JP2000509831A - 妨害着色物質を含有する溶液の被分析物を分析する比色乾式試薬試験装置および方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 妨害着色物質を含有するサンプル溶液における被分析物を分析する乾式試薬比色試験システムである。このシステムは、検出すべき被分析物に応答する発色性物質を含有する試薬含浸基材と、着色物質による干渉を排除し、サンプル溶液中の被分析物量による発色性物質の応答を比例的に視覚評価できるマスク作用染料とを有する。

Description

【発明の詳細な説明】 発明の名称 妨害着色物質を含有する溶液の被分析物を分析する比色乾式試薬試験装置およ び方法 発明の分野 本発明は改良された比色乾式試薬試験装置、およびこの装置を使用するための 方法に関する。特に、本発明はサンプル溶液に存在する外来着色物質による妨害 ・干渉がない試験装置に関する。 発明の背景 発色性指示薬物質を多孔性基材や吸収性基材に配合した組成物を使用する乾式 試薬試験装置は、水性流体における各種の被分析物を定量するさいに選択使用す るシステムになっている。このような装置は現場試験装置としてすぐれているが 、同様に試験室条件でも有利に使用できるものである。このような装置は通常試 験ストリップまたは“浸漬読み取り”試験装置と呼ばれているが、試験者が試験 方法やサンプルの構成の限界を理解している限り、半定量的な結果あるいはある 程度は定量的な結果を得ることができる。試験ストリップの現像者や使用者が通 常経験する大きな問題の一つは、試験サンプル流体や溶液における妨害着色成分 や物質の存在である。これら妨害着色成分の原因としては、地下水サンプルに見 られることが多い天然着色物質などの外来物質の混入や、 内燃機関に使用されている特定タイプの冷却液を同定するさいなどの特定の被分 析流体を同定や確認するさいに意図的に添加する染料がある。 発明の要約 本発明は、強い着色のある試験流体における被分析物に接触した場合に、試験 流体サンプルそれ自体の着色によって色干渉が生じるにもかかわらず、識別可能 な発色応答を示す発色性指示薬物質を配合した乾式試薬含浸基材に関するもので ある。特に、予期しなかったことであるが、発色性指示薬物質を使用する比色分 析法を実施するさいに、試験試薬組成物または試験試薬基材に、発色性物質と結 合し、妨害着色物質が存在するにもかかわらず、試験サンプル流体に存在する被 分析物の量を示す視覚的に識別可能な色応答を発生するマスク作用をもつ染料を 配合することによって強い着色のある物質によって生じる干渉を排除できること が見いだされた。なお、最初に見いだされたことは、干渉色と同じか、実質的に 同じ色特性をもつマスク作用染料を配合することによって特に干渉作用の強い赤 などの色を排除できることである。妨害物質と実質的に同じ色特性をもつ染料の 使用が成功するとはまったく予想外のことであった。というのは、濾過技術や吸 着技術によって妨害物質を除去する必要のある分析化学においてごく普通に行な われている方法とは反対に、第１の反応として、より多量の妨害着色物質を試験 組成物に添加配合することは不適切と考えられて いたからである。 さらに、試験サンプル中の妨害着色物質が広い色範囲で、例えば青色から赤色 に変化する場合にも、赤色の分光色特性をもつマスク作用染料を添加配合するこ とによって、あらゆる用途に適する試験装置および試験方法を実現できることを 見いだしたが、これも予想外のことである。 本発明は各種の化学分析に広く適用できるが、例えば冷却液やブレーキ液など の車両用流体に見られる各種の被分析物を分析するのに特に有用である。通常、 これら流体には、同一車両中で相溶性のない流体が混じりあうのを未然に防ぐた めに、相当量の識別染料が配合されている。 なお、最新の寿命の長いラジエーター冷却液には、通常、この冷却液中の被分 析物の比色にかなり干渉する、比較的多量の赤色か青色の識別染料が配合されて いる。特に面倒な比色は、この流体の凝固点を調節するために使用するエチレン グリコールやプロピレングリコールの比色である。