JP2003109666A - 全固体ポリマー電池用構造体、全固体ポリマー電池及びその製造方法 - Google Patents
全固体ポリマー電池用構造体、全固体ポリマー電池及びその製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 全固体ポリマー電池の内部抵抗を低下させ、
電池反応効率の向上を図ることで電気エネルギの出力効
率の向上を図ることができる全固体ポリマー電池用構造
体、全固体ポリマー電池及びその製造方法を提供するこ
と。 【解決手段】 正極層、固体電解質層、負極層からなる
全固体ポリマー電池用構造体であって、前記三層の少な
くとも１つの層を積層方向に二分割し貼り合わせた積層
体を組み合わせることで、正極、固体電解質及び負極を
一体化する構造体とした。
電池反応効率の向上を図ることで電気エネルギの出力効
率の向上を図ることができる全固体ポリマー電池用構造
体、全固体ポリマー電池及びその製造方法を提供するこ
と。 【解決手段】 正極層、固体電解質層、負極層からなる
全固体ポリマー電池用構造体であって、前記三層の少な
くとも１つの層を積層方向に二分割し貼り合わせた積層
体を組み合わせることで、正極、固体電解質及び負極を
一体化する構造体とした。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、全固体ポリマー電
池及びその製造方法に関わるものであり、特に電池の内
部抵抗を低下させ出力向上を図ることを目的にする技術
に関する。
池及びその製造方法に関わるものであり、特に電池の内
部抵抗を低下させ出力向上を図ることを目的にする技術
に関する。
【０００２】
【従来の技術】携帯用の電話やパソコンなどの電子機器
用の電池として放電容量の大きいリチウムイオン二次電
池が脚光を浴びている。このリチウムイオン二次電池と
して、従来は主として円柱状や箱形などの立体型電池が
主流を成してきたが、近年、スペースファクター並びに
軽量化の観点からリチウムイオン二次シート電池に関心
が高まっている。このリチウムイオン二次電池の電解質
は、従来有機電解液を用いてきたが、近年、電解質とし
て固体及びゲル状の電解質を用いた技術が開発されてい
る。
用の電池として放電容量の大きいリチウムイオン二次電
池が脚光を浴びている。このリチウムイオン二次電池と
して、従来は主として円柱状や箱形などの立体型電池が
主流を成してきたが、近年、スペースファクター並びに
軽量化の観点からリチウムイオン二次シート電池に関心
が高まっている。このリチウムイオン二次電池の電解質
は、従来有機電解液を用いてきたが、近年、電解質とし
て固体及びゲル状の電解質を用いた技術が開発されてい
る。
【０００３】例えば、特開平１０−６７８４９号公報や
特開平１０−６０２１０号公報に記載の技術では、高分
子固体電解質フィルムを作製し、この高分子電解質フィ
ルムを白金電極、或いはリチウム金属電極に圧着し、数
時間加熱保存することによって、電極とフィルムの接触
を十分に保ち、イオン伝導度を計測して、電池の特性を
計測している。
特開平１０−６０２１０号公報に記載の技術では、高分
子固体電解質フィルムを作製し、この高分子電解質フィ
ルムを白金電極、或いはリチウム金属電極に圧着し、数
時間加熱保存することによって、電極とフィルムの接触
を十分に保ち、イオン伝導度を計測して、電池の特性を
計測している。
【０００４】図９は、固体電解質を用いたリチウムイオ
ン二次電池の１セル構造を表す概略図である。図に示す
ように、１セルは正極集電体，正極，固体電解質
，負極，負極集電体から構成されている。これら
の積層体は図１０に示すように、例えば３セル積層を行
う場合、正極集電体に正極を塗布及び乾燥し、負極集電
体に負極を塗布及び乾燥し、固体電解質を挟んで圧着す
ることで３セル積層電池を構成している。
ン二次電池の１セル構造を表す概略図である。図に示す
ように、１セルは正極集電体，正極，固体電解質
，負極，負極集電体から構成されている。これら
の積層体は図１０に示すように、例えば３セル積層を行
う場合、正極集電体に正極を塗布及び乾燥し、負極集電
体に負極を塗布及び乾燥し、固体電解質を挟んで圧着す
ることで３セル積層電池を構成している。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上述の
従来技術にあっては、以下に示す問題があった。すなわ
ち、圧着等により積層体を形成しても、電解質も乾燥し
固体であるため図１２の電子顕微鏡写真に示すように、
接合面の表面は未接着部分が多く、リチウムイオンなど
のイオン伝導性が低くなるとともに、電池内部抵抗が高
くなり、電気エネルギの出力効率が低いという問題があ
った。
従来技術にあっては、以下に示す問題があった。すなわ
ち、圧着等により積層体を形成しても、電解質も乾燥し
固体であるため図１２の電子顕微鏡写真に示すように、
接合面の表面は未接着部分が多く、リチウムイオンなど
のイオン伝導性が低くなるとともに、電池内部抵抗が高
くなり、電気エネルギの出力効率が低いという問題があ
った。
【０００６】本発明は、上記問題点に着目してなされた
もので、その目的とするところは、全固体ポリマー電池
の内部抵抗を低下させ、電池反応効率の向上を図ること
で電気エネルギの出力効率の向上を図ることができる全
