JP2014177660A - Ｒ−ｔ−ｂ系希土類磁石粉末、ｒ−ｔ−ｂ系希土類磁石粉末の製造方法、及びボンド磁石 - Google Patents

Ｒ−ｔ−ｂ系希土類磁石粉末、ｒ−ｔ−ｂ系希土類磁石粉末の製造方法、及びボンド磁石 Download PDF

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Abstract

【課題】磁性相結晶粒界に連続したＲ−Ｒｉｃｈ粒界相の形成を促進することにより磁粉の保磁力を増大させ、且つ高い残留磁束密度も兼備するＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得る。
【解決手段】ＨＤＤＲ処理して得られる、Ａｌを含むＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を、真空またはＡｒ雰囲気中にて６７０℃以上８２０℃以下の温度で３０分以上３００分以下熱処理することでＲ−Ｒｉｃｈ粒界相の形成を促進することができ、Ａｌ量を低減しても高い保磁力を備え、且つ高い残留磁束密度を持つＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得る。
【選択図】なし

Description

本発明はＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末とその製造方法に関するものである。
Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末は優れた磁気特性を有しており、自動車等の各種モータ用磁石として広く工業的に利用されている。しかし、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末は温度に依存した磁気特性の変化が大きいことから、高温になると保磁力が急激に低下する。
Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末は原料合金をＨＤＤＲ処理（Ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ−Ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ−Ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ−Ｒｅｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ：水素化−相分解−脱水素−再結合）することによって製造できることが知られている。
ＨＤＤＲ処理によるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造においては、これまで、種々の元素を磁石粉末に含有させて磁性相結晶粒界に連続したＲ−Ｒｉｃｈ粒界相の形成を促進することにより磁石粉末の保磁力を増大させてきた。しかしながら、磁性相を構成しない元素の添加量が増えると粒界相の磁化が下がるため磁石粉末の残留磁束密度の低下を招いていた。
特許文献１にはＲ−Ｔ−Ｂ系合金に微量のＤｙを添加したものをＨＤＤＲ処理することにより保磁力に優れた磁石粉末が得られることが記載されている。
特許文献２では、ＲＦｅＢＨｘ粉末にＤｙ水素化物等からなる拡散粉末を混合し、拡散熱処理工程、脱水素工程を行うことにより、Ｄｙ等が表面及び内部に拡散し、保磁力に優れた磁石粉末が得られることが記載されている。
特許文献３では、ＨＤＤＲ処理によって作製されたＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末にＺｎ含有粉末を混合、混合粉砕、拡散熱処理、時効熱処理を行うことによりＺｎを粒界に拡散させた、保磁力に優れた磁石粉末が得られることが記載されている。
また、特許文献４では、ＨＤＤＲ処理によって作製されたＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末に、Ｎｄ−Ｃｕ粉末を混合、熱処理拡散させ主相の粒界にＮｄ−Ｃｕを拡散させた、保磁力に優れた磁石粉末が得られることが記載されている。
特開平９−１６５６０１号公報 特開２００２−０９６１０号公報 特開２０１１−４９４４１号公報 国際公開第２０１１／１４５６７４号パンフレット
従来からＤｙを原料合金に添加する方法やＨＤＤＲ工程の途中またはＨＤＤＲ工程の後に添加元素を拡散させることにより、磁石粉末の保磁力を向上させる検討がなされてきた。しかしながら、磁性相を構成しない元素の添加量が増えると粒界相の磁化が下がるため磁石粉末の残留磁束密度の低下を招くという課題があった。
本発明は磁性相を構成しない元素の添加量を抑制することにより高い残留磁束密度を持つＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得る。またＲ−Ｒｉｃｈ相の形成を促進することを目的として添加する元素の添加量抑制によるＲ−Ｒｉｃｈ粒界相の形成能力低下を、ＨＤＤＲ処理後の熱処理で補うことにより、優れた保磁力と残留磁束密度を有するＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を製造することを目的としている。
