JP2016004643A - 燃料電池システム - Google Patents

Abstract

【課題】反応生成物の外部への排出を抑制するとともに、排出液から反応生成物を効率よく分離し、発電効率の低下、および、燃料電池の損傷を抑制することができる燃料電池システムを提供すること。
【解決手段】燃料電池システム２が、電解質層８と、電解質層８を挟んで対向配置されるアノード電極１１およびカソード電極１６とを備える燃料電池３と、燃料電池３に対して液体燃料を供給する燃料供給ライン３０と、燃料電池３に供給された液体燃料の反応生成物および反応生成水を含む排出液を排出する燃料排出ライン３１と、燃料電池３に対して空気を供給する空気供給ライン４１と、燃料排出ライン３１に介在され、排出液から、反応生成物の少なくとも一部を含む水分を分離するための水分離装置４５と、水分離装置４５により分離された水分から、反応生成物を分離するための生成物分離装置５５とを備える。
【選択図】図１

Description

本発明は、液体燃料と接触して発電する単位セルを複数備える燃料電池を備える燃料電池システムに関する。

従来、液体燃料を使用する燃料電池システムとして、例えば、直接メタノール形燃料電池、直接ジメチルエーテル形燃料電池、ヒドラジン形燃料電池などを備えた燃料電池システムが知られている。

液体燃料形燃料電池は、水素ガスを生成するための改質器を必要としないので、システムとしての構造の簡略化が期待されている。

液体燃料形燃料電池が備えられる燃料電池システムは、通常、電解質膜、燃料側電極および酸素側電極が圧着されて得られる膜・電極接合体（ＭＥＡ）を有する単位セルが複数積層されることによって形成されている燃料電池と、燃料電池に液体燃料を供給するための燃料供給手段と、燃料電池に空気を供給するための空気供給手段とを備えている。

このようなシステムでは、燃料電池のアノードに液体燃料が供給されるとともに、燃料電池のカソードに空気が供給されることによって、電気化学反応が生じ、起電力が発生する。

このような燃料電池システムとして、より具体的には、例えば、電解質層、電解質層の一方側に配置され、液体燃料としてヒドラジンなどが供給されるアノード、および、電解質層の他方側に配置され、空気が供給されるカソードを備える燃料電池と、アノードにヒドラジン類を供給する燃料給排部と、カソードに空気を供給する空気給排部とを備える燃料電池システムが、提案されている（例えば、特許文献１参照。）。

特開２０１３−１３４９８１号公報

特許文献１に記載の燃料電池システムでは、電気化学反応によって、ヒドラジン（Ｎ_２Ｈ_４）が消費され、起電力が発生するとともに、Ｎ_２（反応生成物）とＨ_２Ｏ（反応生成水）とが生じる。また、燃料であるヒドラジン（Ｎ_２Ｈ_４）が副反応を惹起し、反応生成物としてアンモニア（ＮＨ_３）が生じ、排出液中に混入される場合がある。

このような反応生成物は、燃料電池からの排出液に含有された状態で排出され、気液分離器などによってガスとして分離され、燃料電池システムから排出される。このような場合に、例えば、アンモニアなどがガスとして外部へ排出されると、環境負荷を生じる場合がある。

また、例えば、アンモニアは水溶性であるため、ガスとして分離されず、水分に溶存された状態で、排出液中に残存する場合がある。そして、アンモニアなどの反応生成物が排出液中に混入されると、排出液中の液体燃料（未反応の液体燃料）や反応生成水を再利用する場合に、反応効率の低下や、燃料電池の損傷などを惹起する場合がある。

そこで、本発明の目的は、反応生成物の外部への排出を抑制するとともに、排出液から反応生成物を効率よく分離し、発電効率の低下、および、燃料電池の損傷を抑制することができる燃料電池システムを提供することにある。

上記目的を達成するために、本発明の燃料電池システムは、電解質層と、前記電解質層を挟んで対向配置される燃料側電極および酸素側電極とを備える燃料電池と、前記燃料電池に対して液体燃料を供給する燃料供給経路と、前記燃料電池に供給された液体燃料の反応生成物および反応生成水を含む排出液を排出する燃料排出経路と、前記燃料電池に対して空気を供給する空気供給経路と、前記燃料排出経路に介在され、前記排出液から、反応生成物の少なくとも一部を含む水分を分離するための水分離手段と、前記水分離手段により分離された水分から、反応生成物を分離するための生成物分離手段とを備えることを特徴としている。

