、エチレン
・オクテン・エチリデンノルボルネン共重合体などの３
元系エチレン共重合体、アイソタクティックプロピレン
・ブテン・エチレン共重合体、アタクティックプロピレ
ン・ブテン・エチレン共重合体、シンジオタクティック
プロピレン・ブテン・エチレン共重合体、アイソタクテ
ィックプロピレン・オクテン・エチレン共重合体、アタ
クティックプロピレン・オクテン・エチレン共重合体、
シンジオタクティックプロピレン・オクテン・エチレン
共重合体、アイソタクティックプロピレン・オクテン・
エチレン共重合体、アタクティックプロピレン・オクテ
ン・エチレン共重合体、シンジオタクティックプロピレ
ン・オクテン・エチレン共重合体、アイソタクティック
プロピレン・ノルボルネン・エチレン共重合体、アタク
ティックプロピレン・ノルボルネン・エチレン共重合
体、シンジオタクティックプロピレン・ノルボルネン・
エチレン共重合体、アイソタクティックプロピレン・テ
トラシクロドデセン・エチレン共重合体、アタクティッ
クプロピレン・テトラシクロドデセン・エチレン共重合
体、シンジオタクティックプロピレン・テトラシクロド
デセン・エチレン共重合体、アイソタクティックプロピ
レン・ブタジエン・エチレン共重合体、アタクティック
プロピレン・ブタジエン・エチレン共重合体、シンジオ
タクティックプロピレン・ブタジエン・エチレン共重合
体、アイソタクティックプロピレン・イソプレン・エチ
レン共重合体、アタクティックプロピレン・イソプレン
・エチレン共重合体、シンジオタクティックプロピレン
・イソプレン・エチレン共重合体等の３元系プロピレン
共重合体が挙げられる。

【００４８】このようなα-オレフィン重合体（Ｂ）
は、１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］が、
通常０．０１〜１０ｄｌ／ｇ、好ましくは０．５〜１０
ｄｌ／ｇ、さらに好ましくは１〜８ｄｌ／ｇの範囲にあ
ることが望ましい。該α-オレフィン重合体（Ｂ）の極
限粘度［η］が、前記範囲内にあると、耐候性、耐オゾ
ン性、耐熱老化性、低温特性、耐動的疲労性などの特性
に優れた軟質シンジオタクティックポリプロピレン系組
成物となる。

【００４９】このα-オレフィン重合体（Ｂ）は、単一
のガラス転移温度を有し、かつ示差走査熱量計（ＤＳ
Ｃ）によって測定したガラス転移温度（Ｔｇ）が、通常
−５℃以下、好ましくは−１０℃以下、さらに好ましく
は−２０℃以下であることが望ましい。該α-オレフィ
ン重合体（Ｂ）のガラス転移温度（Ｔｇ）が前記範囲内
にあると、耐寒性、低温特性に優れる。

【００５０】またゲルパーミエーションクロマトグラフ
ィー（ＧＰＣ）により測定した分子量分布（Ｍｗ／Ｍ
ｎ、ポリスチレン換算、Ｍｗ：重量平均分子量、Ｍｎ：
数平均分子量）は４.０以下であることが好ましく、さ
らに３．５以下であるとより好ましい。

【００５１】α-オレフィン重合体（Ｂ）の製造 このようなα-オレフィン重合体（Ｂ）は、例えば下記
に示すメタロセン系触媒の存在下に炭素原子数が２〜２
０のα−オレフィンから選ばれる少なくとも１種以上の
α−オレフィンを（共）重合させて得られる。

【００５２】このようなメタロセン系触媒としては、
（ａ）下記一般式（Ｉ）または（II）で表される遷移金
属化合物と、（ｂ）（b-1）上記遷移金属化合物（ａ）
中の遷移金属Ｍと反応してイオン性の錯体を形成する化
合物、（b-2）有機アルミニウムオキシ化合物、（b-3）
有機アルミニウム化合物から選ばれる少なくとも１種の
化合物とからなる少なくとも１つの触媒系が挙げられ
る。

【００５３】まず本発明で用いられる一般式（Ｉ）で表
される遷移金属化合物について説明する。

【００５４】

【化５】

【００５５】式中、ＭはＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｒｎ、Ｎ
ｄ、ＳｍまたはＲｕを示し、好ましくは、Ｔｉ、Ｚｒま
たはＨｆである。Ｃｐ¹ 、Ｃｐ² は、Ｍとπ結合してい
るシクロペンタジエニル基、インデニル基、フルオレニ
ル基またはそれらの誘導体基である。さらに詳説する
と、Ｃｐ¹およびＣｐ² は遷移金属に配位する配位子で
あり、シクロペンタジエニル基、インデニル基、4,5,6,
7-テトラヒドロインデニル基、フルオレニル基などのシ
クロペンタジエニル骨格を有する配位子であり、このシ
クロペンタジエニル骨格を有する配位子は、アルキル
基、シクロアルキル基、トリアルキルシリル基、ハロゲ
ン原子などの置換基を有していてもよい。

【００５６】Ｘ¹ およびＸ² は、アニオン性配位子また
は中性ルイス塩基配位子であり、具体的には、炭素原子
数が１〜１２の炭化水素基、アルコキシ基、アリーロキ
シ基、スルホン酸含有基（−ＳＯ₃Ｒ^a 、但し、Ｒ^a は
アルキル基、ハロゲン原子で置換されたアルキル基、ア
リール基、ハロゲン原子で置換されたアリール基または
アルキル基で置換されたアリール基である。）、ハロゲ
ン原子、水素原子などが挙げられる。

【００５７】Ｚは、Ｃ、Ｏ、Ｂ、Ｓ、Ｇｅ、Ｓｉもしく
はＳｎ、またはこれらの原子を含有する基、例えば炭素
原子数１〜２０の２価の炭化水素基、炭素原子数１〜２
０の２価のハロゲン化炭化水素基、２価のケイ素含有
基、２価のゲルマニウム含有基、２価のスズ含有基、−
ＣＯ−、−ＳＯ−、−ＳＯ₂ −、−ＢＲ⁵ −（ただしＲ
⁵は水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数１〜２０の炭
化水素基、炭素原子数１〜２０のハロゲン化炭化水素
基）などである。

【００５８】このような一般式（Ｉ）で表される遷移金
属化合物として具体的には、ジフェニルメチレン(シク
ロペンタジエニル)(フルオレニル)ハフニウムジクロリ
ド、ジフェニルメチレン(シクロペンタジエニル)(フル
オレニル)ジルコニウムジクロリド、イソプロピル(シク
ロペンタジエニル-1-フルオレニル)ハフニウムジクロリ
ド、イソプロピル(シクロペンタジエニル-1-フルオレニ
ル)ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン(シク
ロペンタジエニル)フルオレニルジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-
エチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n-プロピル
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデ
ニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n-ブチルインデニル)｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-(2,7-ジメチル-4-sec-ブチルインデニル)｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジ
メチル-4-t-ブチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n
-ペンチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n-ヘキシ
ルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチ
ルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-シクロヘキシル
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-メチルシクロヘキ
シルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-フェニルエチ
ルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチ
ルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-フェニルジクロ
ルメチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-クロロメ
チルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-トリメチルシ
リレンメチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、r
ac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-トリメ
チルシロキシメチルインデニル)｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジエチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4
-i-プロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ra
c-ジ(i-プロピル)シリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-
プロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジ(n-ブチル)シリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロ
ピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ(シ
クロヘキシル)シリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プ
ロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-メ
チルフェニルシリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロ
ピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-メチ
ルフェニルシリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-t-ブチル
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニ
ルシリレンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-t-ブチルインデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレ
ンビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニル)｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレンビス
｛1-(2,7-ジメチル-4-エチルインデニル)｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジ(p-トリル)シリレンビス｛1-(2,7
-ジメチル-4-i-プロピルインデニル)｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジ(p-クロロフェニル)シリレンビス｛1-
(2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニル)｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレンビス｛1-(2-メチ
ル-4-i-プロピル-7-エチルインデニル)｝ジルコニウム
ジブロミド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメ
チル-4-i-プロピル-1-インデニル)｝ジルコニウムジメ
チル、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4
-i-プロピル-1-インデニル)｝ジルコニウムメチルクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4
-i-プロピル-1-インデニル)｝ジルコニウム-ビス｛1-
(トリフルオロメタンスルホナト)｝、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピル-1-インデニ
ル)｝ジルコニウム-ビス｛1-(p-フェニルスルフィナ
ト)｝、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-フェニル-4-
i-プロピル-7-メチル-1-インデニル)｝ジルコニウムジ
クロリド、(シクロペンタジエニル)(フルオレニル)ハフ
ニウムジクロリド、(シクロペンタジエニル)(フルオレ
ニル)ジルコニウムジクロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチル
-4-エチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ビス
(シクロペンタジエニル)ハフニウムジクロリド、ビス
(シクロペンタジエニル)ジルコニウムジクロリド、ビス
インデニルハフニウムジクロライド、ビスインデニルジ
ルコニウムジクロライド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n-
プロピルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ビス
｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニル)｝ジルコ
ニウムジクロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n-ブチル
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ビス｛1-(2,7-
ジメチル-4-sec-ブチルインデニル)｝ジルコニウムジク
ロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-t-ブチルインデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチル
-4-n-ペンチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、
ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-n-ヘキシルインデニル)｝ジ
ルコニウムジクロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-シク
ロヘキシルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ビ
ス｛1-(2,7-ジメチル-4-メチルシクロヘキシルインデニ
ル)｝ジルコニウムジクロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチル
-4-フェニルエチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリ
ド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-フェニルジクロルメチル
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ビス｛1-(2,7-
ジメチル-4-クロロメチルインデニル)｝ジルコニウムジ
クロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-トリメチルシリレ
ンメチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ビス
｛1-(2,7-ジメチル-4-トリメチルシロキシメチルインデ
ニル)｝ジルコニウムジクロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチ
ル-4-エチルインデニル)｝ジルコニウムジクロリド、ビ
ス｛1-(2-メチル-4-i-プロピル-7-エチルインデニル)｝
ジルコニウムジブロミド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-
プロピル-1-インデニル)｝ジルコニウムジメチル、ビス
｛1-(2,7-ジメチル-4-i-プロピル-1-インデニル)｝ジル
コニウムメチルクロリド、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4-i-
プロピル-1-インデニル)｝ジルコニウム-ビス｛1-(トリ
フルオロメタンスルホナト)、ビス｛1-(2,7-ジメチル-4
-i-プロピル-1-インデニル)｝ジルコニウム-ビス｛1-(p
-フェニルスルフィナト)｝、ビス｛1-(2-フェニル-4-i-
プロピル-7-メチル-1-インデニル)｝ジルコニウムジク
ロリドなどが挙げられる。

【００５９】また、上記のような化合物においてジルコ
ニウム金属を、チタニウム金属、ハフニウム金属に置き
換えた遷移金属化合物を例示することもできる。本発明
では、遷移金属化合物（ａ）として下記一般式（II）で
示される遷移金属化合物を用いることもできる。

【００６０】

【化６】

【００６１】式（II）中、Ｍは、周期表第４族またはラ
ンタニド系列の遷移金属であり、具体的には、Ｔｉ、Ｚ
ｒ、Ｈｆ、Ｒｎ、Ｎｄ、ＳｍまたはＲｕであって、好ま
しくはＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆである。

【００６２】Ｃｐ¹は、Ｍとπ結合しているシクロペン
タジエニル基、インデニル基、フルオレニル基またはそ
れらの誘導体基である。さらに詳説すると、Ｃｐ¹ は遷
移金属に配位する配位子であり、シクロペンタジエニル
基、インデニル基、フルオレニル基あるいはそれらの誘
導体基などのシクロペンタジエニル骨格を有する配位子
であり、このシクロペンタジエニル骨格を有する配位子
は、アルキル基、シクロアルキル基、トリアルキルシリ
ル基、ハロゲン原子などの置換基を有していてもよい。