すなわち、本発明は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末において、該粉末はＲ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）及びＡｌ（Ａｌ：アルミニウム）を含み、該粉末の平均組成はＲ量が１２．５ａｔ．％以上１４．３ａｔ．％以下であり、Ｂ量が４．５ａｔ．％以上７．５ａｔ．％以下であり、Ａｌ量が１．０ａｔ．％未満であって、該粉末は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ磁性相を含む結晶粒と粒界相とから成り、粒界相は、Ｒ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）及びＡｌ（Ａｌ：アルミニウム）を含み、粒界相の組成はＲ量が１３．５ａｔ．％以上３０ａｔ．％以下、Ａｌ量が１．５ａｔ．％以下であることを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末である（本発明１）。
また、本発明は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末がＧａ及びＺｒを含み、該粉末の平均組成は、Ｃｏ量が１０．０ａｔ.％以下であり、Ｇａ量が０．１ａｔ．％以上１．０ａｔ．％以下であり、Ｚｒ量が０．０５ａｔ．％以上０．１５ａｔ．％以下である本発明１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末である（本発明２）。
また、本発明は、Ｒ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）及びＡｌ（Ａｌ：アルミニウム）を含む原料合金をＨＤＤＲ処理して得られる、１．５ａｔ．％未満のＡｌを含むＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を、真空またはＡｒ雰囲気中にて６７０℃以上８２０℃以下の温度で３０分以上３００分以下の熱処理を行うＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法である（本発明３）。
また、本発明は、原料合金の組成はＲ量が１２．５ａｔ．％以上１４．３ａｔ．％以下であり、Ｂ量が４．５ａｔ．％以上７．５ａｔ．％以下であり、Ａｌ量が１．５ａｔ．％未満である本発明３に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法である（本発明４）。
また、本発明は、原料合金がＧａ及びＺｒを含み、該原料合金の組成はＣｏ量が１０．０ａｔ．％以下であり、Ｇａ量が０．１ａｔ．％以上１．０ａｔ．％以下であり、Ｚｒ量が０．０５ａｔ．％以上０．１５ａｔ．％以下である本発明３又は４に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法である（本発明５）。
また、本発明は、本発明３〜５のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法によって得られるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末である（本発明６）。
また、本発明は、本発明１、２又は６に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を用いたボンド磁石である（本発明７）。
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末は、優れた保磁力及び残留磁束密度を有するので、ボンド磁石用磁性粉末として好適である。
本発明は原料合金にＲ−Ｒｉｃｈ粒界相を促進するための添加元素としてＡｌを含有していることにより、Ｒを粒界相に拡散させるための複雑な工程がなくとも優れた保磁力を有するＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を製造することができる。
また、本発明によれば、磁性相を構成しない元素の添加量を抑制することができるため、高い残留磁束密度を持つＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末が得られる。さらには、Ｒ−Ｒｉｃｈ粒界相の形成を促進するための添加元素の添加量抑制によるＲ−Ｒｉｃｈ粒界相の形成能力低下を、ＨＤＤＲ処理後の熱処理により補うことにより、優れた保磁力と残留磁束密度を有するＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を製造することができる。
まず、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末について説明する。