従って、各種の識別染料や着 色の強い成分を含む寿命の長い冷却液の凝固点成分を分析できる、あらゆる分析 用途に向く分析システムまたは試験システムが特に有用である。 従来技術の説明 吸収性基材試験装置に配合する試薬試験組成物を調製するさい、試験試薬組成 物に背景染料を配合し、一次ク ロモゲンの色変化を強調または調整することが一般に行なわれている。この技術 思想に関係している公報を以下に示す。 １．Ａｄａｍｓ等を発明者とする米国特許第３，０９２，４６５号公報 この公報には、よくある後知恵として、不活性染料を使用して、試験組成物に “均一は色背景”を与えることが記載されている。第６欄、第１８行参照。 ２．Ａｔｋｉｎｓｏｎ等を発明者とする米国特許第３，４３８，７３７号公報 この公報には、“背景染料”を使用して、試験システムの緩衝作用による指示 薬物質の色応答、および指示薬のｐＨ応答範囲を大部分コントロールする蛋白質 試験組成物および装置が記載されている。これら組成物および装置については、 特許請求の範囲にも記載されている。第４欄、第６２〜７５行および第５欄、第 １〜６２行参照。 ３．Ｂｌａｋｅ等を発明者とする米国特許第３，８１４，６６８号公報 一次クロモゲンとして沃化物を、そして背景色として青色染料を配合し、尿サ ンプル中にグルコースが存在すると、青色から茶色までの色勾配応答を発生する 、尿サンプル中のグルコースを分析する試験組成物が記載されている。この試験 組成物については、特許請求の範囲にも記載されている。第３欄、第４１〜５６ 行参照。 なお、自動車用流体、特にラジエーター冷却液の分析に関する参考情報として は、Ｖａｎ ｄｅｒ Ｗｅｒｆ等を発明者とする米国特許第３，９７３，９０９ 号公報がある。この公報には、ｐＨ式指示薬と緩衝剤とを使用して、自動車用冷 却液（エチレングリコールおよびプロピレングリコール）の凝固点を分析する方 法が記載されている。この分析方法については、特許請求の範囲にも記載されて いる。 最後に、Ｗｉｌｌｉａｍｓｏｎ等を著者とする“Ｌｉｇｈｔ ａｎｄ Ｃｏｌ ｏｒ ｉｎ Ｎａｔｕｒｅ ａｎｄ Ａｒｔ”、Ｊｏｈｎ Ｗｉｌｅｙ＆Ｓｏｎ ｓ、Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ、１９８３を挙げておく。この本には、色の科学および測 定に関するすぐれた背景説明がある。 添付図面の簡単な説明 図１は、標準的なテトラブロモフェノール青色指示薬物質試薬系を使用して、 エチレングリコールの有無、およびその量について、赤色および緑色に着色され た冷却液を試験した、実施例１の結果を示す分光反射率曲線グラフである。 図２は、ＦＤ＆Ｃ（食品医薬品化粧品局）赤色Ｎｏ．４０染料を試薬組成物に 添加配合した以外は実施例１と同じ組成物を使用して、エチレングリコールの有 無、およびその量について、赤色および緑色に着色された冷却液を試験した、実 施例２の結果を示す分光反射率曲線グラフである。 図３は、ＦＤ＆Ｃ赤色Ｎｏ．４０染料を試薬組成物に添加配合した以外は実施 例１と同じ組成物を使用して、エチレングリコールの有無、およびその量につい て、赤色および緑色に着色された冷却液を試験した、実施例３の結果を示す分光 反射率曲線グラフである。 好適な実施態様の説明 ここで使用する術語をまず定義しておく。“被分析物”とは、試験サンプル流 体に対する分析対象または評価対象である化学的パラメーター、生化学的パラメ ーターまたは流体パラメーターを意味する。“比色”分析法とは、指示薬を使用 し、これをできるだけ特異的に被分析物と反応させ、試験流体中の被分析物の量 または程度に比例する視覚またはその他の手段で知覚または識別できる色応答を 発生させる分析方法を意味する。“クロモゲン”とは、被分析物との反応のさい に、着色された物質または染料に転化する化学的化合物を意味する。“色特性” とは、（後で詳しく説明するように）なんらかの名称または数値を使用して、反 射物体または透過物体または反射面または透過面の視覚的に認識された特定の色 を測定、識別または記述する手段を意味する。