【００６３】Ｘ¹ およびＸ² は、アニオン性配位子また
は中性ルイス塩基配位子であり、互いに同一でも異なっ
ていてもよく、水素原子もしくはハロゲン原子である
か、または２０個以下の炭素原子を含有する炭化水素
基、２０個以下のケイ素原子含有するシリル基もしくは
２０個以下のゲルマニウム原子を含有するゲルミル基で
ある。

【００６４】Ｚは、炭素、酸素、硫黄、硼素または周期
表第１４族の元素（例えばケイ素、ゲルマニウムまたは
スズ）であり、好ましくは炭素、酸素、ケイ素のいずれ
かであり、Ｚはアルキル基、アルコキシ基などの置換基
を有していてもよく、これらの置換基は互いに結合して
環を形成していてもよい。また、ＺとＹとで縮合環を形
成してもよい。

【００６５】このような式（II）で表される遷移金属錯
体として具体的には、(t-ブチルアミド)ジメチル(フル
オレニル)シランチタンジメチル、(t-ブチルアミド)ジ
メチル(フルオレニル)シランチタンジクロリド、(t-ブ
チルアミド)ジメチル(フルオレニル)シランジルコニウ
ムジメチル、(t-ブチルアミド)ジメチル(フルオレニル)
シランジルコニウムジクロリド、ジメチル(t-ブチルア
ミド)(テトラメチル-η⁵-シクロペンタジエニル)シリレ
ン)チタンジクロリド、｛(t-ブチルアミド)(テトラメチ
ル-η⁵-シクロペンタジエニル)-1,2-エタンジイル｝チ
タンジクロリド、｛ジメチル(フェニルアミド)(テトラ
メチル-η⁵-シクロペンタジエニル)シリレン｝チタンジ
クロリド、｛ジメチル(t-ブチルアミド)(テトラメチル-
η⁵-シクロペンタジエニル)シリレン｝チタンジメチ
ル、｛ジメチル(4-メチルフェニルアミド)(テトラメチ
ル-η⁵-シクロペンタジエニル)シリレン｝チタンジクロ
リド、｛ジメチル(t-ブチルアミド)(η⁵-シクロペンタ
ジエニル)シリレン｝チタンジクロリド、｛テトラメチ
ル(t-ブチルアミド)(テトラメチル-η⁵-シクロペンタジ
エニル)ジシリレン｝チタンジクロリド、(t-ブチルアミ
ド)ジメチル(フルオレニル)シランチタンジメチルなど
が挙げられる。

【００６６】上記のような遷移金属錯体は、単独でまた
は２種以上組合わせて用いることができる。担 体 上記のような遷移金属化合物は、粒子状担体に担持させ
て用いることもできる。

【００６７】このような粒子状担体としては、Ｓｉ
Ｏ₂、Ａｌ₂Ｏ₃、Ｂ₂Ｏ₃、ＭｇＯ、ＺｒＯ₂、ＣａＯ、Ｔ
ｉＯ₂、ＺｎＯ、ＳｎＯ₂、ＢａＯ、ＴｈＯなどの無機担
体、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ-1-ブテン、
ポリ4-メチル-1-ペンテン、スチレン-ジビニルベンゼン
共重合体などの有機担体を用いることができる。これら
の粒子状担体は、単独でまたは２種以上組合わせて用い
ることができる。

【００６８】次に、メタロセン系触媒を形成する成分
（ｂ）、すなわちイオン化イオン性化合物（b-1）、有
機アルミニウムオキシ化合物（b-2）および有機アルミ
ニウム化合物（b-3）について説明する。

【００６９】（b-1）イオン化イオン性化合物 イオン化イオン性化合物（b-1）は、遷移金属化合物
（ａ）中の遷移金属Ｍと反応してイオン性の錯体を形成
する化合物であり、このようなイオン化イオン性化合物
としては、特開平１−５０１９５０号公報、特開平１−
５０２０３６号公報、特開平３−１７９００５号公報、
特開平３−１７９００６号公報、特開平３−２０７７０
３号公報、特開平３−２０７７０４号公報、ＵＳＰ−５
３２１１０６号などに記載されたルイス酸、イオン性化
合物、ボラン化合物およびカルボラン化合物を例示する
ことができる。

【００７０】ルイス酸としては、ＢＲ₃ （式中、Ｒはフ
ッ素原子、メチル基、トリフルオロメチル基などの置換
基を有していてもよいフェニル基またはフッ素原子であ
る。）で示される化合物が挙げられ、たとえばトリフル
オロボロン、トリフェニルボロン、トリス（4-フルオロ
フェニル）ボロン、トリス（3,5-ジフルオロフェニル）
ボロン、トリス（4-フルオロメチルフェニル）ボロン、
トリス（ペンタフルオロフェニル）ボロン、トリス（p-
トリル）ボロン、トリス（o-トリル）ボロン、トリス
（3,5-ジメチルフェニル）ボロン、ＭｇＣｌ₂、Ａｌ₂Ｏ
₃、ＳｉＯ₂-Ａｌ₂Ｏ₃などが挙げられる。

【００７１】イオン性化合物としては、トリアルキル置
換アンモニウム塩、N,N-ジアルキルアニリニウム塩、ジ
アルキルアンモニウム塩、トリアリールホスフォニウム
塩などを挙げることができる。具体的に、トリアルキル
置換アンモニウム塩としては、たとえばトリエチルアン
モニウムテトラ（フェニル）ホウ素、トリプロピルアン
モニウムテトラ（フェニル）ホウ素、トリ（n-ブチル）
アンモニウムテトラ（フェニル）ホウ素などが挙げられ
る。ジアルキルアンモニウム塩としては、たとえばジ
（1-プロピル）アンモニウムテトラ（ペンタフルオロフ
ェニル）ホウ素、ジシクロヘキシルアンモニウムテトラ
（フェニル）ホウ素などが挙げられる。さらにイオン性
化合物として、トリフェニルカルベニウムテトラキス
（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリn-ブチルア
ンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレ
ート、N,N-ジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフ
ルオロフェニル）ボレート、フェロセニウムテトラ（ペ
ンタフルオロフェニル）ボレートなどを挙げることもで
きる。

【００７２】ボラン化合物としては、デカボラン（1
4）、ビス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕ノナボレ
ート、ビス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕デカボレ
ート、ビス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕ビス（ド
デカハイドライドドデカボレート）ニッケル酸塩（II
I）などの金属ボランアニオンの塩などが挙げられる。

【００７３】カルボラン化合物としては、4-カルバノナ
ボラン（14）、1,3-ジカルバノナボラン（13）、ビス
〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕ビス（ウンデカハイ
ドライド-7-カルバウンデカボレート）ニッケル酸塩（I
V）、ドデカボラン、1-カルバウンデカボラン、ビスn-
ブチルアンモニウム（1-カルベドデカ）ボレート、トリ
n-ブチルアンモニウム（7,8-ジカルバウンデカ）ボレー
ト、トリn-ブチルアンモニウム（トリデカハイドライド
-7-カルバウンデカ）ボレートなどの金属カルボランア
ニオンの塩などが挙げられる。

【００７４】上記のようなイオン化イオン性化合物（b-
1）は、単独でまたは２種以上組合わせて用いることが
できる。イオン化イオン性化合物（b-1）は、上述した
粒子状担体に担持させて用いることもできる。

【００７５】（b-2）有機アルミニウムオキシ化合物 （b-2）有機アルミニウムオキシ化合物は、従来公知の
アルミノキサンであってもよく、また特開平２−７８６
８７号公報に例示されているようなベンゼン不溶性の有
機アルミニウムオキシ化合物であってもよい。

【００７６】従来公知のアルミノキサン（アルモキサ
ン）は、具体的には、下記一般式で表される。

【００７７】

【化７】

【００７８】式中、Ｒはメチル基、エチル基、プロピル
基、ブチル基などの炭化水素基であり、好ましくはメチ
ル基、エチル基、特に好ましくはメチル基である。ｍは
２以上の整数であり、好ましくは５以上、より好ましく
は５〜４０、特に好ましくは１０〜４０の整数である。

【００７９】ここで、アルミノキサンは式（ＯＡｌ（Ｒ
¹ ））で表されるアルキルオキシアルミニウム単位およ
び式（ＯＡｌ（Ｒ² ））で表されるアルキルオキシアル
ミニウム単位（ここで、Ｒ¹ およびＲ² はＲと同様の炭
化水素基であり、Ｒ¹ およびＲ² は相異なる基を示
す。）からなる混合アルキルオキシアルミニウム単位か
ら形成されていてもよい。

【００８０】従来公知のアルミノキサンは、たとえば下
記のような方法によって製造することができる。 （１）吸着水を含有する化合物あるいは結晶水を含有す
る塩類、たとえば塩化マグネシウム水和物、硫酸銅水和
物、硫酸アルミニウム水和物、硫酸ニッケル水和物、塩
化第１セリウム水和物などの炭化水素媒体懸濁液に、ト
リアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物
を添加して反応させる方法。 （２）ベンゼン、トルエン、エチルエーテル、テトラヒ
ドロフランなどの媒体中で、トリアルキルアルミニウム
などの有機アルミニウム化合物に直接水、氷あるいは水
蒸気を作用させる方法。 （３）デカン、ベンゼン、トルエンなどの媒体中でトリ
アルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物
に、ジメチルスズオキシド、ジブチルスズオキシドなど
の有機スズ酸化物を反応させる方法。

【００８１】なお該アルミノキサンは、少量の有機金属
成分を含有してもよい。また回収された上記のアルミノ
キサンの溶液から溶媒あるいは未反応有機アルミニウム
化合物を蒸留して除去した後、溶媒に再溶解あるいはア
ルミノキサンの貧溶媒に懸濁させてもよい。

【００８２】アルミノキサンを調製する際に用いられる
有機アルミニウム化合物としては、後述する有機アルミ
ニウム化合物（b-3）と同様の化合物が挙げられる。上
記のような有機アルミニウム化合物は、単独であるいは
組合せて用いることができる。

【００８３】アルミノキサンの調製に用いられる溶媒と
しては、ベンゼン、トルエン、キシレン、クメン、シメ
ンなどの芳香族炭化水素；ペンタン、ヘキサン、ヘプタ
ン、オクタン、デカン、ドデカン、ヘキサデカン、オク
タデカンなどの脂肪族炭化水素；シクロペンタン、シク
ロヘキサン、シクロオクタン、メチルシクロペンタンな
どの脂環族炭化水素；ガソリン、灯油、軽油などの石油
留分あるいは上記芳香族炭化水素、脂肪族炭化水素、脂
環族炭化水素のハロゲン化物（例えば、塩素化物、臭素
化物など）などの炭化水素溶媒が挙げられる。その他、
エチルエーテル、テトラヒドロフランなどのエーテル類
を用いることもできる。これらの溶媒のうち特に芳香族
炭化水素または脂肪族炭化水素が好ましい。

【００８４】このような有機アルミニウムオキシ化合物
（b-2）は、上述した粒子状担体に担持させて用いるこ
ともできる。有機アルミニウム化合物（b-3） 有機アルミニウム化合物としては、分子内に少なくとも
１個のＡｌ−炭素結合を有する化合物が利用できる。こ
のような化合物としては、たとえば下記一般式（III）
で表される有機アルミニウム化合物が挙げられる。

【００８５】Ｒ⁹ _nＡｌＸ_3-n …（III） （式中、Ｒ⁹ は炭素原子数１〜１２の炭化水素基であ
り、Ｘはハロゲン原子または水素原子であり、ｎは１〜
３である。） 上記一般式（III）において、Ｒ⁹ は炭素原子数１〜１
２の炭化水素基例えばアルキル基、シクロアルキル基ま
たはアリール基であるが、具体的には、メチル基、エチ
ル基、n-プロピル基、イソプロピル基、イソブチル基、
ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、シクロペンチル
基、シクロヘキシル基、フェニル基、トリル基などであ
る。

