JP2017166802A - 減圧乾燥方法および減圧乾燥装置 - Google Patents

Abstract

【課題】基板上に塗布されたポリイミド前駆体および溶媒を含む塗布液の塗布膜を減圧乾燥するのに要する時間を短縮する。
【解決手段】基板上に塗布されたポリイミド前駆体および溶媒を含む塗布液の塗布膜を第１の温度で減圧乾燥する工程と、前記工程を受けた前記基板上の前記塗布膜を前記第１の温度よりも高い第２の温度で減圧乾燥する工程と、を備えている。
【選択図】図３

Description

この発明は、基板上に塗布されたポリイミド前駆体および溶媒を含む塗布液の塗布膜を減圧乾燥する減圧乾燥方法および減圧乾燥装置に関するものである。

従来からポリイミドはその耐熱性、耐薬品性、電気的、機械的特性等から種々の技術分野で多用されている。例えばフレキシブル基板の基材としてポリイミド膜が広く採用されている。このポリイミド膜は、例えば特許文献１に記載されているように、次の工程、つまり
工程１：支持体表面にポリイミド前駆体溶液を塗布してポリイミド前駆体溶液の塗布膜を形成する、
工程２：イミド化を行う前に上記塗布膜中の大多数の溶媒を除去して所望の膜厚のポリイミド前駆体塗膜を形成する、
工程３：溶媒が一部残留した状態のポリイミド前駆体塗膜に熱処理を施すことで残留した溶媒を完全に除去するとともにポリイミド前駆体をイミド化する、
を実行することで製造される。

特開２００２−２２５０５２号公報

例えば膜厚１０μｍのポリイミド膜を製造する場合、工程１で膜厚１００μｍの塗布膜を形成し、工程２により膜厚が１３〜１５μｍ程度になるように大半の溶媒を除去した後で、工程３を行う。ここで、上記工程２を実行するために、ポリイミド前駆体溶液の塗布膜を形成した支持体を減圧乾燥炉内に配置して溶媒除去を行っているが、減圧乾燥時の温度を高めることで工程２に要する時間を短縮することができる。しかしながら、乾燥ムラや膜膨れ（脱泡）等が発生するのを防止するために、減圧乾燥炉内の温度を４０〜８０℃程度に設定する必要がある。その結果、工程２に要する時間を大幅に短縮することは難しく、効率的なプロセスを組むことが難しいという課題が残っている。

この発明は上記課題に鑑みなされたものであり、基板上に塗布されたポリイミド前駆体および溶媒を含む塗布液の塗布膜を減圧乾燥するのに要する時間を短縮することができる減圧乾燥技術を提供することを目的とする。

この発明の一態様は、減圧乾燥方法であって、（ａ）基板上に塗布されたポリイミド前駆体および溶媒を含む塗布液の塗布膜を第１の温度で減圧乾燥する工程と、（ｂ）前記工程（ａ）を受けた基板上の塗布膜を第１の温度よりも高い第２の温度で減圧乾燥する工程と、を備えることを特徴としている。

また、この発明の他の態様は、基板上に塗布されたポリイミド前駆体および溶媒を含む塗布液の塗布膜を減圧乾燥する減圧乾燥装置であって、第１の温度で減圧乾燥する第１減圧乾燥ユニットと、第１の温度よりも高い第２の温度で減圧乾燥する第２減圧乾燥ユニットと、第１減圧乾燥ユニットにより塗布膜の減圧乾燥を受けた基板を第２減圧乾燥ユニットに搬送する搬送ユニットと、を備えることを特徴としている。

塗布膜中の溶媒を除去する際の乾燥ムラや膜膨れ（脱泡）は減圧乾燥の初期段階で発生し易く、それを過ぎると高い温度で減圧乾燥したとしても上記問題は発生しない。そこで、本発明では、減圧乾燥の初期段階で比較的低温（第１の温度）で行う低温減圧乾燥を行った後で、比較的高温（第２の温度）で行う高温減圧乾燥を行うことでトータルの乾燥時間が短縮される。

以上のように、本発明によれば、塗布膜を第１の温度で減圧乾燥するのに続いて、第１の温度よりも高い第２の温度で減圧乾燥しているため、基板上に塗布されたポリイミド前駆体および溶媒を含む塗布液の塗布膜の減圧乾燥の処理時間を大幅に短縮することができる。

本発明にかかる減圧乾燥装置の一実施形態を装備するポリイミド膜製造システムを模式的に示す図である。 減圧乾燥ユニットの構成を示す図である。 図１に示す減圧乾燥装置の動作を示すフローチャートである。 本発明にかかる減圧乾燥装置に装備可能な減圧乾燥ユニットの他の構成を示す図である。 減圧乾燥時の処理温度と、乾燥ムラとの関係を示す図である。 従来の減圧乾燥装置により減圧乾燥を行った時の減圧乾燥の進行状況を示すグラフである。 図１中の減圧乾燥装置により減圧乾燥を行った時の減圧乾燥の進行状況を示すグラフである。

図１は本発明にかかる減圧乾燥装置の一実施形態を装備するポリイミド膜製造システムを模式的に示す図である。このポリイミド膜製造システム１は、塗布装置２、減圧乾燥装置３、熱処理装置４および２台の搬送ロボット５、６を備えている。ポリイミド膜製造システム１では、塗布装置２がキャリアーガラス板Ｇ（図２参照）の上面Ｇ１（図２参照）にポリイミド前駆体および溶媒を含む塗布液を塗布して塗布膜Ｆ（図２参照）を形成する。塗布装置２としては、例えば塗布液を吐出口から吐出するスリットノズルをキャリアーガラス板Ｇに対して相対移動させて塗布膜Ｆを形成する、いわゆるスリットコーターを用いることができる。もちろん、その他の塗布方式の塗布装置を用いてもよい。また、本実施形態では、ポリアミド酸（ポリアミック酸）およびＮＭＰ（Ｎ−メチル−２−ピロリドン：N-Methyl-2-Pyrrolidone）をそれぞれ本発明の「ポリイミド前駆体」および「溶媒」として用いて所望厚みの１０倍程度（例えば５〜１０［μｍ］程度のポリイミド膜を形成する場合には、５０〜１００［μｍ］程度）の比較的厚い塗布膜Ｆを形成する。