“妨害着色物質”とは、試験液の 肉眼による色を意味する。なお、この色は流体にもともと存在する色か、試験流 体を他の同種の液体から識別する手段として試験流体に添加した色のいずれかで ある。ある色の“色度”とは、その色の主波長および純度によって決まる色の属 性を意味する。 “マスク作用染料”とは、試験者が基材組成物または試験組成物に添加配合する 着色された材料または物質を意味する。なお、この材料は、反応クロモゲンと結 合または混合すると、妨害着色物質が試験サンプルに存在しているにもかかわら ず、被分析物の存在量に比例して視覚的に読み取ることができる合成色を発色す る色特性をもつものである。 本発明の比色試験組成物、装置および方法では、従来と同様に、被分析物と接 触すると、視覚的な色変化を与える試薬混合物を使用する。本明細書における“ 色変化”とは、ある色から別な色への変化だけでなく、被試験流体に存在する被 分析物の量が多くなると、これに接触して生じる色の強度または彩度の変化も意 味する。このような組成物または試薬系の場合には、主成分として被分析物と特 異的に反応できる発色性物質を必ず使用する。発色性物質に加えて、これら試験 組成物には他の各種の活性成分または添加剤、例えば緩衝剤、触媒、色安定化剤 、色強調剤だけでなく、試験装置の製造、加工および使用に役に立つシックナー 、乾燥剤や表面活性剤などの不活性成分をも配合することができる。 本発明の比色組成物および比色装置を市販を目的として製造する場合、試薬組 成物を収容しかつ保存するために使用でき、また試薬組成物を試験流体に接触さ せるだけでなく、反応を進行させ、そして発色した色を標準化カラーチャートと 比較して、試験流体に存在する被分析 物を定量する平坦な基材に試験組成物を配合するか、含浸するのが特に有利であ る。好ましくかつ簡単な基材は、一定かつ均一な密度の高品質吸収フィルターペ ーパーである。この基材が一定量のサンプル流体を吸収すると、試験装置の計量 電位が高くなる。ペーパー以外にも、合成繊維織物材料または不織繊維材料、多 孔性高分子フィルム、ゲルなどが別な基材として使用できる。通常、この含浸基 材は、視覚検査に好適な小さい矩形形状やパッドに切断し、プラスチック支持材 やその他の剛性をもつ支持材に設けて、使用しやすくするとともに、サンプル流 体が接触しやすいようにする。 本発明の試薬ストリップ試験装置は、通常、定量的か半定量的な結果を与える ことができ、分析者が結果によって決まるアクションプランに従ってこの結果を ただちに使用できる標準化カラーチャートと組合せて使用する。標準化カラーチ ャートは、一連の液体サンプルにおける被分析物の既知濃度を使用し、得られた 色を計器によって読み取り、複製するか、あるいは視覚によりこの色を標準カラ ーブックと照らし合わせることによって作成する。 本発明装置および方法は、サンプル流体の外来要因による着色による色干渉を 排除できる１種かそれ以上のマスク作用染料を配合または使用することに特徴が ある。基本的に、これらマスク作用染料は、妨害着色物質や試験組成物における クロモゲンの通常の色変化による色応 答と結合したときに、試験サンプル流体が関与する多量の干渉色が存在するにも かかわらず、発色性指示薬と被分析物との反応を視覚により分析できる可視スペ クトル部分に試験系の全色応答を変更または変換する色特性をもつ。 人間の目によって知覚された色は、数多くの科学的要因からなる複雑な心理物 理学的現象である。この現象に関する理論や法則は、大部分が本明細書の範囲外 であり、ここでの検討対象ではないが、本発明の範囲およびパラメーターを十分 に定義・記述し、かつこれらの理解を助けるためには、１）被分析物との反応前 後のクロモゲンの色特性、２）干渉色の色特性、３）マスク作用染料の色特性、 および４）これらの混合色特性について、対象から反射または対象を透過し、か つ計器または人間の目としての受容器官によって知覚された光として測定し、か つ定量化する必要がある。