JP2014127302A - 有機発光素子およびこれを用いた照明装置 - Google Patents

Abstract

【課題】 従来の有機発光素子では、外部に取りだす全光束に限界があり、高い表面輝度を必要とする一般照明用光源としての適用には限界があった。
【解決手段】 基板１と、基板１上に設けられた中間層８と、中間層８上に設けられた第１電極２と、第１電極２上に積層された正孔注入層３、正孔輸送層４、発光層５および電子輸送層６と、電子輸送層６上に設けられた第２電極７とを具備し、記発光層５にそれぞれ異なる曲率半径の湾曲面を有する複数の湾曲部を１組とした湾曲部群１５を複数設け、外部量子効率を高めるための有機発光素子およびそれを用いた照明装置を提供する。
【選択図】 図２

Description

本発明は有機発光素子およびこれを用いた照明装置に係り、特に演色性の高い白色光を高い外部量子効率で放出可能な有機発光素子およびこれを用いた照明装置に関する。

有機発光素子（有機エレクトロルミネッセンス（Organic Electro-Luminescence）素子）は、適当な直流電流を流すと有機材料が発光するデバイスであり、ＬＣＤに変わる次世代ディスプレイとして、あるいは蛍光灯に変わる面発光光源として適用が期待されている。

特に有機発光素子を面発光光源として利用する照明の分野に於いては、環境に配慮した次世代光源として注目されており、電球に匹敵する高い演色性と、蛍光灯および発光ダイオード（Light Emitting Diode：ＬＥＤ）に匹敵する電力効率とを得るべく開発が進められている。

図７は従来の有機発光素子１００の構造（主に発光領域）の一例を示す断面図である。有機発光素子１００は、ガラス基板１０１上にＩＴＯ（Indium Tin Oxide）膜を所望の形状にパターンニングして第１電極１０２を設け、その上に、ＥＬ層１０８の各有機薄膜、すなわち正孔注入層（Hole Injection Layer：以下、ＨＩＬ）１０３、正孔輸送層（Hole Transfer Layer：以下、ＨＴＬ）１０４、発光層（Emitting Material Layer：以下ＥＭＬ）１０５、電子輸送層（Electron Transport Layer：以下ＥＴＬ）１０６を真空蒸着法などで積層し、その上に第２電極（例えばアルミニウム（Ａｌ）層）１０７を真空蒸着法などで積層した構造を有する。ＥＬ層１０８を構成する各有機薄膜が第１電極１０２と第２電極１０７とで挟まれた発光領域（図示の領域）においては、各有機薄膜の主面はいずれも略平坦面となっている（例えば特許文献１参照。）。

有機発光素子１００をディスプレイに利用する場合、その明るさとして要求される表面輝度は３００ｃｄ／ｃｍ^２〜５００ｃｄ／ｃｍ^２程度である。

これに対し、有機発光素子１００を照明に用いる場合、特に蛍光灯と同じ一般照明として利用するには、９０００ｃｄ／ｃｍ^２を超える表面輝度が必要になる。つまり、照明用途ではディスプレイ用途に比べると高い表面輝度が要求される。

有機発光素子１００で明るさを確保する場合、これを駆動する電流密度を高めることが考えられる。しかし、有機発光素子１００の寿命はほぼ電流密度の１．５乗に反比例するので、電流密度を極端に高めると劣化が早まる問題がある。

近年では、有機発光素子１００に用いる有機材料（有機薄膜）の進歩が目覚ましく、従来用いられていた蛍光材料に代わり燐光材料が効率・寿命の面で飛躍的な進歩があり、内部量子効率１００％を達成できる燐光材料も開発されている。燐光材料は、有機発光素子１００をディスプレイとして用いる場合、コスト面を除けば、要求性能の実現も問題ないレベルに達しており、実用化が加速されつつある。

つまり、有機発光素子１００を照明用途として実用化する場合も燐光材料を使用することで、内部量子効率としては十分な性能が見込まれる。

図７を参照して、矢印の如くＥＭＬ１０５で発光した光は、直接ガラス基板１０１を透過して外部に放出される光と、Ａｌ層からなる第２電極１０７で反射してガラス基板１０１を介して外部に放出される光の２つの成分に分けられる。そして、内部で発光したこれらの光を効率よくガラス基板１０１の外部に取り出すことができれば、すなわち外部量子効率を高めれば、電流密度を高めることなく、表面輝度を向上させることができる。

特開２００７−３６１２８号公報

図８は、図７に示す従来構造の有機発光素子１００における外部量子効率を説明するための断面概要図ある。

一般に、有機発光素子１００では外部量子効率を高める目的でＥＬ層１０８においてそれぞれの有機薄膜の膜厚を最適化して光学調整が行われている。しかしＥＬ層１０８内で発生した光は第１電極１０２およびガラス基板１０１を透過するので、外部に放出されるまでの間にその光の一部は損失する。

一例として、ＥＬ層１０８のトータルの屈折率ｎ_Ｏ＝１．７、第１電極（ＩＴＯ膜）１０２の屈折率ｎ_Ｔ＝１．９〜２．０、ガラス基板１０１の屈折率ｎ_Ｇ＝１．５とすると、それぞれの主面が平坦な場合、有機薄膜１０８中で発光した全光束の４７％は有機薄膜１０８内で損失し、側面方向に出射される。また、ガラス基板１０１中では３４％の光が損失し、ガラス基板１０１表面から外部に取り出せる光束は、全光束の高々１９％程度に留まる。

従って、ＥＬ層１０８の各有機薄膜の膜厚を光学調整し、またＥＬ層１０８に燐光材料を採用して内部量子効率１００％を得た場合であっても、従来構造では外部に取り出せる割合（外部量子効率）は１９％以下ということになる。有機薄膜１０８が蛍光材料の場合には、最大の内部量子効率が２５％で有るので、外部量子効率は５％程度と更に低くなる。

