JP2012507707A - 電場増幅のためのナノギャップデバイス及びこれを用いてナノ粒子を検出するためのシステム - Google Patents

電場増幅のためのナノギャップデバイス及びこれを用いてナノ粒子を検出するためのシステム Download PDF

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Abstract

本発明によると、電場増幅のためのナノギャップデバイスであって、導電性の物質からなるフィルムと、前記フィルム上に形成され、前記電磁波及び前記導電性物質によって決定されるトーマス・フェルミ遮蔽長さと表皮深さの間の幅を有するナノギャップを含むことを特徴とする電場増幅のためのナノギャップデバイスおよびこれを用いたナノ粒子検出のためのシステムが提供される。
【選択図】図１

Description

本発明は、電場増幅のためのナノギャップデバイス及びこれを用いてナノ粒子を検出するためのシステムに関するものである。さらに詳しくは、本発明は擬似プラズモンを励起する金属構造をナノ共鳴構造のアプローチにより、特にテラヘルツ乃至赤外線領域（terahertz and infrared ranges)の電磁波の電場をナノスケールで集束させるためのナノギャップデバイス及びこれを用いてナノ粒子を検出するためのシステムに関するものである。
金属の独特な光学的性質はプラズモン(plasmonics)、メタ物質 (metamaterials)、スーパーレンジング及びサブデフラクションフォーカシング(superlensing and subdiffraction focusing)、光アンテナ(optical antennas)、及び表面増幅ラマン散乱(surface enhanced Raman scattering)を含む多くの研究領域、及び応用の根底にある。マイクロ波(microwave)、テラヘルツ(terahertz)、赤外線(infrared)、可視光線(visible)、及び紫外線(ultraviolet)領域のメタ物質及びプラズモン研究活動に内在した一つの重要な長さスケール(length scale)は金属の表皮深さ(skin depth)であり、この表皮深さはブロードスペクトルの範囲(broad spectral range)全体に亘ってサブマイクロメートル水準にとどまっている。
サブ表皮深さレジーム(sub-skin depth regime)で新しい機能性を達成するために、テラヘルツ電磁波(以下、「テラ波」)を小さなナノスケールで制御できるのかが重要な問題である。
一般的に、周期的に配列された開口構造を有する金属膜における表面プラズモンによる透過特性の向上は可視光領域帯で深く研究されてきた。このような構造において、入射光は波長より顕著に小さな開口を効率的に透過する。最近、このような透過特性に対する研究は赤外線波やテラ波、マイクロ波領域帯まで拡大されてきた。このような領域帯における透過共振は金属膜上における表面波だけでなく、開口構造による多様な現象と深く関連付けられるという事実が知られている。
テラ波では既存の可視光領域帯で研究された現象と擬似した透過共振が現れるが、その原理はかなり異なる。しかし、今までテラ波における透過共振の原理に対する理解は足りないのが現実であった。最近、テラ波に対する研究が活発になった理由は、人体に無害な波長帯域でありながら人体内で多様な細胞が放出する光の波長帯がテラ波領域にあるためであり、これにより、医療設備や保安、監視システムのような応用事例も段々と増えている実情がある。
従って、本発明の一目的は、電磁波、さらに詳しくは、テラヘルツ乃至赤外線領域の電磁波の電場をナノギャップで集束させるためのナノギャップデバイスを提供することにある。
また、本発明の他の目的は、前記ナノギャップデバイスを用いたナノ粒子検出のためのシステムを提供することにある。
上記のような従来技術の問題を解決するための本発明の一側面による構成は、
電場増幅のためのナノギャップデバイスであって、
導電性の物質からなるフィルムと、
前記フィルム上に形成され、前記電磁波及び前記導電性物質によって決定されるトーマス・フェルミ遮蔽長さと表皮深さの間のギャップ幅を有するナノギャップを含む。
好ましくは、前記電磁波はテラヘルツ乃至赤外線領域の波長を有する。
好ましくは、前記電磁波は単一サイクルテラヘルツパルスである。
好ましくは、前記導電性の物質は金属又はカーボンナノチューブである。
好ましくは、前記金属は金である。
好ましくは、前記ナノギャップの形状は矩形状又はスリット状である。
好ましくは、前記フィルムは前記ナノギャップの前記幅の２倍の厚みを有する。
好ましくは、前記ナノギャップは前記電磁波の共鳴波長の１／２の長さを有する。
好ましくは、テラヘルツ非線形性誘導、天文学の小テラヘルツ信号検出、ナノ粒子検出、又は表面増幅ラマン散乱のための出射パッドとして利用される。
本発明の他の側面による構成は、
ナノ粒子検出のためのシステムであって、
電磁波を発生させるための電磁波源と、
導電性の物質からなるフィルムと、
前記フィルム上に形成され、前記電磁波及び前記導電性物質によって決定されるトーマス・フェルミ遮蔽長さと表皮深さの間のギャップ幅を有するナノギャップと、
前記ナノギャップを透過した前記電磁波を測定する測定手段とを含む。
好ましくは、前記電磁波はテラ波乃至赤外線領域の波長を有する。
好ましくは、前記電磁波は単一サイクルテラヘルツパルスである。