本発明の燃料電池システムによれば、水分離手段により水分が分離され、その分離された水分から反応生成物が生成物分離手段において分離されるため、反応生成物が外部へ排出されることを抑制することができる。

また、本発明の燃料電池システムによれば、排出液から反応生成物が分離されるため、排出液中の液体燃料や反応生成水が再利用される場合にも、反応効率の低下や、燃料電池の損傷などを抑制することができる。

図１は、本発明の一実施形態に係る燃料電池システムを搭載した電動車両の概略構成図である。 図２は、図１に示す燃料電池システムに搭載される水分離装置を示す概略構成図である。 図３は、図２に示す膜ユニットの径方向に沿う概略断面図である。

１．燃料電池システムの全体構成
図１において、電動車両１は、燃料電池およびバッテリを選択的に動力源とするハイブリッド車両であって、燃料電池システム２を搭載している。

燃料電池システム２は、燃料電池３と、燃料給排部４と、空気給排部５と、水回収部２１と、制御部６と、動力部７とを備えている。
（１）燃料電池
燃料電池３は、液体燃料が直接供給および排出される、例えば、アニオン交換型燃料電池またはカチオン交換型燃料電池であって、電動車両１の中央下側に配置されている。

燃料電池３に供給され、また、燃料電池３から排出される液体燃料としては、例えば、ヒドラジン（例えば、無水ヒドラジンや、ヒドラジン１水和物などの水加ヒドラジンなどを含む）が用いられる。

なお、以下において、燃料電池３に供給される液体燃料を供給液、一方、燃料電池３から排出される液体燃料を排出液として、それぞれ区別する。

なお、排出液は、未反応の液体燃料の他、燃料電池３における液体燃料の反応生成物および反応生成水を含んでいる。反応生成物は、用いられる液体燃料の種類により異なる。例えば、液体燃料としてヒドラジンが用いられる場合には、窒素（Ｎ_２）やアンモニア（ＮＨ_３）などが反応生成物として排出液に含有される。

燃料電池３は、電解質層８と、電解質層８の一方側に配置されたアノード９と、電解質層８の他方側に配置されたカソード１０とを有する単位セル２８（燃料電池セル）が、セパレータ（図示せず）を介して複数積層されたスタック構造に形成されている。つまり、電解質層８を介してアノード９およびカソード１０が対向配置されてなる単位セル２８が複数積層されている。なお、図１では、積層される複数の単位セル２８のうち、電動車両１の前後方向途中に配置される単位セル２８だけを拡大して表わし、その他の単位セル２８については簡略化して記載している。

電解質層８は、例えば、アニオン成分またはカチオン成分が移動可能な層であり、アニオン交換膜またはカチオン交換膜を用いて形成されている。

アノード９は、燃料側電極としてのアノード電極１１と、アノード電極１１に液体燃料（供給液）を供給するための燃料供給部材１２とを有している。

アノード電極１１は、電解質層８の一方面に形成されている。アノード電極１１の電極材料としては、例えば、触媒が担持された多孔質担体（触媒担持多孔質担体）などが挙げられる。

燃料供給部材１２は、セパレータとしても兼用され、ガス不透過性の導電性部材からなる。燃料供給部材１２には、その表面から凹む葛折状の溝が形成されている。そして、燃料供給部材１２は、溝の形成された表面がアノード電極１１に対向接触されている。これにより、アノード電極１１の一方面と燃料供給部材１２の他方面（溝の形成された表面）との間には、アノード電極１１全体に液体燃料（供給液）を接触させるための燃料供給路１３が形成される。

燃料供給路１３には、液体燃料（供給液）をアノード９内に流入させるための燃料供給口１５が一端側（下側）に形成され、液体燃料（排出液）をアノード９から排出するための燃料排出口１４が他端側（上側）に形成されている。

カソード１０は、酸素側電極としてのカソード電極１６と、カソード電極１６に空気（酸素）を供給するための空気供給部材１７とを有している。

カソード電極１６は、電解質層８の他方面に形成されている。

カソード電極１６の電極材料としては、例えば、アノード電極１１の電極材料として例示した、触媒担持多孔質担体などが挙げられる。

空気供給部材１７は、セパレータとしても兼用され、ガス不透過性の導電性部材からなる。空気供給部材１７には、その表面から凹む葛折状の溝が形成されている。そして、空気供給部材１７は、溝の形成された表面がカソード電極１６に対向接触されている。これにより、カソード電極１６の他方面と空気供給部材１７の一方面（溝の形成された表面）との間には、カソード電極１６全体に空気を接触させるための空気流路としての空気供給路１８が形成される。