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末は、Ｒ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）及びＡｌ（Ａｌ：アルミニウム）を含むものである。
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を構成する希土類元素ＲとしてはＹ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕから選ばれた一種または二種以上が利用できるが、コスト、磁気特性の理由からＮｄを用いることが望ましい。該粉末の平均組成はＲ量が１２．５ａｔ．％以上１４．３ａｔ．％以下である。平均組成のＲ量が１２．５ａｔ．％より少ないと粒界相に存在するＲ量が１３．５ａｔ．％以下となり、保磁力向上の効果を充分に得ることができない。平均組成のＲ量が１４．３ａｔ．％を超えると粒界相の非磁性相量が多くなることから磁石粉末の残留磁束密度が低くなる。平均組成のＲ量は、好ましくは１２．８ａｔ．％以上１４．０ａｔ．％以下である。
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を構成する元素ＴはＦｅ、またはＦｅ及びＣｏである。該粉末の平均組成のＴ量は、該粉末を構成する他の元素を除いた残部である。また、Ｆｅを置換する元素としてＣｏを添加することによりキュリー温度を上げることができるが、磁石粉末の残留磁束密度の低下を招くことから該粉末中の平均組成のＣｏ量は１０．０ａｔ．％以下であることが好ましく、２．０ａｔ．％以上８．０ａｔ．％以下であることがより好ましい。
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の平均組成はＢ量が４．５ａｔ．％以上７．５ａｔ．％以下である。平均組成のＢ量が４．５ａｔ．％より少ないと、Ｒ２Ｆｅ１７相等が析出するために磁気特性が低下し、またＢ量が７．５ａｔ．％より多いと残留磁束密度が低くなる。平均組成のＢ量は、好ましくは５．０ａｔ．％以上７．０ａｔ．％以下である。
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の平均組成はＡｌ量が１．０ａｔ．％未満である。本発明において、ＡｌはＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の粒界に余剰のＲを均一に拡散させる効果があると考えられるため、０ａｔ．％を超えて含有されていることが必要である。すみやかにＲを粒界に拡散させるためには、平均組成のＡｌ量が０．０５ａｔ．％以上であることが好ましい。一方で、Ａｌ量が多いと非磁性相量が多くなるために磁石粉末の残留磁束密度が低下することから、Ａｌ量は少ないことが好ましい。平均組成のＡｌ量が１．０ａｔ．％未満であれば高い残留磁束密度が得られるため好ましい。平均組成のＡｌ量は、より好ましくは０．０７ａｔ．％以上０．８ａｔ．％以下である。
さらに、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末はＧａ及びＺｒを含むことが好ましい。該粉末の平均組成はＧａ量が０．１ａｔ．％以上１．０ａｔ．％以下であることが好ましい。平均組成のＧａ量が０．１ａｔ．％未満であると保磁力向上への効果が小さく、１．０ａｔ．％を超えると残留磁束密度が低下する。また、該粉末の平均組成はＺｒ量が０．０５ａｔ．％以上０．１５ａｔ．％以下であることが好ましい。平均組成のＺｒ量が０．０５ａｔ．％未満では保磁力向上への効果が小さく、０．１５ａｔ．％を超えると残留磁束密度が低下する。
また、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末は、上記元素の他にＴｉ、Ｖ、Ｎｂ、Ｓｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｗ、Ｔａ、Ｓｎのうち一種または二種以上の元素を含有していてもよい。これらの元素を添加することにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の磁気特性を上げることができる。これらの元素の含有量は合計で２．０ａｔ．％以下とすることが好ましく、１．０ａｔ．％以下であることがより好ましい。これらの元素の含有量が２．０ａｔ．％を超えた場合には、残留磁束密度の低下を招くことがある。
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ磁性相を含む結晶粒と、粒界相から成る。本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末は、粒界相が結晶粒の界面に連続的に存在しているため、結晶粒間の磁気的結合を弱めることができていると考えられ、高い保磁力を示す。
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の粒界相は、Ｒ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）及びＡｌ（Ａｌ：アルミニウム）を含むものである。