固体ポリマー電池用構造体、全固体ポリマー電池及びそ
の製造方法を提供することにある。
もので、その目的とするところは、全固体ポリマー電池
の内部抵抗を低下させ、電池反応効率の向上を図ること
で電気エネルギの出力効率の向上を図ることができる全
固体ポリマー電池用構造体、全固体ポリマー電池及びそ
の製造方法を提供することにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するた
め、鋭意研究を行った結果、下記に示す発明に至った。
ここで、積層体とは、正極層、固体電解質、負極層の少
なくとも２つを単に積層したものを表し、全固体ポリマ
ー電池用構造体とは、単セル（正極層、固体電解質、負
極層が必ずセットになったもの）を表し、全固体ポリマ
ー電池とは、単セルを複数積層したものを表す。
め、鋭意研究を行った結果、下記に示す発明に至った。
ここで、積層体とは、正極層、固体電解質、負極層の少
なくとも２つを単に積層したものを表し、全固体ポリマ
ー電池用構造体とは、単セル（正極層、固体電解質、負
極層が必ずセットになったもの）を表し、全固体ポリマ
ー電池とは、単セルを複数積層したものを表す。
【０００８】請求項１記載の発明では、正極層、固体電
解質層、負極層からなる全固体ポリマー電池用構造体で
あって、前記三層の少なくとも１つの層を積層方向に二
分割し貼り合わせた積層体を組み合わせることで、正
極、固体電解質及び負極を一体化する構造体としたこと
を特徴とする。
解質層、負極層からなる全固体ポリマー電池用構造体で
あって、前記三層の少なくとも１つの層を積層方向に二
分割し貼り合わせた積層体を組み合わせることで、正
極、固体電解質及び負極を一体化する構造体としたこと
を特徴とする。
【０００９】請求項２記載の発明では、少なくとも三層
からなる積層体を複数積層する構造体において、前記積
層体を、前記三層のいずれかの層を積層方向に二分割す
るとともに、該二分割した層を少なくとも一方の最外層
となるように積層する積層体とし、前記構造体を、前記
積層体の二分割した最外層どうしを貼り合わせて積層す
る構造体からなることを特徴とする。
からなる積層体を複数積層する構造体において、前記積
層体を、前記三層のいずれかの層を積層方向に二分割す
るとともに、該二分割した層を少なくとも一方の最外層
となるように積層する積層体とし、前記構造体を、前記
積層体の二分割した最外層どうしを貼り合わせて積層す
る構造体からなることを特徴とする。
【００１０】請求項３に記載の発明では、請求項２に記
載の全固体ポリマー電池において、前記二分割した層
を、ポリマー中に活物質を分散した膜の上に積層された
活物質を含まないポリマー膜としたことを特徴とする。
載の全固体ポリマー電池において、前記二分割した層
を、ポリマー中に活物質を分散した膜の上に積層された
活物質を含まないポリマー膜としたことを特徴とする。
【００１１】請求項４に記載の発明では、全固体ポリマ
ー電池の製造方法において、正極電極材の表面にポリマ
ー電解質膜を有し、更に負極電極材料の表面にポリマー
電解質膜を有し、このポリマー電解質膜どうしを貼り合
わせて製造することを特徴とする。
ー電池の製造方法において、正極電極材の表面にポリマ
ー電解質膜を有し、更に負極電極材料の表面にポリマー
電解質膜を有し、このポリマー電解質膜どうしを貼り合
わせて製造することを特徴とする。
【００１２】請求項５に記載の発明では、請求項３に記
載の全固体ポリマー電池において、前記ポリマー中に正
極活物質を分散した膜を正極電極材とし、前記正極活物
質を含まないポリマー膜として、前記正極電極材の表面
に、少なくとも末端に重合性官能基を有するコポリマー
から成る樹脂を特定膜厚塗布後、重合して成るポリマー
膜としたことを特徴とする。
載の全固体ポリマー電池において、前記ポリマー中に正
極活物質を分散した膜を正極電極材とし、前記正極活物
質を含まないポリマー膜として、前記正極電極材の表面
に、少なくとも末端に重合性官能基を有するコポリマー
から成る樹脂を特定膜厚塗布後、重合して成るポリマー
膜としたことを特徴とする。
【００１３】請求項６に記載の発明では、請求項３に記
載の全固体ポリマー電池において、前記ポリマー中に負
極活物質を分散した膜を負極電極材とし、前記無機微粒
子を含まないポリマー膜として、前記負極電極材の表面
に、少なくとも末端に重合性官能基を有するコポリマー
から成る樹脂を特定膜厚塗布後、重合して成るポリマー
膜としたことを特徴とする。
載の全固体ポリマー電池において、前記ポリマー中に負
極活物質を分散した膜を負極電極材とし、前記無機微粒
子を含まないポリマー膜として、前記負極電極材の表面
に、少なくとも末端に重合性官能基を有するコポリマー
から成る樹脂を特定膜厚塗布後、重合して成るポリマー
膜としたことを特徴とする。
【００１４】請求項７に記載の発明では、１つの集電体
の一方の面に正極電極材、他方の面に負極電極材を形成
し、前記正極電極材及び前記負極電極材の表面にポリマ
ー電解質膜を形成することで構造体を製造し、該構造体
を複数層積層して製造することを特徴とする。
の一方の面に正極電極材、他方の面に負極電極材を形成
し、前記正極電極材及び前記負極電極材の表面にポリマ
ー電解質膜を形成することで構造体を製造し、該構造体
を複数層積層して製造することを特徴とする。
【００１５】