空気供給路１８には、空気をカソード１０内に流入させるための空気供給口１９が他端側（上側）に形成され、空気をカソード１０から排出するための空気排出口２０が一端側（下側）に形成されている。

また、このような燃料電池３において、複数の単位セル２８をそれぞれ区分する１つのセパレータは、上記燃料供給部材１２および上記空気供給部材１７を兼ね備える。換言すると、セパレータは、その一方側面において、燃料供給部材１２として作用するとともに、他方側面において、空気供給部材１７として作用する。
（２）燃料給排部
燃料給排部４は、液体燃料を貯蔵するための燃料タンク２２と、燃料タンク２２から燃料電池３（具体的には、アノード９の燃料供給路１３）へ供給液を供給する燃料供給経路としての燃料供給ライン３０と、燃料電池３（具体的には、アノード９の燃料供給路１３）から排出液を排出する燃料排出経路としての燃料排出ライン３１と、燃料排出ライン３１から燃料供給ライン３０へ排出液を輸送する還流ライン３２とを備えている。

なお、燃料供給ライン３０と燃料排出ライン３１との間には、燃料電池３が介在されており、また、燃料排出ライン３１と還流ライン３２との間には、気液分離器２３（後述）が介在されている。

燃料タンク２２は、燃料電池３よりも後方、電動車両１の後側に配置されている。燃料タンク２２には、液体燃料として、例えば、上記したヒドラジンが貯蔵されている。

燃料供給ライン３０は、その上流側端部が、シール材（ガスケットなど）を介して、燃料タンク２２に接続されるとともに、下流側端部が、シール材（ガスケットなど）を介して燃料電池３（具体的には、アノード９の燃料供給路１３）に接続されている。

また、燃料供給ライン３０の流れ方向途中には、燃料供給ポンプ３３および燃料供給弁３４が設けられている。

燃料供給ポンプ３３としては、例えば、ロータリーポンプ、ギヤポンプなどの回転式ポンプ、ピストンポンプ、ダイヤフラムポンプなどの往復式ポンプなど、公知の送液ポンプが用いられる。燃料供給ポンプ３３は、コントロールユニット２９（後述）に電気的に接続されている（図１の破線参照）。これにより、コントロールユニット２９（後述）からの制御信号が、燃料供給ポンプ３３に入力され、コントロールユニット２９（後述）が、燃料供給ポンプ３３の駆動および停止を制御する。

また、燃料供給弁３４は、燃料供給ライン３０を開閉するための弁であって、例えば、電磁弁など、公知の開閉弁が用いられる。また、燃料供給弁３４は、コントロールユニット２９（後述）に電気的に接続されている（図１の破線参照）。これにより、コントロールユニット２９（後述）からの制御信号が、燃料供給弁３４に入力され、コントロールユニット２９（後述）が、燃料供給弁３４の開閉を制御する。

このような燃料供給ライン３０により、燃料タンク２２から、液体燃料（供給液）が燃料電池３へ供給される。

燃料排出ライン３１は、その上流側端部が、シール材（ガスケットなど）を介して、燃料電池３（具体的には、アノード９の燃料供給路１３）に接続されるとともに、下流側端部が、シール材（ガスケットなど）を介して、気液分離器２３に接続されている。

このような燃料排出ライン３１により、排出液が燃料電池３から排出され、気液分離器２３に輸送される。

気液分離器２３は、例えば、中空の容器からなり、その下部には、気液分離器２３の内外を流通させる底部流通口２４が２つ形成されている。

また、気液分離器２３の上部には、気液分離器２３の内外を流通させる上部流通口２５が１つ形成されている。

気液分離器２３は、燃料電池３よりも電動車両１の前後方向後方、かつ、電動車両１の上下方向上方において、２つの底部流通口２４が、それぞれ、シール材（ガスケットなど）を介して、燃料排出ライン３１および還流ライン３２（後述）に接続されている。

上部流通口２５には、気液分離器２３で分離されたガス（気体）を排出するためのガス排出管２６が接続されている。ガス排出管２６は、シール材（ガスケット）を介して上部流通口２５に接続されている。また、ガス排出管２６の途中には、ガス排出弁２７が設けられており、下流側端部が大気中に開放されている。