【００８６】このような有機アルミニウム化合物（II
I）としては、具体的には以下のような化合物が挙げら
れる。トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウ
ム、トリイソプロピルアルミニウム、トリイソブチルア
ルミニウム、トリオクチルアルミニウム、トリ(2-エチ
ルヘキシル)アルミニウム、トリデシルアルミニウムな
どのトリアルキルアルミニウム；イソプレニルアルミニ
ウムなどのアルケニルアルミニウム；ジメチルアルミニ
ウムクロリド、ジエチルアルミニウムクロリド、ジイソ
プロピルアルミニウムクロリド、ジイソブチルアルミニ
ウムクロリド、ジメチルアルミニウムブロミドなどのジ
アルキルアルミニウムハライド；メチルアルミニウムセ
スキクロリド、エチルアルミニウムセスキクロリド、イ
ソプロピルアルミニウムセスキクロリド、ブチルアルミ
ニウムセスキクロリド、エチルアルミニウムセスキブロ
ミドなどのアルキルアルミニウムセスキハライド；メチ
ルアルミニウムジクロリド、エチルアルミニウムジクロ
リド、イソプロピルアルミニウムジクロリド、エチルア
ルミニウムジブロミドなどのアルキルアルミニウムジハ
ライド；ジエチルアルミニウムハイドライド、ジイソブ
チルアルミニウムハイドライドなどのアルキルアルミニ
ウムハイドライドなど。

【００８７】また有機アルミニウム化合物（b-3）とし
ては、下記一般式（IV）で示される化合物を用いること
もできる。 Ｒ⁹ _nＡｌＬ_3-n …（IV） （式中、Ｒ⁹ は上記と同様であり、Ｌは−ＯＲ¹⁰基、−
ＯＳｉＲ¹¹ ₃ 基、−ＯＡｌＲ¹² ₂ 基、−ＮＲ¹³ ₂ 基、−
ＳｉＲ¹⁴ ₃ 基または−Ｎ(Ｒ¹⁵)ＡｌＲ¹⁶ ₂ 基であり、ｎ
は１〜２であり、Ｒ¹⁰、Ｒ¹¹、Ｒ¹² およびＲ¹⁶ はメチ
ル基、エチル基、イソプロピル基、イソブチル基、シク
ロヘキシル基、フェニル基などであり、Ｒ ¹³ は水素原
子、メチル基、エチル基、イソプロピル基、フェニル
基、トリメチルシリル基などであり、Ｒ¹⁴ およびＲ¹⁵
はメチル基、エチル基などである。） このような有機アルミニウム化合物のなかでは、Ｒ⁹ _n
Ａｌ（ＯＡｌＲ¹⁰ ₂ )_3-n で表される化合物、例えば
Ｅｔ₂ ＡｌＯＡｌＥｔ₂ 、（iso-Ｂu)₂ ＡｌＯＡｌ(iso
-Ｂu)₂ などが好ましい。

【００８８】上記一般式（III）および（IV）で表され
る有機アルミニウム化合物の中では、一般式Ｒ⁹ ₃ Ａｌ
で表される化合物が好ましく、特にＲ⁹ がイソアルキル
基である化合物が好ましい。

【００８９】本発明においては、上記α-オレフィン重
合体（Ｂ）製造用の触媒としては、上記のようなメタロ
セン系触媒が好ましく用いられるが、場合によっては上
記メタロセン系触媒以外の、従来より公知の固体状チ
タン触媒成分と有機アルミニウム化合物とからなるチタ
ン系触媒、可溶性バナジウム化合物と有機アルミニウ
ム化合物とからなるバナジウム系触媒を用いることもで
きる。

【００９０】本発明では、上記のようなメタロセン系触
媒の存在下に、炭素原子数が２〜２０のα−オレフィン
から選ばれる少なくとも１種以上のα−オレフィンを通
常液相で共重合させる。この際、一般に炭化水素溶媒が
用いられるが、プロピレンを溶媒として用いてもよい。
共重合はバッチ法または連続法のいずれの方法でも行う
ことができる。

【００９１】メタロセン系触媒を用い、共重合をバッチ
法で実施する場合には、重合系内の遷移金属化合物
（ａ）は、重合容積１リットル当り、通常０．００００
５〜１ミリモル、好ましくは０．０００１〜０．５ミリ
モルとなるような量で用いられる。

【００９２】イオン化イオン性化合物（b-1）は、遷移
金属化合物（ａ）に対するイオン化イオン性化合物のモ
ル比（（b-1）／（ａ））で、０．５〜２０、好ましく
は１〜１０となるような量で用いられる。

【００９３】有機アルミニウムオキシ化合物（b-2）
は、遷移金属化合物（ａ）中の遷移金属原子（Ｍ）に対
するアルミニウム原子（Ａｌ）のモル比（Ａｌ／Ｍ）
で、１〜１００００、好ましくは１０〜５０００となる
ような量で用いられる。

【００９４】また有機アルミニウム化合物（b-3）は、
重合容積１リットル当り、通常約０〜５ミリモル、好ま
しくは約０〜２ミリモルとなるような量で用いられる。
共重合反応は、通常、温度が−２０〜１５０℃、好まし
くは０〜１２０℃、さらに好ましくは０〜１００℃の範
囲で、圧力が０を超えて〜８０ｋｇ／ｃｍ² 、好ましく
は０を超えて〜５０ｋｇ／ｃｍ² の範囲の条件下に行な
われる。

【００９５】また反応時間（重合が連続法で実施される
場合には平均滞留時間）は、触媒濃度、重合温度などの
条件によっても異なるが、通常５分間〜３時間、好まし
くは１０分間〜１．５時間である。

【００９６】炭素原子数が２〜２０のα−オレフィンか
ら選ばれる少なくとも１種以上のα−オレフィンは、上
述のような特定組成のα-オレフィン重合体（Ｂ）が得
られるような量でそれぞれ重合系に供給される。なお共
重合に際しては、水素などの分子量調節剤を用いること
もできる。

【００９７】上記のようにして炭素原子数が２〜２０の
α−オレフィンから選ばれる少なくとも１種以上のα−
オレフィンを重合させると、α-オレフィン重合体
（Ｂ）は通常これを含む重合液として得られる。この重
合液は常法により処理され、α-オレフィン系共重合体
（Ｂ）が得られる。

【００９８】結晶核剤 本発明で用いられる結晶核剤としては、従来知られてい
る種々の結晶核剤が特に制限されることなく用いられ
る。中でも、下記に挙げる核剤を好ましい結晶核剤とし
て例示することができる。

【００９９】

【化８】

【０１００】（式中、Ｒ¹ は酸素原子、硫黄原子または
炭素原子数１〜１０の炭化水素基を示し、Ｒ² 、Ｒ³ は
水素原子または炭素原子数１〜１０の炭化水素基を示
し、Ｒ²、Ｒ³ は、互いに同一でも異なっていてもよ
く、Ｒ² 同士、Ｒ³ 同士またはＲ²とＲ³ が結合して環
状となっていてもよく、Ｍは１〜３価の金属原子を示
し、ｎは１〜３の整数である。） 具体的には、ナトリウム-2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-
t-ブチルフェニル)フォスフェート、ナトリウム-2,2'-
エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)フォスフ
ェート、リチウム-2,2'-メチレン-ビス-（4,6-ジ-t-ブ
チルフェニル)フォスフェート、リチウム-2,2'-エチリ
デン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)フォスフェー
ト、ナトリウム-2,2'-エチリデン-ビス（4-i-プロピル-
6-t-ブチルフェニル) フォスフェート、リチウム-2,2'-
メチレン-ビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル)フォス
フェート、リチウム-2,2'-メチレン-ビス（4-エチル-6-
t-ブチルフェニル)フォスフェート、カルシウム-ビス
［2,2'-チオビス（4-メチル-6-t-ブチルフェニル)フォ
スフェート]、カルシウム-ビス［2,2'-チオビス（4-エ
チル-6-t-ブチルフェニル)フォスフェート]、カルシウ
ム-ビス［2,2'-チオビス-（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)
フォスフェート]、マグネシウム-ビス［2,2'-チオビス
（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)フォスフェート]、マグネ
シウム-ビス［2,2'-チオビス-（4-t-オクチルフェニル)
フォスフェート]、ナトリウム-2,2'-ブチリデン-ビス
（4,6-ジ-メチルフェニル)フォスフェート、ナトリウム
-2,2'-ブチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)フ
ォスフェート、ナトリウム-2,2'-t-オクチルメチレン-
ビス（4,6-ジ-メチルフェニル)フォスフェート、ナトリ
ウム-2,2'-t-オクチルメチレン-ビス（4,6-ジ-t- ブチ
ルフェニル)フォスフェート、カルシウム-ビス-（2,2'-
メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)フォスフェ
ート)、マグネシウム-ビス［2,2'-メチレン-ビス（4,6-
ジ-t-ブチルフェニル)フォスフェート]、バリウム-ビス
［2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)フォ
スフェート]、ナトリウム-2,2'-メチレン-ビス（4-メチ
ル-6-t-ブチルフェニル)フォスフェート、ナトリウム-
2,2'-メチレン-ビス（4-エチル-6-t-ブチルフェニル)フ
ォスフェート、ナトリウム（4,4'-ジメチル-5,6'-ジ-t-
ブチル-2,2'-ビフェニル)フォスフェート、カルシウム-
ビス［（4,4'-ジメチル-6,6'-ジ-t-ブチル-2,2'-ビフェ
ニル)フォスフェート]、ナトリウム-2,2'-エチリデン-
ビス（4-m-ブチル-6-t-ブチルフェニル)フォスフェー
ト、ナトリウム-2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-メチルフ
ェニル)フォスフェート、ナトリウム-2,2'-メチレン-ビ
ス（4,6-ジ-エチルフェニル)フォスフェート、カリウム
-2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)フ
ォスフェート、カルシウム-ビス［2,2'-エチリデン-ビ
ス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)フオスフェート]、マグ
ネシウム-ビス［2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチ
ルフェニル)フォスフェート]、バリウム-ビス［2,2'-エ
チリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)フォスフェ
ート]、アルミニウム-トリス［2,2'-メチレン-ビス（4,
6-ジ-t-ブチルフェル）フォスフェート] およびアルミ
ニウム-トリス［2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチ
ルフェニル)フォスフェート] およびこれらの２個以上
の混合物を例示することができる。

【０１０１】

【化９】

【０１０２】（式中、Ｒ⁴は水素原子または炭素原子数
１〜１０の炭化水素基を示し、Ｍは１〜３価の金属原子
を示し、ｎは１〜３の整数である。） 具体的には、ナトリウム-ビス（4-t-ブチルフェニル）
フォスフェート、ナトリウム-ビス（4-メチルフェニ
ル）フォスフェート、ナトリウム-ビス（4-エチルフェ
ニル）フォスフェート、ナトリウム-ビス（4-i-プロピ
ルフェニル）フォスフェート、ナトリウム-ビス（4-t-
オクチルフェニル）フォスフェート、カリウム-ビス（4
-t-ブチルフェニル）フォスフェート、カルシウム-ビス
（4-t-ブチルフェニル）フォスフェート、マグネシウム
-ビス（4-t-ブチルフェニル）フォスフェート、リチウ
ム-ビス（4-t-ブチルフェニル）フォスフェート、アル
ミニウム-ビス（4-t-ブチルフェニル）フォスフェート
およびこれらの２種以上の混合物を例示することができ
る。