好ましくは、前記導電性の物質は金属又はカーボンナノチューブである。
好ましくは、前記金属は金である。
好ましくは、前記ナノギャップの形状は矩形状又はスリット状である。
好ましくは、前記フィルムは前記ナノギャップの前記幅の２倍の厚みを有する。
好ましくは、前記ナノギャップは前記電磁波の共鳴波長の１／２の長さを有する。
好ましくは、前記測定手段は電気光学サンプリングを用いて前記透過電磁波を測定する。
本発明によるナノギャップデバイスによると、従来試みられなかったトーマス・フェルミ長さ(Thomas-Fermi length)領域における光集束、すなわち、λ／１０,０００、あるいはそれ以上の集束度を具現することができるのかに対する究極的で根本的な問題の解を得ることができる。
また、本発明によるナノ粒子を検出するためのシステムは、通常の光散乱法では検出し難い１０ｎｍ以下のかなり小さなナノ粒子を検出することができ、ナノスリット−ナノ粒子の相互作用を深化・応用して、単一ナノ粒子の単純な検出だけでなく、粒子の位置及び配向を知ることができる。
本発明によるナノギャップデバイス１００の構成を概略的に示す構成図である。ナノギャップデバイス１００は導電性フィルム１１０上に長さ(l)、幅(a)、及び高さ(h)を有する矩形の開口構造のナノギャップ１２０が形成されている。矩形の開口構造のナノギャップ１２０を有する導電性フィルム１１０上に入射電磁波１０が入射するとき、ナノギャップ１２０内に透過電磁波１１が強く集束される。 本発明によるナノギャップデバイスの概念及び時間領域分光法の結果を示す。図２aは光誘導交流電流によって駆動されるラインキャパシターに該当するナノギャップデバイスの概略図を示す。図２bはナノギャップデバイスの形状及びサイズ：金フィルム上に穿孔された７０ｎｍ幅のギャップを示すSEM写真である。ナノギャップを通った透過度は、ZnTe結晶を通じた電気光学サンプリングを用いたテラヘルツ時間領域分光法によって測定される。図２cは７０ｎｍギャップ(最上部)、無パターンの金(中間部)、及び２ｍｍ×２ｍｍ開口のみ通った(基準信号；最下部)時間領域で電気光学サンプリング信号を示す。図２dは無パターンの金を通った直接透過を控除した後の時間領域信号のフーリエ変換によって得られた透過度tを示す。 ナノギャップの集束イオンビーム加工前サンプル構造及びほぼ自立（free standing)のナノギャップを通ったテラヘルツ時間領域分光法の結果を示す。図３aはナノギャップの集束イオンビーム加工前サンプル構造の横断面図である。右側に拡大された領域のSEMイメージである。図３bは７０ｎｍギャップ(最上部)、無パターンの金(中間部)、及び２ｍｍ×２ｍｍ開口のみ通った(基準信号；最下部)時間領域の電気光学 サンプリング信号を示す。図３cはa=７０ｎｍ、１５０ｎｍ、５００ｎｍ、及び１４μｍを有するサンプルを通じた面積正規化透過度を示す。フィット(fit、黒線)は１／f依存性を示す[挿入図は面積正規化透過度の対数−対数プロットである]。 ナノギャップ周辺電場の有限差分時間領域シミュレーションを示す。図４aは０.１ＴＨｚで７０ｎｍ×７００ｎｍの面積サイズを有する５００ｎｍギャップ周辺のシミュレーションによる水平の電場を示す。図４bは７００ｎｍギャップ周辺の水平の電場を示す。図４cは７０ｎｍ周辺の垂直の電場を示す。図４dは７０ｎｍギャップ周辺のシミュレーションによる磁場を示す。図４eは出口側における水平の電場及び磁場の横断面のプロット(plot)を示す。図４fは時間平均ポインティングベクトル成分＜SX＞を示す。図４gは２０ｎｍ、７０ｎｍ、１５０ｎｍ、５００ｎｍ、及び１４μｍギャップの幅それぞれに対するギャップの中間で測定された出口平面における周波数依存性水平の電場を示す。 単一構造矩形開口のナノギャップデバイスのサンプル及びその実験結果を示す。図５の左側には、矩形開口の長さ(横長さ)は３００μｍ(図示せず)であり、幅(縦長さ)は約７１ｎｍであるナノギャップデバイスサンプルが示されている。図５の右側に示されているように、アンテナ原理によって、ギャップ長さの２倍になる波長の光を最も多く吸収する。また、ギャップの幅は上記単一構造スリットのような原理で、幅が小さくなるほど、開口内に電場が多く集まるようになる。図５の右側図は、振動数による透過波の大きさを示す。 単一構造矩形開口サンプルにおける開口(ギャップ)の幅の変化による透過波の特性を示す。矩形開口の長さを３００μｍに固定し、幅を１００μｍ、５０μｍ、１０μｍに変えながら矩形開口周囲の電場の大きさを示したものである。図６を見ると、幅が小さくなるほど、電場が強く集束されることが分かり、開口の中心に電場が最も多く集まるということも分かる。透過された電場の相対的な大きさも示したが、１００μｍ、５０μｍ、１０μｍでそれぞれ１、２、６程度の大きさが出ることが分かる。上記で言及したナノサイズの矩形開口より小さな値であるという事実も分かり、上記で言及した幅の変化に対する透過共振効果をよく説明している。 本発明によるナノ粒子を検出するためのシステムの構成図である。 本発明で好ましく用いられるテラ波発生装置の概念図である。 本発明で好ましく用いられる電気光学サンプリング装置の概念図である。 測定した時間軸上における強度で表現されたテラ波データによるグラフと、フーリエ変換によって周波数上のデータに変換されたグラフを示す。 ナノ粒子検出のためのシステムにおけるナノスリット(ナノギャップ)とナノ粒子間の相互作用研究の概念図を示したものである。ナノスリット上にナノサイズの粒子を位置させ、その後、光を下から上に透過させたとき、上側で透過された光を分析する。ナノ粒子がある時とない時を比較してみると、右側のグラフのような結果が出る。右側のグラフで赤色の実線はナノ粒子がない時に波長による透過波の入射波に対する相対的強度を測定したものであり、青色の実線はナノ粒子がある時に測定したものである。結果から理解できるように、グラフにおいてナノ粒子の有無によって、最高点(peak)が異なる周波数に現れることが分かった。このような特性は、ナノ粒子の存在やその位置を探すのに応用できる。