すなわち、本明細書で使用する色とは、赤色や青色な どの記述的な名称を使用して定義できるものであり、あるいはパワーパラメータ ーに対して光の波長をプロットした分光曲線として定義できるものである。 上述したように、長年にわたって光を記述し、かつ測定するために数多くの方 法が開発されてきている。いうまでもなく、最も簡単な方法は、精査対象の色の 名称を使用することである。このように名称で記述することは、対応する辞典や カラーサンプルがなければ、通常まった く不正確なものである。より正確な方法は、液体または表面を走査し、波長に対 してパワーをプロットして、通常スペクトルパワー分布ＳＰＤと呼ばれている図 表を作成する方法である。 分析化学の分野で広く利用されている一つの測光法の場合、比色計または分光 光度計と呼ばれている計器を通常使用する。これら計器では、異なる既知の特性 をもつ光（入射光）をサンプルに入射させ、サンプルからの出射光（透過光）を 測定することによってサンプル流体の光特性を測光する。これによって、基本的 にサンプル流体の色を記述する曲線を作成できる。光の波長に対して吸光度をプ ロットすると、分光吸光度曲線を作成でき、この曲線のピークがサンプル流体の 色を表すことになる。代表例を挙げれば、赤色染料は約５００ｎｍにピークがあ る。 反射光に関連して色を記述するより制限的な手段、即ち方法では、分光反射率 曲線ＳＲＣを利用する。得られた図表には、表面色からの反射光に関する反射率 （％Ｒ）対波長（ｎｍ）の関係が示されることになる。このような曲線における 入射光は通常白色光である。 さらに科学的な、言い換えればさらに精巧な測色法が今世紀初頭に国際照明委 員会ＣＩＥとして知られている国際団体によって開発され、この科学者団体によ って工夫されたシステムは現在ＣＩＥ色度図として知られている。このシステム の場合、基本的には、色に関する三つ の属性、即ち輝度、主波長および純度を測定する。後者の二つの属性はまとめて 色度として知られている。この結果得られた複雑な図表を使用すれば、特定の色 を正確に測定できる。 上記測色法のうち、“分光反射率曲線（ＳＲＣ）”およびこの曲線に基づく値 を使用すると、本発明の試験システムの効果を測定かつ評価できる。また、“分 光吸光度曲線（ＳＡＣ）”を用いれば、試験システム中のマスク作用染料などの 特定成分の色特性を記述できる。これを原理とし、カラーチャートに基づく可視 反射率評価法を使用して、本発明は本発明装置および方法を開発したものである 。なお、使用する染料の記述は通常は吸収された光による。 このように、色を定義かつ記述するＳＡＣ図を用いる場合、本発明のマスク作 用染料は、妨害着色物質の存在下、被分析物と反応したクロモゲンによって基材 に発色した全色のＳＲＣを変更または変換できる色特性をもつ必要がある。この 結果、試験サンプルの色の関与を排除または無効化できる。 この点に関連して、赤色の妨害色が試験サンプル流体に存在し、かつ試験試薬 の発色応答が黄色から青色の場合に、約４５０〜６００ｎｍ、好ましくは約５０ ０ｎｍにピークをもつＳＡＣを示す赤色のマスク作用染料を試験組成物に添加配 合すると、試験サンプルの色の寄与を排除できることが見いだされたが、これは 予想外のこと である。さらに、このような染料を使用すると、試験サンプル流体中の妨害色が 赤色以外の場合にも使用できる試験装置が得られることも見いだされたが、これ も同様に予想外のことである。すなわち、この試験装置および試験方法を使用す ると、広い範囲の妨害色が試験流体に存在する場合でも、被分析物を測定できる 。 本発明に使用するマスク作用染料は、各種の用途に利用できる顔料または染料 である。一般的にいえば、このような顔料または染料については、妨害物質の色 だけでなく、被分析物の存在に応答するさいに、発色性指示薬物質が発現する色 に応じて選択する。既に述べたように、マスク作用染料は、発色性指示薬だけで なく、サンプル流体中の妨害着色物質が発現する色と結合したときに、サンプル 流体中に存在する被分析物の量に比例して視覚的に知覚できる色特性をもってい なければならない。 