JP2000505332A - 低融解温度の陶材、組成物、義歯、方法およびキット - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 低融解温度の陶材組成物、義歯形成のための金属またはセラミック基質上でのその使用法、およびそのためのキット。本発明の組成物は、８００℃未満の融解温度および金属またはセラミック基質と相容性の熱膨張係数を有する。各組成物は、組成物の重量％で、４０乃至６５重量％のＳｉＯ₂、６乃至１２重量％のＡｌ₂Ｏ₃、６乃至１２重量％のＮａ₂Ｏ、５．５乃至１０．５０重量％のＫ₂Ｏ、１乃至３重量％のＬｉ₂Ｏ，０．８乃至２．５重量％のＣａＯ，０．８乃至４．０重量％のＢ₂Ｏ₃、及び０．１乃至０．８重量％のＣｅＯ₂を含んでいる。

Description

【発明の詳細な説明】 発明の名称 低融解温度の陶材、組成物、義歯、方法およびキット 本発明は、陶材組成物、義歯、それらの使用法およびキットに関する。更に詳 しくは、本発明は、低融解温度の陶材組成物、義歯を形成するための金属または 陶材基質へのその使用法、およびそのためのキットを提供する。本発明は、低融 解陶材ペースト不透明体、低融解陶材粉末不透明体、低融解陶材結晶、低融解陶 材ぞうげ質、低融解陶材透明体およびオパールエナメル質、およびステイン含有 低融解変性陶材を提供する。本発明は、蛍光、乳光を有し、７５０℃乃至８００ ℃の温度に加熱したとき、その形状を保持する低融解陶材を提供する。本発明の 好ましい実施態様に従う低融解陶材は、高光沢まで研磨でき、研磨した陶材の平 滑度は、天然歯エナメル質上で研磨した従来の陶材よりも少なくとも約５０％乃 至９０％の低い磨耗を与える。好ましくは、本発明の陶材組成物の被覆物の表面 輪郭上の１点にたいする接線からの角度は、２３℃から８００℃への加熱中２０ ％未満の変化である。好ましくは、０．５ｍｍの直径（または最長寸法）を有す る本発明の低融解温度の陶材組成物から形成された義歯の物理的表面特性は、２ ３℃から８００℃に加熱し、８００℃から２３℃に冷却することにより５回義歯 を焼成後、少なくとも０．２５ｍｍの直径（または最長寸法）を保持する。 義歯はしばしば、歯科陶材を支持金属またはセラミック基質に融合する歯冠ま たはブリッジ修復物からなる。歯科陶材は、一般にはガラス、セラミック乳白剤 、顔料などの混合物である。選んだ基質と相容性の陶材を形成するため、ガラス フリット成分の選択においては、多数の鍵となる考慮が存在する。たとえば、陶 材は基質の熱膨張係数に近いが、それより小さい熱膨張係数を有する必要がある 。さもないと、基質に融合した陶材は、ひび割れ、その支持構造から分離する傾 向がある。 本発明の目的は、天然生歯にたいする従来の修復物およびインプラントに基づ く修復物の両者のため、歯冠およびブリッジの製造、修復、または改良に有用な 、義歯における金属および陶材基質の両者と組み合わせて使用できるように、低 融解または加工温度および熱膨張係数を有する陶材組成物を提供することである 。 義歯において使用するための低融解温度の陶材系を提供する。本発明の陶材系 は、４０乃至６５重量％のＳｉＯ₂、６乃至１２重量％のＡｌ₂Ｏ₃、６乃至１２ 重量％のＮａ₂Ｏ、５．５乃至１２．５重量％のＫ₂Ｏ（更に好ましくは５．５乃 至１０．５重量％のＫ₂Ｏ）、１乃至３重量％のＬｉ₂Ｏ、０．８乃至２．５重量 ％のＣａＯ、０．５乃至４重量％のＢ₂Ｏ₃、及び０．１乃至０．８重量％のＣｅ Ｏ₂を含む組成の成分を有する。好ましくは、本発明の組成物は、０．０１乃至 ３．０重量％のＰ₂Ｏ₅を含む。 