JP2017162725A - 有機デバイスの製造方法 - Google Patents

有機デバイスの製造方法 Download PDF

Info

Publication number
JP2017162725A
JP2017162725A JP2016047245A JP2016047245A JP2017162725A JP 2017162725 A JP2017162725 A JP 2017162725A JP 2016047245 A JP2016047245 A JP 2016047245A JP 2016047245 A JP2016047245 A JP 2016047245A JP 2017162725 A JP2017162725 A JP 2017162725A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
sealing member
organic
support substrate
layer
organic device
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
JP2016047245A
Other languages
English (en)
Inventor
進一 森島
Shinichi Morishima
進一 森島
匡哉 下河原
Masaya Shimogawara
匡哉 下河原
真人 赤對
Masato Akatsui
真人 赤對
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Sumitomo Chemical Co Ltd
Original Assignee
Sumitomo Chemical Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Sumitomo Chemical Co Ltd filed Critical Sumitomo Chemical Co Ltd
Priority to JP2016047245A priority Critical patent/JP2017162725A/ja
Priority to PCT/JP2017/006586 priority patent/WO2017154575A1/ja
Publication of JP2017162725A publication Critical patent/JP2017162725A/ja
Pending legal-status Critical Current

Links

Images

Classifications

    • HELECTRICITY
    • H05ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05BELECTRIC HEATING; ELECTRIC LIGHT SOURCES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; CIRCUIT ARRANGEMENTS FOR ELECTRIC LIGHT SOURCES, IN GENERAL
    • H05B33/00Electroluminescent light sources
    • H05B33/02Details
    • HELECTRICITY
    • H05ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05BELECTRIC HEATING; ELECTRIC LIGHT SOURCES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; CIRCUIT ARRANGEMENTS FOR ELECTRIC LIGHT SOURCES, IN GENERAL
    • H05B33/00Electroluminescent light sources
    • H05B33/02Details
    • H05B33/04Sealing arrangements, e.g. against humidity
    • HELECTRICITY
    • H05ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05BELECTRIC HEATING; ELECTRIC LIGHT SOURCES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; CIRCUIT ARRANGEMENTS FOR ELECTRIC LIGHT SOURCES, IN GENERAL
    • H05B33/00Electroluminescent light sources
    • H05B33/10Apparatus or processes specially adapted to the manufacture of electroluminescent light sources
    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K50/00Organic light-emitting devices
    • H10K50/10OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED]
    • H10K50/11OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED] characterised by the electroluminescent [EL] layers
    • H10K50/12OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED] characterised by the electroluminescent [EL] layers comprising dopants

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Electroluminescent Light Sources (AREA)

Abstract

【課題】生産性の向上が図れる有機デバイスの製造方法を提供する。【解決手段】有機デバイスの製造方法は、一方向に延在する支持基板3上に、一方向において所定の間隔をあけて複数の第1電極層5を形成する第1電極層形成工程と、第1電極層5の少なくとも一部上に有機機能層7を形成する有機機能層形成工程と、有機機能層7の少なくとも一部上に第2電極層を形成する第2電極層形成工程と、を含み、一方向において所定の間隔をあけて複数の有機デバイス部13を形成する有機デバイス部形成工程と、第1電極層5及び第2電極層9それぞれの少なくとも一部が露出するように、一方向に延在する可撓性の封止部材11を、複数の有機デバイス部13に跨って一方向に沿って貼付する封止基材貼付工程と、を含む。【選択図】図4