そして、塗布膜Ｆが形成されたキャリアーガラス板Ｇは搬送ロボット５によって塗布装置２から減圧乾燥装置３に搬送される。この減圧乾燥装置３は塗布膜Ｆに対する減圧乾燥処理を２段階で行う装置であり、塗布膜Ｆ中の溶媒を除去して所望の膜厚のポリイミド前駆体塗膜を形成する。なお、減圧乾燥装置３の構成および動作については、ポリイミド膜製造システム１の全体説明に続いて詳述する。

ポリイミド前駆体塗膜が形成されたキャリアーガラス板Ｇは搬送ロボット６により減圧乾燥装置３から熱処理装置４に搬送される。この熱処理装置４はポリイミド前駆体塗膜に熱処理を施してポリイミド前駆体をイミド化してポリイミド膜を形成する。熱処理装置４は単一のキャリアーガラス板Ｇを加熱する枚葉方式の加熱部で構成してもよいし、複数のキャリアーガラス板Ｇを一括して加熱するバッチ方式の加熱部で構成してもよい。なお、本実施形態では、次に説明するように本発明にかかる減圧乾燥装置３を採用することで塗布膜の減圧乾燥の処理時間を大幅に短縮することができる一方、イミド化には依然として数時間の加熱処理が必要であり、減圧乾燥処理のタクトタイムと、イミド化のための熱処理のタクトタイムとは大きく相違している。そのため、枚葉方式の加熱部で熱処理装置４を構成する場合には、当該加熱部を複数台積層配置して並列処理するのが望ましい。

次に、減圧乾燥装置３の構成および動作について説明する。減圧乾燥装置３は、２台の減圧乾燥ユニット３Ａ、３Ｂと、減圧乾燥ユニット３Ａで減圧乾燥処理されたキャリアーガラス板Ｇを減圧乾燥ユニット３Ｂに搬送する搬送ロボット３Ｃと、装置各部を制御する制御ユニット３Ｄとを備えている。本実施形態では、減圧乾燥ユニット３Ａ、３Ｂは同一構成を有している。そこで、本明細書では、両減圧乾燥ユニット３Ａ、３Ｂを区別するために、適宜それぞれ「第１減圧乾燥ユニット３Ａ」および「第２減圧乾燥ユニット３Ｂ」と称する。また、減圧乾燥ユニット３Ａの構成を図２を参照しつつ説明し、減圧乾燥ユニット３Ｂについては説明を省略する。

図２は減圧乾燥ユニットの構成を示す図である。減圧乾燥ユニット３Ａは、キャリアーガラス板Ｇの上面Ｇ１に塗布液を塗布してなる塗布膜Ｆに含まれる溶媒成分を気化させて塗布膜Ｆを乾燥させる装置である。減圧乾燥ユニット３Ａは、図２に示すように、チャンバー３１０と、保持部３２０と、加熱部３３０と、排気部３４０とを備えている。

チャンバー３１０は、キャリアーガラス板Ｇに対して減圧乾燥処理（＝減圧処理＋加熱処理）を行うための内部空間３１１を有する耐圧容器である。チャンバー３１０は、互いに分離可能なベース部３１２と蓋部３１３とを有している。ベース部３１２は、装置フレーム（図示省略）上に固定設置されている。また、蓋部３１３には、図２において概念的に示したチャンバー昇降機構３５０が接続されている。このため、制御ユニット３Ｄからの昇降指令に応じてチャンバー昇降機構３５０が動作することで、ベース部３１２に対して蓋部３１３が上下に昇降移動する。蓋部３１３を下降させたときには、ベース部３１２と蓋部３１３とが当接して一体となり、その内部に内部空間３１１（キャリアーガラス板Ｇの処理空間）が形成される。本実施形態では、ベース部３１２の上面の周縁部には、シリコンゴムなどで構成されたＯリング３１４が設けられている。このため、蓋部３１３の下降時には、ベース部３１２の上面と蓋部３１３の下面との間にＯリング３１４が介在し、チャンバー３１０内部空間３１１は気密状態となる。一方、蓋部３１３を上昇させたときにはチャンバー３１０が開放され、チャンバー３１０へのキャリアーガラス板Ｇの搬入およびチャンバー３１０からのキャリアーガラス板Ｇの搬出が可能となる。

保持部３２０は、チャンバー３１０の内部空間３１１においてキャリアーガラス板Ｇを保持するための機構である。保持部３２０は、複数の保持ピン３２１を有しており、各保持ピン３２１の頭部をキャリアーガラス板Ｇの下面に当接させることにより、キャリアーガラス板Ｇを水平姿勢に支持する。複数の保持ピン３２１は、チャンバー３１０の外部に配置された１つの支持部材３２２上に立設されており、それぞれベース部３１２および加熱部３３０を貫通してチャンバー３１０の内部空間３１１に突設されている。