本発明の好ましい実施態様は、５８乃至６５重量％のＳｉＯ₂、６乃至１２重量 ％のＡｌ₂Ｏ₃、７乃至１２重量％のＮａ₂Ｏ、５．５乃至１８．０重量％のＫ₂Ｏ 、１．５乃至３重量％のＬｉ₂Ｏ、１．２乃至２．５重量％のＣａＯ、及び０． １乃至２．０重量％のＣｅＯ₂を含む組成物を提供する。好ましくは、組成物は 、０．０１乃至３．０重量％のＰ₂Ｏ₅をさらに含む。 本発明の好ましい実施態様は、４０乃至４７重量％のＳｉＯ₂、５乃至８重量 ％のＡｌ₂Ｏ₃、６乃至１２重量％のＮａ₂Ｏ、９．０乃至１０．５重量％のＫ₂Ｏ 、１乃至３重量％のＬｉ₂Ｏ、０．８乃至３．０重量％のＣａＯ、０．８乃至２ ．０重量％のＢ₂Ｏ₃、及び０．３乃至１．０重量％のＣｅＯ₂を含む組成物を提 供する。 本発明の陶材は、８００℃未満の融解温度および金属またはセラミックスの基 質と相容性の熱膨張係数を有する。好ましくは、熱膨張係数は、約１１．５乃至 １３．４ｐｐｍ°Ｋ^-1〔３０乃至４３０℃〕、より好ましくは１２．４乃至１３ ．４ｐｐｍ°Ｋ^-1〔３０乃至５００℃〕である。 本発明は、低融解温度の陶材組成物、義歯形成のための金属または陶材基質に おけるその使用法、及びそのためのキットを提供する。本発明は、得られる陶材 成分が約８００℃以下の融解温度および１１．５乃至１２．５ｐｐｍ°Ｋ^-1〔３ ０乃至４３０℃〕の熱膨張係数を有するような酸化物の混合物である低融解温度 の陶材系を提供する。低融解陶材は、歯冠、ブリッジ、修復物、及び固定義歯で 使用でき、その場台陶材を、Dentsply International（Ceramco）から販売され ているUltra Crown PD合金のような歯合金コーピングの基質またはコーピングに 融合するか、あるいは適当な全セラミック基質に融合する。 約８００℃未満の加工温度および１１．６乃至１２．６ｐｐｍ°Ｋ^-1〔３０乃 至４３０℃〕の熱膨張係数（ＣＴＥ）を有する本発明の低融解温度の歯科陶材の ための組成範囲は、４０乃至６５重量％のＳｉＯ₂、６乃至１２重量％のＡｌ₂Ｏ₃ 、６乃至１２重量％のＮａ₂Ｏ、５．５乃至１０．５重量％のＫ₂Ｏ、１乃至３ 重量％のＬｉ₂Ｏ，０．８乃至２．５重量％のＣａＯ、０．５乃至４重量％のＢ₂ Ｏ₃、及び０．１乃至０．８重量％のＣｅＯ₂を有する酸化物の混合物である。 ９８乃至１００重量％の水を含む液体を、本発明の陶材組成物と、液体１部対 陶材４部の重量比で、より好ましくは液体１部対陶材３部の重量比で混合するの が好ましい。たとえば、０.１重量％の塩および／または好ましくは０.５重量％ 未満の有機液体および／または０．５重量％未満の水に溶解した固体を含んでい る液体を、本発明の陶材組成物と、液体１部対陶材３部の重量比で混合するのが 好ましい。陶材と共に使用するカービング液は、陶材の取扱とカービングを改良 し、築盛中の崩落を減少し、低温で完全に燃え尽きるその能力のため、本発明の 組成物と共に使用するのに好ましい。また、フィネッス オペーク モディファ イア リキッド（Finesse Opaque Modifier Liquid）およびフィネッス ステイ ン リキッド（Finesse Stain Liquid）が、本発明の陶材組成物と混合して使用 するのに好ましい。 金属融合陶材の歯冠、ブリッジまたは義歯用に使用するときは、本発明の低融 解陶材組成物を、非貴または貴または高貴合金と共に使用するのが好ましい。系 の低融解陶材成分は、種々の融解温度、半透明、及び色と材料との調和を作りだ すために、種々の量のフリット、乳白剤、及び顔料の混合物を含むのが好ましい 。 