Description

本発明は、有機デバイスの製造方法に関する。
従来の有機デバイスの製造方法として、例えば、特許文献1に記載された方法が知られている。特許文献1に記載の有機デバイスの製造方法では、第1電極層、有機機能層及び第2電極層により構成された有機デバイス部上に封止部材を形成している。封止部材を形成する工程では、シート状の封止部材を支持基板に対して位置決めして貼付している。
特開2010−182530号公報
上記従来の有機デバイスの製造方法では、シート状の封止部材を有機デバイス上に貼付するときに、支持基板に対して封止部材の位置決めを行う必要がある。特に、従来の有機デバイスの製造方法では、支持基板の長手方向における封止部材の位置を一枚ずつ設定しなければならない。そのため、従来の有機デバイスの製造方法では、封止部材の貼付に時間を要するため、生産性について改善の余地がある。
本発明は、生産性の向上が図れる有機デバイスの製造方法を提供することを目的とする。
本発明の一側面に係る有機デバイスの製造方法は、一方向に延在する支持基板上に、一方向において所定の間隔をあけて複数の第1電極層を形成する第1電極層形成工程と、第1電極層の少なくとも一部上に有機機能層を形成する有機機能層形成工程と、有機機能層の少なくとも一部上に第2電極層を形成する第2電極層形成工程と、を含み、一方向において所定の間隔をあけて複数の有機デバイス部を形成する有機デバイス部形成工程と、第1電極層及び第2電極層それぞれの少なくとも一部が露出するように、一方向に延在する可撓性の封止部材を、複数の有機デバイス部に跨って一方向に沿って貼付する封止部材貼付工程と、を含む。
この有機デバイスの製造方法では、一方向に延在する可撓性の封止部材を、複数の有機デバイス部に跨って一方向に沿って貼付する。そのため、有機デバイスの製造方法では、支持基板の一方向における封止部材の位置決めを行う必要がなく、封止部材を有機デバイス部に対して連続的に貼付することができる。したがって、有機デバイスの製造方法では、封止部材の形成に時間を要しない。その結果、有機デバイスの製造方法では、生産性の向上が図れる。
一実施形態においては、支持基板は可撓性を有しており、封止部材貼付工程の後に、支持基板と封止部材とが貼合されている領域の少なくとも一部において、支持基板及び封止部材を同時に分断する分断工程を含んでいてもよい。これにより、封止部材が貼付された有機デバイスを効率的に個片化できる。したがって、有機デバイスの製造方法では、生産性の向上をより一層図れる。
一実施形態においては、封止部材貼付工程では、支持基板の幅方向の端、及び、支持基板に設けられた第1アライメントマークのうちの少なくとも1つ、並びに、封止部材の幅方向の端、及び、封止部材に設けられた第2アライメントマークのうちの少なくとも1つを検出することで位置情報を取得し、支持基板の幅方向の端、及び、第1アライメントマークのうちの少なくとも1つの検出結果、並びに、封止部材の幅方向の端、及び第2アライメントマークのうちの少なくとも1つの検出結果に基づいて、支持基板及び封止部材の少なくとも一方を支持基板又は封止部材の幅方向に移動させることにより、支持基板に対する封止部材の位置合わせを行ってもよい。これにより、封止部材を、有機デバイス部が形成された支持基板に迅速且つ精度良く貼付することができる。したがって、有機デバイスの製造方法では、生産性の向上をより一層図れる。
一実施形態においては、有機デバイス部形成工程では、一方向において所定の間隔をあけて配置された複数の有機デバイス部の列を、一方向に直交する方向において所定の間隔をあけて複数形成し、封止部材貼付工程では、複数の有機デバイス部の列毎に、複数の封止部材を同時に貼付してもよい。これにより、単位時間当たりの有機デバイス部の製造個数を増大させることができる。また、有機デバイスの製造方法では、封止部材を多条貼りするため、生産性の向上をより一層図ることができる。
本発明によれば、生産性の向上が図れる。
一実施形態に係る有機デバイスの製造方法によって製造された有機EL素子の断面図である。 ロールツーロール方式による有機デバイスの製造方法を模式的に示す図である。 有機デバイスの製造方法を示す図である。 有機デバイスの製造方法を示す図である。 有機デバイスの製造方法を示す図である。 有機デバイスの製造方法を示す図である。 有機デバイスの製造方法を示す図である。 有機デバイスの製造方法を示す図である。 他の実施形態に係る有機デバイスの製造方法によって製造された有機EL素子の断面図である。 他の実施形態に係る有機デバイスの製造方法によって製造された有機EL素子の断面図である。 他の実施形態に係る有機デバイスの製造方法を示す図である。 他の実施形態に係る有機デバイスの製造方法を示す図である。
以下、添付図面を参照して、本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。なお、図面の説明において同一又は相当要素には同一符号を付し、重複する説明は省略する。
図1に示されるように、本実施形態の有機デバイスの製造方法によって製造される有機EL素子1は、支持基板3と、陽極層(第1電極層)5と、有機機能層7と、陰極層(第2電極層)9と、封止部材11と、を備えている。陽極層5、有機機能層7及び陰極層9は、有機EL部(有機デバイス部)13を構成している。
[支持基板]
支持基板3は、可視光(波長400nm〜800nmの光)に対して透光性を有する樹脂から構成されている。支持基板3は、フィルム状の基板(フレキシブル基板、可撓性を有する基板)である。支持基板3の厚さは、例えば、30μm以上500μm以下である。支持基板3が樹脂の場合は、ロールツーロール方式の連続時の基板ヨレ、シワ、伸びの観点からは45μm以上、可撓性の観点からは125μm以下が好ましい。
支持基板3は、例えば、プラスチックフィルムである。支持基板3の材料は、例えば、ポリエーテルスルホン(PES);ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレンナフタレート(PEN)等のポリエステル樹脂;ポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)、環状ポリオレフィン等のポリオレフィン樹脂;ポリアミド樹脂;ポリカーボネート樹脂;ポリスチレン樹脂;ポリビニルアルコール樹脂;エチレン−酢酸ビニル共重合体のケン化物;ポリアクリロニトリル樹脂;アセタール樹脂;ポリイミド樹脂;エポキシ樹脂を含む。
支持基板3の材料は、上記樹脂の中でも、耐熱性が高く、線膨張率が低く、かつ、製造コストが低いことから、ポリエステル樹脂、ポリオレフィン樹脂が好ましく、ポリエチレンレテフタレート、ポリエチレンナフタレートが特に好ましい。また、これらの樹脂は、1種を単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
支持基板3の一方の主面3a上には、ガスバリア層、或いは、水分バリア層(バリア層)が配置されていてもよい。支持基板3の他方の主面3bは、発光面である。なお、支持基板3は、薄膜ガラスであってもよい。支持基板3が薄膜ガラスの場合、その厚さは、強度の観点からは30μm以上、可撓性の観点からは100μm以下が好ましい。
[陽極層]