【０１０３】

【化１０】

【０１０４】（式中、Ｒ⁵ は水素原子または炭素原子数
１〜１０の炭化水素基である。）具体的には、1,3,2,4-
ジベンジリデンソルビトール、1,3-ベンジリデン-2,4-p
-メチルベンジリデンソルビトール、1,3-ベンジリデン-
2,4-p-エチルベンジリデンソルビトール、1,3-p-メチル
ベンジリデン-2,4-ベンジリデンソルビトール、1,3-p-
エチルベンジリデン-2,4-ベンジリデンソルビトール、
1,3-p-メチルベンジリデン-2,4-p-エチルベンジリデン
ソルビトール、1,3-p-エチルベンジリデン-2,4-p-メチ
ルベンジリデンソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-メチルベ
ンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-エチルベン
ジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-n-プロピルベ
ンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-i-プロピル
ベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-n-ブチル
ベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-s-ブチル
ベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-t-ブチル
ベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（2',4'-ジメ
チルベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-メト
キシベンジリデン）ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-エト
キシベンジリデン）ソルビトール、1,3-ベンジリデン-2
-4-p-クロルベンジリデンソルビトール、1,3-p-クロル
ベンジリデン-2,4-ベンジリデンソルビトール、1,3-p-
クロルベンジリデン-2,4-p-メチルベンジリデンソルビ
トール、1,3-p-クロルベンジリデン-2,4-p-エチルベン
ジリデンソルビトール、1,3-p-メチルベンジリデン-2,4
-p-クロルベンジリデンソルビトール、1,3-p-エチルベ
ンジリデン-2,4-p-クロルベンジリデンソルビトールお
よび1,3,2,4-ジ（p-クロルベンジリデン）ソルビトール
およびこれらの２個以上の混合物を例示でき、特に1,3,
2,4-ジベンジリデンソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-メチ
ルベンジリデン)ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-エチル
ベンジリデン）ソルビトール、1,3-p-クロルベンジリデ
ン-2,4-p-メチルベンジリデンソルビトール、1,3,2,4-
ジ（p-クロルベンジリデン）ソルビトールおよびそれら
の２種以上の混合物が好ましい。

【０１０５】その他の結晶核剤としては、芳香族カルボ
ン酸や脂肪族カルボン酸の金属塩を例示でき、具体的に
は、安息香酸アルミニウム塩、p-t-ブチル安息香酸アル
ミニウム塩やアジピン酸ナトリウム、チオフェネカルボ
ン酸ナトリウム、ピローレカルボン酸ナトリウムなどが
挙げられる。また結晶核剤としてポリエチレン、テフロ
ン（登録商標）などのポリマー核剤を挙げることもでき
る。これらの結晶核剤のなかではソルビトール系の化合
物が好ましい。

【０１０６】組成物 本発明に係る軟質シンジオタクティックポリプロピレン
系組成物は、上記シンジオタクティックプロピレン重合
体（Ａ）と上記α-オレフィン重合体（Ｂ）と上記結晶
核剤（Ｃ）とからなり、シンジオタクティックプロピレ
ン重合体（Ａ）と、α-オレフィン重合体（Ｂ）との重
量比｛（Ａ）／（Ｂ）｝が９０／１０〜１０／９０、好
ましくは８０／２０〜２０／８０、さらに好ましくは７
５／２５〜４０／６０であり、結晶核剤（Ｃ）を、シン
ジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）と、α-オレ
フィン重合体（Ｂ）との合計量１００重量部に対して
０．０１〜１重量部、好ましくは０．１〜０．８重量部
の割合で含有することが望ましい。

【０１０７】上記のような割合で（Ａ）、（Ｂ）の割合
で含有し、これにさらに結晶核剤を添加すると、得られ
る軟質シンジオタクティックポリプロピレン系組成物
は、透明性、柔軟性、ヒートシール性、耐衝撃性に優れ
る傾向がある。

【０１０８】また、本発明に係る軟質シンジオタクティ
ックポリプロピレン系組成物のメルトテンション（Ｍ
Ｔ）は、通常０．５〜１０ｇ、好ましくは１〜１０ｇで
あり、フィルム成形性等の成形性に優れている。なお、
このメルトテンション（ＭＴ）は、メルトテンションテ
スター（（株）東洋精機製作所製）により、測定温度２
００℃、押出速度１５ｍｍ／分の条件下で押し出される
ストランドを一定速度（１０ｍ／分）で引き取る際にフ
ィラメントにかかる張力として求める。

【０１０９】軟質シンジオタクティックポリプロピレン
系組成物の製造 上記のような軟質シンジオタクティックポリプロピレン
系組成物は、各成分を上記のような量比で種々公知の方
法、例えばヘンシェルミキサー、Ｖ−ブレンダー、リボ
ンブレンダー、タンブラブレンダー等で混合する方法、
あるいは混合後、一軸押出機、二軸押出機、ニーダー、
バンバリーミキサー等で溶融混練後、造粒あるいは粉砕
する方法を採用して製造することができる。

【０１１０】この軟質シンジオタクティックポリプロピ
レン系組成物には、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止
剤、顔料、染料、発錆防止剤、下記に詳述する「その他
の共重合体」（エラストマー、エラストマー用樹脂）等
を、本発明の目的を損わない範囲で配合することもでき
る。

【０１１１】その他の共重合体 本発明に係る軟質シンジオタクティックポリプロピレン
系組成物には、必要により「その他の共重合体」が含ま
れていてもよい。

【０１１２】このような「その他の共重合体」として
は、後述するような水添されていてもよい芳香族炭化水
素系ブロック共重合体（Ｄ）、エチレン・α-オレフィ
ンブロック共重合体（Ｅ）、エチレン・トリエン共重合
体（Ｆ）、およびエチレン・スチレン系共重合体、エチ
レン・ジエン共重合体などが挙げられる。これらの共重
合体は、１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いら
れる。

【０１１３】これらの「その他の共重合体」は、本発明
の軟質シンジオタクティックポリプロピレン組成物１０
０重量部に対して、通常０〜４０重量部、好ましくは０
〜３０重量部の割合で用いられる。

【０１１４】「その他の共重合体」を上記のような割合
で用いると、剛性および硬度、透明性、耐衝撃性のバラ
ンスに優れた成形体を製造可能な組成物が得られる。水添されていてもよい芳香族炭化水素系ブロック共重合
体（Ｄ） 本発明で必要に応じて用いられる水添されていてもよい
芳香族炭化水素系ブロック共重合体（Ｄ）はエラストマ
ーであり、芳香族ビニルから導かれるブロック重合単位
（Ｘ）と、共役ジエンから導かれるブロック重合単位
（Ｙ）とからなる芳香族ビニル・共役ジエンブロック共
重合体（Ｄ１）またはその水添物（Ｄ２）である。

【０１１５】このような構成の芳香族ビニル・共役ジエ
ンブロック共重合体（Ｄ１）の形態は、例えばＸ（Ｙ
Ｘ）n または（ＸＹ）n （ｎは１以上の整数）で示され
る。このうち、Ｘ（ＹＸ）n 、特にＸ−Ｙ−Ｘの形態を
とるブロック共重合体が好ましく、具体的には、ポリス
チレン−ポリブタジエン（またはポリイソプレンまたは
ポリイソプレン・ブタジエン）−ポリスチレンの形態を
とるスチレン系ブロック共重合体が好ましい。

【０１１６】このような芳香族炭化水素系ブロック共重
合体では、ハードセグメントである芳香族ビニルブロッ
ク重合単位（Ｘ）が、共役ジエンブロック重合単位
（Ｙ）の橋かけ点として存在し物理架橋（ドメイン）を
形成している。この芳香族ビニルブロック重合単位
（Ｘ）間に存在する共役ジエンブロック重合単位（Ｙ）
は、ソフトセグメントであってゴム弾性を有している。

【０１１７】上記のような芳香族ビニルブロック重合単
位（Ｘ）を形成する芳香族ビニルとして具体的には、ス
チレンのほか、α−メチルスチレン、3-メチルスチレ
ン、p-メチルスチレン、4-プロピルスチレン、4-ドデシ
ルスチレン、4-シクロヘキシルスチレン、2-エチル-4-
ベンジルスチレン、4-（フェニルブチル）スチレンなど
のスチレン誘導体が挙げられる。これらのうちでは、ス
チレンが好ましい。

【０１１８】また、共役ジエンブロック重合単位（Ｙ）
を形成する共役ジエンとしては、ブタジエン、イソプレ
ン、ペンタジエン、2,3-ジメチルブタジエンおよびこれ
らの組合せなどが挙げられる。これらのうち、ブタジエ
ンまたはイソプレンまたはブタジエンとイソプレンとの
組合せが好ましい。

【０１１９】この共役ジエンブロック重合単位（Ｙ）が
ブタジエンとイソプレンとから導かれる場合には、イソ
プレンから導かれる単位を４０モル％以上の割合で含有
していることが好ましい。

【０１２０】また、このようにブタジエン・イソプレン
共重合単位からなる共役ジエンブロック重合単位（Ｙ）
は、ブタジエンとイソプレンとのランダム共重合単位、
ブロック共重合単位またはテーパード共重合単位のいず
れであってもよい。

【０１２１】上記のような芳香族ビニル・共役ジエンブ
ロック共重合体（Ｄ１）は、芳香族ビニルブロック重合
単位（Ｘ）含有量が２２重量％以下であり、好ましくは
５〜２２重量％である。この芳香族ビニル重合単位の含
有量は、赤外線分光法、ＮＭＲ分光法などの常法によっ
て測定することができる。

【０１２２】また、芳香族ビニル・共役ジエンブロック
共重合体（Ｄ１）のメルトフローレート（ＭＦＲ；ＡＳ
ＴＭ Ｄ １２３８、２００℃、荷重２．１６ｋｇ）は、
通常５ｇ／10分以上であり、好ましくは５〜１００ｇ／
１０分である。

【０１２３】上記のような芳香族ビニル・共役ジエンブ
ロック共重合体（Ｄ１）の製造方法としては、種々の方
法が挙げられ、例えば、（１）n-ブチルリチウムなどの
アルキルリチウム化合物を開始剤として、芳香族ビニル
化合物、次いで共役ジエンを逐次重合させる方法、
（２）芳香族ビニル化合物次いで共役ジエンを重合さ
せ、これをカップリング剤によりカップリングさせる方
法、（３）リチウム化合物を開始剤として、共役ジエ
ン、次いで芳香族ビニル化合物を逐次重合させる方法な
どを挙げることができる。

【０１２４】また、芳香族ビニル・共役ジエンブロック
共重合体の水添物（Ｄ２）は、上記のような芳香族ビニ
ル・共役ジエンブロック共重合体（Ｄ１）を公知の方法
により水添することにより得ることができる。芳香族ビ
ニル・共役ジエンブロック共重合体の水添物（Ｄ２）
は、通常、水添率が９０％以上である。

【０１２５】この水添率は、共役ジエンブロック重合単
位（Ｙ）中の炭素−炭素二重結合の全量を１００％とし
たときの値である。このような芳香族ビニル・共役ジエ
ンブロック共重合体の水添物（Ｄ２）としては、具体的
には、スチレン・イソプレンブロック共重合体の水添物
（ＳＥＰ）、スチレン・イソプレン・スチレンブロック
共重合体の水添物（ＳＥＰＳ；ポリスチレン・ポリエチ
レン／プロピレン・ポリスチレンブロック共重合体）、
スチレン・ブタジエンブロック共重合体の水添物（ＳＥ
ＢＳ；ポリスチレン・ポリエチレン／ブチレン・ポリス
チレンブロック共重合体）などが挙げられ、より具体的
には、ＨＹＢＲＡＲ（クラレ（株）製）、クレイトン
（シェル化学（株）製）、キャリフレックスＴＲ（シェ
ル化学（株）製）、ソルプレン（フィリップスペトロリ
ファム社製）、ユーロプレンＳＯＬＴ（アニッチ社
製）、タフプレン（旭化成工業（株）製）、ソルプレン
−Ｔ（日本エラストマー社製）、ＪＳＲ−ＴＲ（日本合
成ゴム（株）製）、電化ＳＴＲ（電気化学工業（株）
製）、クインタック（日本ゼオン（株）製）、クレイト
ンＧ（シェル化学（株）製）、タフテック（旭化成工業
（株）製）（以上商品名）などが挙げられる。