この支持部材３２２には、図２に示すように、ピン昇降機構３５１が接続されている。このため、制御ユニット３Ｄからの昇降指令に応じてピン昇降機構３５１が動作することで、支持部材３２２および複数の保持ピン３２１が一体として上下に昇降移動する、所謂、複数のリフトピンである。減圧乾燥ユニット３Ａでは、複数の保持ピン３２１上にキャリアーガラス板Ｇを保持しつつピン昇降機構３５１を動作させることにより、加熱部３３０に対するキャリアーガラス板Ｇの高さ位置を調整することが可能となっている。例えば、図２に示すように、各保持ピン３２１の上端が加熱部３３０の上面から微少量だけ突出するようにピン昇降機構３５１が制御されると、配設される。このため、複数個の保持ピン３２１によってキャリアーガラス板Ｇを下方から支持したときには、キャリアーガラス板Ｇの下面と加熱部３３０の上面との間にいわゆるプロキシミティギャップと称される微小間隔、例えば１０ｍｍから１００ｍｍ程度の間隔が形成される。そして、プロキシミティギャップを維持したまま加熱部３３０による加熱処理が実行される。なお、このように複数の保持ピン３２１で支持しながら減圧乾燥処理を実行する場合には、保持ピン３２１が接触している部分とそれ以外で乾燥度合いが異なることがある。このことに起因して後述する乾燥ムラが特に問題となることがある。そこで、本実施形態では、これに対応するために、減圧乾燥ユニット３Ａ、３Ｂでの処理温度に特段の考慮がなされている。この点については後で詳述する。

加熱部３３０はベース部３１２の上面中央部に配置されている。この加熱部３３０では、加熱源となる線状のヒータが面内にわたって蛇行するように埋設されている。そして、複数の保持ピン３２１にキャリアーガラス板Ｇが搬入される前に制御ユニット３Ｄからの加熱指令に応じてヒータを動作させておくと、キャリアーガラス板Ｇが搬入される前に内部空間３１１が加熱されるとともに、搬入されたキャリアーガラス板Ｇがその下面側から加熱される。このように、雰囲気温度が上昇した内部空間３１１内でキャリアーガラス板Ｇを加熱して塗布膜Ｆから溶媒成分を気化させる。

また、本実施形態では、加熱処理と並行して減圧処理を施すために、排気部３４０が設けられている。この排気部３４０は、チャンバー３１０の内部空間３１１から溶媒成分を含むガス（以下「排気ガス」という）を吸引排気するための排気配管３４１と、排気配管３４１を介してチャンバー３１０から排出される排気ガスの排気量を制御するためのバタフライバルブ３４２、３４３と、開閉弁３４４と、排気ポンプ３４５とを有している。本実施形態では、ベース部３１２の周縁部に２つの排気口３１５、３１６が設けられている。また、このように排気口を２つ設けたことに対応し、排気配管３４１の一方端部は２つに分岐し、分岐端部３４６、３４７がそれぞれ排気口３１５、３１６に接続されている。さらに、排気口３１５、３１６の近傍位置でバタフライバルブ３４２、３４３がそれぞれ分岐端部３４６、３４７に介挿されている。一方、排気配管３４１の他方端部は開閉弁３４４および排気ポンプ３４５を介して図示を省略する排気ラインと接続されている。このため、制御ユニット３Ｄからの開閉指令に応じて開閉弁３４４が開くとともに制御ユニット３Ｄからの動作指令に応じて排気ポンプ３４５が動作すると、バタフライバルブ３４２、３４３の開度に応じた排気量で排気ガスが排気配管３４１を介して排気ラインへ排気される。

上記したように構成された減圧乾燥ユニット３Ａでは制御ユニット３Ｄにより加熱温度が制御される。また、減圧乾燥ユニット３Ｂについても、制御ユニット３Ｄにより加熱温度が制御される。この制御ユニット３Ｄは、ＣＰＵ（Central Processing Unit）や記憶部等を有するコンピュータで構成されており、所定のプログラムに従って減圧乾燥ユニット３Ａで減圧乾燥処理時の温度（以下「第１の温度」という）および減圧乾燥ユニット３Ｂで減圧乾燥処理時の温度（以下「第２の温度」という）などを制御する。より詳しくは図３に示す一連の処理（ステップＳ１〜Ｓ５）が実行される。

図３は図１に示す減圧乾燥装置の動作を示すフローチャートである。減圧乾燥装置３によりキャリアーガラス板Ｇを処理するときには、予め、減圧乾燥ユニット３Ａ、３Ｂでは、加熱部３３０は制御ユニット３Ｄからの加熱指令を受けてヒータを作動させて内部空間３１１内の雰囲気温度（減圧乾燥処理を行う際の温度）を上昇させておく（ステップＳ１）。ここで、減圧乾燥により塗布膜Ｆ中の溶媒を除去する際の温度が高くなるにしたがって乾燥ムラや膜膨れ（脱泡）が発生し易くなるが、乾燥ムラなどの減圧乾燥時の問題は主として減圧乾燥の初期段階で発生し、それを過ぎると高い温度で減圧乾燥したとしても上記問題は発生しない。そこで、ステップＳ１では、減圧乾燥ユニット３Ａでの雰囲気温度である「第１の温度」を上記問題が発生しない温度、例えば４０℃に調整する一方、減圧乾燥ユニット３Ｂでの雰囲気温度である「第２の温度」を「第１の温度」よりも高く、減圧乾燥を促進する温度、例えば１００℃に昇温する。なお、「第１の温度」および「第２の温度」については、後で実施例を例示しながら詳述する。

上述のようにステップＳ１が実行された後、上面Ｇ１に塗布膜Ｆが塗布されたキャリアーガラス板Ｇがチャンバー３１０内に搬入され、内部空間３１１に収納される（ステップＳ２：搬入工程）。具体的には、チャンバー昇降機構３５０によりチャンバー３１０の蓋部３１３が上昇する。そして、搬送ロボット５（図１）によりキャリアーガラス板Ｇがチャンバー３１０の内部に搬入され、複数の保持ピン３２１上に載置される。キャリアーガラス板Ｇの搬入が完了すると、搬送ロボット５はチャンバー３１０の外部へ退避し、チャンバー昇降機構３５０によりチャンバー３１０の蓋部３１３が下降する。これによって内部空間３１１が密閉空間となる。