陽極層5は、支持基板3の一方の主面3a上に配置されている。陽極層5には、光透過性を示す電極層が用いられる。光透過性を示す電極としては、電気伝導度の高い金属酸化物、金属硫化物及び金属等の薄膜を用いることができ、光透過率の高い薄膜が好適に用いられる。例えば酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化スズ、インジウム錫酸化物(Indium Tin Oxide:略称ITO)、インジウム亜鉛酸化物(Indium Zinc Oxide:略称IZO)、金、白金、銀、及び銅等からなる薄膜が用いられ、これらの中でもITO、IZO、又は酸化スズからなる薄膜が好適に用いられる。
陽極層5として、ポリアニリン及びその誘導体、ポリチオフェン及びその誘導体等の有機物の透明導電膜を用いてもよい。また、陽極層5として、金属又は金属合金等をメッシュ状にパターニングした電極、或いは、銀を含むナノワイヤーがネットワーク状に形成されている電極を用いてもよい。
陽極層5の厚さは、光の透過性、電気伝導度等を考慮して決定することができる。陽極層5の厚さは、通常、10nm〜10μmであり、好ましくは20nm〜1μmであり、さらに好ましくは50nm〜200nmである。
陽極層5の形成方法としては、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、メッキ法及び塗布法等を挙げることができる。
[有機機能層]
有機機能層7は、陽極層5及び支持基板3の一方の主面3a上に配置されている。有機機能層7は、発光層を含んでいる。有機機能層7は、通常、主として蛍光及び/又はりん光を発光する有機物、或いは該有機物とこれを補助する発光層用ドーパント材料を含む。発光層用ドーパント材料は、例えば発光効率を向上させたり、発光波長を変化させたりするために加えられる。なお、有機物は、低分子化合物であってもよいし、高分子化合物であってもよい。有機機能層7を構成する発光材料としては、例えば下記の色素材料、金属錯体材料、高分子材料、発光層用ドーパント材料を挙げることができる。
(色素材料)
色素材料としては、例えばシクロペンダミン及びその誘導体、テトラフェニルブタジエン及びその誘導体、トリフェニルアミン及びその誘導体、オキサジアゾール及びその誘導体、ピラゾロキノリン及びその誘導体、ジスチリルベンゼン及びその誘導体、ジスチリルアリーレン及びその誘導体、ピロール及びその誘導体、チオフェン化合物、ピリジン化合物、ペリノン及びその誘導体、ペリレン及びその誘導体、オリゴチオフェン及びその誘導体、オキサジアゾールダイマー、ピラゾリンダイマー、キナクリドン及びその誘導体、クマリン及びその誘導体等を挙げることができる。
(金属錯体材料)
金属錯体材料としては、例えばTb、Eu、Dy等の希土類金属、又はAl、Zn、Be、Pt、Ir等を中心金属に有し、オキサジアゾール、チアジアゾール、フェニルピリジン、フェニルベンゾイミダゾール、キノリン構造等を配位子に有する金属錯体を挙げることができる。金属錯体としては、例えばイリジウム錯体、白金錯体等の三重項励起状態からの発光を有する金属錯体、アルミニウムキノリノール錯体、ベンゾキノリノールベリリウム錯体、ベンゾオキサゾリル亜鉛錯体、ベンゾチアゾール亜鉛錯体、アゾメチル亜鉛錯体、ポルフィリン亜鉛錯体、フェナントロリンユーロピウム錯体等を挙げることができる。
(高分子材料)
高分子材料としては、例えばポリパラフェニレンビニレン及びその誘導体、ポリチオフェン及びその誘導体、ポリパラフェニレン及びその誘導体、ポリシラン及びその誘導体、ポリアセチレン及びその誘導体、ポリフルオレン及びその誘導体、ポリビニルカルバゾール及びその誘導体、上記色素材料、金属錯体材料を高分子化した材料等を挙げることができる。
(発光層用ドーパント材料)
発光層用ドーパント材料としては、例えばペリレン及びその誘導体、クマリン及びその誘導体、ルブレン及びその誘導体、キナクリドン及びその誘導体、スクアリウム及びその誘導体、ポルフィリン及びその誘導体、スチリル色素、テトラセン及びその誘導体、ピラゾロン及びその誘導体、デカシクレン及びその誘導体、フェノキサゾン及びその誘導体等を挙げることができる。
有機機能層7の厚さは、通常約2nm〜200nmである。有機機能層7は、例えば、上記のような発光材料を含む塗布液(例えばインク)を用いる塗布法により形成される。発光材料を含む塗布液の溶媒としては、発光材料を溶解するものであれば、限定されない。また、上記のような発光材料は、真空蒸着によって形成されてもよい。
[陰極層]
陰極層9は、有機機能層7及び支持基板3の一方の主面3a上に配置されている。陰極層9は、引出電極9aに電気的に接続されている。引出電極9aは、支持基板3の一方の主面3aに配置されている。引出電極9aは、陽極層5と所定の間隔をあけて配置されている。引出電極9aの厚さは、陽極層5の厚さと同等である。引出電極9aの材料は、陽極層5の材料と同様である。なお、引出電極9aにリード線又はコネクタを電気的に接続し、外部電源から電流を供給する。
陰極層9の材料としては、例えばアルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属及び周期表第13族金属等を用いることができる。陰極層9の材料としては、具体的には、例えばリチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、アルミニウム、スカンジウム、バナジウム、亜鉛、イットリウム、インジウム、セリウム、サマリウム、ユーロピウム、テルビウム、イッテルビウム等の金属、前記金属のうちの2種以上の合金、前記金属のうちの1種以上と、金、銀、白金、銅、マンガン、チタン、コバルト、ニッケル、タングステン、錫のうちの1種以上との合金、又はグラファイト若しくはグラファイト層間化合物等が用いられる。合金の例としては、マグネシウム−銀合金、マグネシウム−インジウム合金、マグネシウム−アルミニウム合金、インジウム−銀合金、リチウム−アルミニウム合金、リチウム−マグネシウム合金、リチウム−インジウム合金、カルシウム−アルミニウム合金等を挙げることができる。
また、陰極層9としては、例えば、導電性金属酸化物及び導電性有機物等からなる透明導電性電極を用いることができる。導電性金属酸化物としては、具体的には、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化スズ、ITO、及びIZO等を挙げることができ、導電性有機物としてポリアニリン及びその誘導体、ポリチオフェン及びその誘導体等を挙げることができる。なお、陰極層9は、2層以上を積層した積層体で構成されていてもよい。なお、電子注入層が陰極層9として用いられる場合もある。
陰極層9の厚さは、電気伝導度、耐久性を考慮して設定される。陰極層9の厚さは、通常、10nm〜10μmであり、好ましくは20nm〜1μmであり、さらに好ましくは50nm〜500nmである。
陰極層9の形成方法としては、例えば真空蒸着法、スパッタリング法、また金属薄膜を熱圧着するラミネート法及び塗布法等を挙げることができる。
[封止部材]
封止部材11は、有機EL素子1において最上部に配置されている。封止部材11は、封止基材15と、粘接着部17と、を有している。封止基材15は、金属箔、透明なプラスチックフィルムの表面若しくは裏面又はその両面にバリア機能層を形成したバリアフィルム、或いはフレキブル性を有する薄膜ガラス、プラスチックフィルム上にバリア性を有する金属積層させたフィルム等からなり、ガスバリア機能、特に水分バリア機能を有する。金属箔としては、バリア性の観点から、銅、アルミニウム、ステンレスが好ましい。金属箔の厚さは、ピンホール抑制の観点から厚い程好ましいが、フレキシブル性の観点も考慮すると10μm〜50μmが好ましい。