以下、添付図面を参照しつつ本発明の実施例をより詳細に説明する。
本発明による実施例は、電磁波の波長のうち、テラ波−赤外線領域に焦点を置く。その理由は、この領域が上記で言及したナノギャップ−光集束の連関を実現するのに最も適した波長帯域であるためである。この波長帯域でも、導電性物質、例えば金属は可視光領域とほぼ同様の表皮深さ(数十ナノメートル)を有しているため、波長に対して線幅を最高λ／１０,０００ まで縮小させることができる。これは、電磁波の強度又はエネルギーを基準にすると、１億倍に達する非常に高い集束度である。
図１は本発明によるナノギャップデバイス１００の構成を概略的に示す構成図である。ナノギャップデバイス１００には導電性フィルム１１０上に長さ(１)、幅(a)、及び高さ(h)を有する矩形開口構造のナノギャップ１２０が形成されている。矩形開口構造のナノギャップ１２０を有する導電性フィルム１１０上に入射電磁波１０が入射するとき、ナノギャップ１２０内に透過電磁波１１が強く集束される。強く集束されることを超集束(super-focusing)又は光学ファネル(optical funneling)と表現することができる。
以下、本発明者らは金属フィルム上のλ／３０,０００スリットが光誘導電流によって帯電されたナノギャップ−キャパシター(nanogap-capacitor)として作用し、電場を数桁(orders of magnitudes)増幅させることを示す。
テラヘルツ及びマイクロ波領域で、特定の電気的又は磁気的性質に合わせられたメタ物質の形状サイズ(feature size)は波長よりずっと小さいが、それにもかかわらず表皮深さよりはずっと大きい。開口(aperture)形態の波長以下金属構造は電場を集束することができ、プラズモン、半波長又はファブリーペロ共鳴で光透過を増幅することができる。波長より小さいが、表皮深さよりずっと大きい長さスケールで共鳴集束(resonant focusing)が調査されてきた。このようなレジームで、完全伝導体近似法(perfect conductor approximation)が１次元及び２次元開口における電場増幅を説明するのに利用され、ここで、ギャップ幅が減少するほど電場増幅は増加し続けることが示された。減少幅が表皮深さ限界を破り、サブ表皮深さナノギャップの新しいレジームに入るとき、ギャップ内部の電場は増加し続けるのかについて疑問が存在する。
サブ表皮深さナノギャップにおける電場増幅を究明するために、テラヘルツ時間領域分光法(terahertz time domain spectroscopy)が０.１ＴＨｚ乃至１.１ＴＨｚの周波数範囲(波長＝３ｍｍ乃至０.２７ｍｍ)に対して行われる。ナノギャップの存在は共鳴欠如１／fタイプ依存性を示す透過度を深く変更するという事実を発見した。電場増幅の水準と等価である面積正規化透過度(area-normalized transmittance)はギャップ幅が減少することによって増加し続け、最終的に７０ｎｍギャップに対して０.１ＴＨｚで８００の値に至る。ギャップが狭くなるとき、電荷はギャップの近くに集中されて電荷密度を増加させ、これにより電場を増幅させる。カット・オフ(cut-off)が存在しないため、ギャップにおいて増幅された場は全的に遠距離場(far field)側に散乱する。ブロード１／fスペクトル応答、１０５の最大|E|２増幅、及び１０１１の非線形|E|４増幅で、本発明者らのナノギャップデバイスはテラヘルツ非線形性誘導、天文学の小テラヘルツ信号検出、ナノ粒子検出及び表面増幅ラマン散乱のための卓越した出射パッド(launching pad)になり得る。
電磁波が垂直入射して導電面上に当たるとき、光を反射させる表面上に電流が誘導され、電荷はどこにも蓄積されない。この表面が二つのゾンマーフェルト半平面(Sommerfeld half plane)に切断されるとき、電荷は一波長の長さスケールを有する隅に蓄積され、その結果、表面電荷密度はχ≪λの小さな値に対する次のような依存性を有する：
。
ここで、ε０及びΕ０は真空誘電率及び入射電場をそれぞれ示し、ω及びχは各周波数及び隅からの距離をそれぞれ示す。この半平面に対するχ=０における電荷特異性(charge singularity)は強くないが、統合によって電荷特異性が消えるからである。
２つの金属半平面を再度合わせ、その結果、電荷がギャップを横切って互いに反対の要素の引力を感じ始める場合に、電荷は隅側にさらに近く移動して、さらに強い電場を発生させると予想される。ギャップがサブ表皮深さ及びその下側に続けて接近するとき、光誘導電流は続けてギャップ側に流れ、これは隅でさらに集中された電荷を誘導する(図２a)。たとえ、定性的ではあるが、光誘導交流電流によって駆動される効果的なライン・キャパシター(図２a)の簡単な図は、ギャップサイズが表皮深さよりさらに小さくなるときでも、場増幅は増加し続けることを示す。