ガス排出弁２７は、ガス排出管２６を開放して気液分離器２３内の圧力を開放するための弁であって、例えば、電磁弁など、公知の開閉弁が用いられる。ガス排出弁２７は、コントロールユニット２９（後述）に電気的に接続されている（図１の破線参照）。これにより、コントロールユニット２９（後述）からの制御信号がガス排出弁２７に入力され、コントロールユニット２９（後述）が、ガス排出弁２７の開閉を制御する。

還流ライン３２は、その上流側端部が、シール材（ガスケットなど）を介して、気液分離器２３に接続されるとともに、下流側端部が、シール材（ガスケットなど）を介して、燃料供給ライン３０の流れ方向途中、詳しくは、燃料供給ポンプ３３および燃料供給弁３４よりも下流側に接続されている。

また、還流ライン３２の流れ方向途中には、燃料還流ポンプ３５が介在されている。

燃料還流ポンプ３５としては、例えば、ロータリーポンプ、ギヤポンプなどの回転式ポンプ、ピストンポンプ、ダイヤフラムポンプなどの往復式ポンプなど、公知の送液ポンプが用いられる。燃料還流ポンプ３５は、コントロールユニット２９（後述）に電気的に接続されている（図１の破線参照）。これにより、コントロールユニット２９（後述）からの制御信号が、燃料還流ポンプ３５に入力され、コントロールユニット２９（後述）が、燃料還流ポンプ３５の駆動および停止を制御する。

これにより、燃料排出ライン３１内を輸送される排出液が、気液分離器２３および還流ライン３２を介して、燃料供給ライン３０に輸送される。そして、燃料タンク２２から輸送された液体燃料（１次供給液）と混合され、濃度調整された後、供給液（２次供給液）として、燃料電池３に戻ることにより、アノード９を循環するクローズドライン（閉流路）が形成される。
（３）空気給排部
空気給排部５は、燃料電池３（カソード１０）に対して空気を供給する空気供給経路としての空気供給ライン４１と、カソード１０から排出される空気を外部に排出するための空気排出ライン４２とを備えている。

空気供給ライン４１は、その一端側（上流側）が大気中に開放され、他端側（下流側）が空気供給口１９に接続されている。空気供給ライン４１の途中には、空気供給ポンプ４３が介在されており、また、その下流側には、空気供給弁４４が設けられている。

また、空気供給ポンプ４３は、コントロールユニット２９（後述）に電気的に接続されており、コントロールユニット２９（後述）からの制御信号が、空気供給ポンプ４３に入力され、コントロールユニット２９（後述）が、空気供給ポンプ４３の駆動および停止を制御する。

空気供給弁４４は、空気供給ライン４１を開閉するための弁であって、例えば、電磁弁など、公知の開閉弁が用いられる。

また、空気供給弁４４は、それぞれ、コントロールユニット２９（後述）に電気的に接続されており、コントロールユニット２９（後述）からの制御信号が、空気供給弁４４に入力され、コントロールユニット２９（後述）が、空気供給弁４４の開閉を制御する。

空気排出ライン４２は、その一端側（上流側）が空気排出口２０に接続され、他端側（下流側）がドレンとされる。
（４）水回収部
水回収部２１は、燃料電池３において液体燃料の電気化学反応（後述）によって生じる水を回収するために設備されている。

具体的には、水回収部２１は、反応生成物の少なくとも一部を含む水分を排出液から分離するための水分離手段としての水分離装置４５と、水分離手段により分離された水分から反応生成物を分離するための生成物分離手段としての生成物分離装置５５とを備えている。

水分離装置４５は、燃料電池３から排出される排出液から、排出液に含まれる水分（反応生成物を含む）を分離するための装置であって、燃料電池３の液体燃料出口（燃料排出口１４）の近傍において、燃料排出ライン３１に介在されている。

このような水分離装置４５は、図２に示されるように、膜ユニット５３と、膜ユニット５３を収容する収容部５１と、収容部５１を掃気するための掃気ポンプ５２とを備えている。

膜ユニット５３は、図３に示されるように、ハニカムセラミック担体６０と、ハニカムセラミック担体６０に担持される水分離膜４７とを備えている。

ハニカムセラミック担体６０は、例えば、アルミナなどのセラミックからなる略円筒部材であって、その径方向内側には、略六角形の貫通孔（パス）５４が、複数形成されている。