粘接着部17は、封止基材15を陽極層5、有機機能層7及び陰極層9(有機EL部13)に接着させるために用いられるものである。粘接着部17は、有機EL部13を覆うように配置されている。
粘接着部17は、具体的には、光硬化性又は熱硬化性のアクリレート樹脂、或いは、光硬化性又は熱硬化性のエポキシ樹脂、或いは、光硬化性又は熱硬化性のポリイミド樹脂から構成される。その他一般に使用されるインパルスシーラーで融着可能な樹脂フィルム、例えばエチレン酢酸ビニルコポリマー(EVA)、ポリプロピレン(PP)フィルム、ポリエチレン(PE)フィルム、ポリブタジエン(PB)フィルム等の熱融着性フィルムを使用することもできる。また、酢酸ビニル系、ポリビニルアルコール系、アクリル系、ポリエチレン系、エポキシ系、セルロース系、シクロヘキサン環含有飽和炭化水素樹脂、スチレン−イソブチレン変性樹脂等の熱可塑性樹脂も使用することができる。また、粘着性により簡易取り付けが可能な感圧性接着剤(PSA)も使用することができる。
粘接着部17に用いられる接着材としては、有機EL部13と粘接着部17との接着性が高く、また、著しい接着材熱収縮、有機EL部13へのストレスによる有機EL部13の剥離、粘接着部17からの有機EL部13へ悪影響を及ぼす成分の発生、及びバリア性が高くダークスポットの発生、成長を抑制する効果が高い接着材が好ましい。また、粘接着部17に用いられる接着材中に、吸湿性の微粒子(接着材厚みよりも小さい)が含まれていてもよい。吸湿性の微粒子としては、例えば、水分と常温で化学反応を起こす金属酸化物、水分を物理吸着するゼオライトが挙げられる。
粘接着部17の厚さは、好ましくは1μm〜100μm、より好ましくは5μm〜60μm、さらに好ましくは10μm〜30μmである。粘接着部17がこのような厚さである場合、有機EL部13表面の凹凸又は混入した塵埃を十分埋め込むことができ、それらが有機EL材料に機械的なストレスを与えダークスポットの原因となることを抑制できる。また、粘接着部17の端面からの水分の侵入による影響を受け難い。粘接着部17の含有水分量は、300ppm以下(重量基準)であることが好ましい。
粘接着部17を形成する方法としては、例えば、ホットメルトラミネーション法が挙げられる。ホットメルトラミネーション法とは、ホットメルト接着剤を溶融し支持体に接着層を塗設する方法であり、接着層の厚さを一般に1μm〜50μmと広い範囲で設定可能な方法である。ホットメルトラミネーション法で一般に使用される接着剤のベースレジンとしては、EVA、エチレンエチルアクリレートコポリマー(EEA)、ポリエチレン、ブチルラバー等が使用される。さらに、ロジン、キシレン樹脂、テルペン系樹脂、スチレン系樹脂等が粘着付与剤として、ワックス等が可塑剤として添加される。
また、粘接着部17を形成する方法としては、例えば、エクストルージョンラミネート法が挙げられる。エクストルージョンラミネート法とは、高温で溶融した樹脂をダイスにより支持体上に塗設する方法であり、接着層の厚さを10μm〜50μmと広い範囲で設定可能な方法である。エクストルージョンラミネート法に使用される樹脂としては、低密度ポリエチレン(LDPE)、EVA、PP等が挙げられる。その他にも、粘接着部17を形成する方法としては、粘接着部17を構成する材料を有機溶媒などに溶解したワニスを調製し、支持体上(金属、プラスチックフィルム等のシート)に、ワニスを塗布、乾燥(熱風吹き付け法、IR法等)する方法も挙げられる。
なお、封止基材15に粘接着部17を形成する場合、粘接着部17は液状でもよいし、シート状でもよい。ロール貼合で支持基板3と封止部材11とを貼合する場合は、粘接着部17はシート状が好ましい。粘接着部17が液状である場合、支持基板3と封止基材15を貼り合せ後、光照射、或いは、加熱を行い粘接着部17を硬化させる。また、シート状の粘接着部17は常温で粘着性を有し、軽い圧力で被着材に接着する感圧性接着剤を用いてもよいし、熱硬化性、又は、光硬化性のシートを用いてもよい。なお、感圧性接着剤は加熱すると軟化する熱可塑性を有していてもよい。
[有機EL素子の製造方法]
続いて、上記構成を有する有機EL素子1の製造方法について説明する。
支持基板3が可撓性を有し、長手方向(一方向)に延在する基板である形態では、図2に概念的に示されるように、ロールツーロール方式が採用され得る。ロールツーロール方式で有機EL素子1を製造する場合、巻出しロール30Aと巻取りロール30Bとの間に張り渡された長尺の可撓性の支持基板3を連続的に搬送ローラ31で搬送しながら、各層を支持基板3側から順に形成する。
有機EL素子1を製造する場合、最初に、支持基板3を加熱し、乾燥させる(基板乾燥工程S01)。次に、図3に示されるように、乾燥された支持基板3(一方の主面3a)上に、陽極層5及び引出電極9aを形成する(陽極層形成工程(第1電極層形成工程)S02)。陽極層5(引出電極9a)は、陽極層5の説明の際に例示した形成方法で形成し得る。陽極層5と引出電極9aとは、支持基板3の幅方向(X方向)において、所定の間隔をあけて形成する。支持基板3上には、陽極層5と引出電極9aとの組(パターン)が、支持基板3の長手方向(Y方向)において所定の間隔をあけて複数形成されると共に、支持基板3の幅方向において所定の間隔をあけて複数(本実施形態では2つ)形成される。
次に、図4に示されるように、陽極層5上に、有機機能層7を形成する(有機機能層形成工程S03)。有機機能層7は、有機機能層7の説明の際に例示した形成方法で形成し得る。続いて、図5に示されるように、有機機能層7上に、陰極層9を形成する(陰極層形成工程(第2電極層形成工程)S04)。陰極層9は、陰極層9の説明の際に例示した形成方法で形成し得る。これにより、支持基板3の長手方向において所定の間隔をあけて配置された複数の有機EL部13の列が、支持基板3の幅方向において所定の間隔をあけて複数形成される。以上の陽極層形成工程S02、有機機能層形成工程S03、及び、陰極層形成工程S04により、支持基板3上に有機EL部13が形成される(有機デバイス部形成工程)。
続いて、図6に示されるように、封止部材11を貼り付ける(封止部材貼付工程S05)。封止部材11は、所定の幅を有し、支持基板3の長手方向(一方向)に延在する。具体的には、封止部材11は、図6に示されるように、陽極層5及び引出電極9a(陰極層9)のそれぞれの一部が露出するように幅が設定され、帯状を呈している。封止部材11は、可撓性を有している。封止部材11は、封止基材15の一面に粘接着部17が設けられている。封止部材11は、封止基材15の一面に粘接着部17が形成された後に帯状に切断されてもよいし、封止基材15を帯状に切断した後に封止基材15の一面に粘接着部17を形成してもよい。塗布工程の生産性の観点から、封止基材15の一面に粘接着部17が形成された後に帯状に切断することが好ましい。