次のステップＳ３では、開閉弁３４４が開くとともにバタフライバルブ３４２、３４３が所定の開度まで開く。また、排気ポンプ４５が動作して、チャンバー３１０の内部のガスが排気口３１５、３１６を介して強制排気される。これにより、内部空間３１１内の雰囲気が排気口３１５、３１６、バタフライバルブ３４２、３４３、排気配管３４１および開閉弁３４４を介して排気ラインに排出され、チャンバー３１０の内部空間３１１を減圧する。この内部空間３１１の減圧に応じてキャリアーガラス板Ｇの表面に塗布された塗布膜Ｆに含まれる溶媒成分が気化する。これにより、キャリアーガラス板Ｇ上の塗布膜Ｆに対する第１段目の減圧乾燥処理が開始される。

この減圧処理の際には、ステップＳ１により既にヒータは作動しているので、キャリアーガラス板Ｇに対する加熱処理も開始されることとなる。すなわち、雰囲気温度が「第１の温度」に上昇した内部空間３１１内でヒータによりキャリアーガラス板Ｇがその下面側から加熱される。この加熱処理によって、キャリアーガラス板Ｇ上の塗布膜Ｆに含まれる溶媒を昇温させ、溶媒の気化を更に促進させる。このように、減圧乾燥装置３は、内部空間３１１の減圧および加熱を併用した減圧乾燥処理を実行することで、塗布膜Ｆの乾燥効率を向上させる。

そして、塗布膜Ｆの乾燥が完了していないものの、乾燥ムラなどの問題が発生しない程度まで減圧乾燥が進行すると、制御ユニット３Ｄからの搬送指令に応じて搬送ロボット３Ｃがキャリアーガラス板Ｇを減圧乾燥ユニット３Ａから搬出して第１段目の減圧乾燥処理を終了するとともに、当該キャリアーガラス板Ｇを減圧乾燥ユニット３Ｂに搬入する（ステップＳ４）。この減圧乾燥ユニット３Ｂでは、雰囲気温度が「第１の温度」よりも高温の「第２の温度」となっている点を除き、第１段目減圧乾燥処理と同様にして第２段目の第１段目減圧乾燥処理と同様に実行する（ステップＳ５）。なお、第１段目の減圧乾燥処理の終了タイミングについては、塗布膜Ｆの周辺の圧力、つまり減圧乾燥ユニット３Ａの減圧雰囲気の圧力をモニターすることで適正に決定することができる。また、第２段目の減圧乾燥処理の終了タイミングについても、塗布膜Ｆの周辺の圧力、つまり減圧乾燥ユニット３Ｂの減圧雰囲気の圧力をモニターすることで適正に決定することができる。これらの点については後で実施例を例示しながら詳述する。

以上のように、減圧乾燥装置３による減圧乾燥処理のうち初期段階、つまり第１減圧乾燥ユニット３Ａで比較的低温（第１の温度）で減圧乾燥を行った後で、この減圧乾燥処理を受けたキャリアーガラス板Ｇを第２減圧乾燥ユニット３Ｂに移し、第２減圧乾燥ユニット３Ｂで比較的高温（第２の温度）で減圧乾燥を行っている。このため、乾燥ムラなどの問題を発生させることなく、塗布膜Ｆの減圧乾燥に要するトータルの処理時間を短縮することができる。

減圧乾燥装置３に適用可能な減圧乾燥ユニット３Ａ、３Ｂの構成は図２に示すものに限定されるものではなく、例えば図４に示す減圧乾燥ユニットを用いてもよい。以下、図４を参照しつつ減圧乾燥ユニットの他の構成について説明する。

図４は本発明にかかる減圧乾燥装置に装備可能な減圧乾燥ユニットの他の構成を示す図である。この減圧乾燥ユニット３Ａは、図２に示すように、チャンバー３１０、加熱部５０および支持部９０を備える。そして、減圧乾燥ユニット３Ａでは、制御ユニット３Ｄ（図１）からの指令に応じて装置各部が動作することでキャリアーガラス板Ｇの上面Ｇ１に塗布液を塗布してなる塗布膜Ｆに含まれる溶媒成分を気化させて塗布膜Ｆを乾燥させる。なお、減圧乾燥ユニット３Ｂの構成も基本的に減圧乾燥ユニット３Ａと同一である。

チャンバー３１０は、キャリアーガラス板Ｇに対して減圧乾燥処理（＝減圧処理＋加熱処理）を行うための内部空間３１１を有する耐圧容器である。チャンバー３１０は、互いに接離可能なベース部３６と蓋部３７とを有する。ベース部３６は、装置フレーム（図示省略）上に固定設置されている。ベース部３６は、水平に配置された矩形状の底板部３６１と、底板部３６１の各辺に沿って延設された壁部３６２とを有する。壁部３６２は底板部３６１の各辺、すなわち周縁部から上方へ垂直に設けられており、底板部３６１の上面と壁部３６２の内面とは滑らかな曲面で接続されている。このようにベース部３６は、平面視において矩形状の外形を有し、上方へ開口した箱型に形成されている。

一方、蓋部３７は、水平に配置された矩形状の頂板部３７１と、頂板部３７１の各辺に沿って延設された壁部３７２とを有する。壁部３７２は頂板部３７１の各辺、すなわち周縁部から下方へ垂直に設けられており、頂板部３７１の下面と壁部３７２の内面とは滑らかな曲面で接続されている。このように蓋部３７は、平面視において矩形状の外形を有し、下方へ開口した箱型に形成されている。この蓋部３７は、ベース部３６の上方に配置され、蓋部３７の壁部３７２はベース部３６の壁部３６２にＺ方向から対向する。こうして、Ｚ方向に互いに対向する蓋部３７とベース部３６との間に内部空間３１１が形成される。また、チャンバー３１０は、壁部３７２の上面に配置されたゴム製のＯリング３８を有する。そのため、蓋部３７の壁部３７２とベース部３６の壁部３６２とは、Ｏリング３８を介して互いに接触する。