本発明の試験装置を使用する場合、妨害着色物質量の値が広い範囲で変化する 傾向があるため、本発明の組成物に使用するマスク作用染料の濃度については、 機能的に決定する必要がある。従って、本発明の試験装置に使用するマスク作用 染料の量または濃度については、試験装置をサンプル溶液に浸漬したさいに試験 基材に吸収される妨害着色物質の最大量をマスクするのに必要な量であって、に もかかわらずサンプル流体に存在する被分析物と発色性物質との反応による色応 答を評価できる量でなければならない。さらに、この色応答、色の差異化に ついては、対象となる被分析物の広い濃度範囲で視覚的に評価できなければなら ない。すなわち、試験装置に存在するマスク作用染料の量または濃度は、被試験 流体に存在する妨害着色物質の存在を要因とする干渉量を排除または抑制するの に十分で、にもかかわらずサンプル流体に存在する被分析物と発色性物質との反 応による色応答を視覚的に評価できる量でなければならない。 発色性物質としてテトラブロモフェノールを使用して、寿命の長いラジエータ ー冷却液におけるエチレングリコールおよびプロピレングリコールを分析する場 合、マスク作用染料として使用される赤色染料（約５００ｎｍにピークをもつＳ ＡＣを示す）は、含浸溶液中において約０．１５ｍｇ／ｍｌ−０．３５ｍｇ／ｍ ｌの濃度で存在しなければならない。冷却液中のエチレングリコールおよびプロ ピレングリコールと反応可能な発色性物質の別な例を挙げれば、テトラブロモフ ェノール−フタレインエチルエステル、ブロモフェノールブルー、ブロモクレゾ ールグリーン、メチルイエローおよびブロモクレゾールパープルである。これら は通常蛋白質誤差指示薬として知られている。 エチレングリコールまたはプロピレングリコール凝固点冷却液試験に使用する 発色性物質に加えて、緩衝剤を利用して、試験システムのｐＨを発色性物質の通 常の色変化ｐＨ範囲に維持する必要がある。通常、このような試験装置を製造す るさいに当業者に知られている緩衝剤 を用いることができる。 以下、実施例によって本発明をさらに詳しく説明する。 実施例１ 標準試験装置を使用する、標準的な、寿命の長い冷却液におけるエチレングリコ ールおよびプロピレングリコールの分析 まず、以下の組成Ａ、Ｂの混合物を調製し、 Ａ．試薬エチルアルコール ０．３１８ テトラブロモフェノールブルー ０．２６７ｇ Ｂ．蒸留水 ０．６８ クエン酸ナトリウム ４８．０ｇ クエン酸 １０４．５ｇ 塩化ナトリウム ４．６０ｇ Ａｈｌｓｔｒｏｍ２０４ペーパーを混合物に浸漬し、２２０°Ｆで約４分間乾燥 して、試薬ストリップを作成した。このペーパーを１／５インチ２の大きさに切 断し、両面プラスチック接着テープを使用して、このペーパー片を幅１／５イン チ、長さ約３インチの半剛性ポリスチレン片の端部に取り付けた。装置を乾燥状 態で保存するために十分な乾燥剤を入れた密閉ビンに得られたストリップを保存 した。標準カラーチャートについては、一連の濃度のエチレングリコールに試薬 ストリップを浸漬し、約１５秒間で発色させた色と標準的なカラーブックのカラ ーチップとを照らし合わせることによって予め作成しておいた。 次に、１）緑色に着色した標準ラジエーター冷却液および２）赤色の強いＴｅ ｘａｃｏ Ｌｏｎｇｌｉｆｅ Ｃｏｏｌａｎｔ、Ｐａｒｔ Ｎｏ．ＣＡＴ ＥＣ −１にストリップを接触させた。これらサンプルはエチレングリコール濃度が異 なっていた。次に、発色カラーチャートを参照して、熟練した試験ストリップ読 り取り担当者が発色を読み取った。緑色の標準冷却液について反応ストリップお よびカラーブックとの色整合はすぐれていたが、異なる色合のグレーを示すＴｅ ｘａｃｏサンプルの場合は、カラーブックと整合せず、使用できなかった。 次に、３２〜３３％のエチレングリコール濃度のサンプルそれぞれと反応させ たストリップを反射率測定装置、即ちＭａｃｂｅｔｈ Ｃｏｌｏｒ−Ｅｙｅ Ｍ ｏｄｅｌ１５００ＰＬＵＳで測定し、図１に示す曲線を作成した。 実施例２ 試験ストリップに赤色のマスク作用染料を使用した例 実施例１に記載した組成Ｂに０．２９４ｇのＦＤ＆Ｃ赤色Ｎｏ．