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の粒界相の組成はＲ量が１３．５ａｔ．％以上３０．０ａｔ．％以下である。粒界相の組成のＲ量が１３．５ａｔ．％より少ないと保磁力向上の効果を充分に得ることができない。粒界相の組成のＲ量が３０．０ａｔ．％を超えると粒界の磁化が下がるために粉末の残留磁束密度が低くなる。粒界相の組成のＲ量は、好ましくは２０．０ａｔ．％以上３０．０ａｔ．％以下である。
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の粒界相の組成はＡｌ量が１．５ａｔ．％以下である。本発明において、ＡｌはＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の粒界に余剰のＲを均一に拡散させる効果があると考えられるため、粒界相に０ａｔ．％を超えて含有されていることが必要である。Ｒがより均一に粒界相に拡散されたものであるには、粒界相の組成のＡｌ量が０．０５ａｔ．％以上であることが好ましい。一方で、粒界相の組成のＡｌ量が１．５ａｔ．％を超えた場合には非磁性相量が多くなることから磁石粉末の残留磁束密度が低下する。粒界相の組成のＡｌ量は、好ましくは０．０６ａｔ．％以上１．２ａｔ．％以下であり、より好ましくは０．０７ａｔ．％以上１．０ａｔ．％未満である。
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の粒界相を構成する元素ＴはＦｅ、またはＦｅ及びＣｏである。該粉末の粒界相の組成のＴ量は、粒界相を構成する他の元素を除いた残部である。
さらに、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の粒界相には、上記元素の他にＧａ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｖ、Ｎｂ、Ｓｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｗ、Ｔａ、Ｓｎのうち一種または二種以上の元素を含有していてもよい。
続いて、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法を詳細に説明する。本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法は、原料合金粉末にＨＤＤＲ処理を行い、得られた粉末に熱処理を行ってＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得るものである。
まず、本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金について説明する。
本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金は、Ｒ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）及びＡｌ（Ａｌ：アルミニウム）を含むものである。
本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金を構成する希土類元素ＲとしてはＹ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕから選ばれた一種または二種以上が利用できるが、コスト、磁気特性の理由からＮｄを用いることが望ましい。原料合金中のＲ量は１２．５ａｔ．％以上１４．３ａｔ．％以下である。原料合金中のＲ量が１２．５ａｔ．％より少ないと粒界に拡散する余剰のＮｄが少なくなり、保磁力向上の効果を充分に得ることができない。原料合金中のＲ量が１４．３ａｔ．％を超えると粒界相の非磁性相量が多くなることから磁石粉末の残留磁束密度が低くなる。原料合金中のＲ量は、好ましくは１２．８ａｔ．％以上１４．０ａｔ．％以下である。
本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金を構成する元素ＴはＦｅ、またはＦｅ及びＣｏである。原料合金中のＴ量は、原料合金を構成する他の元素を除いた残部である。また、Ｆｅを置換する元素としてＣｏを添加することによりキュリー温度を上げることができるが、残留磁束密度の低下を招くことから原料合金中のＣｏ量は１０．０ａｔ．％以下とするのが好ましく、２．０ａｔ．％以上８．０ａｔ．％以下であることがより好ましい。
本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金中のＢ量は４．５ａｔ．％以上７．５ａｔ．％以下である。原料合金中のＢ量が４．５ａｔ．％より少ないと、Ｒ２Ｆｅ１７相等が析出するために磁気特性が低下し、また原料合金中のＢ量が７．５ａｔ．％より多いと残留磁束密度が低くなる。原料合金中のＢ量は、好ましくは５．０ａｔ．％以上７．０ａｔ．％以下である。