つまりこのような構造では、外部に取りだす全光束には限界があり、すなわち外部量子効率の向上には限界があった。このため高い表面輝度を必要とする一般照明用光源としての有機発光素子の実用化は困難であった。

本発明はかかる課題に鑑みてなされ、基板と、該基板上に設けられた中間層と、該中間層上に設けられた第１電極と、該第１電極上に積層された正孔注入層、正孔輸送層、発光層および電子輸送層と、該電子輸送層上に設けられた第２電極と、を具備し、前記発光層に、それぞれ異なる曲率半径の湾曲面を有する複数の湾曲部を１組とした湾曲部群を複数設けることにより解決するものであり、外部量子効率を高めることができるので、一般照明に要求される表面輝度・寿命が確保できる有機発光素子およびそれを用いた照明装置を提供するものである。

本発明によれば、蛍光灯・ＬＥＤに匹敵する電力効率が得られる有機発光素子を実現でき、水銀の廃棄処理の環境問題を抱える蛍光灯の代替となる面光源としての実用化が可能となる。

具体的には、発光層に、それぞれ異なる曲率半径の湾曲面を有する複数の湾曲部を１組とした湾曲部群を複数設ける。発光層の湾曲部群は、他の湾曲部群を設けた中間層上に発光層を積層することで実現する。つまり、中間層の他の湾曲部群に沿って、発光層を含むＥＬ層や第１電極、第２電極の主面も湾曲する。これにより発光層を構成する各有機薄膜から出射された光が基板に到達するまでの間でランダムに配置された湾曲部群で反射・散乱される。その結果、光の進行方向がランダムな方向で基板に入射するため、基板から外部の空気中へ出射される光束は増加する。

また、ＥＬ層で発光した光はＥＬ層と第１電極およびＥＬ層と第２電極の間で反射し収束または散乱して基板から外部に放出される。

これにより従来構造の有機発光素子に比べて、取り出せる光の光束、すなわち外部量子効率を高めることができるので、表面輝度が高められる。

一例として、本発明の有機発光素子は外部量子効率は従来構造と比較して約４０％まで高めることが可能であり、表面輝度は従来構造と比較して約２倍程度まで向上できる。

また、中間層にインプリントやエッチング（フォトリソグラフィ）などで湾曲部群を形成するのみでよいので、コストの高騰を抑えてデバイスの高性能化を実現できる。

さらに、発光層と基板の間に光散乱粒子層を設けることにより、基板から放射される光の散乱効果を高めることができる。

このように本発明では、有機発光素子内にランダムに配置した湾曲部群がレンズあるいはミラーとして機能し、これにより外部量子効率を高めることができる。レンズを用いた外部量子効率の改善は、ディスプレイで使用される有機発光素子と比較して照明に使用される有機発光素子において大きな利点となりうる。例えばディスプレイで使用する有機発光素子内にランダムにレンズが配置されると像を歪める原因となるが、照明に使用する有機発光素子では像の歪みは問題とならず、好適である。

本発明の第１の実施形態の有機発光素子の構造を説明するための（Ａ）平面図、（Ｂ）断面図、（Ｃ）断面図である。 本発明の第１の実施形態の有機発光素子の構造を説明するための（Ａ）平面図、（Ｂ）平面図、（Ｃ）斜視図、（Ｄ）断面図である。 本発明の第１の実施形態の有機発光素子の構造を説明するための断面図である。 本発明の第２の実施形態の有機発光素子の構造を説明するための断面図である。 本発明の第３の実施形態の有機発光素子の構造を説明するための断面図である。 本発明の実施形態の照明装置を説明するための平面図である。 従来技術を説明する断面図である。 従来技術を説明する断面図である。

図１から図６を参照して、本発明の実施の形態について詳細に説明する。まず、図１から図３を参照して本発明の第１の実施形態の有機発光素子１０について説明する。

図１は第１の実施形態の有機発光素子（有機エレクトロルミネッセンス（Organic Electro-Luminescence）素子）１０の構造を説明する図であり、図１（Ａ）が平面図、図１（Ｂ）が図１（Ａ）のａ−ａ線断面図、図１（Ｃ）が図１（Ａ）のｂ−ｂ線断面図である。

有機発光素子１０は、基板１と、中間層８と、第１電極２と、正孔注入層（Hole Injection Layer：以下、ＨＩＬ）３と、正孔輸送層（Hole Transfer Layer：以下、ＨＴＬ）４と、発光層（Emissive Layer：以下ＥＭＬ）５と、電子輸送層（Electron Transport Layer：以下ＥＴＬ）６と、第２電極７とを有する。

図１（Ａ）を参照して、基板１は平面視において矩形状のガラスまたはプラスチックなどの絶縁性の透明基板である。

基板１の第１主面Ｓ１にはほぼ中央に発光領域ＥＲが設けられる。発光領域ＥＲは、基板１上に中間層８、第１電極２、ＨＩＬ３、ＨＴＬ４、ＥＭＬ５、ＨＴＬ６、第２電極７がこの順で積層された領域である。

発光領域ＥＲの周囲には破線の如くシール材２１が設けられる。発光領域ＥＲ（シール材）の外側の基板１の周辺部には、第１引き出し配線１１および第２引き出し配線１２が設けられる。第１引き出し配線１１は第１電極２と接続してこれを外部電源（不図示）に接続するための配線であり、第２引き出し配線１２は第２電極７と接続してこれを外部電源（不図示）に接続するための配線である。第１引き出し配線１１および第２引き出し配線１２は基板１表面に例えば真空蒸着などにより形成された金属層（例えばアルミニウム（Ａｌ）／モリブデン（Ｍｏ）層）を所望の形状にパターンニングして設けられる。