【発明の作用】本発明は、少なくとも正極、固体電解質
膜、負極の三層の積層体から成る全固体ポリマー電池に
おいて、いずれかの同一層を二分割したものを一構造体
として作製することにより、試作性が向上するととも
に、電池内部抵抗が低減し、出力向上が図れることを鋭
意研究の結果発見したものである。
膜、負極の三層の積層体から成る全固体ポリマー電池に
おいて、いずれかの同一層を二分割したものを一構造体
として作製することにより、試作性が向上するととも
に、電池内部抵抗が低減し、出力向上が図れることを鋭
意研究の結果発見したものである。
【００１６】従来の全固体ポリマー電池は、正極、固体
電解質膜、負極のそれぞれの層を単独で作製後、積層し
て電池を組み上げる工法を用いていたが、図１２の電子
顕微鏡写真に示すように、それぞれの層の材質が異なる
ことから密着性が悪く、電池内部抵抗にも影響してい
た。そこで、上記のように比較的密着性の高い同一材質
層を２分割した一体構造体を作製し、それを積層するこ
とで電池内部抵抗の低い全固体ポリマー電池を得た。図
１１は本発明により得られた全固体ポリマー電池の電子
顕微鏡写真である。図１１の写真から、それぞれの層が
密着していることが確認できる。このことから、一構造
体の積層面を同一材質どうしとし積層することが好まし
く、正極、固体電解質、負極等から選択できるが、これ
らに限定されるものではない。
電解質膜、負極のそれぞれの層を単独で作製後、積層し
て電池を組み上げる工法を用いていたが、図１２の電子
顕微鏡写真に示すように、それぞれの層の材質が異なる
ことから密着性が悪く、電池内部抵抗にも影響してい
た。そこで、上記のように比較的密着性の高い同一材質
層を２分割した一体構造体を作製し、それを積層するこ
とで電池内部抵抗の低い全固体ポリマー電池を得た。図
１１は本発明により得られた全固体ポリマー電池の電子
顕微鏡写真である。図１１の写真から、それぞれの層が
密着していることが確認できる。このことから、一構造
体の積層面を同一材質どうしとし積層することが好まし
く、正極、固体電解質、負極等から選択できるが、これ
らに限定されるものではない。
【００１７】特に柔軟性に富む固体電解質を二分割した
一体構造体を積層した全固体ポリマー電池においては、
より良好な密着性を得ることが可能となり、内部抵抗の
低減を図ることができる。
一体構造体を積層した全固体ポリマー電池においては、
より良好な密着性を得ることが可能となり、内部抵抗の
低減を図ることができる。
【００１８】
【発明の実施の形態】以下、本発明を図面に基づいて説
明する。
明する。
【００１９】図９に示すように全固体ポリマー電池は、
正極集電体（アルミニウム、アルミニウム合金、チタ
ンなどの導電性金属、特にアルミニウム及びSUSが好ま
しい）、正極（正極活物質+導電助剤+ポリマー+電解
質支持塩で構成され、正極活物質としては例えばLiCoO2
等のLi・Co系複合酸化物、LiNiO2等のLi・Ni系複合酸化
物、LiMn2O4等のLi・Mn系複合酸化物、特にLiMn2O4が好
ましい）、ポリマー電解質（ポリマー+電解質支持
塩）、負極（負極活物質+導電助剤+ポリマー+電解質
支持塩、負極活物質としては例えば各種のカーボン、遷
移金属とリチウムの複合酸化物、リチウム金属、各種の
リチウム合金類が挙げられる）、負極集電体（銅、ニ
ッケル、銀、ＳＵＳなどの金属、特にニッケルが好まし
い）からなり、〜までの一構造体を積層することで
高い出力が得られる。又、及びの集電体については
双方材質の複合集電体（一方の極の集電体層となる金属
箔の片面に他方の極の集電体層となる金属を電気メッ
キ、どぶ漬けメッキなどにてメッキする方法、負極用集
電体層となる金属と正極用集電体層となる金属のクラッ
ド材を圧延する方法等により得ることができる）を用い
るのが好ましい。
正極集電体（アルミニウム、アルミニウム合金、チタ
ンなどの導電性金属、特にアルミニウム及びSUSが好ま
しい）、正極（正極活物質+導電助剤+ポリマー+電解
質支持塩で構成され、正極活物質としては例えばLiCoO2
等のLi・Co系複合酸化物、LiNiO2等のLi・Ni系複合酸化
物、LiMn2O4等のLi・Mn系複合酸化物、特にLiMn2O4が好
ましい）、ポリマー電解質（ポリマー+電解質支持
塩）、負極（負極活物質+導電助剤+ポリマー+電解質
支持塩、負極活物質としては例えば各種のカーボン、遷
移金属とリチウムの複合酸化物、リチウム金属、各種の
リチウム合金類が挙げられる）、負極集電体（銅、ニ
ッケル、銀、ＳＵＳなどの金属、特にニッケルが好まし
い）からなり、〜までの一構造体を積層することで
高い出力が得られる。又、及びの集電体については
双方材質の複合集電体（一方の極の集電体層となる金属
箔の片面に他方の極の集電体層となる金属を電気メッ
キ、どぶ漬けメッキなどにてメッキする方法、負極用集
電体層となる金属と正極用集電体層となる金属のクラッ
ド材を圧延する方法等により得ることができる）を用い
るのが好ましい。
【００２０】（実施の形態１）次に正極を分割した場合
について説明する。図１は本発明の実施の形態１を表す
断面図である。正極を分割して一構造体とする場合、
正、負極集電体双方のクラッド材を用いて、まず負極集
電体側に負極スラリーを塗布し重合した後、その上に電
解質膜用溶液を塗布し再び重合し、又その上に正極スラ