封止部材11は、陽極層5の一部及び引出電極9aの一部が露出するように、有機EL部13上に貼付される。具体的には、封止部材11は、複数の有機EL部13に跨って一方向に沿って貼付される。ロールツーロール方式では、支持基板3を搬送しながら、支持基板3上に形成された有機EL部13と封止部材11とを貼り合わせる。より詳細には、封止部材11を有機EL部13上に貼付するときには、支持基板3の幅方向(X方向)の端を検出する共に封止部材11の幅方向の端を検出し、それぞれの端の検出による位置情報に基づいて、支持基板3及び封止部材11の少なくとも一方を支持基板3又は封止部材11の幅方向に移動させることにより、支持基板3に対する封止部材11の位置合わせを行う。支持基板3の幅方向の端及び封止部材11の幅方向の端は、例えば、カメラにて撮像された画像に基づいて検出される。カメラは、例えば、CCDカメラである。また、支持基板3の幅方向の端及び封止部材11の幅方向の端は、例えば、位置センサーで検出する。支持基板3及び/又は封止部材11の幅方向への移動は、可動式のロール(ステアリングロール、ペイオフリーロール)、或いは、可動式のガイドを移動させることにより行う。支持基板3に対する封止部材11の位置合わせは、例えば、支持基板3の端と封止部材11の端との間隔が所定の距離となるように行われる。
封止部材11は、例えば、少なくとも、支持基板3上に形成された有機EL部13の発光エリアを全て覆うような部材の幅にあらかじめ揃えられており、発光エリアを全て覆うように支持基板3と封止部材11の位置合わせを行い、貼り合せる。
図7に示されるように、支持基板3と封止部材11とは、加熱ローラ32a,32bの間を通過する。これにより、支持基板3及び封止部材11は、加熱ローラ32a,32bによって、加熱されつつ圧力が付与される。これにより、粘接着部17が軟化し、粘接着部17と有機EL部13とが密着する。有機EL部13と封止部材11とを貼り合わせるときは、水分濃度の低い環境で行うことが好ましく、特に窒素雰囲気で行われることが好ましい。
続いて、図8に示されるように、支持基板3を分断して有機EL素子1を個片化する(分断工程S06)。具体的には、図8において破線で示す分断線Lに沿って切断する。これにより、有機EL素子1が個片化される。X方向の分断線Lに沿って切断するときには、支持基板3と封止部材11とを同時に切断する。この場合、個片化された有機EL素子1は、露出する陽極層5と引出電極9aとの対向方向(図8中のX方向)に沿う支持基板3の端面と封止部材11の端面とが面一となる。以上により、図1に示される有機EL素子1が製造される。
以上説明したように、本実施形態に係る有機デバイスの製造方法では、支持基板3の長手方向に延在する可撓性の封止部材11を、複数の有機EL部13に跨って一方向に沿って貼付する。そのため、有機デバイスの製造方法では、支持基板3の長手方向における封止部材11の位置決めを行う必要がなく、封止部材11を有機EL部13に対して連続的に貼付することができる。したがって、有機デバイスの製造方法では、封止部材11の形成に時間を要しない。その結果、有機デバイスの製造方法では、生産性の向上が図れる。
本実施形態に係る有機デバイスの製造方法では、封止部材貼付工程S05の後に、支持基板3と封止部材11とが貼合されている領域において、支持基板3及び封止部材11を同時に分断する分断工程S06を含んでいる。これにより、封止部材11が貼付された有機EL素子1を効率的に個片化できる。したがって、有機デバイスの製造方法では、生産性の向上をより一層図れる。
本実施形態に係る有機デバイスの製造方法では、封止部材貼付工程S05では、支持基板3の幅方向の端を検出すると共に、封止部材11の幅方向の端を検出し、それぞれの幅方向の端の位置情報に基づいて、支持基板3及び封止部材11の少なくとも一方を支持基板3又は封止部材11の幅方向に移動させることにより、支持基板3に対する封止部材11の位置合わせを行う。これにより、封止部材11を、有機EL部13が形成された支持基板3に迅速且つ精度良く貼付することができる。したがって、有機デバイスの製造方法では、生産性の向上をより一層図れる。
本実施形態に係る有機デバイスの製造方法では、有機デバイス部形成工程において、支持基板3上に、陽極層5と引出電極9aとの組(パターン)を、支持基板3の長手方向(Y方向)において所定の間隔をあけて複数形成すると共に、支持基板3の幅方向(X方向)において所定の間隔をあけて複数(本実施形態では2つ)形成している。すなわち、支持基板3の長手方向において所定の間隔をあけて配置された複数の有機EL部13の列を、長手方向に直交する幅方向において所定の間隔をあけて複数形成している。封止部材貼付工程S05では、複数の有機EL部13の列毎に、支持基板3の長手方向沿って延在する複数(本実施形態では2本)の封止部材19を、同時に貼付する。このように、有機デバイスの製造方法では、支持基板3上において長手方向及び幅方向において所定の間隔をあけて複数の有機EL部13を形成するため、単位時間当たりの有機EL部13の製造個数を増大させることができる。また、有機デバイスの製造方法では、封止部材19を多条貼りするため、生産性の向上をより一層図ることができる。
なお、本発明は上記した本実施形態に限定されることなく種々の変形が可能である。例えば、上記実施形態では、陽極層5と陰極層9との間に発光層を含む有機機能層7が配置された有機EL素子1を例示した。しかし、有機機能層7の構成はこれに限定されない。有機機能層7は、以下の構成を有していてもよい。
(a)(陽極層)/発光層/(陰極層)
(b)(陽極層)/正孔注入層/発光層/(陰極層)
(c)(陽極層)/正孔注入層/発光層/電子注入層/(陰極層)
(d)(陽極層)/正孔注入層/発光層/電子輸送層/電子注入層/(陰極層)
(e)(陽極層)/正孔注入層/正孔輸送層/発光層/(陰極層)
(f)(陽極層)/正孔注入層/正孔輸送層/発光層/電子注入層/(陰極層)
(g)(陽極層)/正孔注入層/正孔輸送層/発光層/電子輸送層/電子注入層/(陰極層)
(h)(陽極層)/発光層/電子注入層/(陰極層)
(i)(陽極層)/発光層/電子輸送層/電子注入層/(陰極層)
ここで、記号「/」は、記号「/」を挟む各層が隣接して積層されていることを示す。上記(a)に示す構成は、上記実施形態における有機EL素子1の構成を示している。
正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層及び電子注入層のそれぞれの材料は、公知の材料を用いることができる。正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層及び電子注入層のそれぞれは、例えば、有機機能層7と同様に塗布法により形成できる。
ここで、電子注入層は、アルカリ金属若しくはアルカリ土類金属、又は、アルカリ金属若しくはアルカリ土類金属の酸化物、フッ化物を含有していてもよい。電子注入層の成膜法としては、塗布法、真空蒸着法等を挙げることができる。酸化物及びフッ化物の場合は、電子注入層の厚さは0.5nm〜20nmが好ましい。電子注入層は、特に絶縁性が強い場合は、有機EL素子1の駆動電圧上昇を抑制する観点からは、薄膜であることが好ましく、その厚さは、例えば、0.5nm〜10nmであることが好ましく、また、電子注入性の観点からは、2nm〜7nmであることが好ましい。また、電子注入層は、例えば、引出電極9aと陰極層9の間に形成されていてもよい。