本発明の低融解陶材系は、金属融合陶材修復物の製造に有用である。全成分は 、セラムコII（Ceramco II）およびセラムコII銀（Ceramco II Silver）陶材の ような従来の歯科陶材の相当する成分よりも約２００℃低い温度で融解する。好 ましくは、系の各陶材は蛍光を有する。これらの陶材の使用は、歯科専門技術者 が一層低温で一層美的な修復物を作りだすことを可能にする。 本発明の低融解ぞうげ質、及びエナメル質陶材組成物はまた、研磨し、従来の 陶材よりも一層滑らかな一層低い磨耗性の表面を得るのに一層容易である。上記 組成物は、従来の陶材よりも少ない白リュウ石結晶を含んでいる。本発明の陶材 組成物は、優れた取扱特性を有し、歯科専門技術者が一層容易に修復物をつくれ る。 本発明の組成物は、標準の陶材系よりも低い融解温度を与える。本発明の組成 物は、標準の歯科陶材の９７５℃に比較し、７７５−７９０℃の融解温度を有す る低融解不透明陶材を提供する。本発明の組成物は、標準のぞうげ質陶材の９２ ０−９４０℃に比較し、７００乃至７６０℃の、より好ましくは７２０乃至７４ ０℃の融解温度を有する低融解ぞうげ質陶材を提供する。 材の５００℃での１２．５ｐｐｍ／℃に比較し、本発明の組成物は、４３０℃で １２．１ｐｐｍ／℃の熱膨張係数を有する低融解陶材を提供する。 本発明の組成物は、対向する天然歯（生歯）に対し、標準の陶材系よりも低い 磨耗を生じる。本発明の好ましい実施態様の低融解ぞうげ質陶材は、３人の磨耗 試験において、セラムコ（Ceramco）陶材の１８．２×１０^-2ｍｍ²に比較し、５ ．６×１０^-2ｍｍ²の磨耗を与える。本発明の好ましい実施態様の低融解ぞうげ 質陶材は、セラムコII（Ceramco II）陶材の６２０ｋｇ／ｍｍ²に比較し、５ ２０ｋｇ／ｍｍ²のビッカース硬度を有する。本発明の組成物は、義歯の形成に 使用する場合、従来の陶材組成物に比べ減少した硬度のために、一層容易な研磨 性を有することを特徴としている。 実施例１−５は、表１に示した本発明の好ましい組成物の製造および使用を説明 し、得られた歯科陶材品位の特性を表２に示す。実施例１ 実施例１では、酸化物を混合し、融解し、次いで粉砕し、乳白剤および顔料を 配合することにより、表１に示した組成を有する低融解温度の陶材を製造した。 得られた陶材は、８００℃未満の融解温度および３０℃乃至４３０℃で約１２． １ｐｐｍ°Ｋ^-1のＣＴＥを有していた。得られた材料の試料は、表３のスケジュ ールに従い焼成したとき、低融解粉末不透明体では、表２に示した特性を有して いた。焼成のスケジュールは、乾燥３分、４５０℃での予熱３分、Ｈｇ２９イン チの減圧下９０℃／分の速度で、４５０℃から７８５℃に加熱し、７６５℃で減 圧を解き、加熱を７８５℃まで続けた。実施例１Ａ 本発明の実施例１Ａの低融解陶材組成物を実施例１と同様な方法で製造したが 、ただし実施例１Ａでは表１に示した組成を有した。実施例２ 本発明の実施例２の低融解陶材組成物を、実施例１と同様な方法で製造したが 、ただし実施例２では表１に示した組成を有した。実施例２Ａ 実施例１の操作に従ったが、ただし実施例１の表１の組成物の代わりに、実施 例２Ａでは表１Ａに示した組成物を使用した。実施例３ 実施例２に開示したようにして製造したガラスフリット３部と有機ゲル１部を 混合してペーストを形成することにより、金属に被覆した陶材を有する義歯を製 造した。ゲルは、グリセリン、ブチレングリコール、ジエチレングリコール、防 腐剤、セルロース、シリカ、及び水からなっていた。次いでペーストを金属基体 材料に刷毛塗りし、ペースト被覆物を形成した。