図１（Ｂ）（Ｃ）を参照して、基板１の周辺部に設けられた第１引き出し配線１１および第２引き出し配線１２はシール材２１の外側まで延在する。

基板１上には中間層８が設けられる。尚、以下の説明では、図１（図２以降も同様）の断面図で紙面の上端方向を上（方）、下端方向を下（方）として説明する。中間層８は、例えばアクリル樹脂またはポリイミドなどの透明樹脂層である。

第１電極２は、中間層８上に設けられ有機発光素子１０の陽極となる透明電極（例えばインジウム−スズ酸化物（Indium Tin Oxide：ＩＴＯ）膜）である。ＩＴＯ膜は例えば１００ｎｍの膜厚に設けられ、所望の形状にパターンニングされる。第１電極２は一部が第１引き出し配線１１と重畳してこれと電気的にコンタクトする。

第１電極２上にはＥＬ層２０を構成する複数の有機薄膜が積層される。有機薄膜は、第１電極２側から、ＨＩＬ３、ＨＴＬ４、ＥＭＬ５、ＥＴＬ６である。

ＨＩＬ３は、例えばＣｕＰｃ（copper phthalocyanine）、ｍ−ＭＴＤＡＴＡ（4,4',4''-Tris(N-3-methylphenyl-N-phenylamino)triphenylamine）、ＤＰＰＤ（N,N'-ジフェニル-p-フェニレンジアミン（DPPD））などからなり膜厚は１０ｎｍ程度である。

ＨＴＬ４は、ＮＰＢ（N,N’-diphenyl-N,N’bis（3-methylphenyl）-1.1’-biphenyl-4,4’-diamine），ＴＰＤ（N,N’-diphenyl-N,N’bis（3-methylphenyl）-1.1’-biphenyl-4,4’-diamine）などからなり、膜厚は７０ｎｍ程度である。

ＥＭＬ５は、ＮＰＢ（N,N’-diphenyl-N,N’bis（3-methylphenyl）-1.1’-biphenyl-4,4’-diamine）などの正孔輸送材またはＡｌｑ３（tris-（8-hydroxyquinoline）aluminum）などの電子輸送材をホスト材とし、これに所望の色の発光ドーパントを組み合わせたものである。ＥＭＬ５は、詳細は後述するが膜厚はそれぞれ３０ｎｍ程度の複数の有機薄膜の積層体からなる。

ＥＴＬ６はＥＭＬ５上に設けられ例えば、Ａｌｑ３，オキシジアゾール（ＯＸＤ）（2-（4-Biphenyl）-5-（4-tert-butylphenyl）-1,3,4-oxiazole（PBD）），トライアゾール（ＴＡＺ）、フェナンスレン誘導体（ＢＣＰ,2-Benzylthio-5-phenyl-3,4-disubstituted Thiophenes(ＢＰｈｅｎｅ）)などからなり膜厚は３０ｎｍ程度である。

有機発光素子１０では外部への光取り出し効率（外部量子効率）向上のためＨＴＬ４、ＥＴＬ６の膜厚が最適化され、光学調整されている。ここで、例えばＨＴＬ４の膜厚を７０ｎｍで最適化するとは、７０ｎｍの膜厚を基準として光取り出し効率が最も高くなるように数ｎｍを増減することをいう。

ＥＬ層２０（ＥＴＬ６）の上には第２電極８が設けられる。第２電極８は有機発光素子１０の陰極となり、例えば膜厚１５０ｎｍのＡｌ層あるいは銀（Ａｇ）−マグネシウム（Ｍｇ）合金層である。第２電極８は、周辺部の第２引き出し電極１２と電気的に接続する。

第２電極７の上方には基板１に対向する対向基板９が設けられる。基板１と対向基板９とはシール材２１にて固着され、これにより発光領域ＥＲが封止される。尚、図示は省略するが、対向基板９のＥＭＬ５側には吸湿材（乾燥剤）が設けられてもよい。

ＥＬ層２０は、第１電極２から注入されたホールと、第２電極７から注入された電子とがＥＭＬ５の内部で再結合し、ＥＭＬ５を形成する有機分子を励起して励起子が生じる。この励起子が放射失活する過程でＥＭＬ５から光が放たれ、この光が矢印の如く透明な第１電極２から基板１を介して外部へ放出されて発光する。本実施形態では一例として、矢印で示す基板１からの放出光は白色である。

図２は、有機発光素子１０をさらに詳細に説明する図であり、図２（Ａ）は図１（Ａ）の平面図においてＥＬ層２０を露出させた状態の平面図であり、図２（Ｂ）は図２（Ａ）の一部を拡大した平面図である。また図２（Ｃ）がＥＬ層２０を示す斜視図であり、図２（Ｄ）がＥＬ層２０の断面概要図である。

図２（Ａ）を参照して、発光領域ＥＲでは、第１電極２およびＥＬ層２０の各層の主面に複数の湾曲部群１５がランダムに配置されている。

図２（Ｂ）を参照して１つの湾曲部群１５（破線）は、それぞれ異なる曲率半径の湾曲面を有し近接する４つの湾曲部１５ａ〜１５ｄを１組として構成される。そして複数の湾曲部群１５がＥＬ層２０にランダムに配置される。尚、ここでは複数の湾曲部群１５の間において４つの湾曲部１５ａ〜１５ｄは同じパターン（並び、離間距離）で配置される場合を示しているが、複数の湾曲部群１５間において４つの湾曲部１５ａ〜１５ｄが異なるパターンで配置(すなわち例えば隣り合う湾曲部群１５を比べたとき湾曲部１５ａ〜１５ｄのパターンが異なるように配置)されていてもよい。また、本実施形態では湾曲部群１５がランダムに配置されていればよく、１つの湾曲部群１５内で、湾曲部１５ａ〜１５ｄの離間距離が均等に配置されていたり、湾曲部１５ａ〜１５ｄが行列状または直線状に規則的に配置されていてもよい。