図２ｂは本発明による実験の概要を示す。サンプルは５００ミクロン厚みのSi基板上に堆積されたh=１５０ｎｍ厚みの金フィルム上にFIB(focused ion beam,集束イオンビーム FIB２００, FEI)マシンを利用して製造されたa=７０ｎｍギャップからなる。本発明者らは電気光学サンプリングを利用したテラヘルツ時間領域分光法によってギャップを通った透過を検討した。バイアスされたGaAs結晶はp−偏光ＴＨｚ波を発生させ、このp−偏光ＴＨｚ波は２ｍｍ×２ｍｍ開口を通過した後にサンプル上に突き当たる。(１１０)方向ZnTe結晶は電気光学サンプリングを経て水平の電場成分を検出する。
図２cはギャップサンプル(最上部)及びSi上の無パターンの金(中間部)を通った電気光学信号を示す。最下部には、無パターンのSi上の同一の開口を通った基準信号(最下部)が示されている。小さいが、無視できない直接透過は、本発明のサンプル厚みが表皮深さ程度であるという事実を反映する。このような直接透過の寄与は、１ＴＨｚで約８０ｎｍの表皮深さと合致しており、ギャップにおける電場増幅を評価するとき、控除する必要がある。
テラ波が２ｍｍ×２ｍｍ面積に入射したとき、２ｍｍ×７０ｎｍ開口に７０ｎｍ／２ｍｍ、約１／３００００に該当する光のみ通過しなければならないが、図２cに示したように、入射した電場の１／１０が通過することが分かり、これによって、実際に３０００倍も多い電場がナノスリット内に集束されていることが分かる。この現象はキルヒホフ回折理論(Kirchhoff diffraction theory)やゾンマーフェルト半平面原理(Sommerfeld's half plane principle)を利用して理論的説明が可能である。
時間トレース(time trace)をフーリエ変換し、これらを基準信号で分けることで周波数依存性透過スペクトルになる。無パターン金を通った直接透過を控除した後の、ギャップを通った透過スペクトルが図２dに示されている。また、時間トレースにおいて明らかなファブリ・ペロー(Fabry-Perot)タイプ多重反射のため、スペクトルは多少複雑であるが、約１％の透過度はギャップ被覆率(gap coverage)β=α／２ｍｍよりずっと大きく、ギャップ被覆率は０.００３５%=７０ｎｍ／２ｍｍのみである。このように増幅された透過度はギャップにおける増幅された場（enhanced field)に由来するもので、右側上に表示される面積正規化透過度(area-normalized transmittance)t／βはキルヒホフ積分数式体系(Kirchhoff integral formalism)を通じたギャップにおける水平電場増幅に変化される。
ナノギャップに対して図２dに示された場増幅（field enhancement)は、１０オーダーの場増幅が観測されたテラヘルツ及びマイクロ波範囲のミクロンサイズギャップ及びミリメートルサイズギャップよりさらに１〜２オーダー大きい。ナノギャップにおける場増幅及びその周波数依存性を正確に測定するために、Si基板のファブリ・ペロー効果を除去する必要がある。図３はナノギャップデバイスサンプルの構成図及び実験結果を示す。ほぼ自立のナノギャップがSiO２の１.２μｍ層にSiNの０.５μｍ厚み層の次に堆積された６０ｎｍ厚みの金フィルム上に製造される(図３a)。時間領域におけるナノギャップを透過した信号は図３b(最上部)に、無パターンの金に対する信号(中間部)及び基準信号(最下部)とともに示されている。多重反射は見られない。
３つのナノギャップ、a=７０ｎｍ(赤色; h=６０ｎｍ)、１５０ｎｍ(灰色; h=１５０ｎｍ)、及び５００ｎｍ(緑色; h=６０ｎｍ)を通った場増幅スペクトルが、再び直接透過を控除した後、図３cに示されている。比較のために、h=１７μｍを有するa=１４μｍサンプルを通った面積正規化透過(青色)が示されている。４つのサンプルに対する周波数依存性場増幅の対数−対数プロット(log-log plot)が挿入図に示されている。場増幅は周波数が減少するにつれて続けて増加し、黒色線で表示された１／fタイプ周波数依存性を証明する。また、本発明者らは１４ミクロンギャップサンプルに対する場増幅はさらに増幅が最大となる最低の周波数でもせいぜい１０であり、これは以前の研究(J.W.Lee, M.A.SEO, D.H.Kang, K.S.Khim, S.C.Jeoung, and D.S. Kim, "Terahertz electromagnetic wave transmission through random arrays of single rectangular holes and slits in thin metallic sheets", Phys. Rev. Lett. ９９, １３７４０１ (２００７))と合致することが分かった。最小のサブ表皮深さギャップサイズa=７０ｎｍに対して増幅は最大であり、０.１ＴＨｚで前例のない８００の値に至る。