【０１２６】芳香族ビニル・共役ジエンブロック共重合
体の水添物（Ｄ２）としては、これらのうちでもＳＥＢ
Ｓ、ＳＥＰＳが好ましく用いられる。水添されていても
よい芳香族炭化水素系ブロック共重合体（Ｄ）は、軟質
シンジオタクティックポリプロピレン系組成物１００重
量部に対して、通常０〜３０重量％、好ましくは０〜２
５重量％の割合で用いることが望ましい。水添されてい
てもよい芳香族炭化水素系ブロック共重合体（Ｄ）を上
記のような割合で用いると、剛性および硬度、透明性、
耐衝撃性のバランスに優れた成形体を調製できる組成物
が得られる。

【０１２７】エチレン・α-オレフィンブロック共重合
体（Ｅ） 本発明で必要に応じて用いられるエチレン・α-オレフ
ィンブロック共重合体（Ｅ）は、エラストマーであり、
炭素原子数３〜１０のα-オレフィンから導かれる繰返
し単位０〜２０モル％と、エチレンから誘導される繰返
し単位１００〜８０モル％とからなる結晶性ポリエチレ
ン部と、炭素原子数２〜２０のα-オレフィンから導か
れる繰返し単位を２種以上含む、低結晶性共重合体部ま
たは非晶性共重合体部とからなる。

【０１２８】本発明では、エチレンから導かれる繰返し
単位を３０〜９５モル％の割合で含有し、炭素原子数３
〜２０のオレフィンから導かれる繰返し単位を７０〜５
モル％の割合で含有するエチレン・α-オレフィンブロ
ック共重合体が好ましい。特にエチレンから導かれる繰
返し単位を６０〜９０モル％の割合で含有し、炭素原子
数３〜２０のオレフィンから導かれる繰返し単位を４０
〜１０モル％の割合で含有するエチレン・α-オレフィ
ンブロック共重合体が好ましい。

【０１２９】ここで、炭素原子数３〜２０のα-オレフ
ィンとしては、具体的には、プロピレン、1-ブテン、1-
ペンテン、1-ヘキセン、4-メチル-1-ペンテン、3-メチ
ル-1-ペンテン、1-オクテン、3-メチル-1-ブテン、1-デ
セン、1-ドデセン、1-テトラドデセン、1-ヘキサデセ
ン、1-オクタデセン、1-エイコセン、シクロペンテン、
シクロヘプテン、ノルボルネン、5-エチル-2-ノルボル
ネン、テトラシクロドデセン、2-エチル-1,4,5,8-ジメ
タノ-1,2,3,4,4a,5,8,8a-オクタヒドロナフタレンなど
が挙げられる。

【０１３０】結晶性ポリエチレン部において上記の炭素
原子数３〜２０のα-オレフィンから導かれる繰返し単
位は、２種以上含有されていてもよい。また、本発明で
用いられるエチレン・α-オレフィンブロック共重合体
（Ｅ）は、炭素原子数４〜２０のジエン化合物から誘導
される繰返し単位を５モル％以下の割合で含有していて
もよい。

【０１３１】このようなジエン化合物としては、具体的
には、1,3-ブタジエン、1,3-ペンタジエン、1,4-ペンタ
ジエン、1,3-ヘキサジエン、1,4-ヘキサジエン、1,5-ヘ
キサジエン、4-メチル-1,4-ヘキサジエン、5-メチル-1,
4-ヘキサジエン、6-メチル-1,6-オクタジエン、7-メチ
ル-1,6-オクタジエン、6-エチル-1,6-オクタジエン、6-
プロピル-1,6-オクタジエン、6-ブチル-1,6-オクタジエ
ン、6-メチル-1,6-ノナジエン、7-メチル-1,6-ノナジエ
ン、6-エチル-1,6-ノナジエン、7-エチル-1,6-ノナジエ
ン、6-メチル-1,6-デカジエン、7-メチル-1,6-デカジエ
ン、6-メチル-1,6-ウンデカジエン、1,7-オクタジエ
ン、1,9-デカジエン、イソプレン、ブタジエン、エチリ
デンノルボルネン、ビニルノルボルネン、ジシクロペン
タジエンなどが挙げられる。

【０１３２】このようなエチレン・α-オレフィンブロ
ック共重合体（Ｅ）は、メルトフローレート（ＭＦＲ；
ＡＳＴＭ Ｄ １２３８、１９０℃、荷重２．１６ｋｇ）
が通常０．０００１〜５００ｇ／10分、好ましくは０．
０００１〜３００ｇ／10分、さらに好ましくは０．００
０１〜２００ｇ／10分の範囲にあり、密度（ＡＳＴＭＤ
１５０５）は、０．８５〜０．９０ｇ／ｃｍ³ 、好ま
しくは０．８５〜０．８９ｇ／ｃｍ³ 、さらに好ましく
は０．８６〜０．８９ｇ／ｃｍ³ であることが望まし
い。

【０１３３】このエチレン・α-オレフィンブロック共
重合体（Ｅ）における沸騰ヘプタン不溶成分のＸ線回折
法により測定した結晶化度は、通常０〜３０％、好まし
くは０〜２８％、さらに好ましくは０〜２５％である。

【０１３４】エチレン・α-オレフィンブロック共重合
体（Ｅ）の沸騰ヘプタン不溶成分は、以下のようにして
調製される。すなわち、撹拌装置付１リットルのフラス
コに、重合体試料３ｇ、2,6-ジ-tert-ブチル-4-メチル
フェノール２０ｍｇ、n-デカン５００ｍｌを入れ、１４
５℃の油浴上で加熱溶解させる。重合体試料が溶解した
後、約８時間かけて室温まで冷却し、続いて２３℃の水
浴上で８時間保持する。析出した重合体（２３℃デカン
不溶成分）を含むn-デカン懸濁液をＧ−４（またはＧ−
２）のグラスフィルターで濾過分離し、減圧乾燥した
後、重合体１.５ｇを６時間以上ヘプタンを用いてソッ
クスレー抽出して沸騰ヘプタン不溶成分を得る。

【０１３５】結晶化度は、上記のようにして得られた沸
騰ヘプタン不溶成分を試料として用い、次のようにして
測定される。すなわち、試料を１８０℃の加圧成形機に
て厚さ１ｍｍの角板に成形した後、直ちに水冷して得た
プレスシートを用い、理学電機（株）製ローターフレッ
クス ＲＵ３００測定装置を用いて測定することにより
決定される（出力５０ｋＶ、２５０ｍＡ）。この際の測
定法としては、透過法を用い、またサンプルを回転させ
ながら測定を行なう。

【０１３６】本発明で用いられるエチレン・α-オレフ
ィンブロック共重合体（Ｅ）の沸騰ヘプタン不溶成分の
密度は、通常０．８６ｇ／ｃｍ³ 以上、好ましくは０．
８７ｇ／ｃｍ³ 以上である。

【０１３７】また、エチレン・α-オレフィンブロック
共重合体（Ｅ）の２３℃ n-デカン可溶成分量は、０．
１〜９９％、好ましくは０．５〜９９％、さらに好まし
くは１〜９９％の範囲にある。

【０１３８】本発明では、エチレン・α-オレフィンブ
ロック共重合体（Ｅ）の２３℃ n-デカン可溶成分量
は、次のようにして測定される。すなわち、撹拌装置付
１リットルのフラスコに、重合体試料３ｇ、2,6-ジ-ter
t-ブチル-4-メチルフェノール２０ｍｇ、n-デカン５０
０ｍｌを入れ、１４５℃の油浴上で加熱溶解させる。重
合体試料が溶解した後、約８時間かけて室温まで冷却
し、続いて２３℃の水浴上で８時間保持する。析出した
重合体と、溶解ポリマーを含むn-デカン溶液とをＧ−４
（またはＧ−２）のグラスフィルターで濾過分離する。
このようにして得られた溶液を１０ｍｍＨｇ、１５０℃
の条件で加熱してn-デカン溶液に溶解していたポリマー
を定量になるまで乾燥し、その重量を２３℃デカン可溶
成分量とし、エチレン・α-オレフィンブロック共重合
体（Ｅ）の２３℃ n-デカン可溶成分量は、重合体試料
の重量に対する百分率として算出する。

【０１３９】このような本発明で用いられるエチレン・
α-オレフィンブロック共重合体（Ｅ）は、従来公知の
方法により調製することができる。エチレン・α-オレ
フィンブロック共重合体（Ｅ）は、軟質シンジオタクテ
ィックポリプロピレン系組成物１００重量部に対して、
通常０〜４０重量％、好ましくは０〜３５重量％の割合
で用いることが望ましい。エチレン・α-オレフィンブ
ロック共重合体（Ｅ）を上記のような割合で用いると、
剛性および硬度、透明性、耐衝撃性のバランスに優れた
成形体を調製できる組成物が得られる。

【０１４０】エチレン・トリエン共重合体（Ｆ） 本発明で必要に応じて用いられるエチレン・トリエン共
重合体（Ｆ）は、エラストマーであり、エチレンとトリ
エンとのランダム共重合体である。

【０１４１】エチレンと共重合させるトリエンとして具
体的には、6,10-ジメチル-1,5,9-ウンデカトリエン、4,
8-ジメチル-1,4,8-デカトリエン、5,9-ジメチル-1,4,8-
デカトリエン、6,9-ジメチル-1,5,8-デカトリエン、6,
8,9-トリメチル-1,5,8-デカトリエン、6-エチル-10-メ
チル-1,5,9-ウンデカトリエン、4-エチリデン-1,6-オク
タジエン、7-メチル-4-エチリデン-1,6-オクタジエン、
4-エチリデン-8-メチル-1,7-ノナジエン（ＥＭＮＤ）、
7-メチル-4-エチリデン-1,6-ノナジエン、7-エチル-4-
エチリデン-1,6-ノナジエン、6,7-ジメチル-4-エチリデ
ン-1,6-オクタジエン、6,7-ジメチル-4-エチリデン-1,6
-ノナジエン、4-エチリデン-1,6-デカジエン、7-メチル
-4-エチリデン-1,6-デカジエン、7-メチル-6-プロピル-
4-エチリデン-1,6-オクタジエン、4-エチリデン-1,7-ノ
ナジエン、8-メチル-4-エチリデン-1,7-ノナジエン、4-
エチリデン-1,7-ウンデカジエン等の非共役トリエン；
1,3,5-ヘキサトリエン等の共役トリエン；などが挙げら
れる。これらのトリエンは、単独で、あるいは２種以上
組み合わせて用いることができる。

【０１４２】上記のようなトリエンは、たとえばＥＰ０
６９１３５４Ａ１公報、ＷＯ９６／２０１５０号公報に
記載されているような従来公知の方法によって調製する
ことができる。

【０１４３】本発明で用いられるエチレン・トリエン共
重合体（Ｆ）において、トリエンから導かれる繰返し単
位の含有割合は、通常０．１〜３０モル％、好ましくは
０．１〜２０モル％、さらに好ましくは０．５〜１５モ
ル％の範囲内にあることが望ましい。ヨウ素価は、通常
１〜２００、好ましくは１〜１００、さらに好ましくは
１〜５０であることが望ましい。

【０１４４】また、エチレン・トリエン共重合体（Ｆ）
の１３５℃のデカヒドロナフタレン中で測定した極限粘
度［η］は、０．０１〜１０ｄｌ／ｇ、好ましくは０．
０５〜１０ｄｌ／ｇ、さらに好ましくは０．１〜１０ｄ
ｌ／ｇの範囲内にあることが望ましい。

【０１４５】上記のようなエチレン・トリエン共重合体
（Ｆ）は、従来公知の方法により調製することができ
る。エチレン・トリエン共重合体（Ｆ）は、軟質シンジ
オタクティックポリプロピレン系組成物１００重量部に
対して、通常０〜４０重量％、好ましくは０〜３５重量
％の割合で用いることが望ましい。エチレン・トリエン
共重合体（Ｆ）を上記のような割合で用いると、剛性お
よび硬度、透明性、耐衝撃性のバランスに優れた成形体
を調製できる組成物が得られる。

【０１４６】成形体 上記のような本発明に係る軟質シンジオタクティックポ
リプロピレン系組成物は、従来公知のポリオレフィン用
途に広く用いることができ、例えばシート、未延伸また
は延伸フィルム、フィラメントなどを含む種々の形状の
成形体に成形して利用することができる。