実施例３では表１に開示したよ うにして製造した結晶１部を、ペースト被覆物各４部にたいし、ペースト被覆物 に振りかけ、金属基体上の被覆物内に埋まった結晶を有するペーストを形成した 。結晶の埋まったペースト被覆物を、５分乾燥し、４５０℃で５分予熱し、次い で９０℃／分の速度で、４５０℃から７６５℃の間はＨｇ２９インチの減圧下で 、７８５℃に加熱し、７８５℃に１分保持することにより焼成し、光屈折性表面 不透明の陶材層を形成した。実施例４ 実施例４では表１の組成を有するガラスフリットの３部と、水の１部を混合し 、濃いペーストを形成した。このペーストを、実施例３の不透明陶材層の外面に 刷毛塗りした。実施例４Ａおよび４Ｂ 実施例４の操作に従ったが、ただし表１の実施例４でのガラスフリットの代わ りに、実施例４Ａまたは４Ｂでは表１Ａのガラスフリット組成物を使用した。実施例５ 実施例４の操作に従ったが、ただし使用したガラスフリットは実施例５では表 １に開示したものである。 ぞうげ質／エナメル質層実施例５Ａ 従来の歯科セラミックパラジウム−金−銀合金上の実施例３の生成物である不 透明陶材層上に、実施例４の生成物の２部を塗り、次いで実施例５の生成物の１ 部を別個に添加し、１００℃で５分乾燥し、４５０℃で５分加熱し、次いで３５ ℃／分の速度で、４５０℃から７２０℃の間はＨｇ２９インチの減圧下で、７４ ０℃まで加熱し、歯冠上にぞうげ質エナメル質層を形成した。実施例５Ｂ 実施例４の操作に従ったが、ただし使用したガラスフリットは実施例５Ｂでは 表１に開示したものである。実施例５Ｃ 実施例５Ａの操作に従ったが、ただし実施例３および４のガラスフリットを、 それぞれ実施例５Ｂおよび５Ｃでは表１に開示したガラスフリットと置き換えた 。 ＊沸騰酢酸中１６時間後 実施例１−５の組成物を、表３のスケジュールに従い焼成した。すなわち、実 施例２および３の組成物を、先ず３分乾燥し、次いで４５０℃に３分予熱し、水 銀２９インチの減圧下７０℃／分の速度で４５０℃から７８５℃まで加熱するこ とにより焼成した。７６５℃で減圧を解き、加熱を７８５℃まで続けた。実施例６ VITA Zahnfabrikの１６のＬｕｍｉｎ^TM色調、１のＡＯ色調、及び１のＢＯ色 調に着色した実施例１の生成物の各１５ｇを含む１８のびん；白、灰色、ピンク 、紫、黄土色、黄、黄褐色、オレンジまたは赤褐色に着色した実施例１Ａの組成 物の各１５ｇを含む変性陶材の９のびん；Ceramco，Inc．販売のカービング液の １２０mlを含むびん；及び２のフィネッス オペーク シェイド ファン（Fine sse Opaque Shade Fan）を支持し、包んでいる粉末不透明体キット容器を準備し た。各びんは、ねじ山を切った本体と、ネジ山を切ったキャップを有していた。 各色調のファンは、１８の陶材チップを有していた。各チップは、表３に示した ように焼成後、実施例１および１Ａの着色した組成物の一つを含むびんの一つの 内容物の色調を示した。実施例７ 実施例２に開示のようにして製造し、VITA Zahnfabrikの１６のＬｕｍｉｎ^TM 色調、１のＡＯ色調、及び１のＢＯ色調に着色したペースト不透明陶材の各２ml を含む１８の注射器；ゲルと混合し、白、灰色、ピンク、紫、黄土色、黄、黄褐 色、オレンジまたは赤褐色に着色した実施例２Ａの組成物の各３mlを含む変性陶 材の９のびん；実施例３の組成を有する結晶の１０ｇを含むびん：ペーストを塗 るためのブラシ；Ceramco，Inc．