リーを1/2量だけ塗布し三たび重合する。最後に正極集
電体側に正極スラリー1/2量を塗布し重合したものを一
構造体とする。
について説明する。図１は本発明の実施の形態１を表す
断面図である。正極を分割して一構造体とする場合、
正、負極集電体双方のクラッド材を用いて、まず負極集
電体側に負極スラリーを塗布し重合した後、その上に電
解質膜用溶液を塗布し再び重合し、又その上に正極スラ
リーを1/2量だけ塗布し三たび重合する。最後に正極集
電体側に正極スラリー1/2量を塗布し重合したものを一
構造体とする。
【００２１】正極集電体側の端部には、正極集電体に正
極スラリーを1/2量だけ塗布し重合したものを正極側端
極構造体とする。
極スラリーを1/2量だけ塗布し重合したものを正極側端
極構造体とする。
【００２２】負極集電体側の端部には、負極集電体に負
極スラリーを塗布し重合した後、その上に電解質膜用ス
ラリーを塗布し再び重合し、又その上に正極スラリーを
1/2量だけ塗布し三たび重合したものを負極側端極構造
体とする。
極スラリーを塗布し重合した後、その上に電解質膜用ス
ラリーを塗布し再び重合し、又その上に正極スラリーを
1/2量だけ塗布し三たび重合したものを負極側端極構造
体とする。
【００２３】前記一構造体を複数層貼りあわせ、端極側
にそれぞれ一構造体の正極及び負極どうしが向き合うよ
うに正極側端極構造体及び負極側端極構造体を貼り合わ
せることで、全固体ポリマー電池を得る。尚、貼り合わ
せ面は平滑な鏡面であることが、より望ましい。
にそれぞれ一構造体の正極及び負極どうしが向き合うよ
うに正極側端極構造体及び負極側端極構造体を貼り合わ
せることで、全固体ポリマー電池を得る。尚、貼り合わ
せ面は平滑な鏡面であることが、より望ましい。
【００２４】（実施の形態２）次に固体電解質膜を分割
した場合について説明する。図２は本発明の実施の形態
２を表す断面図である。固体電解質膜を分割して一構造
体とする場合、正、負極集電体双方のクラッド材を用い
て、まず負極集電体側に負極スラリーを塗布し重合した
後、その上に電解質膜用スラリーを1/2量だけ塗布し再
び重合する。次に正極集電体側に正極スラリーを塗布し
重合した後、その上に電解質膜用スラリーを1/2量だけ
塗布し再び重合したものを一構造体とする。
した場合について説明する。図２は本発明の実施の形態
２を表す断面図である。固体電解質膜を分割して一構造
体とする場合、正、負極集電体双方のクラッド材を用い
て、まず負極集電体側に負極スラリーを塗布し重合した
後、その上に電解質膜用スラリーを1/2量だけ塗布し再
び重合する。次に正極集電体側に正極スラリーを塗布し
重合した後、その上に電解質膜用スラリーを1/2量だけ
塗布し再び重合したものを一構造体とする。
【００２５】正極集電体側の端部には、正極集電体に正
極スラリーを塗布し重合した後、その上に電解質膜用ス
ラリーを1/2量だけ塗布し再び重合したものを正極側端
極構造体とする。
極スラリーを塗布し重合した後、その上に電解質膜用ス
ラリーを1/2量だけ塗布し再び重合したものを正極側端
極構造体とする。
【００２６】負極集電体側の端部には、負極集電体に負
極スラリーを塗布し重合した後、その上に電解質膜用ス
ラリーを1/2量だけ塗布し再び重合したものを負極側端
極構造体とする。
極スラリーを塗布し重合した後、その上に電解質膜用ス
ラリーを1/2量だけ塗布し再び重合したものを負極側端
極構造体とする。
【００２７】前記一構造体を複数層貼りあわせ、端極側
にそれぞれ一構造体の正極及び負極どうしが向き合うよ
うに正極側端極構造体及び負極側端極構造体を貼り合わ
せることで、全固体ポリマー電池を得る。
にそれぞれ一構造体の正極及び負極どうしが向き合うよ
うに正極側端極構造体及び負極側端極構造体を貼り合わ
せることで、全固体ポリマー電池を得る。
【００２８】このとき、図１１に示すように、従来の積
層工法では、接合面を拡大すると図のように多くの未接
着部分が存在し、イオン伝導性を確保できなかったが、
本実施の形態２に示すように、固体電解質どうしを圧着
する方法によると、固体電解質は比較的柔軟性に富んで
おり、図１１のような未接着部分による隙間ができにく
く、更に良好なイオン伝導性を確保することができる。
層工法では、接合面を拡大すると図のように多くの未接
着部分が存在し、イオン伝導性を確保できなかったが、
本実施の形態２に示すように、固体電解質どうしを圧着
する方法によると、固体電解質は比較的柔軟性に富んで
おり、図１１のような未接着部分による隙間ができにく
く、更に良好なイオン伝導性を確保することができる。
【００２９】（実施の形態３）次に負極を分割した場合
について説明する。負極を分割して一構造体とする場
合、正、負極集電体双方のクラッド材を用いて、まず正
極集電体側に正極スラリーを塗布し重合した後、その上
に電解質膜用スラリーを塗布し再び重合し、又その上に
負極スラリーを1/2量だけ塗布し三たび重合する。最後
に負極集電体側に負極スラリー1/2量を塗布し重合した
ものを一構造体とする。
について説明する。負極を分割して一構造体とする場
合、正、負極集電体双方のクラッド材を用いて、まず正
極集電体側に正極スラリーを塗布し重合した後、その上
に電解質膜用スラリーを塗布し再び重合し、又その上に
負極スラリーを1/2量だけ塗布し三たび重合する。最後
に負極集電体側に負極スラリー1/2量を塗布し重合した