本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金中のＡｌ量は１．５ａｔ．％未満である。本発明において、ＡｌはＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の粒界に余剰のＲを均一に拡散させる効果があると考えられるため、原料合金に０ａｔ．％を超えて含有されていることが必要である。すみやかにＲを粒界に拡散させるためには、原料合金中のＡｌ量が０．０５ａｔ．％以上であることが好ましい。一方で、Ａｌ量が多いと非磁性相量が多くなるために残留磁束密度が低下することから、Ａｌ量は少ないことが好ましい。原料合金中のＡｌ量が１．０ａｔ．％以下であれば高い残留磁束密度が得られるため好ましい。原料合金中のＡｌ量は、より好ましくは０．０７ａｔ．％以上０．８ａｔ．％以下である。
さらに、本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金はＧａ及びＺｒを含むことが好ましい。原料合金中のＧａ量は０．１ａｔ．％以上１．０ａｔ．％以下であることが好ましい。原料合金中のＧａ量が０．１ａｔ．％未満であると保磁力向上への効果が小さく、１．０ａｔ．％を超えると残留磁束密度が低下する。また、原料合金中のＺｒ量は０．０５ａｔ．％以上０．１５ａｔ．％以下であることが好ましい。原料合金中のＺｒ量が０．０５ａｔ．％未満では保磁力向上への効果が小さく、０．１５ａｔ．％を超えると残留磁束密度が低下する。
また、本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金は、上記元素の他にＴｉ、Ｖ、Ｎｂ、Ｓｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｗ、Ｔａ、Ｓｎのうち一種または二種以上の元素を含有していてもよい。これらの元素を添加することにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の磁気特性を上げることができる。これらの元素の含有量は合計で２．０ａｔ．％以下とすることが好ましく、１．０ａｔ．％以下であることがより好ましい。これらの元素の含有量が２．０ａｔ．％を超えた場合には、残留磁束密度の低下や他相の析出を招くことがある。
（原料合金粉末の作製)
Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金としては、ブックモールド法、遠心鋳造法で作製したインゴットやストリップキャスト法で作製したストリップを用いることができる。これらの合金は鋳造時に組成の偏析が生じることから、ＨＤＤＲ処理の前に組成の均質化熱処理を行っても良い。均質化熱処理は真空もしくは不活性ガス雰囲気中にて好ましくは９５０℃以上１２００℃以下、より好ましくは１０００℃以上１１７０℃以下で行われる。次に、粗粉砕と微粉砕を行い、ＨＤＤＲ処理用原料合金粉末とする。粗粉砕にはジョークラッシャーなどを用いることができる。その後、一般的な水素吸蔵粉砕、機械粉砕を行いＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金粉末とする。
次に、前記原料合金粉末を用いてＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を製造する方法について説明する。
（ＨＤＤＲ処理)
ＨＤＤＲ処理は水素化によりＲ−Ｔ−Ｂ系原料合金をα−Ｆｅ相、ＲＨ２相、Ｆｅ２Ｂ相に分解するＨＤ工程と、減圧により、水素を排出し、前記各相からＮｄ２Ｆｅ１４Ｂを生成する逆反応を起こすＤＲ工程から成る。
（ＨＤ工程)
ＨＤ工程における処理温度は７００℃以上８７０℃以下で行うことが好ましい。ここで処理温度を７００℃以上としたのは７００℃未満では反応が進行しないためであり、８７０℃以下としたのは、反応温度が８７０℃を超えると結晶粒が成長してしまい、保磁力が低下してしまうためである。雰囲気は水素分圧２０ｋＰａ以上９０ｋＰａ以下の水素ガスと不活性ガスの混合雰囲気で行うことが好ましく、水素分圧が４０ｋＰａ以上８０ｋＰａ以下であることがより好ましい。これは２０ｋＰａ未満では反応が進行せず、９０ｋＰａを超えては反応性が高くなりすぎ、磁気特性が低下するためである。処理時間は３０分以上１０時間以下であることが好ましく、１時間以上７時間以下であることがより好ましい。
（ＤＲ工程)
ＤＲ工程における処理温度は８００℃以上９００℃以下で行うことが好ましい。ここで処理温度を８００℃以上としたのは８００℃未満では脱水素が進行しないためであり、９００℃以下としたのは９００℃を超えては結晶粒が過度に成長してしまい、保磁力が低下するためである。ＤＲ工程では最終的な真空度が１Ｐａ以下となるようにする。ＤＲ工程の排気工程は予備排気工程と完全排気工程に分けて行うことができる。
(ＤＲ工程−予備排気工程)
予備排気工程における処理温度は８００℃以上９００℃以下で行うことが好ましい。ここで処理温度を８００℃以上としたのは８００℃未満では脱水素が進行しないためであり、９００℃以下としたのは９００℃を超えては結晶粒が過度に成長してしまい、保磁力が低下するためである。