場増幅の共鳴欠如１／f周波数依存性は交流電流源によるギャップのキャパシター型帯電を内包し、ここで電場は帯電時間に比例し、従って、１／fに比例する。ナノギャップデバイスパラメータであるフィルム厚み(h)及び幅(a)は表皮深さ以下の範囲内にあるため、テラヘルツメタ物質に正常的に用いられる完全導電体仮定は適用されない。本発明のナノギャップデバイスをさらによく理解し、最適化するために、２次元FDTD(Finite Difference Time Domain 有限差分時間領域)分析が行われた。ｃｍスケール(サンプル寸法)からｎｍ(金属格子)範囲までサイズを拡張する問題について、漸近線で変わる格子サイズが使われた点は重要である。２.５ｎｍ格子サイズが金属内部とギャップで利用され、工程が金属／ギャップ領域から続けて空気側に２５μｍまで移ることにより、格子は漸進的にさらに大きくなる。このような格子サイズ制御セッティング及び全体シミュレーション空間(１０ｍｍ×２.５ｍｍ)に対し、２％未満の場振幅エラーを確認するために収束(convergence)をテストする。問題の周波数範囲内で金属(金)の誘電パラメータを計算するのにドルーデモデル(Drude model)を採用した。特に、０.１ＴＨｚにおける表皮深さは２５０ｎｍであって、７０ｎｍギャップ幅又は６０ｎｍフィルム厚みより明らかに大きい。
図４aは５００ｎｍギャップサンプル(h=６０ｎｍ)を有する７００ｎｍ×７００ｎｍの面積に対して拡大された、０.１ＴＨｚ(波長 ３ｍｍ)で寸法分析から得られた水平の電場パターンを示す。ギャップにおける場増幅は入射場に対しておよそ２００である。ここで、本発明者らは、図４bに示したようにギャップを７０ｎｍに狭める。ここで、場増幅は５００ｎｍのギャップよりずっと強い。場増幅は最大１０００より大きい。表皮深さレジームを超えて減少するギャップによって増加する場増幅のこのような理論的予測は、ギャップが狭くなるにつれ、ギャップ領域側に電荷が集中されるという簡単な概念と合致する。また、これは実験的に得られた場増幅８００ともよく合致する。興味深いことに、ギャップサイズ７０ｎｍが２５０ｎｍの表皮深さよりずっと小さいにもかかわらず、電場は金属を貫通せず、ギャップに完全に集中されるということが分かった。これは、ギャップにおける水平の電場がギャップ壁に垂直であり、この点で水平の電場が表面電荷によって終結されるためである。図４cに示した垂直の電場はギャップのすぐ近くに集中され、金属平面上の表面電荷によって終結される。表面電荷−展開の大きさはギャップ幅に近接し、おそらく反対電荷の引力によってギャップが狭くなるにつれ、電荷が隅に段々と近づく本図面と合致する。
ギャップ領域に集束される強い水平の電場とは完全に逆に、磁場Hy(図４d)は本質的に増幅なしでずっと多く展開される。磁場は表皮深さと合致した金属領域内に深く浸透する。図４eは対数スケールで描かれた出口平面上の２.５ｎｍの有効距離で計算されたEx及びHy場を示す。磁場はこの長さスケールにおいてほぼ一定に留まるが、ギャップにおける水平の電場は磁場より数桁ほどさらに強い。一旦、ギャップの中心から金属表面の最上部側に移動すると、電場は磁場より弱くなる。ナノギャップを通ったエネルギーの流れを知るために、サブ表皮深さギャップで光エネルギーの集中がはっきりと見られる時間平均ポインティングベクトル(time averaged Poynting vector)<Sz>(図４f)を描く。
その後、図４gに示したギャップにおける電場の周波数及び幅依存性は、定量的及び定性的に、１／fタイプ依存性及びa減少によって増加する増幅を含む、実験的に観測された面積正規化透過度／場増幅をよく再現する。フィルム厚みはa=７０ｎｍ及びa=５００ｎｍに対して６０ｎｍで固定され、a=１５０ｎｍに対してh=１５０ｎｍで固定され、そして、a=１４μｍを有するh=１７μｍサンプルで固定された。また、シミュレーションで、ギャップ幅をより小さくすることでデバイス性能を向上させる可能性を調査するためにギャップサイズ２０ｎｍが考慮された。実際に、より大きな増幅が２０ｎｍギャップによって見られ、さらにはより小さなギャップサイズに対しても、本発明の構成が作用することを示す１／f依存性を依然として維持する。さらには導電体内部の電流分布及びギャップ近くの表面電荷分布を分析すると、電流分布が明白なe-iωt依存性ではなくほぼ周波数非依存性であっても、ギャップにおける表面電荷は必要１／f項を含むことが示される。帯電時間が駆動周波数に反比例するため、交流電流源に対する任意のキャパシター問題において普遍的なこのような依存性は、従って、ナノギャップを帯電する磁場誘導、調和振動電流と合致する。
次いで、ナノギャップデバイス(単一矩形開口構造)に対する透過共振効果を検討する。図５に示したように、矩形開口の長さ(横長さ)は３００μｍ(図示せず)であり、幅(縦長さ)は約７１ｎｍである。アンテナ原理により、ギャップ長さの２倍になる波長の光を一番多く吸収される。また、ギャップの幅は上記単一構造スリットと同様の原理で、幅が小さくなるほど、開口内に電場が大きく集まるようになる。
図５の右側図は振動数による透過波の大きさを示す。０.２ＴＨｚ近くで最も多く電場が通過することが分かるが、実際には基板の屈折率のため、共鳴周波数が実際より小さく出るので、基板の屈折率２.５を考慮すると、０.５ＴＨｚが共鳴周波数になる。ここで、共鳴周波数とは、様々な周波数の光が金属膜を透過したとき、最も多く透過される周波数帯域を指す。０.５ＴＨｚの光の波長は６００μｍであり、矩形ギャップの幅の２倍になることが分かる。共鳴周波数帯域で透過した光の相対的大きさは２５であるが、過去の実験でギャップの幅が大きくなるほど、透過された光の相対的大きさは小さくなることが分かった。
この結果により、長さは透過波の波長の半分であり、幅はナノスケールの非常に小さな矩形開口をナノギャップ半波長アンテナ(Nano-gap half-wavelength antenna)としてみなすことができ、これを利用すると、ギャップ内に電場を強く集束させられるということが分かる(図６参照)。