図２（Ｃ）を参照して、発光領域ＥＲでは基板１上に、中間層８、第１電極２およびＥＬ層２０が積層される。ＥＬ層２０は下層からＨＩＬ３、ＨＴＬ４、ＥＭＬ５の積層構造である。

そして本実施形態のＥＭＬ５は、それぞれ異なる波長の光を発光する複数の有機薄膜を積層してなる。具体的には、第１電極２側から、第１波長（例えば５７０ｎｍ〜５９０ｎｍ程度、ピーク波長：例えば５８０ｎｍ）の赤色（Ｒ）光を発光する第１有機薄膜５ａ、第２波長（例えば４９５ｎｍ〜５４０ｎｍ程度、ピーク波長：例えば５３０ｎｍ）の緑色（Ｇ）光を発光する第２有機薄膜５ｂ、第４波長（例えば５５０ｎｍ〜５７０ｎｍ程度、ピーク波長：例えば５５０ｎｍ）の黄色（Ｙ）光を発光する第４有機薄膜５ｄおよび第３波長（例えば４５０ｎｍ〜４７０ｎｍ程度、ピーク波長：例えば４５０ｎｍ）の青色（Ｂ）光を発光する第３有機薄膜５ｃである。

これらの積層順は、第１電極２側から１有機薄膜５ａ（Ｒ）、第２有機薄膜５ｂ（Ｇ）、第４有機薄膜５ｄ（Ｙ）、第３有機薄膜５ｃ（Ｂ）とすると高い外部量子効率が得られ、好適である。

ＥＭＬ５を構成するそれぞれの有機薄膜５ａ〜５ｄはホストの有機材料にＲ，Ｇ，Ｂ，Ｙのそれぞれの発光ドーパントが含まれ、膜厚が３０ｎｍ程度に形成される。

第１有機薄膜５ａ〜第４有機薄膜５ｄを基板１の主面に対して縦方向に積層してＥＭＬ５を形成することにより、各有機薄膜で発光した赤（Ｒ），緑（Ｇ），青（Ｂ），黄（Ｙ）の幅のある波長の光を分布させることができる。すなわち、基板１からの放出光としては可視領域にまんべんなく分布したスペクトルを持つ演色性の高い白色光が得られる。

そしてＥＭＬ５（第１有機薄膜５ａ〜第４有機薄膜５ｄ）の主面にも湾曲部群１５がランダムに配置される。

図２（Ｄ）を参照して、ＥＬ層２０の各層の主面の湾曲部群１５は、中間層８によって形成される。すなわちＥＬ層２０の成膜より先の工程で形成される中間層８の主面に予め複数の他の湾曲部群１５Ａ（湾曲部１５Ａａ、１５Ａｂ、１５Ａｃ、１５Ａｄ）をランダムに形成しておく。尚図２（Ｄ）では湾曲面の状態を示すために湾曲部群１５（湾曲部１５ａ、１５ｂ、１５ｃ、１５ｄ）および他の湾曲部群１５Ａ（湾曲部１５Ａａ、１５Ａｂ、１５Ａｃ、１５Ａｄ）を一列の横並びに示している。

中間層８は薄膜でも絶縁耐量の高い透明樹脂が好適である。例えばアクリル樹脂などの紫外線硬化樹脂、ポリイミド、フッ素樹脂（例えばポリテトラフルオロエチレン（polytetrafluoroethylene：ＰＴＦＥ）、ポリパラキシレン樹脂などである。

また、中間層８は、基板１の屈折率より大きく、第１電極２（ＩＴＯ膜）屈折率（１．８〜２．０）より小さい屈折率を有すると好適である。ここでは中間層８の屈折率を例えば１．７〜１．８とする。

この層にフォトリソグラフィ工程によるエッチングやインプリントを行うなどして他の湾曲部群１５Ａを形成する。

そして中間層８の上に第１電極２が積層される。第２電極２はスパッタにより形成されたＩＴＯ膜であり、その主面は中間層８の他の湾曲部群１５Ａの形状を反映し、これらに沿った湾曲面が形成される。

そして、第２電極２上に積層されるＥＬ層２０の各層もそれぞれ中間層８の他の湾曲部群１５Ａの形状を反映し、これらに沿った湾曲面が形成される。

また第２電極２上に設けられるＥＬ層２０も、各有機薄膜の主面はそれぞれ、中間層８の他の湾曲部群１５Ａの形状を反映し、これらに沿った湾曲面が形成される。

つまり、図２（Ｂ）（Ｃ）で示した湾曲部群１５は、それらの湾曲面を積層方向に重ねるようにして（同じ配置で）第１電極２、ＨＩＬ３、ＨＴＬ４、ＥＭＬ５および不図示のＥＴＬ６のそれぞれの主面に形成されている（図２（Ｄ））。

そして、ＥＭＬ５に形成された第１湾曲部１５ａ〜第４湾曲部１５ｄの湾曲面（ハッチングで示す）はそれぞれ、第１有機薄膜５ａ〜第４有機薄膜５ｄから発光する光の波長に対応した曲率半径を有する。すなわち、ＥＭＬ５の第１湾曲部１５ａは、第１波長（例えばピーク波長：５８０ｎｍ（Ｒ））の整数倍の曲率半径を有する半球状であり、第２湾曲部１５ｂは、第２波長（例えばピーク波長：５３０ｎｍ（Ｇ））の整数倍の曲率半径を有する半球状であり、第３湾曲部１５ｃは第３波長（例えばピーク波長：４５０ｎｍ（Ｂ））の整数倍の曲率半径を有する半球状であり、第４湾曲部１５ｄは第４波長（例えばピーク波長：５５０ｎｍ（Ｙ））の整数倍の曲率半径を有する半球状である。尚、ここでは各湾曲部が半球状の場合を例に説明したので、それらの深さも対応する波長の整数倍である。ここで整数倍とは具体的には２倍以上とし、好適には５倍から２０倍程度とする。また、各湾曲部の形状は半球状でなくてもよく、波長の整数倍の曲率半径の半球の一部を湾曲面に含む形状であってもよい。