ものを一構造体とする。
【００３０】正極集電体側の端部には、正極集電体に正
極スラリーを塗布し重合した後、その上に電解質膜用ス
ラリーを塗布し再び重合し、又その上に負極スラリーを
1/2量だけ塗布し三たび重合したものを正極側端極構造
体とする。
極スラリーを塗布し重合した後、その上に電解質膜用ス
ラリーを塗布し再び重合し、又その上に負極スラリーを
1/2量だけ塗布し三たび重合したものを正極側端極構造
体とする。
【００３１】負極集電体側の端部には、負極集電体に負
極スラリーを1/2量だけ塗布し重合したものを負極側端
極構造体とする。
極スラリーを1/2量だけ塗布し重合したものを負極側端
極構造体とする。
【００３２】前記一構造体を複数層貼りあわせ、端極側
にそれぞれ一構造体の正極及び負極どうしが向き合うよ
うに正極側端極構造体及び負極側端極構造体を貼り合わ
せることで、全固体ポリマー電池を得る。
にそれぞれ一構造体の正極及び負極どうしが向き合うよ
うに正極側端極構造体及び負極側端極構造体を貼り合わ
せることで、全固体ポリマー電池を得る。
【００３３】次に実施例について説明する。
【００３４】正極電極用重合性ポリマー、負極電極用重
合性ポリマー、電解質膜用重合性ポリマーとして、下記
に示すポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキシド
共重合体を用いた。
合性ポリマー、電解質膜用重合性ポリマーとして、下記
に示すポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキシド
共重合体を用いた。
正極活物質の作製はLiMn2O4を２６重量部、導電助剤と
してアセチレンブラックを８重量部、更に前述の0.02重
量部のＡＩＢＮ（アゾビスイソブチルニトリル）と電解
質支持塩Li(C2F5SO2)2N８重量部をＮ−メチル−２−ピ
ロリドン溶媒と溶解したポリマーを１５重量部計量しホ
モミキサーで混合分散した。これをAl集電体上にコータ
ーで塗布し、１２０℃の真空オーブンで熱重合した。こ
れを９０℃で真空乾燥し、正極電極を作製した。
してアセチレンブラックを８重量部、更に前述の0.02重
量部のＡＩＢＮ（アゾビスイソブチルニトリル）と電解
質支持塩Li(C2F5SO2)2N８重量部をＮ−メチル−２−ピ
ロリドン溶媒と溶解したポリマーを１５重量部計量しホ
モミキサーで混合分散した。これをAl集電体上にコータ
ーで塗布し、１２０℃の真空オーブンで熱重合した。こ
れを９０℃で真空乾燥し、正極電極を作製した。
【００３５】負極活物質の作製はLi4Ti5O12を２６重量
部、導電助剤としてアセチレンブラックを８重量部、前
述の0.02重量部のＡＩＢＮ（アゾビスイソブチルニトリ
ル）と電解質支持塩Li(C2F5SO2)2N８重量部をＮ−メチ
ル−２−ピロリドン溶媒と溶解したポリマーを１５重量
部計量しホモミキサーで混合分散した。これをNi集電体
上にコーターで塗布し、１２０℃の真空オーブンで熱重
合した。これを９０℃で真空乾燥し、負極電極を作製し
た。
部、導電助剤としてアセチレンブラックを８重量部、前
述の0.02重量部のＡＩＢＮ（アゾビスイソブチルニトリ
ル）と電解質支持塩Li(C2F5SO2)2N８重量部をＮ−メチ
ル−２−ピロリドン溶媒と溶解したポリマーを１５重量
部計量しホモミキサーで混合分散した。これをNi集電体
上にコーターで塗布し、１２０℃の真空オーブンで熱重
合した。これを９０℃で真空乾燥し、負極電極を作製し
た。
【００３６】ポリマー電解質膜の作製は、前述のポリエ
チレンオキシド、ポリプロピレンオキシド共重合体１０
０重量部に対し、Ｎ−メチル−２−ピロリドン溶媒２０
重量部に0.1重量部のＢＤＫ（ベンジルジメチルケター
ル）と電解質支持塩Li(C2F5SO 2)2Nを溶解したものを添
加混合した。これを前記正極または負極電極の上に約６
０〜８０ミクロンになるよう塗布し、この上に予めシリ
コーン系離型を塗布乾燥した約３０ミクロンのポリプロ
ピレンフィルムを離型剤塗布面を内側にして重ね合わ
せ、紫外線を２０分間照射しポリマーの重合を行った。
硬化後ポリプロピレンフィルムを取り除いた後これを９
０℃で真空乾燥し、正極又は負極電極の上にポリマー電
解質膜を作製した。
チレンオキシド、ポリプロピレンオキシド共重合体１０
０重量部に対し、Ｎ−メチル−２−ピロリドン溶媒２０
重量部に0.1重量部のＢＤＫ（ベンジルジメチルケター
ル）と電解質支持塩Li(C2F5SO 2)2Nを溶解したものを添
加混合した。これを前記正極または負極電極の上に約６
０〜８０ミクロンになるよう塗布し、この上に予めシリ
コーン系離型を塗布乾燥した約３０ミクロンのポリプロ
ピレンフィルムを離型剤塗布面を内側にして重ね合わ
せ、紫外線を２０分間照射しポリマーの重合を行った。
硬化後ポリプロピレンフィルムを取り除いた後これを９
０℃で真空乾燥し、正極又は負極電極の上にポリマー電
解質膜を作製した。
【００３７】（実施例１）図４は実施例１を表す断面図
である。正極を分割して一構造体とするために、まず負
極集電体側（Ni）に負極スラリー（負極活物質+導電助
剤+ポリマー+電解質支持塩）を塗布し熱により重合した
後、その上に電解質膜用スラリー（ポリマー+電解質支
持塩）を塗布し紫外線により重合した。又その上に正極