予備排気工程では真空度を２．５ｋＰａ以上４．０ｋＰａ以下として行うことが好ましい。これはＲＨ２相から水素を除去するためである。予備排気工程においてＲＨ２相から水素を除去することにより、結晶方位の揃ったＲＦｅＢＨ相を得ることができる。処理時間は３０分以上１８０分以下で行うことが好ましい。
（ＤＲ工程−完全排気工程)
完全排気工程における処理温度は予備排気工程と同様に８００℃以上９００℃以下で行うことが好ましい。ここで処理温度を８００℃以上としたのは８００℃未満ではＮｄ−Ａｌが溶融せず、Ｎｄ−ｒｉｃｈ相の粒界への拡散が十分に起こらないために、保磁力が向上しないためである。また９００℃以下としたのは９００℃を超えては結晶粒が過度に成長してしまい、保磁力が低下するためである。
完全排気工程では、予備排気工程の雰囲気からさらに排気を行って最終的な真空度を１Ｐａ以下とする。また、完全排気工程全体の処理時間を３０分以上１５０分以下とし、特に真空度が１Ｐａ以上２０００Ｐａ以下での保持時間を１０分以上１４０分以下とすることが好ましい。より好ましくは真空度が１Ｐａ以上２０００Ｐａ以下での保持時間を１５分以上１２０分以下とする。真空度は、連続的に下げても良いし、段階的に下げても良い。完全排気工程全体の処理時間が３０分以下であると脱水素が不完全となり保磁力が低下し、１５０分以上であると結晶粒が過度に成長し、保磁力の低下を招く。
前記のＨＤＤＲ処理によってＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得ることができる。得られたＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末は完全排気工程終了後に冷却を行ってもよい。完全排気工程終了後のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末をＡｒ中にて急冷することにより、磁石粉末の結晶粒成長を防止することができる。
（熱処理）
Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の熱処理は真空もしくはＡｒ雰囲気で行う。熱処理温度は６７０℃以上８２０℃以下とする。熱処理温度が６７０℃未満ではＲ−Ｒｉｃｈの粒界への拡散が進行せず保磁力増大の効果が小さい。８２０℃を超える温度では効果が飽和するとともに、磁性相結晶粒の粗大化が起こるため、保磁力が低下する。また、ＤＲ工程の処理温度より高い温度で熱処理を実施すると磁性相結晶粒の粗大化を招く可能性があり、磁石粉末の保磁力が低下することからＤＲ工程の処理温度よりも低い温度で熱処理を実施することが好ましい。熱処理温度は好ましくは７００℃以上８００℃以下である。
また熱処理時間は３０分以上３００分以下とする。熱処理時間が３０分未満ではＲの拡散が十分に進行しないため、保磁力増大の効果が小さく、３００分を超える時間では効果が飽和するとともに磁性相結晶粒の粗大化により磁石粉末の保磁力が低下する。熱処理時間は好ましくは４５分以上１８０分以下、より好ましくは６０分以上１２０分以下である。
熱処理終了後に冷却を行って、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得ることができる。熱処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末をＡｒ雰囲気中にて急冷を行うことにより、磁石粉末の磁性相結晶粒の粗大化を防ぎ、保磁力の低下を防止することができる。
本発明においては、ＨＤＤＲ処理後の熱処理を、ＨＤＤＲ処理が完了した後に、ＤＲ工程と比較して低い温度で行うことにより、磁石粉末の結晶粒の粗大化を起こすことがなく、保磁力を増大させ、高い残留磁束密度を維持することができる。
Ａｌを含有するＲ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末のＨＤＤＲ処理後の熱処理による保磁力増大と残留磁束密度の維持という効果は、原料合金のＡｌ量、ひいてはＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の平均組成のＡｌ量が１．５ａｔ．％未満のときに発現する。Ａｌ量が１．５ａｔ．％以上の場合、ＨＤＤＲ処理においてＲの拡散が十分に行われているために保磁力の向上は見られず、そもそもの磁石粉末の残留磁束密度が低い。本発明においては、ＨＤＤＲ処理後の熱処理によって、ＨＤＤＲ処理のみでは不十分であったＡｌによる粒界相へのＲの拡散による保磁力向上の効果が得られるため、Ａｌが存在し、且つＡｌの含量が少ない磁石粉末において、より優れた保磁力向上効果を発揮する。高い保磁力と高い残留磁束密度を備えたＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得るためには、Ａｌ量が０．０５ａｔ．％以上１．０ａｔ．％以下であることが好ましく、０．０７ａｔ．％以上０．８ａｔ．％以下であることがより好ましい。
（ボンド磁石の製造）