また、各波長の整数倍とは、各波長のピーク波長の整数倍に限らず、所定の波長帯域（バンド幅）を有する第１波長、第２波長、第３波長および第４波長の整数倍を意味する。従って、第１湾曲部１５ａ〜第４湾曲部１５ｄの曲率半径もそれぞれの波長帯域（の整数倍）の範囲に対応した所定の範囲を持った値となる。

つまり、ＥＭＬ５に設けられる第１湾曲部１５ａ〜第４湾曲部１５ｄが、それぞれ赤（Ｒ），緑（Ｇ），青（Ｂ），黄（Ｙ）の波長の整数倍の曲率半径を有する湾曲面を形成するように、各層の成膜厚みを考慮して、中間層８の他の湾曲部群１５Ａを形成する。

これらのことから、中間層８の他の湾曲部群１５Ａを構成する湾曲部１５Ａａ〜１５Ａｄの曲率半径は、一例として２μｍ〜１０μｍ程度の範囲で適宜選択される。また当然ながら中間層８の厚みは、形成される他の湾曲部群１５Ａの曲率半径を考慮して選択される。

ただし、他の湾曲部群１５Ａの形状は半球状でなく半球の一部を含む湾曲面であってもよく、その場合は、中間層８の膜厚は、半球の曲率半径より小さい膜厚であってもよい。

有機発光素子１０を構成するＥＬ層２０の有機材料（ＥＭＬ５の有機材料）は有機溶剤や水に溶融する。従って、ＥＭＬ５を蒸着で成膜した後、蒸着装置から大気（空気）中に取り出して、湾曲部群１５を形成するなどの工程を行うことは出来ない。

従って、ＥＭＬ５に湾曲部群１５を形成するには、予め第１電極２の形成までに所望の形状を有する下地を形成し、その上に有機材料を積層する必要がある。本実施形態ではこの下地となるものが所望の形状（他の湾曲部群１５Ａ）を形成した中間層８である。中間層８の樹脂材料はいわばフォトレジストのように空気中に取り出して、エッチング等の加工工程を行うことができ、これを用いることでＥＭＬ５に所望の湾曲面を形成できる。

図３は、有機発光素子１０断面図である。尚図３においても湾曲部群１５、１５Ａは一列に横並びに配置した状態で示すが、実際には図２（Ｂ）（Ｃ）の如く一列の横並びとは限らない。また、この図において各層の厚みは実際の厚みの比を示すものではない。

既述の如く、湾曲部群１５は、ＥＭＬ５と中間層８の間のＨＴＬ４、ＨＩＬ３および第１電極２の主面にもランダムに配置される。更に、ＥＴＬ６の主面も湾曲部群１５が形成されるので、この上に設けられた第２電極７もＥＴＬ６の影響でＥＬ層２０側が湾曲面となる。

有機発光素子１０は、基板１から外部に放出光が白色であるので、光取り出し効率（外部量子効率）を高めるために、白色光を生成する赤（Ｒ），緑（Ｇ），青（Ｂ），黄（Ｙ）の各波長に対応した適切な形状の第１湾曲部１５ａ〜第４湾曲部１５ｄが設けられる。具体的にはＥＬＭ５の第１湾曲部１５ａ〜第４湾曲部１５ｄはそれぞれ、Ｒ，Ｇ，Ｂ，Ｙの各波長の整数倍の曲率半径の曲面を有する。ＥＬＭ５以外の層にも相応の湾曲面が形成される。そして各層において近接し異なる曲率半径の４つ第１湾曲部１５ａ〜第４湾曲部１５ｄを１組として、湾曲部群１５を構成し、（１組の中のパターンは同じ）湾曲部群１５をランダムに配置する。

一例として１つの湾曲部群１５（図２（Ａ）（Ｂ）の破線の領域）のサイズを例えば１０μｍ×２０μｍ程度の面積とし、１つの有機発光素子１０の面積を１０ｍｍ×２０ｍｍとすると、発光領域ＥＲ内の湾曲部群１５の数は平均して１０００個程度配置される。

赤（Ｒ），緑（Ｇ），青（Ｂ），黄（Ｙ）の波長の整数倍からなる曲率半径の異なる第１湾曲部１５ａ〜第４湾曲部１５ｄを１つの湾曲部群１５（１セット）として、当該湾曲部群１５が有機発光素子１０の各有機薄膜および電極の主面にランダムに配置されてあると、ＥＭＬ５の各有機薄膜５ａ〜５ｄで発光した光は散乱・反射され、指向性の低い幅広い方向性を持つ光となる。このような光が基板１を介して外部に放出されることで、有機発光素子１０のを高めることができる。

加えて湾曲部群１５は第１電極２ではレンズ（凹レンズまたは凸レンズ）と同様に、また第２電極７ではミラー（凹面鏡または凸面鏡）と同様に作用する。

つまり、凹レンズ、凸レンズにより効果は異なるが、ＥＭＬ５で発光した光の内、直接第１電極２（ＩＴＯ膜）を透過するものは、第１電極２の形状がレンズ状になっているため、発光した光は収束するか、発散する。

また、第２電極７（Ａｌ層）に向かう光はミラー状の第２電極７により反射される。その時凸面鏡、凹面鏡かによって反射した光の方向は異なるが、平行光線または、収束した光のいずれかとなる。

つまり、ＥＭＬ５で発光した光は第１電極２と第２電極７間間で多重反射し、収束した平行光線（定在波に近い光）または散乱光として第１電極２から基板１を介して外部に放出される。