スラリー（正極活物質+導電助剤+ポリマー+電解質支持
塩）を1/2量だけ塗布し熱により重合し負極集電体側を
完成とした。次に正極集電体側（Al）に正極スラリー1/
2量を塗布し熱で重合させ正極集電体側を完成とし、互
いの正極側を貼り合わせ全固体ポリマー電池を得た。
である。正極を分割して一構造体とするために、まず負
極集電体側（Ni）に負極スラリー（負極活物質+導電助
剤+ポリマー+電解質支持塩）を塗布し熱により重合した
後、その上に電解質膜用スラリー（ポリマー+電解質支
持塩）を塗布し紫外線により重合した。又その上に正極
スラリー（正極活物質+導電助剤+ポリマー+電解質支持
塩）を1/2量だけ塗布し熱により重合し負極集電体側を
完成とした。次に正極集電体側（Al）に正極スラリー1/
2量を塗布し熱で重合させ正極集電体側を完成とし、互
いの正極側を貼り合わせ全固体ポリマー電池を得た。
【００３８】（実施例２）図５は実施例２を表す断面図
である。電解質膜を分割して一構造体とするために、ま
ず負極集電体側（Ni）に負極スラリー（負極活物質+導
電助剤+ポリマー+電解質支持塩）を塗布し熱により重合
した後、その上に電解質膜用スラリー1/2量を（ポリマ
ー+電解質支持塩）を塗布し紫外線により重合し負極集
電体側を完成とした。次に正極集電体側に正極スラリー
（正極活物質+導電助剤+ポリマー+電解質支持塩）を塗
布し熱により重合した後、その上に電解質膜用スラリー
1/2量を（ポリマー+電解質支持塩）を塗布し紫外線によ
り重合し正極集電体側を完成とした。互いの電解質膜側
を貼り合わせ単セルの全固体ポリマー電池を得た。
である。電解質膜を分割して一構造体とするために、ま
ず負極集電体側（Ni）に負極スラリー（負極活物質+導
電助剤+ポリマー+電解質支持塩）を塗布し熱により重合
した後、その上に電解質膜用スラリー1/2量を（ポリマ
ー+電解質支持塩）を塗布し紫外線により重合し負極集
電体側を完成とした。次に正極集電体側に正極スラリー
（正極活物質+導電助剤+ポリマー+電解質支持塩）を塗
布し熱により重合した後、その上に電解質膜用スラリー
1/2量を（ポリマー+電解質支持塩）を塗布し紫外線によ
り重合し正極集電体側を完成とした。互いの電解質膜側
を貼り合わせ単セルの全固体ポリマー電池を得た。
【００３９】（実施例３）図６は実施例３を表す断面図
である。負極を分割して一構造体とするために、まず正
極集電体側（Al）に正極スラリー（正極活物質+導電助
剤+ポリマー+電解質支持塩）を塗布し熱により重合した
後、その上に電解質膜用スラリー（ポリマー+電解質支
持塩）を塗布し紫外線により重合した。又その上に負極
スラリー（負極活物質＋導電助剤＋ポリマー＋電解質支
持塩＋AIBN）を1/2量を塗布し、熱で重合させ正極集電
対側を完成とした。次に負極集電体側（Ni）に負極スラ
リー1/2量を塗布し熱で重合させ負極集電体側を完成と
し、互いの負極側を貼り合わせ単セルの全固体ポリマー
電池を得た。
である。負極を分割して一構造体とするために、まず正
極集電体側（Al）に正極スラリー（正極活物質+導電助
剤+ポリマー+電解質支持塩）を塗布し熱により重合した
後、その上に電解質膜用スラリー（ポリマー+電解質支
持塩）を塗布し紫外線により重合した。又その上に負極
スラリー（負極活物質＋導電助剤＋ポリマー＋電解質支
持塩＋AIBN）を1/2量を塗布し、熱で重合させ正極集電
対側を完成とした。次に負極集電体側（Ni）に負極スラ
リー1/2量を塗布し熱で重合させ負極集電体側を完成と
し、互いの負極側を貼り合わせ単セルの全固体ポリマー
電池を得た。
【００４０】（比較例１）図７は比較例１を表す断面図
である。正極、固体電解質膜、負極いずれの層も分割せ
ず、これらの三層を重ね合わせて全固体ポリマー電池を
作製した。負極集電体（Ni）に負極スラリー（負極活物
質+導電助剤+ポリマー+電解質支持塩）を塗布し熱によ
り重合し重合した。次に、ガラス板の上に固体電解質膜
用スラリー（ポリマー+電解質支持塩）を塗布し端部に5
0μｍのスペーサを、その上からガラス板で挟み、紫外
線により重合したものを作製し、ガラス板から切り出
し、固体電解質膜を作製した。次に正極集電体側（Al）
に正極スラリーを塗布し熱で重合し正極を作製した。こ
れらの負極電極、固体電解質膜、正極電極を重ね合わせ
単セルの全固体ポリマー電池を得た。
である。正極、固体電解質膜、負極いずれの層も分割せ
ず、これらの三層を重ね合わせて全固体ポリマー電池を
作製した。負極集電体（Ni）に負極スラリー（負極活物
質+導電助剤+ポリマー+電解質支持塩）を塗布し熱によ
り重合し重合した。次に、ガラス板の上に固体電解質膜
用スラリー（ポリマー+電解質支持塩）を塗布し端部に5
0μｍのスペーサを、その上からガラス板で挟み、紫外
線により重合したものを作製し、ガラス板から切り出
し、固体電解質膜を作製した。次に正極集電体側（Al）
に正極スラリーを塗布し熱で重合し正極を作製した。こ
れらの負極電極、固体電解質膜、正極電極を重ね合わせ
単セルの全固体ポリマー電池を得た。
【００４１】以上のようにして得られた全固体ポリマー
電池について、ACインピーダンス法による内部抵抗の確
認を行なった。内部抵抗の測定は、電池を2.7Vまでは定
電流（20ｍＡ）で充電し、2.7Vからは定電圧での充電を
合計8時間行った後に測定した。測定結果を表―１に示
す。 (表―１）