また、減圧乾燥ユニット３Ａはチャンバー３１０を開閉するために、図２で概念的に示した開閉駆動部３４を備える。この開閉駆動部３４は蓋部３７をベース部３６に対してＺ方向に駆動するアクチュエーターであり、制御ユニット３Ｄからの昇降指令に応じて開閉駆動部３４が動作することで、ベース部３６に対して蓋部３７がＺ方向に昇降する。つまり、制御ユニット３Ｄが開閉駆動部３４に下降指令を出力すると、開閉駆動部３４が蓋部３７を下降させる。これによって、蓋部３７がＯリング３８を介してベース部３６に押圧され、内部空間３１１が密閉される。一方、制御ユニット３Ｄが開閉駆動部３４に上昇指令を出力すると、開閉駆動部３４が蓋部３７を上昇させる。これによって、蓋部３７がベース部３６およびＯリング３８から離間して、内部空間３１１が開放され、内部空間３１１に対してキャリアーガラス板Ｇを搬入あるいは搬出することが可能となる。

支持部９０は、チャンバー３１０の内部空間３１１内にキャリアーガラス板Ｇを支持するための機構である。支持部９０は、複数の支持ピン９１と、支持ピン９１を支持する支持部材９２とを有する。支持部材９２はチャンバー３１０の外側下方に配置され、複数の支持ピン９１が支持部材９２に立設されている。各支持ピン９１は、ベース部３６およびホットプレート５１を貫通してベース部３６の内部空間３１１に突設されており、各支持ピン９１の頭部がキャリアーガラス板Ｇの下面に当接することで、キャリアーガラス板Ｇが水平に支持される。なお、支持部９０に支持されたキャリアーガラス板Ｇ（の塗布膜Ｆ）には、蓋部３７の頂板部３７１の下面に形成された平滑な水平面３２１ａが上方から対向する。

また、減圧乾燥ユニット３Ａは支持部９０を昇降するために、図４で概念的に示した昇降駆動部９３を備える。この昇降駆動部９３は支持部９０をＺ方向に駆動するアクチュエーターであり、制御ユニット３Ｄ（図１）からの昇降指令に応じて昇降駆動部９３が動作することで、支持部９０がＺ方向に昇降する。つまり、制御ユニット３Ｄは、昇降駆動部９３を制御することで、支持部９０に支持されるキャリアーガラス板Ｇの高さを調整することができる。具体的には、内部空間３１１に対するキャリアーガラス板Ｇの搬入あるいは搬出が実行される際には、制御ユニット３Ｄは昇降駆動部９３に上昇指令を出力し、支持部９０によるキャリアーガラス板Ｇの支持位置を所定の上昇位置まで上昇させる。一方、内部空間３１１内に搬入されたキャリアーガラス板Ｇの塗布膜Ｆに減圧乾燥処理が実行される際には、制御ユニット３Ｄは昇降駆動部９３に下降指令を出力し、支持部９０に支持されるキャリアーガラス板Ｇを、上昇位置より低い所定の下降位置まで下降させる。

加熱部５０は、ベース部３６に取り付けられたホットプレート５１と、蓋部３７に取り付けられたラバーヒーター５２とを有する。ホットプレート５１は、ベース部３６の底板部３６１の上面に、底板部３６１との間に隙間Ｄを空けて水平に取り付けられている。また、ラバーヒーター５２は、蓋部３７の上面を覆うように配置されている。そして、制御ユニット３Ｄは加熱部５０に加熱指令を出力することで、ホットプレート５１およびラバーヒーター５２の発熱によって内部空間３１１を加熱する。この内部空間３１１の加熱は、内部空間３１１へのキャリアーガラス板Ｇの搬入前から予め継続的に実行されており、内部空間３１１内に搬入されたキャリアーガラス板Ｇは、内部空間３１１内の雰囲気温度により加熱される。これによって、塗布膜Ｆから溶媒成分が気化する。

減圧乾燥ユニット３Ａは、加熱部５０による加熱処理と並行して減圧処理を実行するために、減圧ユニット６０を備える。この減圧ユニット６０は、排気配管６１（減圧機構）と、排気配管６１に接続された減圧バルブ６２とを有する。排気配管６１は、チャンバー３１０のベース部３６の中央に取り付けられて、ベース部３６の底板部３６１から下方に突出する。排気配管６１の一端６１１は底板部３６１の上面に開口しており、排気配管６１はチャンバー３１０内の内部空間３１１に連通する。そして、排気配管６１の他端６１２が減圧バルブ６２を介して減圧ポンプＰに接続されている。減圧ポンプＰはさらに排気用力Ｕｅ、すなわち減圧乾燥装置が設置された施設に備えられた排気用の用力設備に接続されている。この減圧ポンプＰは基本的に常時稼動しており、制御ユニット３Ｄは減圧バルブ６２を開閉することで、内部空間３１１の減圧を実行・停止する。つまり、チャンバー３１０により内部空間３１１が密閉された状態で、制御ユニット３Ｄが減圧バルブ６２に開指令を出力すると、減圧バルブ６２が開いて、減圧ポンプＰの排気により内部空間３１１が減圧される。一方、制御ユニット３Ｄが減圧バルブ６２に閉指令を出力すると、減圧バルブ６２が閉じて、内部空間３１１の減圧が停止される。