各貫通孔（パス）５４は、ハニカムセラミック担体６０の軸線方向を貫通する流体通路として形成されており、その周壁面は、水分離膜４７により被覆されている。

水分離膜４７は、排出液中に含まれる液体燃料の反応生成物や、未反応の液体燃料などを遮断する一方、反応生成水（水分）を透過させる膜であって、特に制限されないが、例えば、孔径が１ｎｍ以下の炭素膜などが挙げられる。水分離膜４７の孔径は、例えば、１ｎｍ以下、好ましくは、０．５ｎｍ以下であり、通常、０．３ｎｍ以上である。

そして、このような膜ユニット５３は、その長手方向が排出液の流れ方向に沿うように燃料排出ライン３１に介在されている（図２参照）。これにより、膜ユニット５３の貫通孔５４（水分離膜４７により被覆された貫通孔５４）内に、排出液が通過可能とされ、水分離膜４７の厚み方向一方側（貫通孔５４の内側）に、排出液が接触可能とされている。また、水分離膜４７の厚み方向他方側（貫通孔５４の外側）には、ハニカムセラミック担体６０が接触される。

図２において、収容部５１は、特に制限されず、公知の密閉容器からなる。

掃気ポンプ５２は、例えば、公知のエアコンプレッサーであって、コントロールユニット２９（後述）に電気的に接続されている（図１の破線参照）。これにより、コントロールユニット２９（後述）からの制御信号が、掃気ポンプ５２に入力され、コントロールユニット２９（後述）が、掃気ポンプ５２の駆動および停止を制御する。

そして、詳しくは後述するが、このような掃気ポンプ５２によって膜ユニット５３の径方向外側に空気を通過させることにより、排出液に含有される水分を水蒸気化して、膜ユニット５３の径方向内側から外側に（水分離膜４７の厚み方向一方側から他方側に）水蒸気を透過させ、膜ユニット５３内を通過する排出液から水分を分離することができる（浸透気化法）。また、詳しくは後述するが、このようにして分離された水分には、反応生成物の少なくとも一部が溶存されている。

生成物分離装置５５は、水分離装置４５により分離された水分から、反応生成物を分離するために設けられており、図１に示されるように、水分離ライン４６および水貯留タンク５６を備えている。

水分離ライン４６は、その上流側端部が、シール材（ガスケットなど）を介して、水分離装置４５（収容部５１）に接続されるとともに、下流側端部が、シール材（ガスケットなど）を介して水貯留タンク５６接続されている。

水貯留タンク５６は、公知の容器からなり、水分離装置４５により分離された水分を貯留するために設けられている。

また、水分離ライン４６の流れ方向途中には、凝縮器５７が介在されており、また、その下流側には、吸着装置５８が設けられている。

凝縮器５７は、公知の容器からなり、排出液から水蒸気として分離された水分を、凝縮し、液体化するために設けられている。

凝縮器５７内は、常温常圧環境とされている。これにより、水分離装置４５において水蒸気化された水分を、凝縮器５７内において凝縮させることができる。

また、図示しないが、凝縮器５７には、掃気ポンプ５２により掃気された空気を排出するための排出ラインが接続されている。これにより、掃気ポンプ５２からの空気が排出される。

吸着装置５８は、凝縮器５７において凝縮された水分から、反応生成物を吸着除去するために設けられており、吸着材を備える容器として形成されている。

吸着材は、水分に含まれる反応生成物の種類に応じて適宜選択されるが、例えば、ゼオライト、陰イオン交換樹脂などのイオン交換器などが挙げられる。
（５）制御部
制御部６は、コントロールユニット２９を備えている。

コントロールユニット２９は、電動車両１における電気的な制御を実行するユニット（例えば、ＥＣＵ：Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃ Ｃｏｎｔｒｏｌ Ｕｎｉｔ）であり、ＣＰＵ、ＲＯＭおよびＲＡＭなどを備えるマイクロコンピュータから構成されている。