電池について、ACインピーダンス法による内部抵抗の確
認を行なった。内部抵抗の測定は、電池を2.7Vまでは定
電流（20ｍＡ）で充電し、2.7Vからは定電圧での充電を
合計8時間行った後に測定した。測定結果を表―１に示
す。 (表―１）
【００４２】（他の実施例）図８は上述の各実施例の正
極電極及び負極電極を大量に生産する連続作製装置の概
略図である。生産方法を下記に示す。
極電極及び負極電極を大量に生産する連続作製装置の概
略図である。生産方法を下記に示す。
【００４３】正極電極の作製は、0.31重量部のAIBN（ア
ゾビスイソブチルニトリル）と79重量部の電解質支持塩
Li(C2F5SO2)2NをＮ−メチル−２−ピロリドン溶媒に溶
解したものを、重合性ポリマー156重量部に混合し、こ
れに正極活物質としてLiMn2O4を260重量部、導電助剤と
してアセチレンブラックを78重量部添加し、ホモミキサ
ーで混合分散することにより、正極スラリーを作成す
る。
ゾビスイソブチルニトリル）と79重量部の電解質支持塩
Li(C2F5SO2)2NをＮ−メチル−２−ピロリドン溶媒に溶
解したものを、重合性ポリマー156重量部に混合し、こ
れに正極活物質としてLiMn2O4を260重量部、導電助剤と
してアセチレンブラックを78重量部添加し、ホモミキサ
ーで混合分散することにより、正極スラリーを作成す
る。
【００４４】これを、図８に示すように、SUS箔ロール
１、正極スラリー浴２、コーテング用ロール３、補助ロ
ール４、補助ロール５、巻き取り用ロール６、離型処理
SUS箔ロール７、オーブン（長さ3ｍ）８を有する装置に
設置し、重合性ポリマーが約40〜100ミクロンになるよ
う塗布し、10cｍ/minの塗布速度でスラリーをコーティ
ングし、オーブン温度を130℃に設定し正極電極を連続
して作製する。この時、離型処理SUS箔ロール表面は、
シリコン系の離型処理剤であらかじめ表面処理を行っ
た。
１、正極スラリー浴２、コーテング用ロール３、補助ロ
ール４、補助ロール５、巻き取り用ロール６、離型処理
SUS箔ロール７、オーブン（長さ3ｍ）８を有する装置に
設置し、重合性ポリマーが約40〜100ミクロンになるよ
う塗布し、10cｍ/minの塗布速度でスラリーをコーティ
ングし、オーブン温度を130℃に設定し正極電極を連続
して作製する。この時、離型処理SUS箔ロール表面は、
シリコン系の離型処理剤であらかじめ表面処理を行っ
た。
【００４５】負極電極の作製は、0.78重量部のAIBN（ア
ゾビスイソブチルニトリル）と198重量部の電解質支持
塩Li(C2F5SO2)2NをＮ−メチル−２−ピロリドン溶媒に
溶解したものを、重合性ポリマー390重量部に混合し、
負極活物質としてLi4Ti5O12を260重量部、導電助剤とし
てアセチレンブラックを78重量部、ホモミキサーで混合
分散することにより、負極スラリーを作製する。これを
上述の正極電極と同じ方法で、負極電極を連続して作製
する。
ゾビスイソブチルニトリル）と198重量部の電解質支持
塩Li(C2F5SO2)2NをＮ−メチル−２−ピロリドン溶媒に
溶解したものを、重合性ポリマー390重量部に混合し、
負極活物質としてLi4Ti5O12を260重量部、導電助剤とし
てアセチレンブラックを78重量部、ホモミキサーで混合
分散することにより、負極スラリーを作製する。これを
上述の正極電極と同じ方法で、負極電極を連続して作製
する。
【００４６】このように作製することで、電極を連続的
に作製することが可能となり、大量生産することができ
る。
に作製することが可能となり、大量生産することができ
る。
【００４７】
【発明の効果】以上説明してきたように、全固体ポリマ
ー電池において比較的密着性の高い同一材質層を二分割
した一構造体を作製し、それを積層することで電池内部
抵抗が低下し充放電効率の高い全固体ポリマー電池を得
ることができるものである。特に柔軟性に富む固体電解
質を二分割した一体構造体を積層した全固体ポリマー電
池においては、より内部抵抗の低減を図ることができ
る。
ー電池において比較的密着性の高い同一材質層を二分割
した一構造体を作製し、それを積層することで電池内部
抵抗が低下し充放電効率の高い全固体ポリマー電池を得
ることができるものである。特に柔軟性に富む固体電解
質を二分割した一体構造体を積層した全固体ポリマー電
池においては、より内部抵抗の低減を図ることができ
る。
【図１】実施の形態１における全固体ポリマー電池の製
造方法を表す断面図である。
造方法を表す断面図である。
【図２】実施の形態２における全固体ポリマー電池の製
造方法を表す断面図である。
造方法を表す断面図である。
【図３】実施の形態３における全固体ポリマー電池の製
造方法を表す断面図である。
造方法を表す断面図である。
【図４】実施例１の全固体ポリマー電池の製造方法を表
す断面図である。
す断面図である。
【図５】実施例２の全固体ポリマー電池の製造方法を表
す断面図である。
す断面図である。
【図６】実施例３の全固体ポリマー電池の製造方法を表
す断面図である。
す断面図である。
【図７】比較例１の全固体ポリマー電池の製造方法を表
す断面図である。
す断面図である。
【図８】他の実施例の正極及び負極電極の連続作製装置
を表す概略図である。
を表す概略図である。
【図９】全固体ポリマー電池の積層構造を表す断面図で
ある。