【０１４７】成形体として具体的には、押出成形、射出
成形、インフレーション成形、ブロー成形、押出ブロー
成形、射出ブロー成形、プレス成形、真空成形、カレン
ダー成形、発泡成形などの公知の熱成形方法により得ら
れる成形体が挙げられる。以下に数例挙げて成形体を説
明する。

【０１４８】本発明に係る成形体がたとえば押出成形体
である場合、その形状および製品種類は特に限定されな
いが、たとえばシート、フィルム（未延伸）、パイプ、
ホース、電線被覆、フィラメントなどが挙げられ、特に
シート、フィルム、フィラメントなどが好ましい。

【０１４９】軟質シンジオタクティックポリプロピレン
系組成物を押出成形する際には、従来公知の押出装置お
よび成形条件を採用することができ、たとえば単軸スク
リュー押出機、混練押出機、ラム押出機、ギヤ押出機な
どを用いて、溶融したシンジオタクティックポリプロピ
レン組成物をＴダイなどから押出すことによりシートま
たはフィルム（未延伸）などに成形することができる。

【０１５０】延伸フィルムは、上記のような押出シート
または押出フィルム（未延伸）を、たとえばテンター法
（縦横延伸、横縦延伸）、同時二軸延伸法、一軸延伸法
などの公知の延伸方法により延伸して得ることができ
る。

【０１５１】シートまたは未延伸フィルムを延伸する際
の延伸倍率は、二軸延伸の場合には通常２０〜７０倍程
度、また一軸延伸の場合には通常２〜１０倍程度であ
る。延伸によって、厚み５〜２００μｍ程度の延伸フィ
ルムを得ることが望ましい。

【０１５２】また、フィルム状成形体として、インフレ
ーションフィルムを製造することもできる。本発明に係
る軟質シンジオタクティックポリプロピレン系組成物を
インフレーション成形するとドローダウンが生じにく
い。

【０１５３】上記のような本発明に係る軟質シンジオタ
クティックポリプロピレン系組成物からなるシートおよ
びフィルム成形体は、帯電しにくく、引張弾性率などの
柔軟性、耐熱性、ヒートシール性、耐衝撃性、耐老化
性、透明性、透視性、光沢、剛性、防湿性およびガスバ
リヤー性に優れており、包装用フィルムなどとして幅広
く用いることができる。特に防湿性に優れるため、薬品
の錠剤、カプセルなどの包装に用いられるプレススルー
パック（press through pack）などに好適に用いられ
る。

【０１５４】フィラメントは、たとえば溶融した軟質シ
ンジオタクティックポリプロピレン系組成物を、紡糸口
金を通して押出すことにより製造することができる。こ
のようにして得られたフィラメントを、さらに延伸して
もよい。この延伸は、フィラメントの少なくとも一軸方
向が分子配向する程度に行なえばよく、通常５〜１０倍
程度の倍率で行なうことが望ましい。本発明に係る軟質
シンジオタクティックポリプロピレン系組成物からなる
フィラメントは帯電しにくく、また透明性、剛性、耐熱
性および耐衝撃性に優れている。

【０１５５】射出成形体は、従来公知の射出成形装置を
用いて公知の条件を採用して、軟質シンジオタクティッ
クポリプロピレン系組成物を種々の形状に射出成形して
製造することができる。本発明に係る軟質シンジオタク
ティックポリプロピレン系組成物からなる射出成形体は
帯電しにくく、剛性、耐熱性、耐衝撃性、表面光沢、耐
薬品性、耐磨耗性などに優れており、自動車内装用トリ
ム材、自動車用外装材、家電製品のハウジング、容器な
ど幅広く用いることができる。

【０１５６】ブロー成形体は、従来公知のブロー成形装
置を用いて公知の条件を採用して、軟質シンジオタクテ
ィックポリプロピレン系組成物をブロー成形することに
より製造することができる。

【０１５７】たとえば押出ブロー成形では、上記軟質シ
ンジオタクティックポリプロピレン系組成物を樹脂温度
１００℃〜３００℃の溶融状態でダイより押出してチュ
ーブ状パリソンを形成し、次いでパリソンを所望形状の
金型中に保持した後空気を吹き込み、樹脂温度１３０℃
〜３００℃で金型に着装することにより中空成形体を製
造することができる。延伸（ブロー）倍率は、横方向に
１．５〜５倍程度であることが望ましい。

【０１５８】また、射出ブロー成形では、上記軟質シン
ジオタクティックポリプロピレン系組成物を樹脂温度１
００℃〜３００℃でパリソン金型に射出してパリソンを
成形し、次いでパリソンを所望形状の金型中に保持した
後空気を吹き込み、樹脂温度１２０℃〜３００℃で金型
に着装することにより中空成形体を製造することができ
る。

【０１５９】延伸（ブロー）倍率は、縦方向に１．１〜
１．８倍、横方向に１．３〜２．５倍であるであること
が望ましい。本発明に係る軟質シンジオタクティックポ
リプロピレン系組成物からなるブロー成形体は、透明
性、剛性、耐熱性および耐衝撃性に優れるとともに防湿
性にも優れている。

【０１６０】プレス成形体としてはモールドスタンピン
グ成形体が挙げられ、たとえば基材と表皮材とを同時に
プレス成形して両者を複合一体化成形（モールドスタン
ピング成形）する際の基材を本発明に係る軟質シンジオ
タクティックポリプロピレン系組成物で形成することが
できる。

【０１６１】このようなモールドスタンピング成形体と
しては、具体的には、ドアートリム、リアーパッケージ
トリム、シートバックガーニッシュ、インストルメント
パネルなどの自動車用内装材が挙げられる。

【０１６２】本発明に係る軟質シンジオタクティックポ
リプロピレン系組成物は、透明性、高剛性を示し、たと
えばエラストマー成分を含有していても充分に高い剛性
を示すので、種々の高剛性用途に用いることができる。
たとえば特に自動車内外装材、家電のハウジング、各種
容器などの用途に好適に利用することができる。

【０１６３】本発明に係る軟質シンジオタクティックポ
リプロピレン系組成物からなるプレス成形体は帯電しに
くく、剛性、耐熱性、透明性、耐衝撃性、耐老化性、表
面光沢、耐薬品性、耐磨耗性などに優れている。

【０１６４】本発明の軟質シンジオタクティックポリプ
ロピレン系組成物は、上述したような各種成形法により
成形して、例えば下記の用途に好適に使用することがで
きる。

【０１６５】フィルム：多層延伸フィルム、多層未延伸
フィルム、ラミネートフィルム、シュリンクフィルム、
ストレッチフィルム、ラップフィルム、プロテクトフィ
ルム、レトルトフィルム、多孔性フィルム、バリアーフ
ィルム、金属蒸着フィルム、農業用フィルム シートおよびシート成形品：壁紙、発泡シート、電線被
覆、プリスター包装、トレー、文具、食品容器、玩具、
化粧品容器、医療器具、洗剤容器、床材、クッションフ
ロワー、化粧シート、靴底 ブロー品：ボトル 押出品：チューブ、電線被覆、ケーブル被覆、パイプ、
ガスケット ファイバー：繊維、フラットヤーン 不織布および不織布製品：不織布、フィルター 射出品：自動車内装表皮材、自動車外装材、日用雑貨
品、家電製品、キャップ、コンテナ、パレット 改質材：粘接着剤、潤滑油添加剤、ホットメルト接着
剤、トナー離型剤、顔料分散剤、アスファルト改質材 その他：シーラント、真空成形体、パウダースラッシュ
体

【０１６６】

【発明の効果】本発明によれば、透明性、耐衝撃性、柔
軟性、耐熱性、耐傷付性などのバランスに優れた成形物
が得られる。

【０１６７】

【実施例】以下、本発明について実施例に基づいてさら
に具体的に説明するが、本発明はかかる実施例により何
等限定されるものではない。

【０１６８】以下、物性試験条件等を記す。 １．引っ張り弾性率（ヤングモジュラス）；ＪＩＳ Ｋ
６３０１に準拠して、ＪＩＳ ３号ダンベルを用い、ス
パン間：３０ｍｍ、引っ張り速度：３０ｍｍ／ｍｉｎで
２３℃にて測定した。 ２．マルテンス硬度（１／ｍｍ）；東京衝機製のマルテ
ンス硬度引掻硬度試験機を用いて、厚さ３ｍｍの試験片
に引っ掻き圧子２０ｇの荷重を加え試料を引き掻いた時
に生じる溝幅を測定し、その逆数を算出した。 ３．針侵入温度（℃）；ＪＩＳ Ｋ７１９６に準拠し、
厚さ２ｍｍの試験片を用いて、昇温速度５℃／ｍｉｎで
１．８ｍｍφの平面圧子に２ｋｇ／ｃｍ² の圧力をか
け、ＴＭＡ曲線より、針進入温度（℃）を求めた。 ４．ヘイズ（％）；厚さ１ｍｍの試験片を用いて、日本
電色工業（株）製のデジタル濁度計（ＮＤＨ−２０Ｄ）
にて測定した。 ５．融点（Ｔｍ）およびガラス転移温度（Ｔｇ）；ＤＳ
Ｃの吸熱曲線を求め、最大ピーク位置の温度をＴｍとす
る。

【０１６９】測定は、試料をアルミパンに詰め、１００
℃／分で２００℃まで昇温し、２００℃で５分間保持し
たのち、１０℃／分で−１５０℃まで降温し、次いで１
０℃／分で昇温する際の吸熱曲線より求めた。

【０１７０】６．極限粘度［η］；１３５℃、デカリン
中で測定した。 ７．分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）；ＧＰＣ（ゲルパーミエ
ーションクロマトグラフィー）を用い、オルトジクロロ
ベンゼン溶媒で、１４０℃で測定した。

【０１７１】

【合成例１】シンジオタクティックポリプロピレンの合
成 特開平２−２７４７６３号公報に記載の方法に従い、ジ
フェニルメチレン（シクロペンタジエニル）フルオレニ
ルジルコニウムジクロライドおよびメチルアルミノキサ
ンからなる触媒を用いて、水素の存在下でプロピレンの
塊状重合法によってシンジオタクチックポリプロピレン
を得た。得られたシンジオタクチックポリプロピレンの
メルトフローインデックスは４．４ｇ／10分であり、Ｇ
ＰＣによる分子量分布は２．３であり、¹³Ｃ−ＮＭＲに
よって測定されたシンジオタクチックtriad分率は０．
８２３であり、示差走査熱量分析で測定したＴｍは１２
７℃であり、Ｔｃは５７℃であった。

【０１７２】

【合成例２】α−オレフィン重合体の合成 減圧乾燥および窒素置換してある１．５リットルのオー
トクレーブに、常温でヘプタン７５０ｍｌ加え、続いて
トリイソブチルアルミニウム（以下「ＴＩＢＡ」と略
す）の１．０ミリモル／ｍｌトルエン溶液をアルミニウ
ム原子が０．３ミリモルとなるように０．３ｍｌ加え、
撹拌下に下にプロピレンを３０リットル（２５℃、１気
圧）装入し、昇温を開始し６０℃に到達させた。その後
系内をエチレンで５．９ｋｇ／ｃｍ² Ｇとなるように加
圧し、公知の方法で合成した（ジメチル（t-ブチルアミ
ド）（テトラメチル-η⁵-シクロペンタジエニル）シラ
ン）ジクロライドチタンのトルエン溶液（０．０００１
ｍＭ／ｍｌ）を３．７５ｍｌ、（トリフェニルカルベニ
ウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレートのトル
エン溶液（０．００１ｍＭ／ｍｌ）を２．０ｍｌ加え、
プロピレンとエチレンの共重合を開始させた。このとき
の触媒濃度は、全系に対して（ジメチル（t-ブチルアミ
ド）（テトラメチル-η⁵-シクロペンタジエニル）シラ
ン）ジクロライドチタンが０．０００５ミリモル／リッ
トル、トリフェニルカルベニウムテトラ（ペンタフルオ
ロフェニル）ボレートが０．００２ミリモル／リットル
であった。重合中、エチレンを連続的に供給することに
より内圧を５．９ｋｇ／ｃｍ²Ｇに保持した。１５分
後、重合反応をメチルアルコールを添加することにより
停止した。脱圧後、ポリマー溶液を取り出し、水１リッ
トルに対して濃塩酸５ｍｌを添加した水溶液と１：１の
割合で用いて洗浄し触媒残差を水相に移行させた。この
接触混合溶液を静置したのち、水相を分離除去しさらに
蒸留水で２回水洗し、重合液相を油水分離した。次いで
油水分離された重合液相を３倍量のアセトンと強撹拌下
に接触させ、重合体を析出させたのち、アセトンで十分
に洗浄し固体部（共重合体）を濾過により採取した。窒
素流通下、１３０℃、３５０ｍｍＨｇで１２時間乾燥し
た。