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を用いて、ボンド磁石を製造する。磁石粉末に熱可塑性樹脂、カップリング材、潤滑材を添加混錬した後、磁界中で圧縮成形、射出成形、等をしてボンド磁石を製造することができる。また、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂に磁石粉末を混合し、加圧成形等により成形した後、熱処理を行うことによりボンド磁石を製造することができる。
以下に、本発明の実施例と比較例を詳細に示す。
本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の平均組成及び原料合金の組成の分析には、Ｂ及びＡｌの分析にはＩＣＰ発光分光分析装置（サーモフィッシャーサイエンティフィック製：ｉＣＡＰ６０００）を用い、Ｂ及びＡｌ以外の分析については蛍光Ｘ線分析装置（理学電機工業株式会社製：ＲＩＸ２０１１）を用いた。
本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の粒界の組成分析にはエネルギー分散形Ｘ線分析装置（日本電子株式会社製：ＪＥＤ−２３００Ｆ）を用いた。
本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の磁気特性として、保磁力（Ｈｃｊ）、最大エネルギー積（ＢＨｍａｘ）、残留磁束密度（Ｂｒ）を振動試料型磁束計(ＶＳＭ：東英工業製ＶＳＭ−５型)にて測定した。
（原料合金粉末の作製)
表１に示す各組成の合金インゴットＡ１〜Ａ３を作製した。これらの合金インゴットを真空雰囲気下において１１５０℃で２０時間の熱処理をし、組成の均質化を行った。均質化熱処理後、ジョークラッシャーを用いて粗粉砕を行い、さらに水素吸蔵させ、機械粉砕を行って、原料合金粉末Ａ１〜Ａ３を得た。
Figure 2014177660
（実施例１)
（ＨＤＤＲ処理−ＨＤ工程)
ＨＤ工程では５ｋｇの原料合金粉末Ａ１を炉に仕込み水素分圧が６０ｋＰａである全圧１００ｋＰａ（大気圧）の水素−Ａｒ混合気体中で８４０℃まで昇温し２００分保持した。
（ＨＤＤＲ処理−予備排気工程)
ＨＤ工程終了後、ロータリーポンプで真空排気を行い、炉内の真空度を３．２ｋＰａとする予備排気工程を行った。真空排気系のバルブ開度の調整により真空度は３．２ｋＰａを維持し、処理温度は８４０℃とし、１００分保持して脱水素を行った。
（ＨＤＤＲ処理−完全排気工程)
予備排気工程終了後、さらに、真空排気を行い、炉内の真空度を３．２ｋＰａから最終的に１Ｐａ以下となるように完全排気工程を行った。処理温度は８４０℃とし、完全排気工程全体の処理時間を４５分とした。得られた粉末を冷却してＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。得られたＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の磁気特性を測定した。
（熱処理）
熱処理はＨＤＤＲ処理後の粉末を炉に仕込みＡｒ雰囲気で７００℃まで昇温を行い、７００℃で１時間保持を行った後Ａｒ雰囲気にて急冷を行ってＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。得られたＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の組成及び磁気特性を測定した。
（実施例２)
熱処理温度を７５０℃とした以外は実施例１と同様にしてＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。
（実施例３)
熱処理温度を８００℃とした以外は実施例１と同様にしてＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。
（実施例４)
熱処理時間を２時間とした以外は実施例２と同様にしてＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。
（実施例５）
原料合金粉末Ａ２を用いたほかは実施例１と同様にしてＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。
（実施例６）
原料合金粉末Ａ２を用いたほかは実施例２と同様にしてＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。
（実施例７）
原料合金粉末Ａ２を用いたほかは実施例３と同様にしてＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。
（実施例８）
熱処理時間を３時間とした以外は実施例７と同様にしてＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。
（比較例１)
原料合金粉末Ａ３を用いたほかは実施例１と同様にしてＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。