放出光が収束した平行光線か散乱光のいずれかになるかは、湾曲部群１５を構成する各湾曲部１５ａ〜１５ｄの曲率半径と、それらのＥＭＬ５、第１電極２および第２電極７上における配置によって変化するが、いずれの場合も従来構造の有機発光素子１００に比べて、取り出せる光の光束、つまり表面輝度が高められる。

湾曲部群１５の湾曲面の曲率半径が各発光色の波長の整数倍でなく、例えば波長の２分の１の場合、湾曲面によって光は損失してしまう。従って、ＥＭＬ５の湾曲部群１５の湾曲面は第１有機薄膜５ａ〜第４有機薄膜５ｄのそれぞれの波長の整数倍の曲率半径を有し、且つ積層される各層においても光を減衰させない範囲を適宜選択して、中間層８の他の湾曲部群１５Ａを形成する。

本実施形態のＥＭＬ５は、第１有機薄膜５ａ〜第４有機薄膜５ｄの積層構造であるので、これらの膜厚を考慮すると、ＥＭＬ５内においても各層ごとに発光する波長の整数倍の曲率半径の湾曲面（湾曲部群１５）をそれぞれ厳密に選択すること（全てをＲ，Ｇ，Ｙ，Ｂの各波長の整数倍にすること）は困難である。また、ＥＭＬ５の各層で湾曲部群１５（４つの湾曲部）の湾曲面を厳密に波長の整数倍に選択できても、ＥＭＬ５の上下の層（ＥＴＬ６、第１電極２および第２電極７）では厳密には波長の整数倍になるとは限らない。

しかし、有機発光素子１０内の各層に設けられた全ての湾曲部（第１湾曲部１５ａ〜第４湾曲部１５ｄ）で光が（損失せずに）反射・散乱する必要はない。本実施形態では、ＥＭＬ５内のいずれかの湾曲部でＲ，Ｇ，Ｂ，Ｙの光が効率よく散乱・反射すれば、外部量子効率を高めることができる。

これに加えて、ＥＭＬ５内の湾曲部と第１電極２との間で凹（凸）レンズが形成されるかあるいはＥＭＬ５内の湾曲部と第２電極７との間で凹（凸）面鏡が形成されることで同じく効率よく収束・散乱が起これば、外部量子効率をより高めることができる。

また、ＥＭＬ５の湾曲部群１５の湾曲面の曲率半径を各波長の１０倍〜２０倍とすることで、すなわちその形状となるように中間層８の他の湾曲部群１５Ａの湾曲面を例えば２μｍ〜１５μｍ程度（好適には５μｍ〜１０μｍ程度）の範囲で選択することで、中間層８の上に積層される各層の膜厚（ＥＬ層２０のトータルとしても３５０ｎｍ程度）は誤差範囲ということができ、反射・散乱の効果に対する影響はほとんどないといえる。

ＨＴＬ４およびＥＴＬ６の膜厚を最適化して（上記の膜厚とする）光学調整し、更に有機発光素子１０内に湾曲部群１５をランダムに配置することにより、赤（Ｒ），緑（Ｇ），青（Ｂ）、黄（Ｙ）の単色波長をもつ本実施形態の有機発光素子１０では、ＥＬ層の主面が平坦な従来構造（図７、図８）と比較して、表面輝度を高めることができる。具体的には実験用に作成した有機発光素子１０では表面輝度は約２倍程度まで向上でき、外部量子効率は約４０％まで高めることが可能であった。

また、ＥＬ層２０に設けられた湾曲部群１５は、従来のＥＬ層が平坦な有機発光素子１００と比較して、発光面の面積を増加させる。従ってその分、表面輝度の向上が図れ、それと同時に電力効率（ｌｍ/Ｗ）も高くなる。

このように、有機発光素子１０の内部の層に湾曲面を形成し、レンズやミラーと同様に作用させることで外部量子効率の改善を達成できる。特にこのような手法は、ディスプレイで使用される有機発光素子と比較して照明で使用される有機発光素子１０において大きな利点がありうる。例えばディスプレイで使用する有機発光素子内にランダムにレンズが配置されると像を歪める原因となるが、照明に使用する有機発光素子では像の歪みは問題とならず、好適である。

図４を参照して、本発明の第２の実施形態の有機発光素子１０ａについて説明する。図４は有機発光素子１０ａの構造を示す断面図である。

有機発光素子１０ａは、ＥＭＬ５と基板１の間に、光散乱粒子層１７が設けられてもよい。

光散乱粒子層１７は、ポリイミド等の透明樹脂材の樹脂層に光散乱粒子（例えば酸化チタン（Ｔｉ）など）１７ｐを含有（点在）させた層である。

ＥＭＬ５と基板１の間に、光散乱粒子層１７を設けることで光取り出し効果は更に大きくなる。すなわち、ＥＬ層２０から出射された光が、光散乱粒子層１７を通過するときに予め埋め込まれた散乱粒子に反射・散乱される。この結果、光の方向が指向性の低い、幅広い方向性を持って、すなわちランダムな方向を持って基板１に入射される。基板１の主面に入射する光が散乱し、ランバート反射するため、外部の空気中へ出射される光による表面の輝度は、視点の角度によらず略一定になる。つまり、観察者から見た基板１の放出面の明るさが、観察者の視点の角度にかかわらず略一定になり、また光束を増加させることができる。

このように光散乱粒子層１７による効果を利用し、光取り出し効率を向上させることは、有機発光素子を照明装置に用いる場合に効果が大きい。これにより例えば、一般照明用途にも適用できる表面輝度９０００ｃｄ／ｃｍ^２を確保し、寿命２万時間の性能を実現することも可能となる。