制御部６では、詳しくは後述するが、例えば、燃料供給ポンプ３３、燃料還流ポンプ３５、掃気ポンプ５２などの駆動および停止や、燃料供給弁３４やガス排出弁２７、空気供給弁４４などの開閉などを、適宜制御する。
（６）動力部
動力部７は、燃料電池３から出力される電気エネルギーを電動車両１の駆動力として機械エネルギーに変換するためのモータ３７と、モータ３７に電気的に接続されるインバータ３８と、モータ３７による回生エネルギーを蓄電するための動力用バッテリ４０と、ＤＣ／ＤＣコンバータ３６とを備えている。

モータ３７は、燃料電池３よりも前方、電動車両１の前側に配置されている。モータ３７としては、例えば、三相誘導電動機、三相同期電動機など、公知の三相電動機が挙げられる。

インバータ３８は、モータ３７と燃料電池３との間に配置されている。インバータ３８は、燃料電池３で発電された直流電力を交流電力に変換する装置であって、例えば、公知のインバータ回路が組み込まれた電力変換装置が挙げられる。また、インバータ３８は、配線により、燃料電池３およびモータ３７にそれぞれ電気的に接続されている。

動力用バッテリ４０としては、例えば、ニッケル水素電池や、リチウムイオン電池など、公知の二次電池が挙げられる。また、動力用バッテリ４０は、インバータ３８と燃料電池３との間の配線に接続され、これにより、燃料電池３からの電力を蓄電可能、かつ、モータ３７に電力を供給可能とされている。

ＤＣ／ＤＣコンバータ３６は、動力用バッテリ４０と燃料電池３との間に配置されている。ＤＣ／ＤＣコンバータ３６は、燃料電池３の出力電圧を昇降圧する機能を有し、燃料電池３の電力および動力用バッテリ４０の入出力電力を調整する機能を有している。

そして、ＤＣ／ＤＣコンバータ３６は、コントロールユニット２９と電気的に接続されており（図１の破線参照）、これにより、コントロールユニット２９から出力される出力制御信号の入力に応じて、燃料電池３の出力（出力電圧）を制御する。

また、ＤＣ／ＤＣコンバータ３６は、配線により、燃料電池３および動力用バッテリ４０にそれぞれ電気的に接続されているとともに、配線の分岐により、インバータ３８に電気的に接続されている。

これにより、ＤＣ／ＤＣコンバータ３６からモータ３７への電力は、インバータ３８において直流電力から三相交流電力に変換され、三相交流電力としてモータ３７に供給される。
２．燃料電池システムによる発電
上記した燃料電池システム２では、コントロールユニット２９の制御により、燃料供給弁３４が開かれ、燃料供給ポンプ３３および燃料還流ポンプ３５が駆動されることにより、液体燃料が、燃料供給ライン３１を介してアノード９に供給される。一方、空気供給弁４４が開かれ、空気供給ポンプ４３が駆動されることにより、空気が空気供給ライン４１を介してカソード１０に供給される。なお、燃料供給弁３４は、液体燃料が所定量供給された後に閉じられる。

アノード９では、液体燃料が、アノード電極１１と接触しながら燃料供給路１３を通過する。一方、カソード１０では、空気が、カソード電極１６と接触しながら空気供給路１８を通過する。

そして、各電極（アノード電極１１およびカソード電極１６）において電気化学反応が生じ、起電力が発生する。例えば、液体燃料がヒドラジンである場合には、下記式（１）〜（３）の通りとなる。
（１） Ｎ_２Ｈ_４＋４ＯＨ⁻→Ｎ_２＋４Ｈ_２Ｏ＋４ｅ⁻ （アノード電極１１での反応）
（２） Ｏ_２＋２Ｈ_２Ｏ＋４ｅ⁻→４ＯＨ⁻ （カソード電極１６での反応）
（３） Ｎ_２Ｈ_４＋Ｏ_２→Ｎ_２＋２Ｈ_２Ｏ （燃料電池３全体での反応）
このようなアノード電極１１およびカソード電極１６での電気化学的反応が連続的に生じることによって、燃料電池３全体として、上記式（３）で表わされる反応が生じて、燃料電池３に起電力が発生する。

そして、発生した起電力が、配線を介して、ＤＣ／ＤＣコンバータ３６に送電され、動力部７では、インバータ３８およびモータ３７、および／または、動力用バッテリ４０に送電される。そして、モータ３７では、インバータ３８により三相交流電力に変換された電気エネルギーが電動車両１の車輪を駆動させる機械エネルギーに変換される。一方、動力用バッテリ４０では、その電力が充電される。