また、減圧乾燥ユニット３Ａは、減圧が停止された後の内部空間３１１の気圧を大気圧に戻すために、給気ユニット７０を備える。この給気ユニット７０は、複数の給気配管７１（給気機構）と、各給気配管７１に接続された給気バルブ７２とを有する。各給気配管７１は、ベース部３６の底板部３６１から下方に突出する。各給気配管７１の一端７１１は、ホットプレート５１の下面に対向しつつ底板部３６１の上面に開口しており、各給気配管７１はチャンバー３１０内の内部空間３１１に連通する。そして、各給気配管７１の他端７１２が給気バルブ７２を介して給気用力Ｕｓ、すなわち減圧乾燥ユニット３Ａが設置された施設に備えられた給気用の用力設備に接続されている。ここの例では、給気用力Ｕｓは窒素ガスを供給する。そして、制御ユニット３Ｄは給気バルブ７２を開閉することで、内部空間３１１への給気を実行・停止する。つまり、制御ユニット３Ｄが給気バルブ７２に開指令を出力すると、給気バルブ７２が開いて、内部空間３１１に窒素ガスが供給される（ガスパージ）。一方、制御ユニット３Ｄが給気バルブ７２に閉指令を出力すると、給気バルブ７２が閉じて、内部空間３１１への窒素ガスの供給が停止される。

さらに、減圧乾燥ユニット３Ａは、上述の減圧ユニット６０とは別に内部空間３１１内の気化成分を排気する排気ユニット８を備える。この排気ユニット８は、乾燥処理後の内部空間３１１内に残存する気化した溶媒成分（気化成分）を内部空間３１１から排気するために設けられる。この排気ユニット８は、チャンバー３１０の外側に取り付けられた排気機構８０と、排気機構８０に接続された流量調整バルブ８５とを有する。この排気機構８０は、４個の排気ダクト８１と各排気ダクト８１に設けられた排気配管８２とを有する。

排気機構８０が有する４個の排気ダクト８１はベース部３６の４辺に一対一で対応して設けられ、各排気ダクト８１は対応するベース部３６の辺に沿って水平方向に延設されている。排気ダクト８１の上面は、外側（チャンバー３１０の逆側）へ向かうに連れて下る傾斜面であり、排気ダクト８１の外側の側面はＺ方向に平行な垂直面である。排気ダクト８１の上部は、ベース部３６の壁部３６２より上方に突出し、ベース部３６の下部は、壁部３６２の外側の側面に取り付けられている。排気ダクト８１の上部には、内側（チャンバー３１０側）を向いて開口８１３が設けられ、開口８１３は、排気ダクト８１内にＺ方向に設けられた中空部に連通する。排気ダクト８１の開口８１３の位置は、下降位置に位置するキャリアーガラス板Ｇに対して所定の位置関係を有する。つまり、開口８１３は下降位置のキャリアーガラス板Ｇに水平方向から対向しており、換言すれば、キャリアーガラス板Ｇは、開口８１３が対向する範囲Ｒ、すなわちＺ方向における開口８１３の上端と下端との間の範囲に位置する。

また、排気機構８０は、排気ダクト８１の底部から下方に突出する排気配管８２を有する。この排気配管８２は、各開口８１３の下方において水平方向に複数並んで設けられている。排気配管８２の一端８２１は、排気ダクト８１の中空部に対して開口しており、排気配管８２は排気ダクト８１の中空部に連通する。そして、排気配管８２の他端が流量調整バルブ８５を介して排気用力Ｕｅに接続されている。なお、制御ユニット３Ｄは、流量調整バルブ８５を基本的には常時開いている。そのため、排気用力Ｕｅによる排気に伴って、排気ダクト８１は開口８１３から外気を常時吸引する。

このように、排気機構８０の排気ダクト８１は、ベース部３６の壁部３６２から上方へ突出した位置に開口８１３を有し、開口８１３から外気を常時吸引する。したがって、チャンバー３１０が閉じた状態では、開口８１３はチャンバー３１０の蓋部３７に対向する一方、チャンバー３１０が開いた状態では、開口８１３はベース部３６と蓋部３７との間から開放された内部空間３１１内の溶媒成分を排気することができる。

このように構成された第１減圧乾燥ユニット３Ａおよび第２減圧乾燥ユニット３Ｂを装備した減圧乾燥装置３においても、上記実施形態と同様の減圧乾燥処理を行う。つまり、第１減圧乾燥ユニット３Ａで比較的低温（第１の温度）で減圧乾燥を行った後で、この減圧乾燥処理を受けたキャリアーガラス板Ｇを第２減圧乾燥ユニット３Ｂに移し、第２減圧乾燥ユニット３Ｂで比較的高温（第２の温度）で減圧乾燥を行う。これによって、乾燥ムラなどの問題を発生させることなく、塗布膜Ｆの減圧乾燥に要するトータルの処理時間を短縮することができる。

上記実施形態では、キャリアーガラス板Ｇが本発明の「基板」の一例に相当している。また、搬送ロボット３Ｃが本発明の「搬送ユニット」の一例に相当している。また、溶剤としてＮＭＰを用いているが、特許文献１に記載されているように、種々の溶剤を用いてもよい。

なお、本発明は上記した実施形態に限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない限りにおいて上述したもの以外に種々の変更を行うことが可能である。例えば第１減圧乾燥ユニット３Ａから第２減圧乾燥ユニット３Ｂにキャリアーガラス板Ｇを搬送する搬送ユニットとして搬送ロボット３Ｃを用いているが、これに限定されるものではなく、その他の搬送方式、例えばコンベア方式の搬送ユニットを用いてもよい。

また、上記実施形態では、「第１の温度」および「第２の温度」をそれぞれ「４０℃」および「１００℃」に設定しているが、「第２の温度」が「第１の温度」よりも高温であるという条件を満足させつつ溶媒の種類や塗布膜Ｆの厚みなどに応じて適宜変更してもよい。