上記したように、ナノギャップ構造自体の幾何学的形態が光集束度を決定するため、ナノギャップ構造の幅(線幅)を低減することによってエネルギーの集束度を増大させることができる。例えば、ナノスリット構造の場合、共鳴波長はナノギャップ構造の厚みや幅ではなく、単に長さのみによって決定され、たとえナノギャップ構造の厚みと幅が共鳴波長に該当する電磁波の表皮深さにまで低減されても、共鳴特性は変化しない。
このような結果から証明できるように、ミリメートル波は表皮深さより小さなナノギャップ上に集中することができるため、ギャップをある程度狭めることによって電場を更に増幅することが可能である。究極のギャップサイズは金属の電荷遮蔽長さスケールで決定することができ、これは典型的に１ｎｍ以下のトーマス・フェルミ遮蔽長さ(Thomas-Fermi screening length)である。ミリメートル波長光をナノメートルスケール以下で集束することにより約１０,０００の場増幅を達成することができ、これは例えば、テラヘルツ非線形性における応用を発見することができるだろう。さらには、１０００の場増幅を可能にする現在のギャップサイズでも、増幅段階又はガン(Gunn)ダイオードなどの連続波源のみを利用することなく、半導体ナノ構造で非線形性を誘導するのに必要な１〜１０ｋＶ／ｃｍの場増幅に到達することが可能である。また、共鳴なしでもほぼ３桁の大きさの場増幅を得ることができるため、半波長アンテナに見られるような共鳴により場増幅を更に増加させることができるのである。かかる設計によれば、ナノギャップ内部のナノ粒子を検出する、又はブリッジ(bridge)の存在を検出するのにテラヘルツ輻射エネルギーを使用することが可能になる。
要するに、本発明者らはλ／３０,０００ナノギャップがミリメートル範囲の波長のテラヘルツ電磁波を集束し、その結果、莫大な場増幅を得られるということを示した。テラヘルツ作業に合わせた金属ナノ構造物はサブ表皮深さの場増幅及び集束デバイスとして、そしてトーマス・フェルミ長さスケールでサブ−ナノメートル光学に対する許容構造として、広範囲な応用を見つけることができる。
本発明ではこのような特性を有するナノギャップ構造をFIB(Focused Ion Beam集束イオンビーム)方式を用いて多様な組み合わせで構成して実験し、ここで測定された現象を用いてナノ粒子検出システム、さらに(位置、配向、サイズのセンシング用の)ナノ粒子超高感度センサー、すなわち、ナノ粒子検出のための測定装置に発展させた。
可視光プラズモンと同様に、ナノギャップ(ナノスリット)に形成された擬似プラズモンはナノギャップ構造周辺の局所誘電条件(ナノ粒子の有無、誘電常数の変化など)の変化によって反応する。しかし、赤外線−テラ波領域では減衰が可視光プラズモンの場合よりずっと小さいため、可視光線プラズモン研究ではよく現れない様々な興味深いナノギャップ構造間の相互作用の研究が可能であった。特に本発明では、ナノギャップ(ナノスリット)−ナノ粒子間の空間上相互作用がプラズモン共鳴条件、位相変化、光集束度の強度などに及ぼす影響を多角的に研究した。
共鳴条件にあるナノスリットの表面に金属ナノ粒子が位置すると、局所電流と電荷の分布が影響を受けるようになる。我々はこのような局所的な干渉がどのようにナノスリットの全体的な光透過強度、共鳴波長、位相、光集束度などに影響を与えるのかに対する体系的な実験的、理論的研究を進行した。特に、ここで興味深いのは、吸着されたナノ粒子のサイズ、模様、そしてスリット上の位置／配向によってナノスリット全体の共鳴スペクトルがどのように変化するのかである。これと共に、共鳴スペクトルからナノ粒子の位置を逆に解明できるのかに対する実験及び理論的研究を行った。
上記で言及したナノスリットとナノ粒子の相互作用の研究は、科学的価値があるだけでなく、非常に小さなナノ粒子の検出に活用することができる。１０ｎｍ以下の非常に小さなナノ粒子は通常の光散乱法では検出し難い。本研究ではナノスリットとナノ粒子の相互作用を深化・応用して、単一ナノ粒子の単純な検出だけでなく、粒子の位置及び配向を解明する方法を模索した。
図７は本発明によるナノ粒子を検出するためのシステムの概念図である。本発明によるナノ粒子検出のためのシステム７００は、電磁波を発生させるための電磁波源７１０と、導電性の物質からなるフィルム７２１と、前記フィルム７２１上に形成され、前記電磁波及び前記導電性物質によって決定されるトーマス・フェルミ遮蔽長さと表皮深さの間のギャップ幅を有するナノギャップ７２３と、前記ナノギャップを透過した前記電磁波を測定し、予め測定された基準信号と比較分析する分析手段７３０とを含む。
本発明によるナノ粒子を検出するためのシステムの具体的な構成及び作動原理について説明する。本発明者は電磁波源７１０として、好ましくはテラ波発生装置を使用する。フィルム７２１及びナノギャップ７２３を含むナノギャップデバイス７２０については既に言及したものと同様である。好ましくは、測定手段７３０は電気光学サンプリング装置を含む。ナノギャップ７２３上にナノサイズの粒子７を位置させ、その後電磁波(テラ波)を下から上に透過させたとき、上側で透過された電磁波(テラ波)を測定する。