【０１７３】以上のようにして得られたアタクティック
プロピレン・エチレン共重合体の収量は２９ｇであり、
１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］は３．２
ｄｌ／ｇであり、ガラス転移温度（Ｔｇ）は−２２℃で
あり、エチレン含量は１６．０モル％であり、活性は３
１０ｋｇ／ミリモルＺｒ・ｈｒであり、ＧＰＣによる分
子量分布は２．６であった。また、ヤングモジュラス
は、３ＭＰａであった。

【０１７４】

【合成例３】α−オレフィン重合体の合成 減圧乾燥および窒素置換してある１．５リットルのオー
トクレーブに、常温でヘプタンを７５０ｍｌ加え、続い
てＴＩＢＡの１．０ミリモル／ｍｌトルエン溶液をアル
ミニウム原子が０．３ミリモルとなるように０．３ｍｌ
加え、撹拌下に下にプロピレンを２８リットル（２５
℃、１気圧）装入し、昇温を開始し６０℃に到達させ
た。その後系内をエチレンで５．９ｋｇ／ｃｍ²Ｇとな
るように加圧し、公知の方法で合成したrac-ジメチルシ
リレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）ジ
ルコニウムジクロライドのトルエン溶液（０．０００１
ｍＭ／ｍｌ）を３．７５ｍｌ、メチルアルミノキサンの
トルエン溶液（０．０１ｍＭ／ｍｌ）を９．３８ｍｌ加
え、プロピレンとエチレンの共重合を開始させた。この
時の触媒濃度は、全系に対してrac-ジメチルシリレン-
ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）ジルコニ
ウムジクロライド０．０００５ミリモル／リットル、メ
チルアルミノキサン０．１２５ミリモル／リットルであ
った。重合中、エチレンを連続的に供給することにより
内圧を５．９ｋｇ／ｃｍ²Ｇに保持した。１５分後、重
合反応をメチルアルコールを添加することにより停止し
た。脱圧後、ポリマー溶液を取り出し、水１リットルに
対して濃塩酸５ｍｌを添加した水溶液と１：１の割合で
用いて洗浄し触媒残差を水相に移行させた。この接触混
合溶液を静置したのち、水相を分離除去しさらに蒸留水
で２回水洗し、重合液相を油水分離した。次いで油水分
離された重合液相を３倍量のアセトンと強撹拌下に接触
させ、重合体を析出させたのち、アセトンで十分に洗浄
し固体部（共重合体）を濾過により採取した。窒素流通
下、１３０℃、３５０ｍｍＨｇで１２時間乾燥した。

【０１７５】以上のようにして得られたアイソタクティ
ックプロピレン・エチレン共重合体の収量は２６ｇであ
り、１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］が
２．８ｄｌ／ｇであり、ガラス転移温度Ｔｇは−４７℃
であり、エチレン含量は３０．０モル％であり、活性は
２７６ｋｇ／ミリモルＺｒ・ｈｒであり、ＧＰＣによる
分子量分布は２．７であった。

【０１７６】また、ＤＳＣにより測定した融解ピーク
は、観測されるもののブロードであるため定量化できな
かった。ヤングモジュラスは、３ＭＰａであった。

【０１７７】

【合成例４】α−オレフィン重合体の合成 減圧乾燥および窒素置換してある１．５リットルのオー
トクレーブに、常温でヘプタンを７５０ｍｌ加え、続い
てＴＩＢＡの１．０ミリモル／ｍｌトルエン溶液をアル
ミニウム原子に換算してその量が０．３ミリモルとなる
ように０．３ｍｌ加え、攪拌下にプロピレンを５０．７
リットル（２５℃、１気圧）挿入し、昇温を開始し３０
℃に到達させた。その後、系内をエチレンで５．５ｋｇ
／ｃｍ²Ｇとなるように加圧し、公知の方法で合成した
ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）フルオレ
ニルジルコニウムジクロリドのヘプタン溶液（０．００
０２ｍＭ／ｍｌ）を３．７５ｍｌ、（トリフェニルカル
ベニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート）
のトルエン溶液（０．００２ｍＭ／ｍｌ）を２．０ｍｌ
加え、プロピレンとエチレンの共重合を開始させた。こ
の時の触媒濃度は、全系に対してジフェニルメチレン
（シクロペンタジエニル）フルオレニルジルコニウムジ
クロリドが０．００１ミリモル／リットル、トリフェニ
ルカルベニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレ
ートが０．００４ミリモル／リットルであった。

【０１７８】重合中、エチレンを連続的に供給すること
により、内圧を５．５ｋｇ／ｃｍ²Ｇに保持した。重合
を開始して３０分後、重合反応をメチルアルコールを添
加することにより停止した。脱圧後、ポリマー溶液を取
り出し、このポリマー溶液に対して、「水１リットルに
対して濃塩酸５ｍｌを添加した水溶液」を１：１の割合
で用いてこのポリマー溶液を洗浄し、触媒残渣を水相に
移行させた。この触媒混合溶液を静置したのち、水相を
分離除去しさらに蒸留水で２回洗浄し、重合液相を油水
分離した。次いで、油水分離された重合液相を３倍量の
アセトンと強攪拌下に接触させ、重合体を析出させたの
ち、アセトンで十分に洗浄し固体部（共重合体）を濾過
により採取した。窒素流通下、１３０℃、３５０ｍｍＨ
ｇで１２時間乾燥した。

【０１７９】以上のようにして得られたシンジオタクテ
ィックプロピレン・エチレン共重合体の収量は５０ｇで
あり、１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］は
２．４ｄｌ／ｇであり、ガラス転移温度Ｔｇは−２８℃
であり、エチレン含量は２４．０モル％であり、ＧＰＣ
により測定した分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２．９であ
った。ヤングモジュラスは、２ＭＰａであった。また、
前述のＤＳＣ測定条件では融解ピークは、実質的に観測
されなかった。

【０１８０】

【合成例５】α−オレフィン重合体の合成 減圧乾燥および窒素置換してある１．５リットルのオー
トクレーブに、常温でヘプタンを７１０ｍｌ加え、続い
てＴＩＢＡの１．０ミリモル／ｍｌトルエン溶液をアル
ミニウム原子に換算してその量が１．０ミリモルとなる
ように１．０ｍｌ加え、攪拌下に、1-ブテンを２５ｇ挿
入し、昇温を開始し３０℃に到達させた。その後、系内
をプロピレンで６．０ｋｇ／ｃｍ²Ｇとなるように加圧
し、公知の方法で合成した（ジメチル（ｔ-ブチルアミ
ド）（テトラメチル-η⁵-シクロペンタジエニル）シラ
ン）ジクロライドチタンのトルエン溶液（０．０１ｍＭ
／ｍｌ）を０．７５ｍｌ、メチルアルミノキサンのトル
エン溶液（１ｍＭ／ｍｌ）を４．５ｍｌ加え、プロピレ
ンと1-ブテンの共重合を開始させた。このときの触媒濃
度は、全系に対して（ジメチル（ｔ-ブチルアミド）
（テトラメチル-η⁵-シクロ-ペンタジエニル）シラン）
ジクロライドチタンが０．０１ミリモル／リットル、メ
チルアルミノキサンが６．０ミリモル／リットルであっ
た。

【０１８１】重合中、プロピレンを連続的に供給するこ
とにより、内圧を６．０ｋｇ／ｃｍ ²Ｇに保持した。重
合を開始して１５分後、重合反応をメチルアルコールを
添加することにより停止した。脱圧後、ポリマー溶液を
取り出し、このポリマー溶液に対して、「水１リットル
に対して濃塩酸５ｍｌを添加した水溶液」を１：１の割
合で用いてこのポリマー溶液を洗浄し、触媒残渣を水相
に移行させた。この触媒混合溶液を静置したのち、水相
を分離除去しさらに蒸留水で２回洗浄し、重合液相を油
水分離した。次いで、油水分離された重合液相を３倍量
のアセトンと強攪拌下に接触させ、重合体を析出させた
のち、アセトンで十分に洗浄し固体部（共重合体）を濾
過により採取した。窒素流通下、１３０℃、３５０ｍｍ
Ｈｇで１２時間乾燥した。

【０１８２】以上のようにして得られたアタクティック
プロピレン・ブテン共重合体の収量は１３０ｇであり、
１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］は１．１
ｄｌ／ｇであり、ガラス転移温度（Ｔｇ）は−８℃であ
り、ブテン含量は６．２モル％であり、ＧＰＣにより測
定した分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２．８であった。ヤ
ングモジュラスは、５ＭＰａであった。また、前述のＤ
ＳＣ測定条件では融解ピークは、実質的に観測されなか
った。

【０１８３】

【合成例６】α−オレフィン重合体の合成 減圧乾燥および窒素置換してある１．５リットルのオー
トクレーブに、常温でヘプタンを６７５ｍｌ加え、続い
てＴＩＢＡの１．０ミリモル／ｍｌトルエン溶液をアル
ミニウム原子に換算してその量が１．０ミリモルとなる
ように１．０ｍｌ加え、攪拌下に、１−ブテンを３０ｇ
挿入し、昇温を開始し３０℃に到達させた。その後、系
内をプロピレンで６．０ｋｇ／ｃｍ²Ｇとなるように加
圧し、公知の方法で合成したジフェニルメチレン（シク
ロペンタジエニル）フルオレニルジルコニウムジクロリ
ドのトルエン溶液（０．０１ｍＭ／ｍｌ）を０．７５ｍ
ｌ、メチルアルミノキサンのトルエン溶液（１．０ｍＭ
／ｍｌ）を４．５ｍｌ加え、プロピレンと１−ブテンの
共重合を開始させた。この時の触媒濃度は、全系に対し
てジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）フルオ
レニルジルコニウムジクロリドが０．０１ミリモル／リ
ットル、メチルアルミノキサンが６．０ミリモル／リッ
トルであった。

【０１８４】重合中、プロピレンを連続的に供給するこ
とにより、内圧を６．０ｋｇ／ｃｍ ²Ｇに保持した。重
合を開始して１５分後、重合反応をメチルアルコールを
添加することにより停止した。脱圧後、ポリマー溶液を
取り出し、このポリマー溶液に対して、「水１リットル
に対して濃塩酸５ｍｌを添加した水溶液」を１：１の割
合で用いてこのポリマー溶液を洗浄し、触媒残渣を水相
に移行させた。この触媒混合溶液を静置したのち、水相
を分離除去しさらに蒸留水で２回洗浄し、重合液相を油
水分離した。次いで、油水分離された重合液相を３倍量
のアセトンと強攪拌下に接触させ、重合体を析出させた
のち、アセトンで十分に洗浄し固体部（共重合体）を濾
過により採取した。窒素流通下、１３０℃、３５０ｍｍ
Ｈｇで１２時間乾燥した。

【０１８５】以上のようにして得られたシンジオタクテ
ィックプロピレン・ブテン共重合体の収量は７５ｇであ
り、１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］は
２．７ｄｌ／ｇであり、ガラス転移温度Ｔｇは−５．３
℃であり、融解熱量は２０Ｊ／ｇであり、ブテン含量は
１１モルであり、ＧＰＣにより測定した分子量分布（Ｍ
ｗ／Ｍｎ）は２．４であった。ヤングモジュラスは、１
４５ＭＰａであった。