また、上記実施形態では、キャリアーガラス板Ｇを本発明の「基板」として用いているが、これ以外の平板状部材を「基板」として用いてもよい。

次に本発明の実施例を示すが、本発明はもとより下記実施例によって制限を受けるものではなく、前後記の趣旨に適合し得る範囲で適当に変更を加えて実施することも勿論可能であり、それらはいずれも本発明の技術的範囲に含まれる。

減圧乾燥処理は、上記したように減圧雰囲気でキャリアーガラス板Ｇに塗布された塗布膜Ｆを加熱して乾燥させるものである。例えば、図４に示す構成する減圧乾燥ユニット３Ａ（３Ｂ）において、減圧乾燥処理時の温度、つまり処理温度を多段階に変更するとともに、各処理温度で減圧乾燥処理を行った後でキャリアーガラス板Ｇ上の塗布膜Ｆの表面状態を観察すると、図５に示す結果が得られた。同図中の「乾燥ムラ」の欄に付される記号「◎」、「○」、「△」、「×」、「×××」は、それぞれ塗布膜Ｆの乾燥状態を示しており、同図から明らかなように、減圧乾燥処理を適切に行うためには処理温度を３０〜７０℃に設定するのが望ましい。この温度範囲が本発明の「適正温度範囲」の一例に相当している。例えば処理温度を３０℃よりも低く設定すると、塗布膜Ｆに含まれる溶媒成分の気化が進まない。一方、処理温度を７０℃よりも高く設定する、例えば適正温度範囲の最高値である「７０℃」に近い８０℃に設定すると、塗布膜Ｆの一部に乾燥ムラが生じてしまう。この主たる理由は以下の通りである。

第一段階目の減圧乾燥処理のプロセス温度を８０℃に設定したとき、支持ピン（リフトピン）９１の温度も８０℃くらいになっている。このため、支持ピン９１上に常温のキャリアーガラス板Ｇを載置すると、キャリアーガラス板Ｇのうち支持ピン９１と接触している箇所（以下「接触箇所」という）は、支持ピン９１からの熱の影響を受けて局部的に加熱される。一方、支持ピン９１と接触していない箇所（以下「非接触箇所」という）については、上記熱影響を受けず、主としてチャンバー３１０内の輻射熱のみで加熱される。このため、接触箇所での加熱の立ち上がりが非接触箇所のそれよりも早く、接触箇所での加熱曲線と非接触箇所での加熱曲線とが相互に異なってしまう。その結果、乾燥ムラは発生してしまう。

また、ポリイミド膜を製造するために、上記したように塗布膜Ｆの厚みは比較的厚く（例えば１０〜２０［μｍ］程度のポリイミド膜を形成する場合には、１００〜２００［μｍ］程度）、フォトレジスト膜を製造する場合に比べ、処理時間は長くなる。したがって、ポリイミド膜の製造現場では、乾燥時間の長時間化に伴って乾燥ムラが生じ易いという技術背景が存在している。しかも、フォトレジスト膜の製造は常温処理で行われるために特に問題とならなかったが、ポリイミド膜の製造においては上記したように乾燥速度の改善のために処理温度を８０℃以上に設定すると、乾燥ムラの問題はより深刻なものとなる。ここで、処理温度を８０℃に設定する代わりに、図６Ａに示すように減圧速度を抑えることで乾燥ムラの発生を抑制することは可能であるが、減圧速度の抑制によって減圧乾燥処理に要する時間（＝Ｔ１２−Ｔ１１）が長くなってしまう。

図６Ａは従来の減圧乾燥装置により減圧乾燥を行った時の減圧乾燥の進行状況を示すグラフである。ここで、従来の減圧乾燥装置とは、１つの減圧乾燥ユニットにより塗布膜Ｆの減圧乾燥を行う装置を意味している。この減圧乾燥装置では、同図に示すように、大気圧状態（Ｐ０＝０．１０１３ＭＰａ）を有する減圧乾燥ユニットのチャンバー（温度８０℃）を閉じた後のタイミングＴ１１で減圧を開始する。そして、処理温度が適正温度範囲の最高値を超えて設定されているため、比較的緩やかな減圧速度（同図中のグラフの傾き）で減圧乾燥を実行する。というのも、減圧速度を高く設定すると、塗布膜Ｆの表面が先に乾燥して塗布膜Ｆの内部が未乾燥状態となり、膜膨れ（脱泡）の発生要因のひとつとなってしまうからである。そこで、減圧速度を遅く設定することで、チャンバー内の圧力低下とともに溶媒成分の気化を徐々に進行させる必要がある。そして、目標量の溶媒成分を気化させて塗布膜Ｆの周辺の圧力が目標値Ｐ２に到達すると、減圧を中止し、減圧乾燥ユニットのチャンバー内を大気開放する（タイミングＴ１２）。したがって、従来の減圧乾燥装置を用いて塗布膜Ｆを良好に減圧乾燥させるためには、比較的長い時間（＝Ｔ１２−Ｔ１１）を要していた。また、さらに高い処理温度、例えば１００℃では、減圧速度をさらに減速したとしても、酷い乾燥ムラが発生しまう。

これに対し、例えば図６Ｂに示す実施例では、第１減圧乾燥ユニット３Ａによる減圧乾燥処理（第１段目の減圧乾燥処理）を適正温度範囲内の処理温度（第１の温度＝４０℃）で行っており、乾燥ムラを発生させることなく、塗布膜Ｆの表面部分に存在している溶媒成分を短時間（＝Ｔ２２−Ｔ２１）で気化させることができる。なお、符号「Ｔ２１」、「Ｔ２２」（および後で説明する符号「Ｔ２３」、「Ｔ２４」）はそれぞれ上記タイミングＴ１１、Ｔ２１で実行される動作を行うタイミングを意味している。