有機EL素子1は、単層の有機機能層7を有していてもよいし、2層以上の有機機能層7を有していてもよい。上記(a)〜(i)の層構成のうちのいずれか1つにおいて、陽極層5と陰極層9との間に配置された積層構造を「構造単位A」とすると、2層の有機機能層7を有する有機EL素子の構成として、例えば、下記(j)に示す層構成を挙げることができる。2個ある(構造単位A)の層構成は、互いに同じであっても、異なっていてもよい。
(j)陽極層/(構造単位A)/電荷発生層/(構造単位A)/陰極層
ここで電荷発生層とは、電界を印加することにより、正孔と電子とを発生する層である。電荷発生層としては、例えば酸化バナジウム、ITO、酸化モリブデン等からなる薄膜を挙げることができる。
また、「(構造単位A)/電荷発生層」を「構造単位B」とすると、3層以上の有機機能層7を有する有機EL素子の構成として、例えば、以下の(k)に示す層構成を挙げることができる。
(k)陽極層/(構造単位B)x/(構造単位A)/陰極層
記号「x」は、2以上の整数を表し、「(構造単位B)x」は、(構造単位B)がx段積層された積層体を表す。また複数ある(構造単位B)の層構成は同じでも、異なっていてもよい。
電荷発生層を設けずに、複数の有機機能層7を直接的に積層させて有機EL素子を構成してもよい。
上記実施形態では、支持基板3の幅方向の端及び封止部材11の幅方向の端を、カメラにて撮像された画像に基づいて検出する形態を一例に説明した。しかし、支持基板3の幅方向の端及び封止部材11の幅方向の端は、例えば、センサーにより検出してもよい。センサーとしては、例えば、光学反射式、光学透過式、超音波透過式、キャパシタンス式等を用いることができる。
上記実施形態では、支持基板3の幅方向の端を検出する共に封止部材11の幅方向の端を検出し、それぞれの端に基づいて、支持基板3又は封止部材11を支持基板3又は封止部材11の幅方向に移動させることにより、支持基板3に対する封止部材11の位置合わせを行う形態を一例に説明した。しかし、支持基板3に対する封止部材11の位置合わせ方法はこれに限定されない。例えば、支持基板3に対する封止部材11の位置合わせは、支持基板3上に設けられたアライメントマーク(第1アライメントマーク)をカメラにて撮像された画像に基づいて検出すると共に、封止部材11に設けられたアライメントマーク(第2アライメントマーク)をカメラにて撮像された画像に基づいて検出し、それぞれのアライメントマークに基づいて、支持基板3及び封止部材11の少なくとも一方を支持基板3又は封止部材11の幅方向に移動させることにより行ってもよい。
また、支持基板3に対する封止部材11の位置合わせは、支持基板3の幅方向の端を検出すると共に封止部材11に設けられたアライメントマークを検出し、それらの検出結果に基づいて行ってもよいし、支持基板3上に設けられたアライメントマークを検出すると共に封止部材11の幅方向の端を検出し、それらの検出結果に基づいて行ってもよい。また、支持基板3の幅方向の端を検出し、支持基板3の幅方向の端に基づいて支持基板3の位置の調整を行った後に、支持基板3上に設けられたアライメントマークを検出してもよい。同様に、封止部材11の幅方向の端を検出し、封止部材11の幅方向の端に基づいて封止部材11の位置の調整を行った後に、封止部材11に設けられたアライメントマークを検出してもよい。
また、支持基板3又は封止部材11をガイドで固定する場合には、支持基板3の幅方向の端及び/又はアライメントマーク、或いは、封止部材11の幅方向の端及び/又はアライメントマークを検出すればよい。
上記実施形態では、封止部材11が封止基材15と粘接着部17とを有する形態を一例に説明した。しかし、封止部材は、封止基材のみであってもよい。この場合、有機EL部13上に粘接着部を形成した後に、封止基材を貼付する。
上記実施形態では、基板乾燥工程S01から分断工程S06まで連続して実施する形態を一例に説明した。しかし、有機デバイスの製造方法では、封止部材11を貼り付けた後に支持基板3を巻き取ってもよい。なお、支持基板3の巻き取りは、任意のタイミング(各処理の途中)で行うことができる。また、巻き取られた支持基板3は、一旦、工程から離れ保管することもできる。また、巻き取られた支持基板3は、任意のタイミングで、次の工程へ巻出しを行うことができる。
上記実施形態では、基板乾燥工程S01を実施する形態を一例に説明したが、基板乾燥工程S01は実施されなくてもよい。また、上記実施形態では、陽極層形成工程S02において、陽極層5と引出電極9aとの組を、支持基板3の幅方向に所定の間隔をあけて複数形成する形態を一例に説明した。しかし、陽極層形成工程S02では、陽極層5と引出電極9aとの組は、支持基板3の幅方向(X方向)において1組であってもよい。
上記実施形態では、封止基材15に粘接着部17が設けられた封止部材11を、有機EL部13に加熱ローラ32a,32bにて加圧して貼付する形態を一例に説明した。しかし、封止部材11の貼付方法はこれに限定されない。例えば、キャリアシートに封止部材11を貼合し、封止部材11を有機EL部13上に貼付した後に、キャリアシートを剥離してもよい。
上記実施形態に加えて、封止部材貼付工程S05において封止部材11を有機EL部13上に貼付した後に、支持基板3の他方の主面3aに光取り出しフィルムを貼付してもよいし、封止部材11上に保護フィルムを貼付してもよい。また、保護フィルムは、封止部材11に予め設けられていてもよい。なお、光取り出しフィルム及び保護フィルムは、分断工程S06の後に貼付されてもよい。
上記実施形態では、封止部材11が封止基材15と粘接着部17とを有する形態を一例に説明した。しかし、封止部材11は、更に吸湿部(ゲッター材)を有していてもよい。また、有機EL部13において吸湿部を形成した後に、封止部材11が貼付されてもよい。すなわち、有機EL素子1は、吸湿部を備えていてもよい。
上記実施形態では、封止部材貼付工程S05を、水分濃度の低い窒素雰囲気で行う形態を一例に説明した。しかし、封止部材貼付工程S05は、真空、不活性雰囲気中、又は、ドライエアー中で行ってもよい。
上記実施形態では、引出電極9aを備える形態を一例に説明したが、引出電極9aは備えられなくてもよい。この場合、図9に示されるように、有機EL素子1Aでは、陰極層9が引出電極として機能する。
上記実施形態では、図1に示されるように、陽極層5の一部が露出している形態を一例に説明したが、陽極層5が有機機能層7に覆われていてもよい。この場合、陽極層5と電気的に接続される引出電極が形成されていればよい。
上記実施形態では、図1に示される有機EL素子1の構成を一例に説明した。しかし、有機デバイスの構成はこれに限定されない。例えば、有機EL素子は、図10に示されるような構成を有していてもよい。図10に示される有機EL素子1Bを製造する場合において、陽極層5及び陰極層9が一端部にまとめて配置される構成の場合には、図11に示されるように、一端部に配置された陽極層5及び陰極層9が露出するように、封止部材11が貼付される。また、図12に示されるように、陽極層5及び陰極層9のそれぞれが両端部に配置される構成の場合には、両端部に配置された陽極層5及び陰極層9のそれぞれが露出するように、封止部材11が貼付される。
上記実施形態では、有機デバイスとして、有機EL素子を一例に説明した。有機デバイスは、有機薄膜トランジスタ、有機フォトディテクタ、有機薄膜太陽電池等であってもよい。
1…有機EL素子(有機デバイス)、3…支持基板、5…陽極層(第1電極層)、7…有機機能層、9…陰極層(第2電極層)、11…封止部材、13…有機EL部(有機デバイス部)。