尚、他の湾曲部群１５Ａを有する中間層８に光散乱粒子１７ｐを点在または密集させて中間層８を光散乱粒子層１７としてもよい。

更に、図示は省略するが、基板１の光の放出面にマイクロフイルムを貼り付けることにより、基板１での損失（従来構造では３４％）を更に小さくすることが出来、表面輝度の向上を図ることができる。

図５を参照して本発明の第３の実施形態の有機発光素子１０ｂについて説明する。図５は有機発光素子１０ｂの構造を示す断面図である。

第１および第２の実施形態の第１湾曲部１５ａ〜第４湾曲部１５ｄの形状は例えば凹状であったが、これに限らない。すなわち図５の如く、第１湾曲部１５ａ〜第４湾曲部１５ｄの形状はこれを逆にした凸状であってもよく、同様の効果が得られる。

図６を参照して、本発明の第４の実施形態として上記の有機発光素子を用いた照明装置５０について説明する。

照明装置５０は、図１に示す有機発光素子１０を複数配列してなる。図１（Ａ）は１つの（要素単位の）有機発光素子１０を示している。この要素単位をセルと称する場合もある。１つの有機発光素子（セル）１０の面積は例えば１０ｍｍ×２０ｍｍ程度であるが、これを複数個（例えば行列状）に配置し、シール材の外側まで延在するそれぞれの第１引き出し配線１１同士、および第２引き出し配線１２同士を互いに電気的に接続し、外部電源（不図示）と接続することにより、広い（例えば室内の天井と同程度の）面積で面発光する照明装置５０が構成される。

大型の白色照明装置５０（パネル）を得るには、光源、すなわち有機発光素子１０の（発光領域ＥＲの）面積を広げる必要が有る。有機発光素子１０では第１電極２であるＩＴＯ膜の抵抗成分があるため、第１電極２の面積、すなわち発光領域ＥＲの面積を広げすぎると発光領域ＥＲ内の輝度が不均一になる。つまり１つの有機発光素子１０は、発光領域ＥＲの輝度の均一性が維持できる限界の面積があり、これが１つの有機発光素子１０（セルのサイズとなる。本実施形態ではこれが例えば１０ｍｍ×２０ｍｍ程度であるので、有機発光素子１０を、複数直列または並列に電気的に接続することで、大型の照明装置５０を実現できる。

再び図１および図３を参照して第１の実施形態の有機発光素子１０の製造方法を説明する。

図３を参照して、０．５ｍｍ程度の厚みのガラスあるいはプラスチックの基板１を準備し、その基板１上に、透明な中間層８を形成する。中間層８は例えば例えばアクリル樹脂などの紫外線硬化樹脂、ポリイミド、フッ素樹脂（例えばポリテトラフルオロエチレン（polytetrafluoroethylene：ＰＴＦＥ）、ポリパラキシレン樹脂などであり、一例として数μｍ〜十数μｍ程度の膜厚に塗布する。中間層８の上記樹脂をスピンコートで形成する場合は、その厚みは２μｍ〜３μｍ程度とする。他の湾曲部群１５Ａの湾曲面が半球状でない（半球の一部を湾曲面に含む）場合は、湾曲部の曲率半径より小さい膜厚に形成されてもよい。

その後、フォトリソグラフィ工程によって中間層８をエッチングして発光領域ＥＲに複数の他の湾曲部群１５Ａ（第１湾曲部１５Ａａ〜第４湾曲部１５Ａｄ）を形成する。第１湾曲部１５ａ〜第４湾曲部１５ｄはあるいは金型に刻み込んだ凹凸を中間層８の主面に押し付けて形状を転写する技術（インプリント）を用いて形成してもよい。

他の湾曲部群１５Ａの各湾曲部の形状は、後に形成されるＥＭＬの主面に反映される湾曲面がＥＭＬで発光されるＲ，Ｇ，Ｂ，Ｙの各波長の整数倍の曲率半径となるように適宜選択される。

そして、それぞれ異なる曲率半径の湾曲面を有して近接する４つの湾曲部１５Ａａ〜１５Ａｄを１組として他の湾曲部群１５Ａを構成し、複数の湾曲部群１５Ａがランダムに発光領域ＥＲ内に配置されるようなパターンで中間層８の主面を加工する。

その後、基板１の主面に膜厚３００nmのＡｌ／Ｍｏの積層金属膜を例えばスパッタ等により形成する。その後、フォトリソグラフィ工程によって積層金属膜を第１引き出し配線１１および第２引き出し配線１２の形状にパターンニングする（図１）。

また、中間層８の上に例えばＩＴＯ膜をスパッタにより１００ｎｍの膜厚に形成し、フォトリソグラフィ工程によって所望の形状（１セルの面積分）にパターンニングし、第１電極２を形成する。この時のサイズは、ＩＴＯ膜の抵抗成分を考慮して発光領域ＥＲ内の輝度の均一性が維持できるサイズとする（図１参照）。

他の湾曲部群１５Ａがランダムに配列された中間層８の上にスパッタによって形成されたＩＴＯ膜主面は下地の他の湾曲部群１５Ａの形状を反映した形状を有する。

その上に、膜厚１０ｎｍのＨＩＬ３、膜厚７０ｎｍのＨＴＬ４をそれぞれ真空蒸着して形成する。引き続き赤（Ｒ）、緑（Ｇ）、黄（Ｙ）、青（Ｂ）の発光ドーパントをそれぞれ含む第１有機薄膜５ａ、第２有機薄膜５ｂ、第４有機薄膜５ｄ、第３有機薄膜５ｃをそれぞれの膜厚が３０ｎｍとなるように真空蒸着により順次成膜してＥＭＬ５を形成し（図２（Ｃ）参照）、さらに膜厚３０ｎｍのＥＴＬ６を真空蒸着してＥＭＬ５上に積層してＥＬ層２０を形成する。