そして、第１段目の減圧乾燥処理により、塗布膜Ｆの周辺の圧力は大気圧Ｐ０よりも低く、目標値Ｐ２よりも高い中間値Ｐ１となる。この中間値Ｐ１となっている状況では、塗布膜Ｆの乾燥が完了していないものの、第２減圧乾燥ユニット３Ｂによる減圧乾燥処理で乾燥ムラなどの問題が発生しない程度まで減圧乾燥が進行している。ここで、中間値Ｐ１および目標値Ｐ２は、それぞれ本発明の「第１の圧力」および「第２の圧力」の一例に相当するものであり、
中間値Ｐ１＞目標値Ｐ２
の関係を有している。

第１段目の減圧乾燥処理が終了すると、搬送ロボット３Ｃが第１段目の減圧乾燥処理を受けたキャリアーガラス板Ｇを第２減圧乾燥ユニット３Ｂに搬送する。ここでは、第２減圧乾燥ユニット３Ｂの処理温度（第２の温度）は１００℃に設定されているが、すでに第１段目の減圧乾燥処理により減圧乾燥が既に進行しているため、減圧速度を高く設定したとしても、乾燥ムラを発生させることなく、塗布膜Ｆに残存している溶媒成分を短時間（＝Ｔ２４−Ｔ２３）で気化させることができる。

このように本実施例では、第１減圧乾燥ユニット３Ａによる減圧乾燥処理時の処理温度（本発明の「第１の温度」に相当）を４０℃とし、第２減圧乾燥ユニット３Ｂによる減圧乾燥処理時の処理温度（本発明の「第２の温度」に相当）を１００℃とすることで減圧乾燥に要する時間を大幅に短縮することができる。また、２段階で減圧乾燥処理を行っているため、第１の温度および第２の温度を適宜組み合わせることで減圧乾燥処理に要する時間を調整することができる。

なお、第２の温度については、第１の温度よりも高いことが望ましく、８０℃以上に設定するのが望ましい。その一方で、第２の温度を過剰に高く設定すると、乾燥ムラが発生することがあるため、乾燥ムラの発生を防止する観点から１５０℃以下に設定するのが望ましい。また、中間値（第１の圧力）Ｐ１については、適正温度範囲が３０℃以上７０℃以下であることを考慮すると、１００Ｐａ以上１０００Ｐａ以下に設定するのが望ましい。一方、目標値（第２の圧力）Ｐ２については、第２減圧乾燥ユニット３Ｂによる減圧乾燥処理時の処理温度の好適な範囲が８０℃以上１５０℃以下であることを考慮すると、上記関係（中間値Ｐ１＞目標値Ｐ２）を満足させながら５Ｐａ以上２００Ｐａ以下に設定するのが望ましい。

この発明は、基板上に塗布されたポリイミド前駆体および溶媒を含む塗布液の塗布膜を減圧乾燥する減圧乾燥技術全般に適用することができる。

３…減圧乾燥装置
３Ａ…第１減圧乾燥ユニット
３Ｂ…第２減圧乾燥ユニット
３Ｃ…搬送ロボット(搬送ユニット)
Ｆ…塗布膜
Ｇ…キャリアーガラス板（基板）

Claims (9)

1. （ａ）基板上に塗布されたポリイミド前駆体および溶媒を含む塗布液の塗布膜を第１の温度で減圧乾燥する工程と、
   （ｂ）前記工程（ａ）を受けた前記基板上の前記塗布膜を前記第１の温度よりも高い第２の温度で減圧乾燥する工程と、
   を備えることを特徴とする減圧乾燥方法。
2. 請求項１に記載の減圧乾燥方法であって、
   前記工程（ａ）の減圧雰囲気において乾燥ムラを発生させることなく前記塗布膜を乾燥させることができる温度範囲を適正温度範囲としたとき、
   前記第１の温度は前記適正温度範囲内で設定される減圧乾燥方法。
3. 請求項２に記載の減圧乾燥方法であって、
   前記第２の温度は前記適正温度範囲の最高値を超えて設定される減圧乾燥方法。
4. 請求項２または３に記載の減圧乾燥方法であって、
   前記適正温度範囲は３０℃以上７０℃以下の範囲である減圧乾燥方法。
5. 請求項２ないし４のいずれか一項に記載の減圧乾燥方法であって、
   前記第２の温度は８０℃以上１５０℃以下の範囲内で設定される減圧乾燥方法。
6. 請求項１ないし５のいずれか一項に記載される減圧乾燥方法であって、
   前記第２の温度は前記塗布膜の膜厚に応じて設定される減圧乾燥方法。
7. 請求項１ないし６のいずれか一項に記載される減圧乾燥方法であって、
   前記工程（ａ）は、前記塗布膜の周辺の圧力が第１の圧力に到達すると減圧乾燥を停止する工程を含み、
   前記工程（ｂ）は、前記塗布膜の周辺の圧力が前記第１の圧力よりも低い第２の圧力に到達すると減圧乾燥を停止する工程を含む減圧乾燥方法。
8. 請求項７に記載される減圧乾燥方法であって、
   前記第１の圧力は１００Ｐａ以上１０００Ｐａ以下の範囲内で設定され、
   前記第２の圧力は５Ｐａ以上２００Ｐａ以下の範囲内で設定される減圧乾燥方法。
9. 基板上に塗布されたポリイミド前駆体および溶媒を含む塗布液の塗布膜を減圧乾燥する減圧乾燥装置であって、
   第１の温度で減圧乾燥する第１減圧乾燥ユニットと、
   前記第１の温度よりも高い第２の温度で減圧乾燥する第２減圧乾燥ユニットと、
   前記第１減圧乾燥ユニットにより前記塗布膜の減圧乾燥を受けた前記基板を前記第２減圧乾燥ユニットに搬送する搬送ユニットと、
   を備えることを特徴とする減圧乾燥装置。

Images