【０１８６】

【合成例７】α−オレフィン重合体の合成 減圧乾燥および窒素置換してある１．５リットルのオー
トクレーブに、常温でヘプタンを５３５ｍｌ加え、続い
てＴＩＢＡの１．０ミリモル／ｍｌトルエン溶液をアル
ミニウム原子に換算してその量が０．３ミリモルとなる
ように０．２３ｍｌ加え、攪拌下に、1-オクテンを１５
０ｇ挿入し、昇温を開始し３０℃に到達させた。その
後、系内をプロピレンで６．０ｋｇ／ｃｍ²Ｇとなるよ
うに加圧し、公知の方法で合成した公知の方法で合成し
たジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）フルオ
レニルジルコニウムジクロリドのトルエン溶液（０．０
１ｍＭ／ｍｌ）を０．７５ｍｌ、（トリフェニルカルベ
ニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート）の
トルエン溶液（０．０２ｍＭ／ｍｌ）を１．５ｍｌ加え
プロピレンと1-オクテンの共重合を開始させた。この時
の触媒濃度は、全系に対してジフェニルメチレン（シク
ロペンタジエニル）フルオレニルジルコニウムジクロリ
ドが０．０１ミリモル／リットル、（トリフェニルカル
ベニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート）
が０．０４ミリモル／リットルであった。

【０１８７】重合中、プロピレンを連続的に供給するこ
とにより、内圧を６．０ｋｇ／ｃｍ ²Ｇに保持した。重
合を開始して１５分後、重合反応をメチルアルコールを
添加することにより停止した。脱圧後、ポリマー溶液を
取り出し、このポリマー溶液に対して、「水１リットル
に対して濃塩酸５ｍｌを添加した水溶液」を１：１の割
合で用いてこのポリマー溶液を洗浄し、触媒残渣を水相
に移行させた。この触媒混合溶液を静置したのち、水相
を分離除去しさらに蒸留水で２回洗浄し、重合液相を油
水分離した。次いで、油水分離された重合液相を３倍量
のアセトンと強攪拌下に接触させ、重合体を析出させた
のち、アセトンで十分に洗浄し固体部（共重合体）を濾
過により採取した。窒素流通下、１３０℃、３５０ｍｍ
Ｈｇで１２時間乾燥した。

【０１８８】以上のようにして得られたシンジオタクテ
ィックプロピレン・オクテン共重合体の収量は５３ｇで
あり、１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］は
２．７ｄｌ／ｇであり、ガラス転移温度Ｔｇは−１８℃
であり、オクテン含量は１８モルであり、ＧＰＣにより
測定した分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２．４であった。
ヤングモジュラスは、２ＭＰａであった。また、前述の
ＤＳＣ測定条件では融解ピークは、実質的に観測されな
かった。

【０１８９】

【実施例１】上記合成例１で得られたシンジオタクティ
ックポリプロピレン７０重量部と、上記合成例２で得ら
れたアタクティックプロピレン・エチレン共重合体３０
重量部と、ソルビトール系結晶核剤（商品名：ゲルオー
ルＭＤ、新日本理化学製）を０．０２重量部を添加し、
溶融混練して軟質シンジオタクティックポリプロピレン
系組成物を得た。

【０１９０】

【実施例２】実施例１において、合成例２で得られたア
タクティックプロピレン・エチレン共重合体に代えて、
合成例３で得られたアイソタクティックプロピレン・エ
チレン共重合体を用い、シンジオタクティックポリプロ
ピレンの量を５０重量部としアイソタクティックプロピ
レン・エチレン共重合体の量を５０重量部としたこと以
外は、実施例１と同様にして軟質シンジオタクティック
ポリプロピレン系組成物を得た。

【０１９１】

【実施例３】実施例１において、合成例２で得られたア
タクティックプロピレン・エチレン共重合体に代えて、
合成例４で得られたシンジオタクティックプロピレン・
エチレン共重合体を用い、シンジオタクティックポリプ
ロピレンの量を６０重量部とし、シンジオタクティック
プロピレン・エチレン共重合体の量を４０重量部とした
こと以外は、実施例１と同様にして軟質シンジオタクテ
ィックポリプロピレン系組成物を得た。

【０１９２】

【実施例４】実施例１において、合成例２で得られたア
タクティックプロピレン・エチレン共重合体に代えて、
合成例５で得られたアタクティックプロピレン・エチレ
ン共重合体を用いたこと以外は、実施例１と同様にして
軟質シンジオタクティックポリプロピレン系組成物を得
た。

【０１９３】

【実施例５】実施例１において、合成例２で得られたア
タクティックプロピレン・エチレン共重合体に代えて、
合成例６で得られたシンジオタクティックプロピレン・
ブテン共重合体を用い、シンジオタクティックポリプロ
ピレンの量を１０重量部とし、シンジオタクティックプ
ロピレン・エチレン共重合体の量を９０重量部としたこ
と以外は、実施例１と同様にして軟質シンジオタクティ
ックポリプロピレン系組成物を得た。

【０１９４】

【実施例６】実施例１において、合成例２で得られたア
タクティックプロピレン・エチレン共重合体に代えて、
合成例７で得られたシンジオタクティックプロピレン・
オクテン共重合体を用いたこと以外は、実施例１と同様
にして軟質シンジオタクティックポリプロピレン系組成
物を得た。

【０１９５】

【比較例１】実施例１において、ソルビトール系結晶核
剤を用いなかったこと以外は、実施例１と同様にしてポ
リプロピレン系組成物を得た。

【０１９６】

【比較例２】実施例２において、ソルビトール系結晶核
剤を用いなかったこと以外は、実施例２と同様にしてポ
リプロピレン系組成物を得た。

【０１９７】

【比較例３】実施例３において、ソルビトール系結晶核
剤を用いなかったこと以外は、実施例３と同様にしてポ
リプロピレン系組成物を得た。

【０１９８】

【比較例４】実施例４において、ソルビトール系結晶核
剤を用いなかったこと以外は、実施例４と同様にしてポ
リプロピレン系組成物を得た。

【０１９９】

【比較例５】実施例５において、ソルビトール系結晶核
剤を用いなかったこと以外は、実施例５と同様にしてポ
リプロピレン系組成物を得た。

【０２００】

【比較例６】実施例６において、ソルビトール系結晶核
剤を用いなかったこと以外は、実施例６と同様にして軟
質シンジオタクティックポリプロピレン系組成物を得
た。

【０２０１】上記実施例および比較例で得られたポリプ
ロピレン系組成物について上記した各種物性を測定し
た。結果を表２に示す。

【０２０２】

【表２】

フロントページの続き (72)発明者 金 子 和 義 山口県玖珂郡和木町和木六丁目１番２号 三井化学株式会社内 Ｆターム(参考） 4J002 BB02X BB11X BB12W BB14W BB16X EL106 EW046 FD206 GG02 4J028 AA01A AB00A AB01A AC01A AC08A AC09A AC26A AC27A AC45A AC49A BA00A BA01B BA02B BA03B BB00A BB01B BB02B BC12B BC15B BC16B BC17B BC19B BC25B BC27B EB02 EB04 EB05 EB07 EB08 EB09 EB10 EB13 EB14 EB15 EB17 EB18 EB25 EC01 EC02 EC04 GA01 GA04 GA19

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】（Ａ）実質的にシンジオタクティック構造
   であるプロピレンから導かれる繰返し単位（ａ）と、必
   要に応じてエチレンから導かれる繰返し単位（ｂ）およ
   び／または炭素原子数４〜２０のα-オレフィンから導
   かれる繰返し単位（ｃ）とからなり、前記繰返し単位
   （ａ）を９０〜１００モル％の割合で、前記繰返し単位
   （ｂ）を０〜１０モル％の割合で、前記繰返し単位
   （ｃ）を０〜９．５モル％の割合で含有し、１３５℃の
   デカリン中で測定した極限粘度［η］が０．５〜１０ｄ
   ｌ／ｇの範囲にあるシンジオタクティックプロピレン重
   合体と、（Ｂ）炭素原子数が２〜２０のα-オレフィン
   から選ばれるα-オレフィンから導かれる繰返し単位少
   なくとも１種以上からなり、かつ前記１種以上の繰返し
   単位のうちの１種の繰返し単位を５０〜１００モル％の
   割合で含有し、ヤングモジュラスが１５０ＭＰａ以下で
   あるα-オレフィン重合体と、（Ｃ）結晶核剤とを含
   み、 前記シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）と前
   記α-オレフィン重合体（Ｂ）との重量比｛（Ａ）／
   （Ｂ）｝が９０／１０〜１０／９０の範囲にあり、かつ
   シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）とα-オ
   レフィン重合体（Ｂ）との合計量１００重量部に対して
   結晶核剤（Ｃ）を０．０１〜１重量部の割合で含有する
   ことを特徴とする軟質シンジオタクティックポリプロピ
   レン系組成物。
2. 【請求項２】上記（Ａ）シンジオタクティックプロピレ
   ン重合体は、プロピレンのtriad連鎖でみたシンジオタ
   クティシティーが０．６以上であり、 上記α-オレフィン重合体（Ｂ）は、１３５℃のデカリ
   ン中で測定した極限粘度［η］が０．０１〜１０ｄｌ／
   ｇの範囲にあり、ゲルパーミエーションクロマトグラフ
   ィーにより求めた分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が４以下で
   あり、ガラス転移温度が−５℃以下であり、 上記（Ｃ）結晶核剤は、ソルビトール系結晶核剤である
   請求項１に記載の軟質シンジオタクティックポリプロピ
   レン系組成物。
3. 【請求項３】上記（Ｂ）α-オレフィン重合体が、エチ
   レンから導かれる繰返し単位を５０〜９９モル％の割合
   で、炭素原子数が３〜２０のα-オレフィンから選ばれ
   る少なくとも１種以上のα-オレフィンから導かれる繰
   返し単位を１〜５０モル％の割合で含有する共重合体で
   ある請求項１または２に記載の軟質シンジオタクティッ
   クポリプロピレン系組成物。
4. 【請求項４】上記（Ｂ）α-オレフィン重合体が、プロ
   ピレンから導かれる繰返し単位を５０〜９９モル％の割
   合で、エチレンおよび炭素原子数４〜２０のα-オレフ
   ィンから選ばれる少なくとも１種以上のα-オレフィン
   から導かれる繰返し単位を１〜５０モル％の割合で含有
   する共重合体であることを特徴とする請求項１または２
   に記載の軟質シンジオタクティックポリプロピレン系組
   成物。
5. 【請求項５】上記（Ｂ）α-オレフィン重合体は、
   （ａ）下記一般式（Ｉ）または（II）で表される遷移金
   属化合物と、（ｂ）（b-1）上記遷移金属化合物（ａ）
   中の遷移金属Ｍと反応してイオン性の錯体を形成する化
   合物、 （b-2）有機アルミニウムオキシ化合物、 （b-3）有機アルミニウム化合物 から選ばれる少なくとも１種の化合物とからなるメタロ
   セン系触媒の存在下に得られたものである請求項１〜４
   のいずれかに記載の軟質シンジオタクティックポリプロ
   ピレン組成物； 【化１】 （式（Ｉ）、（II）中、Ｍは、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｒ
   ｎ、Ｎｄ、ＳｍまたはＲｕを示し、Ｃｐ¹ およびＣｐ²
   は、Ｍとπ結合しているシクロペンタジエニル基、イン
   デニル基、フルオレニル基またはそれらの誘導体基であ
   り、Ｘ¹ およびＸ²は、アニオン性配位子または中性ル
   イス塩基配位子であり、Ｙは、窒素原子、酸素原子、リ
   ン原子または硫黄原子を含有する配位子であり、Ｚは
   Ｃ、Ｏ、Ｂ、Ｓ、Ｇｅ、ＳｉもしくはＳｎ原子またはこ
   れらの原子を含有する基である。）