ＨＴＬ４とＥＴＬ６は外部への光取り出し量を向上させるため膜厚が最適化され、光学調整されている。

ＥＬ層２０の各層の主面は、中間層８の他の湾曲部群１５Ａに沿った湾曲面が形成される。特に、ＥＭＬ５では、第１湾曲部１５ａはたとえば赤（Ｒ）の波長の整数倍の曲率半径の湾曲面を有し、第２湾曲部１５ｂはたとえば緑（Ｇ）の波長の整数倍の曲率半径の湾曲面を有し、第３湾曲部１５ｃはたとえば青（Ｂ）の波長の整数倍の曲率半径の湾曲面を有し、第４湾曲部１５ｄはたとえば黄（Ｙ）の波長の整数倍の曲率半径の湾曲面を有する。

その後、膜厚１５０ｎｍのＡｌ層あるいはＡｇ−Ｍｇ合金層を蒸着およびスパッタ形成する。これにより、図１および図３に示す有機発光素子１０が得られる。

また図４に示す第２の実施形態の有機発光素子１０ａの場合は、基板１上に予め光散乱粒子（たとえば酸化Ｔｉ）を埋め込んだ樹脂層（光散乱樹脂層）１７を形成し、その上に既述の方法で中間層８を形成する。

あるいは光散乱粒子を埋め込んだ中間層８を形成し、その主面に湾曲部群１５をパターンニングしてもよい。

更に、図示は省略するが、基板１の光の放出面にマイクロフイルムを貼り付けてもよい。これにより、基板１での損失を更に小さくすることが出来、表面輝度の向上を図ることができる。

尚、上記の実施形態では赤（Ｒ），緑（Ｇ），青（Ｂ）、黄（Ｙ）の各色を発光する有機薄膜を積層したＥＭＬ５の場合を例に示したが、他の発光色の組合せによって基板１からの放出光が白色光となる場合、またＥＭＬ５が白色発光する場合であっても同様に実施でき、同様に表面輝度の向上が見込める。

また、ＥＭＬ５において第４有機薄膜５ｄ（Ｙ）を配置しなくてもよく、その場合は湾曲部群１５は、赤（Ｒ）の波長の整数倍の曲率を有する第１湾曲部１５ａ、緑（Ｇ）の波長の整数倍の曲率を有する第２湾曲部１５ｂおよび青（Ｂ）の波長の整数倍の曲率を有する第３湾曲部１５ｃを１組として構成する。但し第４有機薄膜５ｄ（Ｙ）を配置することで有機発光素子１０からの放出光がより演色性の高い白色光となり、好適である。

１ 基板
２ 第１電極
３ 正孔注入層（ＨＩＬ）
４ 正孔輸送層（ＨＴＬ）
５ 発光層（ＥＭＬ）
５ａ 第１有機薄膜
５ｂ 第２有機薄膜
５ｃ 第３有機薄膜
５ｄ 第４有機薄膜
６ 電子輸送層（ＥＴＬ）
７ 第２電極
８ 中間層
９ 対向基板
１０ 有機発光素子
１５、１５Ａ 湾曲部群
１５ａ 第１湾曲部
１５ｂ 第２湾曲部
１５ｃ 第３湾曲部
１５ｄ 第４湾曲部

Claims (11)

1. 基板と、
   該基板上に設けられた中間層と、
   該中間層上に設けられた第１電極と、
   該第１電極上に積層された正孔注入層、正孔輸送層、発光層および電子輸送層と、
   該電子輸送層上に設けられた第２電極と、を具備し、
   前記発光層に、それぞれ異なる曲率半径の湾曲面を有する複数の湾曲部を１組とした湾曲部群が複数設けられることを特徴とする有機発光素子。
2. 前記基板からの放出光が白色光であることを特徴とする請求項１に記載の有機発光素子。
3. 前記発光層は、それぞれ異なる波長の光を発光する複数の有機薄膜を積層してなることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の有機発光素子。
4. １つの前記湾曲部群を構成する前記湾曲面はそれぞれ前波長に対応した曲率半径を有することを特徴とする請求項３に記載の有機発光素子。
5. 前記発光層は、第１波長の色を発光する第１有機薄膜、第２波長の色を発光する第２有機薄膜および第３波長の色を発光する第３有機薄膜を含み、
   １つの前記湾曲部群は、前記第１波長の整数倍の曲率半径の湾曲面を有する第１湾曲部、前記第２波長の整数倍の曲率半径の湾曲面を有する第２湾曲部および前記第３波長の整数倍の曲率半径の湾曲面を有する第３湾曲部を含み、
   複数の前記湾曲部群が前記中間層にランダムに配置されたことを特徴とする請求項１から請求項４のいずれかに記載の有機発光素子。
6. 前記発光層は、第４波長の色を発光する第４有機薄膜を含み、前記１つの湾曲部群は、前記第４波長の整数倍の曲率半径の湾曲面を有する第４湾曲部を含むことを特徴とする請求項５に記載の有機発光素子。
7. 前記基板と前記第１電極の間に中間層が設けられ、該中間層の主面に複数の他の湾曲部群が配置され、前記複数の湾曲部群は前記中間層の他の湾曲部群に沿って設けられることを特徴とする請求項１から請求項６のいずれかに記載の有機発光素子。
8. 前記中間層は透明樹脂層であることを特徴とする請求項１から請求項７のいずれかに記載の有機発光素子。
9. 前記発光層と前記基板の間に光散乱粒子層が設けられることを特徴とする請求項１から請求項８のいずれかに記載の有機発光素子。
10. 請求項１から請求項９のいずれかに記載の有機発光素子を用いた照明装置。
11. 前記有機発光素子を複数配置し、前記第１電極および前記第２電極をそれぞれ互いに電気的に接続したことを特徴とする請求項１０に記載の照明装置。

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