テラ波領域帯の透過スペクトル特性を研究するために、時間分解テラ波分光法を利用する。フェムト秒レーザー(８０ＭＨｚ反復率、１５０ｆｓパルス幅、７８０ｎｍ波長)を二方向に分離させ、それぞれを電磁波源７１０と測定手段７３０に送る。第一のパルスレーザーが電磁波源７１０でテラ波を発生させ、サンプルを透過したこのテラ波は測定手段７３０の測定結晶にフォーカスされる。このとき、同時に既に分離された第二パルス（プローブパルス）が測定手段７３０の測定結晶にフォーカスされ、この二つのパルスの時間差によって、各時間(５０ｆｓ間隔)におけるテラ波の強度を時間掃引(time-sweep)するようになる。
図８に示したように、テラ波発生装置としてGaAs半導体結晶に第一のパルスレーザーを入射させ、電子をバンドギャップを超えるエネルギー状態に励起させる。このとき、１５０V程度のバイアスをかけると、励起された電子が一方向に加速され、加速された電子は数テラヘルツの周波数の電磁波を発生させる(アンテナ効果)。
上記したように、二方向に分離されたレーザーパルスのうち、第一のものはテラ波を発生させ、このテラ波は測定手段７３０の測定結晶の表面にフォーカスされる。第二パルス(プローブパルス）は測定手段７３０の測定結晶表面にともにフォーカスされ、このとき、テラ波によって変化した結晶の屈折率変化をプローブパルスが感知するようになる。結晶の屈折率の変化は、入射したテラ波の強度に比例する関係であり、電場と結晶の屈折率の正比例の変化関係をポッケルス効果(Pockels effect)ともいう。
図９に示したように、プローブパルスがGaP(あるいはZnTe)の半導体結晶表面にフォーカスされる。このプローブパルスは線形偏波されており、この線形偏波パルスは結晶の光軸に直交して、テラ波の場振幅に比例した方位角(azimuthal angle)で回転する。最初と比べて若干角度が回転したこの線形偏波プローブパルスは１／４波長板(quarter wave plate)を通る間に楕円偏波パルスに変わり、これはウォラストンプリズム(Wollastone prism)、あるいはPBS(Polarizer Beam Splitter偏光ビームスプリッタ)によってそれぞれ水平(horizontal)、垂直(vertical)方向の成分に分離され、これは二つのフォトダイオード内に入る。二つのフォトダイオードに入ってくるプローブパルスの強度の差は初期のテラ波の強度に正比例するため、フォトダイオードに入ってくるプローブ光の差を測ることによってテラ波の強度を逆に知ることができる。このとき、二つのレーザーパルスの間に時間遅延(time delay)を与える度に、テラ波の強度を測ることができる。これがテラヘルツ時間領域分光法(THz Time Domain Spectroscopy)の基本原理である。最終的に得られるテラ波のデータは時間軸における透過電場振幅であり、＋−符号は発生したテラ波の位相(phase)を意味する。
上記したように、測定したテラ波データは時間軸における強度で表現され、これをフーリエ変換(Fourier Transform)させると、次のようである。
関数 X=fft(x)、及びx=ifft(X)は、次のように長さNのベクトルによって与えられた変換及び逆変換対を実行する。：

ここで、
図１０に示したように、時間軸において強度で表現されるテラ波データは、上記のようなフーリエ変換によって周波数上のデータに変換させることができる。
図１１はナノ粒子検出のためのシステムにおけるナノスリット(ナノギャップ)とナノ粒子との間の相互作用研究の概念図を示すものである。ナノスリット上にナノサイズの粒子を位置させ、その後、光を下から上に透過させたときに、上側で透過された光を分析する。ナノ粒子がある時とない時とを比較してみると、右側のグラフのような結果が出る。右側のグラフで赤色の実線はナノ粒子がない時に波長による透過波の入射波に対する相対的強度を測定したものであり、青色の実線はナノ粒子がある時に測定したものである。結果から理解できるように、グラフにおいてナノ粒子の有無によって、最高点(peak)が異なる周波数に現れることが分かった。このような特性は、ナノ粒子の存在やその位置を探すのに応用できる。
例えば、ナノ粒子検出のためのシステムは大きく二つのタイプが可能であるが、第一は、単一スリット構造におけるナノ粒子検出のためのシステムであり、第二は、単一矩形開口構造におけるナノ粒子検出のためのシステムである。二つの装置の作動原理は上記で言及したように若干の差異はあるが、両方ともナノ粒子にテラ波が入射して散乱された光を測定できる機能を有し、差異は、矩形開口構造のナノ粒子検出のためのシステムの場合、特定の周波数、すなわち共鳴周波数の光を選択して測定できるという特徴がある。また、二つのタイプのナノ粒子検出のためのシステムは両方とも、テラ波のように可視光線領域の光より大きな波長の光であるにもかかわらず、ナノサイズの測定装置を作ることができるという利点も有している。
実験方法
１.ナノギャップデバイス製作
６０ｎｍ厚みのほぼ自立の金属フィルムをフォトリソグラフィを用いて製造する(図３a)。まず、シリコン基板を二つのフォトレジストストリップ(photo-resist strip)で被覆し、このパターンの面を化学エッチングを利用して処理した。熱湿式酸化と５０μｍのシリコンを残す裏面エッチングの後、基板に窒化物を堆積させる。再度裏面エッチングを実施して全体フィルム厚みを１.７μｍまで減少させる。金のフィルムを堆積し、その後、集束イオンビーム(FIB)ミリングを利用してギャップ構造を画定する。
２.テラヘルツ時間領域測定