ある。
【図１０】従来技術における全固体ポリマー電池の製造
方法を表す図である。
方法を表す図である。
【図１１】本願発明における全固体ポリマー電池の積層
間を表す拡大断面の電子顕微鏡写真である。
間を表す拡大断面の電子顕微鏡写真である。
【図１２】従来技術における全固体ポリマー電池の積層
間を表す拡大断面の電子顕微鏡写真である。
間を表す拡大断面の電子顕微鏡写真である。
１ SUS箔ロール
２ 正極（負極）スラリー浴
３ コーティング用ロール
４ 補助ロール
５ 補助ロール
６ 巻き取りロール
７ 離型処理SUS箔ロール
８ オーブン
正極集電体
正極
固体電解質
負極
負極集電体
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 濱田 謙二
神奈川県横浜市神奈川区宝町２番地 日産
自動車株式会社内
(72)発明者 大澤 康彦
神奈川県横浜市神奈川区宝町２番地 日産
自動車株式会社内
Ｆターム(参考） 5H029 AJ02 AJ06 AK03 AL03 AL06
AL12 AM07 AM16 BJ12 CJ06
CJ08 CJ11 CJ22 DJ06 DJ09
EJ12
5H050 AA02 AA12 BA18 CA08 CA09
CA14 CB03 CB07 CB12 DA02
DA03 DA13 FA02 GA08 GA10
GA11 GA22 GA26
Claims (7)
- 【請求項１】 正極層、固体電解質層、負極層からなる
全固体ポリマー電池用構造体であって、 前記三層の少なくとも１つの層を積層方向に二分割し貼
り合わせた積層体を組み合わせることで、正極、固体電
解質及び負極を一体化する構造体としたことを特徴とす
る全固体ポリマー電池用構造体。 - 【請求項２】 請求項１に記載の全固体ポリマー電池用
構造体において、 前記積層体を、前記三層のいずれかの層を積層方向に二
分割するとともに、該二分割した層を少なくとも一方の
最外層となるように積層する積層体とし、 前記積層体の二分割した最外層どうしを貼り合わせて積
層する構造体からなることを特徴とする全固体ポリマー
電池。 - 【請求項３】 請求項２に記載の全固体ポリマー電池に
おいて、 前記二分割した層を、ポリマー中に活物質を分散した膜
の上に積層された無機微粒子を含まないポリマー膜とし
たことを特徴とする全固体ポリマー電池。 - 【請求項４】 全固体ポリマー電池の製造方法におい
て、 正極電極材の表面にポリマー電解質膜を有し、更に負極
電極材料の表面にポリマー電解質膜を有し、このポリマ
ー電解質膜どうしを貼り合わせて製造することを特徴と
する全固体ポリマー電池の製造方法。 - 【請求項５】 請求項３に記載の全固体ポリマー電池に
おいて、 前記ポリマー中に正極活物質を分散した膜を正極電極材
とし、 前記正極活物質を含まないポリマー膜として、前記正極
電極材の表面に、重合性ポリマーから成る樹脂を特定膜
厚塗布後、重合して成るポリマー膜としたことを特徴と
する全固体ポリマー電池。 - 【請求項６】 請求項３に記載の全固体ポリマー電池に
おいて、 前記ポリマー中に負極活物質を分散した膜を負極電極材
とし、 前記負極活物質を含まないポリマー膜として、前記負極
電極材の表面に、少なくとも重合性ポリマーから成る樹
脂を特定膜厚塗布後、重合して成るポリマー膜としたこ
とを特徴とする全固体ポリマー電池。 - 【請求項７】 １つの集電体の一方の面に正極電極材、
他方の面に負極電極材を形成し、前記正極電極材及び前
記負極電極材の表面にポリマー電解質膜を形成すること
で構造体を製造し、該構造体を複数層積層して製造する
ことを特徴とする全固体ポリマー電池の製造方法。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002213527A JP2003109666A (ja) | 2001-07-27 | 2002-07-23 | 全固体ポリマー電池用構造体、全固体ポリマー電池及びその製造方法 |
| US10/202,628 US20030054256A1 (en) | 2001-07-27 | 2002-07-25 | Totally solid type polymer lithium ion secondary battery and manufacturing method of the same |
| EP02016753A EP1282187A2 (en) | 2001-07-27 | 2002-07-26 | Totally solid type polymer lithium ion secondary battery and manufacturing method of the same |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001-227536 | 2001-07-27 | ||
| JP2001227536 | 2001-07-27 | ||
| JP2002213527A JP2003109666A (ja) | 2001-07-27 | 2002-07-23 | 全固体ポリマー電池用構造体、全固体ポリマー電池及びその製造方法 |
Publications (1)
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