また、燃料給排部４では、燃料還流ポンプ３５および燃料供給ポンプ３３の駆動力により、アノード９から排出される使用後および未反応の液体燃料（排出液）が、燃料排出ライン３１を通過して上流側の底部流通口２４から気液分離器２３に流入する。気液分離器２３では、水位が上部流通口２５よりも下方位置に保持される液体燃料の液溜まり３９が、気液分離器２３の中空部分に生じるとともに、液溜まり３９に含まれるガス（気体）が液溜まり３９の上方空間へ分離される。その一方で、液溜まり３９の一部が、下流側の底部流通口２４から還流ライン３２に流出する。

還流ライン３２に流出する液体燃料は、燃料供給ライン３０の流れ方向途中部分において、燃料タンク２２から供給される液体燃料と混合された後、再び燃料供給口１５から燃料供給路１３に流入する。

このようにして、液体燃料が、クローズドライン（還流ライン３２、燃料供給ライン３０、燃料排出ライン３０、気液分離器２３および燃料供給路１３）を循環する。なお、気液分離器２３で分離された気体は、ガス排出弁２７が開かれることにより、ガス排出管２６を介して外部へ排出される。
３． 反応生成物の分離
上記した燃料電池システム２において、燃料電池３から排出される排出液は、未反応の液体燃料の他、燃料電池３における液体燃料の反応生成物および反応生成水を含んでいる。

反応生成物は、用いられる液体燃料の種類により異なるが、液体燃料としてヒドラジンが用いられる場合には、上記（１）〜（３）で示したように、反応生成物として窒素（Ｎ_２）が生じる。

また、液体燃料の種類によっては、上記式（１）〜（３）で示されない副反応（例えば、液体燃料の分解反応など）が生じ、例えば、液体燃料としてヒドラジンが用いられる場合には、ヒドラジンが分解され、反応生成物としてアンモニア（ＮＨ_３）が生じる場合がある。

このような反応生成物は、燃料電池３から排出液に含有された状態で排出され、上記したように気液分離器２３においてガスとして分離され、燃料電池システムから排出される。このような場合、例えば、アンモニアなどがガスとして排出されると、環境負荷を生じる場合がある。

また、例えば、アンモニアなどの水溶性の反応生成物は、ガスとして分離されず、水分に溶存された状態で、排出液中に残存する場合がある。そして、アンモニアなどの反応生成物が排出液中に混入されると、排出液中の液体燃料（未反応の液体燃料）や反応生成水を再利用する場合に、反応効率の低下や、燃料電池の損傷などを惹起する場合がある。

そこで、この燃料電池システム２では、まず、燃料電池３から排出される排出液から、反応生成物（アンモニアなど）を水分とともに除去する。

具体的には、この燃料電池システム２では、燃料電池３から燃料排出ライン３１に排出された排出液は、気液分離器２３に供給される前に、水分離装置４５に供給される。

水分離装置４５では、図２に示されるように、排出液が、膜ユニット５３の貫通孔５４に供給されるとともに、その膜ユニット５３の外側（収容部５１内）が、掃気ポンプ５２の駆動により掃気される。

このとき、図３に示されるように、各貫通孔５４の内面には、水分離膜４７が配置されている。また、厚み方向他方側（貫通孔５４外側）面には、ハニカムセラミック担体６０が接触されている。

そのため、排出液が貫通孔５４内を通過すると、水分離膜４７の厚み方向一方側（貫通孔５４内側）面には、排出液が接触される。また、膜ユニット５３の径方向外側（収容部５１内）が掃気ポンプ５２の駆動により掃気され、水蒸気圧が低下すると、排出液に含有される水分が水蒸気化され、その水蒸気が、膜ユニット５３の径方向内側から外側に透過される（図３矢印参照）。

より具体的には、掃気ポンプ５２の駆動により膜ユニット５３の外側（収容部５１）が掃気され、水蒸気圧が低下すると、膜ユニット５３の径方向内側における貫通孔５４ａでは、その貫通孔５４ａ内を流通する排出液から、水が水蒸気として分離され、水分離膜４７およびハニカムセラミック担体６０、さらに、隣接する貫通孔５４ｂの水分離膜４７を順次通過して、より径方向外側に隣接する貫通孔５４ｂ内に移動する。