本発明者らは波長７８０ｎｍ、７６ＭＨｚ反復率、及び１５０ｆｓパルス幅のフェムト秒Ti：サファイアレーザーパルス列を衝突させた２kV／ｃｍバイアスをかけた半絶縁GaAsエミッタから発生した単一サイクルテラヘルツ源を利用する。電気光学サンプリング法を利用して時間領域における透過テラ波を検出する。（１１０)配向ZnTe結晶において光学プローブパルスは同期テラヘルツビームによる若干の偏光回転を受けるため、それにより水平の電場を検出する。ＴＨｚ波は２ｍｍ×２ｍｍ開口を通過した後、サンプルに衝突する。サンプル無しに開口を通った入射ビームは基準信号としてナノギャップの透過度を得るために利用される。
当業者は上記の説明に開示された概念及び特定の実施例は、本発明と同一の目的を実行するために他の実施例を修正又は設計する基礎として使用することができることを理解するであろう。当業者はまた、これらの均等の実施例が添付のクレームに記載された発明の思想及び範囲から離れるものではないことを理解するであろう。
本発明によるナノギャップデバイスを実用化することで、産業全般に応用できる利点がある。例えば、本発明によるナノ粒子を検出するためのシステムの場合、半導体産業の場合に半導体工程で必ず生じる塵や欠陥(detect)などを検出する装置として適用することができ、ナノサイズの塵や欠陥の位置や種類まで明らかにすることができ、そのような装置が適用されれば、半導体工程で生じる不良率を大幅に下げることができる。また、本発明によるナノギャップデバイスは医療設備にも導入することができるが、テラ波に関心を持つ理由は、我々の体内の細胞毎にエネルギーが与えられるときに固有波長の光を発散するが、ほとんどがテラヘルツ領域帯の光を発散する。そのため、我々の装置を利用してテラ波が測定できれば、各細胞の位置や特性を調査することができる。特にほとんどの細胞のサイズが１μｍ以下であるため、このような細胞の特性を知るためにはナノサイズの検出が可能でなければならないということが分かる。その他に麻薬検出と関連した保安産業や公害物質検出及び大気分析と関連した環境産業にも利用可能である。

Claims (18)

  1. 電場増幅のためのナノギャップデバイスであって、
    導電性の物質からなるフィルムと、
    前記フィルム上に形成され、前記電磁波及び前記導電性物質によって決定されるトーマス・フェルミ遮蔽長さと表皮深さの間のギャップ幅を有するナノギャップを含むことを特徴とする電場増幅のためのナノギャップデバイス。
  2. 前記電磁波は、テラ波乃至赤外線領域の波長を有することを特徴とする請求項１に記載の電場増幅のためのナノギャップデバイス。
  3. 前記電磁波は、単一サイクルテラヘルツパルスであることを特徴とする請求項２に記載の電場増幅のためのナノギャップデバイス。
  4. 前記導電性の物質は、金属又はカーボンナノチューブであることを特徴とする請求項１に記載の電場増幅のためのナノギャップデバイス。
  5. 前記金属は、金であることを特徴とする請求項４に記載の電場増幅のためのナノギャップデバイス。
  6. 前記ナノギャップの形状は、矩形状又はスリット状であることを特徴とする請求項１に記載の電場増幅のためのナノギャップデバイス。
  7. 前記フィルムは、前記ナノギャップの前記幅の２倍の厚みを有することを特徴とする請求項１に記載の電場増幅のためのナノギャップデバイス。
  8. 前記ナノギャップは、前記電磁波の共鳴波長の１／２の長さを有することを特徴とする請求項１に記載の電場増幅のためのナノギャップデバイス。
  9. テラヘルツ非線形性誘導、天文学の小テラヘルツ信号検出、ナノ粒子検出、又は表面増幅ラマン散乱のための出射パッドとして利用されることを特徴とする請求項１に記載の電場増幅のためのナノギャップデバイス。
  10. ナノ粒子検出のためのシステムであって、
    電磁波を発生させるための電磁波源と、
    導電性の物質からなるフィルムと、
    前記フィルム上に形成され、前記電磁波及び前記導電性物質によって決定されるトーマス・フェルミ遮蔽長さと表皮深さの間のギャップ幅を有するナノギャップと、
    前記ナノギャップを透過した前記電磁波を測定する測定手段とを含むことを特徴とするナノ粒子検出のためのシステム。
  11. 前記電磁波は、テラ波乃至赤外線領域の波長を有することを特徴とする請求項１０に記載のナノ粒子検出のためのシステム。
  12. 前記電磁波は、単一サイクルテラヘルツパルスであることを特徴とする請求項１１に記載のナノ粒子検出のためのシステム。
  13. 前記導電性の物質は、金属又はカーボンナノチューブであることを特徴とする請求項１０に記載のナノ粒子検出のためのシステム。
  14. 前記金属は、金であることを特徴とする請求項１１に記載のナノ粒子検出のためのシステム。
  15. 前記ナノギャップの形状は、矩形状又はスリット状であることを特徴とする請求項１０に記載のナノ粒子検出のためのシステム。
  16. 前記フィルムは、前記ナノギャップの前記幅の２倍の厚みを有することを特徴とする請求項１０に記載のナノ粒子検出のためのシステム。
  17. 前記ナノギャップは、前記電磁波の共鳴波長の１／２の長さを有することを特徴とする請求項１０に記載のナノ粒子検出のためのシステム。
  18. 前記測定手段は、電気光学サンプリングを用いて前記透過電磁波を測定することを特徴とする請求項１０に記載のナノ粒子検出のためのシステム。
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