Claims (4)

  1. 一方向に延在する支持基板上に、前記一方向において所定の間隔をあけて複数の第1電極層を形成する第1電極層形成工程と、前記第1電極層の少なくとも一部上に有機機能層を形成する有機機能層形成工程と、前記有機機能層の少なくとも一部上に第2電極層を形成する第2電極層形成工程と、を含み、前記一方向において所定の間隔をあけて複数の有機デバイス部を形成する有機デバイス部形成工程と、
    前記第1電極層及び前記第2電極層それぞれの少なくとも一部が露出するように、前記一方向に延在する可撓性の封止部材を、複数の前記有機デバイス部に跨って前記一方向に沿って貼付する封止部材貼付工程と、を含む、有機デバイスの製造方法。
  2. 前記支持基板は可撓性を有しており、
    前記封止部材貼付工程の後に、前記支持基板と前記封止部材とが貼合されている領域の少なくとも一部において、前記支持基板及び前記封止部材を同時に分断する分断工程を含む、請求項1に記載の有機デバイスの製造方法。
  3. 前記封止部材貼付工程では、前記支持基板の幅方向の端、及び、前記支持基板に設けられた第1アライメントマークのうちの少なくとも1つ、並びに、前記封止部材の幅方向の端、及び、前記封止部材に設けられた第2アライメントマークのうちの少なくとも1つを検出することで位置情報を取得し、前記支持基板の前記幅方向の端、及び、前記第1アライメントマークのうちの少なくとも1つの検出結果、並びに、前記封止部材の前記幅方向の端、及び前記第2アライメントマークのうちの少なくとも1つの検出結果に基づいて、前記支持基板及び前記封止部材の少なくとも一方を前記支持基板又は前記封止部材の前記幅方向に移動させることにより、前記支持基板に対する前記封止部材の位置合わせを行う、請求項1又は2に記載の有機デバイスの製造方法。
  4. 前記有機デバイス部形成工程では、前記一方向において所定の間隔をあけて配置された複数の前記有機デバイス部の列を、前記一方向に直交する方向において所定の間隔をあけて複数形成し、
    前記封止部材貼付工程では、複数の前記有機デバイス部の列毎に、複数の前記封止部材を同時に貼付する、請求項1〜3のいずれか一項に記載の有機デバイスの製造方法。
JP2016047245A 2016-03-10 2016-03-10 有機デバイスの製造方法 Pending JP2017162725A (ja)