また、貫通孔５４ｂでは、その貫通孔５４ｂ内を流通する排出液から、水が水蒸気として分離され、貫通孔５４ａから導入する水蒸気とともに、水分離膜４７およびハニカムセラミック担体６０、さらに、隣接する貫通孔５４ｃの水分離膜４７を順次通過して、より径方向外側に隣接する貫通孔５４ｃ内に移動する。

さらに、貫通孔５４ｃでは、その貫通孔５４ｃ内を流通する排出液から、水が水蒸気として分離され、貫通孔５４ｂから導入する水蒸気とともに、水分離膜４７およびハニカムセラミック担体６０、さらに、隣接する貫通孔５４ｄの水分離膜４７を順次通過して、より径方向外側に隣接する貫通孔５４ｄ内に移動する。

そして、膜ユニット５３の最も径方向外側における貫通孔５４ｄでは、その内側を流通する排出液から、水が水蒸気として分離され、貫通孔５４ｃから導入する水蒸気とともに、水分離膜４７およびハニカムセラミック担体６０を順次通過して、膜ユニット５３の外側に移動する。

これにより、膜ユニット５３の内側から外側に水分が移動し、排出液から水分が水蒸気として分離される（浸透気化法）。

このようにして水分が分離された排出液（すなわち、高濃度の液体燃料）は、図１に示すように、燃料排出ライン３１を介して気液分離器２３に供給され、上記したように、還流ライン３２および燃料供給ライン３０を介して、再び燃料電池３に供給される。

一方、分離された水分には、反応生成物（アンモニアなど）が溶存されている。そして、この燃料電池システム２では、分離された水分が、生成物分離装置５５に供給される。

より具体的には、上記の方法により水蒸気として分離された水分は、まず、水分離ライン４６を介して凝縮器５７に供給され、凝縮されることにより、液体となる。次いで、得られた凝縮水が、吸着装置５８に供給され、吸着材（ゼオライトなど）と接触される。これにより、凝縮水中に含まれる反応生成物（アンモニアなど）が、吸着除去される。その後、反応生成物（アンモニアなど）が除去された水分は、水貯留タンク５６に貯留される。

なお、貯留された水は、例えば、液体燃料の希釈や、燃料電池３に供給される空気の加湿など、種々の用途において用いることができる。
４．作用効果
このような燃料電池システム２では、水分離装置４５により水分が分離され、その分離された水分から反応生成物が生成物分離装置５５において分離されるため、反応生成物が外部へ排出されることを抑制することができる。

また、このような燃料電池システム２では、排出液から反応生成物が分離されるため、排出液中の液体燃料や反応生成水が再利用される場合にも、反応効率の低下や、燃料電池の損傷などを抑制することができる。

なお、上記した実施形態では、水分離装置４５として、水分離膜４７および掃気ポンプ５２を設けたが、例えば、減圧下で水分離膜４７によって排出液から水を分離することもでき、また、例えば、公知の逆浸透膜などを水分離装置４５として用い、排出液から水を分離することもできる。

また、上記した実施形態では、水分離膜４７を略六角形状の貫通孔５４を有するハニカムセラミック担体６０に担持させることにより膜ユニット５３を形成したが、貫通孔５４の形状は、上記に限定されず、例えば、三角形、四角形、八角形などの多角形状であってもよく、また、円形状、楕円形状であってもよい。

また、ハニカムセラミック担体６０を用いることなく、水分離膜４７からなる中空糸を複数束ねることにより、膜ユニット５３を形成することもでき、さらには、水分離膜４７からなるチューブを膜ユニット５３としてそのまま用いてもよい。

１ 電動車両
２ 燃料電池システム
３ 燃料電池
８ 電解質層
１１ アノード電極
１６ カソード電極
３０ 燃料供給ライン
３１ 燃料排出ライン
４１ 空気供給ライン
４５ 水分離装置
４６ 水分離ライン

Claims (1)

1. 電解質層と、前記電解質層を挟んで対向配置される燃料側電極および酸素側電極とを備える燃料電池と、
   前記燃料電池に対して液体燃料を供給する燃料供給経路と、
   前記燃料電池に供給された液体燃料の反応生成物および反応生成水を含む排出液を排出する燃料排出経路と、
   前記燃料電池に対して空気を供給する空気供給経路と、
   前記燃料排出経路に介在され、前記排出液から、反応生成物の少なくとも一部を含む水分を分離するための水分離手段と、
   前記水分離手段により分離された水分から、反応生成物を分離するための生成物分離手段と
   を備えることを特徴とする、燃料電池システム。

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