販売のOpaque Modifier Liquidの１５mlを含む びん；及び２のOpaque Shade Fanを支持し、包んでいるペースト不透明体キット 容器を準備した。各色調のファンは陶材チップを有していた。各チップは、分配 し表３に示したように焼成した後、１８の注射器および９のびんにおいて、実施 例２および２Ａの組成物の一つを示した。実施例８ 合金金属を歯冠形に成形し、合金を合金製造業者の指示に従って酸化または脱 気して、義歯を製造した。実施例１の粉末不透明陶材組成物を、蒸留水と混合し 、 薄いペースト状コンシステンシーにした。不透明ペーストを、薄い均一層で合金 に塗り、僅かに濃縮して、合金の外面に均一被覆物を形成した。次いで被覆した 合金を表３に従って焼成した。次いで、実施例１の粉末不透明組成物の第２被覆 を、合金に塗り、合金を完全にマスクした。次いで、不透明変性物を塗布した。 僅かに濃縮し均一な被覆外面を形成した後、被覆合金を表３に従い焼成した。義 歯生成物は、焼成後僅かな光沢を有していた。実施例８Ａ 実施例８の生成物の１部に、表１に示した組成を有する実施例４の生成物の２ 部、次いで表１の実施例５の生成物の１部を塗布した。この被覆物を、実施例４ の表３に従い焼成した。実施例９ 合金金属を歯科ブリッジ形に成形し、合金製造業者の指示に従いその合金を酸 化または脱気して義歯を製造した。ブラシを使用して、実施例２の不透明ペース ト組成物を、薄い均一層で合金に塗った。ブラシ被覆した合金を、２３℃で１０ 分乾燥し、次いで表３に従い焼成した。実施例２のペースト不透明陶材組成物の 第２被覆を合金に塗り、合金を完全にマスクした。次いで不透明変性物を塗布し た。ついで、結晶をペースト不透明体の第２層に振りかけ、被覆した合金歯ブリ ッジ修復物を、表３に従い焼成した。焼成後、修復物は紙やすり様またはエメリ ーボード様外観を有していた。実施例９Ａ 実施例９の生成物の１部に、表１に示した組成を有する実施例４の生成物の２ 部、次いで表１の実施例５の生成物の１部を塗布した。次いで、この被覆物を実 施例９Ａでは表３に従い焼成した。 本発明を、その特別の実施態様に関しかなり詳細に説明してきたが、本発明は 上記実施態様に限定されるものと見なすべきではなく、本発明の精神および請求 の範囲から逸脱することなく他の方法でも使用できることを理解すべきである。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＤＥ， ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，ＩＴ，Ｌ Ｕ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＣＡ，ＪＰ，ＫＲ，Ｍ Ｘ (72)発明者 デルーカ，ロバート，デー. アメリカ合衆国．08543 ニュージャーシ イ，ペニントン，ハワード ウェイ 108 (72)発明者 ホーナー，ジョン，エー. アメリカ合衆国．08081 ニュージャーシ イ，スィクラーヴィル，グラドワイン コ ート ６ (72)発明者 ダウブ，メアリ，ジェー. アメリカ合衆国．08054 ニュージャーシ イ，マウント ローレル，ブレットン ウ ェイ ９ (72)発明者 アンディノ，ケヴィン，エー. アメリカ合衆国．07728 ニュージャーシ イ，フリーホールド，ストークス ストリ ート 113