Priority Applications (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2016047245A JP2017162725A (ja) 2016-03-10 2016-03-10 有機デバイスの製造方法
PCT/JP2017/006586 WO2017154575A1 (ja) 2016-03-10 2017-02-22 有機デバイスの製造方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2016047245A JP2017162725A (ja) 2016-03-10 2016-03-10 有機デバイスの製造方法

Publications (1)

Publication Number Publication Date
JP2017162725A true JP2017162725A (ja) 2017-09-14

Family

ID=59790424

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2016047245A Pending JP2017162725A (ja) 2016-03-10 2016-03-10 有機デバイスの製造方法

Country Status (2)

Country Link
JP (1) JP2017162725A (ja)
WO (1) WO2017154575A1 (ja)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP6559758B2 (ja) * 2017-12-01 2019-08-14 住友化学株式会社 電子デバイスの製造方法

Citations (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2007232928A (ja) * 2006-02-28 2007-09-13 Tohoku Pioneer Corp 自発光パネルの製造方法、自発光パネル、および封止部材
JP2010021050A (ja) * 2008-07-11 2010-01-28 Konica Minolta Holdings Inc 有機エレクトロルミネッセンス素子の作製方法
WO2010103967A1 (ja) * 2009-03-13 2010-09-16 コニカミノルタホールディングス株式会社 有機エレクトロニクス素子及びその製造方法
WO2011052630A1 (ja) * 2009-10-28 2011-05-05 コニカミノルタホールディングス株式会社 有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法、有機エレクトロルミネッセンスパネル
JP2012128954A (ja) * 2010-12-13 2012-07-05 Konica Minolta Holdings Inc 有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法および有機エレクトロルミネッセンス素子
JP2014112525A (ja) * 2012-10-29 2014-06-19 Nitto Denko Corp ロールツーロール方式を用いた有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法
JP2014116115A (ja) * 2012-12-06 2014-06-26 Hitachi Ltd 有機el封止装置、封止ロールフィルム製作装置及び有機el封止システム
JP2014120479A (ja) * 2012-12-17 2014-06-30 Universal Display Corp フレキシブル有機電子デバイスの製造
WO2015163061A1 (ja) * 2014-04-23 2015-10-29 コニカミノルタ株式会社 有機エレクトロルミネッセンス素子、及び、有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR100490553B1 (ko) * 2003-03-18 2005-05-17 삼성에스디아이 주식회사 평판형 표시장치의 제조방법 및 이 방법을 이용한 박형평판 표시장치.

Patent Citations (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2007232928A (ja) * 2006-02-28 2007-09-13 Tohoku Pioneer Corp 自発光パネルの製造方法、自発光パネル、および封止部材
JP2010021050A (ja) * 2008-07-11 2010-01-28 Konica Minolta Holdings Inc 有機エレクトロルミネッセンス素子の作製方法
WO2010103967A1 (ja) * 2009-03-13 2010-09-16 コニカミノルタホールディングス株式会社 有機エレクトロニクス素子及びその製造方法
WO2011052630A1 (ja) * 2009-10-28 2011-05-05 コニカミノルタホールディングス株式会社 有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法、有機エレクトロルミネッセンスパネル
JP2012128954A (ja) * 2010-12-13 2012-07-05 Konica Minolta Holdings Inc 有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法および有機エレクトロルミネッセンス素子
JP2014112525A (ja) * 2012-10-29 2014-06-19 Nitto Denko Corp ロールツーロール方式を用いた有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法
JP2014116115A (ja) * 2012-12-06 2014-06-26 Hitachi Ltd 有機el封止装置、封止ロールフィルム製作装置及び有機el封止システム
JP2014120479A (ja) * 2012-12-17 2014-06-30 Universal Display Corp フレキシブル有機電子デバイスの製造
WO2015163061A1 (ja) * 2014-04-23 2015-10-29 コニカミノルタ株式会社 有機エレクトロルミネッセンス素子、及び、有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法

Also Published As

Publication number Publication date
WO2017154575A1 (ja) 2017-09-14

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP6461271B1 (ja) 有機電子デバイスの製造方法
WO2017057241A1 (ja) 有機el素子及び有機el素子の製造方法
JP6744130B2 (ja) 有機デバイスの製造方法
JP6393362B1 (ja) 有機デバイスの製造方法
JP6284670B1 (ja) 有機デバイスの製造方法
JP6375015B1 (ja) 有機電子デバイスの製造方法
WO2017154575A1 (ja) 有機デバイスの製造方法
WO2017130955A1 (ja) 有機el素子
JP6559758B2 (ja) 電子デバイスの製造方法
US10403858B2 (en) Method for manufacturing organic electronic device and method for manufacturing sealing member
JP6129938B1 (ja) 有機デバイスの製造方法及び有機デバイス用基板
JP6097369B1 (ja) パターンの製造方法
WO2019027014A1 (ja) 有機デバイスの製造方法及び有機デバイス
JP2017123234A (ja) 有機デバイスの製造方法およびロール

Legal Events

Date Code Title Description
A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20190205

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20200310

A521 Request for written amendment filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20200511

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20201027

A02 Decision of refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02

Effective date: 20210511