（比較例２)
原料合金粉末Ａ３を用いたほかは実施例２と同様にしてＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。
（比較例３)
原料合金粉末Ａ３を用いたほかは実施例３と同様にしてＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。
Figure 2014177660
（結果)
表２において実施例１〜８では１２９０ｋＡ／ｍ以上の保磁力及び１．２５Ｔ以上の残留磁束密度を持つ磁石粉末が得られている。これは、熱処理においてＮｄ−Ｒｉｃｈ相が粒界に拡散したことで、熱処理前よりも粒界のＮｄ−Ｒｉｃｈ相の厚みが増したためであると推察される。
また、比較例１〜３においては、熱処理を行っても磁石粉末の保磁力は増加していない。これは原料合金へのＡｌ添加量が多いことから、ＨＤＤＲ処理中にＲ−Ｒｉｃｈ相が十分に拡散しているため、熱処理の効果がなく保磁力の増大が見られなかったと考えられる。またＡｌ含有量が多いことから磁石粉末の残留磁束密度は実施例と比較すると低い値となっている。
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法によれば、保磁力を増大させる元素の添加量を抑制することにより残留磁束密度を低下させることなく、熱処理によりＲ−Ｒｉｃｈ相を粒界に拡散させることができ、残留磁束密度と保磁力に優れたＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得ることができる。

Claims (7)

  1. Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末において、該粉末はＲ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）及びＡｌ（Ａｌ：アルミニウム）を含み、該粉末の平均組成はＲ量が１２．５ａｔ．％以上１４．３ａｔ．％以下であり、Ｂ量が４．５ａｔ．％以上７．５ａｔ．％以下であり、Ａｌ量が１．０ａｔ．％未満であって、該粉末は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ磁性相を含む結晶粒と粒界相とから成り、粒界相は、Ｒ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）及びＡｌ（Ａｌ：アルミニウム）を含み、粒界相の組成はＲ量が１３．５ａｔ．％以上３０ａｔ．％以下、Ａｌ量が１．５ａｔ．％以下であることを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末。
  2. Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末がＧａ及びＺｒを含み、該粉末の平均組成は、Ｃｏ量が１０．０ａｔ．％以下であり、Ｇａ量が０．１ａｔ．％以上１．０ａｔ．％以下であり、Ｚｒ量が０．０５ａｔ．％以上０．１５ａｔ．％以下である請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末。
  3. Ｒ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）及びＡｌ（Ａｌ：アルミニウム）を含む原料合金をＨＤＤＲ処理して得られる、Ａｌを含み、１．５ａｔ．％未満のＡｌを含むＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を、真空またはＡｒ雰囲気中にて６７０℃以上８２０℃以下の温度で３０分以上３００分以下の熱処理を行うＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法。
  4. 原料合金の組成はＲ量が１２．５ａｔ．％以上１４．３ａｔ．％以下であり、Ｂ量が４．５ａｔ．％以上７．５ａｔ．％以下であり、Ａｌ量が１．５ａｔ．％未満である請求項３に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法。
  5. 原料合金がＧａ及びＺｒを含み、該原料合金の組成はＣｏ量が１０．０ａｔ．％以下であり、Ｇａ量が０．１ａｔ．％以上１．０ａｔ．％以下であり、Ｚｒ量が０．０５ａｔ．％以上０．１５ａｔ．％以下である請求項３又は４に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法。
  6. 請求項３〜５のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法によって得られるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末。
  7. 請求項１、２又は６に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を用いたボンド磁石。
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