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １．４０乃至６５重量％のＳｉＯ₂、６乃至１２重量％のＡｌ₂Ｏ₃、６乃至１２ 重量％のＮａ₂Ｏ、５.５乃至１０.５重量％のＫ₂Ｏ、１乃至３重量％のＬｉ₂ Ｏ、０.８乃至２.５重量％のＣａＯ、０.５乃至４重量％のＢ₂Ｏ₃、及び０.１ 乃至０.８重量％のＣｅＯ₂からなる、義歯に使用するための低融解温度の陶材 組成物。 ２．８００℃未満の融解温度および義歯に適する金属またはセラミック基質と相 容性の熱膨張係数を有する、請求の範囲１の陶材。 ３．更に０.０１乃至３.０重量％のＰ₂Ｏ₅からなり、約１１.５乃至１２.５ｐｐ ｍ°Ｋ^-1〔３０乃至４３０℃〕の熱膨張係数を有する、請求の範囲１の陶材。 ４．更に０.５乃至２重量％のＴｂ₂Ｏ₃、及び１乃至３重量％のＭｇＯからなる 、請求の範囲１の歯科陶材。 ５．更に少なくとも０.４重量％のＹ₂Ｏ₃からなる、請求の範囲１の陶材。 ６．当該組成物が、５８乃至６５重量％のＳｉＯ₂、６乃至１２重量％のＡｌ₂Ｏ ₃、７乃至１２重量％のＮａ₂Ｏ、５.５乃至１８.０重量％のＫ₂Ｏ、１.５乃至 ３重量％のＬｉ₂Ｏ、１.２乃至２.５重量％のＣａＯ、及び０.１乃至２.０重 量％のＣｅＯ₂からなる、請求の範囲１の陶材。 ７．当該組成物が、４０乃至４７重量％のＳｉＯ₂、５乃至８重量％のＡｌ₂Ｏ₃ 、６乃至１２重量％のＮａ₂Ｏ、９.０乃至１０.５重量％のＫ₂Ｏ、１乃至３重 量％のＬｉ₂Ｏ、０.８乃至３.０重量％のＣａＯ、０.８乃至２.０重量％のＢ₂ Ｏ₃、及び０.３乃至１.０重量％のＣｅＯ₂からなる、請求の範囲１の陶材。 ８．当該組成物が、６０乃至６５重量％のＳｉＯ₂、８乃至１２重量％のＡｌ₂Ｏ ₃、７乃至１２重量％のＮａ₂Ｏ、５.５乃至９.０重量％のＫ₂Ｏ、１.５乃至３ 重量％のＬｉ₂Ｏ、１.２乃至２.５重量％のＣａＯ、１.５乃至４.０重量％の Ｂ₂Ｏ₃、及び０.１乃至０.６重量％のＣｅＯ₂からなる、請求の範囲１の陶材 。 ９．当該組成物が、４０乃至４７重量％のＳｉＯ₂、６乃至８重量％のＡｌ₂Ｏ₃ 、８乃至１２重量％のＮａ₂Ｏ、９.０乃至１０.５重量％のＫ₂Ｏ、１乃至２重 量％のＬｉ₂Ｏ、０.８乃至１.５重量％のＣａＯ、０.８乃至１.５重量％のＢ₂ Ｏ₃、及び０.３乃至０.８重量％のＣｅＯ₂からなる、請求の範囲１の陶材。 １０．更に０.５乃至３重量％のＭｇＯからなる、請求の範囲８の陶材。 １１．更に０.５乃至１.５重量％のＴｂ₂Ｏ₃からなる、請求の範囲８の陶材。 １２．更に１０乃至２０重量％のＺｒＯ₂からなる、請求の範囲８の陶材。 １３．更に５乃至１０重量％のＹ₂Ｏ₃−ＳｉＯ₂からなる、請求の範囲８の陶材 。 １４．当該組成物が、約７０５℃の加工温度および約１２乃至１３ｐｐｍ°Ｋ^-1 〔２０乃至５００℃〕の熱膨張係数を有するガラスフリット組成物である、請 求の範囲１の組成物。 １５．セラミック基質に融合された請求の範囲１４の組成物。 １６．金属またはセラミック基質に融合された請求の範囲１４の組成物。 １７．当該組成物が、６０乃至６５重量％のＳｉＯ₂、８乃至１２重量％のＡｌ₂ Ｏ₃、７乃至１２重量％のＮａ₂Ｏ、５.５乃至９.０重量％のＫ₂Ｏ、１.５乃至 ３重量％のＬｉ₂Ｏ、１.２乃至２．５重量％のＣａＯ、１.５乃至４.０重量％ のＢ₂Ｏ₃、及び０.１乃至０.６重量％のＣｅＯ₂からなる、請求の範囲１４の 組成物。 １８．当該組成物が、４０乃至４７重量％のＳｉＯ₂、６乃至８重量％のＡｌ₂Ｏ ₃、８乃至１２重量％のＮａ₂Ｏ、９.０乃至１０.５重量％のＫ₂Ｏ、１乃至２ 重量％のＬｉ₂Ｏ，０.８乃至１.５重量％のＣａＯ、０.８乃至１.５重量％の Ｂ₂Ｏ₃、及び０.３乃至０.８重量％のＣｅＯ₂からなる、請求の範囲１４の組 成物。 １９．容器支持物により支持された少なくとも３個の容器により囲まれた請求の 範囲１の組成物。