４０を添加し て調製した、赤色のマスク作用染料を含有する試験ストリップを使用した以外は 、実施例１の試験手順で試験を行なった。赤色のマスク作用染料を上記組成に添 加して新しいカラーチャートを作成した以外は、組成の他のパラメーターおよび 試験ストリップの作成方法は上記と同じであった。 緑色および赤色の着色冷却液サンプルのいずれの場合も、結果は良ないし優良 であった。上記のＭａｃｂｅｔ ｈ反射率装置を使用して、ＳＲＣを求めた。結果を図２の曲線に示す。 実施例３ 赤色のマスク作用染料を配合した試験ストリップを青色の着色冷却液に接触さ せた例 試験ストリップを緑色および青色の妨害色をもつ冷却液に接触させた以外は、 実施例２に従った。同様にすぐれた結果が得られた。実施例１に記載した反射率 測定装置を使用して、ＳＲＣを求めた。図３に、３２〜３３％エチレン（緑色） グリコールおよびプロピレン（青色）グリコールサンプル溶液に関する結果を示 す。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １．一種かそれ以上の妨害着色物質を含有する液体試験サンプルにおける被分 析物を比色分析する方法で、被分析物と妨害着色物質の溶液がある色特性をもつ 方法において、 Ａ．妨害着色物質を含有する溶液を試験装置と接触させ、この試験装置が、上 記被分析物と特異的に反応して、可視的な比色応答を発生する発色性物質を含有 する試験組成物を配合した多孔性基材からなり、この基材が、上記発色性物質が 発色する色および上記妨害着色物質と結合した場合に、干渉色から変化した特性 をもつ色を発色する色特性をもつマスク作用染料をさらに有し、このマスク作用 染料が、上記変化を発生して、上記試験流体サンプルにおける上記被分析物の存 在に対して上記発色性物質の応答を視覚的に評価するのに有効な量で存在し、そ して Ｂ．上記基材中に上記試験組成物が発色させた色を被分析物の一連の既知標準 溶液に対して比較し、かつ相関させて、上記試験サンプル流体中における被分析 物を定量する、被分析物の比色分析方法。 ２．上記被分析物をエチレングリコールおよびプロピレングリコールからなる 群から選択し、上記発色性指示薬物質を蛋白質誤差指示薬とした請求項１の方法 。 ３．上記蛋白質誤差指示薬がテトラブロモフェノール ブルーである請求項２の方法。 ４．上記マスク作用染料が赤色に着色された物質である請求項２の方法。 ５．上記マスク作用染料のＳＡＣが約４５０〜６００ｎｍにピークをもつ請求 項４の方法。 ６．上記マスク作用染料がＦＤ＆Ｃ赤色Ｎｏ．４０である請求項４の方法。 ７．一種かそれ以上の妨害着色物質を含有する液体試験サンプルにおける被分 析物を比色分析する装置で、被分析物と妨害着色物質の溶液がある色特性をもつ 装置において、 この試験装置が、上記被分析物と特異的に反応して、可視的な比色応答を発生 する発色性物質を含有する試験組成物を配合した多孔性基材からなり、この基材 が、上記被分析物および妨害着色物質と反応する上記発色性物質が発色する色と 結合した場合に、可視的な全色応答スペクトルを変化させ、上記試験サンプル中 に存在する被分析物と反応するクロモゲンの色応答を視覚的に分析する色特性を もつマスク作用染料をさらに有し、そしてこのマスク作用染料が、試験流体サン プル中の着色物質による干渉を抑制するのに有効な量で存在するとともに、試験 流体サンプルにおける被分析物の存在に比例応答する発色性物質の色を視覚的に 評価するようにした、被分析物の比色測定装置。 ８．上記被分析物をエチレングリコールおよびプロピ レングリコールからなる群から選択し、上記発色性物質を蛋白質誤差指示薬とし た請求項７の装置。 ９．上記蛋白質誤差指示薬がテトラブロモフェノールブルーである請求項８の 装置。 １０．上記マスク作用染料が赤色物質である請求項９の装置。 １１．上記マスク作用染料のＳＡＣが約４５０〜６００ｎｍにピークをもつ請 求項１０の装置。 １２．上記ＳＡＣが約５００ｎｍにピークをもつ請求項１１の装置。 １３．上記マスク作用染料がＦＤ＆Ｃ赤色Ｎｏ．４０である請求項１１の装置 。 １４．上記多孔性基材が吸収ペーパーである請求項８の装置。